JP2002520777A - 高分子電解質膜燃料電池のバイポーラプレートと膜電極ユニットで構成された防ガスアセンブリ - Google Patents

高分子電解質膜燃料電池のバイポーラプレートと膜電極ユニットで構成された防ガスアセンブリ

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Abstract

(57)【要約】 バイポーラプレートと膜−電極ユニットから成る防ガスアセンブリ。あらゆる既知の方法により、燃料電池のガス室(6)が印加圧力によってシールされている。電極と膜との間には常に小さなギャップが残っている。本発明のシール方法によれば、バイポーラプレート(1a)及び膜(8)−電極(4)ユニットが硬化性高分子によって接着されている。防ガスアセンブリはガス室の外周部分において且つ内部ガス伝導路の周りに粘着性のビーズ(7)を付着させることによって得られる。このようなアセンブリは本発明によってスタックされ且つ一緒に接着して高分子電解質燃料電池のスタックを形成する。バイポーラプレート及び膜−電極ユニットで構成された本発明のアセンブリは高分子電解質燃料電池及び対応する電解質セルにおいて用いることができる。このようなアセンブリの重さは軽く特別有利な方法で自動車に応用することができる。

Description

【発明の詳細な説明】
本発明は、高分子（ポリマー）電解質膜(PEM)燃料電池のバイポーラプレート
と膜電極ユニットで構成された耐ガスアセンブリ（組立体）及びその製造方法に
関するものである。
【０００１】 PEM燃料電池は、2枚の集電プレートと2つの多孔性の触媒作用を受けたガス拡
散電極とこれらの電極間に設けられたイオン交換膜とで構成されている。集電プ
レートは、通常、反応物質を供給し且つ分配するためのデバイスを含んでいる。
単一セルの電圧は実用的な用途に対しては低過ぎるので、そのようなセルを複数
個直列に接続しなければならない。その結果得られる燃料電池群又はスタック（
積層体）において、一致した電流偏向プレートは所謂バイポーラプレートによっ
て置き換えられる。このバイポーラプレートの一方の面はそのスタックの1つの
セルのアノードに電気的に接続されており、他方の面は隣接するセルのカソード
と接触している。このバイポーラプレートの機能は、一方では該スタックに電流
を流すことであり、他方では反応ガスを分離することである。さらに、それらに
は、通常、アノード領域とカソード領域における反応ガスをより良好に分配する
ためのチャネル装置（システム）のようなガス運搬構造を備えているのが普通で
ある。
【０００２】 典型的な反応ガス水素を燃料電池のアノード側に与えることにより、イオン交
換膜に直接接触したアノード部分を形成する触媒層の中で陽イオンが発生し、こ
れと同時に電子伝導アノードに電子が通過する。通常用いられる酸化剤は酸素（
又は空気）であり、これはセルのカソード側に与えられる。反応ガス酸素は、イ
オン交換膜を通じて拡散した水素イオンと、外部回路を介してアノードからカソ
ードへ与えられた電子の両方を吸収することによって減少する。この反応は、膜
に接触しているカソード部分を形成する触媒層においても生ずる。好ましい用途
において、空気中の酸素濃度は充分である。反応生成物は水である。反応エンタ
ルピーは電気エネルギー及び廃熱の形で解放される。それぞれが触媒層を含む膜
と電極のユニットは以下において膜−電極組立体（MEA）と称される。電極がガ
ス拡散層の一部を含んでいるか否か、或いは触媒だけが電極を形成しているのか
否かについてはまだ文献において統一されていない。よりよい理解のため、以下
においてこの点について言及する。
【０００３】 燃料電池スタックの設計上の重要な問題は、アノード領域を恒久的にシールし
なければならないということである。水素のアビディティ（avidity）が高いた
め、この特徴はエネルギーの良好な利用を図るだけでなく、安全上の理由からも
必要である。もし、空気または酸素が過度な圧力で用いられるなら、カソード領
域もシールしなければならない。
【０００４】 PEM燃料電池のガス室をシールするための１つの方法は、エラストマー物質で
シールを作り、高分子電解質膜とバイポーラプレート（これらは耐ガスグラファ
イト物質で出来ている。）との間にそのようなシールを配置することから成って
いる。これを達成するため、そのシールは、複雑な工程で作られ且つガス拡散層
として働く炭素繊維紙において、専らその目的のために設けられたスロット中に
置かれる。このような用途は例えば米国特許第5,284,718号に見出される。
【０００５】 このシールは、バイポーラプレートに統合されている高さによっても形成する
ことができ、スタンピング工程によって形成される。しかしながらこの場合、バ
イポーラプレートは、弾性的で柔軟に変形可能な防（耐）ガス材料、例えば、グ
ラファイト薄片で作らなければならない。またこの場合には、シール効果を得る
ためにかなりの圧力が必要であり、これはクランプ用プレートによって運動させ
なければならない。このような方法は例えばドイツ公開公報(DE-OS)第195 42 47
5 A1に記載されている。
【０００６】 別のシール方法が、ドイツ特許公報(DE-PS)第44 42 285 C1において示されて
おり、ここにおいては、負極プレート、膜、正極プレート、及び2つのシールが
、フレーム要素によってその周辺部で互いに防ガス状態で電気的に絶縁するよう
に固定されている。金属から成るこのフレーム要素はバイポーラプレートの一部
分となっており、U断面を持っている。組立中にこのU断面要素を膨張させること
