JP2002154869A - トルマリン鉱石含有焼結体およびその製造方法 - Google Patents

トルマリン鉱石含有焼結体およびその製造方法

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JP2002154869A JP2000342315A JP2000342315A JP2002154869A JP 2002154869 A JP2002154869 A JP 2002154869A JP 2000342315 A JP2000342315 A JP 2000342315A JP 2000342315 A JP2000342315 A JP 2000342315A JP 2002154869 A JP2002154869 A JP 2002154869A
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由基 鈴木
Seiji Izuhara
清二 出原
Michiaki Gondo
道明 権藤
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SUZUKI KOGYOSHO KK
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NARITA SEITOUSHIYO KK
SUZUKI KOGYOSHO KK
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Abstract

(57)【要約】 【課題】 水の活性作用が高く、かつ、圧縮破壊強度が
高いトルマリン鉱石含有焼結体及びその製造方法を提供
する。 【解決手段】 本発明は、トルマリン鉱石粉粒と、前記
トルマリン鉱石粉粒を結合するためのガラス質粉末とを
含む混合物を焼成して作製されるトルマリン鉱石含有焼
結体であって、該トルマリン鉱石含有焼結体内における
前記トルマリン鉱石粉粒は、表面が露出しているととも
に、ガラス質粉末の焼成により形成されたガラス溶融固
化物により結合されているトルマリン鉱石含有焼結体で
ある。

Description

【発明の詳細な説明】
【０００１】
【発明の属する技術分野】本発明は、トルマリン鉱石粉
粒を使用したトルマリン鉱石含有焼結体及びその製造方
法に関する。
【０００２】
【従来の技術】トルマリン鉱石は、摩擦電気を生じた
り、焦電気性が強いなどの電気的性質を有している。こ
のため、トルマリン鉱石は水を活性化させる効果を有し
ており、トルマリン鉱石の粉粒体とそれを固結する固結
バインダーとを混ぜ合わせ焼成させたトルマリン鉱石含
有焼結体は、自動車、建築物等の洗浄装置に使用される
他、温泉や銭湯などにおいて湯治効果を高めるためにも
利用されている。従来、トルマリン鉱石含有焼結体に関
する発明としては、特開平９−１１０４６８号公報に、
ガラスマトリックスとその中に分散した３０％〜７０％
の重量比のトルマリン鉱石粉粒体とからなるものが開示
されている。
【０００３】
【発明が解決しようとする課題】しかしながら、該トル
マリン鉱石含有焼結体中におけるトルマリン含有率は、
最大でも７０重量％であるため水活性化作用が不十分で
あり、また、トルマリンの含有率を増加させるに従って
圧縮破壊強度が低くなり、使用時において焼結体から粉
が落ち洗浄用水等の中に混入するため洗浄液が泥水化す
る等の問題がある。さらに、上記トルマリン含有率を有
する焼結体により水活性化作用を十分に行うためには焼
結体の収納スペースを大きくする必要があり装置自体の
大型化を余儀なくされ、また、上記洗浄水の泥水化を防
止するためには脱落粒子の洗浄液への混入防止機構を別
に設ける必要があり装置の複雑化に繋がっていた。そこ
で、本発明は上記問題点を解決するものであり、水活性
化作用が高く、かつ、圧縮破壊強度が高いトルマリン鉱
石含有焼結体及びその製造方法を提供するものである。
【０００４】
【課題を解決するための手段】上記目的を達成するもの
は、トルマリン鉱石粉粒と、前記トルマリン鉱石粉粒を
結合するためのガラス質粉末とを含む混合物を焼成して
作製されるトルマリン鉱石含有焼結体である。そして、
該トルマリン鉱石含有焼結体内における前記トルマリン
鉱石粉粒は、表面が露出しているとともに、ガラス質粉
末の焼成により形成されたガラス溶融固化物により結合
されている。
【０００５】そして、前記トルマリン鉱石含有焼結体
は、ガラス質粉末の焼成により形成されたガラスマトリ
ックスにより形成される骨格中に、未溶融トルマリン鉱
石粉粒が部分的に取り込まれ表面が露出している状態と
なっていることが好ましい。また、前記トルマリン鉱石
含有焼結体は、未溶融トルマリン鉱石粉粒と、未溶融ト
ルマリン鉱石粉粒間を連結する溶融固化したガラス質に
より、未溶融トルマリン鉱石粉粒と溶融固化ガラス質に
よる複合マトリックスが形成されている状態となってい
ることが好ましい。また、前記トルマリン鉱石含有焼結
体は、ガラス質粉末の焼成により形成されたガラスマト
リックスにより形成される骨格中に、トルマリン鉱石粉
粒が部分的に取り込まれ表面が露出している状態となっ
ている部分と、前記トルマリン鉱石粉粒間を連結する溶
融固化したガラス質により、トルマリン鉱石粉粒と溶融
固化したガラス質による混合マトリックスが形成されて
いる状態となっている部分とが混在した状態となってい
ることが好ましい。
【０００６】そして、前記焼結体中における前記トルマ
リン鉱石粉粒の含有率が、７５重量％〜９０重量％であ
ることが好ましい。また、前記ガラス質粉末の屈伏点
は、前記トルマリン鉱石粉粒の転移温度より５０℃以上
低温であることが好ましい。また、前記焼結体は、造粒
物の焼結体であり、かつ、圧縮破壊強度が、３００Ｎ以
