JP2002178469A

JP2002178469A - 制振性多層フィルム

Info

Publication number: JP2002178469A
Application number: JP2000375947A
Authority: JP
Inventors: Katsuhiko Kimura; 木村勝彦; Shigeru Yaguchi; 矢口茂; Taizo Aoyama; 青山泰三
Original assignee: Kanegafuchi Chemical Industry Co Ltd
Current assignee: Kanegafuchi Chemical Industry Co Ltd
Priority date: 2000-12-11
Filing date: 2000-12-11
Publication date: 2002-06-26

Abstract

(57)【要約】【課題】制振性能に優れ、かつ金属板との接着性が改良
された、イソブチレン系ブロック共重合体を含有する粘
弾性組成物からなる制振性フィルムを提供する。【解決手段】イソブチレン系ブロック共重合体を主成分
とする組成物の層であって、２０℃、５００Ｈｚにおけ
る損失正接（ｔａｎδ）が０．３以上であり、かつ、組
成物の層の少なくとも片面に、熱融着型接着剤層を積層
してなることを特徴とする制振性多層フィルムにより達
成される。

Description

【発明の詳細な説明】

【０００１】

【発明の属する技術分野】本発明は、制振性能（振動減
衰性）に優れたブロック共重合体を含有する組成物と熱
融着型接着剤とからなる制振性多層フィルムに関するも
のである。

【０００２】

【従来の技術】近年、自動車、家電製品、情報通信機器
等の高級化、高機能化に伴って振動、騒音のレベルの低
減、抑制が強く求められる傾向にある。また、室内外の
環境改善を目的として、騒音、振動が規制される傾向も
見られるようになってきている。

【０００３】このような傾向に対して、騒音源や振動源
となる金属材料に制振性能、即ち騒音を発生する部材自
体の振動エネルギーを吸収して熱エネルギーに変換し、
振動速度あるいは、振動振幅を減衰させて音響放射を低
減する機能を付与し、さらにその機能を向上を図ること
が要請されている。一方では、自動車の軽量化による排
気ガスの低減、家電製品等の小型化の動きは、ますます
強まる傾向にあり、材料自体の軽量化を図ることも要請
されている。従って、これらの要請を共に満足させるよ
うな、制振性能に優れ、製品の軽量化を可能とする材料
の提供が要望されている。

【０００４】このような要望に対して、まず制振性の優
れた材料として従来から金属層間に粘弾性を有する中間
層を挟み込んだ複層構造の樹脂複合型制振材料が提案さ
れている。そして、この樹脂複合型制振材料は、鉄道車
両、自動車のオイルパン、エンジンカバー、家電機器、
その他の機械部品等の振動を低減すべき部材や構造部材
において検討され、採用されている。特に、自動車の軽
量化の要請に関しては、近年特にアルミニウム板の車体
パネルへの適用が検討され、実用化されている。そこ
で、制振性能を有した軽量化材料としては、アルミニウ
ム板を表皮材とした樹脂複合型制振材料が有望視され
る。

【０００５】一般に、このような樹脂複合型制振材料の
制振性能は、その中間層を構成する粘弾性中間層の性能
に依存している。この制振性能を損失係数で表わすと、
損失係数はある一定温度でピーク特性を示し、このピー
ク特性温度の近傍で使用するのが最も効果的であること
が、知られている。従って、使用環境に応じて中間層の
粘弾性組成物が選定されるのが一般的である。

【０００６】このような樹脂複合型制振材料の粘弾性中
間層を構成する粘弾性組成物としては、天然ゴム、ブチ
ルゴム、スチレン−ブタジエンゴムなどの加硫ゴムや、
ポリエステル樹脂、ポリアミド樹脂、エポキシ樹脂など
の樹脂が提案されている。しかしながら、加硫ゴムでは
配合、加硫した後に張り付けるために非常に手間がかか
り、樹脂では可撓性に乏しく樹脂複合型制振材料とした
後の加工性に問題がある。

【０００７】近年、このような問題を解決する粘弾性組
成物として、特開平７−１３７１９４号公報では、イソ
ブチレン系ブロック共重合体を含有する組成物が提案さ
れている。しかし、該公報には、金属板との接着に関し
ては、粘着付与樹脂を添加することが開示されているの
みで、本発明者らが、該公報に記載されている内容にし
たがい、アルミニウム板へと応用しようとしたところ、
該公報に記載されている方法では、アルミニウム板と粘
弾性組成物との接着性が不十分で、アルミニウム板の曲
げや絞り等の二次加工時に、アルミニウム板と粘弾性組
成物との剥離が起こる問題がある。一方、このような
二次加工時の剥離を改良する方法として、特開平６−２
１０７９１号公報では、粘弾性組成物の弾性率範囲を限
定することが提案されている。この方法は、柔軟な粘弾
性組成物を使用することで、アルミニウム板の変形に追
随させることを意図したものであるが、アルミニウム板
と粘弾性組成物との接着性については、不十分であっ
た。

【０００８】

【発明が解決しようとする課題】本発明の目的は、制振
性能（振動減衰性）に優れ、かつ金属板との接着性が改
良された、イソブチレン系ブロック共重合体を含有する
粘弾性組成物からなる制振性フィルムを提供することで
ある。

【０００９】

【課題を解決するための手段】前述の課題を解決するた
めに、鋭意検討を行った結果、イソブチレンを単量体主
成分とする重合体ブロックとイソブチレンを単量体主成
分としない重合体ブロックからなるイソブチレン系ブロ
ック共重合体を主成分とする組成物の層と、熱融着型接
着剤層からなる多層フィルムを用いることで、粘弾性組
成物と金属板との接着性が改良されることを見出し、本
発明に至った。すなわち本発明は、イソブチレンを単量
体主成分とする重合体ブロックとイソブチレンを単量体
主成分としない重合体ブロックからなるイソブチレン系
ブロック共重合体を主成分とする組成物の層であって、
２０℃、５００Ｈｚにおける損失正接（ｔａｎδ）が
０．３以上であり、かつ、前記組成物の層の少なくとも
片面に、熱融着型接着剤層を積層してなることを特徴と
する制振性多層フィルムである。

【００１０】前記熱融着型接着剤は、ポリオレフィン
系、変性ポリオレフィン系及びポリエステル系よりなる
群から選択される少なくとも一種であるのが好ましい。

【００１１】また、イソブチレン系ブロック共重合体の
数平均分子量は２０，０００〜１００，０００であるの
が好ましく、イソブチレン系ブロック共重合体を主成分
とする組成物としては、イソブチレン系ブロック共重合
体１００重量部に対して、滑剤を０．０１〜１０重量部
添加してなる組成物であるのが好ましい。

【００１２】さらに、イソブチレン系ブロック共重合体
を主成分とする組成物は、イソブチレン系ブロック共重
合体９９．９〜７０重量％と、オレフィン系重合体０．
１〜３０重量％からなる組成物１００重量部に対して、
滑剤を０．０１〜１０重量部添加してなる組成物である
のが好ましい。

