JP2001172478A - 脂環式オレフィン重合体組成物 - Google Patents

Abstract

(57)【要約】 【課題】 エポキシ樹脂などの熱硬化性樹脂を封止材と
して、電気回路素子を封止した、電気部品の製造におい
て、金型から電気部品を容易に取り出すことができ、繰
り返し使用しても寸法精度の高い電気部品を成形できる
成形用金型を得るために好適な脂環式オレフィン重合体
組成物及びその組成物からなる成形用金型を提供する。 【解決手段】 熱可塑性ノルボルネン樹脂のごとき脂環
式オレフィン重合体と、直鎖状低密度ポリオレフィン及
びシリコーンオイルを含有する脂環式オレフィン重合体
組成物を得る。この組成物を射出成形して金型を得る。

Description

【発明の詳細な説明】

【０００１】

【産業上の利用分野】本発明は、脂環式オレフィン重合
体組成物に関する。さらに詳しくは、エポキシ樹脂など
の熱硬化性樹脂を封止材として、電気回路素子を封止し
た、電気部品の製造において、金型から電気部品を容易
に取り出すことができ、繰り返し使用しても寸法精度の
高い電気部品を成形できる成形用金型を得るために好適
な脂環式オレフィン重合体組成物に関する。

【０００２】

【従来の技術】エレクトロニクス素子やマイクロスイッ
チなどの電気回路素子は、金属やセラミクス、またはそ
れらの組合せで構成されており、空気酸化や水分によっ
て変質し、その機能が害されることがある。そのため、
通常、エポキシ樹脂などの封止材により、空気や水分な
どを遮断した封止体の形態で使用される。

【０００３】この封止体は、一般に、電気回路素子を
金型内面に接触しないように金型内に配置し、金型内に
封止材を注入し、該封止材を硬化させることにより製造
される。

【０００４】電子部品封止体には種々の形状があるた
め、金属製の金型を使用するとコスト高となる。そこ
で、一般に、樹脂製の金型、主としてポリメチルペンテ
ンやポリフェニルサルファイト製のものが用いられてい
る。しかし、ポリメチルペンテンは結晶性の樹脂である
ため、この樹脂で製造された金型は、エポキシ系樹脂を
高温で硬化させる際の熱による残留応力緩和によって変
形しやすいという問題があり、表面精度の優れた電子部
品封止体を製造することは困難であり、また、金型自体
も、３０回程度の繰り返し使用によって寿命となる。一
方、ポリフェニルサルファイトは、脆いため、樹脂のみ
では使用が困難であり、ガラス繊維、ガラスビーズ、シ
リカ等の充填材を添加し補強して用いている。しかし、
充填材を添加すると、金型内面が平滑でなくなり、製造
した電子部品封止体の表面も平滑でなくなるという問題
があった。また、ポリフェニルサルファイト製金型は、
ポリメチルペンテン製金型に比較すると耐久性に優れて
いるが、それでも、金型は１００回程度の封止によって
寿命とされていた。

【０００５】そのような問題を解決するために、熱可塑
性ノルボルネン樹脂を成形して金型に使用することが提
案された（特開平６−１１４８４６号公報）。この金型
によれば、熱硬化性樹脂からなる封止材が硬化する際の
変形が抑えられ、初回３．９６ｍｍの封止体が、１５０
回目までの繰り返し使用でも、わずか０．１ｍｍの変化
しか生じないことが報告されている。しかしながら、複
雑な形状の封止体を製造する場合に、金型から封止体を
離型する際に相当な力をかけなければならないことがあ
った。

【０００６】

【発明が解決すべき課題】本発明の目的は、エポキシ樹
脂などの熱硬化性樹脂を封止材として、電気回路素子を
封止した、電気部品の製造において、金型から電気部品
を容易に取り出すことができ（すなわち、離型性が良好
で）、繰り返し使用しても寸法精度の高い電気部品を成
形できる成形用金型を得るために好適な脂環式オレフィ
ン重合体組成物及びその組成物からなる成形用金型を提
供することにある。本発明者らは、上記目的を達成する
ために鋭意研究をした結果、脂環式オレフィン重合体、
直鎖状低密度ポリオレフィン及びシリコーンオイルを含
有する組成物を用いることによって、上記目的を達成で
きることを見いだし、この知見に基づいて本発明を完成
するに到った。

【０００７】

【課題を解決するための手段】かくして、本発明によれ
ば、脂環式オレフィン重合体、直鎖状低密度ポリオレフ
ィン及びシリコーンオイルを含有する脂環式オレフィン
重合体組成物が提供される。

