JP2002048895A - 放射性金属の回収方法及びその装置 - Google Patents
放射性金属の回収方法及びその装置Info
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- JP2002048895A JP2002048895A JP2000233886A JP2000233886A JP2002048895A JP 2002048895 A JP2002048895 A JP 2002048895A JP 2000233886 A JP2000233886 A JP 2000233886A JP 2000233886 A JP2000233886 A JP 2000233886A JP 2002048895 A JP2002048895 A JP 2002048895A
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Abstract
(57)【要約】
【課題】 使用済み吸着剤を焼却を行うことなく分解
し、放射性金属を溶液として回収し得る。 【解決手段】 硝酸水溶液からなる陰極液１１ａを貯留
する陰極室１１と硝酸銀を含む硝酸水溶液からなる陽極
液１２ａを貯留する陽極室１２とが隔膜１０により区画
された電解槽１３と、電解槽の陽極室に貯留された硝酸
水溶液を循環パイプ２０，２１，２２を介して循環させ
る循環ポンプ１８とを備え、循環パイプ２０の途中にウ
ラン等の放射性金属を吸着した不溶性タンニン２３ｄを
充填したカラム２３が取外し可能に取付けられた回収装
置である。
し、放射性金属を溶液として回収し得る。 【解決手段】 硝酸水溶液からなる陰極液１１ａを貯留
する陰極室１１と硝酸銀を含む硝酸水溶液からなる陽極
液１２ａを貯留する陽極室１２とが隔膜１０により区画
された電解槽１３と、電解槽の陽極室に貯留された硝酸
水溶液を循環パイプ２０，２１，２２を介して循環させ
る循環ポンプ１８とを備え、循環パイプ２０の途中にウ
ラン等の放射性金属を吸着した不溶性タンニン２３ｄを
充填したカラム２３が取外し可能に取付けられた回収装
置である。
Description
【０００１】
【発明の属する技術分野】本発明は、ウラン又はウラン
とプルトニウム等の放射性金属を含む廃液から放射性金
属を吸着した後、電気化学的手法を用いて放射性金属を
回収する方法及びその装置に関するものである。
とプルトニウム等の放射性金属を含む廃液から放射性金
属を吸着した後、電気化学的手法を用いて放射性金属を
回収する方法及びその装置に関するものである。
【０００２】
【従来の技術】従来より、ウランを含む放射性廃液は中
和処理を施した後に、凝集沈殿を行い、更に濃縮装置で
濃縮して減容を行っていた。しかしながらこの廃液の処
理方法は廃液の加熱濃縮や凝集添加剤によるウランの除
去などの複雑な工程を要する上、最終的にウランを含む
廃棄物が発生するため更に廃棄物処理が必要であった。
和処理を施した後に、凝集沈殿を行い、更に濃縮装置で
濃縮して減容を行っていた。しかしながらこの廃液の処
理方法は廃液の加熱濃縮や凝集添加剤によるウランの除
去などの複雑な工程を要する上、最終的にウランを含む
廃棄物が発生するため更に廃棄物処理が必要であった。
【０００３】この加熱濃縮による廃液の処理に代わる方
法のひとつとして廃液中の所定の成分を吸着剤に吸着さ
せて処理する方法が知られている。一般的に、この吸着
法を用いた装置は鉛直方向に長い筒体からなるカラムに
吸着剤を充填し、一端からカラムの内部に廃液を流入さ
せることにより廃液の所定の成分をこの吸着剤に吸着さ
せるようになっている。所定の元素を吸着させた後の吸
着剤はカラムから取り出される。吸着剤に吸着した所定
の元素は溶離液により溶離されて回収される。この吸着
法に用いられる吸着剤には廃液中に含まれる金属元素の
種類に応じて様々なものがあるが、アクチノイド元素な
どの放射性金属を吸着する吸着剤として、天然物から抽
出される縮合型タンニン粉末を原料とする不溶性タンニ
ンからなる吸着剤及びこの吸着剤による金属元素の吸着
分離方法が提案されている（特許第３０３３７９６
号）。この金属元素の吸着分離方法では、金属元素を吸
着した吸着剤を希鉱酸に添加した後、撹拌し、この吸着
剤から金属元素を脱着している。
法のひとつとして廃液中の所定の成分を吸着剤に吸着さ
せて処理する方法が知られている。一般的に、この吸着
法を用いた装置は鉛直方向に長い筒体からなるカラムに
吸着剤を充填し、一端からカラムの内部に廃液を流入さ
せることにより廃液の所定の成分をこの吸着剤に吸着さ
せるようになっている。所定の元素を吸着させた後の吸
着剤はカラムから取り出される。吸着剤に吸着した所定
の元素は溶離液により溶離されて回収される。この吸着
法に用いられる吸着剤には廃液中に含まれる金属元素の
種類に応じて様々なものがあるが、アクチノイド元素な
どの放射性金属を吸着する吸着剤として、天然物から抽
出される縮合型タンニン粉末を原料とする不溶性タンニ
ンからなる吸着剤及びこの吸着剤による金属元素の吸着
分離方法が提案されている（特許第３０３３７９６
号）。この金属元素の吸着分離方法では、金属元素を吸
