JP2002114837A - インターポーザ用エポキシ樹脂組成物、プリプレグ及びそれを用いた銅張積層板 - Google Patents
インターポーザ用エポキシ樹脂組成物、プリプレグ及びそれを用いた銅張積層板Info
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- JP2002114837A JP2002114837A JP2000305794A JP2000305794A JP2002114837A JP 2002114837 A JP2002114837 A JP 2002114837A JP 2000305794 A JP2000305794 A JP 2000305794A JP 2000305794 A JP2000305794 A JP 2000305794A JP 2002114837 A JP2002114837 A JP 2002114837A
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Abstract
(57)【要約】
【課題】 高耐熱、低熱膨張、低吸水性によって優れた
耐半田クラック性を有するインターポーザ用エポキシ樹
脂組成物、及びそれを用いたプリプレグ、銅張積層板を
提供すること。 【解決手段】 （Ａ）１分子中に３個以上のエポキシ基
を有するエポキシ樹脂、（Ｂ）式（１）で表される硬化
剤、（Ｃ）難燃剤、及び（Ｄ）球状溶融シリカを必須成
分とすることを特徴とするインターポーザ用エポキシ樹
脂組成物であり、好ましくはさらに（Ｅ）カップリング
剤を配合する。 【化１】
耐半田クラック性を有するインターポーザ用エポキシ樹
脂組成物、及びそれを用いたプリプレグ、銅張積層板を
提供すること。 【解決手段】 （Ａ）１分子中に３個以上のエポキシ基
を有するエポキシ樹脂、（Ｂ）式（１）で表される硬化
剤、（Ｃ）難燃剤、及び（Ｄ）球状溶融シリカを必須成
分とすることを特徴とするインターポーザ用エポキシ樹
脂組成物であり、好ましくはさらに（Ｅ）カップリング
剤を配合する。 【化１】
Description
【０００１】
【発明の属する技術分野】本発明は、高耐熱、低熱膨
張、低吸水性によって優れた耐半田性を有するインター
ポーザ用エポキシ樹脂組成物、及びそれを用いたプリプ
レグ、銅張積層板に関するものである。
張、低吸水性によって優れた耐半田性を有するインター
ポーザ用エポキシ樹脂組成物、及びそれを用いたプリプ
レグ、銅張積層板に関するものである。
【０００２】
【従来の技術】半導体の分野では高密度実装技術の進歩
から従来の面実装からエリア実装に移行していくトレン
ドが進行し、ＢＧＡやＣＳＰなど新しいパッケージが登
場、増加しつつある。そのため以前にもましてインター
ポーザ用リジッド基板が注目されるようになり、高耐
熱、低熱膨張基板の要求が高まってきた。しかし現行の
インターポーザ用リジッド基板として用いられているビ
スマレイミド−トリアジン樹脂系基板は吸水率が高い
上、線膨張係数が大きくＩＣパッケージの耐半田性は必
ずしも十分ではない。一方、一般に基板の熱膨張係数を
低減するためには、無機充填材、特に溶融シリカを使う
ことは広く行われていることではあるが、従来使用され
てきた破砕状溶融シリカでは、角張った形状であるため
基材や銅箔にプレス成形の際に大きなストレスを与えて
しまい、基材や銅箔を損傷し、その損傷部分を起点に半
田クラックが発生したり、外観が悪くなる場合がある。
特開平９−２７２１５５公報にはこのような問題を解決
するため、球状シリカを用いる技術が開示されている
が、インターポーザ用リジッド基板に最適な樹脂組成の
記載はない。
から従来の面実装からエリア実装に移行していくトレン
ドが進行し、ＢＧＡやＣＳＰなど新しいパッケージが登
場、増加しつつある。そのため以前にもましてインター
ポーザ用リジッド基板が注目されるようになり、高耐
熱、低熱膨張基板の要求が高まってきた。しかし現行の
インターポーザ用リジッド基板として用いられているビ
スマレイミド−トリアジン樹脂系基板は吸水率が高い
上、線膨張係数が大きくＩＣパッケージの耐半田性は必
ずしも十分ではない。一方、一般に基板の熱膨張係数を
低減するためには、無機充填材、特に溶融シリカを使う
ことは広く行われていることではあるが、従来使用され
てきた破砕状溶融シリカでは、角張った形状であるため
基材や銅箔にプレス成形の際に大きなストレスを与えて
しまい、基材や銅箔を損傷し、その損傷部分を起点に半
田クラックが発生したり、外観が悪くなる場合がある。
特開平９−２７２１５５公報にはこのような問題を解決
するため、球状シリカを用いる技術が開示されている
が、インターポーザ用リジッド基板に最適な樹脂組成の
記載はない。
【０００３】
【発明が解決しようとする課題】本発明はこのような問
題を解決するべくなされたもので、高耐熱、低熱膨張、
低吸水性によって優れた耐半田性を有するインターポー
ザ用エポキシ樹脂組成物、及びそれを用いたプリプレ
グ、銅張積層板を提供するものである。
題を解決するべくなされたもので、高耐熱、低熱膨張、
低吸水性によって優れた耐半田性を有するインターポー
ザ用エポキシ樹脂組成物、及びそれを用いたプリプレ
グ、銅張積層板を提供するものである。
【０００４】
【課題を解決するための手段】本発明は、耐熱性、低吸
水性に寄与する特定の多官能性のエポキシ樹脂及び硬化
剤、難燃剤及び低熱膨張性や低吸水性を発現する球状溶
融シリカを必須成分として含有するインターポーザ用エ
ポキシ樹脂組成物を技術骨子とするものであり、かかる
組成により上記目的を達成するに至った。
水性に寄与する特定の多官能性のエポキシ樹脂及び硬化
剤、難燃剤及び低熱膨張性や低吸水性を発現する球状溶
融シリカを必須成分として含有するインターポーザ用エ
ポキシ樹脂組成物を技術骨子とするものであり、かかる
組成により上記目的を達成するに至った。
【０００５】具体的には、（Ａ）１分子中に３個以上の
エポキシ基を有するエポキシ樹脂、（Ｂ）式（１）で表
される硬化剤、（Ｃ）難燃剤、及び（Ｄ）球状溶融シリ
カを必須成分とすることを特徴とするインターポーザ用
エポキシ樹脂組成物、およびかかるエポキシ樹脂組成物
を基材に含浸、乾燥して得られるプリプレグ、それを用
いて加熱成形してなる銅張積層板である。それを用いて
加熱成形してなる銅張積層板である。
エポキシ基を有するエポキシ樹脂、（Ｂ）式（１）で表
される硬化剤、（Ｃ）難燃剤、及び（Ｄ）球状溶融シリ
