JP2002105828A - 柔軟性不織布用ポリプロピレン - Google Patents

Abstract

(57)【要約】 【課題】柔軟性に優れ、かつ極細繊維を安定的に製造す
ることができるような柔軟性不織布の素材として好適な
ポリプロピレンを提供すること。 【解決手段】柔軟性不織布用ポリプロピレンは、エチレ
ン含有量が２．０〜１０．０モル％の範囲にあるプロピ
レン・エチレンランダム共重合体またはエチレン含有量
が１．０〜５．０モル％の範囲にあり、1-ブテン含量が
１．０〜５．０モル％の範囲にあるプロピレン・エチレ
ン・1-ブテンランダム共重合体であって、メルトフロー
レート（ＡＳＴＭ Ｄ１２３８、２３０℃、荷重：２．
１６ｋｇ）が１５〜１５０ｇ／10分の範囲にあり、Ｍｗ
／Ｍｎが３以下であり、Ｍｚ／Ｍｗが２以下であり、融
点が１２５〜１５０℃の範囲にある。

Description

【発明の詳細な説明】

【０００１】

【発明の属する技術分野】本発明は、柔軟性不織布用ポ
リプロピレンに関し、さらに詳しくは、特に柔軟性に優
れ、かつ極細繊維を安定的に製造することができるよう
な柔軟性不織布の素材として好適なポリプロピレンに関
する。

【０００２】

【発明の技術的背景】一般に、紙おむつ等の吸収性物品
は、体液を吸収して保持する吸収材を、吸収性物品の内
側に配置されるフェーシング材と、外側に配置される表
面シートとで包み、内包する構造を有する。この吸収性
物品の表面シートの素材は、内部に配設された吸収材に
吸収された液体が外側に滲み出さないように、不透水性
を有するとともに、内部に生じる水蒸気等が吸収性物品
の内側に滞留して蒸れの原因となるのを防止するため、
適度に水蒸気が外部に透過・放散するための透湿性を有
することも求められる。

【０００３】このようなシート素材として用いられてい
る不織布は、通常、ヒートシールによる熱融着によっ
て、他の部材との接着、および所要の形状への成形加工
が行われる。このように、熱融着によって成形される不
織布の構成繊維は、熱融着性を有することが求められ
る。熱融着性を有する繊維としては、例えばポリプロピ
レン、ポリエチレン、ポリエステル等からなる繊維が知
られている。

【０００４】また、紙おむつ等の吸収性物品のシート素
材に用いられる不織布は、使用時の吸収性物品の動き、
形状の変化に柔軟に対応して、しかもごわごわとした硬
い感触を与えることなく、良好な触感を有することを求
められる。良好な感触を与えるためには不織布を形成
する繊維自体が柔軟であること、繊維径を細くしてし
なやかさを増すことが要求される。しかし、繊維径の細
い繊維を安定的に製造することは容易ではない。

【０００５】

【発明の目的】本発明は上記のような従来技術に鑑みて
なされたものであって、紙おむつ等の衛生材のシート素
材に好適な柔軟性不織布用ポリプロピレンを提供するこ
とを目的としている。

【０００６】

【発明の概要】本発明に係る柔軟性不織布用ポリプロピ
レンは、エチレン含有量が２．０〜１０．０モル％の範
囲にあるプロピレン・エチレンランダム共重合体であっ
て、メルトフローレート（ＡＳＴＭ Ｄ１２３８、２３
０℃、荷重：２．１６ｋｇ）が１５〜１５０ｇ／10分の
範囲にあり、Ｍｗ／Ｍｎが３以下であり、Ｍｚ／Ｍｗが
２以下であり、融点が１２５〜１５０℃の範囲にあるこ
とを特徴としている。

【０００７】また本発明の他の態様に係る柔軟性不織布
用ポリプロピレンは、エチレン含有量が１．０〜５．０
モル％の範囲にあり、1-ブテン含量が１．０〜５．０モ
ル％の範囲にあるプロピレン・エチレン・1-ブテンラン
ダム共重合体であって、メルトフローレート（ＡＳＴＭ
Ｄ１２３８、２３０℃、荷重：２．１６ｋｇ）が１５
〜１５０ｇ／10分の範囲にあり、Ｍｗ／Ｍｎが３以下で
あり、Ｍｚ／Ｍｗが２以下であり、融点が１２５〜１５
０℃の範囲にあることを特徴としている。

【０００８】

【発明の具体的説明】以下、本発明の柔軟性不織布用ポ
リプロピレンについて具体的に説明する。本発明に係る
柔軟性不織布用ポリプロピレンは、プロピレン・エチレ
ンランダム共重合体またはプロピレン・エチレン・1-ブ
テンランダム共重合体を主成分とする。

【０００９】プロピレン・エチレンランダム共重合体 プロピレン・エチレンランダム共重合体は、エチレン含
有量が通常２．０〜１０．０モル％、好ましくは３．０
〜９．０モル％、特に好ましくは３．５〜８．０モル％
の範囲にある。エチレン含有量がこの範囲にあると安定
的に柔軟性に優れる不織布が得られる。

【００１０】メルトフローレート（ＡＳＴＭ Ｄ１２３
８、１９０℃、荷重：２．１６ｋｇ）は、通常１５〜１
５０ｇ／10分、好ましくは２５〜１３０ｇ／10分、特に
好ましくは３５〜１００ｇ／10分の範囲にある。ＭＦＲ
がこの範囲内にあると、紡糸性が良好である。ゲルパー
ミエーションクロマトグラフィー（ＧＰＣ）により求め
た重量平均分子量（Ｍｗ）と数平均分子量（Ｍｎ）との
比（Ｍｗ／Ｍｎ）は、通常３以下、好ましくは２．５以
下である。

【００１１】Ｍｗ／Ｍｎが上記範囲内にあると、繊維径
の小さい繊維を安定的に生産することが可能となる。Ｇ
ＰＣにより求めた平均分子量（Ｍｚ）と重量平均分子量
（Ｍｗ）との比（Ｍｚ／Ｍｗ）は、２．０以下、好まし
くは１．９以下である。Ｍｚ／Ｍｗが上記範囲内にある
と、繊維径の小さい繊維を安定的に生産することが可能
となる。

【００１２】示差走査型熱量計（ＤＳＣ）で昇温速度１
０℃／分で測定した融点は、通常１２５〜１５０℃、好
ましくは１２７〜１４５℃、特に１３０〜１４３℃の範
囲にある。融点がこの範囲にあるとエンボスロールでの
熱接着性に優れる。このようなプロピレン・エチレンラ
ンダム共重合体は、例えば後述するような方法で製造す
ることができる。

【００１３】プロピレン・エチレン・1-ブテンランダム
共重合体 プロピレン・エチレン・1-ブテンランダム共重合体は、
エチレン含有量が通常１．０〜５．０モル％、好ましく
は１．５〜４．５モル％、特に２．０〜４モル％の範囲
にあり、1-ブテン含有量が通常１．０〜５．０モル％、
好ましくは１．５〜４．５モル％、特に２．０〜４モル
％の範囲にある。エチレン含有量および1-ブテン含有量
がこの範囲にあると、柔軟性に優れる不織布が得られ
る。

【００１４】ＭＦＲ（ＡＳＴＭ Ｄ１２３８、１９０
℃、荷重：２．１６ｋｇ）は、通常１５〜１５０ｇ／10
分、好ましくは２５〜１３０ｇ／10分、特に３５〜１０
０ｇ／10分の範囲にある。ＭＦＲがこの範囲にあると紡
糸性が良好である。ＧＰＣによりもとめた重量平均分子
量（Ｍｗ）と数平均分子量（Ｍｎ）との比（Ｍｗ／Ｍ
ｎ）が３以下、好ましくは２．５以下である。

【００１５】Ｍｗ／Ｍｎが上記範囲内にあると、繊維径
の小さい繊維を安定的に生産することが可能となる。Ｇ
ＰＣによりもとめた平均分子量（Ｍｚ）と重量平均分子
量（Ｍｗ）の比（Ｍｚ／Ｍｗ）が２．０以下、好ましく
は１．９以下である。Ｍｚ／Ｍｗが上記範囲内にある
と、繊維径の小さい繊維を安定的に生産することが可能
となる。