【０００８】

【発明の実施の形態】本発明の脂環式オレフィン重合体
組成物は、脂環式オレフィン重合体、直鎖状低密度ポリ
オレフィン及びシリコーンオイルを含有するものであ
る。

【０００９】本発明に使用される脂環式オレフィン重合
体は、主鎖及び／または側鎖に脂環構造を有する重合体
である。機械的強度や耐熱性などの観点から、主鎖に脂
環構造を含有する重合体が好適である。脂環構造として
は、シクロアルカン構造やシクロアルケン構造などが挙
げられるが、機械的強度、耐熱性などの観点から、シク
ロアルカン構造が好ましい。また、脂環構造としては、
単環、多環、縮合多環、橋架け環、これらの組み合わせ
多環などが挙げられる。脂環構造を構成する炭素原子数
は、格別な制限はないが、通常４〜３０個、好ましくは
５〜２０個、より好ましくは５〜１５個の範囲であると
きに、機械的強度、耐熱性、及び成形性の諸特性が高度
にバランスされ好適である。また、本発明で使用される
脂環式オレフィン重合体は、通常、熱可塑性のものであ
る。

【００１０】脂環式オレフィン重合体は、通常、脂環構
造を有するオレフィン（以下、脂環式オレフィンという
ことがある。）由来の繰り返し単位を含有する。脂環式
オレフィン重合体中の脂環式オレフィン由来の繰り返し
単位の割合は、使用目的に応じて適宜選択されるが、通
常３０〜１００重量％、好ましくは５０〜１００重量
％、より好ましくは７０〜１００重量％である。脂環式
オレフィン由来の繰り返し単位の割合が過度に少ない
と、耐熱性に劣り好ましくない。脂環式オレフィン由来
の繰り返し単位以外の繰り返し単位としては、格別な限
定はなく、使用目的に応じて適宜選択される。

【００１１】また、脂環式オレフィン重合体は、極性基
を有するものであってもよい。極性基としては、ヒドロ
キシル基、カルボキシル基、オキシ基、エポキシ基、グ
リシジル基、オキシカルボニル基、カルボニルオキシ
基、カルボニル基、アミノ基、エステル基、ハロゲン
基、シアノ基、アミド基、イミド基、シリル基、酸無水
物基などが挙げられる。

【００１２】脂環式オレフィン重合体は、通常、脂環式
オレフィンを付加重合又は開環重合し、そして必要に応
じて不飽和結合部分を水素化することによって、或いは
芳香族オレフィンを付加重合し、そして該重合体の芳香
環部分を水素化することによって得られる。また、極性
基を有する脂環式オレフィン重合体は、例えば、前記脂
環式オレフィン重合体に極性基を有する化合物を変性反
応により導入することによって、あるいは極性基を含有
する単量体を重合成分として（共）重合することによっ
て得られる。

【００１３】脂環式オレフィン重合体を得るために使用
される脂環式オレフィンとしては、ビシクロ〔２．２．
１〕−ヘプト−２−エン（慣用名：ノルボルネン）、５
−メチル−ビシクロ〔２．２．１〕−ヘプト−２−エ
ン、５，５−ジメチル−ビシクロ〔２．２．１〕−ヘプ
ト−２−エン、５−エチル−ビシクロ〔２．２．１〕−
ヘプト−２−エン、５−ブチル−ビシクロ〔２．２．
１〕−ヘプト−２−エン、５−ヘキシル−ビシクロ
〔２．２．１〕−ヘプト−２−エン、５−オクチル−ビ
シクロ〔２．２．１〕−ヘプト−２−エン、５−オクタ
デシル−ビシクロ〔２．２．１〕−ヘプト−２−エン、
５−エチリデン−ビシクロ〔２．２．１〕−ヘプト−２
−エン、５−メチリデン−ビシクロ〔２．２．１〕−ヘ
プト−２−エン、５−ビニル−ビシクロ〔２．２．１〕
−ヘプト−２−エン、

【００１４】５−プロペニル−ビシクロ〔２．２．１〕
−ヘプト−２−エン、５−メトキシ−カルビニル−ビシ
クロ〔２．２．１〕−ヘプト−２−エン、５−シアノ−
ビシクロ〔２．２．１〕−ヘプト−２−エン、５−メチ
ル−５−メトキシカルボニル−ビシクロ〔２．２．１〕
−ヘプト−２−エン、５−エトキシカルボニル−ビシク
ロ〔２．２．１〕−ヘプト−２−エン、ビシクロ〔２．
２．１〕−ヘプト−５−エニル−２−メチルプロピオネ
イト、ビシクロ〔２．２．１〕−ヘプト−５−エニル−
２−メチルオクタネイト、

【００１５】ビシクロ〔２．２．１〕−ヘプト−２−エ
ン−５，６−ジカルボン酸無水物、５−ヒドロキシメチ
ルビシクロ〔２．２．１〕−ヘプト−２−エン、５，６
−ジ（ヒドロキシメチル）−ビシクロ〔２．２．１〕−
ヘプト−２−エン、５−ヒドロキシ−ｉ−プロピルビシ
クロ〔２．２．１〕−ヘプト−２−エン、５，６−ジカ
ルボキシ−ビシクロ〔２．２．１〕−ヘプト−２−エ
ン、ビシクロ〔２．２．１〕−ヘプト−２−エン−５，
６−ジカルボン酸イミド、５−シクロペンチル−ビシク
ロ〔２．２．１〕−ヘプト−２−エン、５−シクロヘキ
シル−ビシクロ〔２．２．１〕−ヘプト−２−エン、５
−シクロヘキセニル−ビシクロ〔２．２．１〕−ヘプト
−２−エン、５−フェニル−ビシクロ〔２．２．１〕−
ヘプト−２−エン、