カを必須成分とすることを特徴とするインターポーザ用
エポキシ樹脂組成物、およびかかるエポキシ樹脂組成物
を基材に含浸、乾燥して得られるプリプレグ、それを用
いて加熱成形してなる銅張積層板である。それを用いて
加熱成形してなる銅張積層板である。
【化２】
【０００６】
【発明の実施の形態】本発明に用いる（Ａ）１分子中に
３個以上のエポキシ基を有するエポキシ樹脂としては、
オルソクレゾールノボラックエポキシ樹脂、フェノール
ノボラックエポキシ樹脂、ビスフェノールＡノボラック
エポキシ樹脂などのノボラック型エポキシ樹脂、トリス
ヒドロキシフェニルメタン型エポキシ樹脂およびそのフ
ェニル基がアルキル基を有するエポキシ樹脂などの誘導
体、１，１，２，２−テトラキスヒドロキシフェニルエ
タンのグリシジルエーテル化物、およびその２量体、３
量体などのテトラキスヒドロキシフェニルエタン型エポ
キシ樹脂、などが例示される。本発明のエポキシ樹脂
は、ガラス転移温度を高い状態に保つために３官能以上
のエポキシ樹脂であることが必須である。
３個以上のエポキシ基を有するエポキシ樹脂としては、
オルソクレゾールノボラックエポキシ樹脂、フェノール
ノボラックエポキシ樹脂、ビスフェノールＡノボラック
エポキシ樹脂などのノボラック型エポキシ樹脂、トリス
ヒドロキシフェニルメタン型エポキシ樹脂およびそのフ
ェニル基がアルキル基を有するエポキシ樹脂などの誘導
体、１，１，２，２−テトラキスヒドロキシフェニルエ
タンのグリシジルエーテル化物、およびその２量体、３
量体などのテトラキスヒドロキシフェニルエタン型エポ
キシ樹脂、などが例示される。本発明のエポキシ樹脂
は、ガラス転移温度を高い状態に保つために３官能以上
のエポキシ樹脂であることが必須である。
【０００７】本発明においてエポキシ樹脂組成物中に占
める（Ａ）成分の割合は１０〜５０重量％が好ましい。
１０重量％未満では、（Ｂ）式（１）で表される硬化剤
を合わせても結合剤成分が少なくなり、耐熱性、特にＩ
Ｃパッケージのインターポーザとしての耐半田クラック
性が低下するようになる。５０重量％を越えると、充填
材の割合が低下し、熱膨張率、吸水率が増加しＩＣパッ
ケージのインターポーザとしての耐半田クラック性が低
下するので好ましくない。ここで、インターポーザとし
ての耐半田クラック性とは、リジッドインターポーザを
使用したＢＧＡやＣＳＰ等において行われるＪＥＤＥＣ
実装ランク条件に準じた耐半田クラック試験において、
インターポーザに起因するか、または間接的にインター
ポーザの特性が影響を与えて発生するクラック、または
界面剥離に対する耐性を意味する。なお、エポキシ樹脂
として、（Ａ）成分以外のエポキシ樹脂、例えばビスフ
ェノールＡ型エポキシ樹脂をエポキシ樹脂全体の３０重
量％以下配合してもよい。
める（Ａ）成分の割合は１０〜５０重量％が好ましい。
１０重量％未満では、（Ｂ）式（１）で表される硬化剤
を合わせても結合剤成分が少なくなり、耐熱性、特にＩ
Ｃパッケージのインターポーザとしての耐半田クラック
性が低下するようになる。５０重量％を越えると、充填
材の割合が低下し、熱膨張率、吸水率が増加しＩＣパッ
ケージのインターポーザとしての耐半田クラック性が低
下するので好ましくない。ここで、インターポーザとし
ての耐半田クラック性とは、リジッドインターポーザを
使用したＢＧＡやＣＳＰ等において行われるＪＥＤＥＣ
実装ランク条件に準じた耐半田クラック試験において、
インターポーザに起因するか、または間接的にインター
ポーザの特性が影響を与えて発生するクラック、または
界面剥離に対する耐性を意味する。なお、エポキシ樹脂
として、（Ａ）成分以外のエポキシ樹脂、例えばビスフ
ェノールＡ型エポキシ樹脂をエポキシ樹脂全体の３０重
量％以下配合してもよい。
【０００８】次に成分（Ｂ）上記式（１）で表される硬
化剤は、高いガラス転移温度が得られるテトラキスヒド
ロキシフェニルエタンであるが、本発明者らの検討にお
いて単に高いガラス転移温度が得られるだけでなく、耐
半田クラック性に優れることが判明した。これは本発明
の硬化剤が強靭な架橋構造を形成するためと考えられ
る。本発明の（Ｂ）成分は、エポキシ樹脂のエポキシ基
のモル数と、（Ｂ）成分のフェノール性水酸基及び他の
活性水素の合計モル数との比（当量比）が０．８以上
１．２以下となるよう添加することが好ましい。この範
囲外ではガラス転移温度の低下や吸水率の増加により特
にＩＣパッケージのインターポーザとしての耐半田クラ
ック性の低下やＩＣの耐湿信頼性の低下が生じることが
ある。
化剤は、高いガラス転移温度が得られるテトラキスヒド
ロキシフェニルエタンであるが、本発明者らの検討にお
いて単に高いガラス転移温度が得られるだけでなく、耐
半田クラック性に優れることが判明した。これは本発明
の硬化剤が強靭な架橋構造を形成するためと考えられ
る。本発明の（Ｂ）成分は、エポキシ樹脂のエポキシ基
のモル数と、（Ｂ）成分のフェノール性水酸基及び他の
活性水素の合計モル数との比（当量比）が０．８以上
１．２以下となるよう添加することが好ましい。この範
囲外ではガラス転移温度の低下や吸水率の増加により特
にＩＣパッケージのインターポーザとしての耐半田クラ
ック性の低下やＩＣの耐湿信頼性の低下が生じることが
ある。
【０００９】本発明に用いる成分（Ｃ）難燃剤は、耐燃
性に寄与するものであれば何ら限定するものではない
が、ハロゲンの含有が問題にならない製品に適用する場
合は、臭素化フェノールノボラックエポキシ樹脂、臭素
化ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂などの臭素化エポキ
シ樹脂がＩＣパッケージのインターポーザとしての耐半
田クラック性やＩＣの耐湿信頼性が優れ好適である。臭
素化エポキシ樹脂を使用する場合、難燃化するために必
要な臭素含有量は樹脂分の量により変動するが、エポキ
シ樹脂組成物中に占める臭素量の割合で、通常０．５重
量％以上２０重量％以下である。ハロゲンフリーである
ことが求められるものには、リン酸エステル、赤リン、
９，１０−ジヒドロ−９−オキサ−１０−ホスファフェ
ナントレン−１０−オキシド（以下、ＨＣＡという）、
トリアリールホスフィンオキサイドなどのリン系難燃
剤、ホスファゼンなどが例示されるが、ＩＣパッケージ
のインターポーザとしての耐半田クラック性やＩＣの耐
湿信頼性を維持するには、ＨＣＡ、またはＨＣＡとトリ
アリールホスフィンオキサイドの併用が好適である。
性に寄与するものであれば何ら限定するものではない
