JP2002067148A

JP2002067148A - プレス成形フィルムの製造方法およびプレス成形フィルム

Info

Publication number: JP2002067148A
Application number: JP2000255053A
Authority: JP
Inventors: Tetsuya Machida; 哲也町田; Jun Sakamoto; 純坂本; Kenji Tsunashima; 研二綱島
Original assignee: Toray Industries Inc
Current assignee: Toray Industries Inc
Priority date: 2000-08-25
Filing date: 2000-08-25
Publication date: 2002-03-05

Abstract

(57)【要約】【課題】熱可塑性樹脂の低吸湿寸法安定性、難燃性およ
び高周波特性を活かし、優れた熱寸法安定性、ハンダ耐
熱性、平面性、熱融着加工性およびスルーホール加工性
など、回路基板としての加工性に優れた絶縁基材として
好適に用いられるプレス成形フィルムの製造方法とプレ
ス成形フィルムを提供する。【解決手段】ポリフェニレンスルフィド樹脂等の熱可塑
性樹脂からなるフィルムを用い、プレス成形によって該
フィルムに付形を与える製造工程において、該熱可塑性
樹脂フィルムの融点Ｔ_m−１００℃の温度に加熱された
金型で５分間〜１時間プレスして熱転写した後、該熱可
塑性樹脂フィルムのガラス転移温度Ｔ_gまで１０分間〜
５時間で金型を冷却した後に、成形フィルムを金型から
剥離してフィルム表面に回路を形成する。

Description

【発明の詳細な説明】

【０００１】

【発明の属する技術分野】本発明は、熱可塑性樹脂とし
てポリフェニレンスルフィド樹脂をベース基材とした、
寸法安定性とハンダ耐熱性に優れたプレス成形フィルム
の製造方法に関するものであり、特に、多層回路基板の
絶縁基材に適したプレス成形フィルムに関するものであ
る。

【０００２】

【従来の技術】電気や電子部品分野において、機器の小
型化や高機能化の観点から、ハンダ耐熱性、熱および湿
度に対する高寸法安定性、低吸水性および高周波特性な
どの諸特性が高次元でバランス化した絶縁基材の要求が
増加している。

【０００３】従来より、電気・電子機器の部品として用
いられる回路基板（配線基板）としては、ガラスクロス
にエポキシ樹脂を含浸した基材（以下、ガラエポ基材と
略称する）、あるいはポリイミドフィルムなど熱硬化性
樹脂を主体とした基材が使用されているが、いずれも製
造工程が多くなり、生産性が低いのが現状である。

【０００４】また、熱可塑性樹脂としてポリフェニレン
スルフィド（以下ＰＰＳと略称することがある）樹脂か
らなるフィルムは、未延伸シートの場合、低吸湿性、難
燃性および高周波特性などの特性は満足しているが、二
軸配向フィルムに比べると耐熱性が十分ではなく、加工
工程が増加する程結晶化が進み脆くなる。そして、ＰＰ
Ｓフィルムを回路基板として用いる場合は、結晶サイズ
などをコントロールして、耐熱性と脆さの点では問題な
いが、ハンダ加工のように急激に熱が加わると熱変形し
易いという問題を有している。

【０００５】また、二軸配向したＰＰＳフィルムは、熱
収縮率が高く、例えば、回路基板の製造工程で熱が加わ
ると回路のズレが生じ易い。そのため、アニール処理な
どで熱収縮率を小さくする加工が行なわれているが、２
５０℃における熱収縮率を１％以下にするとフィルムの
平面性が著しく悪化してしまうという問題点を有してい
る。

【０００６】また、ＰＰＳ樹脂をガラスクロスなどの繊
維状物に含浸したシート状物の場合は、耐熱性、熱寸法
安定性、吸湿性、難燃性および高周波特性には優れる
が、折り曲げ等の力が加わるとクラックが発生したり、
熱融着性に乏しく回路基板の加工性に問題があった。特
に、薄肉化、かつ熱融着性を要求される分野では用途が
限定されていた。

【０００７】

【発明が解決しようとする課題】しかしながら一方で、
熱可塑性樹脂を使用した回路基板はプロセスが簡単で従
来の回路基板に比べ生産性が良好であるなど利点が多
く、熱寸法安定性、ハンダ耐熱性あるいは吸湿寸法安定
などの改善が実現できれば、有用な回路基板になり得る
ものと期待される。

【０００８】本発明の目的は、上記の諸問題を解決する
こと、すなわち、ポリフェニレンスルフィド樹脂等の熱
可塑性樹脂を使用して、低吸湿寸法安定性、難燃性およ
び高周波特性を活かし、優れた熱寸法安定性、ハンダ耐
熱性、平面性、熱融着加工性およびスルーホール加工性
など、回路基板としての加工性に優れた絶縁基材として
好適に用いられるプレス成形フィルムの製造方法、およ
びプレス成形フィルムを提供するものである。

【０００９】

【課題を解決するための手段】本発明者らは上述した問
題に鑑み、鋭意検討した結果、熱可塑性樹脂フィルムを
プレス成形する製造方法において、プレス成形して回路
パターンを熱転写した後、熱転写後のフィルムを徐冷す
ることによって前記の諸問題が解決できることを見出
し、本発明に至った。