上であることが好ましい。また、前記焼結体は、吸水率
が、８％以上であることが好ましい。
【０００７】また、上記目的を達成するものは、トルマ
リン鉱石粉粒と、屈伏点が前記トルマリン鉱石粉粒の転
移温度より５０℃以上低いガラス質粉末とを含みかつ該
トルマリン鉱石粉粒の含有率が７５重量％〜９０重量％
となるように配合した混合物を用いて成形する工程と、
該成形物を前記トルマリン鉱石粉粒の転移温度より低く
かつ前記ガラス質粉末の屈伏点より５０℃以上高い温度
にて焼成する焼成工程とを備トルマリン鉱石含有焼結体
の製造方法である。
【０００８】そして、前記混合物には、無機質結合剤が
含有されることが好ましい。また、前記混合物には、可
塑性付与材が含有されることが好ましい。また、前記成
形は、転動造粒法による粒状物成形であることが好まし
い。また、前記焼成工程における焼成温度は、前記トル
マリン鉱石粉粒の転移温度より１００℃以上低くかつ前
記ガラス質粉末の屈伏点より１００℃以上高い温度であ
ることが好ましい。また、前記焼成工程は、前記ガラス
質粉末に由来するガラス相を硬質ガラス相と軟質ガラス
相とに分相するように行われるものであり、該焼成工程
後に、前記ガラス相から前記軟質ガラス相を取り除く軟
質ガラス相除去工程を行うものであることが好ましい。
【０００９】
【発明の実施の形態】本発明のトルマリン鉱石含有焼結
体及びその製造方法について、図を用いて説明する。図
１は、トルマリン鉱石含有焼結体形成物の拡大配列模式
図である。本発明のトルマリン鉱石含有焼結体１は、図
１に示すように、トルマリン鉱石粉粒２と、トルマリン
鉱石粉粒２を結合するためのガラス質粉末とを含む混合
物を焼成して作製されるトルマリン鉱石含有焼結体１で
ある。この焼結体１は、トルマリン鉱石含有焼結体１内
におけるトルマリン鉱石粉粒２は、表面が露出している
とともに、ガラス質粉末の焼成により形成されたガラス
溶融固化物３により結合されている。本発明の焼結体
は、実質的にトルマリン鉱石粉粒とガラス溶融固化物に
より形成された多孔質体であり、トルマリン鉱石とガラ
ス溶融固化物の間に空孔４を有している。
【００１０】焼結体中のトルマリン鉱石粉粒の平均粒径
は、約１〜３０μｍであることが好ましい。トルマリン
鉱石粉粒の平均粒径が１μｍ以上であれば、混合物の成
形時及び焼成後に焼結体表面及び内部に確実に空孔が形
成され、水活性化作用を十分に発揮できる。また、３０
μｍ以下であれば、焼結体の強度も十分である。特に、
３〜１０μｍであることが好ましい。３μｍ以上であれ
ば、混合物の成形時及び焼成後に焼結体表面及び内部に
より確実に空孔が形成され、水活性化作用を十分に発揮
できる。また、１０μｍ以下であれば、焼結体の強度も
より高いものとすることができる。また、トルマリン鉱
石粉粒の平均粒径は、後述するガラス質粉末の平均粒径
とほぼ同じであることが好ましい。このようにすること
により、混合時の均質性が向上し、転動造粒時の圧密特
性が向上するため、結果的にトルマリン鉱石含有焼結体
の破壊強度が増大する。
【００１１】なお、トルマリン鉱石粉粒の平均粒径は、
上述した範囲に限られるものではなく、上記目的を達成
するものであればいかなる大きさであってもよい。ま
た、トルマリン鉱石粉粒は、入手したトルマリン鉱石を
粉砕することにより作製される。トルマリン鉱石の組成
は、一般的にＷＸ３Ｂ３Ａ３（ＡｌＳｉ２Ｏ９）
３（Ｏ,ＯＨ,Ｆ）４（Ｗ＝Ｎａ、Ｃａ、Ｘ＝Ａｌ、Ｆｅ
（３価）、Ｌｉ、Ｍｇ）で示されている。また、トルマ
リンの真密度は、２．６〜３．５ｇ／ｃｍ３であること
が好ましく、特に、２．８〜３．３ｇ／ｃｍ３程度が好
ましい。
【００１２】このようなトルマリン鉱石粉粒について、
加熱重量分析（ＤＴＧ）を行った。ＤＴＧ曲線が示すよ
うにトルマリン鉱石粉粒の加熱脱水分解反応は、８９０
℃域から開始し、９６８℃をピークに、約１０２０℃域
で完結するものであると認められる。従って、９５０℃
〜１０００℃の範囲で組成が変化して焦電気性が失われ
るものと考えられる。従って、トルマリン粉粒とガラス
質粉末との焼成は、この温度（転移温度）より低い温
度、具体的には、１０００℃より低い温度にて行うこと
が好ましい。特に、８９０℃より低い温度にて焼成する
ことが好ましい。
【００１３】また、焼結体中におけるトルマリン鉱石粉
粒の含有率は、６５重量％〜９５重量％であることが好
ましい。６５重量％以上であれば、トルマリン鉱石の作
用を確実に発揮させることができる。９５重量％以下で
あれば、強度も十分である。特に、７５〜９０重量％で
あることが好ましい。７５重量％以上であれば、トルマ
リン鉱石の作用をより確実に発揮させることができる。
９０重量％以下であれば、強度もより十分なものとな
る。
【００１４】また、水処理のために十分な比表面積を有
するかは、開気孔率（見かけ空孔率）が参考となる。焼
結体の開気孔率は、１０〜４０％であることが好まし
い。１０％以上であれば、水処理のための十分な吸水空
間を持つものとすることができる。４０％以下であれ
ば、強度も十分である。特に、１５〜３０％であること
が好ましい。なお、開気孔率は、アルキメデス法により
測定することができる。
【００１５】本発明の焼結体中のガラス溶融固化物は、
ガラス質粉末の溶融固化物である。焼結体中のガラス溶
融固化物の含有率は、２５重量％〜１０重量％であるこ
とが好ましい。本発明のトルマリン鉱石含有焼結体は、
未溶融トルマリン鉱石粉粒とガラス溶融固化物による複
合マトリックスを形成している。つまり、本発明のトル
マリン鉱石含有焼結体は、未溶融トルマリン鉱石粉粒間
を連結する溶融固化したガラス質により、未溶融トルマ
リン鉱石粉粒と溶融固化ガラス質による混合マトリック
スが形成されている。
【００１６】ここでいう混合マトリックスは、単一のト