により、必要な押圧力が発生する。
【０００７】 シール層とイオン交換膜からユニットを製造することも、欧州公開公報(EP-PS
)第0 690 519 A1に示されるように可能である。多孔性のポリテトラフルオロエ
チレンから成るそのシール層は、その膜の両側に付けられており、フレームのよ
うな触媒でコーティングされた膜部分を囲んでいる。今まで知られている全ての
シール方法は次のような欠点を持っている。： エラストマーシールを用いる場合、薄い膜だと、このエラストマー（例えばシ
リコーン）の長さが変化することによってクランプ工程で頻繁に破れる。
【０００８】 バイポーラプレート及びシールに異なった材料を使うと、異なった材料ではウ
ォーミングアップ時の膨張度が異なるので、始動時には漏れの危険性が生ずる。 他の多くのシール装置においては、必要なシール効果を得るために周辺部のシ
ール用エッジにおいてかなりの圧力を必要とする。このことは、クランプ用プレ
ートがより大きな寸法を必要とし、従って全体のスタックをより重くすることに
なり、これが自動車に用いる場合の欠点となることを意味している。フレームで
クランプ用要素を用いると、金属部分が比較的厚い壁で出来ているので付加的な
荷重が掛かることになる。
【０００９】 電極及びバイポーラプレートの厚みとシールの厚みとを相互に調整することは
、両電極及びシールが共に適当な圧力を必要とするが弾性度が異なっているので
、極めて難しい。許容できる厚みの偏差は非常に僅かである。この要件は複雑な
製造手順となり、非常にコストが高くなる。
【００１０】 あらゆる既知の方法において、組立後は、シールが電極より大きく切り取られ
なければならないという理由から、電極と膜との間には小さなギャップが存在す
る。この結果、膜（特にスロホン化ポリエーテルケトンで出来ている膜などの大
きく膨らんだ膜や非常に薄い膜の場合）においてひびが生ずるという危険性が増
す。
【００１１】 殆どの装置（システム）について言える他の欠点は、単一の燃料電池をスタッ
クに組み立てる前にその耐力(tightness)をチェックすることが出来ないという
ことである。従って、漏洩場所を見出すことは、完全なスタックにおいてのみ可
能であり、単一のセルにおいては出来ない。従って、品質を確保するためには広
範囲にわたる工程についての考え方が必要である。
【００１２】 本発明により、上記の全ての問題点を回避することが出来る。 本発明の目的は、MEAとバイポーラプレートの水素側との防ガスアセンブリを
提供することである。 本発明の他の目的は、そのようなアセンブリを製造するための簡単で廉価な方
法を提供することである。
【００１３】 さらに別の本発明の目的は、本発明によりMEAとバイポーラプレートの完全な
燃料電池スタック（このスタックはバイポーラプレートを通ってガスを導くもの
であり、またシールされたカソード領域も含んでいる。）を提供することである
。 さらに本発明の目的は、この燃料電池スタックを作る方法を提供することであ
る。
【００１４】 これらの目的の解決手段は、請求項(１)による膜−電極ユニット及びバイポー
ラプレートの防ガスアセンブリ、請求項(１２)による燃料電池スタック、請求項
（１５）によるバイポーラプレート及びMEAのアセンブリを製造する方法、及び
請求項（２６）による燃料電池スタックを製造する方法によって提供される。
【００１５】 本発明の好ましい態様は各従属請求項に見い出すことが出来る。 膜電極アセンブリ及びバイポーラプレートで構成された防ガスアセンブリは技
術的に複雑でない接着工程によって作られる。これは、本発明によれば、シール
材料のための１つ以上の硬化性高分子（接着剤）を用いることによって行われる
。バイポーラプレートと膜で構成された防ガスアセンブリを簡単な方法で製造す
ることができるようにするため、接着剤は、バイポーラプレート及び膜に付着し
なければならず、これには触媒を備えればよい。貴金属触媒の有効性と膜の導電
率は、硬化工程中または硬化した状態の何れにおいても揮発性の物質によって損
なわれてはならない。
【００１６】 いくつかの接着剤が利用可能であるが、意外なことに上記のような条件を満た
す市販の接着剤でも利用可能である。金属製のバイポーラプレートを利用すると
、シール用接着剤としてはシリコーンが適当である。これは殆ど全ての金属に良
好に付着するものであり、触媒を備えている場合も備えていない場合もフッ素化
／非フッ素化膜に共通に付着する。グラファイト製のバイポーラプレートまたは
グラファイトとポリマーで作られた合成物を用いるときには、平均粘着性のエポ
キシ樹脂かまたは上記のシリコーンを接着性のシーラントとして用いることが出
来る。しかしながら後者の場合には、薄いエポキシ樹脂コートから成る接着剤(
ボンディングエージェント)層を、好ましくは粗くしたバイポーラプレート表面
に付着させなければならない。このエポキシ樹脂コートは、シルクスクリーン印
刷、噴霧、またはブラッシングにより付着することができる。もし特別に薄いコ
ートが望ましい場合には、2コンポーネントのエポキシ樹脂製品Korapox 439 (Ko
mmerling GmbH)を、例えばエタノールなどの低アルコールで例えば処理前に希釈
することができる。
【００１７】 製品Elastosil E41及びE43 (Wacker Chemie AG)は、あらゆる種類のバイポー
ラプレートを接着するのに特に適している。触媒と膜の活性中心において多量の
中毒症状があるため、2コンポーネントのエポキシ樹脂Stykast W19(Ｇrace N.V.
