JP2010112726A - 核分裂性物質の核種組成決定法 - Google Patents

Abstract

【課題】Ｐｕ-fissileとＵ-fissileが混在している測定対象物で、それらの存在比が未知であっても、核分裂性物質の核種組成を正確に決定できるようにする。
【解決手段】核分裂性核種を含む測定対象物に対し、中性子源を用いないパッシブ中性子測定と中性子源を用いるアクティブ中性子測定を行い、取得した中性子の放出時間分布を解析し、アクティブ中性子測定により即発中性子計数とフラット成分を取り出し、次にアクティブ中性子測定によるフラット成分からパッシブ中性子測定によるフラット成分を差し引く演算によって遅発中性子計数を求め、［遅発中性子数／即発中性子］と［Ｕ-fissile／Ｐｕ-fissile質量比］との相関を利用して、前記即発中性子計数と遅発中性子計数との割合から測定対象物のＰｕ-fissileとＵ-fissileとの質量比を特定する。
【選択図】図４

Description

本発明は、中性子源を用いないパッシブ中性子測定と中性子源を用いるアクティブ中性子測定を組み合わせ、中性子の放出時間分布の解析により即発中性子計数と遅発中性子計数を求め、その割合から測定対象物のＰｕ-fissileとＵ-fissileとの質量比を特定する核分裂性物質の核種組成決定法に関するものである。この技術は、再処理工場やＭＯＸ燃料加工工場等の核燃料関連施設から排出される超ウラン元素を含む廃棄物（以下、「ＴＲＵ廃棄物」と略記する）について、処分時の評価などのために、詳しい放射能情報を得るのに有用である。

再処理工場やＭＯＸ燃料加工工場等の核燃料関連施設から排出される放射性廃棄物には多種の放射性核種が含まれている。その中でも超ウラン元素（ＴＲＵ）の核種を正確に測ることは、処分時の評価上極めて重要である。特にプルトニウムの同位体のうちの核分裂性核種（主にＰｕ−２３９とＰｕ−２４１、以下では「Ｐｕ-fissile」と記す）の放射能は、ウランの同位体のうちの核分裂性核種（主にＵ−２３５以下では「Ｕ-fissile」と記す）の放射能の１０，０００倍程度であり、他のＴＲＵ核種（Ａｍ−２４１、Ｃｍ−２４４等）の放射能を定量するための代表核種となるので、廃棄物処分時の評価において、非常に重要度が高い。更に、ウラン同位体の評価においても、Ｕ-fissileは代表核種となるので、Ｐｕ-fissileとＵ-fissileが混在している廃棄物の放射能を評価する場合、これらの核種の放射能を正確に評価する必要がある。

ところで、ＴＲＵ廃棄物中に含まれる核分裂性核種は、主にＰｕ-fissileとＵ-fissileであるので、Ｐｕ-fissileとＵ-fissileの比が決まっている場合、アクティブ中性子測定を行い即発中性子を測定することにより、その存在量を精度よく決定できる。アクティブ中性子測定体系については、特許文献１に開示されている。この技術は、測定対象物、中性子源、及び中性子検出器を、減速体を用いずに反射体によって取り囲み、測定対象物自体の減速能力のみを利用して核分裂を誘起させ、その結果放出された核分裂中性子を測定する方式である。そのため減速体由来の熱中性子による核分裂が生じないので、計数成分の分離精度が向上し、位置感度差（中心部と周辺部での検出感度の差）が殆ど生じないという利点があり、廃棄物に含まれている核分裂物質の含有量の測定に極めて有用である。

しかしながら、Ｐｕ-fissileとＵ-fissileの組成比が既知でない場合、即発中性子の情報だけでは、Ｐｕ-fissileとＵ-fissileの量を決定することができない。従って、後々の放射能による影響を考慮して、通常、廃棄物の放射能評価を安全側に見積もるため、Ｐｕ-fissileに起因して計測される即発中性子が１００％であるとして判断しており、大幅に過大評価することになる。そのため、過剰な遮蔽や厳しい処分区分などに起因する経済損失が生じる。

