JP2000503396A - 光学的に刺激されたルミネセンスを用いた高感度を有する未知の吸収放射線量の早い決定方法 - Google Patents

Abstract

(57)【要約】 ルミネセンスの比較的長い寿命を有するルミネセンス材料から発生された光学的に刺激されたルミネセンスは、レーザ光剌激の短いパルスを用い且つルミネセンスを光剌激パルス間のみで且つ剌激パルスに続く或る遅延後に検出することにより測定される。

Description

【発明の詳細な説明】 光学的に剌激されたルミネセンスを用いた高感度を有する 未知の吸収放射線量の早い決定方法 本発明の背景 １． 技術分野 本発明は、一般に放射線量測定のためのルミネセンス技術に関し、より詳細に は光学的に剌激（刺激）されたルミネセンスを介して未知の放射線量を迅速に決 定することに関する。 ２． 背景 放射線量測定におけるルミネセンス技術においては、現在、サンプル（熱ルミ ネセンス線量計、又はＴＬＤ）が或る放射線量に暴露され、次いで暗所で加熱さ れる熱ルミネセンス（ＴＬ）方法が優位を占めている。或る温度で、又は或る温 度範囲で(それらのうちのいずれも、用いられる材料、及び加熱手順の詳細なパ ラメータに依存する。)、ルミネセンスが材料から放出される。その強度（例え ば、２つの特別の温度間の積分された発光）は、較正手順により、元の吸収放射 線量と関連する。このように、放射線量測定の方法は可能性がある。放射線量測 定のこの方法は、文献に記載され、ほぼ４０年間一般に使用されてきた。（初期 の文献の参考のためMcKeever他⁽¹⁾を参照） 放射により誘発されたルミネセンス信号の熱刺激に対する代替として、光学的 剌激が有り得る。光学的に剌激されたルミネセンス（ＯＳＬ）は、多分最初に、 ポテンシャル放射線量計ツールとして１９５５年に Antonov-Romanovskii⁽²⁾に より提案された。なお、Antonov-Romanovskii は赤外光を用いて、照射を受けた 硫化ストロンチウムからのルミネセンスを剌激することを提案した。その後の類 似のレポートは、Brauunlich他⁽³⁾及びSanborn及びBeard⁽⁴⁾により提出された。 各これらの仕事では、赤外線で刺激されたルミネセンスは露光の間連続的にモニ タされる。なお、そのような測定モードは、通常「ｃｗ」又は連続波測定と呼ば れる。検出された合計ルミネセンスは初期の吸収線量に関連した。しかしながら 、これらの早期の研究者⁽⁵⁾及びより最近の研究者により用いられた硫化物材料 は、 熱的不安定性と、許容できないエネルギ依存性を有する高い有効原子番号とを欠 点として持つ。従って、硫化物からのＩＲで刺激されたＯＳＬの使用は確立され なかった。 幾つかのグループは許容できる有効原子番号を持つより広いバンドギャップ材 料を研究の対象とし、光を用いて電荷を深いトラップから浅いトラップに転送し 、次いで、彼らは、照射された材料からの燐光の減衰をモニタした。例えば、１ ９７０年に、Rhyner 及び Miller⁽⁶⁾は酸化ベリリウムを放射に対して暴露し、 照射を受けた材料を可視光に特定の時間期間（１５秒まで）さらした。露光に続 くａ＞２秒の遅延後に、サンプルからのルミネセンスが予め設定された時間（１ ２０秒まで）モニタされる。ＣａＦ₂：ＭｎからのＯＳＬを測定する本質的に同 一の手順がBernhardt及びHerforth⁽⁷⁾により１９７４年に、そして後に Hennige r 他⁽⁸⁾により記載された。Bernhardt 及び Herforth は、光学的刺激期間（典 型的に、６秒の長さ）の終了後の３０秒にＯＳＬ放出の強度を測定した。他方、 Henniger 他は、１０秒と２０秒との間積分されたＯＳＬを測定する前に剌激後 １０秒待つことを選んだ。各ケースにおいて、単一の光剌激期間が用いられた。 ＣａＳＯ₄：ＤｙからのＯＳＬをモニタするための非常に類似の手順が Pradhan 及び同僚により記載された^(9-11)。後者の著者は、１分の光剌激と、励起の終わ りとルミネセンス放出の測定の開始との間の１分の遅延とを用いた。 