JP2002326803A

JP2002326803A - 水素精製装置

Info

Publication number: JP2002326803A
Application number: JP2001136625A
Authority: JP
Inventors: Kiyoshi Taguchi; 清田口; Kunihiro Ukai; 邦弘鵜飼; Seiji Fujiwara; 誠二藤原; Takeshi Tomizawa; 猛富澤
Original assignee: Matsushita Electric Industrial Co Ltd
Current assignee: Panasonic Holdings Corp
Priority date: 2001-05-07
Filing date: 2001-05-07
Publication date: 2002-11-12

Abstract

(57)【要約】【課題】燃料電池に用いるための、水素を主成分とし
ＣＯを含有する改質ガス中のＣＯを安定に除去すること
ができる水素精製装置を提供すること。【解決手段】水素および一酸化炭素を含有する改質ガ
スを供給する改質ガス供給部３と、改質ガス供給部３よ
り供給された改質ガスに酸素を含有するガスを混入する
ための酸素供給部４と、酸素を混入した改質ガスが通過
する触媒層１とを備え、触媒層１は、少なくともＰｔ、
Ｐｄ、Ｒｕ、Ｒｈから選択される少なくとも１種を含む
第１触媒と、Ｐｄ、Ｒｕ、Ｒｈ、Ｎｉから選択される少
なくとも１種を含む第２触媒が、混合もしくは一体化さ
れたものである。

Description

【発明の詳細な説明】

【０００１】

【発明の属する技術分野】本発明は、水素精製装置に関
する。さらに詳しくは、燃料電池等の燃料に用いられ
る、水素を主成分とし、ＣＯ（一酸化炭素）を含有する
改質ガス中のＣＯを除去する装置に関する。

【０００２】

【従来の技術】従来から、燃料電池等に用いられる水素
は、メタン、プロパン、ガソリン、灯油等の炭化水素系
燃料、メタノール等のアルコール系燃料、またはジメチ
ルエーテル等のエーテル系燃料に、水蒸気を混合し、加
熱した改質触媒に接触させて発生させている。通常、炭
化水素系燃料は５００〜８００℃程度、アルコール系や
エーテル系燃料は２００〜４００℃程度の温度で改質さ
れる。

【０００３】改質の際にはＣＯが発生するが、高温で改
質を行うほど、発生するＣＯの濃度は上昇する。特に炭
化水素系燃料を用いる場合には、ＣＯ濃度が１０体積％
前後となる。そこでＣＯ変成触媒を用いてＣＯと水素と
を反応させ、数千ｐｐｍ〜数体積％程度にＣＯ濃度を低
減させている。

【０００４】さらに、車載用や家庭用として用いられる
固体高分子型燃料電池のように、１００℃以下の低温で
作動する燃料電池の場合には、電極に用いられているＰ
ｔ触媒が改質ガスに含まれているＣＯによって被毒され
る恐れがあるため、改質ガスを燃料電池に供給する前に
ＣＯ濃度を１００ｐｐｍ以下、好ましくは１０ｐｐｍ以
下に除去しておく必要がある。そのため触媒を充填した
ＣＯ浄化部を水素精製装置に設け、ＣＯをメタン化また
は微量の空気を加えて選択的に酸化することによって、
ＣＯを除去している。

【０００５】

【発明が解決しようとする課題】ＣＯを選択的に酸化し
て除去する場合には、Ｐｔ触媒が有効であるが、ＣＯを
効果的に除去できる温度範囲は数十℃程度に限られてお
り、精密な温度コントロールが必要である。しかし、反
応熱が大きいことから、温度コントロールは困難であ
る。

【０００６】また、ＣＯをメタン化して除去する場合に
は、Ｐｄ、Ｒｕ、ＮｉもしくはＲｈ等の触媒が有効であ
るが、これらの触媒はＣＯだけでなく、二酸化炭素のメ
タン化も促進するため、ＣＯを効果的に除去できる最適
な温度範囲は同様に数十℃程度と限られている。

【０００７】したがって、従来の装置ではＣＯを効果的
に除去できる触媒の最適温度範囲が狭く、精密な温度コ
ントロールが必要であるうえに、そのコントロールが困
難であるという問題があった。

【０００８】特に車載用や家庭用等のように、起動・停
止を繰り返す負荷変動の大きな用途に対しては多くの課
題が残っている。

【０００９】本発明は、水素精製装置が有する前記課題
に鑑みてなされたものであり、ＣＯを広い温度範囲で数
ｐｐｍレベルまで安定して除去できる水素精製装置を提
供することを目的とする。