着した吸着剤を希鉱酸に添加した後、撹拌し、この吸着
剤から金属元素を脱着している。
【０００４】
【発明が解決しようとする課題】しかし、吸着剤を用い
て廃液に含まれる金属を吸着させた後、カラム内に溶離
液を流すことにより金属を回収する方法では、金属を溶
離した後の使用済みの吸着剤を処理するためには、焼却
施設が必要となる問題があった。本発明の目的は、使用
済み吸着剤を焼却を行うことなく分解し、放射性金属を
溶液として回収し得る放射性金属の回収方法及びその装
置を提供することにある。
て廃液に含まれる金属を吸着させた後、カラム内に溶離
液を流すことにより金属を回収する方法では、金属を溶
離した後の使用済みの吸着剤を処理するためには、焼却
施設が必要となる問題があった。本発明の目的は、使用
済み吸着剤を焼却を行うことなく分解し、放射性金属を
溶液として回収し得る放射性金属の回収方法及びその装
置を提供することにある。
【０００５】
【課題を解決するための手段】請求項１に係る発明は、
図１及び図２に示すように、硝酸水溶液からなる陰極液
１１ａを貯留する陰極室１１と硝酸銀を含む硝酸水溶液
からなる陽極液１２ａを貯留する陽極室１２とが隔膜１
０により区画された電解槽１３と、電解槽１３の陽極室
１２に貯留された硝酸水溶液１２ａを循環パイプ２０，
２１，２２を介して循環させる循環ポンプ１８とを備
え、循環パイプ２０の途中に放射性金属を吸着した不溶
性タンニン２３ｄを充填したカラム２３が取外し可能に
取付けられたことを特徴とする放射性金属の回収装置で
ある。請求項１に係る発明では、従来技術における処理
装置に比較して構造を大幅に簡略化することができるた
め、装置の取扱いが容易である。放射性金属を吸着した
不溶性タンニン２３ｄを充填したカラム２３が取外し可
能に取付けられているため、カラム２３の交換を行うこ
とで簡便に複数のカラムを処理することができる。
図１及び図２に示すように、硝酸水溶液からなる陰極液
１１ａを貯留する陰極室１１と硝酸銀を含む硝酸水溶液
からなる陽極液１２ａを貯留する陽極室１２とが隔膜１
０により区画された電解槽１３と、電解槽１３の陽極室
１２に貯留された硝酸水溶液１２ａを循環パイプ２０，
２１，２２を介して循環させる循環ポンプ１８とを備
え、循環パイプ２０の途中に放射性金属を吸着した不溶
性タンニン２３ｄを充填したカラム２３が取外し可能に
取付けられたことを特徴とする放射性金属の回収装置で
ある。請求項１に係る発明では、従来技術における処理
装置に比較して構造を大幅に簡略化することができるた
め、装置の取扱いが容易である。放射性金属を吸着した
不溶性タンニン２３ｄを充填したカラム２３が取外し可
能に取付けられているため、カラム２３の交換を行うこ
とで簡便に複数のカラムを処理することができる。
【０００６】請求項２に係る発明は、請求項１に係る発
明であって、図１に示すように、一端が電解槽１３とカ
ラム２３の間の循環パイプ２０の途中に設けられた分岐
弁２０ｃに接続され、他端がカラム２３と循環ポンプ１
８の間に設けられた分岐弁２０ｄに接続され、かつカラ
ム２３と並行して設けられたバイパス管路２０ｅを更に
備えた放射性金属の回収装置である。請求項２に係る発
明では、カラム２３交換時にバイパス管路２０ｅに硝酸
水溶液が流れるようにしたため、装置を停止することな
く連続運転できる。
明であって、図１に示すように、一端が電解槽１３とカ
ラム２３の間の循環パイプ２０の途中に設けられた分岐
弁２０ｃに接続され、他端がカラム２３と循環ポンプ１
８の間に設けられた分岐弁２０ｄに接続され、かつカラ
ム２３と並行して設けられたバイパス管路２０ｅを更に
備えた放射性金属の回収装置である。請求項２に係る発
明では、カラム２３交換時にバイパス管路２０ｅに硝酸
水溶液が流れるようにしたため、装置を停止することな
く連続運転できる。
【０００７】請求項３に係る発明は、請求項１に係る発
明であって、不溶性タンニン２３ｄを充填したカラム２
３に放射性金属を含む廃液をカラムの上部から下部に通
した後に、２価の銀イオンを含む硝酸水溶液をカラムの
下部から上部に通す放射性金属の回収装置である。請求
項３に係る発明では、２価の銀イオンを含む硝酸水溶液
をカラム２３の下部２３ｂから上部２３ａに向って通す
ことにより、不溶性タンニン２３ｄに吸着しているウラ
ンの溶離を容易にする。
明であって、不溶性タンニン２３ｄを充填したカラム２
３に放射性金属を含む廃液をカラムの上部から下部に通
した後に、２価の銀イオンを含む硝酸水溶液をカラムの
下部から上部に通す放射性金属の回収装置である。請求
項３に係る発明では、２価の銀イオンを含む硝酸水溶液
をカラム２３の下部２３ｂから上部２３ａに向って通す
ことにより、不溶性タンニン２３ｄに吸着しているウラ
ンの溶離を容易にする。
【０００８】請求項４に係る発明は、請求項１又は２に
係る発明であって、図１に示すように、カラム２３が設
けられる循環パイプ２０の下流側であって、循環ポンプ
１８の上流側に更に中間槽１７が設けられ、中間槽１７
はカラム２３を通過した硝酸水溶液を一時貯留するとと
もに硝酸水溶液に含まれる反応生成ガスを系外へ排出す