が、ハロゲンの含有が問題にならない製品に適用する場
合は、臭素化フェノールノボラックエポキシ樹脂、臭素
化ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂などの臭素化エポキ
シ樹脂がＩＣパッケージのインターポーザとしての耐半
田クラック性やＩＣの耐湿信頼性が優れ好適である。臭
素化エポキシ樹脂を使用する場合、難燃化するために必
要な臭素含有量は樹脂分の量により変動するが、エポキ
シ樹脂組成物中に占める臭素量の割合で、通常０．５重
量％以上２０重量％以下である。ハロゲンフリーである
ことが求められるものには、リン酸エステル、赤リン、
９，１０−ジヒドロ−９−オキサ−１０−ホスファフェ
ナントレン−１０−オキシド（以下、ＨＣＡという）、
トリアリールホスフィンオキサイドなどのリン系難燃
剤、ホスファゼンなどが例示されるが、ＩＣパッケージ
のインターポーザとしての耐半田クラック性やＩＣの耐
湿信頼性を維持するには、ＨＣＡ、またはＨＣＡとトリ
アリールホスフィンオキサイドの併用が好適である。
【００１０】ＨＣＡは、リンに結合している水素がエポ
キシ基と反応する反応性リン化合物であり、加水分解し
て吸水性を高めたり、密着性を低下させたりすることが
なく極めて優れたリン系難燃剤である。しかしこの化合
物は一方で樹脂の硬化性を遅らせる作用があるため、プ
レス成形時間を短縮する場合に硬化性に問題が生ずるこ
とがある。その場合にはＨＣＡとトリアリールホスフィ
ンオキサイドとの併用が好適である。トリアリールホス
フィンオキサイドの例としてはトリフェニルホスフィン
オキサイド、トリスヒドロキシフェニルホスフィンオキ
サイド、ビス（ヒドロキシフェニル）フェニルホスフィ
ンオキサイド、トリスアミノフェニルホスフィンオキサ
イド、ビス（アミノフェニル）フェニルホスフィンオキ
サイドが例示できるが、トリアリールホスフィンオキサ
イドのアリール基が無置換であっても、何らかの置換基
を有していてもよい。トリアリールホスフィンオキサイ
ドは、マトリックス樹脂と反応しないかまたは反応性が
小さいと考えられるが、耐加水分解性に優れており、加
えてＨＣＡのように硬化性に影響を与えない。したがっ
てＨＣＡとトリアリールホスフィンオキサイドを併用す
ると難燃性と硬化性を維持しながら吸水性や密着性も悪
化させず良好な耐半田クラック性を実現できる。ＨＣＡ
とトリアリールホスフィンオキサイドの添加重量比率は
１：４〜４：１が好ましい。この範囲をはずれると併用
効果が薄れる場合がある。ＨＣＡ、またはＨＣＡとトリ
アリールホスフィンオキサイドの合計添加量は、エポキ
シ樹脂組成物全体に対して、０．５〜１０重量％が好ま
しい。０．５重量％未満では難燃効果が不十分となるお
それがあり、１０重量％を越えるとガラス転移温度の低
下や吸水性を高めたり、密着性を低下させ耐半田クラッ
ク性の低下が起こる場合がある。
キシ基と反応する反応性リン化合物であり、加水分解し
て吸水性を高めたり、密着性を低下させたりすることが
なく極めて優れたリン系難燃剤である。しかしこの化合
物は一方で樹脂の硬化性を遅らせる作用があるため、プ
レス成形時間を短縮する場合に硬化性に問題が生ずるこ
とがある。その場合にはＨＣＡとトリアリールホスフィ
ンオキサイドとの併用が好適である。トリアリールホス
フィンオキサイドの例としてはトリフェニルホスフィン
オキサイド、トリスヒドロキシフェニルホスフィンオキ
サイド、ビス（ヒドロキシフェニル）フェニルホスフィ
ンオキサイド、トリスアミノフェニルホスフィンオキサ
イド、ビス（アミノフェニル）フェニルホスフィンオキ
サイドが例示できるが、トリアリールホスフィンオキサ
イドのアリール基が無置換であっても、何らかの置換基
を有していてもよい。トリアリールホスフィンオキサイ
ドは、マトリックス樹脂と反応しないかまたは反応性が
小さいと考えられるが、耐加水分解性に優れており、加
えてＨＣＡのように硬化性に影響を与えない。したがっ
てＨＣＡとトリアリールホスフィンオキサイドを併用す
ると難燃性と硬化性を維持しながら吸水性や密着性も悪
化させず良好な耐半田クラック性を実現できる。ＨＣＡ
とトリアリールホスフィンオキサイドの添加重量比率は
１：４〜４：１が好ましい。この範囲をはずれると併用
効果が薄れる場合がある。ＨＣＡ、またはＨＣＡとトリ
アリールホスフィンオキサイドの合計添加量は、エポキ
シ樹脂組成物全体に対して、０．５〜１０重量％が好ま
しい。０．５重量％未満では難燃効果が不十分となるお
それがあり、１０重量％を越えるとガラス転移温度の低
下や吸水性を高めたり、密着性を低下させ耐半田クラッ
ク性の低下が起こる場合がある。
【００１１】本発明に用いる成分（Ｄ）球状溶融シリカ
は、吸水率を低減し、線膨張係数を低下させ、ＩＣパッ
ケージの構成材料であるインターポーザの耐半田クラッ
ク性を向上させる重要な成分である。破砕状溶融シリカ
では、銅張積層板を構成するガラス基材と銅箔の比較的
狭い間隙に充填材が挟まると、角張った形状であるた
め、プレス成形の際に基材や銅箔に大きなストレスを与
えてしまい、それらを損傷し、その損傷部分を起点に半
田クラックが発生したり、外観が悪くなることがあり、
加えて多量に充填材を使用する場合に流動性が低下す
る。
は、吸水率を低減し、線膨張係数を低下させ、ＩＣパッ
ケージの構成材料であるインターポーザの耐半田クラッ
ク性を向上させる重要な成分である。破砕状溶融シリカ
では、銅張積層板を構成するガラス基材と銅箔の比較的
狭い間隙に充填材が挟まると、角張った形状であるた
め、プレス成形の際に基材や銅箔に大きなストレスを与
えてしまい、それらを損傷し、その損傷部分を起点に半
田クラックが発生したり、外観が悪くなることがあり、
加えて多量に充填材を使用する場合に流動性が低下す
る。
【００１２】球状溶融シリカの場合、粒径、粒度分布、
比表面積にかかわらず、破砕状溶融シリカに比べて基材
や銅箔へのストレスは小さいが、中でも、平均粒径５μ
ｍ以下（本発明において、粒径はすべてレーザー回折式
粒度分布測定の値である）の球状溶融シリカの場合、基
材や銅箔にストレスがより小さく好ましい。平均粒径が
５μｍを越えると基材や銅箔へのストレスが次第に大き
くなって耐半田クラック性が悪化する場合がある。平均
粒径５μｍ以下の球状溶融シリカの中でも、最大粒径２
４μｍ以下で、平均粒径２μｍ以上５μｍ以下、かつＢ
ＥＴ法による比表面積が５ｍ2／ｇ以下の球状溶融シリ
