JP2001115175A - 硫化水素含有の気体状組成物の処理 - Google Patents
硫化水素含有の気体状組成物の処理Info
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Abstract
(57)【要約】
【課題】 硫化水素および少なくとも１つの標準で気体
の炭化水素を含有する標準で気体の組成物を処理する方
法を提供する。 【解決手段】 標準で気体の組成物を、第一電極部、第
二電極部および、前記の第一電極部と前記の第二電極部
との間に配置された標準で固体の誘電材料少なくとも１
層を含む反応器中に供給し；前記の標準で気体の組成物
を前記反応器内で絶縁バリア放電にかけ；かつ前記の絶
縁バリア放電を制御して、水素および硫黄への大部分の
少なくとも前記硫化水素の選択転化を達成し、それに対
し前記の少なくとも１つの標準で気体の炭化水素の変換
を最小限にする段階からなる。
の炭化水素を含有する標準で気体の組成物を処理する方
法を提供する。 【解決手段】 標準で気体の組成物を、第一電極部、第
二電極部および、前記の第一電極部と前記の第二電極部
との間に配置された標準で固体の誘電材料少なくとも１
層を含む反応器中に供給し；前記の標準で気体の組成物
を前記反応器内で絶縁バリア放電にかけ；かつ前記の絶
縁バリア放電を制御して、水素および硫黄への大部分の
少なくとも前記硫化水素の選択転化を達成し、それに対
し前記の少なくとも１つの標準で気体の炭化水素の変換
を最小限にする段階からなる。
Description
【０００１】
【発明の属する技術分野】本発明は、硫化水素および少
なくとも１つの標準で気体の炭化水素を含有する標準で
気体の組成物を処理する方法、硫化水素および少なくと
も１つの標準で気体の炭化水素、有利にメタンを含有す
る天然ガス組成物を処理する方法、硫化水素および少な
くとも１つの標準で気体の炭化水素、有利にメタンを含
有する石油処理からのプロセスガスを処理する方法なら
びに硫化水素および少なくとも１つの標準で気体の炭化
水素を含有する標準で気体の組成物を処理するための装
置に関する。
なくとも１つの標準で気体の炭化水素を含有する標準で
気体の組成物を処理する方法、硫化水素および少なくと
も１つの標準で気体の炭化水素、有利にメタンを含有す
る天然ガス組成物を処理する方法、硫化水素および少な
くとも１つの標準で気体の炭化水素、有利にメタンを含
有する石油処理からのプロセスガスを処理する方法なら
びに硫化水素および少なくとも１つの標準で気体の炭化
水素を含有する標準で気体の組成物を処理するための装
置に関する。
【０００２】
【従来の技術】硫化水素は、引火性であり、外界条件で
気体であり、かつ化学式Ｈ2Ｓを有する極めて有毒な化
合物である。更に、水との組合せで極めて腐食性であ
り、燃焼した場合に二酸化硫黄を生じ、これもまた有毒
で腐食性であり、かつ酸性雨の原因になると推測されて
いる。その天然産出に関連して、硫化水素は天然ガスの
成分であり、その際、Ｈ2Ｓ含量は、天然ガス埋蔵物の
地理的起源に応じて、少量、例えば１％またはそれ以下
から９０％の多さまでの範囲にわたる。実質的な濃度の
硫化水素を含有する天然ガスは、それぞれ「サワー天然
ガス」または「スーパーサワー天然ガス」および「ウル
トラサワー天然ガス」と呼ばれる。更に、硫化水素は、
石油脱硫の大規模副生物である。硫化水素の放出および
／または燃焼は、深刻な環境上および安全面の問題を生
じさせるので、その濃度は、放出および／または燃焼の
前に、受容されうる水準に低下させなければならない。
気体であり、かつ化学式Ｈ2Ｓを有する極めて有毒な化
合物である。更に、水との組合せで極めて腐食性であ
り、燃焼した場合に二酸化硫黄を生じ、これもまた有毒
で腐食性であり、かつ酸性雨の原因になると推測されて
いる。その天然産出に関連して、硫化水素は天然ガスの
成分であり、その際、Ｈ2Ｓ含量は、天然ガス埋蔵物の
地理的起源に応じて、少量、例えば１％またはそれ以下
から９０％の多さまでの範囲にわたる。実質的な濃度の
硫化水素を含有する天然ガスは、それぞれ「サワー天然
ガス」または「スーパーサワー天然ガス」および「ウル
トラサワー天然ガス」と呼ばれる。更に、硫化水素は、
石油脱硫の大規模副生物である。硫化水素の放出および
／または燃焼は、深刻な環境上および安全面の問題を生
じさせるので、その濃度は、放出および／または燃焼の
前に、受容されうる水準に低下させなければならない。
【０００３】気体流からの硫化水素の除去は、多くの分
野の工業、殊に石油工業で長い間挑戦してきた問題であ
る。結果として、多くの異なるプロセス、例えば吸収、
液体酸化および吸着プロセスが報告されている。
野の工業、殊に石油工業で長い間挑戦してきた問題であ
る。結果として、多くの異なるプロセス、例えば吸収、
液体酸化および吸着プロセスが報告されている。
【０００４】吸収プロセスのグループ内で、ガス洗浄は
重要な役割を果たしている。ここで、硫化水素および別
の一般に望ましくないサワーガス成分、例えば二酸化炭
素を、化学吸収および／または物理吸収により、溶剤ま
たは吸収剤を含有する溶液に可逆的に結合させる。再生
段階において、成分を変化させずに脱離させ、溶剤また
は吸収剤を含有する溶液をスクラッバーに再循環させ
る。これに対して例示的なプロセスは、欧州特許第３６
６２０６号明細書に記載されている。最も多くの場合
に、脱離した硫化水素を、ついでクラウス(Claus)プラ
ントに供給する。Clausプロセスにおいて、硫化水素
を、第一段階で酸化により二酸化硫黄に変換し、第二段
階で二酸化硫黄および付加的な硫化水素を反応させて均
化反応(synproportionation reaction)により元素状硫
黄および水を得る。
重要な役割を果たしている。ここで、硫化水素および別
の一般に望ましくないサワーガス成分、例えば二酸化炭
素を、化学吸収および／または物理吸収により、溶剤ま
たは吸収剤を含有する溶液に可逆的に結合させる。再生
段階において、成分を変化させずに脱離させ、溶剤また
は吸収剤を含有する溶液をスクラッバーに再循環させ
る。これに対して例示的なプロセスは、欧州特許第３６
６２０６号明細書に記載されている。最も多くの場合
に、脱離した硫化水素を、ついでクラウス(Claus)プラ
ントに供給する。Clausプロセスにおいて、硫化水素
を、第一段階で酸化により二酸化硫黄に変換し、第二段
階で二酸化硫黄および付加的な硫化水素を反応させて均
化反応(synproportionation reaction)により元素状硫
黄および水を得る。
【０００５】硫化水素の吸収除去および別個の処理は、
殊に、処理すべき気体流が相対的に小さい場合に、しば
しば費用がかかりすぎる。この場合に、液体酸化プロセ
スがしばしば使用され、これは通常、アルカリ性溶液中
に硫化水素を吸収させること、化学酸素担体の同時還元
を伴う溶解した硫化水素イオンを元素状硫黄に酸化させ
ることおよび活性成分を空気で再酸化させることを含
む。このプロセスは、通常、使用される特別なレドック
ス系によってのみ互いに区別される。液体酸化プロセス
の一例は、米国特許第４６３７９２６号明細書に記載さ
れている。
殊に、処理すべき気体流が相対的に小さい場合に、しば
しば費用がかかりすぎる。この場合に、液体酸化プロセ
スがしばしば使用され、これは通常、アルカリ性溶液中
に硫化水素を吸収させること、化学酸素担体の同時還元
を伴う溶解した硫化水素イオンを元素状硫黄に酸化させ
ることおよび活性成分を空気で再酸化させることを含
む。このプロセスは、通常、使用される特別なレドック
ス系によってのみ互いに区別される。液体酸化プロセス
の一例は、米国特許第４６３７９２６号明細書に記載さ
れている。
【０００６】Clausおよび他の上記のプロセスの主な欠
点の１つは、硫化水素の水素成分が水として失われるこ
とである。従って、硫化水素を硫黄および水素に解離さ
せることが可能であるプロセスが殊に優れているであろ
う。それというのも、水素が多様な工業プロセスに必要
であり、かつ更に、大気汚染を引き起こすことなく使用
することができるクリーンな燃料として極めて重要であ
るからである。
点の１つは、硫化水素の水素成分が水として失われるこ
とである。従って、硫化水素を硫黄および水素に解離さ
せることが可能であるプロセスが殊に優れているであろ
う。それというのも、水素が多様な工業プロセスに必要
であり、かつ更に、大気汚染を引き起こすことなく使用