後者の開発の重要な局面は、剌激の終わりと測定の開始との間の遅延が迅速な ＯＳＬを測定から排除し、且つ（後述する）トラッピング状態の作用により遅延 されるＯＳＬのその成分のみを含むのに十分な程意図的に長くされたことであり 、真に、この条件は幾人かの著者により論文で特に扱われている。適切な時間遅 延の選択により急速な即ち迅速なＯＳＬ放出が弁別されるに十分な遅延が存在す るＯＳＬ測定のこの方法はまた、「遅延されたＯＳＬ（ＤＯＳＬ）」として知ら れている。これらの著者は迅速なルミネセンスを用いないで、一方むしろ、遅延 されたルミネセンスをモニタするよう設計された方法を記載することを強調する ため、上記方法はまた「光学的に刺激された燐光」と呼ばれる⁽⁷⁾。上記方法の 全てにおいては、唯１つの剌激期間がいずれの１つの測定においても用いられる 。更に、重要な特徴は、剌激期間の長さ、（剌激と測定との間の）遅延期間の長 さ、及び測 定期間の長さは、各々、材料からの迅速なＯＳＬ放出の寿命より著しく（１０の 複数のべき乗のオーダの大きさ(orders of magnitude)）長い。 別の類似の技術は、冷却された光学的に刺激されたルミネセンス（ＣＯＳＬ）⁽¹²⁾ と称される。ここで、電荷の深いトラップから浅いトラップへの転送は、転 送された電荷が浅いトラップで安定である低い温度で（室温より低い）で生じる 。次いで、サンプルは室温まで暖められ、そして暖めている間熱ルミネセンスの 放出が観測される。上記技術は、実際、「光学的に剌激された」技術と間違って 記載され、このプロセスに対するより古い用語「光転送熱ルミネセンス（ＰＴＴ Ｌ）」⁽¹³⁾がより正確である。 幾つかの特許が、Gasiot 他⁽¹⁴⁾及びMiller他 ^(15,16)によるものを含め吸収 放射線量を測定するための上記技術の使用について存在する。 １９８０年代の中頃に現れた開発は、考古学及び地質学の年代決定におけるＯ ＳＬの適用であった。ここで、そのゴールは、数１００〜数１０００年にわたり 埋葬の間自然バックグラウンド放射線に暴露される一方自然材料（考古学又は地 質学の人口遺物）により吸収放射線量を決定することである。この適用は、最初 に Huntley 他により記載され⁽¹⁷⁾、そして光剌激と同時のＯＳＬ放出のモニタ を含む。上述のＩＲで刺激されたルミネセンスと同様に、ＯＳＬ信号が検出レベ ルより下に減衰するまで、剌激する光がサンプル上に保たれている。即ち、この 使用方法はｃｗモードである。この測定モードは年代決定の学会内で用いられる 。ルミネセンスの測定が光剌激と同時になされるので、強いフィルタリングが剌 激光とルミネセンスとの間を弁別するため必要とされる。一般に、これらは波長 が異なり、一方又は他方を光学的フィルタの適切な選定により排除することがで きる。第２の潜在的な問題は、測定の間に検出されるサンプル内の放射により誘 発されたのではない欠陥からのルミネセンスの同時剌激である。 別の類似の技術は、ガラス線量計が照射され、次いで早い（４ｎｓ）のレーザ ・パルスに暴露される放射線−光ルミネセンス（又はＲＰＬ）と呼ばれる^{(18-21 )} 。レーザ・パルスの終わりに続くルミネセンス（ＲＰＬ）がモニタされる。放 射はガラス・ホスト内に欠陥を生成し、レーザ光はこれらを励起エネルギ状態に 励起し、該励起エネルギ状態から基底状態へ戻る緩和はルミネセンスの放出を結 果と して生じる。しかしながら、本発明とも又上記技術のいずれとも異なり、レーザ 光は、電子を、放射により誘発されたトラッピング状態から空にする(empty)こ とを意図せず、放射により誘発された欠陥を、それから基底即ち元のエネルギ状 態への緩和が起こり得るそのより高い励起エネルギ状態に単に励起することを意 図している。電予の１つの欠陥から別の欠陥への転送は起こらないので、レーザ 刺激後に放射により誘発された欠陥の数はＲＰＬ方法におけるのと同じである。 燐酸塩ガラスの代わりにＬｉＦを用いる類似の技術が初期に Regulla により報 告された⁽²²⁾。最近の特許はＬｉＦを用いるこの技術を記載している^(22,23)。 照射を受けたサンプルがＣＯ₂レーザからの強い赤外線ビームを受ける、レー ザで加熱された熱ルミネセンスにも注目すべきである。サンプル（及び／又はサ ンプルが取り付けられる基板）は、ＩＲ光を吸収し、加熱される。