ルマリン鉱石粉粒同士を溶融固化したガラス質で連結す
ることにより形成されているものに限られず、凝集した
複数のトルマリン鉱石粉粒によるトルマリン鉱石粉粒団
同士を溶融固化したガラス質により連結することにより
形成されているものも含むものである。また、トルマリ
ン鉱石粉粒を連結する溶融固化したガラス質は電気的絶
縁層の役割を果たす。これにより、近接するトルマリン
鉱石粉粒同士が相反する電荷を有する場合であっても電
荷が相殺されにくくなる。また、トルマリン鉱石含有焼
結体は、部分的には、ガラス質粉末の焼成により形成さ
れたガラスマトリックスにより形成される骨格中に、ト
ルマリン鉱石粉粒が完全に取り込まれることなく、言い
換えれば、ガラスマトリックス中にトルマリン鉱石粉粒
が埋没することなく、部分的に取り込まれ表面が露出し
ている状態となっているものでもよい。
【００１７】本発明の焼結体に使用されるガラス質粉末
としては、屈伏点が比較的低温のものが好ましく、特
に、屈伏点が５００℃以下のもの、具体的には、３５０
〜４５０℃のものが好ましい。また、ガラス質粉末とし
ては、屈伏点がトルマリン鉱石粉粒の転移温度より５０
℃以上低温であることが好ましい。特に、屈伏点がトル
マリン鉱石粉粒の転移温度より２００℃以上低温である
こと、より好ましくは、４００℃以上低温であることで
ある。
【００１８】使用するガラス質粉末の平均粒径は、約１
〜３０μｍであることが好ましい。さらに、ガラス質粉
末の平均粒子径とトルマリン鉱石粉粒の平均粒子径は、
ほぼ等しいことが好ましい。これにより、混合時の均質
性が向上し、転動造粒時の圧密特性が向上するため、結
果的にトルマリン鉱石含有焼結体の破壊強度が増大す
る。ガラス質粉末としては、例えば、組成Ｎａ２Ｏ、Ｋ
２Ｏ、Ｌｉ２Ｏ、Ａｌ２Ｏ３、Ｂ２Ｏ３、ＳｉＯ２、Ｐ
２Ｏ５のガラスフリット（株式会社日本フェロー製、Ｎ
ｏ．０１−４１０２Ｐ、屈伏点（融点）は約３８０℃、
真密度は、２．５ｇ／ｃｍ３ ）が好適に使用できる。
【００１９】本発明の焼結体は、トルマリンの転移点と
ガラス質粉末の屈伏点間の温度にて焼成させる。このた
め、低い屈伏点のガラス質粉末を用いることにより、低
い焼成温度にてガラスを溶融固化させることができ、ト
ルマリンを含むガラス溶融固化物による複合マトリック
スを比較的低い温度にて形成することができる。このた
め、トルマリンの変性が極めて少なく、トルマリンの持
つ性質を変性させることなく、焼結体に付与することが
できる。さらに、トルマリンの転移点より十分に低く、
かつ、ガラス質粉末の屈伏点より十分に高い焼成温度と
することもでき、ガラス質粉末の溶融固化物を基材とす
る複合マトリックスの形成も確実なものとすることでき
る。
【００２０】ガラス質粉末の溶融固化物が十分に溶融さ
れた後に固化したものでないと、ガラス質粉末自体の形
状が残存し、トルマリン鉱石粉粒との密着が不十分とな
り、複合マトリックスの強度、言い換えれば、焼結体の
強度が低いものとなる。しかし、ガラス質粉末の溶融固
化物が十分に溶融された後に固化したものであれば、ト
ルマリン鉱石粉粒との密着も十分となるとともに、複合
マトリックスの強度、言い換えれば、焼結体の強度も高
くなり、さらには、焼結体の空孔率ならびに空孔連結性
も高くなる。
【００２１】また、焼成工程は、ガラス質粉末に由来す
るガラス相を硬質ガラス相と軟質ガラス相とに分相する
ように行われるものであり、焼成工程後に、ガラス相か
ら軟質ガラス相を取り除く軟質ガラス相除去工程を行う
ものであってもよい。これにより、トルマリン鉱石含有
焼結体には、微細に多孔質化したガラスマトリックス構
造が形成されるため、トルマリン鉱石含有焼結体の吸水
率が高まり、結果的に、水活性作用をさらに高めること
ができる。
【００２２】この場合のガラス質粉末は、上述した焼成
温度範囲において化学的耐久性の高い硬質ガラス相と化
学的耐久性の低い軟質ガラス相とに分相するものである
ことが好ましい。硬質ガラス相とは、化学的耐久性の高
いガラス相をいい、例えば、水もしくは酸性溶液に非可
溶性のガラス相であることが好ましい。また、軟質ガラ
ス相とは、硬質ガラスとの比較の上で化学的耐久性の低
いガラス相をいい、例えば、水もしくは酸性溶液に可溶
のガラス相であることが好ましい。
【００２３】このようなガラス質粉末としては、１５〜
４０ｍｏｌ％Ｎａ２Ｏ−８〜１０ｍｏｌ％Ｂ２Ｏ３−５
０〜７５ｍｏｌ％ＳｉＯ２（ナトリウムホウケイ酸ガラ
ス）、１５ｍｏｌ％Ｎａ２Ｏ−８５ｍｏｌ％Ｂ２Ｏ
３（ナトリウムホウ酸ガラス）が好ましい。ナトリウム
ホウケイ酸ガラスは、５００〜８００℃で、８〜１６時
間焼成することが好ましく、焼成により、ナトリウムホ
ウケイ酸ガラスは、硬質ガラス相であるＳｉＯ２リッチ
相と、軟質ガラス相であるＮａ２Ｏ−Ｂ２Ｏ３リッチ相
とに分相する。そして、トルマリン鉱石含有焼結体を６
〜１２時間空気冷却した後、酸処理してＮａ２Ｏ−Ｂ２
Ｏ３リッチ相を溶出することにより、ＳｉＯ ２に富んだ
多孔質ガラスマトリックスを得ることができる。
【００２４】また、ナトリウムホウ酸ガラスは、５００
〜８００℃で、８〜１６時間焼成することが好ましく、
焼成により、ナトリウムホウ酸ガラスは、硬質ガラス相
であるホウ酸リッチ組成（Ｎａ２Ｏ・９Ｂ２Ｏ３）と、
軟質ガラス相であるナトリウムリッチ組成（Ｎａ２Ｏ・
４Ｂ２Ｏ３，Ｎａ２Ｏ・Ｂ２Ｏ３，３Ｎａ２Ｏ・Ｂ２Ｏ
３等）とに分相する。そして、分相したトルマリン鉱石
含有焼結体を６〜１２時間空気冷却した後、酸処理して
Ｎａリッチ相を溶出することにより、ケイ酸ホウ素に富
んだ多孔質ガラスマトリックスを得ることができる。分
相するガラス質粉末としては、上述したものに限られな
い。
【００２５】酸処理に使用される酸としては、フッ酸、