することができるクリーンな燃料として極めて重要であ
るからである。
【０００７】硫化水素を解離させて水素および元素状硫
黄を生じさせる幾つかの技術が研究されてきている。こ
れらの技術は、殊に、エネルギーをＨ2Ｓ分子に供給し
て水素および硫黄に分裂させる形に変える。
黄を生じさせる幾つかの技術が研究されてきている。こ
れらの技術は、殊に、エネルギーをＨ2Ｓ分子に供給し
て水素および硫黄に分裂させる形に変える。
【０００８】多くの利点は、硫化水素の水溶液の電解に
対して達成されているが、しかしながら、重要な問題が
プロセスの商業化において残ったままである。典型的に
は、これらの電気化学的方法は、とりわけ、強アルカリ
媒体中での副生成物の形成および酸媒体中の低い硫化水
素負荷を欠点としてもつ。
対して達成されているが、しかしながら、重要な問題が
プロセスの商業化において残ったままである。典型的に
は、これらの電気化学的方法は、とりわけ、強アルカリ
媒体中での副生成物の形成および酸媒体中の低い硫化水
素負荷を欠点としてもつ。
【０００９】Ｈ2ＳからＨ2および硫黄への熱的解離は簡
単に思われる。しかしながら、水の解離のように、硫化
水素の解離は、保証するのが困難である。低い平衡定数
のために高温、活性化エネルギー、および逆反応からの
解離を防止するための反応生成物の迅速な急冷を必要と
する。
単に思われる。しかしながら、水の解離のように、硫化
水素の解離は、保証するのが困難である。低い平衡定数
のために高温、活性化エネルギー、および逆反応からの
解離を防止するための反応生成物の迅速な急冷を必要と
する。
【００１０】また、硫化水素を解離させるためのプラズ
マの使用も記載されている。米国特許第５２１１９２３
号明細書には、プラズマ反応器中でマイクロ波エネルギ
ーで硫化水素を解離させ、かつ約１５０℃〜４５０℃の
温度範囲内で操作する方法が開示されている。米国特許
第５８４３３９５号明細書には、硫化水素を含有する気
体状廃棄物流から水素および元素状硫黄を回収する方法
が開示されており、前記方法は、より高い温度でさえ、
すなわち１９００℃までを使用し、かつ電磁流体力学お
よびプラズマ条件を生じさせるための電気エネルギー源
を使用する。しかしながら、上記方法における気体状炭
化水素の存在は、低濃度でのみ許容される。従って、こ
れらのプロセスの気体状供給物は、１％までの一般的な
水準で炭化水素を含むにすぎない。典型的には、ガス供
給物は、強度の予備精製を必要とするか、または精製装
置もしくは天然ガス精留プラントに由来する。更に、少
量の気体状炭化水素が存在する場合には、これらは通
常、これらのプロセスの反応条件下で、すなわち、殊に
適用される高温下に、ＣＯ2、ＣＯおよびＨ2Ｏとして破
壊される。
マの使用も記載されている。米国特許第５２１１９２３
号明細書には、プラズマ反応器中でマイクロ波エネルギ
ーで硫化水素を解離させ、かつ約１５０℃〜４５０℃の
温度範囲内で操作する方法が開示されている。米国特許
第５８４３３９５号明細書には、硫化水素を含有する気
体状廃棄物流から水素および元素状硫黄を回収する方法
が開示されており、前記方法は、より高い温度でさえ、
すなわち１９００℃までを使用し、かつ電磁流体力学お
よびプラズマ条件を生じさせるための電気エネルギー源
を使用する。しかしながら、上記方法における気体状炭
化水素の存在は、低濃度でのみ許容される。従って、こ
れらのプロセスの気体状供給物は、１％までの一般的な
水準で炭化水素を含むにすぎない。典型的には、ガス供
給物は、強度の予備精製を必要とするか、または精製装
置もしくは天然ガス精留プラントに由来する。更に、少
量の気体状炭化水素が存在する場合には、これらは通
常、これらのプロセスの反応条件下で、すなわち、殊に
適用される高温下に、ＣＯ2、ＣＯおよびＨ2Ｏとして破
壊される。
【００１１】無音気体放電は、大規模工業への適用が適
当であることが証明されている。オゾン発生は、その最
も重要な工業への適用に関する限り、Eliasson他、IEEE
Transactions on Plasma Science, 第19巻 (1991), 第
309〜323頁および1063〜1077頁により記載されている
（これらのレポートは、参考のために全ての目的で本明
細書中に取り入れられている）。無音放電の特徴は、誘
電体の存在である。従って、無音気体放電はまた、絶縁
バリア放電(dielectric barrier discharge)とも呼ばれ
る。
当であることが証明されている。オゾン発生は、その最
も重要な工業への適用に関する限り、Eliasson他、IEEE
Transactions on Plasma Science, 第19巻 (1991), 第
309〜323頁および1063〜1077頁により記載されている
（これらのレポートは、参考のために全ての目的で本明
細書中に取り入れられている）。無音放電の特徴は、誘
電体の存在である。従って、無音気体放電はまた、絶縁
バリア放電(dielectric barrier discharge)とも呼ばれ
る。
【００１２】Suhr他により、オゾン発生器のような放電
反応器中で、高められた温度で、すなわち１７０℃〜５
６０℃の温度範囲での硫化水素の解離が記載されている
（I.TrausおよびH. Suhrによる, Plasma Chemistry and
Plasma Processing, 第12巻 (1992), 第275頁のレポー
ト；このレポートは参考のために全ての目的で本明細書
中に取り入れられている）。しかしながら、適用される
高温と組み合わせたＨ2Ｓの強い腐食性は、電極を保護
するために二重石英壁のオゾン発生器型放電反応器を必
要とした。Suhr他は、そのような反応器で２００回を上
回る実験を実施したが、しかしＨ2Ｓおよび気体状炭化
水素を含有する気体状組成物に向けられたものは１つも
なかった。
反応器中で、高められた温度で、すなわち１７０℃〜５
６０℃の温度範囲での硫化水素の解離が記載されている
（I.TrausおよびH. Suhrによる, Plasma Chemistry and
Plasma Processing, 第12巻 (1992), 第275頁のレポー
ト；このレポートは参考のために全ての目的で本明細書
中に取り入れられている）。しかしながら、適用される
高温と組み合わせたＨ2Ｓの強い腐食性は、電極を保護
するために二重石英壁のオゾン発生器型放電反応器を必
要とした。Suhr他は、そのような反応器で２００回を上
回る実験を実施したが、しかしＨ2Ｓおよび気体状炭化
水素を含有する気体状組成物に向けられたものは１つも
なかった。
【００１３】
【発明が解決しようとする課題】従って、本発明の課題
は、硫化水素および少なくとも１つの標準で気体の炭化
水素を含有する標準で気体の組成物を処理する方法を提
供することであり、その際、前記方法は、硫化水素を元
素状硫黄および水素に選択転化させるのに対して、少な
くとも大体において、少なくとも１つの炭化水素の変換
または分解を防止する。更に、本発明の課題は、殊に、
低い圧力および低い温度で、有利に外界条件で、経済的
に実施できるような方法を提供することである。
は、硫化水素および少なくとも１つの標準で気体の炭化
水素を含有する標準で気体の組成物を処理する方法を提
供することであり、その際、前記方法は、硫化水素を元
素状硫黄および水素に選択転化させるのに対して、少な
くとも大体において、少なくとも１つの炭化水素の変換
または分解を防止する。更に、本発明の課題は、殊に、
低い圧力および低い温度で、有利に外界条件で、経済的
に実施できるような方法を提供することである。
【００１４】本発明の別の課題は、硫化水素および少な
くとも１つの標準で気体の炭化水素、有利にメタンを含
有する標準で気体の組成物を処理する方法を提供するこ
とであり、その際、前記方法は直接法で、少なくとも１
つの炭化水素、有利にメタンおよび水素を含有する標準
で気体の混合物をもたらす。
くとも１つの標準で気体の炭化水素、有利にメタンを含
有する標準で気体の組成物を処理する方法を提供するこ
とであり、その際、前記方法は直接法で、少なくとも１
つの炭化水素、有利にメタンおよび水素を含有する標準
で気体の混合物をもたらす。
【００１５】本発明の更なる課題は、天然ガスから硫化
水素を除去するのを可能にし、同時発生的に天然ガスの
カロリー量を増大させる方法を提供することである。
水素を除去するのを可能にし、同時発生的に天然ガスの
カロリー量を増大させる方法を提供することである。