該加熱は熱ル ミネセンスの放出を誘発する。この技術を記載する幾つかの刊行物及び特許が存 在する^(25-30)。レーザ光の目的は、サンプルを加熱することであり、このよう にこの技術は実質的に本発明とは異なる。 以下の文献目録にリストされた参考文献１〜３０は本明細書に援用されている 。 本発明は、上記２つのモードのいずれでもない（即ち、ＤＯＳＬでもなくｃｗ −ＯＳＬでもない）モードでＯＳＬ放出を測定する方法を記載する。上記測定モ ードの欠点は、ＯＳＬ放出のごく小部分がトラップの作用により遅延され、こう してＤＯＳＬはこの小さい成分を測定することができるのみである。ｃｗ−ＯＳ Ｌ方法においては、必要とされる強いフィルタリングは、ルミネセンスの実質的 部分がまたフィルタリングされ、従って測定にとって失われることを意味する。 双方の手順の更なる欠点は、測定プロセスが極端に遅く、５〜６秒又は数十秒（ 典型的には１００秒まで）にわたり生じることである。 本発明は、我々がｃｗ−ＯＳＬ放出とＤＯＳＬ放出との双方に対して差別し、 代わりに、（非常に短い遅延後に検出電子機器が緩和するのを可能にする）剌激 パルスの停止直後に現れるその迅速なＯＳＬのみをモニタする方法を記載する。 記載される測定モードは、検出されたＯＳＬ信号の著しい増強をもたらし、非常 に小さい吸収放射線量の測定に対して感度の高いツールに導く。本発明の意図は 、著しいバックグラウンド信号の干渉又は剌激光の漏れに遭遇することなく放射 線 量の広いダイナミックレンジにわたり高感度を有する早い測定を達成することに ある。発明された測定モードはパルス化されたＯＳＬ（又はＰＯＳＬ）と名付け られる。 本発明の概要 本発明は、比較的長寿命で「迅速な」ルミネセンス（即ち、マイクロ秒から数 １０ミリ秒）を有するルミネセンス材料から発生されたＯＳＬを測定することを 包含する。ＯＳＬが、レーザ光の短い（即ち、迅速なルミネセンス寿命（発光寿 命）より短い）パルスの連続ストリームを用いて剌激され、積分されたＯＳＬが 、ストリーム内でパルスとパルスとの間で各刺激パルス後に或る遅延を伴っての み測定される。鍵となる要素は、材料からの迅速なＯＳＬ放出の寿命より著しく 短いレーザ・パルス幅の選定である。 広いダイナミックレンジにわたり且つ大きな信号対雑音比を持つ放射線量の高 効率及び迅速なルミネセンス測定は、 （ａ） レーザ、フラッシュランプ、又は発光ダイオードからの強い剌激パル スを用いて照射を受けた検出器材料における高いポピュレーション(population) の励起状態のルミネセンス中心（発光中心）に迅速に到達し、 （ｂ） この高い母集団の励起状態を、光検出器（特に光電子増培管ＰＭＴ） が各光剌激パルス後に緩和することを可能にする程十分長い時間保ち、 （ｃ） （初期放射により誘発された）積分されたＯＳＬを照射パルス間で、 刺激パルス自体中、及び光検出器緩和時間中に低バックグラウンド信号、及びル ミネセンス信号の小さい損失とを有する高いルミネセンス歩留まりとして定義さ れる高効率で測定し、 （ｄ） 刺激光（例えばレーザ）のパワー及び照射パルスの合計数を調整し、 １０の少なくとも７乗のオーダの大きさ(seven (7) orders of magnitude)のダ イナミックレンジにわたり線量測定を行い、光検出器又は光子計数システムの飽 和を防止し、且つサンプル内の放射により誘発されたのではない多光子過程に起 因するバックグラウンド・ルミネセンスの発生を防止する ことにより達成される。 本方法は、照射を受けた材料(irradiated material)を、波長範囲２５０ｎｍ か ら１１００ｎｍにおいて可変波長の紫外線又は可視光により照射(illuminate)し 、材料から放出されるルミネセンスを検出することを含む。ＯＳＬ放出は、波長 範囲２５０ｎｍから１１００ｎｍにおいて可変波長であり得る。照射光は、連続 的にパルス化され、パルス幅は１ｎｓ程からの範囲であり、しかし全ての場合パ ルス幅は迅速なルミネセンス放出の特性寿命より著しく小さい。放出は、ＯＳＬ 信号を、各パルス後のある遅延と次のパルス前との間の期間積分することにより モニタされる。