【００１６】トリシクロ〔４．３．０．１^２，５ 〕デ
カ−３，７−ジエン（慣用名：ジシクロペンタジエ
ン）、トリシクロ〔４．３．０．１^２，５ 〕デカ−３
−エン、トリシクロ〔４．４．０．１^２，５〕ウンデカ
−３，７−ジエン、トリシクロ〔４．４．０．
１^２，５〕ウンデカ−３，８−ジエン、トリシクロ
〔４．４．０．１^２，５ 〕ウンデカ−３−エン、テト
ラシクロ〔７．４．０．１^{１０，１３}．０^２，７〕−ト
リデカ−２，４，６−１１−テトラエン（別名：１，４
−メタノ−１，４，４ａ，９ａ−テトラヒドロフルオレ
ン）、テトラシクロ〔８．４．０．１^{１１，１４}．０
^３，８〕−テトラデカ−３，５，７，１２−１１−テト
ラエン（別名：１，４−メタノ−１，４，４ａ，５，１
０，１０ａ−ヘキサヒドロアントラセン）、

【００１７】テトラシクロ〔４．４．０．１^２，５．１
^７，１０〕−ドデカ−３−エン（慣用名：テトラシクロ
ドデセン）、８−メチル−テトラシクロ〔４．４．０．
１^{２ ，５}．１^７，１０〕−ドデカ−３−エン、８−エチ
ル−テトラシクロ〔４．４．０．１^２，５．
１^７，１０〕−ドデカ−３−エン、８−メチリデン−テ
トラシクロ〔４．４．０．１^２，５．１^７，１０〕−ド
デカ−３−エン、８−エチリデン−テトラシクロ〔４．
４．０．１^２，５．１^７，１０〕−ドデカ−３−エン、
８−ビニル−テトラシクロ〔４．４．０．１^２，５．１
^７，１０〕−ドデカ−３−エン、８−プロペニル−テト
ラシクロ〔４．４．０．１^２，５．１^７，１０〕−ドデ
カ−３−エン、８−メトキシカルボニル−テトラシクロ
〔４．４．０．１^{２ ，５}．１^７，１０〕−ドデカ−３−
エン、８−メチル−８−メトキシカルボニル−テトラシ
クロ〔４．４．０．１^２，５．１^７，１０〕−ドデカ−
３−エン、８−ヒドロキシメチル−テトラシクロ〔４．
４．０．１^２，５．１^７，１０〕−ドデカ−３−エン、
８−カルボキシ−テトラシクロ〔４．４．０．
１^２，５．１^{７ ，１０}〕−ドデカ−３−エン、

【００１８】８−シクロペンチル−テトラシクロ〔４．
４．０．１^２，５．１^７，１０〕−ドデカ−３−エン、
８−シクロヘキシル−テトラシクロ〔４．４．０．１
^２，５．１^７，１０〕−ドデカ−３−エン、８−シクロ
ヘキセニル−テトラシクロ〔４．４．０．１^２，５．１
^７，１０〕−ドデカ−３−エン、８−フェニル−テトラ
シクロ〔４．４．０．１^２，５．１^７，１０〕−ドデカ
−３−エン、ペンタシクロ〔６．５．１．１^３，６．０
^２，７．０^９，１３〕ペンタデカ−３，１０−ジエン、
ペンタシクロ〔７．４．０．１^３，６．１^{１０，１３}．
０^２，７〕−ペンタデカ−４，１１−ジエンのごときノ
ルボルネン単量体；

【００１９】シクロブテン、シクロペンテン、シクロヘ
キセン、３，４−ジメチルシクロペンテン、３−メチル
シクロヘキセン、２−（２−メチルブチル）−１−シク
ロヘキセン、シクロオクテン、３ａ，５，６，７ａ−テ
トラヒドロ−４，７−メタノ−１Ｈ−インデン、シクロ
ヘプテンのごとき単環のシクロアルケン；ビニルシクロ
ヘキセンやビニルシクロヘキサンのごときビニル脂環式
炭化水素単量体；シクロペンタジエン、シクロヘキサジ
エンのごとき脂環式共役ジエンモノマー；などが挙げら
れる。

【００２０】芳香族オレフィンとしては、スチレン、α
−メチルスチレン、ジビニルベンゼンなどが挙げられ
る。

【００２１】脂環式オレフィン及び／又は芳香族オレフ
ィンは、それぞれ単独で、あるいは２種以上を組み合わ
せて用いることができる。

【００２２】本発明の脂環式オレフィン重合体は、前記
脂環式オレフィン及び／又は芳香族オレフィンと、これ
ら共重合可能な単量体とを共重合して得られるものであ
ってもよい。