【００１３】多層フィルムとしての層の厚みは、イソブ
チレン系ブロック共重合体を主成分とする組成物の層の
厚みが１０〜５００μｍであり、熱融着型接着剤層の厚
みが５〜２００μｍであるのが好ましい。

【００１４】

【発明の実施の形態】本発明の制振性多層フィルムは、
イソブチレンを単量体主成分とする重合体ブロックとイ
ソブチレンを単量体主成分としない重合体ブロックから
なるイソブチレン系ブロック共重合体を主成分とする組
成物の層であって、２０℃、５００Ｈｚにおける損失正
接（ｔａｎδ）が０．３以上であり、かつ、該層の少な
くとも片面に、熱融着型接着剤層を積層してなることを
特徴とする制振性多層フィルムである。熱融着型接着剤
を積層して用いることで、接着剤の塗布工程が不要とな
るだけでなく、加熱・冷却による短時間での接着が可能
となり、樹脂複合型制振材料の生産性を落とすことな
く、金属板と粘弾性組成物との接着性を改良することが
可能となる。

【００１５】本発明で使用しうる組成物は、後述するイ
ソブチレン系ブロック共重合体を主成分とするだけでな
く、剪断モードでの動的粘弾性測定により得られる損失
正接（ｔａｎδ）が２０℃、５００Ｈｚにおいて０．３
以上であるものが好ましい。

【００１６】剪断モードでの動的粘弾性測定は、ＪＩＳ
Ｋ−６３９４（加硫ゴムおよび熱可塑性ゴムの動的性
質試験方法）に従って行えばよい。このとき、２０℃、
５００Ｈｚにおける測定が不可能な場合は、時間−温度
換算則を用いて、ＷＬＦ式により算出したシフトファク
ターを用いて求めてもよい。ｔａｎδは制振材料の減衰
性を表し、その値が大きいほど、減衰性は高い。本発明
で使用しうる組成物は、２０℃、５００Ｈｚにおけるｔ
ａｎδの値が０．３以上であることで、室温付近での減
衰性の高い制振性アルミニウム板を実現しており、０．
５以上であることが好ましく、０．７以上であることが
最も好ましい。

【００１７】本発明で使用しうるイソブチレン系ブロッ
ク共重合体は、イソブチレンを単量体主成分とする重合
体ブロックとイソブチレンを単量体主成分としない重合
体ブロックを有しているものであれば特に制限はなく、
例えば、直鎖状、分岐状、星状等の構造を有するブロッ
ク共重合体、ジブロック共重合体、トリブロック共重合
体、マルチブロック共重合体等のいずれも選択可能であ
り、粘弾性特性や、最大歪み率、剪断強度等の物性と加
工性の要求に見合うものを選択すればよい。

【００１８】本発明のイソブチレンを主成分としない単
量体成分は、イソブチレンの含有量が３０重量％以下で
ある単量体成分を示す。イソブチレンを主成分としない
単量体成分中のイソブチレンの含有量は１０重量％以下
であることが好ましく、３重量％以下であることがさら
に好ましい。

【００１９】本発明のイソブチレンを主成分としない単
量体成分中の、イソブチレン以外の単量体は、カチオン
重合可能な単量体成分であれば特に限定されないが、芳
香族ビニル類、脂肪族オレフィン類、ジエン類、ビニル
エーテル類、シラン類、ビニルカルバゾール、β−ピネ
ン、アセナフチレン等の単量体が例示できる。これらは
単独で用いてもよいし、２種以上組み合わせて用いても
よい。

【００２０】芳香族ビニル系単量体としては、スチレ
ン、ｏ−、ｍ−又はｐ−メチルスチレン、α−メチルス
チレン、β−メチルスチレン、２，６−ジメチルスチレ
ン、２，４−ジメチルスチレン、α−メチル−ｏ−メチ
ルスチレン、α−メチル−ｍ−メチルスチレン、α−メ
チル−ｐ−メチルスチレン、β−メチル−ｏ−メチルス
チレン、β−メチル−ｍ−メチルスチレン、β−メチル
−ｐ−メチルスチレン、２，４，６−トリメチルスチレ
ン、α−メチル−２，６−ジメチルスチレン、α−メチ
ル−２，４−ジメチルスチレン、β−メチル−２，６−
ジメチルスチレン、β−メチル−２，４−ジメチルスチ
レン、ｏ−、ｍ−又はｐ−クロロスチレン、２，６−ジ
クロロスチレン、２，４−ジクロロスチレン、α−クロ
ロ−ｏ−クロロスチレン、α−クロロ−ｍ−クロロスチ
レン、α−クロロ−ｐ−クロロスチレン、β−クロロ−
ｏ−クロロスチレン、β−クロロ−ｍ−クロロスチレ
ン、β−クロロ−ｐ−クロロスチレン、２，４，６−ト
リクロロスチレン、α−クロロ−２，６−ジクロロスチ
レン、α−クロロ−２，４−ジクロロスチレン、β−ク
ロロ−２，６−ジクロロスチレン、β−クロロ−２，４
−ジクロロスチレン、ｏ−、ｍ−又はｐ−ｔ−ブチルス
チレン、ｏ−、ｍ−又はｐ−メトキシスチレン、ｏ−、
ｍ−又はｐ−クロロメチルスチレン、ｏ−、ｍ−又はｐ
−ブロモメチルスチレン、シリル基で置換されたスチレ
ン誘導体、インデン、ビニルナフタレン等が挙げられ
る。これらは単独で用いてもよいし、２種以上組み合わ
せて用いてもよい。

【００２１】脂肪族オレフィン系単量体としては、エチ
レン、プロピレン、１−ブテン、２−メチル−１−ブテ
ン、３−メチル−１−ブテン、ペンテン、ヘキセン、シ
クロヘキセン、４−メチル−１−ペンテン、ビニルシク
ロヘキサン、オクテン、ノルボルネン等が挙げられる。
これらは単独で用いてもよいし、２種以上組み合わせて
用いてもよい。

【００２２】ジエン系単量体としては、ブタジエン、イ
ソプレン、ヘキサジエン、シクロペンタジエン、シクロ
ヘキサジエン、ジシクロペンタジエン、ジビニルベンゼ
ン、エチリデンノルボルネン等が挙げられる。これらは
単独で用いてもよいし、２種以上組み合わせて用いても
よい。

【００２３】ビニルエーテル系単量体としては、メチル
ビニルエーテル、エチルビニルエーテル、（ｎ−、イ
ソ）プロピルビニルエーテル、（ｎ−、ｓｅｃ−、ｔｅ
ｒｔ−、イソ）ブチルビニルエーテル、メチルプロペニ
ルエーテル、エチルプロペニルエーテル等が挙げられ
る。これらは単独で用いてもよいし、２種以上組み合わ
せて用いてもよい。

【００２４】シラン化合物としては、ビニルトリクロロ
シラン、ビニルメチルジクロロシラン、ビニルジメチル
クロロシラン、ビニルジメチルメトキシシラン、ビニル
トリメチルシラン、ジビニルジクロロシラン、ジビニル
ジメトキシシラン、ジビニルジメチルシラン、１，３−
ジビニル−１，１，３，３−テトラメチルジシロキサ
ン、トリビニルメチルシラン、γ−メタクリロイルオキ
シプロピルトリメトキシシラン、γ−メタクリロイルオ
キシプロピルメチルジメトキシシラン等が挙げられる。
これらは単独で用いてもよいし、２種以上組み合わせて
用いてもよい。