るパージガスの導入口１７ａ及び排出口１７ｂを有する
放射性金属の回収装置である。請求項４に係る発明で
は、カラム２３が設けられる循環パイプ２０の下流側
で、循環ポンプ１８の上流側にパージガスの導入口１７
ａ及び排出口１７ｂを有する中間槽１７を設けられる。
これにより、カラム内で分解した不活性タンニンの反応
生成ガスが系外へ排出される。
係る発明であって、図１に示すように、カラム２３が設
けられる循環パイプ２０の下流側であって、循環ポンプ
１８の上流側に更に中間槽１７が設けられ、中間槽１７
はカラム２３を通過した硝酸水溶液を一時貯留するとと
もに硝酸水溶液に含まれる反応生成ガスを系外へ排出す
るパージガスの導入口１７ａ及び排出口１７ｂを有する
放射性金属の回収装置である。請求項４に係る発明で
は、カラム２３が設けられる循環パイプ２０の下流側
で、循環ポンプ１８の上流側にパージガスの導入口１７
ａ及び排出口１７ｂを有する中間槽１７を設けられる。
これにより、カラム内で分解した不活性タンニンの反応
生成ガスが系外へ排出される。
【０００９】請求項５に係る発明は、請求項１ないし４
いずれかに係る発明であって、放射性金属がウラン又は
ウランとプルトニウムを含む金属である放射性金属の回
収装置である。請求項６に係る発明は、図１及び図４に
示すように、不溶性タンニン２３ｄを充填したカラム２
３に放射性金属を含む廃液を通して放射性金属を不溶性
タンニン２３ｄに吸着し、２価の銀イオンを含む硝酸水
溶液が循環して通過する循環パイプ２０の途中にカラム
２３を取外し可能に取付け、カラム２３に充填された不
溶性タンニン２３ｄを硝酸水溶液により水溶性タンニン
に解離するとともに２価の銀イオンによりタンニン酸構
造を分解し、放射性金属を回収する方法であって、カラ
ム２３に放射性金属を含む廃液をカラム２３の上部２３
ａから下部２３ｂに通し、２価の銀イオンを含む硝酸水
溶液をカラム２３の下部２３ｂから上部２３ａに通すこ
とを特徴とする放射性金属の回収方法である。請求項６
に係る発明では、放射性金属を含む廃液を不溶性タンニ
ン２３ｄに吸着させ、カラム２３に充填された不溶性タ
ンニン２３ｄを硝酸水溶液により水溶性タンニンに解離
するとともに２価の銀イオンによりタンニン酸構造を分
解し、放射性金属を溶液状態で回収する。これにより使
用済み吸着剤を廃棄物として発生させることなく放射性
金属を溶液状態で回収できる。２価の銀イオンを含む硝
酸水溶液をカラム２３の下部２３ｂから上部２３ａに向
って通すことにより、不溶性タンニン２３ｄに吸着して
いるウランの溶離を容易にする。
いずれかに係る発明であって、放射性金属がウラン又は
ウランとプルトニウムを含む金属である放射性金属の回
収装置である。請求項６に係る発明は、図１及び図４に
示すように、不溶性タンニン２３ｄを充填したカラム２
３に放射性金属を含む廃液を通して放射性金属を不溶性
タンニン２３ｄに吸着し、２価の銀イオンを含む硝酸水
溶液が循環して通過する循環パイプ２０の途中にカラム
２３を取外し可能に取付け、カラム２３に充填された不
溶性タンニン２３ｄを硝酸水溶液により水溶性タンニン
に解離するとともに２価の銀イオンによりタンニン酸構
造を分解し、放射性金属を回収する方法であって、カラ
ム２３に放射性金属を含む廃液をカラム２３の上部２３
ａから下部２３ｂに通し、２価の銀イオンを含む硝酸水
溶液をカラム２３の下部２３ｂから上部２３ａに通すこ
とを特徴とする放射性金属の回収方法である。請求項６
に係る発明では、放射性金属を含む廃液を不溶性タンニ
ン２３ｄに吸着させ、カラム２３に充填された不溶性タ
ンニン２３ｄを硝酸水溶液により水溶性タンニンに解離
するとともに２価の銀イオンによりタンニン酸構造を分
解し、放射性金属を溶液状態で回収する。これにより使
用済み吸着剤を廃棄物として発生させることなく放射性
金属を溶液状態で回収できる。２価の銀イオンを含む硝
酸水溶液をカラム２３の下部２３ｂから上部２３ａに向
って通すことにより、不溶性タンニン２３ｄに吸着して
いるウランの溶離を容易にする。
【００１０】請求項７に係る発明は、請求項６に係る発
明であって、２価の銀イオンを含む硝酸水溶液が、電解
槽１３の陽極室１２に供給した硝酸銀を電解反応を行う
ことにより生成される放射性金属の回収方法である。請
求項７に係る発明では、硝酸銀の電解反応により安定し
て２価の銀イオンが生成される。請求項８に係る発明
は、請求項６又は７に係る発明であって、放射性金属が
ウラン又はウランとプルトニウムを含む金属である放射
性金属の回収方法である。
明であって、２価の銀イオンを含む硝酸水溶液が、電解
槽１３の陽極室１２に供給した硝酸銀を電解反応を行う
ことにより生成される放射性金属の回収方法である。請
求項７に係る発明では、硝酸銀の電解反応により安定し
て２価の銀イオンが生成される。請求項８に係る発明
は、請求項６又は７に係る発明であって、放射性金属が
ウラン又はウランとプルトニウムを含む金属である放射
性金属の回収方法である。
【００１１】
【発明の実施の形態】次に本発明の実施の形態について
説明する。本発明の回収装置は、図１に示すように、ほ
ぼ密閉された円筒状の単一の電解槽１３を有する。この
