JP2002196078A - 放射性核種の定量方法 - Google Patents

放射性核種の定量方法

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JP2002196078A JP2000392010A JP2000392010A JP2002196078A JP 2002196078 A JP2002196078 A JP 2002196078A JP 2000392010 A JP2000392010 A JP 2000392010A JP 2000392010 A JP2000392010 A JP 2000392010A JP 2002196078 A JP2002196078 A JP 2002196078A
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康裕 植頭
Tetsuo Hashimoto
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    • G01T1/16Measuring radiation intensity
    • G01T1/17Circuit arrangements not adapted to a particular type of detector
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Abstract

(57)【要約】 【課題】 エネルギーの近似した核種であっても、化学
分離を行うことなく、定量できるようにする。また、長
半減期α線放出核種であっても、簡便、迅速に、且つ高
感度で定量できるようにする。 【解決手段】 α線検出器に入射したパルスをコンピュ
ータに取り込み、微小時間測定タイマにてパルスの時間
分布を求めてプロットし、バックグラウンド由来の線形
及び親・壊変生成物の相関事象由来の非線形の最小二乗
法にてフィッティングすることにより、全体の親核種か
らその壊変生成物への発生確率P(t)を求め、ランダ
ム事象分を減算することで親核種からその壊変生成物へ
の相関事象分を抽出し、測定時間、供試量、効率を除す
ることにより、単位当たりの放射能を求める。また、こ
の方法により測定上必要のない核種を定量し、目的核種
のエネルギースペクトルから除することによりバックグ
ラウンドを低下させ、目的核種を波高弁別により定量す
る。