特許３８４５６８５号公報

本発明が解決しようとする課題は、Ｐｕ-fissileとＵ-fissileが混在している測定対象物で、それらの存在比が未知であっても、核分裂性物質の核種組成を正確に決定できるようにすることである。

例えば、Ｐｕ−２３９の遅発中性子割合（遅発中性子割合＝遅発中性子数／（即発中性子数＋遅発中性子数））はＵ−２３５の遅発中性子割合の１／３程度である。従って、Ｐｕ−２３９に対してＵ−２３５が含まれている割合が多ければ遅発中性子の割合が多くなることになる。本発明者等は、この点に着目し、核分裂時、即発中性子とは異なる時間分布を持って放出される遅発中性子の計数情報を取り出す手法を案出し、得られた遅発中性子の計数情報と即発中性子の計数情報とを組み合わせることによってＰｕ-fissileとＵ-fissileの存在量を決定するための理論式を導き出し、測定実験で理論式と実験値とが精度よく一致していることを確認した。本発明は、このような新たな測定法の開発に基づき完成されたものである。

本発明は、核分裂性核種を含む測定対象物に対し、中性子源を用いないパッシブ中性子測定と中性子源を用いるアクティブ中性子測定を行い、取得した中性子の放出時間分布を解析し、アクティブ中性子測定により即発中性子計数とフラット成分を取り出し、次にアクティブ中性子測定によるフラット成分からパッシブ中性子測定によるフラット成分を差し引く演算によって遅発中性子計数を求め、［遅発中性子数／即発中性子］と［Ｕ-fissile／Ｐｕ-fissile質量比］との相関を利用して、前記即発中性子計数と遅発中性子計数との割合から測定対象物のＰｕ-fissileとＵ-fissileとの質量比を特定することを特徴とする核分裂性物質の核種組成決定法である。なお、フラット成分とは、中性子計数が経過時間に殆ど依存しない成分をいう。これらには、バックグラウンド、（α，ｎ）中性子、及び自発核分裂中性子を含む中性子計数があり、アクティブ中性子測定の場合には、それらの他に中性子源からの中性子を照射することによって得られる遅発中性子も含んだ中性子計数となる。

本発明で使用するアクティブ中性子測定法としては、測定対象物、中性子源、及び中性子検出器を、減速体を用いずに反射体によって取り囲み、測定対象物自体の減速能力のみを利用して核分裂を誘起させ、その結果放出された核分裂中性子を測定する方式が好ましい。

測定対象物は、典型的には、核燃料関連施設から排出される超ウラン元素を含む放射性廃棄物を含む自己中性子減速作用のあるセメント固化体などである。

本発明は、パッシブ中性子測定とアクティブ中性子測定を組み合わせて測定対象物からの遅発中性子計数と即発中性子計数の割合を把握することにより、核分裂性物質の核種組成を決定する方法であるから、Ｐｕ-fissileとＵ-fissileが混在している測定対象物で、それらの存在比が未知であっても、Ｐｕ-fissileとＵ-fissileとの質量比を精度よく測定することができる。その結果、廃棄物の放射能評価が過大になったり過小になることが無く、廃棄物に対する取り扱いならびに遮蔽対策等の対応を適切に行うことができ、処分コストの削減や処分の安全性の向上に大きく貢献できる。

本発明は、Ｐｕ-fissile及びＵ-fissile等の核分裂性核種を含む測定対象物に対し、中性子源を用いないパッシブ中性子測定と中性子源を用いるアクティブ中性子測定を行い、取得した中性子の放出時間分布を解析し、アクティブ中性子測定により即発中性子計数とフラット成分（計数が経過時間に殆ど依存しない成分）を取り出し、次にアクティブ中性子測定によるフラット成分からパッシブ中性子測定によるフラット成分を差し引く演算によって遅発中性子計数を求め、［遅発中性子数／即発中性子］と［Ｕ-fissile／Ｐｕ-fissile質量比］との相関を利用して、前記即発中性子計数と遅発中性子計数との割合から測定対象物のＰｕ-fissileとＵ-fissileとの質量比を特定する核分裂性物質の核種組成決定法である。