【００１０】

【課題を解決するための手段】前記課題を解決するため
に、第１の本発明（請求項１に対応）は、水素および一
酸化炭素を含有する改質ガスを供給する改質ガス供給部
と、前記改質ガス供給部より供給された改質ガスに酸素
を含有するガスを混入するための酸素供給部と、前記酸
素を混入した改質ガスが通過する触媒層とを備え、前記
触媒層は少なくとも２種以上の異なる組成の触媒が混合
もしくは一体化されたものである水素精製装置である。

【００１１】第２の本発明（請求項２に対応）は、前記
触媒層は、触媒担体基材の表面に少なくとも２種以上の
異なる組成の触媒が層状に被覆されることによって一体
化されたものである第１の本発明の水素精製装置であ
る。

【００１２】第３の本発明（請求項３に対応）は、前記
触媒担体基材は、ハニカムもしくはペレット形状の耐熱
性基材である第１又は第２の本発明の水素精製装置であ
る。

【００１３】第４の本発明（請求項４に対応）は、前記
触媒層は、少なくともＰｔ、Ｐｄ、Ｒｕ、Ｒｈから選択
される少なくとも１種を含む第１触媒と、Ｐｄ、Ｒｕ、
Ｒｈ、Ｎｉから選択される少なくとも１種を含む第２触
媒が、混合もしくは一体化されたものである第１〜３の
いずれかの本発明の水素精製装置である。

【００１４】第５の本発明（請求項５に対応）は、前記
触媒層は、複数段に分割されており、少なくとも各触媒
層の間には、放熱部又は冷却部が設けられてある第１〜
４のいずれかの本発明の水素精製装置である。

【００１５】

【発明の実施の形態】以下に、本発明の実施の形態を、
図面を参照して説明する。

【００１６】本発明の水素精製装置では、水素およびＣ
Ｏを含有する改質ガスが、改質ガス供給部から供給さ
れ、酸素供給部から供給された酸素を含有するガスと混
合された後、ＣＯ浄化触媒層を通過する。

【００１７】ＣＯ浄化触媒層は、ＣＯと酸素との反応に
用いられる第１触媒、ＣＯと水素との反応に用いられる
第２触媒が複合化してある。したがって、ＣＯは第１触
媒によるＣＯ酸化反応と第２触媒によるＣＯのメタン化
反応によって除去される。

【００１８】本発明に用いられる水素およびＣＯを含有
する改質ガスは、炭化水素系、アルコール系またはエー
テル系の燃料に水蒸気や空気を混合し、加熱した改質触
媒層を通過させて改質した後、さらにＣＯ変成触媒層を
通過させてＣＯと水素とを反応させ、ＣＯ濃度を数千ｐ
ｐｍ〜数体積％程度に低減したものである。ＣＯ変成触
媒層通過後の改質ガスの組成は、改質方法、燃料種によ
って異なり、一概にはいえないが、水蒸気を除くと水素
が４０〜８０体積％、二酸化炭素が８〜２５体積％、Ｃ
Ｏが０．１〜２体積％となるのが一般的である。例えば
メタンを水蒸気改質した場合、水素が約８０体積％、二
酸化炭素が１８〜２０体積％およびＣＯが数千ｐｐｍ〜
１体積％である。また、低温で改質反応が可能なアルコ
ール系やエーテル系の燃料の場合、改質後のＣＯ濃度が
１体積％前後となる場合もあり、ＣＯ変成触媒層による
変成を必要としない場合もある。

【００１９】なお、このような組成の違いにより、本発
明の水素精製装置を用いることによる効果に本質的な違
いが生じることはない。

【００２０】（実施の形態１）次に、本発明の実施の形
態１について、図面を参照して説明する。図１は本発明
の実施の形態１に係る水素精製装置の構成を示す概略図
である。図１において、１はＣＯ浄化触媒層で、Ｐｔを
アルミナに担持した第１触媒と、Ｒｕをアルミナに担持
した第２触媒を混合したものを、コージェライトハニカ
ムに被覆してある。

【００２１】このＣＯ浄化触媒層１を反応室２内に設置
する。改質ガス入口３から供給された改質ガスは、空気
ポンプ４によって供給された空気とともに反応室２へ送
られる。空気ポンプ４からは酸素濃度がＣＯ濃度に対し
て１〜３倍程度、例えばＣＯ濃度が１体積％の場合には
酸素濃度が１〜３体積％となるように空気が供給され
る。