【００２３】脂環式オレフィン又は芳香族オレフィンと
共重合可能な単量体としては、エチレン、プロピレン、
１−ブテン、１−ペンテン、１−ヘキセン、３−メチル
−１−ブテン、３−メチル−１−ペンテン、３−エチル
−１−ペンテン、４−メチル−１−ペンテン、４−メチ
ル−１−ヘキセン、４，４−ジメチル−１−ヘキセン、
４，４−ジメチル−１−ペンテン、４−エチル−１−ヘ
キセン、３−エチル−１−ヘキセン、１−オクテン、１
−デセン、１−ドデセン、１−テトラデセン、１−ヘキ
サデセン、１−オクタデセン、１−エイコセンなどの炭
素数２〜２０のエチレンまたはα−オレフィン；１，４
−ヘキサジエン、４−メチル−１，４−ヘキサジエン、
５−メチル−１，４−ヘキサジエン、１，７−オクタジ
エンなどの非共役ジエン；等が挙げられる。これらの単
量体は、それぞれ単独で、あるいは２種以上を組み合わ
せて使用することができる。

【００２４】脂環式オレフィン又は／及び芳香族オレフ
ィンの重合方法及び必要に応じて行われる水素添加の方
法は、格別な制限はなく、公知の方法に従って行うこと
ができる。

【００２５】脂環式オレフィン重合体の具体例として
は、例えば、ノルボルネン単量体の開環重合体及びその
水素添加物、ノルボルネン単量体の付加重合体、ノルボ
ルネン単量体とビニル化合物との付加重合体、単環シク
ロアルケン重合体、脂環式共役ジエン重合体、ビニル脂
環式炭化水素重合体及びその水素添加物、芳香族オレフ
ィン重合体の芳香環水素添加物などが挙げられる。これ
らの中でも、ノルボルネン単量体の開環重合体及びその
水素添加物、ノルボルネン単量体の付加重合体、ノルボ
ルネン単量体とビニル化合物との付加重合体、芳香族オ
レフィン重合体の芳香環水素添加物が好ましく、特にノ
ルボルネン単量体の開環重合体の水素添加物が好まし
い。

【００２６】前記の脂環式オレフィン重合体は、それぞ
れ単独で、あるいは２種以上を組み合わせて用いること
ができる。

【００２７】脂環式オレフィン重合体は、その分子量に
よって特に制限されない。脂環式オレフィン重合体の分
子量は、シクロヘキサンまたはトルエンを溶媒とするゲ
ルパーミエーションクロマトグラフィー（ＧＰＣ）で測
定されるポリスチレン換算の重量平均分子量（Ｍｗ）
で、通常１，０００〜１，０００，０００、好ましくは
５，０００〜５００，０００、より好ましくは１０，０
００〜２５０，０００の範囲である。脂環式オレフィン
重合体の重量平均分子量（Ｍｗ）がこの範囲にあるとき
には、耐熱性、成形物表面の平滑性などがバランスされ
好適である。

【００２８】脂環式オレフィン重合体の分子量分布は、
シクロヘキサンまたはトルエンを溶媒とするＧＰＣで測
定される重量平均分子量（Ｍｗ）と数平均分子量（Ｍ
ｎ）との比（Ｍｗ／Ｍｎ）で、通常５以下、好ましくは
４以下、より好ましくは３以下である。上記の重量平均
分子量（Ｍｗ）及び分子量分布（Ｍｗ／Ｍｎ）の範囲及
び測定法は、ノルボルネン重合体に好適に適合するが、
それに限定されるものではない。また、上記方法で重量
平均分子量や分子量分布が測定できない脂環式オレフィ
ン重合体の場合には、通常の溶融加工法により樹脂層を
形成し得る程度の溶融粘度や重合度を有するものを使用
することができる。

【００２９】脂環式オレフィン重合体のガラス転移温度
は、使用目的に応じて適宜選択されればよいが、通常５
０℃以上、好ましくは７０℃以上、より好ましくは１０
０℃以上、最も好ましくは１２５℃以上である。

【００３０】本発明で使用される直鎖状低密度ポリオレ
フィンは、その密度（ＡＳＴＭＤ１５０５準拠して測定
された値）が０．８ｇ／ｃｍ^３以上０．９４ｇ／ｃｍ^３
未満で、分子鎖が直線状ものである。また、ＡＳＴＭＤ
１２３８に準拠して測定された１９０℃におけるメルト
フローレートは、通常０．０１〜１０ｇ／１０分、好ま
しくは０．５〜７ｇ／１０分である。また融点は、通常
８０〜１５０℃、好ましくは９０〜１３０℃である。

【００３１】本発明に使用される好適な直鎖状低密度ポ
リオレフィンは、小角度Ｘ線散乱法で測定される長周期
が、通常２７５オングストローム以下、好ましくは２６
０オングストローム以下、より好ましくは２４５オング
ストローム以下のものである。長周期が２７５オングス
トローム以下のものを使用することによって得られる金
型は、機械的強度の高いものになる。

【００３２】本発明で使用される好適な直鎖状低密度ポ
リオレフィンは、そのラメラ厚みが、通常１４５オング
ストローム以下、好ましくは１４０オングストローム以
下のものである。ラメラ厚みが薄くなることによって、
得られるフィルムの強度が強くなる。

