JP2023037880A - 放射能評価方法及び崩壊熱評価方法 - Google Patents

Abstract

【課題】使用済核燃料等の照射核燃料について少なくとも放射能を非破壊で評価する。【解決手段】照射核燃料からγ線とともに放射される制動線を検出器で検出することにより照射核燃料に含まれる90Ｓｒの放射能及び90Ｙの放射能を評価する。【選択図】図１

Description

特許法第３０条第２項適用申請有り 発行日 ：令和０３年０８月２５日 刊行物 ：日本原子力学会２０２１年秋の大会予稿集 日本原子力学会 発行 参加登録者専用 予稿集公開アドレスより公開 ＜資料＞ 日本原子力学会２０２１年秋の大会 開催概要 ウェブページ ＜資料＞ 日本原子力学会２０２１年秋の大会予稿集 掲載論文 抜粋

本発明は、放射能評価方法及び崩壊熱評価方法に関する。

周知のように、⁹⁰Ｓｒ及び⁹⁰Ｙは核燃料を原子炉で使用した際に核分裂で生成するものであり、使用済核燃料に蓄積される放射能、毒性及び崩壊熱の代表核種である。⁹⁰Ｓｒは、半減期が２８．８年でβ崩壊することによって⁹⁰Ｙとなる。一方、⁹⁰Ｙは、半減期６４．１時間であり、⁹⁰Ｓｒよりも極端に短い期間でβ崩壊する。⁹⁰Ｓｒ及び⁹⁰Ｙは、何れかが移動しない状態では放射能が互いに等しくなる「永続平衡」をとる。

また、⁹⁰Ｓｒは、骨等に沈着しやすく、一旦沈着すると⁹⁰Ｓｒと⁹⁰Ｙにより長く組織をβ線照射するため、ガン等を誘発しやすい毒性の高い核種であり、内部被ばくの観点で管理が重要な核種である。このため、核燃料が水中等で破損した場合はその放射能の把握が重要となる。⁹⁰Ｓｒの放射能を把握する一般的な手法として試料の「ミルキングとβ線計数」が知られる。

一旦化学分離によりＹ等を除去したＳｒを含む試料を２週間程度放置することにより、⁹⁰Ｙの放射能を永続平衡状態に到達させる。ここで化学操作によりＹのみを分離・抽出する。この状態で⁹⁰Ｙのβ線を液体シンチレータや4πガス検出器等で計数し、検出効率で除することにより⁹⁰Ｙの放射能を取得する。そして、永続平衡の条件に基づいて⁹⁰Ｓｒの放射能を⁹⁰Ｙの放射能と同一の値として取得する。このＹのみを分離抽出する操作は、数ヶ月の期間では放射能がほとんど変化しない⁹⁰Ｓｒから、同じ放射能の⁹⁰Ｙを２週間おきに繰り返し得られることから、「ミルキング」と呼ばれる。

例えば下記非特許文献１の９.４節には、上述したミルキングとβ線計数の概要が説明されている。

文部科学省 科学技術・学術政策局 原子力安全課防災環境対策室 平成１５年改訂 放射能測定法シリーズ２「放射性ストロンチウム分析法」

ところで、上記背景技術（ミルキングとβ線計数）では、測定試料中に⁹⁰Ｓｒと共存する⁹⁰Ｙを化学的処理を用いて除去あるいは分離・抽出する必要がある。すなわち、背景技術（ミルキング）では、測定試料を破壊する破壊的な測定手法であり、原子力発電で実際に発生する使用済核燃料に適用することは実質的に不可能である。

例えば、原子力発電で発生する使用済核燃料については、その健全な管理のために崩壊熱をより正確に測定することが求められている。しかしながら、上記背景技術（ミルキングとβ線計数）は、使用済核燃料を破壊する必要のある破壊的な測定手法なので、使用済核燃料の健全な管理のためにその崩壊熱の主要素である⁹⁰Ｓｒ、⁹⁰Ｙの放射能を求めることは実質的に不可能である。

本発明は、上述した事情に鑑みてなされたものであり、使用済核燃料等の照射核燃料について少なくとも放射能を非破壊で評価することが可能な評価方法の提供を目的とするものである。

上記目的を達成するために、本発明では、放射能評価方法に係る第１の解決手段として、照射核燃料からγ線とともに放射される制動線を検出器で検出することにより、前記照射核燃料に含まれる⁹⁰Ｓｒの放射能及び⁹⁰Ｙの放射能を評価する、という手段を採用する。

本発明では、放射能評価方法に係る第２の解決手段として、上記第１の解決手段において、エネルギーが１．６～１．７ＭｅＶの範囲の前記γ線及び前記制動線に基づいて前記放射能を評価する、という手段を採用する。