リン酸、塩酸、硫酸、硝酸、ニタール（硫酸／イソプロ
ピルアルコール＝１／９９）等が好ましい。なお、プロ
セスによっては、熱水等を用いることも適当である。酸
濃度としては、０．１Ｎ〜２Ｎ程度が好適であり、好ま
しくは、１Ｎである。処理時間（浸漬時間）は、１〜１
０時間程度が好適である。
【００２６】また、残存する成形助剤含有率は、０〜３
重量％程度であることが好ましい。成形助剤としては、
無機質結合剤、可塑性付与剤、造粒材（成形材）などが
ある。無機質結合剤としては、ケイ酸ソーダ、コロイダ
ルシリカ、アルミナゾル、シリカゲル、リン酸、リン酸
アルミニウム、無機顔料組成物、石膏粉末、ベントナイ
ト、セピオライト、ゼオライト等のシリマナイト族鉱
物、長石質鉱物もしくはそれらの焼成粉砕物又はそれら
の組み合わせが用いられる。
【００２７】また、可塑性付与剤としては、可塑性粘土
（愛知県瀬戸の木節粘土）等の無機質材と、ポリエチレ
ングリコール、ＰＶＡ、ＣＭＣ、酢酸ビニル等に代表さ
れる化学系粘結材と、もしくは、小麦粉、ゼラチン、コ
ラーゲン、寒天、増粘多糖類等の有機質材料などから適
宜使用される。増粘多糖類としては、例えば、カラギナ
ン、グルコマンナンなどが考えられる。造粒材、成形材
としては、水などがある。
【００２８】次に、本発明のトルマリン鉱石含有焼結体
の製造方法について説明する。本発明の方法は、トルマ
リン鉱石粉粒と、屈伏点が前記トルマリン鉱石粉粒の転
移温度より５０℃以上低いガラス質粉末とを含みかつ該
トルマリン鉱石粉粒の含有率が７５重量％〜９０重量％
となるように配合した混合物を用いて成形する工程と、
この成形物を前記トルマリン鉱石粉粒の転移温度より低
くかつ前記ガラス質粉末の屈伏点より５０℃以上高い温
度にて焼成する焼成工程とを備えている。
【００２９】最初に、トルマリン鉱石粉粒と、屈伏点が
前記トルマリン鉱石粉粒の転移温度より５０℃以上低い
ガラス質粉末とを含みかつ該トルマリン鉱石粉粒の含有
率が７５重量％〜９０重量％となるように配合した混合
物を用いて成形する工程を行う。この工程では、トルマ
リン鉱石粉粒と、屈伏点が前記トルマリン鉱石粉粒の転
移温度より５０℃以上低いガラス質粉末とを含みかつ該
トルマリン鉱石粉粒の含有率が７５重量％〜９０重量％
となるように配合した混合物を作製する。混合には、モ
ルタルミキサーを使用することが好ましい。トルマリン
鉱石粉粒およびガラス質粉末としては、上述した通りで
ある。
【００３０】そして、次に、上述したような成形助剤を
適宜添加してモルタルミキサーにより混合することが好
ましい。この、状態において、混合物は、乾燥粉末状で
ある。成形助剤としては、具体的には、カードラン（β
−１，３−グルカン）などの人工可塑剤、ヒドロキシプ
ロピルメチルセルロース（例えば、松本油脂製薬株式会
社製、商品名マーボローズ）、アビセル（微結晶性セル
ロース）などの結合剤（粘結剤）が好適である。混合物
中のガラス質粉末の含有率は、１０重量％〜２５重量％
が好適である。成形助剤の添加率は、０．３重量部（ト
ルマリン鉱石粉粒とガラス質粉末の総量を１００重量と
する）％〜１．５重量部（トルマリン鉱石粉粒とガラス
質粉末の総量を１００重量部とする）が好適である。成
形のための液体（水）の添加率は、２０重量部（トルマ
リン鉱石粉粒とガラス質粉末の合計を１００重量部とす
る）〜２５重量が好適である。混合した後、混合物をふ
るいにかけ、混合物の分散及び異物除去を行う。ふるい
は、０．３ｍｍ以上程度の異物を除去できる寸法に作製
されていることが好ましい。
【００３１】次に、混合物を適宜形状に成形する。成形
形状が粒状の場合には、実施例及び比較例に示すように
転動造粒装置を用いた転動造粒法にて粒状物を形成する
ことが好ましい。転動造粒法により行うため、混合物は
造粒核を中心にして回転する槽内を転動、落下しつつ粒
径を増すこととなり、転動時及び落下時において機械的
に締め付けられ、高密度な粒状体を形成することができ
る。なお、粒状物の形成方法としては、上述したものに
限られず、混合物を押し出し成形後、成形物を寸切りし
てその両端部を丸めることで粒状とする方法、また、鋳
込み成形法、打錠剤によるものなどでもよい。粒状体の
大きさとしては、直径が、５〜６ｍｍであることが好ま
しい。
【００３２】また、成形形状は、粒状に限定されるもの
ではなく、平板状、円盤状、立方体状、筒状、柱状など
さらには、適宜使用目的に合った形状としてもよい。こ
れらの成形は、例えば、加圧成形法等によって行うこと
ができる。なお、成形しやすいように、成形前に混合物
に水を噴霧（添加）しておくことが好ましい。次に、成
形物を焼成前に乾燥させることが好ましい。つまり、成
形工程の後に、乾燥工程を行うことが好ましい。乾燥工
程は、風乾、加熱乾燥などにより行うことができる。好
ましくは、成形物を、５０℃〜１００℃の熱風乾燥炉中
に所定時間（例えば、６〜１２時間程度）静置すること
により行うことである。
【００３３】次に、乾燥成形物の焼成工程を行う。焼成
工程では、焼成温度がトルマリン鉱石粉粒の転移温度よ
り低く、ガラス質粉末の屈伏点より５０℃以上高温下に
て行う。焼成温度が、トルマリン鉱石粉粒の転移温度よ
り低いため、トルマリンはその結晶状態を維持する。具
体的には、８５０℃以下の温度で行うことが好ましい。
また、焼成温度は、ガラス質粉末の屈伏点より５０℃以
上高温であるので、ガラスが完全に溶融し、溶融したガ
ラスがトルマリン鉱石粉粒に密着し、トルマリン鉱石粉
粒とガラス溶融物によるマトリックスが形成される。さ
らに、屈伏点より５０℃以上高温であれば、ガラス融液
の粘度が低下し、トルマリン鉱石粉粒体同士の空隙に浸
透しやすくなり、結果的にトルマリン鉱石含有焼結体の
圧縮破壊強度が高まるものとなる（表１）。