、ベルギー)は適当でない。接着剤の粘着性は10,000mPasから500,000mPasの間で
あり、好ましくは60,000mPasから350,000mPasの間である。僅かにチキソトロー
プコンシステンシーが有利である。
【００１８】 始めに、水素室6のシールについてその好ましい態様を説明する。バイポーラ
プレート及び膜−電極ユニットで構成された防ガスアセンブリを製造するとき、
PEM燃料電池の設計において完全なMEAを用いるのかどうか、すなわち2つの触媒
層及び少なくともアノードガス拡散層を備えた1つの膜を使うのかどうか、ある
いは付着されたアノードガス拡散層を有する触媒作用を受けた膜を用いるのかど
うかについての区別をしなければならない。まず、唯一の付着されたアノードガ
ス拡散層を有する触媒作用を受けた膜を選択した場合の方法について以下に説明
する。シール用エッジの幅、ガス拡散層の厚さ、およびガス拡散層とバイポーラ
プレートとのオーバーラッピングに関する情報は、提供されることになっている
全ての接着方法に適用されることが好ましい。
【００１９】 好ましくは、図1に示すように、還元剤水素のためのガス伝導孔(2a)及び可能
な限り酸化剤酸素又は空気のためのガス伝導孔(2b)を有し、例えばチャネル構造
のガス分配構造(3)を備え、幅が0.1mm〜10mm、好ましくは1mm〜5mm、さらに好ま
しくは2mm〜3mmである周辺が構造化されていないシール用エッジ(3a)を有するバ
イポーラプレート1が用いられている。不可欠ではないが、好ましくは、チャネ
ル構造の高さはシールエッジと同じ面にある。0.1mm〜0.5mmの典型的な厚さのガ
ス拡散層(4)はバイポーラプレート上に配置され固定具によって固定されている
。特に有益な態様としては、バイポーラプレートとガス拡散層とを介したガス伝
導路(conducts)においてピンの助けを借りて配置を行うことができる。このため
、ガス拡散層には、バイポーラプレートに対応する領域において開口部を備えて
いなければならない。ガス拡散層は、チャネル構造を備えたバイポーラプレート
の領域よりやや大きいものを用いることが好ましい。ガス拡散層とバイポーラプ
レートとがオーバーラップしている領域(5)は0.1mm〜0.5mm、好ましくは0.3mm〜
0.8mmである。図2に示すように、水素室(6)をシールするために適切な接着剤を
選択した後、粘着性のビーズ(ガラス玉)(7)（これは水素室のガス拡散層より高
い位置に有ることが好ましい。）が、アノード(1a)と接触している表面を有する
バイポーラプレート部分（水素又は空気のためのガス拡散構造(3a)のみがここで
は示されている。）に付着されている。付着された接着剤の量はガス拡散層の表
面とシールされた余白部分(マージン)とのギャップが完全に塞がれるような寸法
にすることが好ましい。粘着性のビーズはガス拡散層の表面からはみ出るように
適当な計量装置で付着され、且つガス拡散層にやっと接触するか、または直前で
終わるようにシール用エッジ上に配置される。触媒作用を受けた膜(8)を付ける
ことにより、粘着性のビーズはさらに、バイポーラプレートと膜底部表面との間
の完全なギャップを塞ぐように、また接着剤が少なくともガス拡散層の前面に到
達するように、好ましくはガス拡散層に1mm以下入り込むように変形される。こ
のように付着された膜は、ガス拡散層上で平面的な状態にすることができ、或い
はシール用ビーズの領域において僅かに上げることもできる。
【００２０】 この薄い触媒作用を受けた膜平面を、ガス拡散層及び粘着性ビーズを有するバ
イポーラプレート上に配置させるためには、補助装置、特に可動真空クランプ用
テーブルを用いることが有効である。バイポーラプレートと同様に、それには多
孔性の炭素繊維紙で覆われたチャネル装置を備えることができる。このチャネル
装置において負圧を発生させることにより、膜を平らにクランプすることができ
ると共に、ガス拡散層及び粘着性ビーズ並びに真空クランプ用テーブルを有する
バイポーラプレート上に配置することができる。好ましい態様においては、膜及
び可能な限り真空クランプ用テーブルに、バイポーラプレートと同じ位置に孔を
設け、この孔をスタックを構成する個々のセルを介してガスを伝導させるために
用いる。
【００２１】 その後、接着剤を、その組成に基づいた適当な状態、例えば僅かに高い温度又
は室温において硬化させなければならない。 バイポーラプレートと膜で構成され、このようにして漏洩のために設けたアセ
ンブリをチェックすることができると共に、必要ならば個々の燃料電池の機能試
験を行うことも可能である。この機能試験は好ましくは、バイポーラプレート及
びMEAのアセンブリと共にグラファイトでできた適当な空気伝達構造をクランプ
することにより、また、そのように完成したセルを周囲温度に近い空気で動作さ
せることによって行われる。
【００２２】 もし、ガス拡散層が付着している膜を使おうとするなら、バイポーラプレート
とMEAとの間の水素室をシールするようにできる可能性もある。このため、MEAに
は完全なエッジ、すなわちガス拡散層によって覆われていないエッジを設けなけ
ればならない。粘着性のビーズはさらにバイポーラプレートではなく、好ましく
は直接MEA（これは有益な態様として適当な真空クランプ用テーブル上に固定さ
れる。）上に直接付着されることが好ましい。このようにして作られたMEAは真
空クランプ用テーブルと共にバイポーラプレート上に配置することができる。
【００２３】 図3に示すように、酸化剤酸素又は空気がアノード(1a)と接触する表面を有す
るバイポーラプレート部分を通過させるためのガス伝導路(2b)は、その2つの種
類のMEAについて既に説明したように水素室(6)に対してシールすることができる
。
【００２４】 バイポーラプレートとMEAで構成された本発明の幾つかのアセンブリでできた
燃料電池スタック（このスタックは過度の圧力において酸素又は空気で動作する
こともできる。）を製造することができるようにするため、該アセンブリを耐空
気及び耐水素状態で接着することができると共に、本発明の上述した方法（図4