【００１６】示差走査型熱量計（ＤＳＣ）で昇温速度１
０℃／分で測定した融点は、通常１２５〜１５０℃、好
ましくは１２７〜１４５℃、特に１３０℃〜１４３℃の
範囲にある。融点がこの範囲にあるとエンボスロールで
の熱接着性に優れる。このようなプロピレン・エチレン
・1-ブテンランダム共重合体は、例えば下記のような方
法で製造することができる。

【００１７】製造方法 プロピレン・エチレンランダム共重合体およびプロピレ
ン・エチレン・1-ブテンランダム共重合体は、例えば
（Ａ）マグネシウム、チタン、ハロゲンおよび電子供与
体を必須成分として含有する固体触媒成分、（Ｂ）有機
アルミニウム化合物、および（Ｃ）電子供与体からなる
触媒系を用いて得られた共重合体（原料樹脂）を熱減成
することにより製造することができる。

【００１８】〔（Ａ）固体触媒成分〕固体触媒成分
（Ａ）は、例えばマグネシウム化合物と、チタン化合物
と、電子供与体（ａ）とを接触させることにより調製す
ることができる。 （マグネシウム化合物）固体触媒成分（Ａ）の調製に用
いられるマグネシウム化合物としては、マグネシウム−
炭素結合やマグネシウム−水素結合を持った還元能を有
するマグネシウム化合物、あるいは、還元能を持たない
マグネシウム化合物を用いることができる。還元能を有
するマグネシウム化合物の具体例としては、ジメチルマ
グネシウム、ジエチルマグネシウム、ジプロピルマグネ
シウム、ジブチルマグネシウム、ジヘキシルマグネシウ
ム、ブチルエチルマグネシウム、エチルマグネシウムク
ロライド、ブチルマグネシウムクロライド、ヘキシルマ
グネシウムクロライド、ブチルエトキシマグネシム、ブ
チルマグネシウムハイドライドなどが挙げられる。

【００１９】これら還元能を有するマグネシウム化合物
は、有機アルミニウム化合物との錯化合物の形態で用い
てもよい。一方、還元能を持たないマグネシウム化合物
の具体例としては、マグネシウムジクロライド、マグネ
シウムジブロマイド、マグネシウムジアイオダイド等の
ジハロゲン化マグネシウム化合物、メトキシマグネシウ
ムクロライド、エトキシマグネシウムクロライド、ブト
キシマグネシウムクロライド、イソプロポキシマグネシ
ウムクロライド、フェノキシマグネシウムクロライド等
のアルコキシマグネシウムハライド化合物、ジエトキシ
マグネシウム、ジブトキシマグネシウム、ジイソプロポ
キシマグネシウム、ジフェノキシマグネシウム等のジア
ルコキシマグネシウム化合物、ラウリル酸マグネシウ
ム、ステアリン酸マグネシウム等のマグネシウムのカル
ボン酸塩等が挙げられる。これら還元能を持たないマグ
ネシウム化合物は、予め或いは固体触媒成分の調製時に
還元能を持ったマグネシウム化合物から公知の方法で合
成したものであってもよい。

【００２０】（チタン化合物）固体触媒成分（Ａ）の調
製に用いられるチタン化合物として具体的には、例え
ば、次式で示される４価のチタン化合物が挙げられる。 Ｔｉ（ＯＲ¹ ）_gＸ_4-g （式中、Ｒ¹ は炭化水素基であり、Ｘはハロゲン原子で
あり、ｇは０≦ｇ≦４である） このようなチタン化合物として、具体的には、ＴｉＣｌ
₄、ＴｉＢｒ₄、ＴｉＩ₄などのテトラハロゲン化チタ
ン；Ｔｉ（ＯＣＨ₃）Ｃｌ₃、Ｔｉ（ＯＣ₂Ｈ₅）Ｃｌ ₃、
Ｔｉ（Ｏ-n-Ｃ₄Ｈ₉）Ｃｌ₃、Ｔｉ（ＯＣ₂Ｈ₅）Ｂｒ₃、
Ｔｉ（Ｏ-iso-Ｃ₄Ｈ₉）Ｂｒ₃ などのトリハロゲン化ア
ルコキシチタン；Ｔｉ（ＯＣＨ₃）₂Ｃｌ₂、Ｔｉ（ＯＣ₂
Ｈ₅）₂Ｃｌ₂、Ｔｉ（Ｏ-n-Ｃ₄Ｈ₉）₂Ｃｌ₂、Ｔｉ（ＯＣ
₂Ｈ₅）₂Ｂｒ₂などのジハロゲン化ジアルコキシチタン；
Ｔｉ（ＯＣＨ₃）₃Ｃｌ、Ｔｉ（ＯＣ₂Ｈ₅）₃Ｃｌ、Ｔｉ
（Ｏ-n-Ｃ₄Ｈ₉）₃Ｃｌ、Ｔｉ（ＯＣ₂Ｈ₅）₃Ｂｒ などの
モノハロゲン化トリアルコキシチタン；Ｔｉ（ＯＣ
Ｈ₃）₄、Ｔｉ（ＯＣ₂Ｈ₅）₄、Ｔｉ（Ｏ-n-Ｃ₄Ｈ₉）₄、
Ｔｉ（Ｏ-iso-Ｃ₄Ｈ₉）₄、Ｔｉ（Ｏ-2-エチルヘキシ
ル）₄などのテトラアルコキシチタンなどを例示するこ
とができる。

【００２１】（電子供与体（ａ））固体触媒成分（Ａ）
の調製の際に用いられる電子供与体（ａ）としては、ア
ルコール類、フェノール類、ケトン、アルデヒド、カル
ボン酸、有機酸ハライド、有機酸または無機酸のエステ
ル、エーテル、酸アミド、酸無水物、アンモニア、アミ
ン、ニトリル、イソシアネート、含窒素環状化合物、含
酸素環状化合物などが挙げられる。これのうちカルボン
酸類、カルボン酸無水物、カルボン酸エステル類、カル
ボン酸ハロゲン化物、アルコール類、エーテル類が好ま
しく用いられる。

【００２２】より具体的には、アルコール類としては、
メタノール、エタノール、プロパノール、ブタノール、
ペンタノール、ヘキサノール、2-エチルヘキサノール、
オクタノール、ドデカノール、オクタデシルアルコー
ル、オレイルアルコール、ベンジルアルコール、フェニ
ルエチルアルコール、クミルアルコール、イソプロピル
アルコール、イソプロピルベンジルアルコールなどの炭
素原子数１〜１８のアルコール類；トリクロロメタノー
ル、トリクロロエタノール、トリクロロヘキサノールな
どの炭素原子数１〜１８のハロゲン含有アルコール類が
挙げられる。

【００２３】フェノール類としては、フェノール、クレ
ゾール、キシレノール、エチルフェノール、プロピルフ
ェノール、ノニルフェノール、クミルフェノール、ナフ
トールなどの低級アルキル基を有してもよい炭素原子数
６〜２０のフェノール類が挙げられる。ケトン類として
は、アセトン、メチルエチルケトン、メチルイソブチル
ケトン、アセトフェノン、ベンゾフェノン、ベンゾキノ
ンなどの炭素原子数３〜１５のケトン類が挙げられる。