【００２５】本発明のイソブチレンを主成分としない単
量体成分は、物性及び重合特性等のバランスから、芳香
族ビニル系単量体を主成分とする単量体成分であること
が好ましい。本発明の芳香族ビニル系単量体は、芳香族
ビニル系単量体の含有量が６０重量％以上、好ましくは
８０重量％以上である単量体成分を示す。芳香族ビニル
系単量体としては、スチレン、α−メチルスチレン、ｐ
−メチルスチレン、インデンからなる群から選ばれる少
なくとも１種の単量体を使用することが好ましく、コス
トの面からスチレン、α−メチルスチレン、あるいはこ
れらの混合物を用いることが特に好ましい。

【００２６】また本発明のイソブチレンを主成分とする
単量体成分は、イソブチレン以外の単量体を含んでいて
も含んでいなくても良く、通常、イソブチレンを６０重
量％以上、好ましくは８０重量％以上含有する単量体成
分である。イソブチレン以外の単量体としてはカチオン
重合可能な単量体であれば特に制限はないが、例えば上
記の単量体等が挙げられる。

【００２７】イソブチレンを単量体主成分とする重合体
ブロックとイソブチレンを単量体主成分としない重合体
ブロックの割合に関しては、特に制限はないが、物性と
加工性のバランスから、イソブチレンを単量体主成分と
する重合体ブロックが９８から４０重量％、イソブチレ
ンを単量体主成分としない重合体ブロックが２から６０
重量％であることが好ましく、イソブチレンを単量体主
成分とする重合体ブロックが９５から６０重量％、イソ
ブチレンを単量体主成分としない重合体ブロックが５か
ら４０重量％であることが特に好ましい。

【００２８】また本発明のイソブチレン系ブロック共重
合体の好ましい構造としては、得られる組成物の物性お
よび加工性の点から、芳香族ビニル系単量体を単量体主
成分とする重合体ブロック−イソブチレンを単量体主成
分とする重合体ブロック−芳香族ビニル系単量体を単量
体主成分とする重合体ブロックから形成されるトリブロ
ック共重合体、イソブチレンを単量体主成分とする重合
体ブロック−芳香族ビニル系単量体を単量体主成分とす
る重合体ブロック−イソブチレンを単量体主成分とする
重合体ブロックから形成されるトリブロック共重合体、
芳香族ビニル系単量体を単量体主成分とする重合体ブロ
ック−イソブチレンを単量体主成分とする重合体ブロッ
クから形成されるジブロック共重合体、及び、芳香族ビ
ニル系単量体を単量体主成分とする重合体ブロック−イ
ソブチレンを単量体主成分とする重合体ブロックから形
成されるジブロック共重合体をアームとする星状ポリマ
ーよりなる群から選択される少なくとも１種である。

【００２９】イソブチレン系ブロック共重合体の数平均
分子量にも特に制限はないが、物性および加工性の面か
ら、３，０００〜１，０００，０００であることが好ま
しく、５，０００〜５００，０００であることが特に好
ましい。イソブチレン系ブロック共重合体の数平均分子
量が上記範囲よりも低い場合には組成物の物性が十分に
発現されず、一方上記範囲を超える場合には加工性の面
で不利である。特に、押出成形により粘弾性組成物のフ
ィルムを作成する場合は、イソブチレン系ブロック共重
合体の数平均分子量が２０，０００〜１００，０００に
することで、フィルムの表面性が改良され、加工性の面
で最も好ましい。

【００３０】また本発明で用いられる組成物の、熱融着
型接着剤層への接着性を改善する等の目的で、分子鎖中
又は分子鎖末端に各種官能基を有するイソブチレン系ブ
ロック共重合体を用いることができる。官能基として
は、例えば、エポキシ基、水酸基、アミノ基、アルキル
アミノ基、アルコキシル基等のエーテル基、カルボキシ
ル基、アルコキシカルボニル基、アシロキシル基等のエ
ステル基、カルバモイル基、アルキルカルバモイル基、
アシルアミノ基等のアミド基、無水マレイン酸等の酸無
水物基、シリル基、アリル基、ビニル基等が挙げらる。
イソブチレン系ブロック共重合体は、これらの官能基の
１種のみを有していてもよいし、２種以上を有していて
もよい。物性バランス等の点から好ましい官能基として
は、エポキシ基、アミノ基、エーテル基、エステル基、
アミド基、シリル基、アリル基、及び、ビニル基が挙げ
られる。

【００３１】イソブチレン系ブロック共重合体の製造方
法としては、特に限定されず、公知の重合方法を用いる
ことができるが、構造の制御されたブロック共重合体を
得るためには、下記一般式（１）で表される化合物の存
在下に、イソブチレンを主成分とする単量体及び芳香族
ビニル系単量体等のイソブチレンを主成分としない単量
体成分を重合することが好ましい。（ＣＲ_１Ｒ_２Ｘ）ｎＲ_３（１）式中、Ｘは、ハロゲン原子、炭素数１〜６のアルコキシ
ル基及び炭素数１〜６のアシロキシル基からなる群から
選択される置換基を表す。Ｒ_１及びＲ_２は、それぞれ、
水素原子又は炭素数１〜６の１価の炭化水素基を表す。
Ｒ_１及びＲ_２は、同一であっても異なっていても良い。
また、複数存在するＲ_１及びＲ_２は、それぞれ、同一で
あっても異なっていても良い。Ｒ_３は、ｎ個の置換基を
有することができる多価の芳香族炭化水素基又は多価の
脂肪族炭化水素基を表す。ｎは、１〜６の自然数を表
す。

【００３２】上記ハロゲン原子としては、塩素、フッ
素、臭素、ヨウ素等が挙げられる。上記炭素数１〜６の
アルコキシル基としては特に限定されず、例えば、メト
キシ基、エトキシ基、ｎ−又はイソプロポキシ基等が挙
げられる。上記炭素数１〜６のアシロキシル基としては
特に限定されず、例えば、アセチルオキシ基、プロピオ
ニルオキシ基等が挙げられる。上記炭素数１〜６の炭化
水素基としては特に限定されず、例えば、メチル基、エ
チル基、ｎ−又はイソプロピル基等が挙げられる。

【００３３】上記一般式（１）で表わされる化合物は開
始剤となるものでルイス酸等の存在下炭素陽イオンを生
成し、カチオン重合の開始点になると考えられる。本発
明で用いられる一般式（１）で表される化合物の例とし
ては、次のような化合物等が挙げられる。