本発明では、放射能評価方法に係る第３の解決手段として、上記第１または第２の解決手段において、前記検出器で検出される¹⁰⁶Ｒｈ及び ¹⁴⁴Ｐｒの計数率からγ線発生スペクトルの絶対値及び電子線発生スペクトルの絶対値に基づいて算出される¹⁰⁶Ｒｈ及び ¹⁴⁴Ｐｒの計数率を減算することにより補正し、当該補正の結果に基づいて前記放射能を評価する、という手段を採用する。

本発明では、放射能評価方法に係る第４の解決手段として、上記第１～第３のいずれかの解決手段において、前記照射核燃料は、使用済燃料プールに収容された使用済核燃料であり、前記検出器を前記使用済燃料プールの遮蔽水に浸漬させることにより前記制動線を検出する、という手段を採用する。

本発明では、放射能評価方法に係る第５の解決手段として、上記第４の解決手段において、前記検出器を水密容器に収納した状態で前記遮蔽水に浸漬させる、という手段を採用する。

本発明では、放射能評価方法に係る第６の解決手段として、上記第１～第３のいずれかの解決手段において、前記照射核燃料は、使用済燃料プールに収容された使用済核燃料であり、前記検出器は、前記使用済燃料プールの壁に埋め込まれたコリメータを介して前記制動線を検出する、という手段を採用する。

本発明では、崩壊熱評価方法に係る解決手段として、上記第１～第６のいずれかの解決手段に係る放射能評価方法によって評価された放射能に基づいて前記照射核燃料の崩壊熱を評価する、という手段を採用する。

本発明によれば、使用済核燃料等の照射核燃料について少なくとも放射能を非破壊で評価することが可能である。

本発明の一実施形態で使用する測定装置の機能構成を示すブロック図である。 上記測定装置におけるＨＰ－Ｇｅ検出器の設定態様を示す模式図である。 本発明の一実施形態に係る放射能評価方法の手順を示すフローチャートである。 本発明の一実施形態におけるγ線及び制動線の波高スペクトルの評価結果及び計数率に占める⁹⁰Ｙ制動線の割合を示す特性図である。 本発明の一実施形態に係る崩壊熱評価方法の手順を示すフローチャートである。 本発明の一実施形態における崩壊熱の評価結果を示す特性図である。

以下、図面を参照して、本発明の一実施形態について説明する。
本実施形態に係る放射能評価方法及び崩壊熱評価方法は、図１に示す測定装置Ａを用いるものであり、使用済核燃料Ｘの⁹⁰Ｓｒ放射能及び⁹⁰Ｙ放射能等を評価するとともに使用済核燃料Ｘの崩壊熱をも評価する。

ここで、上記使用済核燃料Ｘは、燃料棒の集合体であり、β崩壊に伴ってγ線（ガンマ線）を周囲に放射する照射核燃料である。また、この使用済核燃料Ｘは、β崩壊で生じる高速電子を内包しており、当該高速電子が核種によって減速されることにより制動線 （電磁波の一種）を周囲に放出する。すなわち、使用済核燃料Ｘは、β崩壊に伴ってγ線と制動線とを周囲に放出する。

詳細については後述するが、本実施形態における測定装置Ａは、このような使用済核燃料Ｘのγ線及び制動線を同時に検出し、γ線及び制動線のスペクトルを取得することにより使用済核燃料Ｘの⁹⁰Ｓｒ放射能及び⁹⁰Ｙ放射能を評価するとともに、当該⁹⁰Ｓｒ放射能及び⁹⁰Ｙ放射能に基づいて使用済核燃料Ｘの崩壊熱を評価する。

より具体的には、測定装置Ａは、図示するようにＨＰ－Ｇｅ検出器１、前置増幅器２、線形増幅器３、波高分析装置４及びコンピュータ５を備えている。ＨＰ－Ｇｅ検出器１は、使用済核燃料Ｘから放射されるγ線及び制動線を電流（信号電流）に変換する高純度ゲルマニウム検出器である。上記信号電流は、γ線及び制動線がＨＰ－Ｇｅ検出器１に付与したエネルギーに応じた電荷が流れるパルス電流である。

前置増幅器２は、このような信号電流を積分し、その積分値に比例した振幅をもつパルス電流を線形増幅器３に出力する。線形増幅器３は、上記前置増幅器２から入力されるパルス電流を線形増幅するとともに波形成形し、比例積分信号電流として波高分析装置４に出力する。この線形増幅器３における増幅度は、０．５ＭｅＶから３．６ＭｅＶ程度のエネルギーのγ線及び制動線が測定できるように設定される。波高分析装置４は、線形増幅器３から入力された比例積分信号電流の振幅をスペクトル評価信号（デジタル信号）としてコンピュータ５に出力する。