【００２４】アルデヒド類としては、アセトアルデヒ
ド、プロピオンアルデヒド、オクチルアルデヒド、ベン
ズアルデヒド、トルアルデヒド、ナフトアルデヒドなど
の炭素原子数２〜１５のアルデヒド類が挙げられる。カ
ルボン酸類としては、ギ酸、酢酸、プロピオン酸、酪
酸、イソ酪酸、吉草酸、カプロン酸、ピバリン酸、アク
リル酸、メタクリル酸、クロトン酸などの脂肪族モノカ
ルボン酸；マロン酸、コハク酸、グルタル酸、アジピン
酸、セバシン酸、マレイン酸、フマル酸などの脂肪族ジ
カルボン酸；酒石酸などの脂肪族オキシカルボン酸；シ
クロヘキサンモノカルボン酸、シクロヘキセンモノカル
ボン酸、シス-1,2-シクロヘキサンジカルボン酸、シス-
4-メチルシクロヘキセン-1,2-ジカルボン酸などの脂環
式カルボン酸；安息香酸、トルイル酸、アニス酸、ｐ−
第三級ブチル安息香酸、ナフトエ酸、ケイ皮酸などの芳
香族モノカルボン酸；フタル酸、イソフタル酸、テレフ
タル酸、ナフタル酸、トリメリト酸、ヘミメリト酸、ト
リメシン酸、ピロメリト酸、メリト酸などの芳香族多価
カルボン酸などが挙げられる。

【００２５】カルボン酸の無水物類としては、上記のカ
ルボン酸類の酸無水物が使用し得る。有機酸ハライド類
としては、アセチルクロリド、ベンゾイルクロリド、ト
ルイル酸クロリド、アニス酸クロリドなどの炭素原子数
２〜１５の酸ハライド類が挙げられる。

【００２６】有機酸または無機酸のエステル類として
は、ギ酸メチル、酢酸メチル、酢酸エチル、酢酸ビニ
ル、酢酸プロピル、酢酸オクチル、酢酸シクロヘキシ
ル、プロピオン酸エチル、酪酸メチル、吉草酸エチル、
クロル酢酸メチル、ジクロル酢酸エチル、メタクリル酸
メチル、クロトン酸エチル、シクロヘキサンカルボン酸
エチル、ジメチルフタレート、ジエチルフタレート、ジ
-n-プロピルフタレート、ジイソプロピルフタレート、
ジ-n-ブチルフタレート、ジイソブチルフタレート、ジ-
n-アミルフタレート、ジイソアミルフタレート、エチル
-n-ブチルフタレート、エチルイソブチルフタレート、
エチル-n-プロピルフタレート、安息香酸メチル、安息
香酸エチル、安息香酸プロピル、安息香酸ブチル、安息
香酸オクチル、安息香酸シクロヘキシル、安息香酸フェ
ニル、安息香酸ベンジル、トルイル酸メチル、トルイル
酸エチル、トルイル酸アミル、エチル安息香酸エチル、
アニス酸メチル、アニス酸エチル、エトキシ安息香酸エ
チル、γ-ブチロラクトン、δ-バレロラクトン、クマリ
ン、フタリド、炭酸エチルなどの炭素原子数２〜３０の
有機酸もしくは無機酸のエステル類が挙げられる。

【００２７】エーテル類としては、メチルエーテル、エ
チルエーテル、イソプロピルエーテル、ブチルエーテ
ル、アミルエーテル、ジエチルエーテル、ジプロピルエ
ーテル、ジイソプロピルエーテル、ジブチルエーテル、
ジアミルエーテル、ジイソアミルエーテル、ジネオペン
チルエーテル、ジヘキシルエーテル、ジオクチルエーテ
ル、メチルブチルエーテル、メチルイソアミルエーテ
ル、エチルイソブチルエーテル、2,2-ジイソブチル-1,3
-ジメトキシプロパン、2-イソプロピル-2-イソペンチル
−1,3-ジメトキシプロパン、2,2-ビス（シクロヘキシル
メチル）-1,3-ジメトキシプロパン、2-イソプロピル-2-
3,7-ジメチルオクチル-1,3-ジメトキシプロパン、2,2-
ジイソプロピル-1,3-ジメトキシプロパン、2-イソプロ
ピル-2-シクロヘキシルメチル-1,3-ジメトキシプロパ
ン、2,2-ジシクロヘキシル-1,3-ジメトキシプロパン、2
-イソプロピル-2-イソブチル-1,3-ジメトキシプロパ
ン、2,2-ジイソプロピル-1,3-ジメトキシプロパン、2,2
-ジプロピル-1,3-ジメトキシプロパン、2-イソプロピル
-2-シクロヘキシル-1,3-ジメトキシプロパン、2-イソプ
ロピル-2-シクロペンチル-1,3-ジメトキシプロパン、2,
2-ジシクロペンチル-1,3-ジメトキシプロパン、2-ヘプ
チル-2-ペンチル-1,3-ジメトキシプロパンなどが挙げら
れる。

【００２８】（調製方法）固体触媒成分（Ａ）の具体的
な製造方法を数例挙げて以下に簡単に述べる。 (1) マグネシウム化合物、電子供与体（ａ）および炭化
水素溶媒からなる溶液を、有機金属化合物と接触反応さ
せて固体を析出させた後、または析出させながらチタン
化合物と接触反応させる方法。 (2) マグネシウム化合物と電子供与体（ａ）からなる錯
体を有機金属化合物と接触、反応させた後、チタン化合
物を接触反応させる方法。 (3) 無機担体と有機マグネシウム化合物との接触物に、
チタン化合物および好ましくは電子供与体（ａ）を接触
反応させる方法。この際、あらかじめ該接触物をハロゲ
ン含有化合物および／または有機金属化合物と接触反応
させてもよい。 (4) マグネシウム化合物、電子供与体（ａ）、場合によ
っては更に炭化水素溶媒を含む溶液と無機または有機担
体との混合物から、マグネシウム化合物の担持された無
機または有機担体を得、次いでチタン化合物を接触させ
る方法。 (5) マグネシウム化合物、チタン化合物、電子供与体
（ａ）、場合によっては更に炭化水素溶媒を含む溶液と
無機または有機担体との接触により、マグネシウム、チ
タンの担持された固体状チタン触媒成分を得る方法。 (6) 液状状態の有機マグネシウム化合物をハロゲン含有
チタン化合物と接触反応させる方法。このとき電子供与
体（ａ）を１回は用いる (7) 液状状態の有機マグネシウム化合物をハロゲン含有
化合物と接触反応後、チタン化合物を接触させる方法。
このとき電子供与体（ａ）を１回は用いる。 (8) アルコキシ基含有マグネシウム化合物をハロゲン含
有チタン化合物と接触反応する方法。このとき電子供与
体を１回（ａ）は用いる。 (9) アルコキシ基含有マグネシウム化合物および電子供
与体（ａ）からなる錯体をチタン化合物と接触反応する
方法。 (10)アルコキシ基含有マグネシウム化合物および電子供
与体（ａ）からなる錯体を有機金属化合物と接触後チタ
ン化合物と接触反応させる方法。 (11)マグネシウム化合物と、電子供与体（ａ）と、チタ
ン化合物とを任意の順序で接触、反応させる方法。この
反応は、各成分を電子供与体（ａ）および／または有機
金属化合物やハロゲン含有ケイ素化合物などの反応助剤
で予備処理してもよい。なお、この方法においては、上
記電子供与体（ａ）を少なくとも一回は用いることが好
ましい。 (12)還元能を有しない液状のマグネシウム化合物と液状
チタン化合物とを、好ましくは電子供与体（ａ）の存在
下で反応させて固体状のマグネシウム・チタン複合体を
析出させる方法等を提示することができる。

【００２９】上記各成分を接触させるに際して、マグネ
シウム化合物１モル当り、電子供与体（ａ）は０．０１
〜５モル、好ましくは０．１〜１モルの量で用いられ、
チタン化合物は０．０１〜１０００モル、好ましくは
０．１〜２００モルの量で用いられる。固体触媒成分
（Ａ）において、ハロゲン／チタン（原子比）は約２〜
２００、好ましくは約４〜１００であり、電子供与体
（ａ）／チタン（モル比）は約０．０１〜１００、好ま
しくは約０．２〜１０であり、マグネシウム／チタン
（原子比）は約１〜１００、好ましくは約２〜５０であ
ることが望ましい。