【００１０】すなわち、本発明のプレス成形フィルムの
製造方法は、熱可塑性樹脂フィルム表面にプレス成形に
よって凸凹を熱転写するプレス成形フィルムの製造方法
において、プレス成形の金型温度Ｔ_kと該熱可塑性樹脂
フィルムの融点Ｔ_mが式Ｔ_k≧Ｔ_m−１００℃以上、好ま
しくはＴ_k≧Ｔ_m−６０℃以上、より好ましくはＴ_k≧Ｔ _m
−４０℃以上を満足する金型温度Ｔ_kで成形し、そして
該金型温度Ｔ_kを該熱可塑性樹脂フィルムのガラス転移
温度Ｔ_gまで冷却するのに要する時間を１０分〜５時
間、好ましくは３０分〜３時間とすることを特徴とする
プレス成形フィルムの製造方法である。

【００１１】また、本発明のプレス成形フィルムは、プ
レス成形によって、プレス成形前の熱可塑性樹脂フィル
ムのハンダ耐熱温度（Ｔ_h0）と、プレス成形後のプレス
成形フィルムのハンダ耐熱温度（Ｔ_h）が、式Ｔ_h−Ｔ_h0
≧２０℃を満足することを特徴とするプレス成形フィル
ムであり、プレス成形後のハンダ耐熱温度が２６０℃以
上であることが好ましい。

【００１２】さらに、本発明においては、金型の有する
凸凹形状寸法に対して、金型によって付形された該プレ
ス成形フィルム上の凸凹形状の転写率がフィルムのあら
ゆる方向で９９．５％以上であること、、本発明のプレ
ス成形フィルムがポリフェニレンスルフィド樹脂からな
り、そのポリフェニレンスルフィドフィルムは、配向度
が同じあるいは異なったポリフェニレンスルフィドフィ
ルムを積層した多層ポリフェニレンスルフィドフィルム
であることが好ましい態様である。

【００１３】そして、本発明のプレス成形フィルムは、
少なくとも片面に電気回路を設け回路基板とすることが
でき、その回路基板を積層した多層回路基板に好適に用
いられるプレス成形フィルムである。

【００１４】

【発明の実施の形態】以下、本発明の実施の形態につい
て説明する。

【００１５】本発明では熱可塑性樹脂フィルムが用いら
れるが、熱可塑性樹脂フィルムを構成する熱可塑性樹脂
としては、低吸水性、低吸湿寸法安定性、難燃性および
高周波特性が優れているポリフェニレンスルフィド樹
脂、液晶高分子化合物やポリスチレン樹脂等を用いるこ
とができるが、ポリフェニレンスルフィド樹脂が本発明
において好ましく用いられる。

【００１６】本発明でいうポリフェニレンスルフィド樹
脂（ＰＰＳ樹脂）とは、ＰＰＳ成分を好ましくは７０モ
ル％以上、より好ましくは８０モル％以上含む樹脂であ
る。ＰＰＳ成分が７０モル％未満では、ポリマの結晶性
と熱転移温度などが低く、ＰＰＳを主成分とする樹脂組
成物の特徴である低吸湿性、難燃性および高周波特性な
どの諸特性を損なうことがある。

【００１７】上記ＰＰＳ樹脂において、繰り返し単位の
３０モル％未満、好ましくは２０モル％未満であれば、
共重合可能な他のスルフィド結合を含有する単位が含ま
れていても差し支えない。繰り返し単位の３０モル％未
満、好ましくは２０モル％未満の繰り返し単位として
は、例えば、３官能単位、エーテル単位、スルホン単
位、ケトン単位、メタ結合単位、アルキル基などの置換
基を有するアリール単位、ビフェニル単位、ターフェニ
レン単位、ビニレン単位、カーボネート単位などが具体
例として挙げられ、このうち一つまたは二つ以上共存さ
せて構成することができる。この場合、該構成単位は、
ランダム型またはブロック型のいずれの共重合方式であ
ってもよい。

【００１８】ＰＰＳ樹脂の分子は、直鎖・線状の高分子
であることが好ましいが、本発明では必ずしもこれには
こだわらず、分岐鎖を有した高分子でも、一部架橋構造
を有した高分子であっても良い。あらかじめ加熱によっ
て架橋／高分子量化したＰＰＳを用いることにより、フ
ィルムの熱処理時間が短時間で目的を達することができ
る。ＰＰＳ樹脂の架橋／高分子量化する場合の具体的方
法は、空気、酸素などの酸化性ガス雰囲気下あるいは前
記酸化性ガスと窒素、アルゴンなどの不活性ガスとの混
合ガス雰囲気下で、加熱容器中で所定の温度において希
望する溶融粘度が得られるまで加熱を行なう方法が例示
できる。加熱処理温度は、通常１７０〜２８０℃が選択
され、好ましくは２００〜２７０℃であり、時間は通常
０．５〜１００時間が選択され、好ましくは２〜５０時
間であるが、この両者をコントロールすることにより温
度３００℃、剪断速度２００ｓｅｃ^-1のもとで、５００
〜１２０００ポイズ、好ましくは７００〜１００００ポ
イズの目標とする粘度レベルの架橋／高分子量化したＰ
ＰＳを得ることができる。

【００１９】ＰＰＳ樹脂には、低分子量オリゴマーが含
まれていても良い。低分子量オリゴマーの分子量分布は
１００〜２０００の範囲であり、ＰＰＳ樹脂中に含まれ
る低分子量オリゴマーは、ジフェニルエーテルなどの溶
媒で洗浄することにより除去することができ、本発明で
は、沸騰キシレン中で３６時間の処理で抽出されるオリ
ゴマー量を、１．５重量％以下にすることが好ましい。