各積分されたルミネセンス信号は合計され、該合計は、初期の吸 収放射線量と関連し、従って較正後に未知の線量を計算するため用いられ得る。 好適な方法は事実上２モードである。ルミネセンス材料の照射を受けたサンプ ルが、照射ビームの経路に取り付けられる。該サンプルは、トラップ及び発光中 心として作用する複数の格子欠陥及び不純物を有する。発光中心（本発明におい てはまた「迅速な」ルミネセンスと称される。）の寿命は、光パルス持続時間に 、光検出器が強い剌激パルス後に緩和するのに必要とされる遅延時間を加えたも のに等しいか又はそれより長い。更に、サンプルは、放射により誘発された吸収 バンドを、照射ビームの波長範囲と重なる波長範囲内に有する。該吸収は、格子 内に予め存在する又は放射により生成した欠陥での電子の電荷種（電子又はホー ル）の局在化により生じる。光吸収中に、電荷キャリヤは、トラップから光学的 刺激により解放され、光の後続の放出により再結合をこうむるため使用可能にな る。本出願において問題とするトラップは「線量測定トラップ」と呼ばれる。 本発明の重要な局面は、照射ビームが発光中心の寿命より小さい時間期間パル ス化されることである。連続のパルス又はパルス列が、サンプル上に予め決定さ れた期間入射する。照射ビームの光子束（光子／ｓ／ｃｍ²）はルミネセンス材 料を、ルミネセンス効率の熱的クエンチング(quenching)を生じる温度まで又は それより上に、また線量測定トラップから電荷の著しい熱的解放を生じ（、そこ で熱ルミネセンスを該材料から生成す）る温度より上に加熱するには不十分であ ることは重要である。照射ビームの波長が電荷の線量測定トラップからの光学的 解放のための最大効率の波長に近いことはまた重要である。更に、放射（レーザ ）パワーと波長との組み合わせは、照射ビームが、放射により誘発されたのでは ない欠陥の光イオン化を生成することにより照射を受けない材料からルミネセン ス信 号を生成することができないようにすることは重要である。 次いで、サンプルからのルミネセンス放出は、光検出器により１照射パルスの 終わりに続くある時間遅延と次のパルスの開始との間の期間に検出される。各こ れらの期間中に検出された光子計数は加算され、合計ルミネセンス信号を形成し 、次いで、該合計ルミネセンス信号は、既知の吸収線量に対するシステムの較正 により元の吸収放射線量と関連付けられる。ルミネセンス信号は、照射する光の 波長とは異なる波長である。各パルス後の時間遅延は、光検出器が各剌激パルス 後に緩和することを可能にするよう働く。 第１のモードにおいて、サンプルは、完全にトラップ解除(detrap)され、即ち 、線量測定トラップでトラップされた全ての（又は殆ど全ての）電荷は、照射す るビームからの光学的剌激により除去される。各々に時間遅延とルミネセンス計 数を検出する期間とが続く照射パルスの数と、合計照射光エネルギとが、完全に 、又は殆ど完全に、全ての放射により誘発されるルミネセンスを材料から抽出す るように選択される。 吸収線量の再推定は、システムが第２のモードで動作されるとき可能である。 このモードにおいては、各々に時間遅延とルミネセンス計数を検出する期間とが 続く照射パルスの数と、照射のレーザ・パワー及び時間とが、トラップされた電 荷の部分のみが線量測定トラップから解放されるように選択される。サンプルに 入射する照射光エネルギは、正確に調整されて決定され、そのため２回又はそれ より多くの回数の独立の吸収線量測定が、同じサンプルについて同じ照射後にな されても良い。 上記２つのモードのいずれかにおいて、ルミネセンス信号は、未知の吸収線量 を決定するため、同じ方法で記録され且つ既知の放射線量に起因する較正された ルミネセンス信号と比較される。 好適な２モード動作の１つの局面においては、異なる波長を有する２つ又はそ れより多いパルス化された照射ビームはサンプルに入射して２つ又はそれより多 い組の異なる線量測定トラップを刺激する。なお、該異なる線量測定トラップは 、異なる光学的刺激エネルギを有し、従って最大刺激効率に対して異なる波長を 有する。 好適な２モード動作の別の局面においては、照射ビームの強度は、吸収線量の １０の少なくとも７乗のオーダの大きさのダイナミックレンジを達成するため研 究されている線量範囲と釣り合うように調整される。 