【００３０】このような固体触媒成分（Ａ）は、単独で
も使用することができるが、無機酸化物、有機ポリマー
等の、多孔質物質に含浸させて使用することも可能であ
る。かかる多孔質無機酸化物としては、ＳｉＯ₂、Ａｌ
₂ Ｏ₃、ＭｇＯ、ＴｉＯ₂、ＺｒＯ₂、ＳｉＯ₂-Ａｌ₂ Ｏ
₃ 複合酸化物、ＭｇＯ-Ａｌ₂ Ｏ₃ 複合酸化物、ＭｇＯ-
ＳｉＯ₂ -Ａｌ₂ Ｏ₃ 複合酸化物等が挙げられ、多孔質
有機ポリマーとしては、ポリスチレン、スチレン-ジビ
ニルベンゼン共重合体、スチレン-n,n'-アルキレンジメ
タクリルアミド共重合体、スチレン−エチレングリコー
ルジメタクリル酸メチル共重合体、ポリアクリル酸エチ
ル、アクリル酸メチル−ジビニルベンゼン共重合体、ア
クリル酸エチル−ジビニルベンゼン共重合体、ポリメタ
クリル酸メチル、メタクリル酸メチル−ジビニルベンゼ
ン共重合体、ポリエチレングリコールジメタクリル酸メ
チル、ポリアクリロニトリル、アクリロニトリル−ジビ
ニルベンゼン共重合体、ポリ塩化ビニル、ポリビニルピ
ロリジン、ポリビニルピリジン、エチルビニルベンゼン
−ジビニルベンゼン共重合体、ポリエチレン、エチレン
−アクリル酸メチル共重合体、ポリプロピレンなどに代
表されるポリスチレン系、ポリアクリル酸エステル系、
ポリアクリロニトリル系、ポリ塩化ビニル系、ポリオレ
フィン系のポリマーを挙げることができる。

【００３１】これらの多孔質物質のうち、ＳｉＯ₂、Ａ
ｌ₂ Ｏ₃、スチレン−ジビニルベンゼン共重合体が好ま
しく用いられる。（Ｂ）有機アルミニウム化合物 本発明で固体触媒成分（Ａ）とともに使用される有機ア
ルミニウム化合物（Ｂ）は、少なくとも分子内に一個の
Ａｌ−炭素結合を有するものである。代表的なものを一
般式で下記に示す。

【００３２】Ｒ² _m ＡｌＹ_3-m Ｒ³ Ｒ⁴Ａｌ−Ｏ−ＡｌＲ⁵Ｒ⁶ （式中、Ｒ² 〜Ｒ⁶は炭素原子数１〜８個の炭化水素基
を、Ｙはハロゲン、水素またはアルコキシ基を表す。Ｒ
² 〜Ｒ⁶はそれぞれ同一であっても異なっていてもよ
い。また、ｍは２≦ｍ≦３で表される数字である。） 有機アルミニウム化合物（Ｂ）の具体例としては、トリ
エチルアルミニウム、トリイソブチルアルミニウム、ト
リヘキシルアルミニウムなどのトリアルキルアルミニウ
ム；ジエチルアルミニウムハイドライド、ジイソブチル
アルミニウムハイドライドなどのジアルキルアルミニウ
ムハイドライド；トリエチルアルミニウムとジエチルア
ルミニウムクロライドの混合物などのトリアルキルアル
ミニウムとジアルキルアルミニウムハライドの混合物；
テトラエチルジアルモキサン、テトラブチルジアルモキ
サンなどのアルキルアルモキサンが例示できる。

【００３３】これらの有機アルミニウム化合物のうち、
トリアルキルアルミニウム、トリアルキルアルミニウム
とジアルキルアルミニウムハライドの混合物、アルキル
アルモキサンが好ましく、とりわけトリエチルアルミニ
ウム、トリイソブチルアルミニウム、トリエチルアルミ
ニウムとジエチルアルミニウムクロライドの混合物、ま
たはテトラエチルジアルモキサンが好ましい。

【００３４】電子供与体（Ｃ） 本発明で固体状触媒成分（Ａ）、有機アルミニウム化合
物（Ｂ）とともに使用される電子供与体（Ｃ）の具体例
としては、窒素原子を含む化合物、イオウ原子を含む化
合物、酸素原子を含む化合物、有機ケイ素化合物などが
挙げられる。窒素原子を含む化合物としては、2,2,6,6-
テトラメチルピペリジン、2,6-ジメチルピペリジン、2,
6-ジエチルピペリジン、2,6-ジイソプロピルピペリジ
ン、2,6-ジイソブチル-4-メチルピペリジン、1,2,2,6,6
-ペンタメチルピペリジン、2,2,5,5-テトラメチルピロ
リジン、2,5-ジメチルピロリジン、2,5-ジエチルピロリ
ジン、2,5-ジイソプロピルピロリジン、1,2,2,5,5-ペン
タメチルピロリジン、2,2,5-トリメチルピロリジン、2-
メチルピリジン、3-メチルピリジン、4-メチルピリジ
ン、2,6-ジイソプロピルピリジン、2,6-ジイソブチルピ
リジン、1,2,4-トリメチルピペリジン、2,5-ジメチルピ
ペリジン、ニコチン酸メチル、ニコチン酸エチル、ニコ
チン酸アミド、安息香酸アミド、2-メチルピロール、2,
5-ジメチルピロール、イミダゾール、トルイル酸アミ
ド、ベンゾニトリル、アセトニトリル、アニリン、パラ
トルイジン、オルトトルイジン、メタトルイジン、トリ
エチルアミン、ジエチルアミン、ジブチルアミン、テト
ラメチレンジアミン、トリブチルアミンなどが挙げられ
る。

【００３５】イオウ原子を含む化合物としては、チオフ
ェノール、チオフェン、2-チオフェンカルボン酸エチ
ル、3-チオフェンカルボン酸エチル、2-メチルチオフェ
ン、メチルメルカプタン、エチルメルカプタン、イソプ
ロピルメルカプタン、ブチルメルカプタン、ジエチルチ
オエーテル、ジフェニルチオエーテル、ベンゼンスルフ
ォン酸メチル、メチルサルファイト、エチルサルファイ
トなどが挙げられる。

【００３６】酸素原子を含む化合物としては、テトラヒ
ドロフラン、2-メチルテトラヒドロフラン、3-メチルテ
トラヒドロフラン、2-エチルテトラヒドロフラン、2,2,
5,5-テトラエチルテトラヒドロフラン、2,2,5,5-テトラ
メチルテトラヒドロフラン、2,2,6,6-テトラエチルテト
ラヒドロピラン、2,2,6,6-テトラメチルテトラヒドロピ
ラン、ジオキサン、ジメチルエーテル、ジエチルエーテ
ル、ジブチルエーテルジイソアミルエーテル、ジフェニ
ルエーテル、アニソール、アセトフェノン、アセトン、
メチルエチルケトン、アセチルアセトン、o-トリル-t-
ブチルケトン、メチル-2,6-ジ t-ブチルフェニルケト
ン、2-フラル酸エチル、2-フラル酸イソアミル、2-フラ
ル酸メチル、2-フラル酸プロピルなどが挙げられる。

【００３７】有機ケイ素化合物としては、下記一般式
（ｉ）で表される化合物が挙げられる。 Ｒ_nＳｉ（ＯＲ’）_4-n …（ｉ） （式中、ＲおよびＲ’は炭化水素基であり、０＜ｎ＜４
である） このような一般式（ｃ）で示される有機ケイ素化合物と
して具体的には、トリメチルメトキシシラン、トリメチ
ルエトキシシラン、ジメチルジメトキシシラン、ジメチ
ルジエトキシシラン、ジイソプロピルジメトキシシラ
ン、ジフェニルジメトキシシラン、フェニルメチルジメ
トキシシラン、ジフェニルジエトキシシラン、ビスo-ト
リルジメトキシシラン、ビスm-トリルジメトキシシラ
ン、ビスp-トリルジメトキシシラン、ビスp-トリルジエ
トキシシラン、ビスエチルフェニルジメトキシシラン、
エチルトリメトキシシラン、エチルトリエトキシシラ
ン、ビニルトリメトキシシラン、メチルトリメトキシシ
ラン、n-プロピルトリエトキシシラン、デシルトリメト
キシシラン、デシルトリエトキシシラン、フェニルトリ
メトキシシラン、γ-クロルプロピルトリメトキシシラ
ン、メチルトリエトキシシラン、エチルトリエトキシシ
ラン、ビニルトリエトキシシラン、n-ブチルトリエトキ
シシラン、フェニルトリエトキシシラン、γ-アミノプ
ロピルトリエトキシシラン、クロルトリエトキシシラ
ン、エチルトリイソプロポキシシラン、ビニルトリブト
キシシラン、ケイ酸エチル、ケイ酸ブチル、トリメチル
フェノキシシラン、メチルトリアリロキシ(allyloxy)シ
ラン、ビニルトリス（β−メトキシエトキシシラン）、
ビニルトリアセトキシシラン、ジメチルテトラエトキシ
ジシロキサンなどが挙げられる。