【００３３】本発明で使用される好適な直鎖状低密度ポ
リオレフィンは、その広角度Ｘ線で測定される結晶化度
が、通常、２０〜８５％、好ましくは３５〜７０％、よ
り好ましくは４５〜６５％のものである。

【００３４】本発明で使用される直鎖状低密度ポリオレ
フィンは、その製造方法によって、特に限定されない
が、メタロセン触媒によって重合されたものが好適であ
る。メタロセン触媒としては、従来公知のものを使用す
ることができ、例えば、ジルコニウム、チタニウム、ハ
フニウム、ヴァナジウム、ニオブ、タンタル、クロム等
の遷移金属のシクロペンタジエニル誘導体や、該シクロ
ペンタジエニル誘導体と、アルミノキサンのごとき有機
アルミニウム化合物とを組み合わせたものが挙げられ
る。さらに、重合は、溶媒を使用しない、気相法によっ
て行うのが好ましい。気相法で重合することにより、不
要な副生成物を含まない直鎖状低密度ポリオレフィンが
得られる。メタロセン触媒によって重合されたものを用
いることによって、金型の機械的強度などが向上する。

【００３５】該直鎖状低密度ポリオレフィンのモノマー
組成は、特に制限されず、例えば、エチレン；プロピレ
ン、１−ブテン、１−ペンテン、１−ヘキセン、１−オ
クテン、４−メチル−ペンテン−１その他のα−オレフ
ィンを単独で、あるいは２以上を組み合わせることがで
きる。また、酢酸ビニルなどの他の共重合可能なモノマ
ーを共重合成分として含んでいてもよい。本発明におい
ては、エチレンとα−オレフィンとの共重合体が好まし
い。

【００３６】該直鎖状低密度ポリオレフィンの量は、脂
環式オレフィン重合体１００重量部に対して、通常０．
１〜５０重量部、好ましくは０．５〜３０重量部、特に
好ましくは１〜２５重量部である。直鎖状低密度ポリオ
レフィンの量が上記範囲内にあると、離型性が良好にな
り且つ寸法精度も高くなる。

【００３７】本発明に用いるシリコーンオイルは、シロ
キサン結合（Ｓｉ−Ｏ−Ｓｉ）を主骨格にもつ、オイル
状物である。通常、Ｓｉに、メチル基、フェニル基、ア
ミノプロピル基、トリフルオロプロピル基などの有機基
が結合している。シリコーンオイルの具体例として、ス
トレートシリコーンオイル、ジメチルシリコーンオイ
ル、メチルフェニルシリコーンオイル、メチル水素シリ
コーンオイル；ポリオキシアルキレンと共重合させた変
性シリコーンオイル、エポキシ変性シリコーンオイル、
アミノ変性シリコーンオイル、脂肪酸変性シリコーンオ
イル、アルキル変性シリコーンオイル、フロロシリコー
ンオイルなどが挙げられる。また、本発明においては前
記シリコーンオイルに、増ちょう剤や添加剤を配合しグ
リース状にしたものであってもよい。これらのうち、ジ
メチルシリコーンオイルが好適である。

【００３８】該シリコーンオイルは、２５℃における粘
度が、通常 ０．６５〜１００万ｃｓ、好ましくは５〜
１０００ｃｓ、特に好ましくは１０〜５００ｃｓであ
る。本発明においては、金型を形成したときに揮発成分
などが抜けて金型の寸法精度を低下させないように、シ
リコーンオイルの揮発分が少ないものが好ましい。具体
的には１５０℃で２４時間放置したときの揮発分が、通
常５％以下、好ましくは２％以下、特に好ましくは１％
以下である。

【００３９】シリコーンオイルの量は、脂環式オレフィ
ン重合体１００重量部に対して、通常１〜７重量部、好
ましくは１．５〜５重量部である。シリコーンオイルの
量が上記範囲内にあると、離型性が良好になり且つ寸法
精度も高くなる傾向が強くなる。

【００４０】本発明においては、必要に応じて、他の配
合剤を添加することができる。配合剤としては、樹脂工
業界一般に用いられているものであれば格別な制限はな
く、例えば、硬化剤、硬化促進剤、硬化助剤、無機粒
子、有機粒子、耐熱安定剤、難燃剤、レベリング剤、帯
電防止剤、スリップ剤、アンチブロッキング剤、防曇
剤、滑剤、染料、顔料、天然油、合成油、ワックス、老
化防止剤、紫外線安定剤、紫外線吸収剤、着色剤などが
挙げられ、その配合割合は、本発明の目的を損ねない範
囲で適宜選択される。老化防止剤としてはフェノール系
（特にヒンダードフェノール系）、りん系のものが挙げ
られ、紫外線吸収剤としてはベンゾトリアゾール系のも
のが挙げられ、紫外線安定剤としてはヒンダードアミン
系のものが挙げられる。また、本発明の組成物には、必
要に応じて、軟質重合体や他の樹脂を配合することもで
きる。配合可能な軟質重合体又は樹脂として、例えば、
スチレン−イソプレン−スチレンブロック共重合体及び
それの水素化物（ＳＥＢＳ）のごときスチレン系熱可塑
性エラストマー；ＳＢＲ、ＢＲなどのブタジエン系ゴ
ム；軟質ポリ塩化ビニル；ポリエチレンテレフタレー
ト、ポリブチレンテレフタレートのごときポリエステ
ル；ポリエチレン、ポリプロピレンのごとき高密度ある
いは中密度ポリオレフィン；ナイロンのごときポリアミ
ドなどが挙げられる。