【００２０】本発明では、ＰＰＳ樹脂を単独で用いても
良いし、あるいはポリマーアロイとして用いても良い。
アロイ用ポリマーとしては、ポリエステル、液晶ポリエ
ステル、ポリアミド、ポリオレフィン、ポリイミド、ポ
リアミドイミド、ポリエーテルイミド、ポリアリレー
ト、ポリエーテルイミド、変性ポリフェニレンスルフィ
ド、ポリエーテルエーテルケトン、ポリエーテルサルホ
ン、ポリサルホンなど使用することができるが、これら
に限定されない。また、当該ＰＰＳ樹脂に対するアロイ
用ポリマーの混合割合は、０．１〜３０重量％程度が好
ましい。

【００２１】本発明におけるプレス成形フィルムは、上
記ＰＰＳ樹脂を二軸配向した二軸配向ＰＰＳフィルムを
単独で用いるか、あるいは、配向度が同じあるいは異な
ったＰＰＳフィルムを積層させた多層フィルムを用いる
こともできる。また、これらのフィルムを加熱処理した
のち用いてもよい。加熱処理の効果は、ＰＰＳフィルム
のハンダ耐熱温度を向上させ、該フィルムの熱寸法安定
性が向上し、各温度領域における熱収縮率を低減させ
る。

【００２２】しかしながら、二軸配向ＰＰＳフィルムの
みを加熱処理した場合、熱収縮によって平面性が悪化し
易い。このため、フィルムの幅および／または縦方向を
拘束し、所定の割合で収縮させる手段がとられる。とこ
ろが、二軸配向ＰＰＳフィルムの少なくとも片表面に未
配向ＰＰＳフィルムを積層させたフィルムを加熱処理す
ることにより、より良好なフィルムの平面性を保ちなが
ら熱収縮率を低減させることができる。さらに未配向Ｐ
ＰＳフィルムを芯層として、二軸配向ＰＰＳフィルムを
両表層に配置した３層積層ＰＰＳフィルムでは、より良
好な平面性を得ることができ、この場合にはフィルムの
幅方向および／または縦方向を拘束せずに熱処理するこ
とが可能となるため、本発明のプレス成形フィルムとし
て好ましい態様となる。

【００２３】また、未配向ＰＰＳフィルムのみを加熱処
理すると、延伸配向していないため非常に脆くなり、折
り曲げて使用する回路基板用途などに使用することがで
きない。これに対し、未配向ＰＰＳフィルムに二軸配向
ＰＰＳフィルムを積層し、積層フィルムとすることによ
り、加熱処理しても脆くなることがなく、優れた平面性
を有したハンダ耐熱性のある、熱収縮率が小さいフィル
ムを得ることができ、上記問題を解決することができ
る。

【００２４】本発明のプレス成形フィルムは、二軸配向
ＰＰＳフィルム単独であっても良いが、二軸配向ＰＰＳ
フィルムの少なくとも片表面に未配向ＰＰＳフィルムを
積層させた積層フィルムが好ましく、さらには未配向Ｐ
ＰＳフィルムの両表面に、二軸配向ＰＰＳフィルムを積
層させた積層フィルムが好ましい。未配向ＰＰＳフィル
ムおよび二軸配向ＰＰＳフィルムからなる積層フィルム
の場合、未配向ＰＰＳフィルムの厚みは、全フィルム厚
みに対して２０〜９０％の範囲が、好ましくは４０〜８
０％の範囲が各特性をバランスさせる点から好ましい。

【００２５】ＰＰＳフィルムを積層する方法としては、
例えば、未配向ＰＰＳフィルムの両面に二軸配向ＰＰＳ
フィルムを積層する場合は、（１）高温高圧下で３枚を
熱融着するか、（２）２枚の二軸配向ＰＰＳフィルムの
間に直接ＰＰＳを溶融押出しするか、あるいは（３）未
配向ＰＰＳフィルムまたは二軸配向ＰＰＳフィルムの接
着側に接着剤を塗布して熱板プレスによって積層するな
どの方法が挙げられる。これらの方法のうち、上記
（１）の方法においては、温度１８０℃〜２７０℃、圧
力１〜２０ｋｇ／ｃｍ²の条件で熱板プレスによって行
なうことができる。このように３層に積層する場合は、
上記の条件で、まず２層体を作製し、得られた２層体の
未配向ＰＰＳフィルム側に、さらに二軸配向ＰＰＳフィ
ルムを積層するか、同時に３層を積層することができ
る。このようにして、本発明では、配向度が同じあるい
は異なったＰＰＳフィルムを積層した多層ＰＰＳ構造と
することができる。

【００２６】また、ＰＰＳフィルムの積層に先がけて、
ＰＰＳからなる未配向フィルムおよび／または二軸配向
フィルムの表面に、目的に応じ、コロナ放電処理、紫外
線処理あるいはプラズマ処理などを施すことが好まし
い。

【００２７】本発明の二軸配向ＰＰＳフィルムの配向度
は、０．０７〜１．０の範囲であることが好ましく、よ
り好ましくは０．５〜０．７の範囲である。ここでいう
配向度とは、広角Ｘ線回折法によって測定された、Ｔｈ
ｒｏｕｇｈ、ＥｄｇｅおよびＥｎｄ方向から各々測定し
た配向度をいい、上記いずれの方向の配向度とも０．０
７〜１．０の範囲が好ましく、より好ましくは０．５〜
０．７の範囲である二軸配向フィルムであることが好ま
しい。一方、未配向ＰＰＳフィルムとしては配向度が
０．０７未満であることが好ましい。