【００３８】重合条件 本発明に係るプロピレン・エチレンランダム共重合体ま
たはプロピレン・エチレン・1-ブテンランダム共重合体
の製造に用いられる原料樹脂は、上記触媒を用いてプロ
ピレンとエチレン、または、プロピレンとエチレンと1-
ブテンとを共重合させることにより製造することができ
る。

【００３９】共重合するに際し、有機アルミニウム化合
物（Ｂ）は、固体触媒成分（Ａ）中のＴｉ原子のモル当
たりモル比で５〜１０００の範囲で用い、電子供与体
（Ｃ）は有機アルミニウム化合物のモル当たりモル比で
０．００２〜０．５の範囲で用いることが好ましい。重
合温度は、懸濁重合法を実施する際には、通常−５０〜
１００℃、好ましくは０〜９０℃であることが望まし
く、溶液重合法を実施する際には、通常０〜２５０℃、
好ましくは２０〜２００℃であることが望ましい。

【００４０】また気相重合法を実施する際には、重合温
度は通常０〜１２０℃、好ましくは２０〜１００℃であ
ることが望ましい。重合圧力は、通常、常圧〜１００ｋ
ｇ／ｃｍ² 、好ましくは常圧〜５０ｋｇ／ｃｍ² の条件
下であり、重合反応は、回分式、半連続式、連続式のい
ずれの方法においても行うことができる。さらに重合を
反応条件の異なる２段以上に分けて行うことも可能であ
る。得られる原料樹脂の分子量は、重合系に水素を存在
させるか、または重合温度、重合圧力を変化させること
によって調節することができる。

【００４１】本発明では、以上の方法で得た原料樹脂
は、ＡＳＴＭ Ｄ １２３８（２３０℃、荷重２．１６ｋ
ｇ）の方法で測定したメルトフローレートが０．１〜１
０ｇ／10分の範囲にあることが好ましい。次いで、上記
原料樹脂をパーオキサイドの存在化で加熱溶融処理して
分子量を低下させる（以下「熱減成」という）。

【００４２】本発明で用いることのできるパーオキサイ
ドとは、具体的には、アセチルパーオキシド、コハク酸
パーオキシド、t-ブチルパーオクトエート、ベンジルパ
ーオキシド、t-ブチルパーオキシマレイン酸、1-ヒドロ
キシ-1-ヒドロパーオキシジシクロヘキシルパーオキシ
ド、1,1-ビス（t-ブチルパーオキシ）-3,3,5-トリメチ
ルシクロヘキサン、t-ブチルパーオキシクロトネート、
2,2-ビス（t-ブチルパーオキシブタン）、t-ブチルパー
オキシイソプロピルカーボネート、t-ブチルパーオキシ
ビバレート、ラウロイルパーオキシド、t-ブチルパーオ
キシイソブチレート、ジ-t-ブチルパーオキシド、1,1,
3,3-テトラメチルブチルパーオキシ-2-エチルヘキサノ
エート、2,5-ジメチル-2,5-ビス（2-エチルヘキサノイ
ルパーオキシ）ヘキサン、2,5-ジメチル-2,5-ビス（ベ
ンゾイルパーオキシ）ヘキサン、t-ブチルパーアセテー
ト、2,5-ジメチル−ジ（ヒドロパーオキシ）ヘキサン、
t-ブチルヒドロパーオキシド、t-ブチルクミルパーオキ
シド、p-メンタンヒドロパーオキシド、メチルエチルケ
トンパーオキシド、ジ-t-ブチルパーオキシフタレー
ト、t-ブチルパーベンゾエート、ジクミルパーオキシ
ド、2,5-ジメチル-2,5-ジ（t-ブチルパーオキシ）ヘキ
サン、2,4-ペンタンジオンパーオキシド、アゾビスイソ
ブチロニトリルなどが挙げられ、これらは単独でまたは
２種以上を混合して用いることができる。

【００４３】上記パーオキサイドの存在下で熱減成する
方法として具体的には、押出機などの混練装置を使用し
て、原料樹脂とパーオキサイドとを無溶媒で、混練、反
応させて熱減成する方法が挙げられる。反応温度は、通
常原料樹脂の融点以上、具体的には１８０〜２５０℃の
範囲である。このような温度条件下における反応時間
は、通常０．５〜１０分間である。

【００４４】本発明に係るプロピレン・エチレン共重合
体およびプロピレン・エチレン・1-ブテン共重合体は、
上記のような特定のメルトフローレートを有する原料樹
脂を、上述したようなメルトフローレートになるよう熱
減成することが重要であり、このような処理により、本
発明で特定する性状を有するプロピレン・エチレン共重
合体またはプロピレン・エチレン・1-ブテン共重合体が
得られる。

【００４５】本発明に係るプロピレン・エチレン共重合
体およびプロピレン・エチレン・1-ブテン共重合体は、
必要に応じて、核剤、耐熱安定剤、耐候安定剤、帯電防
止剤、スリップ剤、アンチブロッキング剤、滑剤、染
料、顔料、天然油、合成油、ワックス、充填剤などを配
合することができる。また、本発明の目的を損なわない
範囲で他の樹脂を少量配合してもよい。

【００４６】酸化防止剤としては、公知の酸化防止剤が
使用可能である。具体的には、ヒンダードフェノール化
合物、イオウ系酸化防止剤、ラクトーン系酸化防止剤、
有機ホスファイト化合物、有機ホスフォナイト化合物、
あるいはこれらを数種類組み合わせたものが使用でき
る。ヒンダードフェノール系酸化防止剤の具体例として
は、2,6-ジ-t-ブチル-4-メチルフェノール、2-t-ブチル
-4-メトキシフェノール，n-オクタデシル-3-（3',5'-ジ
-t-ブチル-4'-ヒドロキシフェニル）プロピオネート，
2,2'-エチリデン-ビス（2,4-t-ブチルフェノール）、4,
4'-チオビス（3-メチル-6-t-ブチルフェノール）、1,3,
5-トリメチル-2,4,6-トリス（3,5-ジ-t-ブチル-4-ヒド
ロキシベンジル）ベンゼン、トリス（3,5-ジ-t-ブチル-
4-ヒドロキシベンジル）イソシアヌレート、トリス（4-
t-ブチル-2,6-ジ−メチル-3-ヒドロキシベンジル）イソ
シアヌレート、テトラキス〔メチレン-3-（3',5'-ジ-t-
ブチル）-4'-ヒドロキシ-フェニル）プロピオネート〕
メタン、3,9-ビス〔1,1-ジ-メチル-2-｛β-（3-t-ブチ
ル-4-ヒドロキシ-5-メチルフェニル）プロピオニルオキ
シ｝エチル〕-2,4,8,10-テトラオキサスピロ〔5,5〕ウ
ンデカンなどがある。中でも3,9-ビス｛1,1-ジ-メチル-
2-〔β-（3-t-ブチル-4-ヒドロキシ-5-メチルフェニ
ル）プロピオニルオキシ〕エチルエチル｝-2,4,8,10-テ
トラオキサスピロ〔5,5〕ウンデカン、トリス（3,5-ジ-
t-ブチル-4-ヒドロキシベンジル）イソシアヌレート、
1,3,5-トリメチル-2,4,6-トリス（3,5-ジ-t-ブチル-4-
ヒドロキシベンジル）ベンゼンが好ましく使用される。