【００４１】本発明の成形用金型は、前記の脂環式オレ
フィン重合体組成物を成形してなるものである。成形方
法は、特に限定されず、通常は、射出成形が採用され
る。成形条件も特に限定されず、ポリオレフィンを成形
する際に採用される条件とほぼ同じである。

【００４２】本発明の成形用金型は、その目的とする成
形物の形状によって特に限定されないが、電気回路素子
を封止した電気部品（以下、このような電気部品を封止
体ということがある。）を成形するために用いられる金
型として好適である。電気部品を成形するための金型
は、通常、一つの金型に、複数の部品を成形できるよう
に、封止材を注入する部分が複数設けられている。

【００４３】図１に、本発明金型の一例を示す。この金
型１は封止材注入部２が五つ一列に並んだ金型を示す
が、列は複数でもよく、一列当りの封止材注入部の数も
限定されない。封止材注入部が列を成していなくてもよ
い。

【００４４】金型の形状及び大きさは、電気回路素子お
よびそれと組み合わされる金属フレーム等が封止できる
ように、その形状、大きさに基づいて決定され、さらに
それに基づいて、封止材注入部の形状、大きさが決めら
れる。金型１においては、直方体となっているが、電気
回路素子を封止できる形状、大きさである限り、その形
状、大きさは特に限定されない。

【００４５】なお、封止材の硬化反応時にボイドなどが
発生した封止体を封止終了前に取り除いて、工程を効率
化するなどのために、金型は透明性を有していることが
好ましい。金型内の反応の状態を確かめられる程度の透
明性を有するために、光線透過率を好ましくは４０％以
上、より好ましくは６０％以上、特に好ましくは８０％
以上にする。

【００４６】金型の封止材注入部を溝や細い穴でつない
で、１つの封止材注入部に注入すれば、他の封止材注入
部にも封止材がゆきわたるようにしてもよいが、封止体
の成形精度が求められる場合、硬化後に、溝や穴によっ
て生じる突出部分を除く工程が必要となるので、そのよ
うな溝や穴を設けないことが好ましい。その場合、それ
ぞれの封止材注入部に独立に封止材を注入しなければな
らない。

【００４７】本発明で用いる電子回路素子としては、発
光ダイオード、ダイオード、トランジスタ、ＬＳＩ素
子、ＩＣ素子、ＣＣＤ素子などの集積回路などのエレク
トロニクス素子や、コンデンサー、抵抗体、コイル、マ
イクロスイッチ、ディップスイッチなどが挙げられる。

【００４８】これらの電子回路素子の多くは、金属性の
リードフレームに固定して用いられる。このような電子
回路素子には、リードフレームを通じて、電流が流れた
り、電圧がかかる。

【００４９】リードフレームの大きさ、形状は、固定す
る電気回路素子の大きさ、形状、機能、使用目的などに
よって決められる。また、固定する方法は電気回路素子
を変質させず、リードフレームと電気回路素子を絶縁し
ない方法であれば、特に限定されない。例えば、エポキ
シ銀ペースト等のダイボンディングペーストで接着固定
すればよい。

【００５０】図２に発光ダイオード用のリードフレーム
１０の一例を示す。この金属フレームは５個の発光ダイ
オードが固定できるようになっていて、封止された後、
切断して５個の封止発光ダイオードを得るようになって
いる。

【００５１】リードフレーム１０の発光ダイオード固定
部１１に発光ダイオードを固定し、発光ダイオードとリ
ードフレームの金線固定部１２を金線でワイヤボンディ
ングして接続する。

【００５２】本発明に用いる封止材は、特に限定されな
い。例えば、フェノール系熱硬化性封止材、キシレン系
熱硬化性封止材、ジアリルフタレート系熱硬化性封止
材、不飽和ポリエステル系熱硬化性封止材、エポキシ系
熱硬化性封止材、アクリル系熱硬化性封止材、フラン系
熱硬化性封止材、アニリン系熱硬化性封止材、ポリウレ
タン系熱硬化性封止材、ポリブタジエン系熱硬化性封止
材、メラミンフェノール系熱硬化性封止材、シリコン系
熱硬化性封止材などが挙げられる。電気特性、機械強
度、耐熱性、成形工程での流れ性、電気部品の封止性の
観点から、エポキシ系熱硬化性封止材が好ましい。

【００５３】本発明に用いるエポキシ系熱硬化性封止材
は、特開昭６１−１８８４１１号などで公知のものであ
って、基本的には、熱硬化性エポキシ化合物、硬化剤か
らなり、必要に応じて、または目的に応じて硬化促進
剤、充填剤、難燃剤、難燃助剤、着色剤、表面カップリ
ング剤などを添加したものである。