本発明で使用するのに好適なアクティブ中性子測定体系の一例を図１に示す。ここで、（Ａ）は測定対象物を含む測定部を示し、（Ｂ）は測定システム全体を示している。

測定対象物を含む測定部１０は、測定対象物１２、中性子源（１４ＭｅＶ−Ｔ中性子発生器）１４、及び中性子検出器（高速中性子ディテクターバンク）１６を、減速体を用いずに金属反射体（ステンレス反射体）１８によって取り囲んだ構成である。中性子源１４と中性子検出器１６は、測定対象物１２を挟んで対面するように配置する。金属反射体１８の外側を、更にポリエチレン遮蔽体２０で取り囲む。アクティブ中性子測定体系では、中性子源１４からの中性子を測定対象物１２に照射し、測定対象物自体の減速能力のみを利用して核分裂を誘起させ、その結果放出された核分裂中性子を測定する方式である。パッシブ中性子測定体系は、上記アクティブ中性子測定体系で、中性子源を取り除いた構成でよい。このように、減速体を用いずに金属反射体１８で６面を覆うことによって、中性子減速体に起因する熱中性子発生に伴う測定誤差の軽減を図ることができる。

測定部１０を含む核種組成測定システム３０全体は、データ集積・制御装置３２によって制御される。なお、データ集積・制御装置３２には中性子解析手段３３も内蔵されている。中性子の発生側及び測定側のタイミングは、タイミングパルスモジュール３４でとられる。発生側は、加速器コントローラ３６、ドライブシャーシ３８、測定部１０に内蔵されている中性子源１４などからなり、測定用のパルス中性子を発生させ、測定対象物１２に中性子を照射する。他方、測定側は、測定部１０に内蔵されている中性子検出器１６の他、プリアンプ４０、メインアンプ４２、サムゲートユニット４４、及びマルチチャネルスケーラ４６（いずれも複数個）からなり、それらによって増幅・波形処理ならびに集約処理が行われ、データ集積・制御装置３２へ測定データの送信が行われる。

測定に際しては、まずデータ集積・制御装置３２の各種の初期条件設定が行われ、その後、実際の測定が行われる。その測定にあたっては、データ集積・制御装置３２からタイミングパルスモジュール３４へ測定開始（パルス発生指示）信号が送信される。この測定開始信号は、測定開始から所定の測定時間間隔毎（例えば１０ｍｓ毎）に、所定時間（例えば１０分間）の間、繰り返し送信される。このようにタイミングパルスモジュール３４は、送られてきた測定開始信号をもとに中性子発生用のタイミングパルスを発生させ、発生側である加速器コントローラ３６と、測定側であるマルチチャネルスケーラ４６へ並行して同時送信し、中性子発生と検出、測定との同期をとり、測定のタイミングを合わせるためのものである。

タイミングパルスモジュール３４からの信号で動作する加速器コントローラ３６は、ドライブシャーシ３８を介して中性子源１４を制御し、測定用のパルス中性子を発生させ、測定対象物１２に中性子を照射する。測定対象物１２に照射した中性子は、測定対象物内およびその周辺において様々な相互作用を起こし、照射した中性子自体及び測定対象物内の核物質による核分裂等の２次的な中性子が発生する。その２次的な中性子は、測定部１０内の中性子検出器１６内に入り、ＦＡ０１〜ＦＡｎ（ここではＨｅ−３比例検出器）内のＨｅに捕捉され、電気信号を作り出す。この電気信号は、プリアンプ４０およびメインアンプ４２内で増幅・波形処理される。処理された後の信号はサムゲートユニット４４で集められ、マルチチャネルスケーラ４６に蓄積される。

前述のタイミングパルスモジュール３４に関連して説明した所定の測定時間間隔とは、マルチチャネルスケーラ４６においてデータを蓄える時間幅のことである。この電気信号のマルチチャネルスケーラ４６へのデータの蓄積は、前記の測定開始信号を起点に、測定開始から所定の測定時間間隔毎（例えば１０ｍｓ毎）に所定時間（例えば１０分間）にわたって行われる。