カは、基材や銅箔へのストレスが極めて小さいことに加
え、凝集が少なく充填材が均一に分散するのでさらに好
ましい。最大粒径が２４μｍを超える粗粒が含まれると
銅箔と基材の間で粗粒に起因する空間ができ、吸湿した
場合に水が滞留して耐半田クラック性が悪化したり、銅
張積層板の外観が悪化する場合がある。また平均粒径が
２μｍより小さい場合や比表面積が５ｍ2／ｇを超える
場合、粒子の２次凝集により前述粗粒が含まれる場合と
同様の問題が生じる場合がある。
比表面積にかかわらず、破砕状溶融シリカに比べて基材
や銅箔へのストレスは小さいが、中でも、平均粒径５μ
ｍ以下（本発明において、粒径はすべてレーザー回折式
粒度分布測定の値である）の球状溶融シリカの場合、基
材や銅箔にストレスがより小さく好ましい。平均粒径が
５μｍを越えると基材や銅箔へのストレスが次第に大き
くなって耐半田クラック性が悪化する場合がある。平均
粒径５μｍ以下の球状溶融シリカの中でも、最大粒径２
４μｍ以下で、平均粒径２μｍ以上５μｍ以下、かつＢ
ＥＴ法による比表面積が５ｍ2／ｇ以下の球状溶融シリ
カは、基材や銅箔へのストレスが極めて小さいことに加
え、凝集が少なく充填材が均一に分散するのでさらに好
ましい。最大粒径が２４μｍを超える粗粒が含まれると
銅箔と基材の間で粗粒に起因する空間ができ、吸湿した
場合に水が滞留して耐半田クラック性が悪化したり、銅
張積層板の外観が悪化する場合がある。また平均粒径が
２μｍより小さい場合や比表面積が５ｍ2／ｇを超える
場合、粒子の２次凝集により前述粗粒が含まれる場合と
同様の問題が生じる場合がある。
【００１３】成分（Ｄ）球状溶融シリカは、予めカップ
リング剤で表面処理したものを使用すれば、凝集が少な
く充填材が均一に分散するので好ましい。用いられるカ
ップリング剤は、シランカップリング剤、シロキサン結
合の繰り返し単位を２個以上有し、かつアルコキシ基を
有するシリコーンオイル型カップリング剤等のケイ素系
カップリング剤やチタネート系カップリング剤等が挙げ
られるが、エポキシ樹脂と溶融球状シリカの表面の塗れ
性向上の点で、ケイ素系カップリング剤が好ましい。具
体的にはエポキシシランカップリング剤、アミノシラン
カップリング剤、ウレイドシランカップリング剤、メル
カプトシランカップリング剤、ジシラザン、シロキサン
結合の繰り返し単位を２個以上有し、かつアルコキシ基
を有するシリコーンオイル型カップリング剤からなる群
から少なくとも１種選ばれるものなどが挙げられる。特
にエポキシシランカップリング剤、アミノシランカップ
リング剤と、シロキサン結合の繰り返し単位を２個以上
有し、かつアルコキシ基を有するシリコーンオイル型カ
ップリング剤を併用した場合、シリカ表面へカップリン
グ剤が効率よく定着する。この場合のカップリング剤の
割合は球状溶融シリカ１００重量部に対し０．１部以上
１０部以下が一般的である。
リング剤で表面処理したものを使用すれば、凝集が少な
く充填材が均一に分散するので好ましい。用いられるカ
ップリング剤は、シランカップリング剤、シロキサン結
合の繰り返し単位を２個以上有し、かつアルコキシ基を
有するシリコーンオイル型カップリング剤等のケイ素系
カップリング剤やチタネート系カップリング剤等が挙げ
られるが、エポキシ樹脂と溶融球状シリカの表面の塗れ
性向上の点で、ケイ素系カップリング剤が好ましい。具
体的にはエポキシシランカップリング剤、アミノシラン
カップリング剤、ウレイドシランカップリング剤、メル
カプトシランカップリング剤、ジシラザン、シロキサン
結合の繰り返し単位を２個以上有し、かつアルコキシ基
を有するシリコーンオイル型カップリング剤からなる群
から少なくとも１種選ばれるものなどが挙げられる。特
にエポキシシランカップリング剤、アミノシランカップ
リング剤と、シロキサン結合の繰り返し単位を２個以上
有し、かつアルコキシ基を有するシリコーンオイル型カ
ップリング剤を併用した場合、シリカ表面へカップリン
グ剤が効率よく定着する。この場合のカップリング剤の
割合は球状溶融シリカ１００重量部に対し０．１部以上
１０部以下が一般的である。
【００１４】予めカップリング剤で表面処理された球状
溶融シリカは、平均粒径２μｍ以下のものが、凝集が少
なく充填材が均一に分散することに加え、基材や銅箔へ
のストレスが極めて小さいのでさらに好ましい。また、
同様の理由で、球状溶融シリカとして、最大粒径２４μ
ｍ以下で、平均粒径２μｍ以上５μｍ以下、かつ比表面
積が５ｍ2／ｇ以下の球状溶融シリカと予めカップリン
グ剤で表面処理された平均粒径２μｍ以下の球状溶融シ
リカとを併用することも好ましい態様の一つである。カ
ップリング剤を用いる場合、シリカ表面のシラノールと
カップリング剤の反応を促進するために、少量の水を添
加したり、酸やアルカリを用いることは当業者では公知
であり、本発明に含まれる。
溶融シリカは、平均粒径２μｍ以下のものが、凝集が少
なく充填材が均一に分散することに加え、基材や銅箔へ
のストレスが極めて小さいのでさらに好ましい。また、
同様の理由で、球状溶融シリカとして、最大粒径２４μ
ｍ以下で、平均粒径２μｍ以上５μｍ以下、かつ比表面
積が５ｍ2／ｇ以下の球状溶融シリカと予めカップリン
グ剤で表面処理された平均粒径２μｍ以下の球状溶融シ
リカとを併用することも好ましい態様の一つである。カ
ップリング剤を用いる場合、シリカ表面のシラノールと
カップリング剤の反応を促進するために、少量の水を添
加したり、酸やアルカリを用いることは当業者では公知
であり、本発明に含まれる。
【００１５】成分（Ｄ）球状溶融シリカは、エポキシ樹
脂組成物中５０重量％以上を占めると熱膨張、吸水率が
小さくなるので好ましい。ただし、９０重量％を越える
とエポキシ樹脂組成物中の充填材の割合が大きすぎて含
浸等の操作が困難となる。
脂組成物中５０重量％以上を占めると熱膨張、吸水率が
小さくなるので好ましい。ただし、９０重量％を越える
とエポキシ樹脂組成物中の充填材の割合が大きすぎて含
浸等の操作が困難となる。
【００１６】本発明において前記のカップリング剤以外
に、他の成分と共に原料配合などの際に成分（Ｅ）カッ
プリング剤を使用することは、球状シリカを予め表面処
理しているか否かにかかわらず球状溶融シリカの均一な
分散、凝集防止に効果があり好ましい。使用するカップ
リング剤は、成分（Ｄ）球状溶融シリカの表面処理に用
いるカップリング剤と同様のものが例示される。エポキ
シ樹脂組成物中に占めるカップリング剤（Ｅ）の割合は