【００５４】熱硬化性エポキシ化合物は、特に限定され
ず、公知のエポキシ化合物を用いればよい。硬化剤は、
フェノール系などの公知のエポキシ樹脂用硬化剤の他
に、イソシアネート類、その２量体、３量体、マレイミ
ド類、マレイミド類とポリアミンの付加物なども用いる
ことができる。硬化促進剤も公知のものでよく、例えば
フェノール系の硬化剤を用いる場合は、含窒素ヘテロ環
化合物を用いればよい。また、充填剤も特に限定されな
いが、炭酸カルシウム、シリカ、ケイ酸ジルコニウム、
ケイ酸カルシウム、タルク、クレー、マイカ、ガラスフ
ァイバー、ガラスビーズなどの無機充填剤を用いること
が好ましい。

【００５５】金型の封止材注入部の内部空間に、電子部
品が内壁に接触しないように配置し、封止材を注入し、
硬化させて封止する。

【００５６】電気回路素子を封止材注入部の内部空間に
配置する方法は特に限定されない。金型１を用いて、リ
ードフレーム１０に発光ダイオードを固定して封止する
場合、例えば、図３に示す治具２０を用いて、図４のよ
うに金型１、リードフレーム１０を封止材注入部の内部
空間に配置すればよい。

【００５７】治具２０の基盤２１の中央に凹部２２があ
り、金型１を凹部２２に挿入することにより、図４のよ
うに固定できる。リードフレーム２０の穴１３を治具２
０の凸部２３に通すことにより、リードフレーム２０に
固定された電子部品を金型１の封止材注入部の空間に、
内壁に接触しないように配置できる。

【００５８】封止材を金型に注入する方法は特に限定さ
れない。また、金型に注入する封止材の量も、電子部品
が封止できる限り、特に限定されない。使用する封止材
の量の削減、硬化時間の短縮、回路基板上などで電子部
品の高密度化のなどの観点からは封止できる限りにおい
て、封止材の層を薄くすることが好ましい。しかし、封
止する目的である空気や水分などを遮断を完全にするた
めには、封止材の層を厚くすることが好ましい。

【００５９】予め、離型剤を金型の封止材注入部の内壁
に塗布しておいたり、封止材に離型剤を配合しておいて
もよい。

【００６０】硬化、離型後、リードフレームの連結部１
６の下で切断して、封止体を切り放す。

【００６１】本発明によって得られる封止体は、電気回
路素子を封止材によって封止したものであり、電気回路
素子の形状、大きさなどに応じて、封止部分の形状が決
定する。通常、一端が電気回路素子と連結しており、他
端が封止部分の外部に出ているリード線により、電気回
路素子に電流が流せるようになっている。それ以外は絶
縁されている。

【００６２】この封止体は、電気回路素子が封止されて
いるため、電気回路素子が空気中の酸素や、水分などと
接触することがない。

【００６３】

【実施例】以下に実施例、比較例をあげて、本発明をさ
らに具体的に説明する。金型の評価を以下の方法で行っ
た。 （離型性評価）封止材を硬化させた後、室温に戻した直
後のリードフレームを封止した金型を、引張試験機（１
０Ｋｇロードセル装着）に、リードフレームを上部チャ
ックに固定し、金型を下部チャックに固定し、上下方向
に２０ｍ／分の速度で引っ張り、金型から封止体が抜け
た時の荷重［Ｋｇ］を測定した。０．５Ｋｇ未満を
「Ａ」、０．５以上１．０Ｋｇ未満を「Ｂ」、１．０Ｋ
ｇ以上を「Ｃ」と表記し評価した。

【００６４】（表面精度評価）上記離型性評価で得られ
た封止発光ダイオードのレンズ中央部の表面光沢をＪＩ
Ｓ Ｚ８７４１ １９８３の鏡面光沢度測定法（６０
度）に従って測定した。光沢度１０５以上を「ＡＡ］、
９５以上１０５未満を「Ａ」、８５以上９５未満を
「Ｂ」、８５未満を「Ｃ」と表記し評価した。

【００６５】（組成物の成形性）重合体組成物を射出成
形して、金型を得る際に、射出成形機のスクリューに重
合体組成物が容易に食い込むか否かで評価した。樹脂組
成物が滑ってスクリューに食い込み難いものを「Ｄ」、
食い込むものを「Ａ］とした。

【００６６】実施例 １ テトラシクロドデセンを開環重合した後、水素化して得
られた熱可塑性飽和ノルボルネン系樹脂（Ｔｇ１４０
℃、数平均分子量約２８，０００）１００重量部、直鎖
状低密度ポリエチレン（ラメラ厚み＝１３０オングスト
ローム、長周期２３５オングストロームにおけるＸ線結
晶化度＝５４％、密度＝０．９３ｇ／ｃｍ ^３、メルトフ
ローレート＝１．７ｇ／１０分、ビカット軟化点＝１１
０℃、融点＝１２１℃）５重量部及びジメチルシリコー
ンオイル（２５℃での粘度約３００ｃｓ、比重０．９
７、１５０℃２４時間での揮発分０．５％以下）２部を
混練し、ペレットに形成した。このペレットを９０℃で
３時間予備乾燥させた後、射出成形機（上型固定、下型
可動型、立型射出成形機 Ｖ−３０／３０型、株式会社
山城精機製作所製）を用いて、シリンダー温度３００
℃、金型温度１００℃、射出圧力５００ｋｇｆ／ｃｍ^２
の射出条件で射出成形して、図１に示す電気部品製造用
金型を成形した。