【００２８】ここで、ある方向から測定した配向度と
は、その方向からのＸ線入射によるＸ線プレート写真を
撮影し、ＰＰＳ結晶の（２００）面から回折の強度をマ
イクロデンシトメータで赤道上を半径方向に走査したと
きの黒点度Ｉ（φ＝０°）と同じく３０°方向での黒点
度Ｉ（φ＝３０°）の比Ｉ（φ＝３０°）／Ｉ（φ＝０
°）によって定義される。

【００２９】本発明のプレス成形フィルムのハンダ耐熱
温度は、好ましくは２６０℃以上、より好ましくは２８
０℃以上、さらに好ましくは２９０℃以上である。ハン
ダ耐熱温度が２６０℃未満ではハンダ加工時に変形した
り、そりを発生したりする。また、鉛の有害性が指摘さ
れ鉛フリーハンダの実用化が進んでいが、鉛フリーハン
ダは、従来のハンダよりも融点が３０℃以上高いため、
２９０℃以上のハンダ耐熱性を有することが好ましい。

【００３０】プレス成形前のＰＰＳフィルムのハンダ耐
熱温度は２３０℃であるが、これを２６０℃以上のハン
ダ耐熱温度を有するＰＰＳプレス成形フィルムとするた
めに、プレス成形前のＰＰＳフィルムをあらかじめ加熱
処理してもよい。例えば、二軸配向ＰＰＳフィルムと未
配向ＰＰＳフィルムを積層させた多層フィルムを、ＰＰ
Ｓの融点近傍の２００〜３５０℃の温度範囲で１分〜１
０時間の範囲で熱処理をすることにより得ることができ
る。熱処理温度は、段階的に昇温させても同じ温度で処
理しても良いが、高い温度で熱処理する場合は、段階的
に昇温して行なう方がフィルムの平面性が良好となり好
ましい。例えば、２４０℃で３０分処理した後に２６０
℃に昇温し、２６０℃の温度で１時間処理するなどの多
段処理である。さらに、多段処理では、より広い温度範
囲におけるフィルムの熱収縮率を低下させることができ
る。なお、高温で処理した後に温度を低下させてさらに
熱処理する段階的な熱処理でも勿論かまわない。

【００３１】加熱雰囲気としては、通常の空気中または
オゾンを含んだ空気中や、窒素中などの不活性雰囲気下
で行なうことができる。これらの加熱処理は、連続処理
でもロール状あるいはカットシートを多数枚重ね合わせ
た枚葉で処理することができる。熱収縮率を低減させる
ためにはフィルムを自由に熱処理で収縮させることが効
果的であり、処理は枚葉でフィルムの縦方向および／ま
たは幅方向が無拘束の状態で熱処理することが好まし
い。また、フィルムとして未配向ＰＰＳフィルムと二軸
配向ＰＰＳフィルムとの積層フィルムを用いれば一層良
好な平面性を有したフィルムを得ることができる。

【００３２】また、加熱処理は、上記の空気雰囲気下あ
るいは不活性雰囲気下で熱処理してもよいが、放射線あ
るいは過酢酸によって架橋処理してから加熱処理しても
よい。本発明においては、上記の加熱処理後、さらに
リラックス処理を行なってもよい。リラックス処理は、
ロール状あるいは枚葉で、好適には１５０℃〜２８０
℃、１分〜２４時間行なうことができる。

【００３３】加熱処理後はフィルムをすぐに空気中に取
り出して急冷させるよりも、徐冷した後取り出した方が
フィルムの平面性が良好となり好ましい。徐冷は、１０
０℃、好ましくはＰＰＳのガラス転移温度以下の９０℃
まで、１０分〜５時間、好ましくは１時間〜３時間以上
かけて冷却させることが好ましい。

【００３４】このようにして得られたＰＰＳフィルム、
好ましくはＰＰＳ積層フィルムあるいは加熱処理したＰ
ＰＳ積層フィルムは、少なくとも片表面に電気回路が形
成された回路基板のベース基材として用いることができ
る。

【００３５】電気回路は、ＰＰＳフィルム表面にプレス
成形により、回路パターン形状の凸凹を付与した金型で
熱転写し、ＰＰＳフィルム表面に形成された凹部に導電
ペーストを流し込むことによって形成される。プレス成
形する条件としては、プレス成形の金型温度Ｔ_k、ＰＰ
Ｓフィルムの融点Ｔ_mpをＴ_mp−１００℃≦Ｔ_k≦Ｔ_mp−
１５℃、好ましくはＴ_mp−６０℃≦Ｔ_k≦Ｔ_mp−２５℃
にして、５分から１時間、好ましくは２０分〜５０分、
プレス圧４０ｋｇ／ｃｍ²でプレスする。Ｔ_mp−１００
℃より低い温度、例えばＴ_mp−１２０℃などでプレスし
た場合、熱収縮応力が高くなり、プレス成形後、フィル
ムが熱収縮し、その結果、金型の回路形状の転写率が低
くなる。したがって、プレス温度はＴ_mp−１００℃≦Ｔ
_k≦Ｔ_mp−１５℃、好ましくはＴ_mp−６０℃≦Ｔ_k≦Ｔ_mp
−２５℃、より好ましくはＴ_mp−４０℃≦Ｔ_k≦Ｔ_mp−
２５℃の温度でプレスする方がプレス成形後の回路形状
の転写率が高くなるので好ましい。しかしながら、Ｔ_mp
−２５℃を超えるとＰＰＳが金型に融着し始め、安定し
た製造を行なうことが難しい。したがって、プレス成形
の金型温度Ｔ_kはＴ_mp−１００℃≦Ｔ_k≦Ｔ_mp−１５℃に
する。