Description

【発明の詳細な説明】
【0001】
【発明の属する技術分野】本発明は、α線検出器に入射
したパルスの時間間隔を求め解析することにより放射性
核種を定量する方法に関するものである。
【0002】
【従来の技術】放射能測定では、放射線のエネルギー
(放射線検出器に入射したエネルギー)に応じて弁別を
行い、予め準備されているエネルギーライブラリとの比
較によって放射性核種の同定を行っている。しかし、複
数の放射性核種が存在する環境下で、互いのエネルギー
が近い場合には弁別ができないために、化学分離を行う
必要がある。
【0003】例えば原子炉施設などにて、万一、異常漏
洩事故等が生じた場合、核燃料中に含まれているプルト
ニウム等の長半減期α線放出核種が環境中に放出される
可能性がある。そこで、大気浮遊塵中のプルトニウムを
迅速に定量できるようにする必要がある。具体的には、
大気をポンプで吸引することにより大気浮遊塵を濾紙上
に捕集し、濾紙を回収した後、α線検出器(例えばシリ
コン半導体検出器)にて測定し、波高弁別を行う。
【0004】しかし、この場合、天然の存在量の大きな
ウラン(U)やトリウム(Th)の壊変生成物であるラ
ドン(Rn)、ポロニウム(Po)、鉛(Pb)、ビス
マス(Bi)等が支配的な核種として検出され、プルト
ニウム(Pu)などはバックグラウンドに隠れてしま
う。そこで、シリコン半導体検出器によるα線測定に先
だって、回収した濾紙を、硝酸及びフッ化水素酸にて全
分解する前処理を行い、陰イオン交換法によりプルトニ
ウムを単離する必要がある。
【0005】
【発明が解決しようとする課題】従来技術では、このよ
うな化学分離が不可欠であるため、煩雑な操作を要し、
迅速な定量が行えなかった。因みに、上記の大気浮遊塵
中のプルトニウム分析では、定量までに約1週間程度の
時間を必要としていた。
【0006】本発明の目的は、エネルギーの近似した放
射性核種であっても、化学分離を行うことなく定量でき
る方法を提供することである。本発明の他の目的は、環
境試料中の長半減期α線放出核種であっても、簡便、迅
速に、且つ高感度で定量できる方法を提供することであ
る。
【0007】
【課題を解決するための手段】周知のように、放射性核
種は核種固有の半減期を有し、α線等を放出しながら他
の核種へと次式に従って壊変していく。 A=A0 exp(−λt) =A0 exp(−ln(2)/t(1/2) )t) ここで、 A:現在の放射能 A0 :初期の放射能 λ:壊変定数、λ=ln(2)/t(1/2)(1/2) :半減期 t:経過時間
【0008】このことは、半減期に着目すると、Aとい
う親核種はt(1/2) の時間内でその半数がBという娘核
種になることを示している。本発明は、この原理を利用
し、壊変した際に放出されるα線を検出器にて求め、そ
れらの時間分布と目的核種の半減期をマッチングさせる
ことで、化学分離を行うことなく、同定し定量する方法
である。
【0009】本発明は、α線検出器に入射したパルスを
コンピュータに取り込み、微小時間測定タイマにて入射
パルスの時間分布を求めてプロットし、バックグラウン
ド由来の線形及び親・壊変生成物の相関事象由来の非線
形の最小二乗法にてフィッティングすることにより、 P(t)={αt ・exp(−λt)・λ+C}dt 但し、P(t):任意のパルスによってスタートし、t
時間後に微小時間dt内の事象で終了する確率 λdt:t時間後、微小時間dt内に相関事象が発生す
る確率 Cdt:t時間後、微小時間dt内にランダム事象が発
生する確率 αt :事象が相関事象により引き起こされる確率 を求め、ランダム事象分を減算することで親核種からそ
の壊変生成物への相関事象分を抽出し、測定時間、供試
量、効率を除することにより、単位当たりの放射能を求
めることを特徴とする放射性核種の定量方法である。
【0010】また本発明は、上記の方法により測定上必
要のない核種を、その半減期と入射パルスの時間間隔に
よって定量し、目的核種のエネルギースペクトルから除
することにより、バックグラウンドを低下させて目的核
種の検出限界値を低減し、波高弁別(エネルギー弁別)
を併用する放射性核種の定量方法である。
【0011】このように入射パルスの時間間隔を解析
し、壊変事象を抽出することにより、ラドン等の天然放
射性核種の定量が可能となる。また、天然に存在するラ
ドンやラジウムの壊変生成物を目的として全体パルスか
ら抽出し、減算することで、プルトニウム分析における
バックグラウンドを除去できることになり、大気浮遊塵
中のプルトニウムを化学分離することなしに定量するこ
とができる。
【0012】
【実施例】液体シンチレーション検出器などのα線検出
器に入射したパルスを増幅してマルチチャンネルアナラ
イザを介してコンピュータに取り込み、微小時間測定タ
イマにて入射パルスの時間分布を求めてプロットする。
そして、図1に示すような固定時間を設定し、該固定時
間中に入射パルス(符号10で示す)がどのように存在
するかを解析する。α線検出器に入射したパルスは、バ
ックグラウンド由来のものと、親・壊変生成物の相関事
象由来のものとに分けられる。
【0013】これらのパルスは、図2に示すような組み
合わせとなる。図中、白抜きで表示したパルス(符号1
2で示す)は相関事象を表し、黒く塗りつぶしたパルス
(符号14で示す)は非相関事象を表している。各組み
合わせの確率は以下のようになる。 PA (t)dt=Σαt ・Pb (t)・exp(−λ
t)・λdt PB (t)dt=Σαt ・Pb (t)・{1−exp
(−λt)}・Cdt PC (t)dt=Σαt ・Pb (t)・exp(−λ
t)・Cdt PD (t)dt=Σ(1−αt )・Pb (t)・Cdt ここで、 P(t)dt:任意のパルスによってスタートし、t時
間後にdt時間内の事象で終了する確率 Pb (t):任意のパルスによってスタートし、t時間
後にN個のランダムパルスが入る確率 λdt:t時間後、微小時間dt内に相関事象が発生す
る確率 Cdt:t時間後、微小時間dt内にランダム事象が発
生する確率 αt :事象が相関事象により引き起こされる確率 である。
【0014】ここで全体の発生確率P(t)を求める
と、
【数1】 となり、マクローリン展開より
【数2】 であるから、全体の親核種からその壊変生成物への相関
事象の確率は次式のようになる。 P(t)={αt ・exp(−λt)・λ+C}dt 上式の意味するところは、Cdtというランダム事象分
(バックグラウンド)の上に、抽出する相関事象分αt
・exp(−λt)・λdtが存在することを示してい
る。その様子を図3に示す。
【0015】このことから、逆に、プロットした入射パ
ルスの時間分布から、バックグラウンド由来の線形及び
親・壊変生成物の相関事象由来の非線形の最小二乗法に
てフィッティングすることにより、 P(t)={αt ・exp(−λt)・λ+C}dt を求め、ランダム事象分を減算することで親核種からそ
の壊変生成物への相関事象分を抽出することができる。
【0016】ところで、放射性核種(放射能)の測定
は、いくつ(個数)の放射線が入射したかを計数するも
のである。例えば、600個の放射線が60秒の測定時
間中に入射した場合には、1秒間当たり10個の放射線
に相当する。しかし、検出器によって計数効率は異なる
(例えば、100個の放射線のうち40個を計測できれ
ば効率は40%となる)。そのため、検出した個数を計
測効率で除する必要がある。例えば、1秒間当たり10
個の放射線を計数効率40%の検出器で測定したとする
と、もとは1秒間当たり25個の放射線があったという
ことになる。更にそれが100gの試料中からの放射線
であれば、1g当たり0.25個の放射線となる。
【0017】このようなことから、前記のようにして抽
出した相関事象分を、測定時間、供試量、効率で除する
ことにより、単位当たりの放射能を求める(放射性核種
を定量する)ことができる。この時間間隔解析法では、
ミリ秒からマイクロ秒の半減期を有する放射性核種を選
択的に抽出することが可能である。その例としては、
220Rn→ 216Po→、 219Rn→ 215Po→、 221
r→ 217At→等が挙げられる。
【0018】また、上記の方法により測定上必要のない
核種を、その半減期と入射パルスの時間間隔解析法によ
って定量し、目的核種のエネルギースペクトルから除す
ることにより、バックグラウンドを低下させて目的核種
の検出限界値を低減することができる。それによって、
プルトニウムなどの長半減期核種を化学分離なしに定量
することが可能となる。
【0019】前述したように、原子炉施設などにて、万
一、異常漏洩事故が生じた場合、核燃料中に含まれるプ
ルトニウム等の長半減期α線放出核種が環境中に放出さ
れる可能性がある。そのため、大気浮遊塵中のプルトニ
ウムを迅速に定量する必要がある。具体的には、大気を
ポンプで吸引することにより大気浮遊塵を濾紙上に捕集
し、濾紙を回収した後、α線検出器にて測定する。この
場合、天然の存在量の大きなUやThの壊変生成物であ
るRn、Po、Pb、Bi等が支配的な核種として検出
され、Puなどはバックグラウンドに隠れてしまう。そ
こで、時間間隔解析を行い、これら短半減期の天然放射
性核種を除去すれば、Pu等の長半減期のα線放出核種
のみを波高弁別することが可能となり、それら長半減期
のα線放出核種の定量が行えるのである。波高弁別は、
測定したエネルギーを、放射性核種特有のエネルギーラ
イブラリと合致させることにより行う。これによって、
緊急時に大気浮遊塵中のプルトニウムを化学分離を一切
行うことなく迅速に測定することができる。なお、この
方法によれば、平常時には、バックグラウンドレベルの
プルトニウム等の濃度が示されることになる。
【0020】また、本発明方法により、ラドンやトロン
及びその壊変生成物を抽出することができるために、そ
れを応用することで、それらの核種に反応しないサーベ
イメータなどの作製も可能となる。
【0021】
【発明の効果】本発明は上記のように、α線放出核種か
らの入射パルスの時間間隔を解析する方法であるから、
エネルギーの近似した核種であっても、化学分離を行う
ことなく、定量することができる。また本発明は、短半
減期の天然放射性核種を抽出してバックグラウンドとし
て除去できるために、波高弁別と組み合わせることによ
り、長半減期のα線放出核種であっても、簡便、迅速
に、且つ高感度で定量することが可能となる。
【図面の簡単な説明】
【図1】入射パルスと固定時間の関係を示す説明図。
【図2】固定時間中の入射パルスの存在状態のパターン
を示す説明図。
【図3】時間間隔と計数の関係を示すグラフ。
【符号の説明】
10 入射パルス 12 相関事象 14 非相関事象
フロントページの続き Fターム(参考) 2G075 CA02 DA10 EA03 FA05 FA20 FB09 FC13 2G088 EE12 EE21 EE25 FF06 HH03 KK01 KK07 KK15 KK24 KK27 LL02 LL06