【００３４】なお、ガラス質粉末の屈伏点付近または屈
伏点より低い温度（４００℃）にて焼成するとトルマリ
ン鉱石焼結体は、実用的な圧縮破壊強度を得ることがで
きないものとなっている。また、トルマリン鉱石粉粒含
有率が増加するほど圧縮破壊強度が減少している。ま
た、屈伏点７５０℃のガラス質粉末を使用し、屈伏点よ
り低い７００℃で焼成した焼結体では、実用的な圧縮破
壊強度を有しない。
【００３５】さらに、焼成温度としては、約４５０℃と
トルマリン鉱石粉粒の転移温度との間であって、ガラス
質粉末の屈伏点より５０℃以上、より好ましくは、１０
０℃以上高温で焼成することである。４５０℃以上とし
たのは、後述する実験結果などより、粒状物の焼結体強
度がピークに達するのは、ガラス質粉末の屈伏点より約
１００〜２００℃高い温度でであることを知見したため
である。また、焼成温度としては、トルマリン鉱石粉粒
の転移温度より５０℃以上、より好ましくは、１００℃
以上低温にて焼成することが好ましい。よって、焼成温
度としては、ガラス質粉末の屈伏点より１００℃以上高
温かつトルマリン鉱石粉粒の転移温度より１００℃以上
低温である温度とすることが好ましい。
【００３６】また、上述した焼成温度と焼結体の吸水率
の関係について検討する。吸水率は、トルマリン鉱石含
有焼結体の微細構造の目安となるもので、大きいほど微
細構造の表面積が大きく、本発明の目的のひとつである
水活性化作用を期待することができる。吸水率の測定に
はアルキメデス法を用いた。後述する実験結果（表２）
によれば、４００℃で焼成したトルマリン鉱石含有焼結
体の吸水率はいずれも１１％であるのに対して、焼成温
度５００℃、６００℃、７００℃で焼成したトルマリン
鉱石含有焼結体の実施例の吸水率のほとんどが同等温度
で焼成した比較例より高いものとなっている。従って、
好適な焼成温度及びトルマリン含有率の範囲内において
は、トルマリン鉱石含有率６０％の焼結体と比較して吸
水率が高くなっていることがわかる。なお、６００℃、
７００℃で焼成した場合における焼結体の吸水率は、４
００℃、５００℃で焼成した場合における吸水率と比較
して低いものとなっている。
【００３７】しかしながら６００℃以上の高温域で焼成
を行った場合においては再び吸水率が増加している。こ
れは、４００℃〜５００℃では、開気孔（トルマリン鉱
石粉粒同士の空隙）が急激に閉塞され吸水率が減少する
からであり、６００℃以上の高温域では、比較的屈伏点
の低いガラス融液は粘度が低下するためトルマリン鉱石
粉粒間の空隙に浸透し易くなり、その後冷却過程におい
てガラス質融液の固化と共に表面張力などの作用によっ
て、再びトルマリン鉱石粉粒間隙に開気孔が形成される
ためと考える。
【００３８】次に、本発明のトルマリン鉱石含有焼結体
の表面微細構造及び断面微細構造について説明する。表
面微細構造及び断面微細構造は電子顕微鏡により観察し
た。まず、トルマリン鉱石含有焼結体の表面微細構造に
ついて説明する。ガラス質粉末の屈伏点（３８０℃）付
近の４００℃での焼成による焼結体では、マトリックス
は十分に発達しておらず、複合マトリックスは形成され
ていない。このため、焼結体の強度が低いものと考え
る。
【００３９】そして、ガラス質粉末の屈伏点より、１０
０℃〜２００℃以上高温の、５００℃以上で焼成した場
合では、トルマリン鉱石粉粒の輪郭が明瞭に示されてお
らず、トルマリン鉱石粉粒を含む複合マトリックスが十
分に発達しているため、トルマリン鉱石粉粒同士は、ガ
ラス質溶融固化物により強固に結合されていると考えら
れる。また、焼成温度６００℃と、焼成温度７００℃の
場合を比較すると、焼成温度７００℃のほうが、トルマ
リン鉱石粉粒の輪郭が明瞭に観察される。すなわちトル
マリン鉱石粉粒表面の露出面積が大きく吸水率が高いと
考えられる。
【００４０】次に、トルマリン鉱石含有焼結体の断面微
細構造について説明する。焼成温度４００℃による焼結
体では、輪郭が明瞭で比較的大きなトルマリン鉱石粉粒
が確認でき、また、マトリックスは十分に発達しておら
ず、複合マトリックスは形成されていない。このため、
焼結体の強度が低いものと考える。そして、焼成温度が
５００℃以上の焼結体では、トルマリン鉱石粉粒の輪郭
が明瞭に観察されず、トルマリン鉱石粉粒を含む複合マ
トリックスが十分に発達しているため、トルマリン鉱石
粉粒同士はガラス質溶融固化物により強固に結合されて
いると考えられる。
【００４１】また、焼成温度６００℃の場合と、７００
℃の場合を比較すると、７００℃の場合の方がトルマリ
ン鉱石粉粒の輪郭が明瞭に観察されるため粉粒表面の露
出面積が大きく吸水率が高く、結果的に水活性作用が高
いと考えられる。さらに、焼成温度４００℃の焼結体に
比べて、焼成温度が５００℃以上の焼結体では、トルマ
リン鉱石粉粒の輪郭は明瞭でないが、焼結体内部に多数
の気孔の存在が確認されるため、十分な水活性化作用を
有すると考えられる。
【００４２】
【実施例】（実施例１）平均粒径約７μｍ、真密度３．
１ｇ／ｃｍ３の転移点９６８℃のトルマリン鉱石粉粒７
５重量％と、平均粒径約７μｍ、真密度２．５ｇ／ｃｍ
３のガラス質粉末２５重量％と（日本フェロー製 Ｎ
ｏ．０１−４１０２Ｐ、組成Ｎａ２Ｏ、Ｋ ２Ｏ、Ｌｉ２
Ｏ、Ａｌ２Ｏ３、Ｂ２Ｏ３、ＳｉＯ２、Ｐ２Ｏ５、屈伏
点３８０℃）と、水２５重量部（トルマリン鉱石粉粒と
ガラス質粉末の総量を１００重量部とする）、カードラ
ン（人工可塑剤、β−１，３−グルカン、武田薬品工業
ビオポリー）０．３重量部（トルマリン鉱石粉粒とガ
ラス質粉末の総量を１００重量部とする）、ヒドロキシ
プロピルメチルセルロース（松本油脂製薬株式会社製、
商品名マーボローズ、トルマリン鉱石粉粒とガラス質粉
末の総量を１００重量部とする）０．３重量部とを含む
混合物を、モルタルミキサーで、１５分攪拌後、転動造