【００４７】有機ホスファイト化合物としては、トリス
イソデシルホスファイト、トリストリデシルホスファイ
ト、トリフェニルホスファイト、トリス（2,4-ジ-t-ブ
チルフェニル）ホスファイト、トリスノニルフェニルホ
スファイト、トリス（ミックスドモノ、ジノニルフェニ
ル）ホスファイト、トリスビフェニルホスファイト、ト
リシクロヘキシルホスファイト、ジフェニルイソデシル
ホスファイト、トリラウリルトリチオホスファイト、ト
リス（オクチルチオプロピル）ホスファイト、ジラウリ
ルハイドロゲンホスファイト、あるいはビストリデシル
ペンタエリスリトールジホスファイト、ジステアリルペ
ンタエリスリトールジホスファイト、ビス（ノニルフェ
ニル）ペンタエリスリトールジホスファイト、ジ（2,4-
ジ-t-ブチルフェニル）ペンタエリスリトールジホスフ
ァイト、ジ（2,6-ジ-t-ブチル-4-メチル）ペンタエリス
リトールジホスファイト、4,4'-イソプロピリデン-ジフ
ェノールアルキルホスファイト、テトラトリデシル4,4'
-ブチリデンビス（3-メチル-6-t-ブチルフェノール）ジ
ホスファイト、ヘキサトリデシル1,1,3-トリス（2-メチ
ル-4-ヒドロキシ-5-t-ブチルフェニル）ブタントリホス
ファイトブタントリホスファイト、2,2',2''-ニトリロ
トリエチル−トリス［3,3',5,5'-テトラ-t-ブチル-1,1'
-ビフェニル-2,2'-ジイル］フォスファイトなどが挙げ
られる。

【００４８】また有機フォスフォナイト化合物としては
テトラキス（2,4-ジ-ブチルフェニル）-4,4'-ビフェニ
レンホスフォナイトが挙げられる。ラクトーン系酸化防
止剤としては、5,7-ジ-トリ-3-（3,4ジ-メチルフェニ
ル）-3H-ベンゾフラン-2-オンが挙げられる。イオウ系
酸化防止剤としては、ジラウリルチオジプロピオネー
ト、ジステアリルチオジプロピオネート、ステアリルラ
ウリルチオジプロピオネート、ジラウリルチオジイソブ
チレート、ジステアリルエチリデンジチオジグリコネー
ト、ジ−β−ナフチルエチリデンジチオジグリコネー
ト、ジミリスチルチオジプロピオネート等が挙げられ
る。

【００４９】滑剤としては、たとえばラウリル酸、パル
ミチン酸、オレイン酸、ステアリン酸などの飽和または
不飽和脂肪酸のナトリウム、カルシウム、マグネシウム
塩などが挙げられ、これらは単独でまたは２種以上を混
合して用いることができる。また滑剤の配合量は、プロ
ピレン・エチレン共重合体またはプロピレン・エチレン
・1-ブテン共重合体１００重量部に対して、通常０．１
〜３重量部程度、好ましくは０．１〜２重量部程度であ
る。

【００５０】本発明では、不織布の触感にぬめり感を与
えるために、ラウリル酸、パルミチン酸、オレイン酸、
ステアリン酸、エルカ酸、ヘベニン酸などの飽和または
不飽和脂肪酸のアミド、またはこれらの飽和または不飽
和脂肪酸のビスアマイドを用いることが好ましい。これ
らのうちでは、エルカ酸アミド、エチレンビスステアロ
アマイドが好ましい。これらの脂肪酸アミドはプロピレ
ン・エチレン共重合体またはプロピレン・エチレン・1-
ブテン共重合体１００重量部に対して、０．０１〜５重
量部の範囲で配合することが好ましい。

【００５１】本発明では、プロピレン・エチレン共重合
体またはプロピレン・エチレン・1-ブテン共重合体に元
素の周期表第１族および第２族から選ばれた金属の１以
上の水酸化物あるいは、ハイドロタルサイトを少量配合
することが好ましい。本発明で好ましく用いられる元素
の周期表第１族および第２族から選ばれた金属の１以上
の水酸化物とは、該金属原子に対して水酸基が１つ以上
結合している化合物を意味するものである。具体的に
は、水酸化カリウム、水酸化ナトリウム、水酸化マグネ
シウム、水酸化カルシウム、水酸化バリウム等が挙げら
れる。これらの中でもハイドロタルサイトを用いること
が好ましい。

【００５２】滑剤としては、例えば、ジメチルシロキサ
ンなどが挙げられる。着色剤としては、例えば、ＴｉＯ
₂ 、ＣａＣＯ₃ などの無機系着色剤、フタロシアニンな
どの有機系着色剤などが挙げられる。不織布の製造方法 本発明のプロピレン・エチレン共重合体またはプロピレ
ン・エチレン・1-ブテン共重合体から不織布を製造する
方法としては、例えばいわゆるスパンボンド成形方法に
より製造できる。

【００５３】具体的には、ギアーポンプ付きの押出機で
プロピレン・エチレン共重合体またはプロピレン・エチ
レン・1-ブテン共重合体を溶融後、その先端ダイス部に
形成された単孔、もしくは多孔の微細ノズルより吐出
し、押し出されたストランドを横風を流動させた、また
はさせていない冷却ゾーンで冷却固化した後、冷却ゾー
ンの下に備え付けられたエアーエジェクターにより吸引
して紡糸し、移動中の搬送ベルト上に例えば先端が幅方
向に左右に揺動するノズルガイドを通じて厚さ方向、お
よび幅方向に均一になるように蓄積する方法で不織布を
得る方法が例示できる。

【００５４】上記方法で得た不織布は通常次いで交絡処
理を施す。交絡処理は、エンボスロールまたは平ロール
で加熱加圧処理して、熱融着により構成繊維を接着する
方法等の方法にしたがって行うことができる。このと
き、加熱温度は、１００〜１６０℃程度であり、加圧力
は、２０〜６０ｋｇ／ｃｍ² 程度である。上記製造方法
で得られた不織布の構成繊維の繊度は、通常、３．０ｄ
以下であり、良好な風合いが得られる点で、さらに好ま
しくは２．０ｄ以下である。

【００５５】この不織布層の目付量は、好ましくは１０
〜２５ｇ／ｍ² であり、柔軟性に優れる点で、特に１０
〜２０ｇ／ｍ² である。また、上記方法で得られた不織
布の柔軟性（KES KOSHI）は好ましくは１０以下、特に
８以下であるものである。柔軟性の測定は後述するよう
な方法で行われる。

【００５６】

【発明の効果】本発明の不織布用ポリプロピレンからは
極細繊維からなる不織布を安定的に製造できる。本発明
の不織布用ポリプロピレンから製造された不織布は、柔
軟性に優れる。そのため、これから得られた不織布は、
紙おむつ、衛生ナプキン等の吸収性物品のシート材、タ
オル、包帯等の用途に好適である。

【００５７】

【実施例】以下、実施例に基づいて本発明をさらに具体
的に説明するが、本発明はこれら実施例に限定されるも
のではない。なお、以下の実施例および比較例における
柔軟度および表面の触感の評価または測定は、下記の方
法にしたがって行った。

【００５８】表面の触感 不織布の表面を指先で撫で、触感で表面のベタツキの有
無を評価した。 均一性 不織布から無作為に１ｍ平方のサンプルを１０枚切取
り、黒い紙の上に置き、均一性を目視により下記の３段
階にて評価した。

【００５９】 １：比較的均一である。 ２：多少はムラがある。 ３：かなりムラがある。紡糸性 破断糸径の測定と同様の方法で溶融紡糸を行い、引き取
りロール速度を上昇させ、糸が破断するまでの過程にお
いて、糸の安定性（ゆれ、糸の太さむら）を評価した。