及び図5参照）を次のように実行する。： 好ましくは、まず、バイポーラプレートとMEAで構成され、カソード側にガス
拡散層(4b)を含み、但し、膜の余白部分及び粘着性のビーズのための水素伝導路
の周りに何らかの領域を残した形で、アセンブリが作られる。粘着性のビーズ(7
)は好ましくは上述したように、膜の周囲(図4)及び水素伝導路の周り（図5）に
付けられる。バイポーラプレートとMEAから成る他のアセンブリを、カソードと
側面(1b)で接触しているバイポーラプレート部分と共に粘着性のビーズ上に配置
する。この接着剤はさらに適切な状態の下で硬化される。膜の周辺部における粘
着性のビーズは、外気に対して過度の圧力を有することが有り得る空気をシール
すると共に、水素伝導路の周りの粘着性ビーズは、水素がカソード領域に入り込
まないようにしている。
【００２５】 周囲温度に近い空気での動作中、図4に示した空気室の周辺部のシールを無し
に済ませることができる。 もし、媒体を冷却するため又は各素子をクランプするための貫通孔を設けるな
らば、これらの貫通孔は、図3並びに図5に示したようにアノード領域及びカソー
ド領域に対してシールすることができる。
【００２６】 本発明の接着方法の利点は、シールとガス拡散層との間のギャップが回避され
るということである。さらに、接着工程の粘着力と置き換えられるので大きな圧
力は必要無い。厳しい寸法上の許容誤差でシールも電極も製造する必要はなく、
ガス伝導路の断面はランダムに選択することができる。漏洩テスト及び少なくと
も周囲温度の空気での機能テストが個々のセルに対して可能である。接着したシ
ールは殆ど付加的な重さを生じさせない。従って、コストの面から見ても工業上
の生産が可能である。
【００２７】 符号リスト (1) バイポーラプレート (1a) アノードと接触しているバイポーラプレート側面 (1b) カソードと接触しているバイポーラプレート側面 (2) ガス伝導路 (2a) 還元剤水素のガス伝導路 (2b) 酸化剤酸素又は空気のガス伝導路 (3) ガス分配構造、例えばチャネル構造 (3a) 水素のためのガス分配構造 (3b) 酸素のためのガス分配構造 (4) ガス拡散層 (4a) 水素室のガス拡散層 (4b) 酸素室のガス拡散層 (5) ガス拡散層とバイポーラプレートとの間のオーバーラップ部分 (6) 水素室 (7) 粘着性ビーズ (8) 膜
【手続補正書】特許協力条約第３４条補正の翻訳文提出書
【提出日】平成１２年８月１４日（２０００．８．１４）
【手続補正１】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】全文
【補正方法】変更
【補正内容】
【発明の名称】 高分子電解質膜燃料電池のバイポーラプレートと膜電
極ユニットで構成された防ガスアセンブリ
【特許請求の範囲】
【発明の詳細な説明】 本発明は、高分子（ポリマー）電解質膜(PEM)燃料電池のバイポーラプレート
と膜電極ユニットで構成された耐ガスアセンブリ（組立体）、その製造方法、及
び直列燃料電池スタック（積層体）におけるアセンブリの使用法に関するもので
ある。
【０００１】 PEM燃料電池は、2枚の集電プレートと2つの多孔性の、可能な限り触媒作用を
受けたガス拡散層とこれらの層間に設けられた触媒作用を受けたか、または受け
ないイオン交換膜とで構成されている。アセンブリコンポーネントに関してはま
だ統一した技術用語が確立しておらず、時には、ガス拡散層は電極として記述さ
れ、時には、膜上に付着された触媒層も電極として記述される。集電プレートは
、通常、反応物質を供給し且つ分配するためのデバイス(所謂ガス分配構造)を備
えている。単一セルの電圧は実用的な用途に対しては低過ぎるので、そのような
セルを複数個直列に接続しなければならない。その結果得られる燃料電池群又は
スタック（積層体）において、一致した電流偏向プレートはバイポーラプレート
と称される。このバイポーラプレートの一方の面はそのスタックの1つのセルの
アノードに電気的に接続されており、他方の面は隣接するセルのカソードと接触
している。このバイポーラプレートの機能は、一方では該スタックに電流を流す
ことであり、他方では反応ガスを分離することである。さらに、それらには、通
常、アノード領域とカソード領域における反応ガスをより良好に分配するための
チャネル装置（システム）のようなガス分配構造を備えているのが普通である。
【０００２】 典型的な反応ガス水素を燃料電池のアノード側に与えることにより、イオン交
換膜とアノード側で直接接触した触媒層の中で陽イオンが発生し、これと同時に
アノード側電子伝導層に電子が通過する。通常用いられる酸化剤は酸素（又は空
気）であり、これはセルのカソード側に与えられる。反応ガス酸素は、イオン交
換膜を通じて拡散した水素イオンと、外部回路を介してアノードからカソードへ
与えられた電子の両方を吸収することによって減少する。この反応は、カソード
側で膜に接触している触媒層においても生ずる。好ましい用途において、空気中
の酸素濃度は充分である。反応生成物は水である。反応エンタルピーは電気エネ
ルギー及び廃熱の形で解放される。それぞれが触媒層を含む膜とガス拡散層また
は電極のアセンブリは以下において膜−電極組立体（MEA）と称される。上述し
たように“電極”がガス拡散層の一部を含んでいるか否か、或いは触媒だけが電
極を形成しているのか否かについてはまだ文献において統一されていない。より
よい理解のため、以下においてこの点について言及する。
【０００３】 燃料電池スタックの設計上の重要な問題は、アノード領域を恒久的にシールし
なければならないということである。水素のアビディティ（avidity）が高いた
め、この特徴はエネルギーの良好な利用を図るだけでなく、安全上の理由からも
必要である。もし、空気または酸素が過度な圧力で用いられるなら、カソード領
域もシールしなければならない。
【０００４】 多くのシール装置(システム)においては、必要なシール効果を得るため、周辺
のシール用エッジにおいてかなりの圧力を必要とする。このことは、クランプ用