電解槽１３は、図２に示すように、その円筒中央部で隔
膜１０により陰極室１１と陽極室１２とに区画される。
なお、隔膜１０としては多孔質アルミナやイオン交換膜
を使用することが好ましい。円板状の陰極１４が配置さ
れた陰極室１１には硝酸水溶液からなる陰極液１１ａが
貯えられ、円板状の陽極１５が配置された陽極室１２に
は硝酸銀（ＡｇＮＯ3）が溶解した硝酸水溶液からなる
陽極液１２ａが貯えられる。陰極室１１及び陽極室１２
に貯えられる硝酸水溶液の硝酸濃度はそれぞれ陰極液が
４〜１３モル／Ｌ、陽極液が４〜８モル／Ｌが好まし
い。陰極室の硝酸濃度が４モル／Ｌ未満であると、水素
が発生する不具合がある。陽極室１２には陽極液の排出
口１２ｂ及び供給口１２ｃがそれぞれ設けられる。ま
た、電解槽１３の陰極室１１には陰極液の排出口１１ｂ
及び供給口１１ｃがそれぞれ設けられる。図１に示すよ
うに、陰極１４及び陽極１５には直流電源装置１６が接
続される。
説明する。本発明の回収装置は、図１に示すように、ほ
ぼ密閉された円筒状の単一の電解槽１３を有する。この
電解槽１３は、図２に示すように、その円筒中央部で隔
膜１０により陰極室１１と陽極室１２とに区画される。
なお、隔膜１０としては多孔質アルミナやイオン交換膜
を使用することが好ましい。円板状の陰極１４が配置さ
れた陰極室１１には硝酸水溶液からなる陰極液１１ａが
貯えられ、円板状の陽極１５が配置された陽極室１２に
は硝酸銀（ＡｇＮＯ3）が溶解した硝酸水溶液からなる
陽極液１２ａが貯えられる。陰極室１１及び陽極室１２
に貯えられる硝酸水溶液の硝酸濃度はそれぞれ陰極液が
４〜１３モル／Ｌ、陽極液が４〜８モル／Ｌが好まし
い。陰極室の硝酸濃度が４モル／Ｌ未満であると、水素
が発生する不具合がある。陽極室１２には陽極液の排出
口１２ｂ及び供給口１２ｃがそれぞれ設けられる。ま
た、電解槽１３の陰極室１１には陰極液の排出口１１ｂ
及び供給口１１ｃがそれぞれ設けられる。図１に示すよ
うに、陰極１４及び陽極１５には直流電源装置１６が接
続される。
【００１２】本発明の特徴ある構成は、電解槽１３の陽
極室１２に貯留された硝酸銀を含む硝酸水溶液を循環パ
イプ２０，２１，２２を介して循環させる循環ポンプ１
８とを備え、循環パイプ２０の途中に放射性金属を吸着
した不溶性タンニン２３ｄを充填したカラム２３を取外
し可能に取付けたことにある。不溶性タンニンを充填し
たカラムに通す廃液には、ウラン又はウランとプルトニ
ウム等の放射性金属を含む。このカラム２３の取付け
は、２価の銀イオンを含む硝酸水溶液が下部２３ｂから
上部２３ａへ通るように行われる。この循環パイプ２０
のカラム取付け位置前後にはバルブ２０ａ，２０ｂがそ
れぞれ設けられる。また、カラム２３と並行してバイパ
ス管路２０ｅが設けられる。このバイパス管路２０ｅの
一端は電解槽１３とカラム２３の間に循環パイプ２０の
途中に設けられた分岐弁２０ｃに接続され、他端はカラ
ム２３と中間槽１７の間に設けられた分岐弁２０ｄに接
続される。
極室１２に貯留された硝酸銀を含む硝酸水溶液を循環パ
イプ２０，２１，２２を介して循環させる循環ポンプ１
８とを備え、循環パイプ２０の途中に放射性金属を吸着
した不溶性タンニン２３ｄを充填したカラム２３を取外
し可能に取付けたことにある。不溶性タンニンを充填し
たカラムに通す廃液には、ウラン又はウランとプルトニ
ウム等の放射性金属を含む。このカラム２３の取付け
は、２価の銀イオンを含む硝酸水溶液が下部２３ｂから
上部２３ａへ通るように行われる。この循環パイプ２０
のカラム取付け位置前後にはバルブ２０ａ，２０ｂがそ
れぞれ設けられる。また、カラム２３と並行してバイパ
ス管路２０ｅが設けられる。このバイパス管路２０ｅの
一端は電解槽１３とカラム２３の間に循環パイプ２０の
途中に設けられた分岐弁２０ｃに接続され、他端はカラ
ム２３と中間槽１７の間に設けられた分岐弁２０ｄに接
続される。
【００１３】カラム２３が設けられる循環パイプ２０の
下流側で、循環ポンプ１８の上流側には中間槽１７が設
けられる。中間槽１７の上部にはパージガスであるＮ2
ガスの導入口１７ａと硝酸水溶液に含まれる反応生成ガ
ス及び導入したＮ2ガスを排出する排出口１７ｂとがそ
れぞれ設けられる。また中間槽１７の内部には陽極液１
２ａが一時的に貯えられ、かつこの陽極液１２ａの温度
を検出するための熱電対１７ｃが設けられる。更に中間
槽１７の下部には液の排出バルブ１７ｄが設けられる。
中間槽１７と循環ポンプ１８とを接続する循環パイプ２
１の途中には分岐弁２４が設けられ、分岐管２４には管
路２６を介して陽極液１２ａを供給する陽極液供給槽２
８が接続される。
下流側で、循環ポンプ１８の上流側には中間槽１７が設
けられる。中間槽１７の上部にはパージガスであるＮ2
ガスの導入口１７ａと硝酸水溶液に含まれる反応生成ガ
ス及び導入したＮ2ガスを排出する排出口１７ｂとがそ
れぞれ設けられる。また中間槽１７の内部には陽極液１
２ａが一時的に貯えられ、かつこの陽極液１２ａの温度
を検出するための熱電対１７ｃが設けられる。更に中間
槽１７の下部には液の排出バルブ１７ｄが設けられる。
中間槽１７と循環ポンプ１８とを接続する循環パイプ２