粒装置を用い直径６ｍｍの粒状物を成形した。その後粒
状物を、１１０℃で、６時間乾燥させた後、５００℃、
３時間で焼成させ、冷却してトルマリン鉱石含有焼結体
を作製した。
【００４３】（実施例２）焼成温度を６００℃とした以
外は、実施例１と同様の方法によりトルマリン鉱石含有
焼結体（実施例２）を作製した。
【００４４】（実施例３）焼成温度を７００℃、焼成時
間を１時間とした以外は、実施例１と同様の方法により
トルマリン鉱石含有焼結体（実施例３）を作製した。
【００４５】（比較例１）焼成温度を４００℃とした以
外は、実施例１と同様の方法によりトルマリン鉱石含有
焼結体（比較例１）を作製した。
【００４６】（実施例４）実施例１のトルマリン鉱石含
有焼結体のトルマリン鉱石粉粒、ガラス質粉末、をそれ
ぞれ、８０重量％、２０重量％使用する以外は、実施例
１と同様の方法でトルマリン鉱石含有焼結体（実施例
４）を作製した。
【００４７】（実施例５）焼成温度を６００℃とした以
外は、実施例４と同様の方法によりトルマリン鉱石含有
焼結体（実施例５）を作製した。
【００４８】（実施例６）焼成温度を７００℃、焼成時
間を１時間とした以外は、実施例４と同様の方法により
トルマリン鉱石含有焼結体（実施例６）を作製した。
【００４９】（比較例２）焼成温度を４００℃とした以
外は、実施例４と同様の方法によりトルマリン鉱石含有
焼結体（比較例２）を作製した。
【００５０】（実施例７）実施例１のトルマリン鉱石粉
粒、ガラス質粉末をそれぞれ、９０重量％、１０重量％
使用する以外は、実施例１と同様の方法でトルマリン鉱
石含有焼結体（実施例７）を作製した。
【００５１】（実施例８）焼成温度を６００℃とした以
外は、実施例７と同様の方法によりトルマリン鉱石含有
焼結体（実施例８）を作製した。
【００５２】（実施例９）焼成温度を７００℃、焼成時
間を１時間とした以外は、実施例７と同様の方法により
トルマリン鉱石含有焼結体（実施例９）を作製した。
【００５３】（比較例３）焼成温度を４００℃とした以
外は、実施例７と同様の方法によりトルマリン鉱石含有
焼結体（比較例３）を作製した。
【００５４】（比較例４）平均粒径約７μｍ、真密度
３．１ｇ／ｃｍ３の転移点９６８℃のトルマリン鉱石粉
粒７０重量％と、平均粒径約７μｍ、真密度２．５ｇ／
ｃｍ３のガラス質粉末３０重量％と（日本フェロー製
Ｎｏ．０１−４１０２Ｐ、組成Ｎａ２Ｏ、Ｋ ２Ｏ、Ｌｉ
２Ｏ、Ａｌ２Ｏ３、Ｂ２Ｏ３、ＳｉＯ２、Ｐ２Ｏ５、屈
伏点３８０℃）と、水２５重量部（トルマリン鉱石粉粒
とガラス質粉末の合計を１００重量部とする）、カード
ラン（人工可塑剤）０．３重量部（トルマリン鉱石粉粒
とガラス質粉末を総量を１００重量部とする）、マーボ
ローズ０．３重量部（トルマリン鉱石粉粒とガラス質粉
末との合計を１００重量部とする）とを含む混合物を、
モルタルミキサーで、１５分攪拌後、転動造粒装置を用
い直径６ｍｍの粒状物を成形した。その後粒状物を、１
１０℃で、６時間乾燥させた後、５００℃、３時間で焼
成させ、冷却してトルマリン鉱石含有焼結体を作製し
た。
【００５５】（比較例５）焼成温度を６００℃とした以
外は、比較例４と同様の方法によりトルマリン鉱石含有
焼結体（比較例５）を作製した。
【００５６】（比較例６）焼成温度を７００℃、焼成時
間を１時間とした以外は、比較例４と同様の方法により
トルマリン鉱石含有焼結体（比較例６）を作製した。
【００５７】（比較例７）平均粒径約７μｍ、真密度
３．１ｇ／ｃｍ３の転移点９６８℃のトルマリン鉱石粉
粒６０重量％と、平均粒径約７μｍ、真密度２．５ｇ／
ｃｍ３のガラス質粉末４０重量％と（日本フェロー製
Ｎｏ．０１−４１０２Ｐ、組成Ｎａ２Ｏ、Ｋ ２Ｏ、Ｌｉ
２Ｏ、Ａｌ２Ｏ３、Ｂ２Ｏ３、ＳｉＯ２、Ｐ２Ｏ５、屈
伏点３８０℃）と、水 ２５重量部（トルマリン鉱石粉
粒とガラス質粉末との総量を１００重量部とする）、カ
ードラン（人工可塑剤）０．３重量部（トルマリン鉱石
粉粒とガラス質粉末との総量を１００重量部とする）、
マーボローズ（結合剤）０．３重量部（トルマリン鉱石
粉粒とガラス質粉末との総量を１００重量部とする）と
を含む混合物を、モルタルミキサーで、１５分攪拌後、
転動造粒装置を用い直径６ｍｍの粒状物を成形した。そ
の後粒状物を、１１０℃で、６時間乾燥させた後、５０
０℃、３時間で焼成させ、冷却してトルマリン鉱石含有
焼結体を作製した。
【００５８】（比較例８）焼成温度を６００℃とした以
外は、比較例７と同様の方法によりトルマリン鉱石含有
焼結体（比較例８）を作製した。
【００５９】（比較例９）焼成温度を７００℃、焼成時
間を１時間とした以外は、比較例７と同様の方法により
トルマリン鉱石含有焼結体（比較例９）を作製した。
【００６０】（比較例１０）平均粒径７μｍ、真密度
３．１ｇ／ｃｍ３の転移点９６８℃のトルマリン鉱石粉
粒６０重量％と、平均粒径約９μｍ、真密度３．１ｇ／
ｃｍ３の転移点９６８℃ガラス質粉末４０重量％と（日
本フェロー製Ｎｏ．１２−３７２５Ｐ、組成ＣａＯ、Ｓ
ｉＯ２、ＺｎＯ、Ｂ２Ｏ３屈伏点７５０℃）に加え、成
形助剤として、水２５重量部（トルマリン鉱石粉粒とガ
ラス質粉末との総量を１００重量部とする）、カードラ
ン（人工可塑剤）０．３重量部（トルマリン鉱石粉粒と
ガラス質粉末との総量を１００重量部とする）、マーボ
ローズ（トルマリン鉱石粉粒とガラス質粉末との総量を
１００重量部とする）を加えた混合物を、モルタルミキ
サーで、１５分攪拌後、転動造粒装置を用い直径６ｍｍ
のボール状成形物を作製した。その後ボール状成形物
を、１１０℃で乾燥させた後、７００℃、６時間で焼成
させ、冷却してトルマリン鉱石含有焼結体（比較例１
０）を作製した。
【００６１】（比較例１１）比較例１０におけるトルマ
リン鉱石粉粒７０重量％、ガラス質粉末を３０重量％と