【００３６】次いで、フィルム表面に回路形状を熱転写
し、プレスしたままの状態でＰＰＳのガラス転移温度Ｔ
_gpまで該金型温度Ｔ_kを１０分〜５時間、好ましくは３
０分〜３時間で冷却した後にフィルムを金型から剥離す
ることが本発明において大きな特徴である。このよう
に、該金型温度範囲で熱転写した後、該冷却時間で冷却
することによって、寸法安定性に優れた、またハンダ耐
熱性に優れたプレス成形フィルムを得ることができる。

【００３７】また、金型温度Ｔ_Kは、金型内部に設置さ
れた温度センサ（例えば、熱電対が使われる）で調整さ
れる。

【００３８】このようなプレス条件によって、フィルム
表面に回路形状を熱転写し、冷却後剥離した後の、金型
の有する凸凹形状寸法に対する該フィルム表面上に熱転
写された凸凹形状寸法の転写率は、フィルムのあらゆる
方向で９９．５％以上となる。ここで転写率とは、金型
の有する凸凹形状の寸法に対して、フィルム平面に転写
された凸凹形状の寸法の転写率を表している。また、金
型の有する凸凹形状の寸法は、１単位が約１ｃｍ角で、
これが金型全面に約１００単位並んでいる。この１ｃｍ
角の中に数十μｍ幅の回路パターンが形成されており、
約数十μｍの溝を有した形状となっている。転写率は回
路パターン１単位について評価したものである。

【００３９】プレス成形によってフィルム表面に回路形
状を熱転写した後、直ちにフィルムを金型から剥離し空
気中に取り出して急冷した場合、その際フィルムが熱収
縮し、フィルムの平面性が悪くなり、また金型形状の凸
凹の転写率が小さくなる。また、金型温度Ｔ_kをＰＰＳ
のガラス転移温度Ｔ_gpまで、例えば、１分〜９分で冷却
した場合、金型の回路形状の転写率は満足するものの、
良好な平面性のフィルムを得ることができない。

【００４０】また、本発明のプレス成形フィルムは、あ
らかじめ加熱処理してハンダ耐熱温度を２６０℃以上に
向上させた高耐熱化したＰＰＳフィルムを用いてもよい
が、加熱処理されていないＰＰＳフィルム用い、該プレ
ス成形で加熱処理されることによって、該ＰＰＳフィル
ムのハンダ耐熱温度を向上させることができることが大
きな特徴である。すなわち、プレス成形によって加熱処
理されていないＰＰＳフィルムのプレス成形前のハンダ
耐熱温度（Ｔ_h0）と、プレス成形後の該ＰＰＳフィルム
のハンダ耐熱温度（Ｔ_h）が、式Ｔ_h−Ｔ_h0≧２０℃とな
ることが本発明の特徴の一つである。従って、１０分よ
り短い時間で冷却した場合、およびＴ_mp−１００℃より
低い温度でプレス成形した場合には、加熱処理が十分と
はならずハンダ耐熱温度を十分向上させることはできな
い。回路基板用絶縁基材として必要なハンダ耐熱温度は
２６０℃以上であるが、ＰＰＳフィルムを該ハンダ耐熱
温度にするためのプレス成形条件としては、プレス成形
の金型温度Ｔ_kが２５０℃〜２７０℃で３０分〜１時間
プレスして加熱処理することが好ましい。このようなプ
レス成形を行なうことで、回路形状の転写と同時にＰＰ
Ｓフィルムのハンダ耐熱温度の向上を達成することがで
きる。

【００４１】本発明のプレス成形フィルム上に形成をさ
れた回路部分に流し込む導電体としては、銅、アルミニ
ウム、鉄などの金属または、銅、銀およびカーボンなど
を含有する導電性塗料などが通常用いられる。また、該
回路に電気部品や電子部品が実装されていてもよい。ま
た、本発明のプレス成形フィルムは、ドリル、レーザ
ー、溶融貫通法などで穴加工が容易であるため該回路基
板が２層以上積層された多層回路基板として適してい
る。

【００４２】次に、本発明のプレス成形フィルムの製造
方法、およびそのプレス成形フィルムを用いた回路基板
の製造方法について具体的に述べるが、本発明はこれに
限定されない。

【００４３】本発明で用いられるプレス成形フィルム
は、好適にはＰＰＳ樹脂からなり、公知の方法により製
造されたＰＰＳ樹脂を用いることができる。例えば、硫
化ナトリウムとｐ−ジクロロベンゼンを、Ｎ−メチル−
２−ピロリドン（ＮＭＰ）などのアミド系極性溶媒中で
高温高圧化で反応させる。必要によっては、トリハロベ
ンゼンなどの共重合成分を含ませることもできる。重合
度調整剤として、苛性カリやカルボン酸アルカリ金属塩
などを添加し、２３０〜２８０℃で重合反応させる。重
合後にポリマーを冷却し、ポリマーを水スラリーとして
フィルターで濾過後、粒状ポリマーを得る。これを酢酸
塩などの水溶液中で３０〜１００℃、１０〜６０分攪拌
処理し、イオン交換水にて３０〜８０℃で数回洗浄、乾
燥してＰＰＳ粉末ポリマーを得る。この粉末ポリマー
を、酸素分圧１０トール以下、好ましくは５トール以下
でＮＭＰにて洗浄後、３０〜８０℃のイオン交換水で数
回洗浄し、５トール以下の減圧下で乾燥する。このよう
にして得られたポリマーは、実質的に線状のＰＰＳポリ
マーであり、しかもこのＰＰＳ樹脂の溶融結晶化温度Ｔ
ｍｃは１６０〜１９０℃の範囲にあるので、安定した延
伸製膜が可能になる。もちろん必要に応じて、他の高分
子化合物や酸化珪素、酸化マグネシウム、炭酸カルシウ
ム、酸化チタン、酸化アルミニウム、架橋ポリエステ
ル、架橋ポリスチレン、マイカ、タルク、カオリンなど
の無機、有機化合物や熱分解防止剤、熱安定剤および酸
化防止剤などを添加してもよい。

