JP2000515808A

JP2000515808A - 電子ビームの照射によるガス処理方法及び装置

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Publication number: JP2000515808A
Application number: JP10508685A
Authority: JP
Inventors: 政弘井筒; 義尚飯塚; 和昭林
Original assignee: 株式会社荏原製作所
Priority date: 1997-07-24
Filing date: 1997-07-24
Publication date: 2000-11-28
Anticipated expiration: 2017-07-24
Also published as: JP3411294B2

Abstract

(57)【要約】ボイラ等の燃料燃焼設備から排出された排ガスは、電子ビームで処理され、排ガス中から硫黄酸化物及び／又は窒素酸化物を除去する。アンモニアが排ガスに添加され、排ガスとアンモニアとの混合ガスは反応器内で電子ビームが照射される。その後、ガスは反応器内の反応によって発生した硫安及び／又は硝安を主成分とする副生物を捕集する捕集装置に導かれる。反応器から捕集装置に延びるガス接触部は、全体的に又は部分的にガスの水露点以下に冷却される。

Description

【発明の詳細な説明】電子ビームの照射によるガス処理方法及び装置技術分野本発明は電子ビームの照射による排ガス等のガス処理方法及び装置に係り、特に硫黄酸化物及び／又は窒素酸化物を含むガスに、アンモニアを添加するとともに電子ビームを照射することによって、硫黄酸化物及び／又は窒素酸化物を除去するガス処理方法及び装置に関する。背景技術経済の発展につれてエネルギー需要が高まる中、エネルギー源として石炭、石油等の化石燃料に依然として依存し続けている。しかしながら、化石燃料を燃焼する際に生じる有害物質や汚染物質は、環境汚染の原因となっている。大気中に汚染物質が拡散して環境汚染が進行するのを防ぐため、発電ブラントのような燃料燃焼プラントのための排ガス処理システムの技術開発が進められている。しかしながら、従来の排ガス処理システムにおいては、様々な制御を要する装置が必要であること、大規模な汚水処理システムが不可欠であることなど、今なお改善されるべき問題がいくつか残っている。上述の問題を解決するために、ボイラ等の燃料燃焼プラントからの排ガスを電子ビームを利用して処理する排ガス処理システムが開発されている。このシステムにおいては、硫黄酸化物及び／又は窒素酸化物を含むガスにアンモニアを注入し、電子ビームを照射することによって、硫黄酸化物及び／又は窒素酸化物を反応副生物（以下、副生物という）として除去するようにしている。しかしながら、硫安及び／又は硝安を主成分とする副生物は処理されたガスが通過する通路に付着する傾向がある。このような電子ビームプロセスにおいて硫安及び／又は硝安を主成分とする副生物の付着を防止する種々の試みがなされていた。その試みの一つは、特公平３−６５２１１号に開示されているように、電子ビーム照射後のガス流速を１０ｍ／ｓ以下、好ましくは５ｍ／ｓ以下とすることである。他の試みは、特開平７−３１８４４号に開示されているように、電子ビーム照射領域から副生物捕集領域までのガス接触部を８０℃〜１５０℃、好ましくは１００℃〜１５０℃にすることである。前者においては、電子ビーム照射領域の下流側の装置及び／又はダクトの断面積が大きくなり、設備が大型化する傾向があるという欠点がある。後者においては、ガス接触部を昇温するための熱源が必要となるという問題がある。さらに、いずれの方法によっても、副生物の付着は完全に防止されず、また、一旦副生物の付着が始まると、付着量は加速度的に増大するという傾向があった。国際出願ＰＣＴ／ＪＰ９７／００７７２において、電子ビームによって発生するＸ線を遮蔽するために、入口及び出口開口部に通じる通路を遮蔽壁で囲み、遮蔽通路の内部に仕切板及び／又は内部隔壁を設ける方法が提案されている。