また、コンピュータ５は、演算装置、記憶装置、操作装置及び出力装置等を備えている。このコンピュータ５は、記憶装置に予め記憶された解析プログラムに基づいて上記スペクトル評価信号（デジタル信号）に所定の信号処理を施すことによりγ線及び制動線のスペクトル分析を行い、当該スペクトル分析の結果を出力装置に出力する。このスペクトル分析の結果は、記憶装置に一次的に保存された後に表示装置（出力装置）に画像として表示され、また操作装置に入力される管理者の操作指示に従って他の出力装置に出力される。

ここで、図２（ａ）、（ｂ）を参照することにより使用済核燃料Ｘに対するＨＰ－Ｇｅ検出器１の設置態様について説明する。本実施形態における使用済核燃料Ｘは、図２に示すように燃料棒の集合体として使用済燃料プールＢに収容されている。これに対して、ＨＰ－Ｇｅ検出器１は、例えば図２（ａ）に示すように、水密容器６に収納された状態で使用済核燃料Ｘの近傍に配置される。

すなわち、図２（ａ）の設置態様では、ＨＰ－Ｇｅ検出器１は、水密容器６によって使用済燃料プールＢ内の遮蔽水Ｃ（冷却水）から保護された状態で当該遮蔽水Ｃに浸漬される。水密容器６は、遮蔽水Ｃに対してＨＰ－Ｇｅ検出器１を気密に収容するとともに、γ線及び制動線を減衰させることなく透過させる材料から構成されている。このような設置態様において、ＨＰ－Ｇｅ検出器１は、使用済核燃料Ｘから放射されたγ線及び制動線を遮蔽水Ｃ及び水密容器６を介して検出する。

一方、ＨＰ－Ｇｅ検出器１は、上述した遮蔽水Ｃへの浸漬状態に代えて、図２（ｂ）に示すように使用済燃料プールＢの壁に埋め込まれたコリメータＤを介してγ線及び制動線を検出する。コリメータＤは、使用済燃料プールＢの壁を貫通するように埋め込まれており、使用済核燃料Ｘから放射されたγ線及び制動線をＨＰ－Ｇｅ検出器１の感応面に入射させる。

すなわち、図２（ｂ）の設置態様では、ＨＰ－Ｇｅ検出器１は、遮蔽水Ｃに浸漬されることがないので、水密容器６を必要としない。すなわち、この設置態様におけるＨＰ－Ｇｅ検出器１は、使用済核燃料Ｘから放射されたγ線及び制動線を遮蔽水Ｃ及びコリメータＤを介して検出する。

次に、本実施形態に係る放射能評価方法の詳細手順について、図３に示すフローチャートに沿って説明する。

本実施形態に係る放射能評価方法では、最初に測定装置Ａを用いることにより使用済核燃料Ｘに含まれる核種から放出されるγ線及び制動線の全てのエネルギー範囲のγ線のスぺクトル分布（計数率分布）を測定する（ステップＳ０）。このスぺクトル分布は、図４（ａ）に示すように、０～４ＭｅＶのエネルギー範囲に亘るγ線の計数率を示すものである。この測定したスペクトル分布より、¹⁰⁶Ｒｈ及び ¹⁴⁴Ｐｒから放射されるγ線を計数する（ステップＳ１）。例えば、¹⁰⁶Ｒｈから放射されるγ線のエネルギー（検出器への付与エネルギー）は２．３６６ＭｅＶ及び２．４０６ＭｅＶ、¹⁴⁴Ｐｒから放射されるγ線のエネルギーは、２．１８６ＭｅＶが代表的である。

なお、¹⁰⁶Ｒｈ及び ¹⁴⁴Ｐｒは、上述した２．３６６ＭｅＶ、２．４０６ＭｅＶ、２．１８６ＭｅＶとは異なるエネルギー（検出器への付与エネルギー）のγ線をも放射する。このことを考慮すると、ステップＳ１では、上記異なるエネルギーのγ線を計数してもよい。

この放射能評価方法では、続いてβ線（ベータ線）とγ線の測定における応答関数及び検出効率を算出する（ステップＳ２）。このステップＳ２では、最初に使用済核燃料Ｘ中の⁹⁰Ｙ、¹⁰⁶Ｒｈ及び ¹⁴⁴Ｐｒから放射されるベータ線及びγ線の発生に関する空間分布とエネルギースペクトルを評価する。上記エネルギースペクトルについては、周知の「ICRU-56」（放射線防護のための外部ベータ線ドジメトリーの解説）のデータや同じく周知の「Table of Isotopes」のデータを利用することができる。