パッシブ中性子測定は、中性子源を用いず、中性子を照射しない状態で計測するものである。これによって、バックグラウンド、（α，ｎ）中性子、及び自発核分裂中性子を含む中性子計数が得られる。これは、計測される中性子の放出時間分布を解析すると、図２に示すように、経過時間に対して中性子計数がほぼ一定で推移するフラット成分（第１成分）である。アクティブ中性子測定は、中性子源から中性子を照射した状態で計測するものである。図１に示すようなアクティブ中性子測定体系を用いた場合には、図３に示すように、遅発中性子、バックグラウンド、（α，ｎ）中性子、及び自発核分裂中性子を含む中性子計数であるフラット成分（第２成分）と、入射中性子計数である第３成分と、即発中性子計数である第４成分からなる。

アクティブ中性子測定において、遅発中性子計数がフラット成分に含まれるのは、核分裂時、即発中性子以外にも中性子過剰核となった多くの種類の核分裂片が生成され、遅発中性子は、それらのβ崩壊に伴い放出されるのであるが、核分裂片の半減期は第４成分の死滅時間などに比べて十分に長いためである。そこで本発明では、第２成分から第１成分を差し引く演算によって遅発中性子計数を求める。

ところで、熱中性子による１回の核分裂あたりの遅発中性子の放出数は、Ｐｕ-fissileよりもＵ-fissileの方が３倍程度多い。また、１回の核分裂あたりの即発中性子の放出数は、Ｐｕ-fissileよりＵ-fissileの方が若干少ない。従って、［遅発中性子数／即発中性子］は［Ｕ-fissile／Ｐｕ-fissile質量比］に対して相関関係を持つ。そこで、上記のようにして得られる第４成分の即発中性子計数と、第２成分から第１成分を差し引く演算によって得られる遅発中性子計数との割合から、上記相関関係を利用して、Ｐｕ-fissileとＵ-fissileとの質量比を特定するのである。このような中性子解析処理が、データ集積・制御装置３２に含まれている中性子解析手段３３で行われる。

Ｐｕ-fissileとＵ-fissileの存在量を決定するための理論式について説明する。遅発中性子検出数Ｎ_d は、
Ｎ_d ＝Ｉ_n Ｔ_d （β_U Σ_U Ｕ_mass＋β_PuΣ_PuＰｕ_mass）
で表せる。ここで、Ｉ_n ：入射中性子数、Ｔ_d ：遅発中性子の検出効率、β：核分裂あたりの遅発中性子数、Σ：単位質量あたりの核分裂確率である。
入射中性子あたりの即発中性子検出数Ｎ_p は、
Ｎ_p ＝Ｉ_n Ｔ_p （ν_U Σ_U Ｕ_mass＋ν_PuΣ_PuＰｕ_mass）
で表せる。ここで、Ｔ_p ：即発中性子の検出効率、ν：核分裂あたりの即発中性子数である。
両辺同士を割ると、
Ｎ_d ／Ｎ_p ＝Ｔ_d ／Ｔ_p （β_U Σ_U （Ｕ_mass／Ｐｕ_mass）+β_PuΣ_Pu）／（ν_U Σ_U（Ｐｕ_mass／Ｕ_mass）＋ν_PuΣ_Pu）
Ｎ_d ／Ｎ_p をＹ_d/p 、Ｕ_mass／Ｐｕ_massをＸ_U/Puと置くと、
Ｙ_d/p ＝(Ｔ_d ／Ｔ_p ) （β_U Σ_U Ｘ_U/Pu＋β_PuΣ_Pu）／（ν_U Σ_U Ｘ_U/Pu＋ν_PuΣ_Pu）
また、（ν_PuΣ_Pu／ν_U Σ_U ）をＭ_Pu/U（Ｐｕ-fissileとＵ-fissileが同重量のときの核分裂割合）と置くと
Ｙ_d/p ＝（Ｔ_d ／Ｔ_p ）（（β_U ／ν_U ）Ｘ_U/Pu＋（β_Pu／ν_Pu）Ｍ_Pu/U）／（Ｘ_U/Pu＋Ｍ_Pu/U）・・・・（１）
となる。よって、Ｘ_U/PuはＹ_d/p を変数とする分数関数になることがわかる。