この方法を電子ビームガス処理装置の反応器から副生物捕集装置に至るダクトに適用する場合には、該ダクトの一部を遮蔽通路とし、その内部に仕切板及び／又は内部隔壁を設けることになる。一般に、副生物は、ガスの流れが乱れる箇所で付着しやすいことが知られており、したがって、遮蔽通路の内部に仕切板及び／又は内部隔壁を設けた場合には、ガスの流れが乱れることにより、副生物の付着が仕切板及び／又は内部隔壁又はその周囲でより著しくなると予想される。発明の開示そこで本発明は、硫黄酸化物及び／又は窒素酸化物を含むガスに、アンモニアを添加するとともに電子ビームを照射することによって、硫黄酸化物及び／又は窒素酸化物を除去するとともに、反応器から反応により生成する副生物を捕集するまでの装置及び／又はダクトが、反応により生成する硫安及び／又は硝安を主成分とする副生物によって閉塞されることがないガスの処理方法及び装置を提供することを目的とするものである。本発明の１態様は、硫黄酸化物及び／又は窒素酸化物を含むガスに反応器内でアンモニアを添加し、前記反応器内で前記ガスに電子ビームを照射することによって硫黄酸化物及び／窒素酸化物を除去し、前記反応器内の反応によって生成された副生物を捕集装置によって捕集し、前記反応器から前記捕集装置に延びるガス接触部の少なくとも一部をガスの水露点以下に冷却することを特徴とするものである。本発明においては、反応は大気圧下で行われるので、ガスの水露点の温度はガスの組成によって若干影響されるが、主としてガス中の水蒸気濃度に左右される。その水蒸気濃度（％）と水露点（℃）の関係は下記表に示すとおりである。反応器から、反応により生成する副生物を捕集するまでの装置のガス接触部の全部または一部をガスの水露点以下に冷却することによって、ガス中の水蒸気をガス接触部で結露させ、その結露水によってガス接触部に衝突又は付着した副生物を溶解・洗浄させる。それゆえ、副生物がガス接触部に付着することを防止し又は付着量の増大を防止する。ガス接触部は、ガスの流れが乱されることによって副生物の付着が起こり易い箇所だけ冷却するか、また、ガス接触部の上部だけを冷却し、下部は上部から流れてくる結露水で洗浄したりすることも可能である。本発明の方法は、電子ビーム照射前又は照射後にガス中にガス接触部で発生した結露水を噴霧する工程を備えることもできる。本発明の他の態様は、硫黄酸化物及び／又は窒素酸化物を含むガスを供給する反応器と、前記反応器中のガスにアンモニアを供給する供給装置と、前記反応器内で前記ガスに電子ビームを照射する電子加速器と、前記反応によって生成された副生物を捕集する捕集装置と、前記反応器から前記捕集装置まで延びかつ前記ガスが通過するダクトと、前記反応器から前記捕集装置に延びているガス接触部の少なくとも一部をガスの水露点以下に冷却する冷却構造とを備えたことを特徴とするものである。本発明の装置は、ダクトの内部に間隔を置いた複数の仕切板又は内部隔壁を備え、ガス接触部はガス接触部の少なくとも一部を冷却する冷却構造を有した仕切板又は内部隔壁の外面を備えている。冷却構造はダクトに設けられた冷却ジャケットからなるか、またはガス接触部又はガス非接触部に設けられガス接触部を冷却するための冷却水配管からなる。冷却構造は仕切板又は内部隔壁に設けられた冷却水流路からなる。特に、仕切板及び／又は隔壁がダクト内に設けられる場合には、分割ダクトを仕切板間に設けることが可能である。分割ダクトはガス接触部又はガス非接触部に冷却ジャケット又は冷却水配管を備えることが可能であり、ガス接触部の全部又は一部をガスの水露点以下に冷却することができる。ガス接触部に発生した結露水は硫安及び／又は硝安を主成分とする副生物を溶解する水溶液となるため腐食性を有する。このため、結露水と接触する部分はステンレス鋼等の耐食性材料で製作するか、あるいはライニング等によって保護することが望ましい。特に、ダクトの内部に仕切板及び／又は内部隔壁を設ける場合には、仕切板で区切られた通路に分割ダクトを挿入し、分割ダクトの結露水と接触する部分をステンレス鋼等の耐食性材料で製作することが有効である。