また、上記空間分布については、以下のような評価法が採り得る。すなわち、使用済核燃料Ｘ中で空間が一様であると仮定し、また使用済核燃料Ｘ中での空間分布を解析的な関数で表すことができると仮定し（例えば、鉛直方向に関して余弦関数に比例する分布等）、さらに燃焼度分布やγ線量分布の測定値が放射能の空間分布と相似であると仮定する。

さらにもう一つの方法として、このような仮定の下で、上記β線及びγ線の発生に関する空間分布を実際に計算する。この計算には、米国オークリッジ国立研究所で作成されたSCALEコードシステムの集合体燃焼計算機能や日本原子力研究開発機構(JAEA)の開発したSWAT、MVP-BURN等の計算コードが利用できる。これらの計算は、燃料棒の集合体である使用済核燃料Ｘの熱出力の時間変化と集合体の型、また冷却水の密度を入力することで可能となる。

電子に対する応答関数R_e(r,E_e→h)とγ線に対する応答関数R_γ(r,E_γ→h)は、位置ｒで発生したエネルギーＥの電子線もしくはγ線がＨＰ－Ｇｅ検出器１でエネルギーｈとして検出される確率を表すものである。また、検出効率ε(h)は、γ線発生スペクトルの絶対値をS_γ(r,E_γ)、電子線発生スペクトルの絶対値をS_e(r,E_e)とした場合、下式（１）、（２）によって表される。

測定前において上記絶対値S_γ(r,E_γ)、 S_e(r,E_e)はわからないが、その相対値が評価あるいは仮定できれば検出効率ε(h)を計算することができる。そして、この相対値の計算には、米国ロスアラモス国立研究所で開発されたMCNPコード、日本原子力研究開発機構と高エネルギー加速器研究機構が開発したEGSコード、EGSコードの機能を組み込んだJAEAによるPHITSコード等が利用できる。これらコードのいずれも測定対象となる核燃料とＨＰ－Ｇｅ検出器及び雰囲気の位置と組成、密度を入力し、上記絶対値S_γ(r,E_γ)、 S_e(r,E_e) もしくは絶対値S_γ(r,E_γ)、 S_e(r,E_e)の相対値を入力することで検出効率ε(h)を計算することができる。

この放射能評価方法では、続いて¹⁰⁶Ｒｈ及び ¹⁴⁴Ｐｒに関するγ線の発生数を算出する（ステップＳ３）。このステップＳ３では、最初にステップＳ１で得られた¹⁰⁶Ｒｈ及び ¹⁴⁴Ｐｒのピーク計数率C(h)をステップＳ２で得られた検出効率ε(h)で除算することにより¹⁰⁶Ｒｈ及び ¹⁴⁴Ｐｒに特有のエネルギーにおけるγ線の発生数を求め、続いて¹⁰⁶Ｒｈ及び ¹⁴⁴Ｐｒに関するγ線発生スペクトルの絶対値S_γ(r,E_γ)を算出する。

ここで、上記エネルギーｈは、γ線のエネルギーのピークを示すものであり、例えば¹⁰⁶Ｒｈから放射されたγ線ではｈ＝２．３６６０ＭｅＶ、２．４０６ＭｅＶ、¹⁴⁴Ｐｒから放射されたγ線ではｈ＝２．１８６ＭｅＶとなる。また、計数率C(h)は下式（３）によって与えられるので、¹⁰⁶Ｒｈ及び ¹⁴⁴Ｐｒに関するγ線の発生数は、上記計数率C(h)を検出効率で除算した下式（４）によって与えられる。

この放射能評価方法では、続いて¹⁰⁶Ｒｈ及び ¹⁴⁴Ｐｒに関する電子線発生スペクトルの絶対値S_ｅ(r,E_ｅ)を算出する（ステップＳ４）。このステップＳ４では、上述した「Table of Isotopes」及び「ICRU-56」の各データ等からステップＳ３で得られたγ線発生スペクトルの絶対値S_γ(r,E_γ)と電子線発生スペクトルの絶対値S_ｅ(r,E_ｅ)との関係がわかるので、当該関係に基づいて電子線発生スペクトルの絶対値S_ｅ(r,E_ｅ)を算出する。

この放射能評価方法では、続いてエネルギーｈが１．６～１．７ＭｅＶの範囲における¹⁰⁶Ｒｈ及び ¹⁴⁴Ｐｒの計数率を算出する（ステップＳ５）。この計数率を計算では、上述したMCNPコード、EGSコード、PHITSコードに体系情報とステップＳ３で得られたγ線発生スペクトルの絶対値S_γ(r,E_γ)及びステップＳ４で得られた電子線発生スペクトルの絶対値S_ｅ(r,E_ｅ)を入力することによって算出する。