０．０５〜１０重量％が好ましい。０．０５重量％未満
では充填材の表面全体にカップリング剤を分散させるこ
とができない可能性がある。また１０重量％を越えると
ガラス転移温度が低下する場合がある。
に、他の成分と共に原料配合などの際に成分（Ｅ）カッ
プリング剤を使用することは、球状シリカを予め表面処
理しているか否かにかかわらず球状溶融シリカの均一な
分散、凝集防止に効果があり好ましい。使用するカップ
リング剤は、成分（Ｄ）球状溶融シリカの表面処理に用
いるカップリング剤と同様のものが例示される。エポキ
シ樹脂組成物中に占めるカップリング剤（Ｅ）の割合は
０．０５〜１０重量％が好ましい。０．０５重量％未満
では充填材の表面全体にカップリング剤を分散させるこ
とができない可能性がある。また１０重量％を越えると
ガラス転移温度が低下する場合がある。
【００１７】本発明のエポキシ樹脂組成物は必要に応じ
て、上記成分以外の添加剤を特性を損なわない範囲で添
加することができる。本発明のエポキシ樹脂組成物は溶
剤を用いてワニスとして、または無溶剤にて繊維基材に
塗布含浸し乾燥することによりプリプレグを得ることが
できる。基材としてはガラス織布、ガラス不織布、その
他有機基材などを用いることができる。このプリプレグ
の１枚又は複数枚を銅箔とともに加熱成形して銅張積層
板が得られる。これらのプリプレグ及び銅張積層板も本
発明に含まれるものである。
て、上記成分以外の添加剤を特性を損なわない範囲で添
加することができる。本発明のエポキシ樹脂組成物は溶
剤を用いてワニスとして、または無溶剤にて繊維基材に
塗布含浸し乾燥することによりプリプレグを得ることが
できる。基材としてはガラス織布、ガラス不織布、その
他有機基材などを用いることができる。このプリプレグ
の１枚又は複数枚を銅箔とともに加熱成形して銅張積層
板が得られる。これらのプリプレグ及び銅張積層板も本
発明に含まれるものである。
【００１８】
【実施例】実施例１ オルソクレゾールノボラックエポキシ樹脂（大日本イン
キ化学製エピクロンＮ−６６５）１８重量部（重量部、
以下同じ）、臭素化フェノールノボラックエポキシ樹脂
（エポキシ当量２８４、軟化点８４℃、臭素含量３５重
量％）５部、臭素化ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂
（エポキシ当量３６５、臭素含量４６重量％）５部、式
（１）で表される硬化剤１２部、およびエポキシ樹脂と
硬化剤量の合計１００部に対し２−フェニル−４−メチ
ルイミダゾールを０．０３部をメチルエチルケトンとメ
チルセロソルブの混合溶剤に溶解した後、この溶液にγ
−グリシドキシプロピルトリメトキシシラン０．５部を
加え撹拌し、続いて平均粒径２．５μｍの球状溶融シリ
カ（２４μｍ以上をカットした平均粒径２．５μｍ、比
表面積４．５ｍ2／ｇの球状溶融シリカ）６０部をいか
り型撹拌羽根で撹拌しながら少しずつ添加した。全成分
を混合したところで高速攪拌機を用いて１０分撹拌しワ
ニスを調製した。作製したワニスを用いてガラスクロス
（厚さ１８０μｍ、日東紡績製）に含浸し、１５０℃の
加熱炉で６分乾燥してワニス固形分（プリプレグ中、ガ
ラスクロスを除く成分）が約５０重量％のプリプレグを
得た。このプリプレグを所定枚数重ね、両面に厚み１２
μｍの銅箔を重ねて、圧力４０ｋｇｆ／ｃｍ2 、温度１
９０℃で１２０分加熱加圧成形を行い両面銅張積層板を
得た。
キ化学製エピクロンＮ−６６５）１８重量部（重量部、
以下同じ）、臭素化フェノールノボラックエポキシ樹脂
（エポキシ当量２８４、軟化点８４℃、臭素含量３５重
量％）５部、臭素化ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂
（エポキシ当量３６５、臭素含量４６重量％）５部、式
（１）で表される硬化剤１２部、およびエポキシ樹脂と
硬化剤量の合計１００部に対し２−フェニル−４−メチ
ルイミダゾールを０．０３部をメチルエチルケトンとメ
チルセロソルブの混合溶剤に溶解した後、この溶液にγ
−グリシドキシプロピルトリメトキシシラン０．５部を
加え撹拌し、続いて平均粒径２．５μｍの球状溶融シリ
カ（２４μｍ以上をカットした平均粒径２．５μｍ、比
表面積４．５ｍ2／ｇの球状溶融シリカ）６０部をいか
り型撹拌羽根で撹拌しながら少しずつ添加した。全成分
を混合したところで高速攪拌機を用いて１０分撹拌しワ
ニスを調製した。作製したワニスを用いてガラスクロス
（厚さ１８０μｍ、日東紡績製）に含浸し、１５０℃の
加熱炉で６分乾燥してワニス固形分（プリプレグ中、ガ
ラスクロスを除く成分）が約５０重量％のプリプレグを
得た。このプリプレグを所定枚数重ね、両面に厚み１２
μｍの銅箔を重ねて、圧力４０ｋｇｆ／ｃｍ2 、温度１
９０℃で１２０分加熱加圧成形を行い両面銅張積層板を
得た。
【００１９】実施例２ 平均粒径０．５μｍの球状溶融シリカ７０部をヘンシェ
ルミキサーに投入、攪拌しながらγ−グリシドキシプロ
ピルトリメトキシシランのメタノール１０重量％溶液１
０部を少しずつ添加した。添加終了後５分攪拌し取り出
した。次にフェノールノボラックエポキシ樹脂（大日本
インキ化学製エピクロンＮ−７７５）１３部、臭素化フ
ェノールノボラックエポキシ樹脂（エポキシ当量２８
４、軟化点８４℃、臭素含量３５重量％）４部、臭素化
ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂（エポキシ当量３６
５、臭素含量４６重量％）４部、式（１）で表される硬
化剤９部、およびエポキシ樹脂と硬化剤量の合計１００
部に対し２−フェニル−４−メチルイミダゾールを０．
０３部をメチルエチルケトンとメチルセロソルブの混合
溶剤に溶解した後、γ−(2-アミノエチル)アミノプロピ
ルトリメトキシシラン０．１部を加え、続いて先にカッ
プリング剤で表面処理した平均粒径０．５μｍの球状溶
融シリカをいかり型撹拌羽根で撹拌しながら少しずつ添
加した。全成分を混合したところで高速攪拌機を用いて
１０分撹拌しワニスを調製した。作製したワニスを用い
てガラスクロス（厚さ１８０μｍ、日東紡績製）に含浸
し、１５０℃の加熱炉で６分乾燥してワニス固形分（プ
リプレグ中、ガラスクロスを除く成分）が約５０重量％
のプリプレグを得た。このプリプレグを所定枚数重ね、
両面に厚み１２μｍの銅箔を重ねて、圧力４０ｋｇｆ／
ｃｍ2 、温度１９０℃で１２０分加熱加圧成形を行い両
面銅張積層板を得た。
ルミキサーに投入、攪拌しながらγ−グリシドキシプロ