プレートがより大きな寸法を有していなければならず、従って、全体のスタック
をより重くしており、自動車に適用する場合の欠点になっていることを意味して
いる。フレームでクランプ用要素を用いると、金属部分が比較的厚い壁を有する
ため、より重量が重くなる。電極及びシールは共に適当な圧力を必要とするが異
なった弾性を有するため、電極及びバイポーラプレートの厚さとシールの厚さを
相互に調節することは極めて難しい。許容できる厚さの偏差は非常に小さい。こ
の要件は製造工程を複雑にするものであり、非常にコストを高くする。バイポー
ラプレートとシールに別々の材料を用いると、ウォーミングアップをする時、異
なった材料では異なった膨張率を有するため始動時にリークが生ずるという危険
性もある。もしエラストマーシールを用いた場合には、薄い膜では、エラストマ
ー（例えばシリコーン）の長さ方向における変化のためクランプ時に頻繁に破れ
てしまう。
【０００５】 PEM燃料電池のガス室をシールするための１つの方法は、エラストマー物質で
シールを作り、高分子電解質膜とバイポーラプレート（これらは耐ガスグラファ
イト物質で出来ている。）との間にそのようなシールを配置することから成って
いる。これを達成するため、そのシールは、複雑な工程で作られ且つガス拡散層
として働く炭素繊維紙において、専らその目的のために設けられたスロット中に
置かれる。このような用途は例えば米国特許第5,284,718号に見出される。
【０００６】 このシールは、バイポーラプレートに統合されている高さによっても形成する
ことができ、スタンピング工程によって形成される。しかしながらこの場合、バ
イポーラプレートは、弾性的で柔軟に変形可能な防（耐）ガス材料、例えば、グ
ラファイト薄片で作らなければならない。またこの場合には、シール効果を得る
ためにかなりの圧力が必要であり、これはクランプ用プレートによって運動させ
なければならない。このような方法は例えばドイツ公開公報(DE-OS)第195 42 47
5 A1に記載されている。
【０００７】 別のシール方法としては、ドイツ特許公報(DE-PS)第44 42 285 C1において示
されており、ここにおいては、負極プレート、膜、正極プレート、及び2つのシ
ールが、フレーム要素によってその周辺部で互いに防ガスで電気的に絶縁するよ
うに固定されている。金属から成るこのフレーム要素はバイポーラプレートの一
部分となっており、U断面を持っている。組立中にこのU断面要素を膨張させるこ
とにより、必要な押圧力が発生する。
【０００８】 シール層とイオン交換膜からユニットを製造することも、欧州公開公報(EP-PS
)第0 690 519 A1に示されるように可能である。多孔性のポリテトラフルオロエ
チレンから成るそのシール層は、その膜の両側に付けられており、フレームのよ
うな触媒でコーティングされた膜部分を囲んでいる。
【０００９】 特開平9-289029号公報から知られている接着されたセル及び接着されたスタッ
クは、個々に製造されて積層され、さらに共に接着されて積層体を形成している
。この公報の図面では、図4の平面図に示すように、正方形フレームの接着アセ
ンブリ18、すなわち予め形成された接着されたインサートを示している。これに
匹敵する構成は、WO94／25995号においても示されている。これは、シリコンシ
ーラントを用いることによって接着されたフレーム要素を含んでいる。製造上の
許容誤差さとその目的、すなわち簡単な挿入目的のため、そのように予め組み立
てられたフレームは、そのギャップを完全には塞がない。なぜなら、シールはガ
ス拡散層より大きく切り取らなければならないからであり、ギャップができてし
まうという問題は特に、導電性のガス拡散層と、接着用フレームとの間の該ガス
拡散層の外側に生ずる。このギャップの領域においては、その膜はシールに対し
ても、或いはガス拡散層に対しても寄りかかっている訳ではなく、従って支持さ
れていないことになる。環境的な要素、特に湿度に関連して膜の膨張度及び収縮
度がかなりなものであるので、このようなギャップは膜においてよくひび割れの
始点になり、これは燃料電池の破壊を示している。ひどく膨らんだ膜及び非常に
薄い膜（スルホン化ポリエーテルケトンで作られた膜など）の場合には、特に膜
にひびが生ずる危険性が高い。
【００１０】 本発明はそのようなギャップの形成を安全に防ぐようにすることを意図したも
のである。これは、ギャップ無しに防ガス状態でそこで硬化した接着剤で、その
境界のはっきりした表面に対してずっと、その外側においてガス拡散層を囲んで
いるボリュームゾーンを充填することにより達成される。好ましい態様によれば
、接着剤はその拡散層に僅かな長さだけ入り込み、別の非常に重要な態様によれ
ば、そのようなギャップの無い接着されたシールは、バイポーラプレートと膜と
の間のガス拡散層の外周部分だけでなく、ガス伝導路が走っているコンポーネン
トの間においても組み込まれている。
【００１１】 本発明の他の好ましい態様は各従属請求の範囲に見出すことができる。 本発明を、図面を参照しながら、実施例及びその製造工程の中間段階を示すこ
とにより、下記においてより詳細に説明する。図において、： 図１は、透視して示されるように、バイポーラプレートの上部にガス拡散層を
有するバイポーラプレートの平面図であり； 図２は、本発明において、製造工程の中間段階において、その余白領域にアセ
ンブリのアノード側を断面で示した図であり； 図３は、アセンブリのガス伝導路の領域において、図２に対応する断面図を示
したものであり； 図４は、その余白領域において、燃料電池スタックの全てのアセンブリ層を断
面で示したものであり、上半分は製造工程の中間段階を示し、下半分は最終状態
を示したものであり； 図５は、アセンブリのガス伝導路の領域において、図４に対応する断面図を示
したものである。
【００１２】 図１は、側面1a及び1bを有すると共に、還元剤水素のガス伝導孔2a及び酸化剤
酸素又は空気のためのガス伝導孔2bを有するバイポーラプレート1を示しており
、このバイポーラプレート1はさらに、ガス分配構造、例えばチャネル構造3及び