結露水には、硫安及び／又は硝安を主成分とする副生物が溶解又は懸濁しているが、結露水を必要であればろ過し、また水又はアンモニア水等の水溶液と混合した上で反応器内のガス中に噴霧すれば、結露水はガスがもともと保有している顕熱、電子ビーム照射による発熱及び化学反応熱によって蒸発し、結露水中に溶解又は懸濁していた副生物は乾燥する。乾燥した副生物は、その後、結露水中に溶解又は懸濁しなかった副生物とともに捕集装置で捕集される。噴霧装置は、噴霧装置がガス接触部で凝縮した結露水を反応器内に噴霧できるように反応器の上流領域、又は中央領域、又は下流領域に設けることができる。本発明の上述及び他の目的、特徴及び利点は、本発明の好ましい実施例を図示する添付図面とともに次の説明から明らかになる。図面の簡単な説明図１は本発明の電子ビームの照射によるガス処理装置の概略図である。図２は図１に示す装置の遮蔽壁によって囲まれた反応器、および反応器の下流に延びるとともに遮蔽壁の開口に接続されたダクト内に配設された内部仕切壁を示す断面図である。図３は図１に示す装置の反応器の下流側のダクトの部分立面図であり、ダクトは冷却ジャケットを有した部分と冷却水配管が螺旋状に巻回された部分を含んでいる。図４は内部に冷却水通路を備えた内部仕切板の１つを示す部分斜視図である。図５は仕切板の変更例を示す部分斜視図である。図６は比較例における電子ビームの照射によるガス処理装置の概略図である。発明を実施するための最良の形態以下、本発明に係る電子ビームの照射によるガス処理装置を図１乃至図５を参照して説明する。図１に示すように、本発明の装置は、燃料燃焼設備の一種であり排ガスを排出するボイラ１と、ボイラ１から排出された排ガスを冷却する熱交換器２と、熱交換器２からの排ガスを冷却水をスプレーすることによって更に冷却するための水スプレー式冷却塔３と、水スプレー式冷却塔３から冷却された排ガスを供給する反応器４とを備えている。装置は、反応器４の下流にあるダクト５と、反応器４からダクト５によって排出されたガスから副生物粒子を収集する電気集塵機６と、電気集塵機６からのガスを装置の外部に排出するための誘引ファン７とを備えている。電子加速器８はガスに電子ビームを照射するために反応器４に設置されている。アンモニアはアンモニア供給設備９からラインミキサ１０に供給され、供給されたアンモニアはラインミキサ１０内で空気と混合され、アンモニアと空気の混合ガスは反応器４内の二流体ノズル１１に供給される。二流体ノズル１１において、ラインミキサ１０からの混合ガスと混合液槽１２からの混合液は気液混合室で混合される。混合液槽１２の混合液は、水とダクト５に形成された水抜出口１３からの結露水との混合物である。二流体ノズル１１によって生成されたガスと液体の混合物は、電子ビームの照射前又は後に反応器４内の排ガスに噴霧される。二流体ノズル１１は反応器４の上流領域、又は中央領域、又は下流領域に位置している。水抜出口１３から排出されて水と混合された結露水は、反応器４内に噴霧され、反応器４内又はダクト５内で蒸発するので、排水の発生が防止され、排水処理設備はガス処理設備において必要でない。図２に示すように、反応器４は遮蔽壁１４により囲まれており、折曲して形成されるとともに並列して間隔を置いた仕切板１５は、反応器４の下流に延び、かつ遮蔽壁１４の開口に接続されているダクト５内に配置されている。図３に示すように、ダクト５は冷却ジャケット１６を有した上流部と冷却水配管１７が螺旋状に巻回された下流部とを含んでいる。冷却水が冷却ジャケット１６および冷却水配管１７にそれぞれ供給され、ガス接触部として機能するダクト５の内面を冷却する。図４に示すように、複数の折曲部を有した仕切板１５の各々は、内部に曲がりくねって延びている冷却水流路１８を備えている。冷却水は冷却水流路１８にも供給され、仕切板１５の外面を冷却する。仕切板１５の外面もガス接触部として機能する。冷却水流路は反応器４の壁又はダクト５の壁に設けることができる。図５は仕切板１５の変形例である。