１の途中には分岐弁２４が設けられ、分岐管２４には管
路２６を介して陽極液１２ａを供給する陽極液供給槽２
８が接続される。
【００１４】このように構成された放射性金属回収装置
をウランを含む廃液を用いて説明する。先ず図４に示す
ように、カラム２３に不溶性タンニン２３ｄを充填す
る。即ち、このカラムの中央部２３ｃと下部２３ｂの間
にガラスウール２３ｅを装填し、更にガラスウール２３
ｅの上に不溶性タンニン２３ｄを充填する。カラム２３
の上部からウランを含む廃液を導入し、廃液を不溶性タ
ンニン２３ｄ中に通過させてウランを不溶性タンニン２
３ｄに吸着させる。この吸着は廃液が不溶性タンニン２
３ｄに接触するときに、タンニンの保有するポリフェノ
ール性水酸基が官能基となってウランとキレート化合物
を形成することにより行われる。ウランを吸着した不溶
性タンニン２３ｄを充填したカラム２３を硝酸水溶液が
下部２３ｂから上部２３ａへ通るように循環パイプ２０
の途中に取付け、強い硝酸水溶液を通液することによ
り、不溶性タンニン２３ｄの架橋構造を解離しやすくな
る。次いで循環パイプ２１の途中に設けられた分岐弁２
４を切替えて管路２６を開き、循環ポンプ１８を駆動し
て陽極液供給槽２８から硝酸銀を含む硝酸水溶液からな
る陽極液１２ａを供給口１２ｃより陽極室１２に注入し
て貯留する。一方、図示しない陰極液供給手段からは硝
酸水溶液からなる陰極液１１ａを供給口１１ｃより陰極
室１１に注入して貯留する。陽極液が所定の液量まで系
内に注入された時点で分岐弁２４を切替えて管路２６を
閉じる。その後、直流電源装置１６により陽極１５と陰
極１４の間に電位差を与え、かつ循環ポンプ１８により
陽極液１２ａを循環パイプ２０，２１及び２２を通して
循環させる。分解反応を効率的に行う温度は４０〜７０
℃である。陽極液中のＡｇＮＯ3が溶解して生成された
１価の銀イオン（Ａｇ+）は電解槽１３における電解反
応により下記式（１）に示すように、２価の銀イオン
（Ａｇ2+）になる。
をウランを含む廃液を用いて説明する。先ず図４に示す
ように、カラム２３に不溶性タンニン２３ｄを充填す
る。即ち、このカラムの中央部２３ｃと下部２３ｂの間
にガラスウール２３ｅを装填し、更にガラスウール２３
ｅの上に不溶性タンニン２３ｄを充填する。カラム２３
の上部からウランを含む廃液を導入し、廃液を不溶性タ
ンニン２３ｄ中に通過させてウランを不溶性タンニン２
３ｄに吸着させる。この吸着は廃液が不溶性タンニン２
３ｄに接触するときに、タンニンの保有するポリフェノ
ール性水酸基が官能基となってウランとキレート化合物
を形成することにより行われる。ウランを吸着した不溶
性タンニン２３ｄを充填したカラム２３を硝酸水溶液が
下部２３ｂから上部２３ａへ通るように循環パイプ２０
の途中に取付け、強い硝酸水溶液を通液することによ
り、不溶性タンニン２３ｄの架橋構造を解離しやすくな
る。次いで循環パイプ２１の途中に設けられた分岐弁２
４を切替えて管路２６を開き、循環ポンプ１８を駆動し
て陽極液供給槽２８から硝酸銀を含む硝酸水溶液からな
る陽極液１２ａを供給口１２ｃより陽極室１２に注入し
て貯留する。一方、図示しない陰極液供給手段からは硝
酸水溶液からなる陰極液１１ａを供給口１１ｃより陰極
室１１に注入して貯留する。陽極液が所定の液量まで系
内に注入された時点で分岐弁２４を切替えて管路２６を
閉じる。その後、直流電源装置１６により陽極１５と陰
極１４の間に電位差を与え、かつ循環ポンプ１８により
陽極液１２ａを循環パイプ２０，２１及び２２を通して
循環させる。分解反応を効率的に行う温度は４０〜７０
℃である。陽極液中のＡｇＮＯ3が溶解して生成された
１価の銀イオン（Ａｇ+）は電解槽１３における電解反
応により下記式（１）に示すように、２価の銀イオン
（Ａｇ2+）になる。
【００１５】 ２Ａｇ+ ＋ ２ｅ → ２Ａｇ2+ ……（１） 一方、循環ポンプ１８によりカラム２３の下部２３ｂか
ら上部２３ａに向ってＡｇ2+を含む硝酸水溶液１２ａが
流れ、カラム２３内の不溶性タンニン２３ｄは強い硝酸
水溶液と接触することにより、タンニンの架橋構造が解
離してタンニンの性質が不溶性から水溶性になり、更に
Ａｇ2+によりタンニン酸の構造そのものが分解する。不
溶性タンニン２３ｄの分解により生じる生成物の殆どが
水とＣＯ 2ガスである。またＡｇ2+を含む硝酸水溶液が
循環ポンプ１８によりカラム２３に導入されると、上記
不溶性タンニンの分解と同時に不溶性タンニン２３ｄに
吸着していたウランは溶液状態で回収される。不溶性タ
ンニン２３ｄが分解して発生した反応生成ガスは中間槽
１７でＮ2ガスによりパージされ、排出口１７ｂから排
出して系外に取除かれる。Ａｇ2+から変化したＡｇ+を
含む硝酸水溶液は、再び電解槽１３に戻される。このよ
うに硝酸水溶液の陽極液は循環ポンプ１８により電解槽
１３、カラム２３、中間槽１７、電解槽１３を循環し、
硝酸水溶液中のＡｇ+は電解槽１３で上記式（１）で示
したように電解反応によって、Ａｇ2+に再生される。
ら上部２３ａに向ってＡｇ2+を含む硝酸水溶液１２ａが
流れ、カラム２３内の不溶性タンニン２３ｄは強い硝酸
水溶液と接触することにより、タンニンの架橋構造が解