好適な２モード動作のなお別の局面においては、同じ波長であるが１０の１乗 又は２乗のオーダの大きさ(one (1) or two (2) orders of magnitude)だけ照射 （例えば、レーザ）パワーにおいて異なる２つのビームが、使用のため利用可能 である。サンプルは、最初、予備照射において２つのビームの弱い方に暴露され 、そして、この照射から初期ルミネセンス信号が検査されつつある線量範囲を決 定するため用いられる。次いで、サンプルは、予備的な弱いビーム暴露の結果か ら指図され且つ決定されるように、２つのビームのうちの弱い方か又は強い方の いずれかで第２の正常な暴露を受ける。好適な局面においては、最も弱い照射ビ ームは、より強い照射ビームのそれより少なくとも１０倍小さい。 本発明の１つの局面は、酸化アルミニウム・ベースの材料、即ち酸素空格子点 及び固溶体における追加の元素を有する酸素アルミニウムにおいて吸収放射線量 を決定する方法であり、イオン化する放射に対する暴露に続くこの材料からのＯ ＳＬの観測に基づいている。２元素材料、例えば酸素アルミニウムのみの使用は 本発明の請求の部分ではないことに注目することは重要である。本発明は、多数 の元素の材料、例えば、酸化アルミニウムと固溶体である第３又はそれより多く の元素（例えば炭素）を有する当該酸化アルミニウムにのみ関心がある。多数の 酸素空格子点中心の形成を誘発するように還元雰囲気で成長された酸化アルミニ ウムのそのような１形態は、高い感度を有する(即ち、それは、小さい吸収放射 線量に対して大きなＯＳＬ信号を生成する)。２つのトラップされた電子（いわ ゆるＦ中心）又は１つのトラップされた電子（いわゆるＦ⁺中心）を有する酸素 空格子点は、ルミネセンス感光剤(sensitizers)として作用し、そしてこの材料 のＯＳＬ線量計としての使用にとって重要である。 本発明のより良い理解及びその目的及び利点は、当業者には添付の図面と関係 した以下の詳細な記載から明らかになり、そこにおいては単純に本発明を実施す るため企図された最良のモードの図示により本発明の好適な実施形態のみが示さ れ且つ記載されている。認められるように、本発明は、それから全く離れること なく種々の自明の点で変更が可能である。従って、この記載は事実上例示と見な し限定と見なすべきでない。 図面の簡単な説明 図１は、好適なパルス化されたＯＳＬ（ＰＯＳＬ）システムの概略図である。 図２は、一定平均レーザ・パワーに対するパルス幅の関数としてのＰＯＳＬ測 定効率のグラフである。図示のデータは、２３７ｍＷの平均レーザ・パワーで取 られた。該効率は、パルス後に放出された光（「減衰」）のパルス中に放出された 光（「ビルドアップ(build-up)」）に対する比として定義される。 図３は、２つの有り得る動作モード（図３Ａ及び図３Ｂ）及び好適なモード（ 図３Ｃ）を示す、ＰＯＳＬ測定のための有り得る概略タイミング図である。 図４は、（３元素）Ａｌ₂Ｏ₃：Ｃ単結晶の３つの異なる形態からのＰＯＳＬ及 びＤＯＳＬ信号の動態を示す。 図５は、合計ＰＯＳＬ信号対⁹⁰Ｓｒ源からの吸収線量として表された、４，０ ００Ｈｚ、１秒のＰＯＳＬ測定の線量応答である。 図６は、種々の吸収線量に対する線量再推定の原理を示す。当該図６は、２０ の別個の測定の各々における測定されたＰＯＳＬ信号を示す。 図７は、タイミング図と、パルス幅Ｔ₁、「デッド」時間Ｔ₂及び獲得時間Ｔ₃ を示す、ＰＭＴゲートとレーザ・パルスとの詳細な関係とを示す。 好適な実施形態の詳細な説明 本発明を詳細に説明する前に、本発明は本明細書において記載された構成及び ステップの詳細の適用に限定されないことを理解することは重要である。本発明 は、別の実施形態が可能であり、種々の方法で実施され、又は実行することがで きる。本明細書において用いられる表現及び用語は記載の目的のためで限定のた めでないことを理解すべきである。 一般に、許容できる材料の照射を受けたサンプルは、紫外線又は可視光のビー ム（照射ビーム）の経路に取り付けられる。該照射ビームはパルス化され、その パルス幅は材料からの迅速なルミネセンスの寿命より小さい。