【００４４】このようにして得られたＰＰＳ樹脂（原
料）を、公知の押出し機に供給して、酸素の少ない減圧
下で溶融した後、原料中の異物を除去するために、溶融
樹脂を適宜フィルター、例えば、焼結金属、多孔性セラ
ミック、サンド、金網等で濾過しながら押し出しする。
その後、ギアーポンプで計量した後に口金から吐出さ
せ、冷却されたドラム上に公知の密着手段である静電印
可法、エアーチャンバー法、エアーナイフ法あるいはプ
レスロール法などで、ドラムなどの冷却媒体に密着冷却
固化させて急冷し、未配向ＰＰＳフィルムを得る。

【００４５】次いで、得られた未配向ＰＰＳフィルム
を、加熱されたロール上に接触させて９０〜１３０℃に
昇温させ、長手方向に２．５〜４倍延伸し、いったん冷
却した後に、テンタークリップに該フィルムの端部を噛
ませて、幅方向に１００〜１６０℃で２〜４倍延伸し、
続いて２００〜２８０℃で０〜１０％程度のリラックス
下で１０〜１００秒程度の熱処理をして、二軸配向ＰＰ
Ｓフィルムを得る。もちろん、延伸方式は限定されず、
逐次二時延伸でなくても同時二軸延伸方式を用いること
もでき、このときのフィルム把持クリップの駆動方式に
は、スクリュー方式、パンタグラフ方式、リニアモータ
ー駆動方式などを挙げることができるが、延伸制御を行
ない易い点からリニアモーター駆動方式が好ましく用い
られる。これらの製造方法は、特公昭６３−１２７７２
号公報などに記載されている。

【００４６】本発明では、このようにして得られた二軸
配向ＰＰＳフィルムを単独で用いることもできるが、延
伸前の未配向ＰＰＳフィルムと二軸配向ＰＰＳフィルム
を、二軸配向ＰＰＳフィルム／未配向ＰＰＳフィルム／
二軸配向ＰＰＳフィルムのように積層した、積層ＰＰＳ
フィルムを用いた方がプレス成形前の加熱処理や、プレ
ス成形による加熱処理によって良好なフィルム平面性を
保持することができる。ＰＰＳフィルムの積層は、温度
１８０〜２７０℃、圧力１〜２０ｋｇ／ｃｍ²の条件で
ロールプレスによって熱圧着する。このときロールプレ
スでなくても熱板プレスを用いて積層することもでき
る。

【００４７】このようにして得られた融点２８５℃、ガ
ラス転移温度８９℃、ハンダ耐熱温度２３０℃のＰＰＳ
積層フィルムをそのままプレス成形に用いることもでき
るが、あらかじめ加熱処理したＰＰＳ積層フィルムを用
いてもよい。加熱処理は、空気雰囲気下あるいは不活性
雰囲気下で、２００〜３５０℃の温度で一挙に、あるい
は段階的に昇温させて、上記温度範囲で１分〜１０時間
程度の熱処理を施した後、１５０〜２８０℃で１分〜２
４時間リラックス処理を行ない、１００℃、好ましく
は、該ＰＰＳフィルムのガラス転移温度である９０℃ま
で１０分〜５時間で徐冷して得られる。このようにして
得られたＰＰＳ積層フィルムは、融点が２８７℃、ガラ
ス転移温度９０℃であり、２６０℃以上のハンダ耐熱温
度を満足することができる。

【００４８】次いで、該ＰＰＳ積層フィルムの表面に、
ＰＰＳフィルムの融点Ｔ_mp−１００℃以上の温度に加熱
された金型に５分間〜１時間、４０ｋｇ／ｃｍ²の圧力
でプレスして回路形状を熱転写した後、プレスしたまま
の状態で、金型がＰＰＳフィルムのガラス転移温度にな
る温度まで約１０分〜５時間で冷却することで、本発明
の平面性の良好な寸法安定性、ハンダ耐熱性に優れた回
路基板用プレス成形フィルムを得ることができる。

【００４９】また、本発明のプレス成形フィルムは、該
回路基板を積層し、プレスで一括熱融着して多層回路基
板とすることもできる。さらに、上記の多層回路基板に
スルーホールを設けてもよい。スルーホールは、ドリ
ル、レーザー、溶融貫通法などの方法で設けることがで
きる。さらに、各層をメッキ法などの方法で層間接続す
ることもできる。また、回路基板には必要に応じて電子
部品などがハンダなどで実装される。

【００５０】［物性の測定法］次に、本発明で使用した
測定法について以下に述べる。

【００５１】１．ハンダ耐熱温度ＪＩＳＣ５０１３に従い、ハンダ浴に自由収縮できる
ような状態でサンプルを浸漬し、平面性の悪化のない最
高温度をいう。この温度（℃）の高い方が耐ハンダ性に
優れている。