図５に示すように、内部に冷却ジャケットを有した分割ダクト１９は遮蔽壁１４と仕切板１５との間、および隣接する仕切板１５の間にそれぞれ設けられている。分割ダクト１９は矩形断面の折曲通路を有している。冷却水は分割ダクトの冷却ジャケットに供給され、ガス接触部として機能する分割ダクト１９の内面を冷却する。排ガスは各分割ダクト１９の内部を流れる。排ガスは仕切板１５に直接に接触しないが、冷却ジャケットによってガスの水露点以下に冷却された分割ダクト１９の内面に接触し、これゆえガス中の水蒸気は凝縮し、分割ダクト１９の内面に接触するか又は分割ダクト１９の表面に付着した副生物は結露水によって溶解され洗い流される。（本発明の実験例）図１乃至図５に示す装置によって本発明の実験をした。図１において、ボイラ１から発生した硫黄酸化物を７００ｐｐｍ、窒素酸化物を１５０ｐｐｍ含む排ガス１，５００m³Ｎ／ｈを熱交換器２で１５０℃まで冷却し、水スプレー式冷却塔３で６０℃まで冷却した後、反応器４に導く。一方、アンモニア供給設備９から供給されたアンモニア２．１ｍ³Ｎ／ｈを空気８．０ｍ³Ｎ／ｈとラインミキサ１０で混合し、その混合ガスと、混合液槽１２から供給される混合液１３．３kg／ｈを二流体ノズル１１の気液混合室で混合して反応器４入口で噴霧注入し、電子加速器８から電子ビームを１０ｋＧｙ照射した。排ガスは反応器４の出口で６５ ℃となり、その際のガスの水露点は５０℃であった。その後、排ガスは、反応器下流のダクト５を通して電気集塵機６に導かれ、副生物が捕集された後、誘引ファン７で昇圧されて大気に放出された。誘引ファン７の出口での硫黄酸化物濃度は３５ｐｐｍ、窒素酸化物濃度は２０ｐｐｍ、ダスト濃度は５ｍm／ｍ³Ｎであった。反応器４は図２に示すような遮蔽壁１４内に納められ、反応器４の下流のダクト５の内部でかつ遮蔽壁１４の開口通路となっている部分には複数の折曲部を有した仕切板１５が設置され、遮蔽壁１４及び開口部の外部でのＸ線の強度は０．１μＳＶ／ｈ以下となった。反応器４内のガスの流速は０．１ｍ／ｓであり、反応器下流のダクト５でのガスの流速は、仕切板１５が設置されていない箇所では１０ｍ／ｓ、仕切板１５が設置されている箇所では１５ｍ／ｓであった。この際、図３に示すように、反応器４の下流のダクト５は水冷ジャケット１６を有した上流部と冷却水配管１７を有した下流部を含み、ダクト５のガス接触部の温度が最も高い箇所で４５℃となるようにした。また、仕切板１５の内部には、冷却水流路１８を設けることによって、仕切板１５のガス接触部の温度が最も高い箇所で４５℃となるようにした。反応器４の下流のダクト５の内面及び仕切板１５の表面では５．０kg／ｈの結露水溶液が発生し、結露水中の副生物濃度は６％であった。結露水は図１に示す水抜出口１３（図１参照）から抜き出し、混合水槽１２で工業用水８．３kg／ｈと混合した。１２０時間の運転では、圧力損失は全く見られず、運転終了後、反応器４の下流のダクト５を観察したところ、反応器４の下流のダクト５の内面及び仕切板１５の表面への副生物の付着は全く見られなかった。（比較例の実験例）比較例の実験を図６に示す電子ビームの照射によるガスの処理装置で行った。図６に示す装置は、図１に示す装置と比べて、混合水槽１２と水抜出口１３がなく、かつダクト５は、冷却ジャケット１６および冷却水配管１７がなく、かつ仕切板１５は冷却水流路１８がない点で異なっている。図６において、ボイラ１から発生した硫黄酸化物を７００ｒｐｍ、窒素酸化物を１５０ｐｐｍ含む排ガス１，５００ｍ³Ｎ／ｈを熱交換器２で１５０℃まで冷却し、水スプレー式冷却塔３で６０℃まで冷却した後、反応器４に導く。一方、アンモニア供給設備９から供給されたアンモニア２．１ｍ³Ｎ／ｈを空気８．０ｍ³Ｎ／ｈとラインミキサ１０で混合し、その混合ガスと工業用水１３kg／ｈを二流体ノズル１１の気液混合室で混合して、反応器４入口で噴霧注入し、電子加速器８から電子ビームを１０ｋＧｙ照射した。排ガスは反応器４の出口で６５℃ となり、反応器４の下流のダクト５を通して電気集塵機６に導かれ、副生物が捕集された後、誘引ファン７で昇圧されて大気に放出された。