ピルトリメトキシシランのメタノール１０重量％溶液１
０部を少しずつ添加した。添加終了後５分攪拌し取り出
した。次にフェノールノボラックエポキシ樹脂（大日本
インキ化学製エピクロンＮ−７７５）１３部、臭素化フ
ェノールノボラックエポキシ樹脂（エポキシ当量２８
４、軟化点８４℃、臭素含量３５重量％）４部、臭素化
ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂（エポキシ当量３６
５、臭素含量４６重量％）４部、式（１）で表される硬
化剤９部、およびエポキシ樹脂と硬化剤量の合計１００
部に対し２−フェニル−４−メチルイミダゾールを０．
０３部をメチルエチルケトンとメチルセロソルブの混合
溶剤に溶解した後、γ−(2-アミノエチル)アミノプロピ
ルトリメトキシシラン０．１部を加え、続いて先にカッ
プリング剤で表面処理した平均粒径０．５μｍの球状溶
融シリカをいかり型撹拌羽根で撹拌しながら少しずつ添
加した。全成分を混合したところで高速攪拌機を用いて
１０分撹拌しワニスを調製した。作製したワニスを用い
てガラスクロス（厚さ１８０μｍ、日東紡績製）に含浸
し、１５０℃の加熱炉で６分乾燥してワニス固形分（プ
リプレグ中、ガラスクロスを除く成分）が約５０重量％
のプリプレグを得た。このプリプレグを所定枚数重ね、
両面に厚み１２μｍの銅箔を重ねて、圧力４０ｋｇｆ／
ｃｍ2 、温度１９０℃で１２０分加熱加圧成形を行い両
面銅張積層板を得た。
【００２０】実施例４ 平均粒径１．５μｍの球状溶融シリカ７０部をヘンシェ
ルミキサーに投入、攪拌しながらγ−グリシドキシプロ
ピルトリメトキシシランのメタノール１０重量％溶液８
部とシリコーンオイル型カップリング剤Ａ（日本ユニカ
ー製ＭＡＣ２１０１）のメタノール１０重量％溶液１部
を少しずつ添加した。添加終了後５分攪拌し取り出し
た。次にトリスヒドロキシフェニルメタン型エポキシ樹
脂（油化シェルエポキシ製エピコートＥ１０３２）１４
部、臭素化フェノールノボラックエポキシ樹脂（エポキ
シ当量２８４、軟化点８４℃、臭素含量３５重量％）３
部、臭素化ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂（エポキシ
当量３６５、臭素含量４６重量％）３部、式（１）で表
される硬化剤１０部、およびエポキシ樹脂と硬化剤量の
合計１００部に対し２−フェニル−４−メチルイミダゾ
ールを０．０３部をメチルエチルケトンとメチルセロソ
ルブの混合溶剤に溶解した後、先にカップリング剤で表
面処理した平均粒径１．５μｍの球状溶融シリカをいか
り型撹拌羽根で撹拌しながら少しずつ添加した。全成分
を混合したところで高速攪拌機を用いて１０分撹拌しワ
ニスを調製した。作製したワニスを用いてガラスクロス
（厚さ１８０μｍ、日東紡績製）に含浸し、１５０℃の
加熱炉で６分乾燥してワニス固形分（プリプレグ中、ガ
ラスクロスを除く成分）が約５０重量％のプリプレグを
得た。このプリプレグを所定枚数重ね、両面に厚み１２
μｍの銅箔を重ねて、圧力４０ｋｇｆ／ｃｍ2 、温度１
９０℃で１２０分加熱加圧成形を行い両面銅張積層板を
得た。
ルミキサーに投入、攪拌しながらγ−グリシドキシプロ
ピルトリメトキシシランのメタノール１０重量％溶液８
部とシリコーンオイル型カップリング剤Ａ（日本ユニカ
ー製ＭＡＣ２１０１）のメタノール１０重量％溶液１部
を少しずつ添加した。添加終了後５分攪拌し取り出し
た。次にトリスヒドロキシフェニルメタン型エポキシ樹
脂（油化シェルエポキシ製エピコートＥ１０３２）１４
部、臭素化フェノールノボラックエポキシ樹脂（エポキ
シ当量２８４、軟化点８４℃、臭素含量３５重量％）３
部、臭素化ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂（エポキシ
当量３６５、臭素含量４６重量％）３部、式（１）で表
される硬化剤１０部、およびエポキシ樹脂と硬化剤量の
合計１００部に対し２−フェニル−４−メチルイミダゾ
ールを０．０３部をメチルエチルケトンとメチルセロソ
ルブの混合溶剤に溶解した後、先にカップリング剤で表
面処理した平均粒径１．５μｍの球状溶融シリカをいか
り型撹拌羽根で撹拌しながら少しずつ添加した。全成分
を混合したところで高速攪拌機を用いて１０分撹拌しワ
ニスを調製した。作製したワニスを用いてガラスクロス
（厚さ１８０μｍ、日東紡績製）に含浸し、１５０℃の
加熱炉で６分乾燥してワニス固形分（プリプレグ中、ガ
ラスクロスを除く成分）が約５０重量％のプリプレグを
得た。このプリプレグを所定枚数重ね、両面に厚み１２
μｍの銅箔を重ねて、圧力４０ｋｇｆ／ｃｍ2 、温度１
９０℃で１２０分加熱加圧成形を行い両面銅張積層板を
得た。
【００２１】実施例３、５〜１４及び比較例１〜４ 表１、２及び表４に示す配合にて、表中カップリング剤
添加方法において、Ａは実施例１と同様の方法で、 Ｂ
は実施例２と同様の方法で、Ｃは実施例４と同様の方法
にてワニスを調製し両面銅張積層板を得た。なお実施例
６はカップリング剤を使用しない例である。また比較例
１はビスマレイミド−トリアジン樹脂（三菱ガス化学製
ＢＴレジン、ＣＣＬ−ＨＬ８３０）を用いた。
添加方法において、Ａは実施例１と同様の方法で、 Ｂ
は実施例２と同様の方法で、Ｃは実施例４と同様の方法
にてワニスを調製し両面銅張積層板を得た。なお実施例
６はカップリング剤を使用しない例である。また比較例
１はビスマレイミド−トリアジン樹脂（三菱ガス化学製
ＢＴレジン、ＣＣＬ−ＨＬ８３０）を用いた。
【００２２】実施例１５〜２１ 表３に示す配合にて、表中カップリング剤添加方法にお
いて、Ａは実施例１と同様の方法で、Ｂは実施例２と同
様の方法で、Ｃは実施例４と同様の方法にてワニスを調
製し、プレス時間１２０分を６０分に変更して両面銅張
積層板を得た。
いて、Ａは実施例１と同様の方法で、Ｂは実施例２と同
様の方法で、Ｃは実施例４と同様の方法にてワニスを調
製し、プレス時間１２０分を６０分に変更して両面銅張
積層板を得た。
【００２３】得られた両面銅張積層板の評価方法を〜
に、ＢＧＡの評価方法を、に示す。 ガラス転移温度 厚さ０．６ｍｍの両面銅張積層板を全面エッチングし、
得られた積層板から１０ｍｍ×６０ｍｍのテストピース
を切り出し、動的粘弾性測定装置を用いて３℃／分で昇
温し、ｔａｎδのピーク位置をガラス転移温度とした。 線膨張係数 厚さ１．２ｍｍの両面銅張積層板を全面エッチングし、
得られた積層板から２ｍｍ×２ｍｍのテストピースを切