【００６７】該電気部品製造用金型に、金属リードフレ
ーム（株式会社エノモト製のＥＭＥ２００３−２を発光
ダイオード５個分に切断したもので、図２に示す形状で
ある）、半導体ＰＮ接合子、金線で構成された発光ダイ
オードチップ（定格電流２０ｍＡ）が５つ連続したもの
を作製した。この発光ダイオードチップを固定したリー
ドフレーム２０を、図３に示す固定治具２０に図４に示
すように固定し、水平に保持した。

【００６８】基盤２１には、凹部２２の左右に円柱２４
が垂直に立っており、２本の円柱２４の間には、帯状固
定具２５が固定されている。帯状固定具２５には、凸部
２３がリードフレーム２０の５つの穴１３に合致するよ
うに設けられている。図４に示すように、凹部２２に金
型１を固定し、さらに、凸部２３に図２に示すリードフ
レームの穴１３を通して、リードフレームを固定する
と、発光ダイオードの中心が、封止材注入部２の中心に
位置するようになっている。

【００６９】ビスフェノールＡ型エポキシ系組成物（油
化シェルエポキシ社製、ＥＰ−８２６）１００重量部に
４−メチルヘキサヒドロ無水フタル酸９０重量部、２−
エチル−４−メチルイミダゾール１重量部を添加して得
た封止材を封止材注入部２の縁まで注入して、２時間、
１００℃に保って硬化させ、連続しているリードフレー
ム２０を連結部１６のすぐ下で切断することにより、１
つの金型から５個の封止発光ダイオードを得た。結果を
表１に示す。

【００７０】

【表１】

【００７１】比較例 １ ポリメチルペンテン（ＴＰＸ ＭＸ００４、三井石油化
学株式会社製）のペレットを用い、射出条件をシリンダ
ー温度３００℃、金型温度８０℃、射出圧力２５０ｋｇ
ｆ／ｃｍ^２の射出条件にした他は実施例１と同様にして
図１と同形の金型を得た。この金型を用いて実施例１と
同様に封止発光ダイオードを繰り返して得た。結果を表
１に示す。

【００７２】比較例 ２ ポリフェニレンスルファイド（フォートロン １１４０
Ａ１、ポリプラスチック株式会社製）とガラス繊維を含
有するペレットを用い、予備乾燥条件を１４０℃、３時
間、射出条件をシリンダー温度３１０℃、金型温度１５
０℃、射出圧力５００ｋｇｆ／ｃｍ^２の射出条件にした
他は実施例１と同様にして図１と同形の金型を得た。こ
の金型を用いて実施例１と同様に電子部品封止体を繰り
返して得た。結果を表１に示す。

【００７３】実施例 ２及び３ 表１に示した配合処方の重合体組成物に変えた他は実施
例１と同様にして金型を得、電子部品封止体を繰り返し
製造した。結果を表１に示す。

【００７４】

【発明の効果】本発明の脂環式オレフィン重合体組成物
を用いて得られた金型は、封止体を容易に金型から引き
抜くことができ、繰り返し使用しても従来の金型に比較
して、その表面精度が良好である。また、離型性が良い
ので、高い歩留まりで成形物を得ることができる。

【図面の簡単な説明】

【図１】 本発明の電子部品封止体製造用金型の形状の
一例を示す斜視図である。

【図２】 本発明で用いるリードフレームの形状の一例
を示す正面図である。

【図３】 本発明で用いる治具の形状の一例を示す斜視
図である。

【図４】 本発明における治具の使用方法の一例を示す
斜視図である。

【符号の説明】

１・・電子部品封止体製造用金型 ２・・封止材注入部 ３・・隔壁 １０・・リードフレーム １１・・発光ダイオード固定部 １２・・金線固定部 １３・・固定用穴 １４・・固定用連結部 １５・・リード線 １６・・連結部 ２０・・治具 ２１・・基盤 ２２・・凹部 ２３・・凸部 ２４・・円柱 ２５・・帯状固定具

───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (51)Int.Cl.⁷ 識別記号 ＦＩ テーマコート゛(参考） Ｈ０１Ｌ 33/00 Ｈ０１Ｌ 33/00 Ｎ

Claims (2)

【特許請求の範囲】
1. 【請求項１】 脂環式オレフィン重合体、直鎖状低密度
   ポリオレフィン及びシリコーンオイルを含有する脂環式
   オレフィン重合体組成物。
2. 【請求項２】 請求項１記載の組成物からなる成形用金
   型。