【００１６】本発明の別の課題は、天然ガス中または石
油処理からのプロセスガス中に含まれる硫化水素の解離
から水素を経済的に生じさせる方法を提供することであ
る。
油処理からのプロセスガス中に含まれる硫化水素の解離
から水素を経済的に生じさせる方法を提供することであ
る。
【００１７】本発明の別の課題は、主な不純物として硫
化水素を含有するガスを精製する経済的方法を提供する
ことであり、その際、前記方法は、硫化水素の分離およ
び別個の処理を不必要にし、かつ硫化水素からガスを直
接に精製することを可能にする。
化水素を含有するガスを精製する経済的方法を提供する
ことであり、その際、前記方法は、硫化水素の分離およ
び別個の処理を不必要にし、かつ硫化水素からガスを直
接に精製することを可能にする。
【００１８】本発明の別の課題は、低い温度で、有利に
外界温度で、硫化水素を元素状硫黄および水素に転化さ
せるための、硫化水素を含有する標準で気体の組成物の
処理を可能にする装置を提供することである。
外界温度で、硫化水素を元素状硫黄および水素に転化さ
せるための、硫化水素を含有する標準で気体の組成物の
処理を可能にする装置を提供することである。
【００１９】更に、本発明の課題および利点は、この明
細書を進めていくにつれ明らかになるであろう。
細書を進めていくにつれ明らかになるであろう。
【００２０】
【課題を解決するための手段】これらの課題は、請求項
１に記載されているような方法により、本発明の第一の
一般的な実施態様に従って達成することができることが
見出された。従って、本発明は、硫化水素および少なく
とも１つの標準で気体の炭化水素を含有する標準で気体
の組成物を処理する方法を提供し、その際、前記方法
は、標準で気体の組成物を、第一電極部、第二電極部お
よび、第一電極部と第二電極部との間に配置された標準
で固体の誘電材料少なくとも１層を含む反応器中に供給
し；標準で気体の組成物を反応器内で絶縁バリア放電に
かけ；かつ絶縁バリア放電を制御して、水素および硫黄
への大部分の少なくとも硫化水素の選択転化を達成し、
それに対し少なくとも１つの標準で気体の炭化水素の変
換を最小限にする段階からなる。
１に記載されているような方法により、本発明の第一の
一般的な実施態様に従って達成することができることが
見出された。従って、本発明は、硫化水素および少なく
とも１つの標準で気体の炭化水素を含有する標準で気体
の組成物を処理する方法を提供し、その際、前記方法
は、標準で気体の組成物を、第一電極部、第二電極部お
よび、第一電極部と第二電極部との間に配置された標準
で固体の誘電材料少なくとも１層を含む反応器中に供給
し；標準で気体の組成物を反応器内で絶縁バリア放電に
かけ；かつ絶縁バリア放電を制御して、水素および硫黄
への大部分の少なくとも硫化水素の選択転化を達成し、
それに対し少なくとも１つの標準で気体の炭化水素の変
換を最小限にする段階からなる。
【００２１】第二の一般的な実施態様において、本発明
は、硫化水素および少なくとも１つの標準で気体の炭化
水素、有利にメタンを含有する天然ガスを処理する方法
を提供し、その際、前記方法は、天然ガス組成物を、第
一電極部、第二電極部および、第一電極部と第二電極部
との間に配置された標準で固体の誘電材料少なくとも１
層を含む反応器中に供給し；天然ガス組成物を反応器内
で絶縁バリア放電にかけ；かつ絶縁バリア放電を制御し
て、水素および硫黄への大部分の少なくとも硫化水素の
選択転化を達成し、それに対し少なくとも１つの標準で
気体の炭化水素の変換を最小限にする段階からなる。
は、硫化水素および少なくとも１つの標準で気体の炭化
水素、有利にメタンを含有する天然ガスを処理する方法
を提供し、その際、前記方法は、天然ガス組成物を、第
一電極部、第二電極部および、第一電極部と第二電極部
との間に配置された標準で固体の誘電材料少なくとも１
層を含む反応器中に供給し；天然ガス組成物を反応器内
で絶縁バリア放電にかけ；かつ絶縁バリア放電を制御し
て、水素および硫黄への大部分の少なくとも硫化水素の
選択転化を達成し、それに対し少なくとも１つの標準で
気体の炭化水素の変換を最小限にする段階からなる。
【００２２】第三の一般的な実施態様において、本発明
は、硫化水素および少なくとも１つの標準で気体の炭化
水素、有利にメタンを含有する石油処理からのプロセス
ガスを処理する方法を提供し、その際、前記方法は、プ
ロセスガスを、第一電極部、第二電極部および、第一電
極部と第二電極部との間に配置された標準で固体の誘電
材料少なくとも１層を含む反応器中に供給し；プロセス
ガスを反応器内で絶縁バリア放電にかけ；かつ絶縁バリ
ア放電を制御して、水素および硫黄への大部分の少なく
とも硫化水素の選択転化を達成し、それに対し少なくと
も１つの標準で気体の炭化水素の変換を最小限にする段
階からなる。
は、硫化水素および少なくとも１つの標準で気体の炭化
水素、有利にメタンを含有する石油処理からのプロセス
ガスを処理する方法を提供し、その際、前記方法は、プ
ロセスガスを、第一電極部、第二電極部および、第一電
極部と第二電極部との間に配置された標準で固体の誘電
材料少なくとも１層を含む反応器中に供給し；プロセス
ガスを反応器内で絶縁バリア放電にかけ；かつ絶縁バリ
ア放電を制御して、水素および硫黄への大部分の少なく
とも硫化水素の選択転化を達成し、それに対し少なくと
も１つの標準で気体の炭化水素の変換を最小限にする段
階からなる。
【００２３】第四の一般的な実施態様において、本発明
は、請求項１０に記載されているような、硫化水素およ
び少なくとも１つの標準で気体の炭化水素を含有する標
準で気体の組成物を処理するための装置を提供する。
は、請求項１０に記載されているような、硫化水素およ
び少なくとも１つの標準で気体の炭化水素を含有する標
準で気体の組成物を処理するための装置を提供する。
【００２４】
【発明の実施の形態】本明細書中において任意の数値の
前に使用された用語「約」は、典型的には±１０％の変
量を含む。
前に使用された用語「約」は、典型的には±１０％の変
量を含む。
【００２５】沸点、沸点範囲、物質の物理状態等に関す
る用語「標準」は、値が「標準状態」、即ち２５℃の温
度および１０１３ミリバールの大気圧に補正したものと
理解されることを示している。
る用語「標準」は、値が「標準状態」、即ち２５℃の温
度および１０１３ミリバールの大気圧に補正したものと
理解されることを示している。
【００２６】用語「層」は、本明細書中で、その厚さの
寸法よりも実質的に大きい幅の寸法を有する任意の平面
層または曲面層に関して使用しており；典型的には、
幅：厚さの比は、少なくとも１０：１であり、かつ通
常、その値を十分に上回る。
寸法よりも実質的に大きい幅の寸法を有する任意の平面
層または曲面層に関して使用しており；典型的には、
幅：厚さの比は、少なくとも１０：１であり、かつ通
常、その値を十分に上回る。
【００２７】本発明に関連して、用語「炭化水素」は、
水素原子および炭素原子からなり、かつ実質的に、脂肪
族飽和炭化水素、例えばアルカンおよび／または脂肪族
不飽和炭化水素、例えばアルケンおよび／またはアルキ
ンからなる生成物を表す。
水素原子および炭素原子からなり、かつ実質的に、脂肪
族飽和炭化水素、例えばアルカンおよび／または脂肪族
不飽和炭化水素、例えばアルケンおよび／またはアルキ
ンからなる生成物を表す。
【００２８】創意に富む方法は、化学的影響なし、即
ち、別に気体状組成物中に含まれる少なくとも１つの炭
化水素を少なくとも大体において変換または分解せず
に、標準で気体の組成物から硫化水素を除去する。本明
細書中で使用されるような表現「少なくとも大体におい
て化学的影響なし」は、少なくとも１つの炭化水素少な
くとも８５％、有利に９０％が、絶縁バリア放電の過程
で変換または分解せず、かつ反応器を化学的に不変で通
過することを意味する。
ち、別に気体状組成物中に含まれる少なくとも１つの炭
化水素を少なくとも大体において変換または分解せず
に、標準で気体の組成物から硫化水素を除去する。本明
細書中で使用されるような表現「少なくとも大体におい
て化学的影響なし」は、少なくとも１つの炭化水素少な
くとも８５％、有利に９０％が、絶縁バリア放電の過程
で変換または分解せず、かつ反応器を化学的に不変で通
過することを意味する。
【００２９】更に、創意に富む方法は、硫化水素を元
素、ひいては、殊に水素に選択転化させる。水素は、生
じる気体状生成物流の高い値の成分を表す。それという