【００２２】酸素と混合された改質ガスは、ＣＯ浄化触
媒層１でＣＯが除去された後、改質ガス出口６へ送られ
る。また、ＣＯ浄化触媒層１の上流側には改質ガスが均
一に流れるように拡散板５を設置してある。また、反応
器を一定温度に保つために、必要箇所には外周をセラミ
ックウールからなる断熱材７で覆ってある。

【００２３】次に本発明の動作原理について説明する。

【００２４】ＣＯ浄化触媒には、従来よりＣＯ選択酸化
触媒としてＰｔ、Ｐｄ、Ｒｕ、Ｒｈ等を触媒活性成分と
する触媒（本発明における第１触媒）、ＣＯメタン化触
媒としてＰｄ、Ｒｕ、Ｒｈ、Ｎｉ等を触媒活性成分とす
る触媒（本発明における第２触媒）が用いられる。

【００２５】第１触媒を単独で用いた場合（ａ）および
第２触媒を単独で用いた場合（ｂ）ならびに本実施の形
態である第１触媒および第２触媒の両方を混合した場合
（ｃ）の触媒温度とＣＯ浄化触媒層を通過後の改質ガス
中のＣＯ濃度との関係を図２に示す。

【００２６】ここで、第１触媒には１重量％のＰｔをア
ルミナに分散状態で担持した触媒を、第２触媒層には１
重量％のＲｕをアルミナに分散状態で担持した触媒を、
それぞれコージェライトからなるハニカム形状の担体基
材に被覆したものを用いた。ＣＯ浄化触媒層１が異なる
こと以外、反応条件は全て同じである。

【００２７】空気ポンプ４からは、改質ガス中に含まれ
るＣＯの酸化反応に必要な化学量論量の体積比で２〜６
倍の酸素を供給した。

【００２８】図２は、第１触媒を単独で用いた場合、改
質ガス中のＣＯが選択的に酸化されてＣＯ濃度が数ｐｐ
ｍまで低下するが、二酸化炭素と水素との逆シフト反応
の影響により、温度が上昇するにしたがって指数関数的
にＣＯ濃度が増加することを示している。このことは、
ＣＯ濃度を充分に低減できる温度範囲が数十℃程度に限
られていることを意味する。しかし、触媒温度は反応熱
によって上昇するため、最適温度を維持するには高度な
制御が必要となる。

【００２９】また、図２は、第２触媒を単独で用いた場
合、比較的高温域でＣＯ濃度を数ｐｐｍまで除去できる
ことを示している。これはＲｕがＣＯのメタン化反応を
促進するためであるが、温度が上昇するにしたがって指
数関数的に二酸化炭素のメタン化反応も進行して水素濃
度が低下するため、水素発生装置としての効率が低下す
る。

【００３０】したがって、メタン濃度を、システムの効
率への影響が小さい１〜２体積％以下に抑えられる温度
範囲は数十℃程度に限られている。しかし、メタン化反
応も発熱反応であるため、最適温度を維持するには高度
な制御が必要となる。

【００３１】一方、図２は、第１触媒および第２触媒の
両方を混合させた場合には、広い温度範囲でＣＯを低濃
度まで除去することができることを示している。第１触
媒がＣＯを数ｐｐｍまで除去できる温度範囲は数十℃程
度であるが、数百ｐｐｍのＣＯ濃度レベルまでであれば
１００ｄｅｇ程度の温度範囲でＣＯを低減できる。ま
た、第２触媒は、０．５〜１体積％程度の高濃度ＣＯに
対しては、数十℃程度の狭い温度範囲でしか実質上機能
しないが、数百ｐｐｍ程度の低濃度ＣＯに対しては、１
００ｄｅｇの温度範囲でＣＯを数ｐｐｍ以下に除去でき
る。

【００３２】したがって、第１触媒と第２触媒の複合効
果により、逆シフト反応で発生したＣＯをメタン化反応
によって除去できるため、広い温度範囲でＣＯを数ｐｐ
ｍのレベルまで除去することができる。

【００３３】ＣＯを効率的に除去できる温度範囲は、第
１触媒でＣＯを数百ｐｐｍまで除去できる温度以上で、
かつ、第２触媒で二酸化炭素のメタン化反応がシステム
の効率に影響を与えるほど進行しはじめる温度未満の温
度範囲である。この好ましい温度範囲は、触媒の活性成
分や担持量等によって異なるが、一般に６０〜３５０
℃、好ましくは８０〜２５０℃である。