【００３４】（１−クロル−１−メチルエチル）ベンゼンＣ_６Ｈ_５Ｃ（ＣＨ_３）２Ｃｌ１，４−ビス（１−クロル−１−メチルエチル）ベンゼン１，４−Ｃｌ（ＣＨ_３）２ＣＣ_６Ｈ_４Ｃ（ＣＨ_３）２Ｃｌ１，３−ビス（１−クロル−１−メチルエチル）ベンゼン１，３−Ｃｌ（ＣＨ_３）２ＣＣ_６Ｈ_４Ｃ（ＣＨ_３）２Ｃｌ１，３，５−トリス（１−クロル−１−メチルエチル）ベンゼン１，３，５−（ＣｌＣ（ＣＨ_３）_２）３Ｃ_６Ｈ_３１，３−ビス（１−クロル−１−メチルエチル）−５−（ｔｅｒｔ−ブチル）ベンゼン１，３−（Ｃ（ＣＨ_３）２Ｃｌ）２-５−（Ｃ（ＣＨ_３）_３）Ｃ_６Ｈ_３これらの中でも特に好ましいのは１−クロル−１−メチ
ルエチルベンゼン［Ｃ _６Ｈ_５Ｃ（ＣＨ_３）２Ｃｌ］、ビ
ス（１−クロル−１−メチルエチル）ベンゼン［Ｃ_６Ｈ
_４（Ｃ（ＣＨ_３）２Ｃｌ）_２］、トリス（１−クロル−
１−メチルエチル）ベンゼン［（ＣｌＣ（ＣＨ_３）_２）
３Ｃ_６Ｈ_３］である。［なお１−クロル−１−メチルエ
チルベンゼンは、α−クロロイソプロピルベンゼン、２
−クロロ−２−プロピルベンゼンあるいはクミルクロラ
イドとも呼ばれ、ビス（１−クロル−１−メチルエチ
ル）ベンゼンは、ビス（α−クロロイソプロピル）ベン
ゼン、ビス（２−クロロ−２−プロピル）ベンゼンある
いはジクミルクロライドとも呼ばれ、トリス（１−クロ
ル−１−メチルエチル）ベンゼンは、トリス（α−クロ
ロイソプロピル）ベンゼン、トリス（２−クロロ−２−
プロピル）ベンゼンあるいはトリクミルクロライドとも
呼ばれる］。

【００３５】上記重合反応においては、ルイス酸触媒を
共存させることができる。ルイス酸としてはカチオン重
合に使用できるものであれば良く、ＴｉＣｌ_４、ＴｉＢ
ｒ_４、ＢＣｌ_３、ＢＦ_３、ＢＦ_３・ＯＥｔ_２、ＳｎＣｌ_４、Ｓ
ｂＣｌ_５、ＳｂＦ_５、ＷＣｌ_６、ＴａＣｌ_５、ＶＣｌ_５、Ｆ
ｅＣｌ_３、ＺｎＢｒ_２、ＡｌＣｌ_３、ＡｌＢｒ_３等の金属
ハロゲン化物；Ｅｔ_２ＡｌＣｌ、ＥｔＡｌＣｌ_２等の有
機金属ハロゲン化物を好適に使用することができる。な
かでも触媒としての能力、工業的な入手の容易さを考え
た場合、ＴｉＣｌ_４、ＢＣｌ_３、ＳｎＣｌ_４が好ましい。

【００３６】上記ルイス酸触媒の使用量としては特に限
定されず、使用する単量体の重合特性あるいは重合濃度
等を鑑みて設定することができる。

【００３７】上記重合反応においては、さらに必要に応
じて電子供与体成分を共存させることもできる。この電
子供与体成分は、カチオン重合に際して、成長炭素カチ
オンを安定化させる効果があるものと考えられており、
電子供与体の添加によって分子量分布の狭い構造が制御
された重合体が生成する。使用可能な電子供与体成分と
しては特に限定されないが、例えば、ピリジン類、アミ
ン類、アミド類、スルホキシド類、エステル類、または
金属原子に結合した酸素原子を有する金属化合物等を挙
げることができる。

【００３８】上記重合反応は必要に応じて有機溶媒中で
行うことができ、有機溶媒としてはカチオン重合を本質
的に阻害しなければ特に制約なく使用することができ
る。具体的には、塩化メチル、ジクロロメタン、クロロ
ホルム、塩化エチル、ジクロロエタン、ｎ−プロピルク
ロライド、ｎ−ブチルクロライド、クロロベンゼン等の
ハロゲン化炭化水素；ベンゼン、トルエン、キシレン、
エチルベンゼン、プロピルベンゼン、ブチルベンゼン等
のアルキルベンゼン類；エタン、プロパン、ブタン、ペ
ンタン、ヘキサン、ヘプタン、オクタン、ノナン、デカ
ン等の直鎖式脂肪族炭化水素類；２−メチルプロパン、
２−メチルブタン、２，３，３−トリメチルペンタン、
２，２，５−トリメチルヘキサン等の分岐式脂肪族炭化
水素類；シクロヘキサン、メチルシクロヘキサン、エチ
ルシクロヘキサン等の環式脂肪族炭化水素類；石油留分
を水添精製したパラフィン油等を挙げることができる。

【００３９】これらの溶媒は、ブロック共重合体を構成
する単量体の重合特性及び生成する重合体の溶解性等の
バランスを考慮して単独又は２種以上を組み合わせて使
用される。

【００４０】上記溶媒の使用量は、得られる重合体溶液
の粘度や除熱の容易さを考慮して、重合体の濃度が１〜
５０ｗｔ％、好ましくは３〜３５ｗｔ％となるように決
定される。

【００４１】実際の重合を行うに当たっては、各成分を
冷却下例えば−１００℃以上０℃未満の温度で混合す
る。エネルギーコストと重合の安定性を釣り合わせるた
めに、特に好ましい温度範囲は−３０℃〜−８０℃であ
る。

【００４２】上記重合反応は、バッチ式（回分式又は半
回分式）で行ってもよいし、重合反応に必要な各成分を
連続的に重合容器内に加える連続式で行ってもよい。

【００４３】また芳香族ビニル系単量体を単量体主成分
としてなる重合体ブロック−イソブチレンを単量体主成
分としてなる重合体ブロックから形成されるジブロック
共重合体をアームとする星状ポリマーを製造する方法と
しては特に制限はないが、例えば、３つ以上のカチオン
重合開始点を有する化合物の存在下に芳香族ビニル系単
量体を主成分とする単量体及びイソブチレンを主成分と
する単量体成分を重合する方法、芳香族ビニル系単量体
を主成分とする単量体及びイソブチレンを主成分とする
単量体成分を重合してジブロック共重合体を製造し、そ
の後に、多官能性化合物をカップリング剤（結合剤）と
して用いて、上記ジブロック共重合体をカップリング
（結合）させる方法、等が挙げられる。

【００４４】上記多官能性化合物としては、１分子あた
り３つ以上のカップリング可能な反応点（官能基）を有
する化合物等を使用することができる。１分子あたり２
つの反応点を有する化合物が重合又は反応することによ
り重合体を形成して３つ以上の反応点（官能基）を有す
ることができる場合は、使用を妨げるものではない。