のも、燃焼および燃料ガスとしての使用の場合に生成物
流のカロリー値を増大させるか、またはこれらの生成物
流の更なる処理の場合に反応体として利用されるからで
ある。従って、創意に富む方法は、硫化水素を気体状組
成物から除去することによる環境保護の需要を満たし、
かつ同時発生的に水素を生じることにより処理した気体
状組成物の価値を増大させる。
素、ひいては、殊に水素に選択転化させる。水素は、生
じる気体状生成物流の高い値の成分を表す。それという
のも、燃焼および燃料ガスとしての使用の場合に生成物
流のカロリー値を増大させるか、またはこれらの生成物
流の更なる処理の場合に反応体として利用されるからで
ある。従って、創意に富む方法は、硫化水素を気体状組
成物から除去することによる環境保護の需要を満たし、
かつ同時発生的に水素を生じることにより処理した気体
状組成物の価値を増大させる。
【００３０】本発明の好ましい実施態様において、絶縁
バリア破壊を、反応器内で約１０℃〜約９０℃、有利に
約２０℃〜約５０℃の温度を保持することにより制御す
る。典型的には、反応器内で約０．５バール〜約２バー
ル、有利に約１バールの操作圧を保持する。更に、絶縁
バリア放電反応器は、有利に、第一電極部と第二電極部
との間に配置された標準で固体の誘電材料からなる２層
を含む。典型的には、標準で固体の誘電材料少なくとも
１層はガラスまたは石英からなる。
バリア破壊を、反応器内で約１０℃〜約９０℃、有利に
約２０℃〜約５０℃の温度を保持することにより制御す
る。典型的には、反応器内で約０．５バール〜約２バー
ル、有利に約１バールの操作圧を保持する。更に、絶縁
バリア放電反応器は、有利に、第一電極部と第二電極部
との間に配置された標準で固体の誘電材料からなる２層
を含む。典型的には、標準で固体の誘電材料少なくとも
１層はガラスまたは石英からなる。
【００３１】本発明の更に好ましい実施態様によれば、
絶縁バリア放電を、約０．１ｋＷｈ／Ｎｍ3〜約３００
ｋＷｈ／Ｎｍ3、有利に約１ｋＷｈ／Ｎｍ3〜約５０ｋＷ
ｈ／Ｎｍ3の比電気エネルギーで操作することにより制
御する。比電気エネルギーは、標準状態下に測定される
流量で分配される電気放電力［ｋＷ］に相当し、かつ
［Ｎｍ3／ｈ］で与えられる。
絶縁バリア放電を、約０．１ｋＷｈ／Ｎｍ3〜約３００
ｋＷｈ／Ｎｍ3、有利に約１ｋＷｈ／Ｎｍ3〜約５０ｋＷ
ｈ／Ｎｍ3の比電気エネルギーで操作することにより制
御する。比電気エネルギーは、標準状態下に測定される
流量で分配される電気放電力［ｋＷ］に相当し、かつ
［Ｎｍ3／ｈ］で与えられる。
【００３２】本発明の別の実施態様において、少なくと
も１つの標準で気体の炭化水素は、メタンである。典型
的には、標準で気体の組成物中のメタンの含量は、約５
体積％を上回り、有利に約１０体積％を上回る。更に、
標準で気体の組成物は、典型的には二酸化炭素を含有す
る。
も１つの標準で気体の炭化水素は、メタンである。典型
的には、標準で気体の組成物中のメタンの含量は、約５
体積％を上回り、有利に約１０体積％を上回る。更に、
標準で気体の組成物は、典型的には二酸化炭素を含有す
る。
【００３３】本発明の別の好ましい実施態様において、
標準で気体の組成物は、典型的には天然ガス組成物およ
び石油処理からのプロセスガスからなる群から選択され
る。
標準で気体の組成物は、典型的には天然ガス組成物およ
び石油処理からのプロセスガスからなる群から選択され
る。
【００３４】天然ガスは、一般に不純物とみなされる非
炭化水素の変量を有する気体状炭化水素の混合物であ
る。天然ガスは、主として燃料ガスとして使用される。
典型的には、これらはメタンからなり、少量のエタン、
プロパンおよびブタン、少量のより重質の炭化水素およ
び変量の気体状非炭化水素、例えば硫化水素、二酸化炭
素および窒素を含有する。しかしながら、天然ガス埋蔵
物の地理的起源に応じて、組成は変化する。従って、カ
ナダのアルバータ州における天然ガス埋蔵物は、硫化水
素約９０％までを含有する。そのサワー天然ガスまたは
スーパーサワー天然ガスの別の埋蔵物は、とりわけ、ド
イツおよびロシアに位置している。
炭化水素の変量を有する気体状炭化水素の混合物であ
る。天然ガスは、主として燃料ガスとして使用される。
典型的には、これらはメタンからなり、少量のエタン、
プロパンおよびブタン、少量のより重質の炭化水素およ
び変量の気体状非炭化水素、例えば硫化水素、二酸化炭
素および窒素を含有する。しかしながら、天然ガス埋蔵
物の地理的起源に応じて、組成は変化する。従って、カ
ナダのアルバータ州における天然ガス埋蔵物は、硫化水
素約９０％までを含有する。そのサワー天然ガスまたは
スーパーサワー天然ガスの別の埋蔵物は、とりわけ、ド
イツおよびロシアに位置している。
【００３５】燃料ガスとしてのその使用の前に、サワー
天然ガスは、通常、上記で既に示されているように、Cl
ausプロセスを適用することにより、硫化水素から清浄
にする。しかしながら、硫黄生産は、典型的には、その
サワー天然ガスの回収および精製のプロセスにおいて必
要な費用を代表する。これは、硫黄の市場価値をより低
下すればするほど移動費用がますます高くなる場合さえ
もある。
天然ガスは、通常、上記で既に示されているように、Cl
ausプロセスを適用することにより、硫化水素から清浄
にする。しかしながら、硫黄生産は、典型的には、その
サワー天然ガスの回収および精製のプロセスにおいて必
要な費用を代表する。これは、硫黄の市場価値をより低
下すればするほど移動費用がますます高くなる場合さえ
もある。
【００３６】ところで、本発明は、サワー天然ガスを処
理するための経済性の改善を提供する。それというの
も、硫化水素の除去およびその引き続く変換の必要を回
避するからである。これに反して、創意に富む方法は、
硫化水素を炭化水素の存在下に元素に直接に転化するこ
とを可能にする。炭化水素、殊にメタンの変換または化
学反応を最小限にするのに対して、水素の形成は、更
に、生じるガス混合物のカロリー量を増加させ、かつよ
り多く処理するような場合でさえ経済性によって改善す
る。更に、本発明は、気体状組成物内の特別な含量の範
囲の硫化水素に制限されたりまたは限られたりするので
はなく、Ｈ2Ｓおよび少なくとも１つの炭化水素を含有
する任意の気体状組成物または天然ガス組成物を、本発
明によれば処理することができる。本発明の関係の中
で、「化学反応を最小限にする」は、絶縁バリア放電の
過程で、多くとも１５％、有利に多くとも１０％の炭化
水素が、絶縁バリア放電の過程で分解されるかまたは変
換されることを示している。従って、少なくとも８５
％、有利に９０％の炭化水素は、その化学式の変化によ
り特徴付けられる反応を受けない。
理するための経済性の改善を提供する。それというの
も、硫化水素の除去およびその引き続く変換の必要を回
避するからである。これに反して、創意に富む方法は、
硫化水素を炭化水素の存在下に元素に直接に転化するこ
とを可能にする。炭化水素、殊にメタンの変換または化
学反応を最小限にするのに対して、水素の形成は、更
に、生じるガス混合物のカロリー量を増加させ、かつよ
り多く処理するような場合でさえ経済性によって改善す
る。更に、本発明は、気体状組成物内の特別な含量の範
囲の硫化水素に制限されたりまたは限られたりするので
はなく、Ｈ2Ｓおよび少なくとも１つの炭化水素を含有
する任意の気体状組成物または天然ガス組成物を、本発
明によれば処理することができる。本発明の関係の中
で、「化学反応を最小限にする」は、絶縁バリア放電の
過程で、多くとも１５％、有利に多くとも１０％の炭化
水素が、絶縁バリア放電の過程で分解されるかまたは変
換されることを示している。従って、少なくとも８５
％、有利に９０％の炭化水素は、その化学式の変化によ
り特徴付けられる反応を受けない。
【００３７】スーパーサワーガス埋蔵物、例えばＨ2Ｓ
約９０％を含有するカナダ産のものは、硫黄生産にのみ
使用されるのに対して、メタンは排出されかつ燃やされ
る。硫化水素からのその分離後に得られたそれらのメタ
ン源の更なる活用は、相対的に低い濃度のため、および
それがしばしば依然として汚染されている事実のために
更なる分離および生成を必要として不経済である。とこ
ろで、本発明は、天然ガスを含有する有り余る硫化水素
の使用、例えば燃料ガスとして使用を促進する。それと
いうのも、メタンを硫化水素から精製する経済性は改善
され、かつ気体状生成物流のカロリー量は、上記で示さ
れたように増大するからである。
約９０％を含有するカナダ産のものは、硫黄生産にのみ