Claims (2)

    【特許請求の範囲】
  1. 【請求項1】 α線検出器に入射したパルスをコンピュ
    ータに取り込み、微小時間測定タイマにて入射パルスの
    時間分布を求めてプロットし、バックグラウンド由来の
    線形及び親・壊変生成物の相関事象由来の非線形の最小
    二乗法にてフィッティングすることにより、 P(t)={αt ・exp(−λt)・λ+C}dt 但し、P(t):任意のパルスによってスタートし、t
    時間後に微小時間dt内の事象で終了する確率 λdt:t時間後、微小時間dt内に相関事象が発生す
    る確率 Cdt:t時間後、微小時間dt内にランダム事象が発
    生する確率 αt :事象が相関事象により引き起こされる確率 を求め、ランダム事象分を減算することで親核種からそ
    の壊変生成物への相関事象分を抽出し、測定時間、供試
    量、効率を除することにより、単位当たりの放射能を求
    めることを特徴とする放射性核種の定量方法。
  2. 【請求項2】 請求項1記載の方法により測定上必要の
    ない核種を、その半減期と入射パルスの時間間隔によっ
    て定量し、目的核種のエネルギースペクトルから除する
    ことにより、バックグラウンドを低下させて目的核種の
    検出限界値を低減し、波高弁別により定量する放射性核
    種の定量方法。
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