離してタンニンの性質が不溶性から水溶性になり、更に
Ａｇ2+によりタンニン酸の構造そのものが分解する。不
溶性タンニン２３ｄの分解により生じる生成物の殆どが
水とＣＯ 2ガスである。またＡｇ2+を含む硝酸水溶液が
循環ポンプ１８によりカラム２３に導入されると、上記
不溶性タンニンの分解と同時に不溶性タンニン２３ｄに
吸着していたウランは溶液状態で回収される。不溶性タ
ンニン２３ｄが分解して発生した反応生成ガスは中間槽
１７でＮ2ガスによりパージされ、排出口１７ｂから排
出して系外に取除かれる。Ａｇ2+から変化したＡｇ+を
含む硝酸水溶液は、再び電解槽１３に戻される。このよ
うに硝酸水溶液の陽極液は循環ポンプ１８により電解槽
１３、カラム２３、中間槽１７、電解槽１３を循環し、
硝酸水溶液中のＡｇ+は電解槽１３で上記式（１）で示
したように電解反応によって、Ａｇ2+に再生される。
【００１６】陽極液１２ａ中に含まれるウランの濃度が
高くなったときには適宜排出バルブ１７ｄを開いて中間
槽１７に一時的に貯留されている陽極液１２ａを系外へ
排出して回収する。中間槽１７よりウラン濃度の高い陽
極液１２ａを排出し回収した後は、排出バルブ１７ｄを
閉じ、循環パイプ２１の途中に設けられた分岐管２４を
開いて、陽極液供給槽２８より新たに陽極液１２ａを供
給する。放射性金属の回収が終了してカラム２３を交換
するときには、先ず循環ポンプ１８の運転を止め、循環
パイプ２０のカラム取付け位置前後に設けられたバルブ
２０ａ，２０ｂを閉めて陽極液１２ａの循環を止めた後
にカラムを循環パイプ２０から取外すか、又は循環ポン
プ１８を運転したまま分岐弁２０ｃ、２０ｄをそれぞれ
開いて、陽極液１２ａを循環パイプ２０からバイパス管
路２０ｅへと流路を変更し、次に循環パイプ２０のカラ
ム取付け位置前後に設けられたバルブ２０ａ，２０ｂを
閉めた後にカラムを循環パイプ２０から取外す。
高くなったときには適宜排出バルブ１７ｄを開いて中間
槽１７に一時的に貯留されている陽極液１２ａを系外へ
排出して回収する。中間槽１７よりウラン濃度の高い陽
極液１２ａを排出し回収した後は、排出バルブ１７ｄを
閉じ、循環パイプ２１の途中に設けられた分岐管２４を
開いて、陽極液供給槽２８より新たに陽極液１２ａを供
給する。放射性金属の回収が終了してカラム２３を交換
するときには、先ず循環ポンプ１８の運転を止め、循環
パイプ２０のカラム取付け位置前後に設けられたバルブ
２０ａ，２０ｂを閉めて陽極液１２ａの循環を止めた後
にカラムを循環パイプ２０から取外すか、又は循環ポン
プ１８を運転したまま分岐弁２０ｃ、２０ｄをそれぞれ
開いて、陽極液１２ａを循環パイプ２０からバイパス管
路２０ｅへと流路を変更し、次に循環パイプ２０のカラ
ム取付け位置前後に設けられたバルブ２０ａ，２０ｂを
閉めた後にカラムを循環パイプ２０から取外す。
【００１７】なお、本実施の形態では電解槽１３を円筒
状としたが、同様の機能を有するのであれば楕円状、角
筒状等であってもよい。また、図１に示すように、回収
装置に中間槽１７を設け、この中間槽１７が硝酸水溶液
に含まれる反応生成ガスを系外へ排出するパージガスの
導入口１７ａ及び排出口１７ｂを有する形状としたが、
回収装置に中間槽１７を設けずに、図３に示すように、
電解槽１３にパージガスの導入口１１ｄ及び排出口１１
ｅを形成して反応生成ガスを系外へ排出する構造にして
もよい。
状としたが、同様の機能を有するのであれば楕円状、角
筒状等であってもよい。また、図１に示すように、回収
装置に中間槽１７を設け、この中間槽１７が硝酸水溶液
に含まれる反応生成ガスを系外へ排出するパージガスの
導入口１７ａ及び排出口１７ｂを有する形状としたが、
回収装置に中間槽１７を設けずに、図３に示すように、
電解槽１３にパージガスの導入口１１ｄ及び排出口１１
ｅを形成して反応生成ガスを系外へ排出する構造にして
もよい。
【００１８】
【実施例】次に本発明の実施例を説明する。 ＜実施例＞放射性金属を含む廃液としてウランを含む模
擬廃液を用意した。この模擬廃液を２０ｍＬの不溶性タ
ンニンを充填したカラムに２１．７Ｌ供給してウランを
吸着させた。次に、ウランを吸着したカラムを図１に示
す装置に電解液である２価の銀イオンを含む硝酸水溶液
が下部２３ｂから上部２３ａへ通るように取付けた。電
解液を装置内に循環させて直流電源装置により電位差を
与えることにより電解反応を開始して、カラムに充填さ
れた不溶性タンニンを解離・無機化するとともに不溶性
タンニンに吸着されたウランを溶液状態で回収した。電
解液中に溶解した回収ウラン量を表１に示す。
擬廃液を用意した。この模擬廃液を２０ｍＬの不溶性タ
ンニンを充填したカラムに２１．７Ｌ供給してウランを
吸着させた。次に、ウランを吸着したカラムを図１に示
す装置に電解液である２価の銀イオンを含む硝酸水溶液
が下部２３ｂから上部２３ａへ通るように取付けた。電
解液を装置内に循環させて直流電源装置により電位差を
与えることにより電解反応を開始して、カラムに充填さ
れた不溶性タンニンを解離・無機化するとともに不溶性
タンニンに吸着されたウランを溶液状態で回収した。電
解液中に溶解した回収ウラン量を表１に示す。
【００１９】
【表１】