使用されるのに対して、メタンは排出されかつ燃やされ
る。硫化水素からのその分離後に得られたそれらのメタ
ン源の更なる活用は、相対的に低い濃度のため、および
それがしばしば依然として汚染されている事実のために
更なる分離および生成を必要として不経済である。とこ
ろで、本発明は、天然ガスを含有する有り余る硫化水素
の使用、例えば燃料ガスとして使用を促進する。それと
いうのも、メタンを硫化水素から精製する経済性は改善
され、かつ気体状生成物流のカロリー量は、上記で示さ
れたように増大するからである。
【００３８】天然ガスは、より多量の高級炭化水素を含
んでいてよく、かつ付加的に、自然条件下に水蒸気で飽
和されていてよい。それらの天然ガスは、「リッチ」ま
たは「ウェット」な天然ガスと呼ばれる。また、本発明
は、リッチまたはウェットな天然ガスにも適用可能であ
り、かつそれらの組成物の使用は、本発明の範囲内であ
る。更に、工業プロセスから誘導される任意の廃棄物お
よび排出ガスを使用するのは本発明の範囲に従いかつ本
発明の範囲内であり、前記ガスは硫化水素および少なく
とも１つの炭化水素を含有する。
んでいてよく、かつ付加的に、自然条件下に水蒸気で飽
和されていてよい。それらの天然ガスは、「リッチ」ま
たは「ウェット」な天然ガスと呼ばれる。また、本発明
は、リッチまたはウェットな天然ガスにも適用可能であ
り、かつそれらの組成物の使用は、本発明の範囲内であ
る。更に、工業プロセスから誘導される任意の廃棄物お
よび排出ガスを使用するのは本発明の範囲に従いかつ本
発明の範囲内であり、前記ガスは硫化水素および少なく
とも１つの炭化水素を含有する。
【００３９】本発明の好ましい実施態様において、天然
ガス組成物にかけられる絶縁バリア放電を、反応器内で
約１０℃〜約９０℃、有利に約２０℃〜約５０℃の温度
で保持することにより制御する。典型的には、約０．５
バール〜約２バール、有利に約１バールの操作圧を反応
器内で保持する。
ガス組成物にかけられる絶縁バリア放電を、反応器内で
約１０℃〜約９０℃、有利に約２０℃〜約５０℃の温度
で保持することにより制御する。典型的には、約０．５
バール〜約２バール、有利に約１バールの操作圧を反応
器内で保持する。
【００４０】上記で示されているように、硫化水素は、
接触水素脱硫により通常得られる石油処理の大規模副生
物である。更に、硫黄またはその化合物を含有するビチ
ューメンおよび／または重油を合成原油に品質向上させ
る場合には、硫黄またはその化合物もまた、接触水素脱
硫により除去する。これにより、硫黄またはその化合物
は、水素の付加によりＨ2Ｓに転化される。通常、Ｈ2Ｓ
は、ついでClausプロセスにより元素状硫黄に転化され
る。上記の天然ガス処理に類似して、ビチューメン品質
向上または石油精製からの硫黄生産は、典型的には、ビ
チューメン品質向上または石油精製の必要コストを代表
している。従って、天然ガス処理の場合のように、本発
明は、Ｈ2Ｓを含有する石油処理からのプロセスガス
を、それぞれより高いカロリー量の燃料ガスとしてまた
は更なる精製プロセスにおいて有用である気体状混合物
および生成物流へと直接に変換する方法を提供する。選
択的に、生じた水素を生じる気体状混合物から回収し、
かつ―分離および可能な場合に精製後に―更なるプロセ
スに使用することができる。
接触水素脱硫により通常得られる石油処理の大規模副生
物である。更に、硫黄またはその化合物を含有するビチ
ューメンおよび／または重油を合成原油に品質向上させ
る場合には、硫黄またはその化合物もまた、接触水素脱
硫により除去する。これにより、硫黄またはその化合物
は、水素の付加によりＨ2Ｓに転化される。通常、Ｈ2Ｓ
は、ついでClausプロセスにより元素状硫黄に転化され
る。上記の天然ガス処理に類似して、ビチューメン品質
向上または石油精製からの硫黄生産は、典型的には、ビ
チューメン品質向上または石油精製の必要コストを代表
している。従って、天然ガス処理の場合のように、本発
明は、Ｈ2Ｓを含有する石油処理からのプロセスガス
を、それぞれより高いカロリー量の燃料ガスとしてまた
は更なる精製プロセスにおいて有用である気体状混合物
および生成物流へと直接に変換する方法を提供する。選
択的に、生じた水素を生じる気体状混合物から回収し、
かつ―分離および可能な場合に精製後に―更なるプロセ
スに使用することができる。
【００４１】従って、本発明の別の好ましい実施態様に
おいて、生じた水素を回収し、かつそれぞれ生じる気体
状混合物および気体状生成物流から分離する。このため
には、当業者に公知の分離および精製のための標準の方
法を典型的に適用する。けれども、本発明は、水素の安
価な源として硫化水素を使用することにより水素を生じ
させる経済的方法を提供する。このことは殊に重要であ
る。それというのも、例えば水の電解によるような水素
の生産はかなりコストがかかり、かつ硫化水素は豊富に
入手可能である油およびガス工業の副生物であるからで
ある。
おいて、生じた水素を回収し、かつそれぞれ生じる気体
状混合物および気体状生成物流から分離する。このため
には、当業者に公知の分離および精製のための標準の方
法を典型的に適用する。けれども、本発明は、水素の安
価な源として硫化水素を使用することにより水素を生じ
させる経済的方法を提供する。このことは殊に重要であ
る。それというのも、例えば水の電解によるような水素
の生産はかなりコストがかかり、かつ硫化水素は豊富に
入手可能である油およびガス工業の副生物であるからで
ある。
【００４２】本発明の別の好ましい実施態様において、
石油処理からのプロセスガスにかけられる絶縁バリア放
電を、反応器内で約１０℃〜約９０℃の、有利に約２０
℃〜約５０℃の温度で保持することにより制御する。典
型的には、約０．５バール〜約２バール、有利に約１バ
ールの操作圧を反応器内で保持する。
石油処理からのプロセスガスにかけられる絶縁バリア放
電を、反応器内で約１０℃〜約９０℃の、有利に約２０
℃〜約５０℃の温度で保持することにより制御する。典
型的には、約０．５バール〜約２バール、有利に約１バ
ールの操作圧を反応器内で保持する。
【００４３】創意に富む装置の好ましい実施態様におい
て、絶縁バリア放電反応器は、第一電極部と第二電極部
との間に配置された標準で固体の誘電材料からなる２層
を含む。典型的には、標準で固体の誘電材料の少なくと
も１層は、ガラスまたは石英からなる。
て、絶縁バリア放電反応器は、第一電極部と第二電極部
との間に配置された標準で固体の誘電材料からなる２層
を含む。典型的には、標準で固体の誘電材料の少なくと
も１層は、ガラスまたは石英からなる。
【００４４】創意に富む装置の別の好ましい実施態様に
おいて、反応器は、硫化水素およびメタンを含有する標
準で気体の組成物、天然ガス組成物または石油処理から
のプロセスガスを生じさせることのできる源と接続され
ている。
おいて、反応器は、硫化水素およびメタンを含有する標
準で気体の組成物、天然ガス組成物または石油処理から
のプロセスガスを生じさせることのできる源と接続され
ている。
【００４５】本発明の別の好ましい実施態様は、従属請
求項に定義されている。
求項に定義されている。
【００４６】本発明の特徴および範囲を―かつ本発明を
制限することなく―より理解するために、本発明の好ま
しい実施態様および詳細は、図面を参照にすることによ
り以下に詳細に記載されている。
制限することなく―より理解するために、本発明の好ま
しい実施態様および詳細は、図面を参照にすることによ
り以下に詳細に記載されている。
【００４７】絶縁バリア放電は、交流電圧が、非導電性
媒体により分離された２つの電極の間の気体空間に印加
される場合に生じる非平衡放電である。交流の高電圧の
振幅は、気体空間中の絶縁破壊を生じさせるために十分
に高くなければならない。図１は、本発明による絶縁バ
リア放電反応器１の略示断面図を示している。高電圧交
流発電機１は、実質的に円筒形を有する第一電極２およ
び第二電極３に接続されている。電極２および３は、通
常、耐食性金属もしくは合金または導電性物質少なくと
も１層で被覆されている材料からなる。典型的には、電
極２はスパイラル形の銀で被覆された銅線であるのに対
して、電極３は有利にステンレス鋼からなり、かつグリ
ッド電極または網目形である。電極２は内殻を形成し、
電極３は約３５ｍｍ〜約６０ｍｍの直径を有する外殻を
形成する。誘電層４および５は、双方とも円筒形であ
り、電極２と電極３との間に配置されている。誘電層４