ここで、β_U 、β_Pu、ν_U 、ν_Pu、Ｍ_Pu/Uは既知である。なお、（Ｔ_d ／Ｔ_p ）は、廃棄物のマトリクスによって異なるので、模擬廃棄物を用いた予備測定により、パラメータ実験を行い、理論式をフィッティングすることにより事前に求めることができる。これらを、遅発中性子計数と即発中性子計数の比を求める上記（１）式に代入し、Ｕ-fissileとＰｕ-fissileの比を決定することで放射能を決定する情報を得ることができる。以上の結果より、具体的な測定対象物のＵ、Ｐｕの比率を事前に把握しなくても、本発明の中性子解析手段３３を利用することにより、Ｕ-fissileとＰｕ-fissileの質量比を精度よく決定することができる。

本発明方法における測定データ解析の手順の一例を図４に示す。
Ｓ１ステップ：まず、中性子源を用いずにパッシブ中性子測定を行い、バックグラウンドと（α，ｎ）中性子及び自発核分裂中性子が混在している成分の計数Ｄ１を取得する。これは図２の第１成分に相当するフラット成分である。
Ｓ２ステップ：次に中性子源を用いて中性子を照射し、核分裂を誘起させる。
Ｓ３ステップ：中性子検出器によって中性子を検出し、中性子の放出時間分布（時間依存データ）を取得する（アクティブ測定）。この放出時間分布を解析することにより、遅発中性子、バックグラウンド、（α，ｎ）中性子、及び自発核分裂中性子が混在しているフラット成分（図３の第２成分）、入射中性子による成分（図３の第３成分）、即発中性子による成分（図３の第４成分）に各々を分離する。これによって、遅発中性子、バックグラウンド、（α，ｎ）中性子、及び自発核分裂中性子による計数Ｄ２を取得し、また即発中性子による計数Ｄ３を取得する。
Ｓ４ステップ：そして、計数Ｄ２から計数Ｄ１を差し引き演算し、遅発中性子計数Ｄ４を取得する。
Ｓ５ステップ：これら遅発中性子計数Ｄ４と即発中性子計数Ｄ３を求める。具体的には、上記（１）式に代入して演算する。これによって、Ｕ-fissileとＰｕ-fissileの質量比を決定する。

以上の結果より、具体的な測定対象物のＵ、Ｐｕの比率を事前に把握しなくても、本発明の中性子解析手法を利用することにより、Ｕ-fissileとＰｕ-fissileの比を精度よく決定することができ、放射能を決定する情報を得ることができる。

（実施例１）
図１の（Ａ）に示すアクティブ中性子測定体系を用い、図４に示す測定・解析手順に従って、含有比率が既知のＰｕ-fissileとＵ-fissileを含む試料に１４ＭｅＶＤ−Ｔ中性子発生器から中性子を入射し、中性子を測定する実験を行った。Ｐｕ-fissileとＵ-fissileの質量比を０．１〜３０程度まで変化させた試料について、この実験を繰り返した。

実験結果を図５に示す。このグラフでは、縦軸が［遅発中性子数／即発中性子］、横軸が［Ｕ-fissile／Ｐｕ-fissile質量比］（対数値）である。実験値は統計誤差（１σ）と併せてプロットされており、実線は理論式（１）を実験値にフィッティングしたものである。χ二乗検定の結果、Ｒ値が約０．９９となり、理論値と実験値が良く合致している。また、図５から分かるように、実験値は理論値に非常に近い値をとり、この理論式が正しいことが分かる。従って、この結果から、［遅発中性子数／即発中性子］を測定によって導けば、理論式（１）を用いて［Ｕ-fissile／Ｐｕ-fissile質量比］を精度良く決定することができる。

（実施例２）
実施例１と同様のアクティブ中性子測定体系を用いて、検出効率についての実験を行なった。その結果を、図６及び図７に示す。

この測定体系における核分裂発生確率は、グラファイト減速体を用いずステンレス反射体を使用しているため、減速体由来の熱中性子による核分裂が生じない。従って、核物質を含むセメント固化体等の測定対象物自身の減速能力のみを利用して核分裂を誘起するので、図６の上段に示す中央が凸の核分裂中性子数のグラフとなる。ここで、横軸の中心からの距離は、核分裂物質の測定対象物の径方向の位置に対する距離を示す。