【００５２】２．回路形状転写率金型の有する凸凹形状の１単位について、金型の１単位
に有する凹凸形状寸法（ａｍｍ）に対して、フィルム平
面内に転写された１単位の凹凸形状の寸法（ｂｍｍ）を
１単位、約１ｃｍ角の両端の寸法を顕微鏡で正確に読み
とる。次式で転写率（％）を求めた。転写率（％）＝１００−｛（ａ−ｂ）／ａ×１００｝３．融点およびガラス転移温度視差走査熱量計（ＤＳＣ−２型）を用いて測定した。

【００５３】４．平面性フィルムを長手方向、幅方向に平行に１５０ミリ角に切
り出したサンプルを平坦な台上に平行に置き、台からの
フィルムの浮き高さを測定し、次の４ランクに分けた。 ◎：２ミリ未満 ○：２ミリ以上３ミリ未満 △：３ミリ以上５ミリ未満 ×：５ミリ以上

【００５４】

【実施例】（実施例１）東レ（株）製の線状ＰＰＳ樹脂
（ライトンＴ１８８１）を用いて、これに、ステアリン
酸カルシウム０．０５重量％を添加し、これをシリンダ
ー径１５０ｍｍの公知の一軸押出機に供給し、３１０℃
で溶融させた後、１０μ以上の異物をカットする濾過箱
を通過させて、リップ幅１２００ミリ、リップ間隙１．
５ｍｍのＴダイ口金からフィルム状に押出した。このよ
うにして押出された溶融フィルムに静電荷を印加させ
て、表面温度２５℃のキャスティングドラム（直径８０
０ｍｍ）に密着冷却固化させた。このようにして得られ
たキャストフィルムは、非晶で、未配向のフィルムであ
った。得られた未配向フィルムを、加熱ロール群からな
る長手方向延伸機に供給し、フィルム温度１００℃で
３．６倍延伸し、続いてテンターを用いて幅方向に１０
０℃で３．５倍延伸し、さらに２７０℃で１５秒間熱処
理をしてテンタ幅方向に８％リラックスして、端部エッ
ジカットした後に厚さ５０μｍの二軸配向フィルムを得
た。

【００５５】次に、延伸前の未配向ＰＰＳフィルムの両
面に、上記二軸方向ＰＰＳフィルムを重ね合わせ、温度
２６０℃の温度で２０kg／ｃｍの線圧でロールプレスし
た。得られたＰＰＳ積層フィルムは二軸配向ＰＰＳフィ
ルム部分が５０μｍであり、未配向ＰＰＳフィルム部分
が２００μｍであった。該ＰＰＳ積層フィルムの融点は
２８５℃、ガラス転移温度は８９℃、ハンダ耐熱温度は
２３０℃であった。

【００５６】かくして得られたＰＰＳ積層フィルムの表
面に、あらかじめ２６０℃に加熱さた金型を３０分間、
４０ｋｇ／ｃｍ²の圧力でプレスして凸凹の回路形状を
熱転写した後、プレスしたままの状態で金型が８９℃に
なるまで約３０分間で冷却した後、該積層フィルムを金
型から剥離した。該積層フィルム上に転写された凸凹形
状の転写率は、フィルムのあらゆる方向で９９．６％以
上であり、プレス成形後のフィルムの平面性は◎であっ
た。プレス成形後のＰＰＳ積層フィルムのハンダ耐熱温
度を測定したところ２６０℃であった。結果を表１に示
す。かくしてフィルム上に転写された凹部に銀ペースト
を注入し電気回路を形成し、平面性の良好なハンダ耐熱
性、熱寸法安定性に優れた回路基板を得た。（実施例２）実施例１で得られた融点２８５℃、ガラス
転移温度８９℃、ハンダ耐熱温度２３０℃である二軸配
向ＰＰＳフィルム／未配向ＰＰＳフィルム／二軸配向Ｐ
ＰＳフィルムのＰＰＳ積層フィルムをプレス成形前にあ
らかじめ加熱処理した。加熱処理は、該ＰＰＳ積層フィ
ルムを５０ｃｍ角の正方形に切り出し、鉄板で挟み込ん
だ。鉄板の重量から、積層ＰＰＳフィルムには３００Ｐ
ａの面圧がかかっている。このような状態で２００℃の
熱風オーブン中で１時間熱処理し、その後２６０℃に熱
風オーブンを昇温して２６０℃となった後１時間熱処理
を行なった。熱処理後４時間かけて３０℃まで冷却し、
サンプルを得た。得られた二軸配向ＰＰＳフィルム／未
配向ＰＰＳフィルム／二軸配向ＰＰＳフィルムのＰＰＳ
積層フィルムの融点は２８７℃、ガラス転移温度は９０
℃、ハンダ耐熱温度は２６３℃であり、フィルムの平面
性も良好であった。

【００５７】かくして得られた高耐熱化したＰＰＳ積層
フィルムの表面に、金型の温度を２２０℃にして５分間
プレスした後、９０℃になるまで１０分間で冷却したこ
と以外は、実施例１と同様にしてプレス成形を行なっ
た。

【００５８】該ＰＰＳ積層フィルム上に転写された凸凹
形状の転写率は、フィルムのあらゆる方向で９９．５％
以上であり、プレス成形後のフィルムの平面性は◎であ
った。プレス成形後の該ＰＰＳ積層フィルムのハンダ耐
熱温度を測定したところ２６３℃であった。結果を表１
に示す。かくしてフィルム上に転写された凹部に銀ペー
ストを注入し電気回路を形成し、平面性の良好なハンダ
耐熱性、熱寸法安定性に優れた回路基板を得た。（実施例３）実施例１で得られた二軸配向ＰＰＳフィル
ム／未配向ＰＰＳフィルム／二軸配向ＰＰＳフィルムの
ＰＰＳ積層フィルムの表面に、８９℃になるまで約３時
間かけて冷却したこと以外は、実施例１と同様にプレス
成形した。