は、典型的には石英管であるのに対して、誘電層５は、
有利に常用のホウケイ酸ガラスからなる管である。外側
の誘電体管のための材料としてのホウケイ酸ガラスは、
本発明の記載された好ましい実施態様の場合であるよう
な外側の管が付加的に絶縁バリア放電反応器を密閉する
必要がある場合に特に有用になる。誘電材料として石英
と比較してホウケイ酸ガラスの別の利点は、それが低価
格であることである。通常、誘電体管４および５は、約
０．１ｍｍ〜約５ｍｍ、典型的には約１．０ｍｍ〜約
３．０ｍｍの壁厚を有する。既に示されているように、
誘電体はまた、腐食性Ｈ2Ｓから電極を保護するのにも
利用される。
媒体により分離された２つの電極の間の気体空間に印加
される場合に生じる非平衡放電である。交流の高電圧の
振幅は、気体空間中の絶縁破壊を生じさせるために十分
に高くなければならない。図１は、本発明による絶縁バ
リア放電反応器１の略示断面図を示している。高電圧交
流発電機１は、実質的に円筒形を有する第一電極２およ
び第二電極３に接続されている。電極２および３は、通
常、耐食性金属もしくは合金または導電性物質少なくと
も１層で被覆されている材料からなる。典型的には、電
極２はスパイラル形の銀で被覆された銅線であるのに対
して、電極３は有利にステンレス鋼からなり、かつグリ
ッド電極または網目形である。電極２は内殻を形成し、
電極３は約３５ｍｍ〜約６０ｍｍの直径を有する外殻を
形成する。誘電層４および５は、双方とも円筒形であ
り、電極２と電極３との間に配置されている。誘電層４
は、典型的には石英管であるのに対して、誘電層５は、
有利に常用のホウケイ酸ガラスからなる管である。外側
の誘電体管のための材料としてのホウケイ酸ガラスは、
本発明の記載された好ましい実施態様の場合であるよう
な外側の管が付加的に絶縁バリア放電反応器を密閉する
必要がある場合に特に有用になる。誘電材料として石英
と比較してホウケイ酸ガラスの別の利点は、それが低価
格であることである。通常、誘電体管４および５は、約
０．１ｍｍ〜約５ｍｍ、典型的には約１．０ｍｍ〜約
３．０ｍｍの壁厚を有する。既に示されているように、
誘電体はまた、腐食性Ｈ2Ｓから電極を保護するのにも
利用される。
【００４８】硫化水素および少なくとも１つの炭化水素
を含有する標準で気体の組成物を、実質的に円筒形の放
電ギャップ６を通過させ、そこで絶縁バリア放電に晒
す。放電ギャップ６は、通常、約１．０ｍｍ〜３．０ｍ
ｍ、典型的には２．０ｍｍ〜３．０ｍｍの幅および約
０．３ｍ〜約３．０ｍ、有利に約１．０ｍ〜１．５ｍの
長さを有する。絶縁バリア放電を、電極２と電極３との
間で印加した交流電位により達成し；その際、好ましい
交流電位は約６ｋＶ〜約１００ｋＶの範囲内にあり、か
つ交流電位の周波数は有利に約５０Ｈｚ〜約１ＭＨｚの
範囲内にある。通常、約１０００Ｗまでの電力を、自動
的に調節された印加電圧の振幅および周波数により放電
反応器中に供給する。本発明の好ましい実施態様におい
て、誘電層として使用されかつ内部電極２を取り囲む石
英管４は、操作温度を制御するための冷却系７を務める
ように構成されている。本発明に関連して、二重壁石英
管４の内部で循環する冷却系７の温度が実質的に放電ギ
ャップ６内の操作温度であると仮定する。従って、本発
明の中で与えられる任意の操作温度は、冷却系７の温度
に補正される。常用の冷却系を本発明に使用することが
でき、かつ当業者には公知である。標準で気体の組成物
は、通常、約１０ｍｌ／分〜約２００ｍｌ／分、有利に
約４０ｍｌ／分〜約１２０ｍｌ／分の速度で反応器を通
過する。
を含有する標準で気体の組成物を、実質的に円筒形の放
電ギャップ６を通過させ、そこで絶縁バリア放電に晒
す。放電ギャップ６は、通常、約１．０ｍｍ〜３．０ｍ
ｍ、典型的には２．０ｍｍ〜３．０ｍｍの幅および約
０．３ｍ〜約３．０ｍ、有利に約１．０ｍ〜１．５ｍの
長さを有する。絶縁バリア放電を、電極２と電極３との
間で印加した交流電位により達成し；その際、好ましい
交流電位は約６ｋＶ〜約１００ｋＶの範囲内にあり、か
つ交流電位の周波数は有利に約５０Ｈｚ〜約１ＭＨｚの
範囲内にある。通常、約１０００Ｗまでの電力を、自動
的に調節された印加電圧の振幅および周波数により放電
反応器中に供給する。本発明の好ましい実施態様におい
て、誘電層として使用されかつ内部電極２を取り囲む石
英管４は、操作温度を制御するための冷却系７を務める
ように構成されている。本発明に関連して、二重壁石英
管４の内部で循環する冷却系７の温度が実質的に放電ギ
ャップ６内の操作温度であると仮定する。従って、本発
明の中で与えられる任意の操作温度は、冷却系７の温度
に補正される。常用の冷却系を本発明に使用することが
でき、かつ当業者には公知である。標準で気体の組成物
は、通常、約１０ｍｌ／分〜約２００ｍｌ／分、有利に
約４０ｍｌ／分〜約１２０ｍｌ／分の速度で反応器を通
過する。
【００４９】印加された交流電場の振幅が臨界値に達す
る場合には、気体中で絶縁破壊が開始し、電流が一方の
電極から他方へと流れる。絶縁破壊が放電ギャップ内の
任意の位置で開始すると、電荷が誘電体上に集積し、か
つ反対の電場の形成をもたらす。この反対の電場は、ギ
ャップ内の外部電場を減少させ、数ナノ秒で電流の流れ
を中断してミクロ放電を形成する。電流パルスの期間
は、圧力および含まれるガスの性質および印加される誘
電体に関連する。多数のそのようなミクロ放電は、十分
に高い交流電圧が印加される場合に発生するであろう。
絶縁バリア放電の主な利点は、非平衡プラズマ条件がお
およそ大気圧で達成され、かつ全電極領域が放電反応に
有効なことである。
る場合には、気体中で絶縁破壊が開始し、電流が一方の
電極から他方へと流れる。絶縁破壊が放電ギャップ内の
任意の位置で開始すると、電荷が誘電体上に集積し、か
つ反対の電場の形成をもたらす。この反対の電場は、ギ
ャップ内の外部電場を減少させ、数ナノ秒で電流の流れ
を中断してミクロ放電を形成する。電流パルスの期間
は、圧力および含まれるガスの性質および印加される誘
電体に関連する。多数のそのようなミクロ放電は、十分
に高い交流電圧が印加される場合に発生するであろう。
絶縁バリア放電の主な利点は、非平衡プラズマ条件がお
およそ大気圧で達成され、かつ全電極領域が放電反応に
有効なことである。
【００５０】無音放電の重要な特性は、多くの構成要
素、即ち多くの絶縁バリア放電反応器が電気的に並列接
続されていてよく、かつ共通の電源から供給されてよい
ことである。他の気体放電とは異なり、無音放電は、別
個の放電反応器に均等に電流を分布させるための外部構
成要素を必要としない。このことは、物質生産のための
大きな電極領域を生じさせる可能性を開く。
素、即ち多くの絶縁バリア放電反応器が電気的に並列接
続されていてよく、かつ共通の電源から供給されてよい
ことである。他の気体放電とは異なり、無音放電は、別
個の放電反応器に均等に電流を分布させるための外部構
成要素を必要としない。このことは、物質生産のための
大きな電極領域を生じさせる可能性を開く。
【００５１】
【実施例】例１ 供給ガス、即ちメタン中のＨ2Ｓ ４５体積％を、反応器
を通して下流に流れる系に導入する。放電を、外側の円
筒形ホウケイ酸ガラス管および内側の円筒形石英管によ
り形成された２．２ｍｍ幅の輪形の放電ギャップ中で維
持する。放電ギャップの長さは、約２５ｍｌの放電体積
を与える約１１０ｍｍである。約４０ｍｍの直径を有す
るステンレス鋼のグリッド電極を、外部電極として利用
するのに対して、スパイラル形の銀で被覆した銅線を内
部電極として利用する。操作温度を、内部電極を取り囲
む冷却系により決定し、２５℃で保持する。絶縁バリア
放電の別の操作条件は、反応器の内容物が１分間に４回
交換されることを意味する１００ｍｌ／分の流速および
１バールの操作圧である。印加電力を、電源としてArco
tec HS 15を用いて６０〜３００Ｗに変化させる。こう
して絶縁バリア放電を開始させる。
を通して下流に流れる系に導入する。放電を、外側の円
筒形ホウケイ酸ガラス管および内側の円筒形石英管によ
り形成された２．２ｍｍ幅の輪形の放電ギャップ中で維
持する。放電ギャップの長さは、約２５ｍｌの放電体積
を与える約１１０ｍｍである。約４０ｍｍの直径を有す
るステンレス鋼のグリッド電極を、外部電極として利用
するのに対して、スパイラル形の銀で被覆した銅線を内
部電極として利用する。操作温度を、内部電極を取り囲
む冷却系により決定し、２５℃で保持する。絶縁バリア