また、中性子検出器で捕えられる核分裂中性子の距離に対する検出効率は、図７に示すとおり、中央が凹のグラフとなる。ここで、横軸の中心からの距離は、図６の横軸と同様である。これら核分裂中性子数と検出効率を乗じたものが最終的な核分裂中性子検出数となるが、グラフ上で、図６の核分裂中性子数の「上に凸」と図７の検出効率の「上に凹」との相乗効果によって、図６の下段に表示した核分裂中性子検出数が得られ、中心からの距離に影響されずに検出することができる。これらの結果から、アクティブ中性子測定体系としては，図１の（Ａ）に示すような測定部を用いることが好ましいことが分かる。

なお、上記の説明及び実施例では、アクティブ中性子測定体系として、図１に示すように、測定対象物、中性子源、及び中性子検出器を、減速体を用いずに金属反射体によって取り囲み、測定対象物自体の減速能力のみを利用して核分裂を誘起させ、その結果放出された核分裂中性子を測定する方式を採用している。このようなアクティブ中性子測定体系を使用すれば、前述のように中性子減速体に起因する熱中性子発生に伴う測定誤差の軽減を図ることができ、また第２〜第４の３成分に分離すればよいため解析も容易となる。しかし、図１のようなアクティブ中性子測定体系が開発される以前のアクティブ中性子測定体系、即ち測定対象物、中性子源、及び中性子検出器を、減速体で取り囲んだ測定体系を用いることも可能である。その場合には、第２〜第４の３成分の他に、減速材から発生する熱中性子による核分裂成分（第５成分）が加わるため、その第５成分による影響を除去すればよい。この解析は必ずしも容易ではないし，誤差の混入も伴うため、本発明の実施にあたっては、上記の説明及び実施例のように、図１に示すような改良されたアクティブ中性子測定体系を使用するのが好ましい。

本発明で用いるアクティブ中性子測定体系の一例を示す構成概略図。 パッシブ中性子測定により得られる測定データの一例を示す説明図。 アクティブ中性子測定により得られる測定データの一例を示す説明図。 本発明による核種組成決定法の一例を示す手順説明図。 本発明方法により測定した遅発中性子計数／即発中性子計数とＵ−２３５／Ｐｕ−２３９との相関関係を示すグラフ。 図１のアクティブ中性子測定体系による核分裂中性子数及び核分裂中性子検出数と測定対象物の径方向位置との関係を示すグラフ。 図１のアクティブ中性子測定体系による核分裂中性子の検出効率と測定対象物の径方向位置との関係を示すグラフ。

符号の説明

１０ 測定部
１２ 測定対象物
１４ 中性子源
１６ 中性子検出器
１８ 金属反射体（ステンレス反射体）
２０ ポリエチレン遮蔽体
３０ 核種組成測定システム
３２ データ集積・制御装置
３３ 中性子解析手段

Claims (3)

1. 核分裂性核種を含む測定対象物に対し、中性子源を用いないパッシブ中性子測定と中性子源を用いるアクティブ中性子測定を行い、取得した中性子の放出時間分布を解析し、アクティブ中性子測定により即発中性子計数とフラット成分（計数が経過時間に殆ど依存しない成分）を取り出し、次にアクティブ中性子測定によるフラット成分からパッシブ中性子測定によるフラット成分を差し引く演算によって遅発中性子計数を求め、［遅発中性子数／即発中性子］と［Ｕ-fissile／Ｐｕ-fissile質量比］との相関を利用して、前記即発中性子計数と遅発中性子計数との割合から測定対象物のＰｕ-fissileとＵ-fissileとの質量比を特定することを特徴とする核分裂性物質の核種組成決定法。
2. アクティブ中性子測定は、測定対象物、中性子源、及び中性子検出器を、減速体を用いずに反射体によって取り囲み、測定対象物自体の減速能力のみを利用して核分裂を誘起させ、その結果放出された核分裂中性子を測定する方式である請求項１記載の核分裂性物質の核種組成決定法。
3. 測定対象物が、核燃料関連施設から排出される超ウラン元素を含む放射性廃棄物を含む自己中性子減速作用のある固化体である請求項１又は２記載の核分裂性物質の核種組成決定法。

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