【００４５】このような多官能性化合物としては、例え
ば、１，３−ジビニルベンゼン、１，４−ジビニルベン
ゼン、１，２−ジイソプロペニルベンゼン、１，３−ジ
イソプロペニルベンゼン、１，４−ジイソプロペニルベ
ンゼン、１，３−ジビニルナフタレン、１，８−ジビニ
ルナフタレン、２，４−ジビニルビフェニル、１，２−
ジビニル−３，４−ジメチルベンゼン、１，３−ジビニ
ル−４，５，８−トリブチルナフタレン、２，２’−ジ
ビニル−４−エチル−４’−プロピルビフェニル等のジ
ビニル芳香族系化合物；１，２，４−トリビニルベン
ゼン、１，３，５−トリビニルナフタレン、３，５，
４’−トリビニルビフェニル、１，５，６−トリビニル
−３，７−ジエチルナフタレン等のトリビニル芳香族系
化合物；シクロヘキサンジエポキシド、１，４−ペンタ
ンジエポキシド、１，５−ヘキサンジエポキシド等のジ
エポキシド；２，４−ヘキサン−ジオン、２，５−ヘ
キサン−ジオン、２，６−ヘプタン−ジオン等のジケト
ン；１，４−ブタンジアール、１，５−ペンタンジア
ール、１，６−ヘキサンジアール等のジアルデヒド；
シロキサン系化合物又はカリックスアレン等が挙げられ
る。これらは単独で用いてもよいし、２種以上を組み合
わせても使用可能である。

【００４６】これらの中でも反応性、得られる星状ポリ
マーの物性等の点から、ジビニル芳香族化合物が好まし
く使用され、特に好ましいのは１，３−ジビニルベンゼ
ン、１，４−ジビニルベンゼン、１，３−ジイソプロペ
ニルベンゼン及び１，４−ジプロイソペニルベンゼンか
らなる群から選択される少なくとも１種である。上記化
合物は、例えばエチルビニルベンゼン等との混合物とし
て通常市販されており、上記ジビニル芳香族系化合物が
主たる成分であればそのまま使用することが可能であ
り、必要に応じて精製し純度を高めて用いてもよい。

【００４７】本発明の制振性多層フィルムに使用しうる
イソブチレン系ブロック共重合体を主成分とする組成物
は、該組成物の剪断モードでの動的粘弾性測定により得
られる損失正接（ｔａｎδ）が２０℃、５００Ｈｚにお
いて０．３以上であれば、イソブチレン系ブロック共重
合体以外に、熱可塑性樹脂、粘着付与樹脂、可塑剤、充
填剤、安定剤、顔料、滑剤、難燃剤などを配合すること
ができる。

【００４８】本発明で用いられる組成物に配合しうる熱
可塑性樹脂としては、高密度ポリエチレン、低密度ポリ
エチレン、直鎖状低密度ポリエチレン、ポリプロピレ
ン、ポリスチレン、ポリ塩化ビニル、ポリメタクリル酸
メチル、ポリアクリル酸ブチルの架橋ゴム粒子を含んだ
ポリメタクリル酸メチル（例えば、鐘淵化学工業株式会
社製サンデュレン）、アクリロニトリル−ブタジエン−
スチレン共重合体（ＡＢＳ）、エチレン−酢酸ビニル共
重合体、ポリアミド、ポリエステル、ポリカーボネー
ト、ポリフェニレンエーテル、ポリフェニレンスルフィ
ド、エチレン−プロピレン共重合体、エチレン−ブテン
共重合体、エチレン−ヘキセン共重合体、エチレン−オ
クテン共重合体、エチレン−酢酸ビニル共重合体および
エチレン−アクリル酸エチル共重合体、芳香族ビニル−
共役ジエンブロック共重合体およびその水添物、熱可塑
性ポリウレタン、ポリエステル−ポリエーテル共重合
体、芳香族ポリエステル−脂肪族ポリエステル共重合
体、ポリアミド−ポリエーテル共重合体、ポリオレフィ
ン／エチレン−プロピレンゴム組成物などをあげること
ができる。

【００４９】本発明で用いられる組成物に配合しうる粘
着付与樹脂としては、数平均分子量３００〜３０００、
ＪＩＳＫ−２２０７に定められた環球法に基づく軟化
点が６０〜１５０℃である低分子量の樹脂であって、ロ
ジンおよびロジン誘導体、ポリテルペン樹脂、芳香族変
性テルペン樹脂およびそれらの水素化物、テルペンフェ
ノール樹脂、クマロン・インデン樹脂、脂肪族系石油樹
脂、脂環族系石油樹脂およびその水素化物、芳香族系石
油樹脂およびその水素化物、脂肪族芳香族共重合系石油
樹脂およびその水素化物、ジシクロペンタジエン系石油
樹脂およびその水素化物、スチレンまたは置換スチレン
の低分子量重合体などがあげられる。

【００５０】本発明の目的を達成するには、イソブチレ
ン系ブロック共重合体中のイソブチレンを単量体主成分
とする重合体ブロックに相溶する粘着付与剤樹脂を配合
することが望ましく、例えば、脂環族系石油樹脂および
その水素化物、脂肪族系石油樹脂、芳香族系石油樹脂の
水素化物、ポリテルペン樹脂などが好適に用いられる。

【００５１】本発明で用いられる組成物に配合しうる可
塑剤としては、パラフィン系プロセスオイル、ナフテン
系プロセスオイルあるいは芳香族系プロセスオイルなど
の石油系プロセスオイル、ひまし油あるいはトール油な
どの天然油、フタル酸ジブチル、フタル酸ジオクチルあ
るいはアジピン酸ジブチルなどの二塩基酸ジアルキル、
液状ポリブテンあるいは液状ポリイソプレンなどの低分
子量液状ポリマーが例示され、これらのいずれをも使用
することができる。

【００５２】本発明の目的を達成するには、イソブチレ
ン系ブロック共重合体中のイソブチレンを単量体主成分
とする重合体ブロックに相溶する可塑剤を配合すること
が望ましく、パラフィン系プロセスオイルや液状ポリブ
テンなどが好適に用いられる。

【００５３】充填剤の例としては、マイカ、カーボンブ
ラック、シリカ、炭酸カルシウム、タルク、グラファイ
ト、ステンレス、アルミニウムなどの粉末充填剤；ガラ
ス繊維や金属繊維などの繊維状充填剤などをあげること
ができる。なかでもマイカは減衰性を向上させる効果が
あるので好ましい。また、ステンレス粉、アルミニウム
粉などの各種金属粉、金属繊維、またはカーボンブラッ
ク、グラファイトなどの導電性粒子を含有させることに
よりスポット溶接が可能となる。

【００５４】この他の配合剤の例としては、トリフェニ
ルホスファイト、ヒンダードフェノール、ジブチル錫マ
レエートなどの安定剤；ポリエチレンワックス、ポリプ
ロピレンワックス、モンタン酸系ワックスなどの滑剤；
トリフェニルホスフェート、トリクレジルホスフェー
ト、デカブロモビフェニル、デカブロモビフェニルエー
テル、三酸化アンチモンなどの難燃剤；酸化チタン、硫
化亜鉛、酸化亜鉛などの顔料があげられる。