り出し、ＴＭＡを用いてZ方向の線膨張係数を５℃／分
で測定した。 難燃性 厚さ０．６ｍｍの両面銅張積層板を全面エッチングし、
得られた積層板からＵＬ−９４規格、垂直法により測定
した。
に、ＢＧＡの評価方法を、に示す。 ガラス転移温度 厚さ０．６ｍｍの両面銅張積層板を全面エッチングし、
得られた積層板から１０ｍｍ×６０ｍｍのテストピース
を切り出し、動的粘弾性測定装置を用いて３℃／分で昇
温し、ｔａｎδのピーク位置をガラス転移温度とした。 線膨張係数 厚さ１．２ｍｍの両面銅張積層板を全面エッチングし、
得られた積層板から２ｍｍ×２ｍｍのテストピースを切
り出し、ＴＭＡを用いてZ方向の線膨張係数を５℃／分
で測定した。 難燃性 厚さ０．６ｍｍの両面銅張積層板を全面エッチングし、
得られた積層板からＵＬ−９４規格、垂直法により測定
した。
【００２４】パッケージ反り量 実施例で作製した厚さ０．４ｍｍの両面銅張積層板をＢ
ＧＡ用に回路加工した。この回路基板（リジッドインタ
ーポーザ）と封止材料に住友ベークライト製ＥＭＥ−７
７２０を用いて、金型温度１８０℃、注入圧力７５ｋｇ
／ｃｍ2 、硬化時間２分で２２５ｐＢＧＡ（パッケージ
サイズは２４×２４ｍｍ、厚さ１．１７ｍｍ、シリコン
チップはサイズ９×９ｍｍ、厚さ０．３５ｍｍ、チップ
と回路基板のボンディングパッドとを２５μｍ径の金線
でボンディングしている。）を成形し、１７５℃、８時
間で後硬化した。室温に冷却後、パッケージのゲート部
から対角線方向に、パッケージ上面の高さの変位を表面
粗さ計により測定し、ゲート部を基準とした最大の変位
値を反り量とした。単位はμｍ。 耐半田クラック性 と同様の方法で得たパッケージ８個を、８５℃、相対
湿度６０％の環境下で１９２時間放置した後、ＪＥＤＥ
Ｃの方法に準じてＩＲリフロー処理を行った。処理後の
内部の剥離、及びクラックの有無を超音波探傷機で観察
し、不良パッケージの個数を数えた。不良パッケージの
個数がｎ個であるとき、ｎ／８と表示する。
ＧＡ用に回路加工した。この回路基板（リジッドインタ
ーポーザ）と封止材料に住友ベークライト製ＥＭＥ−７
７２０を用いて、金型温度１８０℃、注入圧力７５ｋｇ
／ｃｍ2 、硬化時間２分で２２５ｐＢＧＡ（パッケージ
サイズは２４×２４ｍｍ、厚さ１．１７ｍｍ、シリコン
チップはサイズ９×９ｍｍ、厚さ０．３５ｍｍ、チップ
と回路基板のボンディングパッドとを２５μｍ径の金線
でボンディングしている。）を成形し、１７５℃、８時
間で後硬化した。室温に冷却後、パッケージのゲート部
から対角線方向に、パッケージ上面の高さの変位を表面
粗さ計により測定し、ゲート部を基準とした最大の変位
値を反り量とした。単位はμｍ。 耐半田クラック性 と同様の方法で得たパッケージ８個を、８５℃、相対
湿度６０％の環境下で１９２時間放置した後、ＪＥＤＥ
Ｃの方法に準じてＩＲリフロー処理を行った。処理後の
内部の剥離、及びクラックの有無を超音波探傷機で観察
し、不良パッケージの個数を数えた。不良パッケージの
個数がｎ個であるとき、ｎ／８と表示する。
【００２５】評価結果を表１、２、３及び表４の下欄に
示す。本発明のエポキシ樹脂組成物を用いてなるインタ
ーポーザは優れた耐半田性を有し、加えて成形後の反り
も極めて小さい。
示す。本発明のエポキシ樹脂組成物を用いてなるインタ
ーポーザは優れた耐半田性を有し、加えて成形後の反り
も極めて小さい。
【００２６】
【表１】
【００２７】
【表２】
【００２８】
【表３】
【００２９】
【表４】 表の注 １）Ａ：実施例１と同様のカップリング剤使用方法 Ｂ：実施例２と同様のカップリング剤使用方法 Ｃ：実施例４と同様のカップリング剤使用方法 ２）２４μｍ以上をカットした平均粒径２．５μｍの球
状溶融シリカ、比表面積４．５ｍ2／ｇ ３）２４μｍ以上をカットした平均粒径４μｍの球状溶
融シリカ、比表面積４ｍ2／ｇ ４）２４μ以上の粗粒がカットされていない平均粒径８
μｍの球状溶融シリカ ５）２４μ以上の粗粒がカットされていない平均粒径１
１μｍの球状溶融シリカ ６） メタノールで希釈したγ−グリシドキシプロピル
トリメトキシシラン１０重量％溶液 ７）シリコーンオイル型カップリング剤Ａ：日本ユニカ
ー製ＭＡＣ２１０１ ８）メタノールで希釈したシリコーンオイル型カップリ
ング剤Ａ１０重量％溶液 ９）シリコーンオイル型カップリング剤Ｂ：日本ユニカ
ー製ＭＡＣ２３０１ １０）オルソクレゾールノボラックエポキシ樹脂：大日
本インキ化学製エピクロＮ−６６５ １１）フェノールノボラックエポキシ樹脂：大日本イン
キ化学製エピクロンＮ−７７５ １２）テトラキスヒドロキシフェニルエタン型エポキシ
樹脂：油化シェルエポキシ製エピコートＥ１０３１Ｓ １３）トリスヒドロキシフェニルメタン型エポキシ樹
脂：油化シェルエポキシ製エピコートＥ１０３２ １４）ビスフェノールＡノボラックエポキシ樹脂：軟化
点７０℃、エポキシ当量２０１ １５）ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂：エポキシ当量
２５０ １６）臭素化フェノールノボラックエポキシ樹脂：エポ
キシ当量２８４、軟化点８４℃、臭素含量３５重量％ １７）臭素化ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂：エポキ
シ当量３６５、臭素含量４６重量％ １８）式（１）で表される硬化剤 １９）２−フェニル−４−メチルイミダゾール：配合量
はエポキシ樹脂と硬化剤の合計量１００部に対する量 ２０）９，１０−ジヒドロ−９−オキサ−１０−ホスフ
ァフェナントレン−１０−オキシド（三光化学製ＨＣ
Ａ）
状溶融シリカ、比表面積４．５ｍ2／ｇ ３）２４μｍ以上をカットした平均粒径４μｍの球状溶
融シリカ、比表面積４ｍ2／ｇ ４）２４μ以上の粗粒がカットされていない平均粒径８
μｍの球状溶融シリカ ５）２４μ以上の粗粒がカットされていない平均粒径１
１μｍの球状溶融シリカ ６） メタノールで希釈したγ−グリシドキシプロピル
トリメトキシシラン１０重量％溶液 ７）シリコーンオイル型カップリング剤Ａ：日本ユニカ
ー製ＭＡＣ２１０１ ８）メタノールで希釈したシリコーンオイル型カップリ
ング剤Ａ１０重量％溶液 ９）シリコーンオイル型カップリング剤Ｂ：日本ユニカ
ー製ＭＡＣ２３０１ １０）オルソクレゾールノボラックエポキシ樹脂：大日
本インキ化学製エピクロＮ−６６５ １１）フェノールノボラックエポキシ樹脂：大日本イン
キ化学製エピクロンＮ−７７５ １２）テトラキスヒドロキシフェニルエタン型エポキシ