放電の別の操作条件は、反応器の内容物が１分間に４回
交換されることを意味する１００ｍｌ／分の流速および
１バールの操作圧である。印加電力を、電源としてArco
tec HS 15を用いて６０〜３００Ｗに変化させる。こう
して絶縁バリア放電を開始させる。
【００５２】反応器の出口での背圧弁を、圧力を調節す
るのに使用する。ＴＣＤ検出器およびキャリアガスとし
てヘリウムを用い、Poraplot Qカラムおよびモレキュラ
ーシーブ５Ａ Plotカラムを含むＭＴＩ（Microsensor T
echnology Inc. M200H）複変調ミクロガスクロマトグラ
フを、気体状生成物を検出するのに使用した。メタンお
よび硫化水素の他に、水素のみをガスクロマトグラフィ
ーにより検出し；別の生成物を検出しなかった。全生成
物、即ちＣＨ4、Ｈ2ＳおよびＨ2の濃度を、それぞれこ
れらのガスおよびガス混合物に標準の校正方法に基づき
決定した。しかしながら、例１において、水素の濃度
を、反応器に供給した一定の濃度のＨ2Ｓ、即ち４５体
積％から、測定したＨ2Ｓ濃度を減じることにより決定
した。
るのに使用する。ＴＣＤ検出器およびキャリアガスとし
てヘリウムを用い、Poraplot Qカラムおよびモレキュラ
ーシーブ５Ａ Plotカラムを含むＭＴＩ（Microsensor T
echnology Inc. M200H）複変調ミクロガスクロマトグラ
フを、気体状生成物を検出するのに使用した。メタンお
よび硫化水素の他に、水素のみをガスクロマトグラフィ
ーにより検出し；別の生成物を検出しなかった。全生成
物、即ちＣＨ4、Ｈ2ＳおよびＨ2の濃度を、それぞれこ
れらのガスおよびガス混合物に標準の校正方法に基づき
決定した。しかしながら、例１において、水素の濃度
を、反応器に供給した一定の濃度のＨ2Ｓ、即ち４５体
積％から、測定したＨ2Ｓ濃度を減じることにより決定
した。
【００５３】第１表は、例１の絶縁バリア放電に関する
電力の影響を示している。殊に、第１表は、放電を異な
る値の電力で操作する場合に、生じた気体流中のＨ2Ｓ
およびＨ2ならびにＣＨ4の濃度を報告している。機械的
操作により、幾つかのガスクロマトグラフィー分析を、
電力を一定に保持しながら実施した。
電力の影響を示している。殊に、第１表は、放電を異な
る値の電力で操作する場合に、生じた気体流中のＨ2Ｓ
およびＨ2ならびにＣＨ4の濃度を報告している。機械的
操作により、幾つかのガスクロマトグラフィー分析を、
電力を一定に保持しながら実施した。
【００５４】
【表１】
【００５５】結果は、メタン中に存在するＨ2Ｓ含量
が、絶縁バリア放電を３００Ｗの電力で操作する場合
に、本発明によれば４５体積％から２体積％以下の含量
に減少しうることを示している。更に、測定されたメタ
ンの濃度は、実質的に、メタンの実質的な変換または分
解が起こっていないことを一定に示している。殊に、メ
タンの濃度の僅かな変量は、主として異なる校正方法に
起因しており；後者の問題は、当業者により公知であ
る。
が、絶縁バリア放電を３００Ｗの電力で操作する場合
に、本発明によれば４５体積％から２体積％以下の含量
に減少しうることを示している。更に、測定されたメタ
ンの濃度は、実質的に、メタンの実質的な変換または分
解が起こっていないことを一定に示している。殊に、メ
タンの濃度の僅かな変量は、主として異なる校正方法に
起因しており；後者の問題は、当業者により公知であ
る。
【００５６】本発明の特別な好ましい実施態様および例
が本明細書中に記載されているけれども、当業者には、
本発明が、記載された実施態様の修正および改変が本発
明の趣旨および範囲内からそれることなくなされうるこ
とに相応しいことは分かるであろう。
が本明細書中に記載されているけれども、当業者には、
本発明が、記載された実施態様の修正および改変が本発
明の趣旨および範囲内からそれることなくなされうるこ
とに相応しいことは分かるであろう。
【図１】本発明による好ましい絶縁バリア放電反応器の
配置を示す略示断面図。
配置を示す略示断面図。
１ 高電圧交流発電機、 ２ 第一電極部、 ３ 第二
電極部、 ４ 誘電材料からなる第一層、 ５ 誘電材
料からなる第二層、 ６ 放電ギャップ、 ７冷却系
電極部、 ４ 誘電材料からなる第一層、 ５ 誘電材
料からなる第二層、 ６ 放電ギャップ、 ７冷却系
フロントページの続き (72)発明者 ウルリヒ コーゲルシャッツ スイス国 ハウゼン オーベレ パルクシ ュトラーセ ８
Claims (11)
- 【請求項１】 硫化水素および少なくとも１つの標準で
気体の炭化水素を含有する標準で気体の組成物を処理す
る方法において、前記方法が、前記の標準で気体の組成
物を、第一電極部、第二電極部および、前記の第一電極
部と前記の第二電極部との間に配置された標準で固体の
誘電材料少なくとも１層を含む反応器中に供給し；前記
の標準で気体の組成物を前記反応器内で絶縁バリア放電
にかけ；かつ前記の絶縁バリア放電を制御して、水素お
よび硫黄への大部分の少なくとも前記硫化水素の選択転
化を達成し、それに対し前記の少なくとも１つの標準で
気体の炭化水素の変換を最小限にする段階からなること
を特徴とする、硫化水素および少なくとも１つの標準で
気体の炭化水素を含有する標準で気体の組成物の処理
法。 - 【請求項２】 前記の少なくとも１つの標準で気体の炭
化水素がメタンである、請求項１記載の方法。 - 【請求項３】 前記の標準で気体の組成物中の前記のメ
タンの含量が、約５体積％より多く、有利に約１０体積
％よりも多い、請求項２記載の方法。 - 【請求項４】 前記の標準で気体の組成物が、更に二酸
化炭素を含有する、請求項１から３までのいずれか１項
記載の方法。 - 【請求項５】 前記の標準で気体の組成物を、天然ガス
組成物および石油処理からのプロセスガスから選択す
る、請求項１から４までのいずれか１項記載の方法。 - 【請求項６】 前記の絶縁バリア放電を、前記反応器内
で約１０℃〜約９０℃、有利に約２０℃〜約５０℃の温
度を保持することにより制御する、請求項１から５まで
のいずれか１項記載の方法。 - 【請求項７】 前記の絶縁バリア放電を、前記反応器内
で約０．５バール〜約２バール、有利に約１バールの操
作圧を保持することにより制御する、請求項１から６ま
でのいずれか１項記載の方法。 - 【請求項８】 硫化水素および少なくとも１つの標準で
気体の炭化水素、有利にメタンを含有する天然ガス組成
物を処理する方法において、前記方法が、前記の天然ガ
ス組成物を、第一電極部、第二電極部および、前記の第
一電極部と前記の第二電極部との間に配置された標準で
固体の誘電材料少なくとも１層を含む反応器中に供給
し；前記の天然ガス組成物を反応器内で絶縁バリア放電
にかけ；かつ前記の絶縁バリア放電を制御して、水素お
よび硫黄への大部分の少なくとも前記硫化水素を選択転
化を達成し、それに対し前記の少なくとも１つの標準で
気体の炭化水素の変換を防止する段階からなることを特
徴とする、硫化水素および少なくとも１つの標準で気体
の炭化水素を含有する天然ガス組成物の処理法。 - 【請求項９】 硫化水素および少なくとも１つの標準で
気体の炭化水素、有利にメタンを含有する石油処理から
得られるプロセスガスを処理する方法において、前記方
法が、前記プロセスガスを、第一電極部、第二電極部お
よび、前記の第一電極部と前記の第二電極部との間に配
置された標準で固体の誘電材料少なくとも１層を含む反
応器中に供給し；前記プロセスガスを前記反応器内で絶
縁バリア放電にかけ；かつ前記の絶縁バリア放電を制御
して、水素および硫黄への大部分の少なくとも前記硫化
水素の選択転化を達成し、それに対し前記の少なくとも
１つの標準で気体の炭化水素の変換を防止する段階から
なることを特徴とする、硫化水素および少なくとも１つ
の標準で気体の炭化水素を含有する石油処理から得られ
るプロセスガスの処理法。 - 【請求項１０】 硫化水素および少なくとも１つの標準
で気体の炭化水素を含有する標準で気体の組成物を処理
するための装置において、前記の装置が、第一電極部、
第二電極部および、前記の第一電極部と前記の第二電極
部との間に配置された標準で固体の誘電材料少なくとも
１層を含む絶縁バリア放電反応器；前記の第一電極部と
前記の第二電極部との間に交流電位を印加する装置；前
記組成物を前記反応器に供給する装置；および前記の絶
縁バリア放電を制御して、水素および硫黄への大部分の
少なくとも前記硫化水素の選択転化を達成し、それに対
し前記の少なくとも１つの標準で気体の炭化水素の変換