より具体的には、γ線発生スペクトルの絶対値S_γ(r,E_γ) 及びステップＳ４で得られた電子線発生スペクトルの絶対値S_ｅ(r,E_ｅ)を入力としてMCNPコード、EGSコード、PHITSコード等でγ線の検出効率ε_γ(h)及び電子線の検出効率ε_e(h)を下式（５）、（６）に基づいて計算し、γ線発生スペクトルの絶対値S_γ(r,E_γ) の積分値及び電子線発生スペクトルの絶対値S_ｅ(r,E_ｅ)をそれぞれ乗じたものを合算する。なお、式（５）、（６）において、エネルギーｈの範囲は１．６～１．７ＭｅＶである。

すなわち、上式（５）、（６）に基づいて下式（７）を計算することにより、エネルギーｈが１．６～１．７ＭｅＶの範囲における¹⁰⁶Ｒｈ及び ¹⁴⁴Ｐｒの計数率が得られる。ここで、上記γ線発生スペクトルの絶対値S_γ(r,E_γ) の積分値及び電子線発生スペクトルの絶対値S_ｅ(r,E_ｅ)の積分値の合算値には、¹⁰⁶Ｒｈ及び ¹⁴⁴Ｐｒから放射されるγ線と制動線とが全て含まれている。

この放射能評価方法では、続いて⁹⁰Ｙの計数率を算出する（ステップＳ６）。このステップＳ６では、ステップＳ１で取得したエネルギーｈが１．６～１．７ＭｅＶの範囲における¹⁰⁶Ｒｈ及び ¹⁴⁴Ｐｒの計数率からステップＳ５で取得した¹⁰⁶Ｒｈ及び ¹⁴⁴Ｐｒの計数率を減算することにより⁹⁰Ｙの計数率を算出する。

ここで、ステップＳ６における⁹⁰Ｙの計数率の算出処理は、次のステップＳ７における⁹⁰Ｙの放射能の評価精度（計算精度）をより向上させるための補正処理を含むものである。したがって、⁹⁰Ｙの放射能の評価精度をある程度犠牲にしてよい場合には、ステップＳ１で取得した¹⁰⁶Ｒｈ及び ¹⁴⁴Ｐｒの計数率つまり測定装置Ａで測定された¹⁰⁶Ｒｈ及び ¹⁴⁴Ｐｒの計数率からステップＳ５で取得した¹⁰⁶Ｒｈ及び ¹⁴⁴Ｐｒの計数率を減算することなく、測定装置Ａで測定された¹⁰⁶Ｒｈ及び ¹⁴⁴Ｐｒの計数率をそのまま⁹⁰Ｙの計数率としてもよい。

この放射能評価方法では、続いて⁹⁰Ｙ放射能を算出する（ステップＳ７）。このステップＳ７では、上記ステップＳ６で得られた⁹⁰Ｙの計数率をステップＳ２で評価した検出効率ε(h)で除算することによって⁹⁰Ｙに関するβ線発生率を算出し、さらに上述した「Table of Isotopes」等に記載された（崩壊あたりの電子線発生率）で⁹⁰Ｙに関するβ線発生率を除算することによって⁹⁰Ｙ放射能を算出する。

さらに、この放射能評価方法では、⁹⁰Ｓｒ放射能を算出する（ステップＳ８）。このステップＳ８では、上述した永続平衡の条件を用いることにより、⁹⁰Ｓｒ放射能を⁹⁰Ｙ放射能と同量として求める。

本実施形態に係る放射能評価方法は、上述したステップＳ１～Ｓ８からなる一連の処理によって実現される。このような本実施形態によれば、使用済核燃料Ｘ（照射核燃料）について、少なくとも⁹⁰Ｓｒ放射能及び⁹⁰Ｙ放射能を非破壊で評価することが可能である。

また、図４（ａ）は、燃焼度５２ＧＷｄ/ｔ、 冷却期間が１３年を経過した使用済核燃料Ｘに関するγ線及びβ崩壊に基づく制動線の波高スペクトルの計算結果である。この計算結果から、検出器（ＨＰ－Ｇｅ検出器１）への付与エネルギーが１．６～１．７ＭｅＶの領域では、計数率の大半が⁹⁰Ｙによる放射能で占められることがわかる。