した以外は、比較例１０と同様の方法でトルマリン鉱石
含有焼結体（比較例１１）を作製した。この焼結体は、
塊状に固化せず、指先で容易に崩壊した。
【００６２】（比較例１２）比較例１０におけるトルマ
リン鉱石粉粒８０重量％、ガラス質粉末を２０重量％と
した以外は、比較例１０と同様の方法でトルマリン鉱石
含有焼結体（比較例１２）を作製した。この焼結体は、
塊状に固化せず、指先で容易に崩壊した。
【００６３】（実験）実施例１〜９及び比較例１〜１０
のトルマリン鉱石粉粒焼結体の圧縮破壊強度、吸水率、
ｐＨ値、ＸＲＤピーク高さ、１７Ｏ−ＮＭＲピークの半
値幅を測定した。測定結果は、表１、表２、表３及び表
４に示すとおりであった。圧縮破壊強度の測定は、島津
製作所製圧縮破壊強度測定器を用いて、実施例及び比較
例のトルマリン鉱石含有焼結体の実破壊値を求めること
により行われた。Ｎ＝５の平均値をもってデータとし
た。吸水率の測定は、実施例及び比較例のトルマリン鉱
石含有焼結体を約２時間煮沸後、冷却し、トルマリン鉱
石含有焼結体の水中質量と余剰水分を拭った後の湿潤質
量とを求め、そのトルマリン鉱石含有焼結体を乾燥炉中
で約１昼夜乾燥した後、同乾燥質量を求め、所定の公式
を用いて吸水率を得ることにより行われた。
【００６４】ｐＨ値測定方法は、ＪＩＳ−Ｚ８８０２に
準拠して、実施例及び比較例のトルマリン鉱石含有焼結
体の粉砕物５ｇを蒸留水４５ｃｃに浸漬し、超音波攪拌
５分した後、マグネチックスターラーを使用してさらに
５分攪拌して、４分静置した後、東亜社製ｐＨ測定器を
用いてトルマリン粉砕物含有水のｐＨを測定することに
より行われる。なお、ｐＨ測定器は、測定前、予めｐＨ
＝７あるいはｐＨ＝９の標準液によって校正される。実
施例のトルマリン鉱石含有焼結体は、比較例のトルマリ
ン鉱石含有焼結体よりｐＨが減少しているため、使用に
際して洗浄装置等を傷めることがない。
【００６５】また、トルマリン鉱石含有焼結体のＸＲＤ
ピークの高さの測定を行いトルマリン鉱石含有焼結体の
物性の変化を検討した。測定条件は、管電圧３５Ｋｖ、
管電流１５ｍＡ、時定数１秒、走査速度２°／分であ
り、銅をターゲットにしてニッケルフィルターを用いて
Ｘ線を得た。本発明の焼結体に使用しているトルマリン
鉱石粉粒についてＸ線解析を行ったところ化学式ＮａＭ
ｇ３Ａｌ６（ＢＯ３）３Ｓｉ６０１８（ＯＨ）４である
トルマリンのピークと一致した（ＪＣＰＤＳカードＮ
ｏ．１４００７６）。ここで、着目すべきは、Ｘ線回折
図中の特徴的な回折ピークである（１，５，２）回折線
のピーク高さであり、このピーク高さの増減により焼結
体中のトルマリン鉱石粉粒の物性を検討する（表３）。
なお、（１、５、２）回折線は、ｄ＝２．０４０であ
り、２θ＝４４．４°付近にピークを持つことになる。
【００６６】同様に、５００℃、６００℃、７００℃で
焼成したトルマリン鉱石含有率６０％、８０％のトルマ
リン鉱石含有焼結体についてもＸ線解析を行った。混合
物中におけるトルマリン鉱石含有率６０％の場合（比較
例７，８，９）は、焼成温度が高くなるにつれて、２θ
＝４４．４°付近にあるピーク高さが徐々に低くなり、
代わりに、２θ＝２６〜２９°の範囲にある未同定ピー
ク群が高くなっている。これらの傾向はガラス質粉末量
が多い程顕著に現れている。しかしながら、トルマリン
鉱石含有率が８０％の場合（実施例４，５，６）は、高
温焼成によっても、２θ＝４４．４のピークは依然とし
て高位を占め、また、２θ＝２６〜２９°の回折線が示
す副次相の生成も抑制されている。従って、本発明の焼
成温度範囲およびトルマリン鉱石含有率の範囲において
はトルマリンの物性の変化はそれ程大きくなく、実用上
の悪影響はないものといえる。
【００６７】１７Ｏ−ＮＭＲピークの半値幅の測定は、
各々約８０ｇの実施例２，５，６を通過した３００ｍｌ
の水（一過性の水という）について、それぞれＮＭＲ酸
素核ピークの半値幅を測定することにより行われる（日
本電子製、ＪＮＭ−ＥＸ４００型ＮＭＲ測定器）。ま
た、参照例として、トルマリン鉱石含有焼結体を浸漬し
ていない水（水道水のみ）の半値幅も測定した。表４に
示すように、実施例２，５，６の半値幅は、ブランクテ
スト（水道水のみ）の半値幅を１００としたときの相対
値であり、実施例２，５，６それぞれの半値幅は、ブラ
ンクテストの半値幅より狭くなっている。ここで、ピー
クの幅（半値幅）は、観測に用いられるエネルギー（
１７Ｏでは、５４．１９ＭＨｚ）を吸収した原子核が、
そのエネルギーを放出するまでの時間（緩和時間）に反
比例する。つまり、分子の運動が活発になると、緩和時
間が長くなるため、ピークの幅（半値幅）が狭くなる。
したがって、上記のように、トルマリン鉱石を浸漬した
水の半値幅はトルマリン鉱石含有焼結体を浸漬していな
い水の半値幅より狭くなっているため、トルマリン鉱石
含有焼結体は水活性化能を有することがわかる。
【００６８】
【表１】
【００６９】
【表２】
【００７０】
【表３】
【００７１】
【表４】
【００７２】
【発明の効果】本発明は、トルマリン鉱石粉粒と、前記
トルマリン鉱石粉粒を結合するためのガラス質粉末とを
含む混合物を焼成して作製されるトルマリン鉱石含有焼
結体であって、該トルマリン鉱石含有焼結体内における
前記トルマリン鉱石粉粒は、表面が露出しているととも
に、ガラス質粉末の焼成により形成されたガラス溶融固
化物により結合されているトルマリン鉱石含有焼結体で
ある。このため、本発明は、水の活性作用が高く、か
つ、圧縮破壊強度が高いトルマリン鉱石含有焼結体を提
供することができる。
【００７３】また、本発明は、トルマリン鉱石粉粒と、
屈伏点が前記トルマリン鉱石粉粒の転移温度より５０℃
以上低いガラス質粉末とを含みかつ該トルマリン鉱石粉
粒の含有率が７５重量％〜９０重量％となるように配合