【００６０】○：安定、×：不安定柔軟性 不織布サンプル（２００ｍｍ×２００ｍｍ、目付け２３
±１ｇ／ｍ²）について、カトーテック（株）製のＫＥ
Ｓ−ＦＢシステムにより、引張り、せん断、圧縮、表面
摩擦、曲げ試験の各測定を、測定条件としてニット高感
度条件にて行い、その結果をニットアンダーウェアー
（サマー）条件にて計測した値をKOSHI値とした。この
値の低いものほど柔軟性が優れる。

【００６１】繊維径 繊維をスライドグラスに固定して、二次元測定器(顕微
鏡)で試験片の直径を測定し、この直径と試験片の比重
によりデニールを計算して求める。デニール（ｄ） デニールは繊維等の太さをあらわす単位で、９０００ｍ
の長さ当たりの重量のグラム数である。

【００６２】破断糸径の測定 ポリプロピレンに、フェノール系安定剤（商品名：イル
ガノックス３１１４）５００ｐｐｍ、リン系安定剤（商
品名：イルガフォス１６８）１０００ｐｐｍ、ステアリ
ン酸カルシウム２００ｐｐｍ、ハイドロタルサイト４０
０ｐｐｍ、エルカ酸アミド１０００ｐｐｍを配合後押出
機に供給して溶融混練し、孔径０．５ｍｍφ、孔数９０
個の紡糸孔を有する紡糸口金から、単孔当り０．０５ｇ
／分の吐出量で溶融紡糸を行い、引取りロール速度を上
昇させ、糸が破断した時の引取り速度を測定する。この
引取り速度と押出し速度より、破断時の糸径を算出し
た。１０回測定を行い、これらの平均値を算出した。

【００６３】

【実施例１】（プロピレン・エチレンランダム共重合体
の製造）予備重合 攪拌機を取り付けた５０リットルの反応器に、窒素ガス
雰囲気下、マグネシウム、チタン、ハロゲンおよび電子
供与体を必須成分として含有する固体チタン触媒成分３
０ｇおよびn-ヘプタン２０リットルを入れ、攪拌しなが
ら−５℃に冷却した。次に、トリエチルアルミニウムの
n-ヘプタン溶液（２．０モル／リットル）およびジシク
ロペンチルジメトキシシランのn-ヘプタン溶液（０．０
１モル／リットル）をそれぞれ６０ミリモル／リットル
および１０ミリモル／リットルとなるように添加し、５
分間攪拌した。次いで、系内を減圧した後、プロピレン
を連続的に総計で９０ｇ供給し、プロピレンを２５℃
で、１５分間重合させた。重合終了後、プロピレンを窒
素ガスでパージし、各１０リットルのブタンで３回、室
温にて固相部を洗浄し、予備重合触媒のブタン懸濁液に
調製した。

【００６４】本重合 攪拌機を備えた６００リットル（内径６０ｃｍ）の重合
器（連続式重合装置）により、プロピレンとエチレンと
を連続的に共重合させた。重合器に２００リットルのプ
ロピレン、重合温度７０℃を保持した状態で、予備重合
触媒のブタン懸濁液をチタン原子に換算して０．３３ミ
リモル／時間、さらにトリエチルアルミニウム１０ミリ
モル／時間、ジシクロペンチルジメトキシシラン１０ミ
リモル／時間の量で連続的に供給した。また、モノマー
はプロピレン８４ｋｇ／ｈ、エチレンおよび水素は気相
部のガス組成が各々エチレン４０００ｐｐｍ、水素１６
００ｐｐｍとなるように連続的に供給した。滞留時間は
１時間となるように、ほぼ連続的にポリマー懸濁液を抜
き出した。

【００６５】このようにしてメルトフローレートが２ｇ
／10分であり、エチレン含有量が３重量％であるプロピ
レン・エチレンランダム共重合体（以下「ＰＰ１」とい
う。）の粉体を準備した。プロピレン・エチレンランダム共重合体の熱減成 このＰＰ１と、このＰＰ１に対して０．０８重量％のパ
ーカドックス１４（商品名、化薬アクゾー社製）とをヘ
ンシェルミキサーで混合し、次いで、得られた混合物を
押出機を用い２２０℃で溶融混練して、メルトフローレ
ート（ＭＦＲ）が６５ｇ／10分であり、エチレン含有量
が３重量％であり、Ｍｗ／Ｍｎが２．４であり、Ｍｚ／
Ｍｗが１．８４であり、融点が１４４℃であるプロピレ
ン・エチレンランダム共重合体（以下「ＰＰ２」とい
う。）を得た。 （不織布の製造）ＰＰ２に、フェノール系安定剤（商品
名：イルガノックス３１１４）５００ｐｐｍ、リン系安
定剤（商品名：イルガフォス１６８）１０００ｐｐｍ、
ステアリン酸カルシウム２００ｐｐｍ、ハイドロタルサ
イト４００ｐｐｍ、エルカ酸アミド１０００ｐｐｍを配
合後押出機に供給して溶融混練し、孔径０．６ｍｍφ、
孔数１０９３個の紡糸孔を有する紡糸口金から、単孔当
り０．５ｇ／分の吐出量で溶融紡糸を行い、フィラメン
トを成形し、捕集面上に堆積させた。その後、熱エンボ
スロール（エンボス面積率：７．１％）で交絡処理して
目付量２２ｇ／ｍ²不織布を製造した。得られた不織布
について、感触、均一性、紡糸性、柔軟性および繊維径
の評価または測定を行い、また破断糸径の測定を行っ
た。結果を表１に示す。

【００６６】

【実施例２】（プロピレン・エチレンランダム共重合体
の製造）エチレンおよび水素を、気相部のガス組成が各
々エチレン６０００ｐｐｍ、水素１６００ｐｐｍとなる
ように供給したこと以外は、実施例１の本重合と同様に
してプロピレンとエチレンとを共重合した。

【００６７】このようにしてメルトフローレートが２ｇ
／10分、エチレン含有量が４重量％のプロピレン・エチ
レンランダム共重合体（以下「ＰＰ３」という。）の粉
体を準備した。プロピレン・エチレンランダム共重合体の熱減成 このＰＰ３と、ＰＰ３に対して０．０８重量％のパーカ
ドックス１４（商品名、化薬アクゾー社製）とをヘンシ
ェルミキサーで混合し、次いで、得られた混合物を押出
機を用い２２０℃で溶融混練して、メルトフローレート
が６５ｇ／10分であり、エチレン含有量が４重量％であ
り、Ｍｗ／Ｍｎが２．２であり、Ｍｚ／Ｍｗが１．８１
であり、融点が１３６℃であるプロピレン・エチレンラ
ンダム共重合体（以下「ＰＰ４」という。）を得た。 （不織布の製造）ＰＰ２に代えてＰＰ４を用いたこと以
外は、実施例１と同様にして不織布（目付量：２２ｇ／
ｍ²）を製造し、得られた不織布について、実施例１と
同様にして評価または測定を行った。結果を表１に示
す。

【００６８】

【実施例３】（プロピレン・エチレンランダム共重合体
の製造）エチレンおよび水素を、気相部のガス組成が各
々エチレン９０００ｐｐｍ、水素１６００ｐｐｍとなる
ように供給したこと以外は、実施例１の本重合と同様に
してプロピレンとエチレンとを共重合した。

【００６９】このようにしてメルトフローレートが２ｇ
／10分、エチレン含有量が５．２重量％のプロピレン・
エチレンランダム共重合体（以下「ＰＰ５」という。）
の粉体を準備した。プロピレン・エチレンランダム共重合体の熱減成 このＰＰ５と、ＰＰ５に対して０．０７重量％のパーカ
ドックス１４（商品名、化薬アクゾー社製）とをヘンシ
ェルミキサーで混合し、次いで、得られた混合物を押出
機を用い２２０℃で溶融混練して、メルトフローレート
が６３ｇ／10分であり、エチレン含有量が５．２重量％
であり、Ｍｗ／Ｍｎが２．３であり、Ｍｚ／Ｍｗが１．
８８であり、融点が１３２℃であるプロピレン・エチレ
ンランダム共重合体（以下「ＰＰ６」という。）を得
た。 （不織布の製造）ＰＰ２に代えてＰＰ６を用いたこと以
外は、実施例１と同様にして不織布（目付量：２２ｇ／
ｍ² ）を製造し、得られた不織布について、実施例１と
同様にして評価または測定を行った。結果を表１に示
す。