また、図４（ｂ）は、検出器（ＨＰ－Ｇｅ検出器１）への付与エネルギーが１．６～１．７ＭｅＶの領域の計数率に占める⁹⁰Ｙ制動線の割合を示している。この図３（ｂ）は、付与エネルギーが１．６～１．７ＭｅＶの領域に占める⁹⁰Ｙ制動線の割合が、冷却１３年を超えると、どの燃焼度かに依らず９４％程度となることを示している。したがって、これだけの冷却期間をおいた使用済核燃料Ｘであれば、単に付与エネルギーが１．６～１．７ＭｅＶの計数を求め、検出効率で除算するだけで誤差６％以内で⁹⁰Ｙ放射能及び⁹⁰Ｓｒ放射能を求めることができる。

したがって、冷却期間が１３年以上の使用済核燃料Ｘを評価対象とし、また⁹⁰Ｓｒ放射能及び⁹⁰Ｙ放射能に関する６％の測定誤差を許容する場合には、ステップＳ６における補正処理を割愛してもよい。すなわち、測定装置Ａで測定された¹⁰⁶Ｒｈ及び ¹⁴⁴Ｐｒの計数率に対する補正処理を行うことなく、ステップＳ７において測定装置Ａで測定された¹⁰⁶Ｒｈ及び ¹⁴⁴Ｐｒの計数率のみに基づいて⁹⁰Ｙ放射能を算出してもよい。

さらに、１．６～１．７ＭｅＶの付与エネルギー領域（波高領域）での妨害となるγ線を調査した結果、２サイクル＝２６ＧＷｄ/ｔ以上の使用済核燃料Ｘであれば、それが¹⁴⁴Ｃｅ→¹⁴⁴Ｐｒ及び¹⁰⁶Ｒｕ→¹⁰⁶Ｒｈによるものであり、この２成分と⁹⁰Ｓｒ→⁹⁰Ｙの制動線の成分を合算すると、１．６～１．７ＭｅＶの計数の９８％を占めることがわかった。

¹⁴⁴Ｃｅ→¹⁴⁴Ｐｒ及び¹⁰⁶Ｒｕ→¹⁰⁶Ｒｈは、ピーク構造をもつγ線を放出するので、この放射能を測定・定量することは容易である。１．６～１．７ＭｅＶの計数から、測定に基づいて¹⁴⁴Ｃｅ→¹⁴⁴Ｐｒ及び¹⁰⁶Ｒｕ→¹⁰⁶Ｒｈによる成分を差し引き、さらに検出効率で除することにより、⁹⁰Ｓｒ→⁹⁰Ｙの放射能を冷却期間が１３年よりも早い段階から測定評価することができる。例えば、図４（ｂ）では冷却期間が１年目から⁹⁰Ｓｒ→⁹⁰Ｙの放射能を評価することができることを示している。

次に、本実施形態に係る照射核燃料の崩壊熱評価方法は、上述した本実施形態に係る放射能評価方法を基本とするものであり、上記評価方法によって得られた⁹⁰Ｓｒ及び⁹⁰Ｙ等の放射能を用いることにより使用済核燃料Ｘ（照射核燃料）の崩壊熱を評価する。以下に、本実施形態に係る崩壊熱評価方法の手順について、図５のフローチャートに沿って説明する。

この崩壊熱評価方法では、最初に¹⁰⁶Ｒｈの放射能及び¹⁴⁴Ｐｒの放射能を算出する（ステップＳ９）。すなわち、このステップＳ９では、上述した⁹⁰Ｓｒの放射能及び⁹⁰Ｙの放射能の評価方法で得られた¹⁰⁶Ｒｈ及び ¹⁴⁴Ｐｒに関するγ線発生数及び電子線発生数を「Table of Isotopes」に記載されている１崩壊あたりのγ線発生数及び電子線発生数で除算することによって、¹⁰⁶Ｒｈの放射能及び¹⁴⁴Ｐｒの放射能を求める。

この崩壊熱評価方法では、続いて¹⁰⁶Ｒｕ及び¹⁴⁴Ｃｅの放射能を算出する（ステップＳ１０）。すなわち、このステップＳ１０では、¹⁰⁶Ｒｈ及び¹⁴⁴Ｐｒが各々に¹⁰⁶Ｒｕ及び¹⁴⁴Ｃｅと永続平衡の条件が成立しているので、ステップＳ９で取得した¹⁰⁶Ｒｈの放射能及び¹⁴⁴Ｐｒの放射能と同量として¹⁰⁶Ｒｕ及び¹⁴⁴Ｃｅの放射能を取得する。