を防止するための装置からなることを特徴とする、硫化
水素および少なくとも１つの標準で気体の炭化水素を含
有する標準で気体の組成物の処理装置。 - 【請求項１１】 前記の絶縁バリア放電反応器が、前記
の第一電極部および前記の第二電極部との間に配置され
た前記の標準で固体の誘電材料からなる２層を含み、そ
の際、有利に少なくとも１層がガラスまたは石英からな
る、請求項１０記載の装置。
Applications Claiming Priority (2)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| EP99810824.5 | 1999-09-16 | ||
| EP99810824A EP1085075A1 (en) | 1999-09-16 | 1999-09-16 | Treatment of hydrogen sulfide-containing gaseous compositions |
Publications (1)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JP2001115175A true JP2001115175A (ja) | 2001-04-24 |
Family
ID=8243022
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP2000278821A Pending JP2001115175A (ja) | 1999-09-16 | 2000-09-13 | 硫化水素含有の気体状組成物の処理 |
Country Status (5)
| Country | Link |
|---|---|
| EP (1) | EP1085075A1 (ja) |
| JP (1) | JP2001115175A (ja) |
| CN (1) | CN1288772A (ja) |
| AU (1) | AU5358700A (ja) |
| CA (1) | CA2318709A1 (ja) |
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| JP2001087622A (ja) * | 1999-09-24 | 2001-04-03 | Anzai Setsu | 排気ガス浄化装置 |
| WO2008068917A1 (ja) * | 2006-12-01 | 2008-06-12 | Kanken Techno Co., Ltd. | 半導体製造排ガスの除害装置 |
| JP2009505937A (ja) * | 2005-08-30 | 2009-02-12 | エボニック デグサ ゲーエムベーハー | 高純度の四塩化珪素または高純度の四塩化ゲルマニウムを連続的に製造するための反応器、プラントおよび工業的方法 |
| JP2010533066A (ja) * | 2007-07-10 | 2010-10-21 | イノヴァライト インコーポレイテッド | 流通式プラズマ反応器においてｉｖ族ナノ粒子を生成するための方法及び装置 |
| US8471170B2 (en) | 2007-07-10 | 2013-06-25 | Innovalight, Inc. | Methods and apparatus for the production of group IV nanoparticles in a flow-through plasma reactor |
| US8968438B2 (en) | 2007-07-10 | 2015-03-03 | Innovalight, Inc. | Methods and apparatus for the in situ collection of nucleated particles |
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| US7718707B2 (en) | 2006-12-21 | 2010-05-18 | Innovalight, Inc. | Method for preparing nanoparticle thin films |
| TWI424980B (zh) * | 2008-02-04 | 2014-02-01 | Nat Univ Tsing Hua | 利用電漿技術將二氧化碳轉化為有用之有機產物 |
| CN103331082B (zh) * | 2013-07-10 | 2015-10-21 | 江苏省环境科学研究院 | 一种粒子群电极吸附耦合电催化氧化处理含苯废气的装置 |
| CN105013301B (zh) * | 2015-07-13 | 2017-07-21 | 江苏保丽洁环境科技股份有限公司 | 管式介质阻挡放电等离子体废气处理装置 |
| CN108693256B (zh) * | 2017-04-07 | 2023-03-17 | 中国石油化工股份有限公司 | 一种液化石油气中硫分布的分析方法及一种硫化物定性数据库 |
| CN110127600B (zh) * | 2018-02-09 | 2023-01-31 | 中国石油化工股份有限公司 | 介质阻挡放电分解硫化氢的方法 |
| CN110124598B (zh) * | 2018-02-09 | 2022-06-28 | 中国石油化工股份有限公司 | 分解硫化氢的低温等离子体装置和分解硫化氢的方法 |
| CN110124471B (zh) * | 2018-02-09 | 2022-02-25 | 中国石油化工股份有限公司 | 分解硫化氢的高通量低温等离子体系统和分解硫化氢的方法 |
| CN110127621B (zh) * | 2018-02-09 | 2022-11-22 | 中国石油化工股份有限公司 | 分解硫化氢的格栅式等离子体系统和分解硫化氢的方法 |
| CN111377400A (zh) * | 2018-12-29 | 2020-07-07 | 中国石油化工股份有限公司 | 多反应管等离子体设备和分解硫化氢的方法 |
| CN111447720B (zh) * | 2019-01-16 | 2022-08-12 | 中国石油化工股份有限公司 | 高通量等离子体放电装置和分解硫化氢的方法 |
| CN116711579B (zh) * | 2023-08-08 | 2023-11-03 | 离享未来(德州)等离子科技有限公司 | 一种六合一植保机 |
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| FR2646099B1 (fr) * | 1989-04-21 | 1991-06-28 | Rech Geolog Miniere | Procede de traitement electrochimique d'un gaz contenant de l'hydrogene sulfure |
| DE4220865A1 (de) * | 1991-08-15 | 1993-02-18 | Asea Brown Boveri | Verfahren und vorrichtung zur hydrierung von kohlendioxid |
| US5427747A (en) * | 1994-06-08 | 1995-06-27 | Lockheed Idaho Technologies Company | Method and apparatus for producing oxygenates from hydrocarbons |
-
1999
- 1999-09-16 EP EP99810824A patent/EP1085075A1/en not_active Withdrawn
-
2000
- 2000-08-23 AU AU53587/00A patent/AU5358700A/en not_active Abandoned
- 2000-09-13 CA CA 2318709 patent/CA2318709A1/en not_active Abandoned
- 2000-09-13 JP JP2000278821A patent/JP2001115175A/ja active Pending
- 2000-09-15 CN CN 00128744 patent/CN1288772A/zh active Pending
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