【００２０】表１より明らかなように、回収したウラン
量は不溶性タンニンに吸着した吸着ウラン量と同量とな
っており、ウランを溶液として回収できることを確認し
た。
量は不溶性タンニンに吸着した吸着ウラン量と同量とな
っており、ウランを溶液として回収できることを確認し
た。
【００２１】
【発明の効果】以上述べたように、本発明によれば、不
溶性タンニンを充填したカラムに放射性金属を含む廃液
を上部から下部に通して放射性金属を不溶性タンニンに
吸着させた後、このカラムに２価の銀イオンを含む硝酸
水溶液を下部から上部に通すことにより、カラム内にお
いて放射性金属を溶解できる。また、放射性金属を吸着
した不溶性タンニンを充填したカラムを取外し可能に取
付けるため、カラムの交換を行うことで簡便に複数のカ
ラムを処理することができる。また、放射性金属を溶液
状態にするとともにカラムに充填された不溶性タンニン
も分解するので、放射性金属を溶液として回収すること
ができ、かつ使用済み吸着剤が発生しない。その結果、
使用済み吸着剤の焼却など大規模な施設が不要となるた
め装置を簡略化でき、コストの大幅な削減も可能とな
る。更に、回収装置にカラムと並行して設けられたバイ
パス管路を更に備えたので、カラム交換時にバイパス管
路に硝酸水溶液が流れるようになり、装置を停止するこ
となく連続運転できる。
溶性タンニンを充填したカラムに放射性金属を含む廃液
を上部から下部に通して放射性金属を不溶性タンニンに
吸着させた後、このカラムに２価の銀イオンを含む硝酸
水溶液を下部から上部に通すことにより、カラム内にお
いて放射性金属を溶解できる。また、放射性金属を吸着
した不溶性タンニンを充填したカラムを取外し可能に取
付けるため、カラムの交換を行うことで簡便に複数のカ
ラムを処理することができる。また、放射性金属を溶液
状態にするとともにカラムに充填された不溶性タンニン
も分解するので、放射性金属を溶液として回収すること
ができ、かつ使用済み吸着剤が発生しない。その結果、
使用済み吸着剤の焼却など大規模な施設が不要となるた
め装置を簡略化でき、コストの大幅な削減も可能とな
る。更に、回収装置にカラムと並行して設けられたバイ
パス管路を更に備えたので、カラム交換時にバイパス管
路に硝酸水溶液が流れるようになり、装置を停止するこ
となく連続運転できる。
【図１】本発明のウラン回収装置を示す概略図。
【図２】図１の電解槽の概略断面図。
【図３】パージガスの導入口及び排出口が形成された電
解槽の断面図。
解槽の断面図。
【図４】カラムの概略断面図。
１０ 隔膜 １１ 陰極室 １１ａ 陰極液 １２ 陽極室 １２ａ 陽極液 １３ 電解槽 １７ 中間槽 １７ａ 導入口 １７ｂ 排出口 １８ 循環ポンプ ２０，２１，２２ 循環パイプ ２０ｃ，２０ｄ 分岐弁 ２０ｅ バイパス管路 ２３ カラム ２３ｄ 不溶性タンニン
フロントページの続き (51)Int.Cl.7 識別記号 ＦＩ テーマコート゛(参考） Ｃ０２Ｆ 1/28 ＺＡＢ Ｃ０２Ｆ 1/28 ＺＡＢＢ 1/46 1/46 Ｚ (72)発明者 麓 弘道 東京都文京区小石川１丁目３番25号 三菱 マテリアル株式会社地球環境・エネルギー カンパニー内 (72)発明者 寺前 直樹 茨城県那珂郡那珂町大字向山字六人頭1002 番地の14 三菱マテリアル株式会社総合研 究所環境・エネルギー研究所内 (72)発明者 濱口 和彦 茨城県那珂郡東海村大字舟石川622番地１ 三菱原子燃料株式会社内 (72)発明者 白土 渡 茨城県那珂郡東海村大字舟石川622番地１ 三菱原子燃料株式会社内 (72)発明者 松村 達郎 茨城県那珂郡東海村白方白根２−４ 日本 原子力研究所 東海研究所内 Ｆターム(参考） 4D024 AA04 AB10 BA19 BC01 CA01 DA08 DA10 DB09 4D061 DA10 DB20 DC13 EA02 EB01 EB13 EB17 EB19 ED12 4G066 AC06B BA09 CA46 CA49 DA08 EA20 GA11 GA37
Claims (8)
- 【請求項１】 硝酸水溶液からなる陰極液(11a)を貯留
する陰極室(11)と硝酸銀を含む硝酸水溶液からなる陽極
液(12a)を貯留する陽極室(12)とが隔膜(10)により区画
された電解槽(13)と、 前記電解槽(13)の陽極室(12)に貯留された硝酸水溶液(1
2a)を循環パイプ(20,21,22)を介して循環させる循環ポ
ンプ(18)とを備え、 前記循環パイプ(20)の途中に放射性金属を吸着した不溶
性タンニン(23d)を充填したカラム(23)が取外し可能に
取付けられたことを特徴とする放射性金属の回収装置。 - 【請求項２】 一端が電解槽(13)とカラム(23)の間の循
環パイプ(20)の途中に設けられた分岐弁(20c)に接続さ
れ、他端がカラム(23)と循環ポンプ(18)の間に設けられ
た分岐弁(20d)に接続され、かつカラム(23)と並行して
設けられたバイパス管路(20e)を更に備えた請求項１記
載の放射性金属の回収装置。 - 【請求項３】 不溶性タンニン(23d)を充填したカラム
(23)に放射性金属を含む廃液を前記カラムの上部から下