樹脂：油化シェルエポキシ製エピコートＥ１０３１Ｓ １３）トリスヒドロキシフェニルメタン型エポキシ樹
脂：油化シェルエポキシ製エピコートＥ１０３２ １４）ビスフェノールＡノボラックエポキシ樹脂：軟化
点７０℃、エポキシ当量２０１ １５）ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂：エポキシ当量
２５０ １６）臭素化フェノールノボラックエポキシ樹脂：エポ
キシ当量２８４、軟化点８４℃、臭素含量３５重量％ １７）臭素化ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂：エポキ
シ当量３６５、臭素含量４６重量％ １８）式（１）で表される硬化剤 １９）２−フェニル−４−メチルイミダゾール：配合量
はエポキシ樹脂と硬化剤の合計量１００部に対する量 ２０）９，１０−ジヒドロ−９−オキサ−１０−ホスフ
ァフェナントレン−１０−オキシド（三光化学製ＨＣ
Ａ）
【００３０】
【発明の効果】本発明のインターポーザ用エポキシ樹脂
組成物は高耐熱、低熱膨張、低吸水性という優れた特性
を有し、本発明のエポキシ樹脂組成物から得られた銅張
積層板は半田耐熱性に優れ、反りの小さいＩＣパッケー
ジ用基板を提供でき、関連産業に大きく寄与することが
できる。
組成物は高耐熱、低熱膨張、低吸水性という優れた特性
を有し、本発明のエポキシ樹脂組成物から得られた銅張
積層板は半田耐熱性に優れ、反りの小さいＩＣパッケー
ジ用基板を提供でき、関連産業に大きく寄与することが
できる。
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (51)Int.Cl.7 識別記号 ＦＩ テーマコート゛(参考） Ｃ０８Ｌ 63/00 Ｃ０８Ｌ 63/00 Ｃ Ｈ０１Ｌ 23/14 Ｈ０１Ｌ 23/14 Ｒ Ｆターム(参考） 4F072 AA07 AB09 AD23 AE01 AE06 AE07 AF06 AF21 AG03 4J002 CD041 CD061 CD122 DJ018 EJ016 EW117 EW137 EW147 EX039 EX069 EX079 EX089 FB098 FD132 FD137 FD146 GQ00 GQ01 4J036 AA01 AC02 AC03 AF06 AF28 DB05 FA05 FA12 FA13
Claims (14)
- 【請求項１】 （Ａ）１分子中に３個以上のエポキシ基
を有するエポキシ樹脂、（Ｂ）式（１）で表される硬化
剤、（Ｃ）難燃剤、及び（Ｄ）球状溶融シリカを必須成
分とすることを特徴とするインターポーザ用エポキシ樹
脂組成物。 【化１】 - 【請求項２】 （Ａ）１分子中に３個以上のエポキシ基
を有するエポキシ樹脂、（Ｂ）式（１）で表される硬化
剤、（Ｃ）難燃剤、（Ｄ）球状溶融シリカ、及び（Ｅ）
カップリング剤を必須成分とすることを特徴とするイン
ターポーザ用エポキシ樹脂組成物。 - 【請求項３】 成分（Ａ）がトリスヒドロキシフェニル
メタン型エポキシ樹脂、テトラキスヒドロキシフェニル
エタン型エポキシ樹脂、ノボラック型エポキシ樹脂から
なる群から選ばれる少なくとも１種のエポキシ樹脂であ
る請求項１又は２記載のインターポーザ用エポキシ樹脂
組成物。 - 【請求項４】 成分（Ｄ）が最大粒径２４μｍ以下で、
平均粒径２μｍ以上５μｍ以下、かつ比表面積が５ｍ2
／ｇ以下の球状溶融シリカである請求項１、２又は３記
載のインターポーザ用エポキシ樹脂組成物。 - 【請求項５】 成分（Ｄ）がカップリング剤で予め表面
処理された球状溶融シリカである請求項１乃至４のいず
れかに記載のインターポーザ用エポキシ樹脂組成物。 - 【請求項６】 成分（Ｄ）が平均粒径２μｍ以下の球状
溶融シリカである請求項５記載のインターポーザ用エポ
キシ樹脂組成物。 - 【請求項７】 成分（Ｄ）が最大粒径２４μｍ以下で、
平均粒径２μｍ以上５μｍ以下、かつ比表面積が５ｍ2
／ｇ以下の球状溶融シリカと予めカップリング剤で表面
処理された平均粒径２μｍ以下の球状溶融シリカからな
る請求項１、２又は３記載のインターポーザ用エポキシ
樹脂組成物。 - 【請求項８】 成分（Ｄ）に用いる球状溶融シリカを予
め表面処理するカップリング剤が、エポキシシランカッ
プリング剤、アミノシランカップリング剤、ウレイドシ
ランカップリング剤、メルカプトシランカップリング
剤、ジシラザン、シロキサン結合の繰り返し単位を２個
以上有し、かつアルコキシ基を有するシリコーンオイル
型カップリング剤からなる群から少なくとも１種選ばれ
るカップリング剤である請求項５、６又は７記載のイン
ターポーザ用エポキシ樹脂組成物。 - 【請求項９】 成分（Ｅ）がエポキシシランカップリン
グ剤、アミノシランカップリング剤、ウレイドシランカ
ップリング剤、メルカプトシランカップリング剤、ジシ
ラザン、シロキサン結合の繰り返し単位を２個以上有
し、かつアルコキシ基を有するシリコーンオイル型カッ
プリング剤からなる群から少なくとも１種選ばれるカッ
プリング剤である請求項２乃至８のいずれかに記載のイ
ンターポーザ用エポキシ樹脂組成物。 - 【請求項１０】 難燃剤が臭素化エポキシ樹脂である請
求項１、２又は３記載のインターポーザ用エポキシ樹脂
組成物。 - 【請求項１１】 難燃剤が９，１０−ジヒドロ−９−オ
キサ−１０−ホスファフェナントレン−１０−オキシド
である請求項１、２又は３記載のインターポーザ用エポ
キシ樹脂組成物。 - 【請求項１２】 難燃剤が９，１０−ジヒドロ−９−オ
キサ−１０−ホスファフェナントレン−１０−オキシド
及びトリアリールホスフィンオキサイドである請求項
１、２又は３記載のインターポーザ用エポキシ樹脂組成
物。 - 【請求項１３】 請求項１乃至１２のいずれかに記載の
インターポーザ用エポキシ樹脂組成物を繊維基材に含
浸、乾燥してなることを特徴とするプリプレグ。 - 【請求項１４】 請求項１３記載のプリプレグを加熱成
形してなることを特徴とする銅張積層板。
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| JP2000305794A JP2002114837A (ja) | 2000-10-05 | 2000-10-05 | インターポーザ用エポキシ樹脂組成物、プリプレグ及びそれを用いた銅張積層板 |
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