した混合物を用いて成形する工程と、該成形物を前記ト
ルマリン鉱石粉粒の転移温度より低くかつ前記ガラス質
粉末の屈伏点より５０℃以上高い温度にて焼成する焼成
工程とを備えるトルマリン鉱石含有焼結体の製造方法で
ある。このため、本発明は、水の活性作用が高く、か
つ、圧縮破壊強度が高いトルマリン鉱石含有焼結体の製
造方法を提供することができる。
【図面の簡単な説明】
【図１】図１は、トルマリン鉱石含有焼結体形成物の拡
大配列模式図である。
【符号の説明】
１ トルマリン鉱石含有焼結体 ２ トルマリン鉱石粉粒 ３ ガラス溶融固化物 ４ 空孔
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (51)Int.Cl.7 識別記号 ＦＩ テーマコート゛(参考） Ｃ０２Ｆ 1/68 ５２０ Ｃ０４Ｂ 35/16 Ｚ (72)発明者 権藤 道明 愛知県瀬戸市道泉町70番地 株式会社成田 製陶所内 Ｆターム(参考） 4G030 AA02 AA03 AA07 AA27 AA35 AA36 AA37 BA32 HA25

Claims (14)

    【特許請求の範囲】
  1. 【請求項１】 トルマリン鉱石粉粒と、前記トルマリン
    鉱石粉粒を結合するためのガラス質粉末とを含む混合物
    を焼成して作製されるトルマリン鉱石含有焼結体であっ
    て、該トルマリン鉱石含有焼結体内における前記トルマ
    リン鉱石粉粒は、表面が露出しているとともに、ガラス
    質粉末の焼成により形成されたガラス溶融固化物により
    結合されていることを特徴とするトルマリン鉱石含有焼
    結体。
  2. 【請求項２】 前記トルマリン鉱石含有焼結体は、ガラ
    ス質粉末の焼成により形成されたガラスマトリックスに
    より形成される骨格中に、未溶融トルマリン鉱石粉粒が
    部分的に取り込まれ表面が露出している状態となってい
    る請求項１に記載のトルマリン鉱石含有焼結体。
  3. 【請求項３】 前記トルマリン鉱石含有焼結体は、未溶
    融トルマリン鉱石粉粒と、未溶融トルマリン鉱石粉粒間
    を連結する溶融固化したガラス質により、未溶融トルマ
    リン鉱石粉粒と溶融固化ガラス質による複合マトリック
    スが形成されている状態となっている請求項１に記載の
    トルマリン鉱石含有焼結体。
  4. 【請求項４】 前記トルマリン鉱石含有焼結体は、ガラ
    ス質粉末の焼成により形成されたガラスマトリックスに
    より形成される骨格中に、トルマリン鉱石粉粒が部分的
    に取り込まれ表面が露出している状態となっている部分
    と、前記トルマリン鉱石粉粒間を連結する溶融固化した
    ガラス質により、トルマリン鉱石粉粒と溶融固化したガ
    ラス質による混合マトリックスが形成されている状態と
    なっている部分とが混在した状態となっている請求項１
    に記載のトルマリン鉱石含有焼結体。
  5. 【請求項５】 前記焼結体中における前記トルマリン鉱
    石粉粒の含有率が、７５重量％〜９０重量％である請求
    項１ないし４のいずれかに記載のトルマリン鉱石含有焼
    結体。
  6. 【請求項６】 前記ガラス質粉末の屈伏点は、前記トル
    マリン鉱石粉粒の転移温度より５０℃以上低温である請
    求項１ないし５のいずれかに記載のトルマリン鉱石含有
    焼結体。
  7. 【請求項７】 前記焼結体は、造粒物の焼結体であり、
    かつ、圧縮破壊強度が、３００Ｎ以上である請求項１な
    いし６のいずれかに記載のトルマリン鉱石含有焼結体。
  8. 【請求項８】 前記焼結体は、吸水率が、８％以上であ
    る請求項１ないし７のいずれかに記載のトルマリン鉱石
    含有焼結体。
  9. 【請求項９】 トルマリン鉱石粉粒と、屈伏点が前記ト
    ルマリン鉱石粉粒の転移温度より５０℃以上低いガラス
    質粉末とを含みかつ該トルマリン鉱石粉粒の含有率が７
    ５重量％〜９０重量％となるように配合した混合物を用
    いて成形する工程と、該成形物を前記トルマリン鉱石粉
    粒の転移温度より低くかつ前記ガラス質粉末の屈伏点よ
    り５０℃以上高い温度にて焼成する焼成工程とを備える
    ことを特徴とするトルマリン鉱石含有焼結体の製造方
    法。
  10. 【請求項１０】 前記混合物には、無機質結合剤が含有
    される請求項９に記載のトルマリン鉱石含有焼結体の製
    造方法。
  11. 【請求項１１】 前記混合物には、可塑性付与材が含有
    される請求項９または１０に記載のトルマリン鉱石含有
    焼結体の製造方法。
  12. 【請求項１２】 前記成形は、転動造粒法による粒状物
    成形である請求項９ないし１１のいずれかに記載のトル
    マリン鉱石含有焼結体の製造方法。
  13. 【請求項１３】 前記焼成工程における焼成温度は、前
    記トルマリン鉱石粉粒の転移温度より１００℃以上低く
    かつ前記ガラス質粉末の屈伏点より１００℃以上高い温
    度である請求項９ないし１２のいずれかに記載のトルマ
    リン鉱石含有焼結体の製造方法。
  14. 【請求項１４】 前記焼成工程は、前記ガラス質粉末に
    由来するガラス相を硬質ガラス相と軟質ガラス相とに分
    相するように行われるものであり、該焼成工程後に、前
    記ガラス相から前記軟質ガラス相を取り除く軟質ガラス
    相除去工程を行うものである請求項９ないし１３のいず
    れかに記載のトルマリン鉱石含有焼結体の製造方法。
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