部に通した後に、２価の銀イオンを含む硝酸水溶液を前
記カラムの下部から上部に通す請求項１記載の放射性金
属の回収装置。 - 【請求項４】 カラム(23)が設けられる循環パイプ(20)
の下流側であって、循環ポンプ(18)の上流側に更に中間
槽(17)が設けられ、前記中間槽(17)は前記カラム(23)を
通過した硝酸水溶液を一時貯留するとともに前記硝酸水
溶液に含まれる反応生成ガスを系外へ排出するパージガ
スの導入口(17a)及び排出口(17b)を有する請求項１又は
２記載の放射性金属の回収装置。 - 【請求項５】 放射性金属がウラン又はウランとプルト
ニウムを含む金属である請求項１ないし４いずれか記載
の放射性金属の回収装置。 - 【請求項６】 不溶性タンニン(23d)を充填したカラム
(23)に放射性金属を含む廃液を通して前記放射性金属を
不溶性タンニン(23d)に吸着し、 ２価の銀イオンを含む硝酸水溶液が循環して通過する循
環パイプ(20)の途中に前記カラム(23)を取外し可能に取
付け、 前記カラム(23)に充填された不溶性タンニン(23d)を硝
酸水溶液により水溶性タンニンに解離するとともに前記
２価の銀イオンによりタンニン酸構造を分解し、前記放
射性金属を回収する方法であって、 前記カラム(23)に前記放射性金属を含む廃液を前記カラ
ム(23)の上部(23a)から下部(23b)に通し、２価の銀イオ
ンを含む硝酸水溶液を前記カラム(23)の下部(23b)から
上部(23a)に通すことを特徴とする放射性金属の回収方
法。 - 【請求項７】 ２価の銀イオンを含む硝酸水溶液が、電
解槽(13)の陽極室(12)に供給した硝酸銀を電解反応を行
うことにより生成される請求項６記載の放射性金属の回
収方法。 - 【請求項８】 放射性金属がウラン又はウランとプルト
ニウムを含む金属である請求項６又は７記載の放射性金
属の回収方法。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP2000233886A JP4441636B2 (ja) | 2000-08-02 | 2000-08-02 | 放射性金属の回収方法及びその装置 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP2000233886A JP4441636B2 (ja) | 2000-08-02 | 2000-08-02 | 放射性金属の回収方法及びその装置 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JP2002048895A true JP2002048895A (ja) | 2002-02-15 |
| JP4441636B2 JP4441636B2 (ja) | 2010-03-31 |
Family
ID=18726340
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP2000233886A Expired - Fee Related JP4441636B2 (ja) | 2000-08-02 | 2000-08-02 | 放射性金属の回収方法及びその装置 |
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| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JP4441636B2 (ja) |
Cited By (2)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| CN102339654A (zh) * | 2011-04-19 | 2012-02-01 | 中国原子能科学研究院 | 一种硝酸体系中Ag+催化电解氧化破坏乙酸的方法 |
| JP2013124918A (ja) * | 2011-12-14 | 2013-06-24 | Jgc Corp | 放射性核種で汚染された海水廃液の処理方法 |
-
2000
- 2000-08-02 JP JP2000233886A patent/JP4441636B2/ja not_active Expired - Fee Related
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| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| CN102339654A (zh) * | 2011-04-19 | 2012-02-01 | 中国原子能科学研究院 | 一种硝酸体系中Ag+催化电解氧化破坏乙酸的方法 |
| JP2013124918A (ja) * | 2011-12-14 | 2013-06-24 | Jgc Corp | 放射性核種で汚染された海水廃液の処理方法 |
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| JP4441636B2 (ja) | 2010-03-31 |
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