この崩壊熱評価方法では、ステップＳ０において測定装置Ａを用いることにより使用済核燃料Ｘ（照射核燃料）の¹³⁴Ｃｓ、^137ｍＢａ及び¹⁵⁴Ｅｕから放射されるγ線を含むスペクトルを得ており、これより¹³⁴Ｃｓ、^137ｍＢａ及び¹⁵⁴Ｅｕから放射されるγ線を計数する（ステップＳ１１）。γ線のピークエネルギーは、例えば¹³⁴Ｃｓについて０.６０５ＭｅＶ及び０．７９６ＭｅＶであり、^137mＢａについては０．６６２ＭｅＶ、また¹⁵⁴Ｅｕについては１．２７４ＭｅＶであるが、崩壊毎に複数のγ線が生じる¹³⁴Ｃｓ及び¹⁵⁴Ｅｕはこの限りではない。このような事情から、ステップＳ１１では、¹³⁴Ｃｓ、^137ｍＢａ及び¹⁵⁴Ｅｕに関するγ線のピークスペクトルを計数する。

この崩壊熱評価方法では、続いて応答関数及び検出効率を算出する（ステップＳ１２）。すなわち、このステップＳ１２では、上述したステップＳ２と同様の手法を用いることにより、γ線の測定における応答関数及び検出効率を取得する。

この崩壊熱評価方法では、続いて¹³⁴Ｃｓ、^137mＢａ及び¹⁵⁴Ｅｕから放射されるγ線の発生数を算出する（ステップＳ１３）。すなわち、このステップＳ１３では、ステップＳ１１で得られたピーク計数をステップＳ１２で得られた検出効率で除算することにより、¹³⁴Ｃｓ、^137mＢａ及び¹⁵⁴Ｅｕから放射されるγ線の発生数を取得する。

この崩壊熱評価方法では、続いて¹³⁴Ｃｓ、^137mＢａ及び¹⁵⁴Ｅｕの放射能を算出する（ステップＳ１４）。すなわち、このステップＳ１４では、ステップＳ１３で取得したγ線の発生数を「Table of Isotopes」に記載されている１崩壊あたりのγ線発生数で除算することにより、¹³⁴Ｃｓ、^137mＢａ及び¹⁵⁴Ｅｕの放射能を取得する。

この崩壊熱評価方法では、続いて¹³⁷Ｃｓの放射能を算出する（ステップＳ１５）。^137mＢａと¹³⁷Ｃｓとについては永続平衡の条件が成立するので、¹³⁷Ｃｓの放射能は、ステップＳ１４で取得された^137mＢａの放射能と同量である。

この崩壊熱評価方法では、最後に使用済核燃料Ｘ（照射核燃料）の崩壊熱を算出する（ステップＳ１６）。「JENDL/DDF-2015」に記載されたデータから、β崩壊熱あたりのβ線エネルギー総和の計算値Ｑ_β及びγ線エネルギー総和の計算値Ｑ_γを読み出し、放射能×(Ｑ_β＋Ｑ_γ)を¹³⁴Ｃｓ、¹³⁷Ｃｓ、^137mＢａ、¹⁵⁴Ｅｕ、⁹⁰Ｓｒ、⁹⁰Ｙ、¹⁴⁴Ｃｅ、¹⁴⁴Ｐｒ、¹⁰⁶Ｒｕ及び¹⁰⁶Ｒｈについて合算する。この合算値は、使用済核燃料Ｘの崩壊熱の７５～９０％以上を占める核種からの発熱量を示す値である。

以上説明したように、本実施形態に係る崩壊熱評価方法は、上述したステップＳ９～Ｓ１６に亘る一連の処理によって実現される。このような崩壊熱評価方法によれば、¹³⁴Ｃｓ、¹³⁷Ｃｓ、^137mＢａ、¹⁵⁴Ｅｕ、⁹⁰Ｓｒ、⁹⁰Ｙ、¹⁴⁴Ｃｅ、¹⁴⁴Ｐｒ、¹⁰⁶Ｒｕ及び¹⁰⁶Ｒｈの各放射能から得られるエネルギーの総和に基づいて使用済核燃料Ｘに関する崩壊熱を算出するので、非破壊で取得することが可能であるともに、放射線測定による崩壊熱評価の信頼度を大幅に向上させることが可能である。

ここで、一般的な軽水炉燃料を対象に１３ＧＷｄ/ｔ、２６ＧＷｄ/ｔ、３９ＧＷｄ/ｔ及び５２ＧＷｄ/ｔの燃焼度で４０６日、２×４０６日、３×４０６日及び４×４０６日の間燃焼させ、その後冷却（炉心から取り出して単に保管）させた際の放射能を、米国Oakridge国立研究所で開発されたSCALE-6.1コードのORIGEN-ARPモジュールで計算した。