誘引ファン７の出口での硫黄酸化物濃度は３５ｐｐｍ、窒素酸化物濃度は２０ｐｐｍ、ダスト濃度は５mg／ｍ³Ｎであった。反応器４は図６に示すような遮蔽壁１４内に納められ、反応器４の下流に延びているダクト５の内部で、遮蔽壁１４の開口通路となっている部分には、複数の折曲部を有した仕切板１５が設置され、遮蔽壁１４及び開口部の外部でのＸ線の強度は０．１μＳＶ／ｈ以下となった。反応器４内の排ガスの流速は０．１ｍ／ｓであり、ダクト５での排ガスの流速は、仕切板１５が設置されていない箇所では１０ｍ／ｓ、仕切板１５が設置されている箇所では１５ｍ／ｓであった。１２０時間の運転をしたところ、ダクト５の内面及び仕切板１５の表面への副生物の付着のため圧力損失が増大し、その結果誘引ファン７が運転できなくなったので運転を停止した。その後、ダクト５の内面及び仕切板１５の表面に付着・堆積した副生物量を測定したところ、１００kgであった。上述の説明から明らかなように、本発明は次の利点を有する。硫黄酸化物及び／又は窒素酸化物を含むガスに、アンモニアを添加するとともに電子ビームを照射することによって、硫黄酸化物及び／又は窒素酸化物を除去するガス処理プロセスにおいて、反応器から副生物捕集装置までの装置及び／又はダクトを、反応により生成する硫安及び／又は硝安を主成分とする副生物による閉塞から防止することができ、その結果、ガス処理プロセスの安定操業を可能にした。本発明の好ましい実施態様を示し、詳細に説明したが、種々の変更及び改変が本発明の範囲から逸脱することなくなし得る。産業上の利用の可能性本発明は、石炭や石油等の種々の燃料の燃焼排ガス中に含まれる硫黄酸化物及び／又は窒素酸化物をガス中から高効率で除去することができる排ガス処理設備に好適である。

Claims

【特許請求の範囲】１．硫黄酸化物及び／又は窒素酸化物を含むガスに反応器内でアンモニアを添加し、前記反応器内で前記ガスに電子ビームを照射することによって硫黄酸化物及び／窒素酸化物を除去し、前記反応器内の反応によって生成された副生物を捕集装置によって捕集し、前記反応器から前記捕集装置に延びるガス接触部の少なくとも一部をガスの水露点以下に冷却することを特徴とする電子ビームの照射によるガス処理方法。２．前記電子ビームの照射前又は照射後に前記ガス接触部で発生した結露水をガス中に噴霧することを特徴とする請求項１記載の方法。３．硫黄酸化物及び／又は窒素酸化物を含むガスを供給する反応器と、前記反応器中のガスにアンモニアを供給する供給装置と、前記反応器内で前記ガスに電子ビームを照射する電子加速器と、前記反応によって生成された副生物を捕集する捕集装置と、前記反応器から前記捕集装置まで延びかつ前記ガスが通過するダクトと、前記反応器から前記捕集装置に延びているガス接触部の少なくとも一部をガスの水露点以下に冷却する冷却構造とを備えたことを特徴とする電子ビームの照射によるガス処理装置。４．前記ガス接触部は前記ダクトの内面からなることを特徴とする請求項３記載の装置。５．前記ダクト内に配設される複数の間隔を置いた仕切板又は隔壁を備え、前記ガス接触部は前記仕切板又は隔壁の外面からなることを特徴とする請求項３記載の装置。６．前記冷却構造は前記ダクトに設けられた冷却ジャケットからなることを特徴とする請求項３乃至５のいずれか１項に記載の装置。７．前記冷却構造は前記ダクトに設けられた冷却水配管からなることを特徴とする請求項３乃至５のいずれか１項に記載の装置。８．前記冷却構造は前記反応器、前記ダクト、及び前記仕切板又は隔壁の少なくとも１つに設けられた冷却水流路からなることを特徴とする請求項３乃至５のいずれか１項に記載の装置。９．前記ダクトは複数の分割ダクトを備え、前記冷却構造は前記分割ダクトに設けられた冷却ジャケットからなることを特徴とする請求項３乃至５のいずれか１項に記載の装置。１０．前記供給装置は、前記ガス接触部で凝縮した結露水を前記反応器中に噴霧するように前記反応器の上流領域、中央領域及び下流領域のいずれかに配置されていることを特徴とする請求項３乃至５のいずれか１項に記載の装置。