【００３４】本実施の形態は、改質ガス中のＣＯ濃度が
０．１〜２体積％の場合に好ましい形態である。第１触
媒および第２触媒としては、０．１〜１０重量％の触媒
活性成分を担体に分散担持した触媒等が好ましく用いら
れる。

【００３５】第１触媒に用いられる触媒活性成分として
は、

【化１】２ＣＯ＋Ｏ₂ → ２ＣＯ₂ の反応に選択的に活性を示すもの、すなわち改質ガス中
の水素とＣＯのうち、ＣＯの酸化反応のみに活性を示す
かまたはＣＯの酸化反応に対して高選択に活性を示すも
のが用いられる。

【００３６】このようなものとしては、Ｐｔ、Ｐｄ、Ｒ
ｕ、Ｒｈなどの貴金属が例示できる。特に、触媒活性成
分として、少なくともＰｔもしくはＲｕを含有すること
が好ましい。

【００３７】また、第２触媒に用いられる触媒活性成分
としては、

【化２】ＣＯ＋３Ｈ₂ → ＣＨ₄ ＋Ｈ₂Ｏの反応に選択的に活性を示すもの、すなわち改質ガス中
のＣＯ₂とＣＯのうち、ＣＯの水素化反応のみに活性を
示すかまたはＣＯの水素化反応に対して高選択に活性を
示すものが用いられる。このようなものとしては、Ｒ
ｕ、Ｒｈ、Ｐｄ、Ｎｉなどの金属が例示できる。特に、
触媒活性成分として、少なくともＲｕ、ＲｈまたはＮｉ
を含有することが好ましい。

【００３８】第１触媒および第２触媒に用いられる触媒
の担体としては、特に限定はなく、触媒活性成分を高分
散状態で担持できるものであればよい。このようなもの
としては、アルミナ、シリカ、シリカアルミナ、マグネ
シア、チタニア、ゼオライトなどが例示できる。触媒活
性成分を高分散状態で担持できるゼオライトの種類とし
ては、Ａ型ゼオライト、Ｘ型ゼオライト、Ｙ型ゼオライ
ト、ベータ型ゼオライト、モルデナイト、ＺＳＭ−５等
が例示できる。これらの担体は単独で用いてもよく、２
種以上を組み合わせて用いてもよい。

【００３９】また、本実施の形態では、あらかじめ各触
媒活性成分をそれぞれ粉末状の担体に担持させて、第１
触媒と第２触媒をそれぞれ別々の粒子で構成し、この第
１触媒と第２触媒を物理的に混合したものを担体基材で
あるコージェライトハニカムに被覆させたが、第１触媒
と第２触媒がＣＯ選択酸化とＣＯ水素化反応の機能をそ
れぞれ発揮できる状態であればよい。

【００４０】すなわち、複合化の方法として、まず第１
触媒を担体基材に被覆した後、第２触媒を被覆し層状に
複合化させても同様の効果が見られる。また、ペレット
形状の第１触媒と第２触媒を作製し、混合してもかまわ
ない。

【００４１】また、複合化したＣＯ浄化触媒の組成の平
均値が本実施の形態と同じであっても、例えばアルミナ
担体にＰｔとＲｕを同時に担持した場合には、貴金属同
士が合金化することがある。この場合、ＣＯ選択酸化に
対する活性は向上するが、ＣＯメタン化反応に対する活
性はあまり高くない。これはＰｔとＲｕが合金化するこ
とによって、それぞれの触媒活性成分の特性が平均化す
るためである。合金化した触媒は第１触媒として用いる
ことができるため、第２触媒としてＲｕ触媒等を混合す
れば更に高い性能が得られる。

【００４２】第１触媒と第２触媒の触媒活性成分の複合
化の比率は、使用する反応条件によってＣＯ浄化触媒層
通過後のＣＯ濃度が０．０１〜１００ｐｐｍ、好ましく
は０．０１〜２０ｐｐｍになるように当業者が選択すれ
ばよい。通常、第１触媒の比率は１０重量％〜９０重量
％の範囲で高い性能が得られる。

【００４３】また、Ｒｕ触媒のように単独でも選択酸化
反応とメタン化反応の性能を併せ持ち、第１触媒と第２
触媒の中間の性能を持つ触媒も存在するが、ＣＯ選択酸
化反応とＣＯ選択メタン化反応に対して最適な組成は異
なるため、異なる組成もしくは調製条件のＲｕ触媒を第
１触媒、第２触媒として複合化させることによって高い
特性が得られる。