図６（ａ）は、この計算に基づいて得られた崩壊熱全体に占める⁹⁰Ｓｒ→⁹⁰Ｙの割合を示している。この２核種の崩壊熱に占める割合は、図６（ａ）に示すように、取り出し後１～２０年の間では最大であり、崩壊熱評価にはこの２核種の放射能評価が欠くべからざるものであることがわかる。

また、図６（ｂ）は、崩壊熱全体に占める測定可能な核種の崩壊熱の割合を示している。この図６（ｂ）では、崩壊熱の全体値に対し、スウェーデンSKB社で測定されている¹³⁴Ｃｓ、¹³⁷Ｃｓ及び¹⁵⁴Ｅｕのγ線計数率から評価できる崩壊熱の割合を線で示し、また中性子測定による²⁴⁴Ｃｍの放射能と、本実施形態に係る放射能評価方法による⁹⁰Ｓｒ→⁹⁰Ｙ、¹⁰⁶Ｒｕ→¹⁰⁶Ｒｈ、¹⁴⁴Ｃｅ→¹⁴⁴Ｐｒの放射能から評価できる崩壊熱をドットで示している。

この図６（ｂ）によれば、従前の３核種では、崩壊熱のうち実測可能なものの割合が冷却５年以降でも４０％前後であったが、冷却５年で９０％前後となることが分かる。これは、数値計算で補わなければならない崩壊熱の割合が大幅に減るということを示している。したがって、本実施形態に係る放射能評価方法によって得られる各核種の放射能を用いて崩壊熱を評価することにより、崩壊熱評価における信頼性を大幅に向上させることができる。

なお、本発明は上記実施形態に限定されるものではなく、例えば以下のような変形例が考えられる。
（１）上記実施形態では、使用済燃料プールＢに収容された使用済核燃料Ｘ（照射核燃料）を評価対象としたが、本発明はこれに限定されない。すなわち、本発明は、使用済核燃料Ｘに代表される照射核燃料を評価対象とするものである。

（２）上記実施形態では、図２（ａ）、（ｂ）に示したように、ＨＰ－Ｇｅ検出器１を使用済燃料プールＢの遮蔽水Ｃに浸漬させた状態、あるいは使用済燃料プールＢの壁に埋め込まれたコリメータＤを介して使用済核燃料Ｘから放射されたγ線及び制動線を検出したが、本発明はこれに限定されない。

（３）上記実施形態では、図１に測定装置Ａの詳細構成を示したが、本発明はこれに限定されない。すなわち、本発明に係る放射能評価方法及び崩壊熱評価方法で使用する測定装置の構成は図１に示した構成に限定されない。

Ａ 測定装置
Ｘ 使用済核燃料（照射核燃料）
１ ＨＰ－Ｇｅ検出器
２ 前置増幅器
３ 線形増幅器
４ 波高分析装置
５ コンピュータ

Claims (7)

1. 照射核燃料からγ線とともに放射される制動線を検出器で検出することにより、前記照射核燃料に含まれる⁹⁰Ｓｒの放射能及び⁹⁰Ｙの放射能を評価することを特徴とする放射能評価方法。
2. エネルギーが１．６～１．７ＭｅＶの範囲の前記γ線及び前記制動線に基づいて前記放射能を評価することを特徴とする請求項１に記載の放射能評価方法。
3. 前記検出器で検出される¹⁰⁶Ｒｈ及び ¹⁴⁴Ｐｒの計数率からγ線発生スペクトルの絶対値及び電子線発生スペクトルの絶対値に基づいて算出される¹⁰⁶Ｒｈ及び ¹⁴⁴Ｐｒの計数率を減算することにより補正し、当該補正の結果に基づいて前記放射能を評価することを特徴とする請求項１または２に記載の放射能評価方法。
4. 前記照射核燃料は、使用済燃料プールに収容された使用済核燃料であり、
   前記検出器を前記使用済燃料プールの遮蔽水に浸漬させることにより前記制動線を検出することを特徴とする請求項１～３のいずれか一項に記載の放射能評価方法。
5. 前記検出器を水密容器に収納した状態で前記遮蔽水に浸漬させることを特徴とする請求項４に記載の放射能評価方法。
6. 前記照射核燃料は、使用済燃料プールに収容された使用済核燃料であり、
   前記検出器は、前記使用済燃料プールの壁に埋め込まれたコリメータを介して前記制動線を検出することを特徴とする請求項１～３のいずれか一項に記載の放射能評価方法。
7. 請求項１～６のいずれか一項に記載の放射能評価方法によって評価された放射能に基づいて前記照射核燃料の崩壊熱を評価することを特徴とする崩壊熱評価方法。
   

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