【００５５】本発明の制振性多層フィルムを押出成形に
より製造する場合、滑剤を添加することにより金属面へ
の粘着が抑制され、加工性が改良される傾向がある。こ
のような目的で滑剤を添加する場合、イソブチレン系共
重合体１００重量部に対して、０．０１〜１０重量部添
加することが好ましく、０．１〜５重量部添加すること
がさらに好ましい。０．０１重量部より少ないと、金属
面への粘着を抑制する効果が不足する傾向があり、１０
重量部より多いと、制振性が低下する傾向がある。

【００５６】また、押出成形時にフィルムを延伸する場
合、高密度ポリエチレン、低密度ポリエチレン、直鎖状
低密度ポリエチレン、ポリプロピレンなどのオレフィン
系重合体を添加することで、延伸性が改良される傾向が
ある。このような目的でオレフィン系重合体を添加する
場合、イソブチレン系ブロック共重合体とオレフィン系
重合体の割合が、９９．９重量％：０．１重量％〜７０
重量％：３０重量％とするのが好ましい。オレフィン系
重合体の割合が０．１重量％より少ないと、延伸性の改
良効果が不足する傾向があり、３０重量％より多いと制
振性が低下する傾向がある。

【００５７】さらに、金属への粘着性と延伸性を同時に
改良する場合は、イソブチレン系ブロック共重合体９
９．９〜７０重量％と、オレフィン系重合体０．１〜３
０重量％からなる組成物１００重量部に対して、滑剤を
０．０１〜１０重量部添加することが好ましい。

【００５８】本発明で用いられる組成物の製造方法は、
特に限定されるものではなく、ロール、バンバリーミキ
サー、ニーダー、攪拌機を備えた溶融釜あるいは一軸ま
たは二軸の押出機を用いて機械的に混合する方法を用い
ることができる。このときに、必要に応じて加熱するこ
とも可能である。また、適当な溶剤に配合剤を投入し、
これを攪拌することによって組成物の均一な溶液を得た
後、溶剤を留去する方法も用いることができる。

【００５９】本発明で用いられる熱融着型接着剤は、ベ
ースポリマー、粘着付与剤樹脂、ワックス酸化防止剤等
の添加剤などからなり、ベースポリマーの種類により分
類される。本発明で用いることができるのは、たとえ
ば、ポリエチレン系、エチレン・酢酸ビニル共重合樹脂
系、エチレン・エチルアクリレート共重合樹脂系、エチ
レン・イソブチルアクリレート共重合樹脂系などのポリ
オレフィン系、これらのポリオレフィン系を無水マレイ
ン酸やグリシジルメタアクリレートなどで変性した変性
ポリオレフィン系、ポリエステル系、ポリアミド系、ブ
チラール系、ポリ酢酸ビニル共重合体系、セルロース誘
導体系、ポリメチルメタクリレート系、ポリビニルエー
テル系、ポリウレタン系、ポリカーボネート系等の樹脂
またはこれらの混合物をベースポリマーとする熱融着型
接着剤があげられる。工業的に入手可能な市販品として
は、変性オレフィン系のアロンメルトＰＰＥＴ、ポリエ
ステル系のアロンメルトＰＥＳ（以上、東亞合成株式会
社製）、オレフィン系のダイアボンドＴＰ５４００、ポ
リエステル系のダイアボンドＴＰ６６００（以上、ノガ
ワケミカル株式会社製）、変性オレフィン系のモディッ
ク−ＡＰ（三菱化学株式会社製）、エチレン−酢酸ビニ
ル共重合体鹸化物系のテクノリンク（田岡化学工業株式
会社製）、エムティメルト（三井化学株式会社製）、ポ
リエステル系のエルファン（日本マタイ株式会社製）、
ポリエステル系のサーモライト（ダイセル化学工業株式
会社製）、エチレン−酢酸ビニル共重合体系のクランベ
ダー（クラボウ株式会社製）、ポリアミド系のマクロメ
ルト（ヘンケルジャパン株式会社製）などがあげられ
る。

【００６０】また、反応性官能基を有する、反応性熱融
着型接着剤も好適に用いることができる。反応性熱融着
型接着剤としては、たとえば、ベースポリマーに架橋反
応性を有する化合物を添加した反応性熱融着型接着剤
（Ａ）、反応性基を有するベースポリマーからなる反応
性熱融着型接着剤（Ｂ）、反応性基を有しないベースポ
リマーに架橋性反応基を導入した反応性熱融着型接着剤
（Ｃ）などがあげられる。前記反応性熱融着型接着剤
（Ａ）に用いられるベースポリマーの具体例としては、
例えば、エチレン−酢酸ビニル系共重合体；低密度ポリ
エチレン、アタクチックポリプロピレン等のポリオレフ
ィン系樹脂；スチレン−イソプレン−スチレン共重合
体、スチレン−ブタジエン−スチレン共重合体、スチレ
ン−エチレン−ブタジエン−スチレン共重合体等のブロ
ック共重合体；ブチルゴム；ポリウレタン；ナイロン；
ダイマー酸を主成分としたポリアミド等のポリアミド系
樹脂；ポリエステル系樹脂などがあげられる。

【００６１】前記反応性熱融着型接着剤（Ａ）に用いら
れる架橋反応性を有する化合物としては、例えば水分に
よって架橋するウレタンプレポリマーをはじめ、例えば
熱融着型性を有するベースポリマーであるスチレン−エ
チレン−ブタジエン−スチレン共重合体に加水分解性シ
ラン基を導入した化合物等の加水分解性有機シラン化合
物、紫外線や電子線により硬化する両末端にアクリル性
の二重結合を有するポリエステル、ポリウレタン、エポ
キシ化合物等が挙げられるが、本発明は係る例示のみに
限定されるものではない。上記水分によって架橋するウ
レタンプレポリマーの具体例としては、例えばメチレン
ジイソシアネート、水素添加メチレンジイソシアネー
ト、トリレンジイソシアネート等のイソシアネートと、
例えばポリエチレンアジペート、ポリブチレンアジペー
ト、ポリカプロラクトン等のポリエステルポリオールな
どのポリオールとの反応生成物であるウレタンプレポリ
マー、分子中に一般式：−Ｓｉ（ＯＲ）（式中、Ｒはア
ルキル基を示す）で表わされる基を有するポリマーなど
があげられる。また、上記紫外線や電子線により硬化す
る両末端にアクリル性二重結合を有するポリエステルと
しては、例えばアクリル酸エステル系モノマーなどがあ
げられる。

【００６２】前記反応性熱融着型接着剤（Ｂ）に用いら
れる反応性基を有するベースポリマーの具体例として
は、例えば前記したようなイソシアネートとポリオール
とを反応させることによって得られたイソシアネートな
どの反応性基を有するポリウレタンプレポリマー、ポリ
プロピレングリコールとアルコキシシランとを反応させ
ることによって得られたポリプロピレングリコールの末
端にアルコキシシランを導入したポリマーなどがあげら
れる。