その幅が0.1mm〜10mm、好ましくは1mm〜5mm、さらに好ましくは2mm〜3mmの周辺
部が構造化されていないシール用エッジを備えている。チャネル構造3の高さは
シール用エッジと同一面にあることが、不可欠ではないが、有効である。通常の
厚さが0.1mm〜0.5mmの導電性を有し、ガス透過可能なガス拡散層4が、バイポー
ラプレート上に配置され且つ締結装置、すなわち水素室のアノード側ガス拡散層
4a及び酸素室のカソード側ガス拡散層4b（図4参照）によって締結されている。
特に有益な態様として、それらの位置付けはガス伝導路2a及び2bにおけるピンの
助けを借りることにより行うことができる。このため、ガス拡散層にはバイポー
ラプレートにおける伝導路に対応する領域に開口部を設けなければならない。ガ
ス拡散層4aは、バイポーラプレートの領域（この領域にはチャネル構造3が設け
られている。）より僅かに大きい。ガス拡散層4とチャネル構造3との間のオーバ
ーラップした領域5は0.1mm〜5mmであり、好ましくは0.3mm〜0.8mmであり、ガス
拡散層とオーバーラップした領域の外側に位置し、且つガス拡散層の周りの環状
のボリュームゾーンを規定するバイポーラプレート1の余分な領域である接着用
エッジ3aにシール用エッジの幅を狭めている。ガス拡散層4aを有するチャネル構
造3は水素室6を形成している。
【００１３】 始めに、水素室6のシールについてその好ましい態様を説明する。バイポーラ
プレート及び膜−電極ユニットで構成された防ガスアセンブリを製造するとき、
PEM燃料電池の設計において完全なMEAを用いるのかどうか、すなわち2つの触媒
層及び少なくともアノードガス拡散層を備えた1つの膜を使うのかどうか、ある
いは付着されたアノードガス拡散層を有する触媒作用を受けた膜を用いるのかど
うかについての区別をしなければならない。まず、唯一の付着されたアノードガ
ス拡散層を有する触媒作用を受けた膜を選択した場合の方法について以下に説明
する。シール用エッジの幅、ガス拡散層の厚さ、およびガス拡散層とバイポーラ
プレートとのオーバーラッピングに関する情報は、提供されることになっている
全ての接着方法に適用されることが好ましい。
【００１４】 図2に示すように、水素室6をシールするために適切な接着剤を選択した後、粘
着性のビーズ(ガラス玉)7（これは水素室のガス拡散層4aより高い位置に有る。
）が、セルアセンブリを製造するため、アノードガス拡散層4aと接触しているバ
イポーラプレートの側面1aに付着されている。付着された接着剤の量は、ガス拡
散層4aの側面表面とその後硬化した接着剤とのギャップが完全に塞がれるような
寸法にする。従って、粘着性のビーズはガス拡散層4aの表面からはみ出るように
適当な計量装置で付着され、且つガス拡散層にやっと接触するか、または直前で
終わるように接着用エッジ上に配置される。
【００１５】 このアセンブリは、さらに触媒作用を受けた、または受けない膜8を備えてい
る。例えば触媒作用を受けた膜8を付けることにより、粘着性のビーズ７は今度
は、バイポーラプレートと膜底部表面との間の完全なギャップを塞ぐように、ま
た接着剤が少なくともガス拡散層の前面に到達するように、好ましくはガス拡散
層4aに1mm以下入り込むように変形される。このように付着された膜8は、最初、
ガス拡散層4a上で平面的な状態にすることができ、或いは接着用ビーズ７の領域
において僅かに上げることもできる。
【００１６】 この薄い触媒作用を受けた膜平面を、ガス拡散層及び粘着性ビーズを有するバ
イポーラプレート上に配置させるためには、補助装置、特に可動真空クランプ用
テーブルを用いることが有効である。バイポーラプレートと同様に、それには多
孔性の炭素繊維紙で覆われたチャネル装置を備えることができる。このチャネル
装置において負圧を発生させることにより、膜を平らにクランプすることができ
ると共に、ガス拡散層及び粘着性ビーズ並びに真空クランプ用テーブルを有する
バイポーラプレート上に配置することができる。好ましい態様においては、膜及
び可能な限り真空クランプ用テーブルに、バイポーラプレートと同じ位置に孔を
設け、この孔をスタックを構成する個々のセルを介してガス伝導路として用いる
。
【００１７】 その後、接着剤を、その組成に基づいた適当な状態、例えば僅かに高い温度又
は室温において硬化させなければならない。 バイポーラプレートと膜で構成され、このようにして漏洩のために設けたアセ
ンブリをチェックすることができると共に、必要ならば個々の燃料電池の機能試
験を行うことも可能である。この機能試験は、アセンブリと共にグラファイトで
できた適当な空気伝達構造をクランプすることにより、また、そのように完成し
たセルを周囲温度に近い空気で動作させることによって可能となる。
【００１８】 もし、ガス拡散層が付着している膜を使おうとするなら、バイポーラプレート
とMEAとの間の水素室をシールするようにできる可能性もある。このため、MEAに
は完全なエッジ、すなわちガス拡散層によって覆われていないエッジを設けなけ
ればならない。粘着性のビーズはさらに、できるだけバイポーラプレートではな
く、好ましくは直接MEA（これは有益な態様として適当な真空クランプ用テーブ
ル上に固定される。）上に直接付着させることができる。このようにして作られ
たMEAは真空クランプ用テーブルと共にバイポーラプレート上に配置することが
できる。
【００１９】 図3に示すように、酸化剤酸素又は空気がアノードと接触する側面1aを有する
バイポーラプレート1部分を通過させるためのガス孔2bなどのガス伝導路は、そ
の2つの種類のMEAについて既に説明したように水素室6に対してシールすること
ができる。
【００２０】 バイポーラプレートとMEAで構成された本発明の幾つかのアセンブリでできた
燃料電池スタック（このスタックは過度の圧力において酸素又は空気で動作する
こともできる。）を製造することができるようにするため、該アセンブリを耐空
気及び耐水素の状態で接着することができると共に、上述した方法（図4及び図5
参照）を次のように実行する。： まず、バイポーラプレートとMEAで構成され、カソード側にガス拡散層4bを含