【００４４】（実施の形態２）次に、ＣＯ浄化触媒層が
複数段に分割されており、前記分割された各触媒層に酸
素を含有するガスを導入するための酸素供給部が設けら
れた水素精製装置の実施の形態について、実施の形態１
と異なる点を中心に説明する。

【００４５】水素発生システムの小型化を目的としてＣ
Ｏと水蒸気を反応させるためのＣＯ変成触媒層の容積を
小さくしたり、ＣＯ変成触媒層を省略した場合、ＣＯ濃
度が高くなって１段のＣＯ浄化触媒層ではＣＯを充分除
去できない場合がある。また、一度に導入する空気量
は、反応熱の影響や安全性の点から上限があるが、ＣＯ
濃度が高い場合には、この上限より高い酸素濃度が必要
となる場合がある。

【００４６】本実施の形態では、ＣＯ浄化触媒層が複数
段、好ましくは２〜３段に分割されており、各触媒層の
それぞれの上流側に酸素を含有するガスを導入するため
の酸素供給部が設けられているため、２回以上空気を供
給することができ、ＣＯ濃度が比較的高い場合にも効率
的にＣＯを除去することができる。本実施の形態は、改
質ガス中のＣＯ濃度が１〜３体積％の場合に好ましい形
態である。

【００４７】図３は本発明の実施の形態２に係る水素精
製装置の構成を示す概略図である。図３において、ＣＯ
浄化触媒層は、第１浄化触媒層１１と、第２浄化触媒層
１２の２段に分割されており、その中間に第２空気供給
部２０が設置されている。

【００４８】第１空気供給部１９からは酸素濃度が全体
の１〜２体積％となるように空気が供給され、第２空気
供給部２０からは酸素濃度が全体の０．５〜１．５体積
％となるように空気が供給されることが好ましい。

【００４９】ＣＯ濃度が高い場合、第１空気供給部１９
から供給された空気だけでは酸素が不足するため、改質
ガスが第１触媒層１１を通過するときに充分に酸化反応
が進行しない。しかし、第２空気供給部２０から再び空
気が供給されるため、第２浄化触媒層１２を通過すると
きにＣＯの酸化がさらに進行し、さらにＣＯ濃度が数ｐ
ｐｍレベルまで低減される。

【００５０】

【実施例】以下、本発明の水素精製装置を実施例に基づ
いてより具体的に説明する。

【００５１】（実施例１）第１触媒としてＰｔを担持し
たアルミナ（Ｐｔの担持量は１重量％）、第２触媒とし
てＲｕを担持したアルミナ（Ｒｕの担持量は１重量％）
を５０重量％の比率で混合し、直径１００ｍｍ、長さ５
０ｍｍのコージェライトハニカムに被覆した。

【００５２】得られたＣＯ浄化触媒層１を、図１に示す
ように水素精製装置の反応室２中に設置し、ＣＯが１体
積％、二酸化炭素が１５体積％、水蒸気が１５体積％、
残りが水素である改質ガスを、改質ガス入口より毎分１
０リットルの流量で導入した。

【００５３】空気供給部４からは酸素濃度が全体の２体
積％となるように空気を供給した。改質ガス入口３の手
前で改質ガスを冷却し、改質ガス温度を８０〜２５０℃
まで変化させて反応させた。改質ガス出口６から排出さ
れるガスの組成を、水蒸気を除去した後、ガスクロマト
グラフィで測定し、ＣＯ濃度とメタン濃度とを算出し
た。結果を表１に示す。

【００５４】

【表１】（実施例２）図３に示すように、ＣＯ浄化触媒層を第１
浄化触媒１１と、第２浄化触媒層１２の２つに分割し、
その中間に第２空気供給部２０を配置し、ＣＯが２体積
％、二酸化炭素が１４体積％、水蒸気が１５体積％、残
りが水素である改質ガスを、改質ガス入口１４より毎分
１０リットルの流量で導入した。第１空気供給部１９、
第２空気供給部２０から、それぞれ酸素濃度が全体の２
体積％となるように空気を供給した。

【００５５】改質ガス入口１４の手前で改質ガスを冷却
し、改質ガス温度を８０〜２５０℃まで変化させて反応
させた。改質ガス出口１７から排出されるガスの組成
を、水蒸気を除去した後、ガスクロマトグラフィで測定
し、ＣＯ濃度とメタン濃度とを算出した。結果を表２に
示す。