【００６３】前記反応性基を有しないベースポリマーに
架橋性反応基を導入した反応性熱融着型接着剤（Ｃ）と
しては、前記反応性熱融着型接着剤（Ａ）に用いられる
ベースポリマーに架橋性反応基として例えばアルコキシ
シラン等を導入したものが挙げられ、該アルコキシシラ
ンを導入する方法としては、例えばエチレン−酢酸ビニ
ル共重合体、スチレン−エチレン−ブタジエン−スチレ
ン共重合体等の共重合体に例えばビニルエトキシシラン
等のアルコキシシランをグラフト重合させる方法などが
あげられる。

【００６４】前記反応性熱融着型接着剤の例としては、
ウレタン系のハイボン（日立化成ポリマー株式会社
製）、Ｎｏ．５９００、Ｎｏ．５６７７（ノーテープ工
業株式会社製）などがあげられる。

【００６５】本発明の制振性多層フィルムの厚みは、特
に限定がないが、イソブチレン系ブロック共重合体を主
成分とする組成物層の厚みが１０〜５００μｍであるこ
とが好ましく、２０〜１００μｍであることがより好ま
しい。また、熱融着型接着剤層の厚みが５〜２００μｍ
であることが好ましく、１０〜５０μｍであることがよ
り好ましい。イソブチレン系ブロック共重合体を主成分
とする組成物層の厚みが１０μｍよりも薄いと、制振性
が発現しにくくなる傾向があり、５００μｍよりも厚い
と、金属板との複合体の絞りや曲げ等の二次加工性が低
下する傾向がある。また、熱融着型接着剤層の厚みが５
μｍよりも薄いと、接着性が低下する傾向があり、２０
０μｍよりも厚いと、金属板との複合体の絞りや曲げ等
の二次加工性が低下する傾向がある。

【００６６】本発明の制振性多層フィルムを製造する方
法としては、組成物を押出や溶液キャストによりフィル
ム状に成形し、熱融着型接着剤のフィルムを熱プレスや
熱ロールで貼り合わせる方法、組成物と熱融着型接着剤
とを共押出により多層フィルム状に押出成形する方法な
どにより行われる。

【００６７】本発明により得られた制振性多層フィルム
は、金属板、特に、アルミニウム板との接着が容易で、
得られた樹脂複合型制振性金属板は、制振性能（振動減
衰能）および騒音防振性が求められている、車両部品、
自動車部品、住宅関連製品、各種電気製品、事務用機
器、機械部品などにおいて有効に使用できる。

【００６８】

【実施例】以下実施例により本発明をさらに具体的に説
明する。尚、本発明はこれらの実施例によって何ら限定
されるものではなく、その要旨を変更しない範囲におい
て適宜変更実施可能である。以下に実施例に先立ち、測
定法、評価法等について説明する。

【００６９】（動的粘弾性測定）試料となる組成物のシ
ートから縦６ｍｍ×横５ｍｍ×厚さ２ｍｍの試験片を切
り出し、動的粘弾性測定装置ＤＶＡ−２００（アイティ
ー計測制御社製）を用い、測定温度−５０℃〜１２０
℃、測定周波数１．６Ｈｚ〜６３Ｈｚで測定したデータ
を元に、マスターカーブを作成し、２０℃、５００Ｈｚ
におけるｔａｎδの値を読みとった。

【００７０】（数平均分子量）数平均分子量はＷａｔｅ
ｒｓ社製５１０型ＧＰＣシステム（溶媒としてクロロホ
ルムを使用し、流量は１ｍＬ／分とした）により測定
し、ポリスチレン換算の値を示した。

【００７１】（Ｔ形剥離強度）ＪＩＳＫ−６８５４
（接着剤の剥離接着強さ試験方法）に準じて、島津製作
所製オートグラフＡＧ−１０ＴＢを用いて、Ｔ型剥離試
験を行った。試験速度は５０ｍｍ／ｍｉｎ、接着面は１
００ｍｍ×２５ｍｍ（幅）とした。接着面１００ｍｍを
剥離するのに要した剥離荷重（Ｎ）の平均値をＴ形剥離
強度（単位：Ｎ／２５ｍｍ）とした。

【００７２】（製造例１イソブチレン系ブロック共重
合体の製造）攪拌機付き２Ｌ反応容器に、１−クロロブ
タン（モレキュラーシーブスで乾燥したもの）６９１ｍ
Ｌ、ヘキサン（モレキュラーシーブスで乾燥したもの）
４８０ｍＬ、ｐ−ジクミルクロライド０．５９６ｇを加
えた。反応容器を−７０℃に冷却した後、ジメチルアセ
トアミド１．１２ｇ、イソブチレン２３２ｍＬを添加し
た。さらに四塩化チタン８．７ｍＬを加えて重合を開始
し、−７０℃で溶液を攪拌しながら１．５時間反応させ
た。次いで反応溶液にスチレン７７．９ｇを添加し、さ
らに６０分間反応を続けた後、反応溶液を大量の水中へ
あけて反応を停止させた。

【００７３】有機層と水層の分離状況を目視で確認した
ところ、分離性は良好であり分液ロートで容易に分別で
きた。水洗を２回行った後、水層が中性になっているの
を確認してから有機層を大量のメタノール中に注いで重
合体を沈殿させ、得られた重合体を６０℃で２４時間真
空乾燥することによりイソブチレン系ブロック共重合体
（ＳＩＢＳ−１）を得た。

【００７４】該イソブチレン系ブロック共重合体（ＳＩ
ＢＳ）のＧＰＣ分析を行ったところ、重量平均分子量が
８３，７００、分子量分布が１．８であった。また1Ｈ
−ＮＭＲにより求めたスチレンの含有量は２９重量％で
あった。

【００７５】（実施例１）製造例１で得られたイソブチ
レン系ブロック共重合体を１７０℃で５分間、予備加熱
した後、１７０℃、５０ｋｇｆ／ｃｍ２で５分間プレス
成形し、厚み２ｍｍのイソブチレン系ブロック共重合体
シートを得た。得られたシートの動的粘弾性特性を測定
したところ、２０℃、５００Ｈｚのｔａｎδは、１．２
５であった。

【００７６】（実施例２）製造例１で得られたイソブチ
レン系ブロック共重合体３８０ｇをトルエン６２０ｇに
溶解し、トルエン溶液を調整した。得られたトルエン溶
液を離型紙の上にキャストし、室温で２４時間、８０℃
で２４時間乾燥し、０．１ｍｍ厚のイソブチレン系ブロ
ック共重合体フィルムを得た。

【００７７】１００ｍｍ×２５ｍｍ×０．１ｍｍのイソ
ブチレン系ブロック共重合体フィルムを１００ｍｍ×２
５ｍｍ×０．０５ｍｍの熱融着型接着剤フィルムで両側
からはさみ、さらに、１５０ｍｍ×２５ｍｍ×０．５ｍ
ｍのアルミニウム板で両側からはさんで、１５０℃、２
ｋｇｆ／ｃｍ２で３０秒間プレスし、Ｔ型剥離強度測定
用試験体を作成した。熱融着型接着剤フィルムとして
は、変性ポリオレフィン系（エチレン−酢酸ビニル共重
合体系）のダイアボンドＴＰ５４００（ノガワケミカル
株式会社製）を使用し、Ｔ形剥離強度を測定した。Ｔ型
剥離強度は、８２Ｎ／２５ｍｍであった。また、得られ
た粘弾性樹脂複合アルミニウム板を手で折り曲げても、
アルミニウム板と粘弾性樹脂との剥離は起きなかった。