み、但し、膜の周辺部分及び粘着性のビーズのための水素伝導路の周りに何らか
の領域を残した形で、アセンブリが作られる。粘着性のビーズ7は上述したよう
に、膜8の周囲(図4)及び水素伝導路2aの周り（図5）に付けられる。バイポーラ
プレートとMEAから成る他のアセンブリを、カソードと側面(1b)で接触している
バイポーラプレート１部分と共に粘着性のビーズ7上に配置する。この接着剤は
さらに適切な状態の下で硬化される。膜の周辺部における粘着性のビーズ7は、
外気に対して過度の圧力を有することが有り得る空気をシールすると共に、水素
伝導路2aの周りの粘着性ビーズ7は、水素がカソード領域に入り込まないように
している。
【００２１】 周囲温度に近い空気での動作中、図4に示した空気室の周辺部のシールを無し
に済ませることができる。 もし、媒体を冷却するため又は各素子をクランプするための貫通孔を設けるな
らば、これらの貫通孔は、図3並びに図5に示したようにアノード領域及びカソー
ド領域に対してシールすることができる。
【００２２】 膜−電極ユニット及びバイポーラプレートで構成された耐ガスアセンブリはこ
のようにして、1つ以上の硬化性高分子（接着剤）を接着剤として用いた、技術
的に複雑でない接着工程によって作ることができる。バイポーラプレートと膜で
構成された防ガスアセンブリを簡易な方法で製造することができるようにするた
め、接着剤をバイポーラプレート及び膜（これは触媒を備えたものでよい。）に
付着させなければならない。貴金属性触媒の有効性及び膜の導電性は、揮発性物
質により、硬化中又は硬化後の何れの状態においても損なわれてはならない。
【００２３】 このような要件を満たす市販の接着剤は入手可能である。金属製のバイポーラ
プレートを用いたときには、シリコーンがシール用接着剤として好ましい。これ
は、触媒が設けられているか、または設けられていない通常のフッ素化／非フッ
素化膜及び殆ど全ての金属に良好に付着する。グラファイト製バイポーラプレー
トまたはグラファイトと高分子でできた合成物を用いる場合には、平均粘着性の
エポキシ樹脂または上記のシリコーンを接着シーラントとして用いることができ
る。しかしながら後者の場合には、薄いエポキシ樹脂コートから成る接着剤層が
、好ましくは粗く処理されたバイポーラプレートの表面に付着させなければなら
ない。このエポキシ樹脂コートはシルクスクリーン印刷、噴霧またはブラッシン
グにより付着することができる。もし特に薄いコートが望ましい場合には、2コ
ンポーネントエポキシ樹脂製品Korapox 439 (Kommerling GmbH)を、例えばエタ
ノールなどの低アルコールでの処理の前に希釈することができる。
【００２４】 製品Elastosil E41及びE43 (Wacker Chemie AG)が、特にあらゆる種類のバイ
ポーラプレートを接着するのに適している。触媒と膜との活性中心において多量
の中毒症状があるため、2コンポーネントのエポキシ樹脂Stykast W19(Ｇrace N.
V.、ベルギー)は適当でない。この接着剤の粘着性は10,000mPas〜500,000mPasで
あり、好ましくは60,000mPas〜350,000mPasである。僅かにチキソトロープコン
システンシーが利点となっている。
【００２５】 発明した接着方法の利点は、シールとガス拡散層との間のギャップが回避され
るということである。さらに、接着工程の粘着力と置き換えられるので大きな圧
力は必要無い。厳しい寸法上の許容誤差でシールも電極も製造する必要はなく、
ガス伝導路の断面はランダムに選択することができる。漏洩テスト及び少なくと
も周囲温度の空気での機能テストが個々のセルに対して可能である。接着したシ
ールは殆ど付加的な重さを生じさせない。従って、コストの面から見ても工業上
の生産が可能である。
【００２６】 符号リスト (1) バイポーラプレート (1a) アノードと接触しているバイポーラプレート側面 (1b) カソードと接触しているバイポーラプレート側面 (2) ガス伝導路 (2a) 還元剤水素のガス伝導路 (2b) 酸化剤酸素又は空気のガス伝導路 (3) ガス分配構造、例えばチャネル構造 (3a) 接着用エッジ (3b) 酸素のためのガス分配構造 (4) ガス拡散層 (4a) 水素室のガス拡散層 (4b) 酸素室のガス拡散層 (5) ガス拡散層とバイポーラプレートとの間のオーバーラップ部分 (6) 水素室 (7) 粘着性ビーズ (8) 膜
【手続補正２】
【補正対象書類名】図面
【補正対象項目名】全図
【補正方法】変更
【補正内容】
【図１】
【図２】
【図３】
【図４】
【図５】
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (81)指定国 ＥＰ(ＡＴ，ＢＥ，ＣＨ，ＣＹ， ＤＥ，ＤＫ，ＥＳ，ＦＩ，ＦＲ，ＧＢ，ＧＲ，ＩＥ，Ｉ Ｔ，ＬＵ，ＭＣ，ＮＬ，ＰＴ，ＳＥ)，ＯＡ(ＢＦ，ＢＪ ，ＣＦ，ＣＧ，ＣＩ，ＣＭ，ＧＡ，ＧＮ，ＧＷ，ＭＬ， ＭＲ，ＮＥ，ＳＮ，ＴＤ，ＴＧ)，ＡＰ(ＧＨ，ＧＭ，Ｋ Ｅ，ＬＳ，ＭＷ，ＳＤ，ＳＬ，ＳＺ，ＵＧ，ＺＷ)，Ｅ Ａ(ＡＭ，ＡＺ，ＢＹ，ＫＧ，ＫＺ，ＭＤ，ＲＵ，ＴＪ ，ＴＭ)，ＡＥ，ＡＬ，ＡＭ，ＡＴ，ＡＵ，ＡＺ，ＢＡ ，ＢＢ，ＢＧ，ＢＲ，ＢＹ，ＣＡ，ＣＨ，ＣＮ，ＣＵ， ＣＺ，ＤＥ，ＤＫ，ＥＥ，ＥＳ，ＦＩ，ＧＢ，ＧＤ，Ｇ Ｅ，ＧＨ，ＧＭ，ＨＲ，ＨＵ，ＩＤ，ＩＬ，ＩＮ，ＩＳ ，ＪＰ，ＫＥ，ＫＧ，ＫＰ，ＫＲ，ＫＺ，ＬＣ，ＬＫ， ＬＲ，ＬＳ，ＬＴ，ＬＵ，ＬＶ，ＭＤ，ＭＧ，ＭＫ，Ｍ Ｎ，ＭＷ，ＭＸ，ＮＯ，ＮＺ，ＰＬ，ＰＴ，ＲＯ，ＲＵ ，ＳＤ，ＳＥ，ＳＧ，ＳＩ，ＳＫ，ＳＬ，ＴＪ，ＴＭ， ＴＲ，ＴＴ，ＵＡ，ＵＧ，ＵＳ，ＵＺ，ＶＮ，ＹＵ，Ｚ Ａ，ＺＷ

Claims (25)

    【特許請求の範囲】
  1. 【請求項１】バイポーラプレートとMEAで構成されたアセンブリにおいて、 該MEAの解放されたエッジが防ガス状態で該バイポーラプレートに接着されて
    おり、該エッジはガス拡散層によって覆われておらず、触媒が設けられているか