【００５６】

【表２】なお、各触媒層の間に、放熱部又は冷却部を設けること
により、上流側で発生した熱を除去することによって、
その下流側の触媒層の温度を最適にする事が出来る。

【００５７】（実施例３）第２触媒を、Ｒｕの代わりに
Ｒｈを用いたものと交換したこと以外は、実施例１と同
様の操作を行った。結果を表３に示す。

【００５８】

【表３】（実施例４）第２触媒を、Ｒｕの代わりにＮｉを用いた
ものと交換したこと以外は、実施例１と同様の操作を行
った。結果を表４に示す。

【００５９】

【表４】（比較例１）第２触媒を取り除いたこと以外は、実施例
１と同様の操作を行った。結果を表５に示す。

【００６０】

【表５】（比較例２）第１触媒を取り除いたこと以外は、実施例
１と同様の操作を行った結果を表６に示す。

【００６１】

【表６】（比較例３）ＰｔとＲｕをそれぞれ０．５重量％の比率
でアルミナに担持し、直径１００ｍｍ、長さ５０ｍｍの
コージェライトハニカムに被覆し、ＣＯ浄化触媒層を作
製した。このＣＯ浄化触媒層を実施例１と同様の操作を
おこなった結果を表７に示す。

【００６２】

【表７】

【００６３】

【発明の効果】以上説明したところから明らかなよう
に、本発明によると、ＣＯ浄化触媒層を広い温度範囲で
機能させることができ、安定してＣＯを除去することが
可能な水素精製装置を提供することができる。

【図面の簡単な説明】

【図１】本発明の実施の形態１に係る水素精製装置の構
成を示す概略図である。

【図２】本発明の実施の形態１に係る水素精製装置に用
いられているＣＯ浄化触媒層の第１触媒と第２触媒の特
性を示す図である。

【図３】本発明の実施の形態２に係る水素精製装置の構
成を示す概略図である。

【符号の説明】

１ＣＯ浄化触媒層２、１３反応室３、１４改質ガス入口４、１５空気ポンプ５、１６拡散板６、１７改質ガス出口７、１８断熱材１１第１浄化触媒層１２第２浄化触媒層１９第１空気供給部２０第２空気供給部

───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (51)Int.Cl.⁷ 識別記号ＦＩテーマコート゛(参考）Ｈ０１Ｍ 8/06 Ｈ０１Ｍ 8/06 Ｇ // Ｈ０１Ｍ 8/10 8/10 (72)発明者藤原誠二大阪府門真市大字門真1006番地松下電器産業株式会社内 (72)発明者富澤猛大阪府門真市大字門真1006番地松下電器産業株式会社内Ｆターム(参考） 4G040 EA02 EA03 EA06 EB31 EC02 EC03 4G069 AA03 BA01B BA13B BC70A BC70B BC71A BC71B BC75A BC75B CC26 CC32 EA19 FA02 FA03 5H026 AA06 5H027 AA06 BA01 BA17

Claims

【特許請求の範囲】

【請求項１】水素および一酸化炭素を含有する改質ガ
スを供給する改質ガス供給部と、前記改質ガス供給部よ
り供給された改質ガスに酸素を含有するガスを混入する
ための酸素供給部と、前記酸素を混入した改質ガスが通
過する触媒層とを備え、前記触媒層は少なくとも２種以上の異なる組成の触媒が
混合もしくは一体化されたものである水素精製装置。
【請求項２】前記触媒層は、触媒担体基材の表面に少
なくとも２種以上の異なる組成の触媒が層状に被覆され
ることによって一体化されたものである請求項１記載の
水素精製装置。
【請求項３】前記触媒担体基材は、ハニカムもしくは
ペレット形状の耐熱性基材である請求項１又は２記載の
水素精製装置。
【請求項４】前記触媒層は、少なくともＰｔ、Ｐｄ、
Ｒｕ、Ｒｈから選択される少なくとも１種を含む第１触
媒と、Ｐｄ、Ｒｕ、Ｒｈ、Ｎｉから選択される少なくと
も１種を含む第２触媒が、混合もしくは一体化されたも
のである請求項１〜３のいずれかに記載の水素精製装
置。
【請求項５】前記触媒層は、複数段に分割されてお
り、少なくとも各触媒層の間には、放熱部又は冷却部が
設けられてある請求項１〜４のいずれかに記載の水素精
製装置。