【００７８】（実施例３）熱融着型接着剤フィルムとし
て、ポリエステル系のダイアボンドＴＰ６６００（ノガ
ワケミカル株式会社製）を使用した以外は、実施例２と
同様にＴ型剥離強度を測定した。Ｔ型剥離強度は、１１
０Ｎ／２５ｍｍであった。また、得られた粘弾性樹脂複
合アルミニウム板を手で折り曲げても、アルミニウム板
と粘弾性樹脂との剥離は起きなかった。

【００７９】（実施例４）熱融着型接着剤フィルムとし
て、無水マレイン酸変性エチレン−酢酸ビニル共重合体
系のモディックＡＰＡ５４３（三菱化学株式会社製）
を使用した以外は、実施例２と同様にＴ型剥離強度を測
定した。Ｔ型剥離強度は、８６Ｎ／２５ｍｍであった。
また、得られた粘弾性樹脂複合アルミニウム板を手で折
り曲げても、アルミニウム板と粘弾性樹脂との剥離は起
きなかった。

【００８０】（比較例１）熱融着型接着剤フィルムを使
用しない以外は、実施例２と同様にＴ型剥離強度を測定
した。Ｔ型剥離強度は、２Ｎ／２５ｍｍであった。ま
た、得られた粘弾性樹脂複合アルミニウム板を手で折り
曲げると、アルミニウム板と粘弾性樹脂が剥離した。

【００８１】（比較例２）参考例１で得られたイソブチ
レン系ブロック共重合体３０４ｇとエチレン−酢酸ビニ
ル共重合体樹脂Ｊ−ＲＥＸ・ＥＶＡＶＨ６１０Ｓ（日
本ポリオレフィン株式会社製）７６ｇをトルエン６２０
ｇに溶解し、トルエン溶液を調整した。得られたトルエ
ン溶液を離型紙の上にキャストし、室温で２４時間、８
０℃で２４時間乾燥し、０．１ｍｍ厚のイソブチレン系
ブロック共重合体フィルムを得た。

【００８２】得られたフィルムを使用した以外は、比較
例１と同様に、熱融着型接着剤フィルムを使用せず、Ｔ
型剥離強度測定用試験体を作成し、Ｔ型剥離強度を測定
した。Ｔ型剥離強度は、４Ｎ／２５ｍｍであった。ま
た、得られた粘弾性樹脂複合アルミニウム板を手で折り
曲げると、アルミニウム板と粘弾性樹脂が剥離した。

【００８３】（比較例３）製造例１で得られたイソブチ
レン系ブロック共重合体３０４ｇと脂環族系石油樹脂の
水素化物アルコンＰ−１００（荒川化学株式会社製）７
６ｇをトルエン６２０ｇに溶解し、トルエン溶液を調整
した。得られたトルエン溶液を離型紙の上にキャスト
し、室温で２４時間、８０℃で２４時間乾燥し、０．１
ｍｍ厚のイソブチレン系ブロック共重合体フィルムを得
た。

【００８４】得られたフィルムを使用した以外は、比較
例１と同様に、熱融着型接着剤フィルムを使用せず、Ｔ
型剥離強度測定用試験体を作成し、Ｔ型剥離強度を測定
した。Ｔ型剥離強度は、５Ｎ／２５ｍｍであった。ま
た、得られた粘弾性樹脂複合アルミニウム板を手で折り
曲げると、アルミニウム板と粘弾性樹脂が剥離した。

【００８５】以上のことから、本発明の制振性多層フィ
ルムは、制振性に優れているだけでなく、アルミニウム
板との接着性に優れており、絞りや曲げなどの二次加工
時に、アルミニウム板と粘弾性樹脂組成物との剥離が起
こらないことがわかる。一方、特開平７−１３７１９４
号公報に記載の方法である比較例１〜３では、アルミニ
ウム板との接着性が不十分であり、曲げや絞りなどの二
次加工が困難である。

【００８６】

【発明の効果】本発明の制振性多層フィルムは、室温付
近での減衰性（ｔａｎδ）が高く、制振性能（振動減衰
能）、騒音防振性に優れているだけでなく、アルミニウ
ム板との接着性に優れており、曲げや絞り等の二次加工
時にも、アルミニウム板との剥離が起こらない。

───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (51)Int.Cl.⁷ 識別記号ＦＩテーマコート゛(参考）Ｃ０８Ｌ 23:00）Ｃ０８Ｌ 23:00）Ｆターム(参考） 3J048 AA01 BA08 BD04 DA03 EA15 4F100 AK03B AK08A AK41B AL02A AR00B BA02 BA07 CA19A GB31 GB48 JA07A JG05A JH02 JL11 JL12B YY00A 4J002 BB032 BB052 BB062 BB122 BB152 BC032 BD032 BG042 BG062 BN152 BP011 BP012 BP031 CF032 CG012 CH072 CL002 CN012 FD010 FD020 FD130 FD340 GN00 GQ00 GR00 4J004 AA07 AA15 AB03 CA04 CC02 FA07

Claims

【特許請求の範囲】

【請求項１】イソブチレンを単量体主成分とする重合体
ブロックとイソブチレンを単量体主成分としない重合体
ブロックからなるイソブチレン系ブロック共重合体を主
成分とする組成物の層であって、２０℃、５００Ｈｚに
おける損失正接（ｔａｎδ）が０．３以上であり、か
つ、前記組成物の層の少なくとも片面に、熱融着型接着
剤層を積層してなることを特徴とする制振性多層フィル
ム。
【請求項２】熱融着型接着剤がポリオレフィン系、変性
ポリオレフィン系、及びポリエステル系よりなる群から
選択される少なくとも一種である請求項１記載の制振性
多層フィルム。
【請求項３】イソブチレン系ブロック共重合体の数平均
分子量が２０,０００〜１００,０００であることを特徴
とする、請求項１又は２に記載の制振性多層フィルム。
【請求項４】イソブチレン系ブロック共重合体を主成分
とする組成物が、イソブチレン系ブロック共重合体１０
０重量部に対して、滑剤を０．０１〜１０重量部添加し
てなる組成物であることを特徴とする、請求項１〜３の
いずれかに記載の制振性多層フィルム。
【請求項５】イソブチレン系ブロック共重合体を主成分
とする組成物が、イソブチレン系ブロック共重合体９
９．９〜７０重量％と、オレフィン系重合体０．１〜３
０重量％からなる組成物１００重量部に対して、滑剤を
０．０１〜１０重量部添加してなる組成物であることを
特徴とする、請求項１〜３のいずれかに記載の制振性多
層フィルム。
【請求項６】イソブチレン系ブロック共重合体を主成分
とする組成物の層の厚みが１０〜５００μｍであり、熱
融着型接着剤層の厚みが５〜２００μｍであることを特
徴とする、請求項１〜５のいずれかに記載の制振性多層
フィルム。