    或いは設けられていないことを特徴としたアセンブリ。
  2. 【請求項２】請求項１において、 バイポーラプレートの水素側がMEAのアノード側と接着されていることを特徴
    としたアセンブリ。
  3. 【請求項３】請求項１又は２において、 接着剤が、ガス拡散層より高い位置に在るシール用ビーズの形で付着されてい
    ることを特徴としたアセンブリ。
  4. 【請求項４】請求項３において、 付着されているがまだ硬化していないシール用ビーズの量は接着用ギャップを
    正確に塞ぐように寸法が測られていることを特徴としたアセンブリ。
  5. 【請求項５】請求項１から４のいずれかにおいて、 粘着性材料が、ガス拡散層に0.2mm〜1mm入り込んでいることを特徴としたアセ
    ンブリ。
  6. 【請求項６】請求項１から５のいずれかにおいて、 接着を、硬化性シリコーン又はエポキシ樹脂で行うことを特徴としたアセンブ
    リ。
  7. 【請求項７】請求項１から４のいずれかにおいて、 バイポーラプレート及び膜の内の少なくとも何れかを該シール用エッジの領域
    において接着剤で前処理したことを特徴とするアセンブリ。
  8. 【請求項８】請求項１から７のいずれかにおいて、 ガス拡散層が、バイポーラプレートのシール用エッジと0.1mm〜5mmだけオーバ
    ーラップしていることを特徴としたアセンブリ。
  9. 【請求項９】請求項１から８のいずれかにおいて、 バイポーラプレートのガス分配構造の表面及びシール用エッジが1つの面にお
    いて平らに位置付けられていることを特徴としたアセンブリ。
  10. 【請求項１０】請求項１から９のいずれかにおいて、 バイポーラプレート上でガス拡散層の存在により、または存在無しに、MEAを
    配置させるため、真空クランプ用テーブルを用いたことを特徴とするアセンブリ
    。
  11. 【請求項１１】請求項１から１０のいずれかにおいて、 アノードガス伝導路及びカソードガス伝導路の内の少なくとも何れかが設けら
    れており、アセンブリのガス室に入り込まないガスを伝導する少なくとも一方が
    、セルを接着することによってシールされていることを特徴としたアセンブリ。
  12. 【請求項１２】バイポーラプレートとMEAで構成された防ガスアセンブリを
    製造する方法において、 MEAの解放されたエッジが防ガス状態で該バイポーラプレートに接着されてお
    り、該エッジはガス拡散層によって覆われておらず、触媒が設けられているか或
    いは設けられていないことを特徴とした方法。
  13. 【請求項１３】請求項１２において、 バイポーラプレートの水素側がMEAのアノード側と接着されていることを特徴
    とした方法。
  14. 【請求項１４】請求項１２又は１３において、 接着剤が、ガス拡散層より高い位置に在るシール用ビーズの形で付着されてい
    ることを特徴とした方法。
  15. 【請求項１５】請求項１２から１４のいずれかにおいて、 付着されているがまだ硬化していないシール用ビーズの量は接着用ギャップを
    正確に塞ぐように寸法が測られていることを特徴とした方法。
  16. 【請求項１６】請求項１２から１５のいずれかにおいて、 粘着性材料が、ガス拡散層に0.2mm〜1mm入り込んでいることを特徴とした方法
    。
  17. 【請求項１７】請求項１２から１６のいずれかにおいて、 接着を、硬化性シリコーン又はエポキシ樹脂で行うことを特徴とした方法。
  18. 【請求項１８】請求項１２から１７のいずれかにおいて、 バイポーラプレート及び膜の内の少なくとも何れかを該シール用エッジの領域
    において接着剤で前処理したことを特徴とする方法。
  19. 【請求項１９】請求項１２から１８のいずれかにおいて、 ガス拡散層が、該バイポーラプレートのシール用エッジと0.1mm〜5mmだけオー
    バーラップしていることを特徴とした方法。
  20. 【請求項２０】請求項１２から１９のいずれかにおいて、 バイポーラプレートのガス分配構造の表面及びシール用エッジが1つの面にお
    いて平らに位置付けられていることを特徴とした方法。
  21. 【請求項２１】請求項１２から２０のいずれかにおいて、 バイポーラプレート上でガス拡散層の存在により、または存在無しに、MEAを
    配置させるため、真空クランプ用テーブルを用いたことを特徴とする方法。
  22. 【請求項２２】請求項１２から２１のいずれかにおいて、 アノードガス伝導路及びカソードガス伝導路の内の少なくとも何れかが設けら
    れており、アセンブリのガス室に入り込まないガスを伝導する少なくとも一方が
    、セルを接着することによってシールされていることを特徴とした方法。
  23. 【請求項２３】請求項１から１１のいずれかにおいて、 該バイポーラプレート及びMEAが、燃料電池スタック及び電解セルのパイルの
    少なくとも何れかにおいて構成されたことを特徴とするアセンブリの応用。
  24. 【請求項２４】請求項２３において、 請求項１から１１のいずれかによるバイポーラプレートとMEAで構成された幾
    つかのアセンブリが積層によって直列に電気的に接続されていることを特徴とし
    たアセンブリの使用法。
  25. 【請求項２５】請求項２３において、 シールされていない、バイポーラプレート及びMEAのアセンブリにおけるガス
    室が、請求項１２から２２のいずれかの方法により、その周辺部及び対応するガ
    ス伝導路の少なくとも何れかにおいて、また、別のアセンブリのMEAの対応する
    側を有するアセンブリのバイポーラプレートの一方の側においてシールされてい
    ることを特徴としたアセンブリの使用法。
JP2000558581A 1998-06-30 1999-06-30 高分子電解質膜燃料電池のバイポーラプレートと膜電極ユニットで構成された防ガスアセンブリ Withdrawn JP2002520777A (ja)

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