【００５９】該ＰＰＳ積層フィルム上に転写された凸凹
形状の転写率は、フィルムのあらゆる方向で９９．７％
以上であり、プレス成形後のフィルムの平面性は◎であ
った。プレス成形後の該ＰＰＳ積層フィルムのハンダ耐
熱温度を測定したところ２６２℃であった。結果を表１
に示す。かくしてフィルム上に転写された凹部に銀ペー
ストを注入し電気回路を形成し、平面性の良好なハンダ
耐熱性、熱寸法安定性に優れた回路基板を得た。（比較例１）実施例１で得られた二軸配向ＰＰＳフィル
ム／未配向ＰＰＳフィルム／二軸配向ＰＰＳフィルムの
ＰＰＳ積層フィルムの表面に、金型の温度を１６０℃に
して５分間プレスした後、すぐに金型から該ＰＰＳ積層
フィルムを剥離し、空気中に取り出して常温まで１分間
で冷却したこと以外は、実施例１と同様にプレスを行な
った。該ＰＰＳ積層フィルム上に転写された凸凹形状の
転写率は、９８．０％以下であり、プレス成形後のフィ
ルムの平面性は×であった。プレス成形後の該ＰＰＳ積
層フィルムのハンダ耐熱温度を測定したところ２３０℃
であった。結果を表１に示す。かくしてフィルム上に転
写された凹部に銀ペーストを注入し電気回路を形成した
が、回路形状の転写率が低くく、目的とする電気回路を
形成することはできなかった。（実施例４）実施例１の融点２８５℃、ガラス転移温度
は８９℃、ハンダ耐熱温度２３０℃である二軸配向ＰＰ
Ｓフィルムのみを積層した積層ＰＰＳフィルムを用い、
該積層ＰＰＳフィルムを実施例２と同様に加熱処理を行
なった。得られたＰＰＳ積層フィルムの融点は２８７
℃、ガラス転移温度は９０℃、ハンダ耐熱温度は２６３
℃であったが、フィルムの平面性は○であった。かくし
て得られた該積層ＰＰＳフィルムの表面に、実施例２と
同様にプレス成形を行なった。

【００６０】該ＰＰＳ積層フィルム上に転写された凸凹
形状の転写率は、フィルムのあらゆる方向で９９．５％
以上であったが、プレス成形後のフィルムの平面性は△
であった。プレス成形後の該ＰＰＳ積層フィルムのハン
ダ耐熱温度を測定したところ２６３℃であった。結果を
表１に示す。かくしてフィルム上に転写された凹部に銀
ペーストを注入し電気回路を形成したが、フィルムに反
りが発生し部品を実装することができなかった。

【００６１】

【発明の効果】本発明によれば、低吸湿性、難燃性およ
び高周波特性に優れ、かつハンダ耐熱性と熱寸法安定性
に優れたプレス成形熱可塑性樹脂フィルムと熱可塑性樹
脂回路基板が得られる。しかも、熱融着加工性およびス
ルーホール加工などの加工特性に優れているため、多層
回路基板用絶縁基材として好適である。

【００６２】

【表１】

フロントページの続きＦターム(参考） 4F209 AA34 AC03 AG01 AG03 AG05 AH33 PA02 PB01 PC05 PN03 PN04

Claims

【特許請求の範囲】

【請求項１】熱可塑性樹脂フィルム表面にプレス成形
によって凸凹形状を熱転写するプレス成形フィルムの製
造方法において、プレス成形の金型温度Ｔ_kと該熱可塑
性樹脂フィルムの融点Ｔ_mが式Ｔ_k≧Ｔ_m−１００℃以上
を満足する金型温度Ｔ_kで成形した後、該金型温度Ｔ_kを
該熱可塑性樹脂フィルムのガラス転移温度Ｔ_gまで１０
分〜５時間かけて冷却することを特徴とするプレス成形
フィルムの製造方法。
【請求項２】プレス成形前の熱可塑性樹脂フィルムの
ハンダ耐熱温度（Ｔ_h0）とプレス成形後のプレス成形フ
ィルムのハンダ耐熱温度（Ｔ_h）が、式Ｔ_h−Ｔ _h0≧２０
℃を満足することを特徴とするプレス成形フィルム。
【請求項３】プレス成形後のプレス成形フィルムのハ
ンダ耐熱温度が２６０℃以上であることを特徴とする請
求項２記載のプレス成形フィルム。
【請求項４】金型の有する凸凹形状寸法に対して、金
型によって付形されたプレス成形フィルム上の凸凹形状
の転写率がフィルムのあらゆる方向で９９．５％以上で
あることを特徴とする請求項２または３記載のプレス成
形フィルム。
【請求項５】プレス成形フィルムがポリフェニレンス
ルフィド樹脂からなることを特徴とする請求項２〜４の
いずれかに記載のプレス成形フィルム。
【請求項６】配向度が同じあるいは異なったポリフェ
ニレンスルフィドフィルムを積層した多層ポリフェニレ
ンスルフィド成形フィルムからなることを特徴とする請
求項２〜５のいずれかに記載のプレス成形フィルム。
【請求項７】請求項２〜６のいずれかに記載のプレス
成形フィルムの少なくとも片面に、電気回路を設けてな
る回路基板用プレス成形フィルム。
【請求項８】請求項７に記載の回路基板用プレス成形
フィルムが積層されてなることを特徴とする多層回路基
板用プレス成形フィルム。