【００７０】

【実施例４】（プロピレン・エチレンランダム共重合体
の製造） （Ａ）マグネシウム、チタン、ハロゲンおよび電子供与
体を必須成分として含有する固体触媒成分、（Ｂ）有機
アルミニウム化合物および（Ｃ）電子供与体からなる触
媒系を用いて重合されたメルトフローレートが２ｇ／10
分、エチレン含有量が５．２重量％のプロピレン・エチ
レンランダム共重合体（以下「ＰＰ７」という。）の粉
体を準備した。

【００７１】このＰＰ７と、ＰＰ７に対して０．１１重
量％のパーカドックス１４（商品名、化薬アクゾー社
製）とをヘンシェルミキサーで混合し、次いで、得られ
た混合物を押出機を用い２２０℃で溶融混練して、メル
トフローレートが１２０ｇ／10分であり、エチレン含有
量が５．２重量％であり、Ｍｗ／Ｍｎが２．５５であ
り、Ｍｚ／Ｍｗが１．８３であり、融点が１３２℃であ
るプロピレン・エチレンランダム共重合体（以下「ＰＰ
８」という。）を得た。 （不織布の製造）ＰＰ２に代えてＰＰ８を用いたこと以
外は、実施例１と同様にして不織布（目付量：２２ｇ／
ｍ² ）を製造し、得られた不織布について、実施例１と
同様にして評価または測定を行った。結果を表１に示
す。

【００７２】

【比較例１】（プロピレン・エチレンランダム共重合体
の製造） （Ａ）マグネシウム、チタン、ハロゲンおよび電子供与
体を必須成分として含有する固体触媒成分、（Ｂ）有機
アルミニウム化合物、および（Ｃ）電子供与体からなる
触媒系を用いて重合されたメルトフローレートが１８ｇ
／10分であり、エチレン含有量が３重量％であるプロピ
レン・エチレンランダム共重合体（以下「ＰＰ９」とい
う。）を準備した。

【００７３】ＰＰ１に代えて、このＰＰ９を用い、パー
カドックス１４の配合量を０．０３重量％としたこと以
外は実施例１と同様にして、メルトフローレートが５８
ｇ／10分であり、エチレン含有量が３重量％であり、Ｍ
ｗ／Ｍｎが３．３１であり、Ｍｚ／Ｍｗが２．４４であ
り、融点が１４４℃であるプロピレン・エチレンランダ
ム共重合体（以下「ＰＰ１０」という。）を得た。

【００７４】ＰＰ２に代えて、ＰＰ１０を用いたこと以
外は、実施例１と同様にして不織布を製造し、得られた
不織布について、実施例１と同様にして評価または測定
を行った。結果を表１に示す。

【００７５】

【比較例２】（プロピレン・エチレンランダム共重合体
の製造） （Ａ）マグネシウム、チタン、ハロゲンおよび電子供与
体を必須成分として含有する固体触媒成分、（Ｂ）有機
アルミニウム化合物、および（Ｃ）電子供与体からなる
触媒系を用いて重合されたメルトフローレートが３１ｇ
／10分であり、エチレン含有量が３重量％であるプロピ
レン・エチレンランダム共重合体（以下「ＰＰ１１」と
いう。）を準備した。

【００７６】ＰＰ１に代えて、このＰＰ１１を用い、パ
ーカドックス１４の配合量を０．０２重量％としたこと
以外は実施例１と同様にして、メルトフローレートが５
５ｇ／10分であり、エチレン含有量が３重量％であり、
Ｍｗ／Ｍｎが３．８であり、Ｍｚ／Ｍｗが２．７であ
り、融点が１４４℃であるプロピレン・エチレンランダ
ム共重合体（以下「ＰＰ１２」という。）を得た。

【００７７】ＰＰ２に代えて、ＰＰ１２を用いたこと以
外は、実施例１と同様にして不織布（目付量：２２ｇ／
ｍ² ）を製造し、得られた不織布について、実施例１と
同様にして評価または測定を行った。結果を表１に示
す。

【００７８】

【比較例３】ＰＰ１にパーカドックス１４を０．０３重
量部配合したこと以外は実施例１と同様にして、メルト
フローレートが３０ｇ／10分であり、エチレン含有量が
４．９重量％であり、Ｍｗ／Ｍｎが２．６９であり、Ｍ
ｚ／Ｍｗが２．１０、融点が１３３℃のプロピレン・エ
チレンランダム共重合体（以下「ポリプロピレン１３」
という。）を得た。

【００７９】ＰＰ２に代えて、ＰＰ１３を用いたこと以
外は、実施例１と同様にして不織布を製造し、得られた
不織布について、実施例１と同様にして評価または測定
を行った。結果を表１に示す。

【００８０】

【比較例４】（プロピレン単独重合体の製造） （Ａ）マグネシウム、チタン、ハロゲンおよび電子供与
体を必須成分として含有する固体触媒成分、（Ｂ）有機
アルミニウム化合物、および（Ｃ）電子供与体からなる
触媒系を用いて重合されたメルトフローレートが１０ｇ
／10分であり、エチレン含有量が０重量％であるプロピ
レン単独重合体（以下「ＰＰ１４」という。）を準備し
た。

【００８１】ＰＰ１に代えて、このポリプロピレン１４
を用い、パーカドックス１４の配合量を０．０３重量％
とたこと以外は実施例１と同様にして、メルトフローレ
ートが４１ｇ／10分であり、Ｍｗ／Ｍｎが３．４３であ
り、Ｍｚ／Ｍｗが２．２６であり、融点が１６１℃であ
るプロピレン単独重合体（以下「ポリプロピレン１５」
という。）を得た。

【００８２】ポリプロピレン２に代えて、ポリプロピレ
ン１５を用いたこと以外は実施例１と同様にして、不織
布を製造し、得られた不織布について、実施例１と同様
にして評価または測定を行った。結果を表１に示す。

【００８３】

【表１】

フロントページの続き (51)Int.Cl.⁷ 識別記号 ＦＩ テーマコート゛(参考） Ｄ０１Ｆ 6/30 Ｄ０４Ｈ 1/42 Ｘ Ｄ０４Ｈ 1/42 Ａ４１Ｂ 13/02 Ｅ Ｆターム(参考） 3B029 BB07 4C098 AA09 CC01 DD02 DD10 DD25 4J100 AA02Q AA03P AA04R CA04 CA05 DA04 DA24 DA43 HA51 HC36 HD00 JA11 4L035 HH04 HH10 MA03 4L047 AA14 AB02 AB08 AB10 BA08 CA19 CB10 CC03 CC04 CC05

Claims (2)

【特許請求の範囲】
1. 【請求項１】 エチレン含有量が２．０〜１０．０モル
   ％の範囲にあるプロピレン・エチレンランダム共重合体
   であって、メルトフローレート（ＡＳＴＭＤ１２３８、
   ２３０℃、荷重：２．１６ｋｇ）が１５〜１５０ｇ／10
   分の範囲にあり、Ｍｗ／Ｍｎが３以下であり、Ｍｚ／Ｍ
   ｗが２以下であり、融点が１２５〜１５０℃の範囲にあ
   ることを特徴とする柔軟性不織布用ポリプロピレン。
2. 【請求項２】 エチレン含有量が１．０〜５．０モル％
   の範囲にあり、1-ブテン含量が１．０〜５．０モル％の
   範囲にあるプロピレン・エチレン・1-ブテンランダム共
   重合体であって、メルトフローレート（ＡＳＴＭ Ｄ１
   ２３８、２３０℃、荷重：２．１６ｋｇ）が１５〜１５
   ０ｇ／10分の範囲にあり、Ｍｗ／Ｍｎが３以下であり、
   Ｍｚ／Ｍｗが２以下であり、融点が１２５〜１５０℃の
   範囲にあることを特徴とする柔軟性不織布用ポリプロピ
   レン。