光放出はパルス間 で検出され、該放出された合計ルミネセンスは各パルス間の検出されたルミネセ ンスの和である。次いで、未知の放射線量は、既知の放射線量に対する放出され たルミネセンスの較正から決定される。 好適な実施形態のための装置の概略が図１に図示されている。照射光は、パル ス発生器１２により制御される５３２ｎｍの出力を有する、周波数が２倍にされ たＮｄ：ＹＡＧレーザ１０からのビームである。照射パルス数は、電子的シャッ タ、機械的シャッタ、ビーム偏光子又は液晶変調器により制御され得る。１〜１ ０，０００ｎｓのパルス持続時間及び１〜２０，０００Ｈｚの繰り返し率が好ま しい。ビーム・スプリッタ１４が、（ａ）ディジタル電圧計１７と通信するパワ ー・メータ１６を介して出力パワーを連続的にモニタするため、そして（ｂ）ビ ームを「弱い」ビームと「強い」ビームとに分割するため用いられる。当該「弱 い」ビームと「強い」ビームのいずれか又はこれら双方はサンプルに入射し、そ して当該「弱い」ビームと「強い」ビームの双方はシャッタ１８、２０（シャッ タ＃１及び＃２）の使用によりターンオフされ得る。ビームは、「弱い」ビーム のパワーが「強い」ビームのパワーよりほぼ１０の２乗のオーダの大きさだけ小 さいように分割される。シャッタ＃３ ２２は、光検出デバイスをサンプル・チ ャンバに入る外部光から保護するため用いられる。サンプルからのルミネセンス 放出は、２アルカリ(bi-alkali)光電子増培管（ＲＭＴ）２４により検出される のが好ましい。光子カウンタ２５により各レーザ・パルスに続く期間においてカ ウントされた、上記管からの光子計数は、合計数のパルスの間加算され、測定さ れたルミネセンス信号を形成する。ビーム・エクスパンダ２６はサンプルを一様 に照射するよう働く。パルス発生器１２、ディジタル電圧計１７及び光子カウン タ２５は、当該技術において周知のように、コンピュータ２７により指令され制 御される。 照射ビームは、サンプル・チャンバ３０に配置された照射を受けるサンプル２ ８に導かれる。測定は、「反射」ジオメトリー(“reflection”geometry)を用い て(即ち、ルミネセンスが照射と同じ側から読まれる。)行われる。２つのフィル タ・パック３２、３４（第１のものは５１５ｎｍカットオフ・フィルタであり、 第２のものは５３２ｎｍレーザ・ライン反射ノッチ・フィルタと４２０ｎｍ帯域 通過フィルタとの組み合わせである。）は励起光を放出光から分離するのを助け るため用いられる。 好適なパルス幅及びパルス周波数の選択が、図２及び図３を参照して最良に説 明される。図２において、我々は、パルス後に放出されたルミネセンスのパルス 中に放出されたルミネセンスに対する比を示す。本発明においては、ルミネセン スはパルス後に測定され、従って、このルミネセンス成分はパルス中に放出され たルミネセンスに関して最大にされることを必要とする。図２は、これがパルス 持続時間を低減する一方同時にサンプルに入射するエネルギを同じに保つことに より行われることができることを立証している。ここに図示されたデータは、唯 の典型であり、定義的であることを意味しない。 図３は、ＯＳＬを測定するための３つの有り得るタイミング・シークエンスを 概略図示する。図３Ａにおいて、サンプルは低周波数で長い低パワー（例えば１ ０ｍＷ）パルスにより剌激され、次のパルスが印加される前に該剌激されたルミ ネセンスが各パルス間で全く減衰するのを許容する。この関係で、「長い」は、 サンプル内における発光中心のルミネセンス寿命に等しいかそれより大きいと定 義される。このタイプの測定においては、モニタされたルミネセンスが主に（放 出中心のルミネセンス寿命に等しい寿命の）迅速なルミネセンスで構成されてい るにも拘わらず、この手順は、ルミネセンス減衰がレーザ剌激パルス間で指数関 数的に減衰するので長い読み時間になり、そして著しい量のルミネセンスが照射 中に失われるので低効率になる。 図３Ｂにおいては、低周波数で短く高いピークのパワー（例えば１０⁷Ｗ）が 用いられている。再び、ルミネセンスはパルス間で全く減衰するようにされるが 、比例的により多いルミネセンスが図２のデータが示すようにパルス中よりパル ス後に放出されるので、感度は図３Ａの測定におけるより大きい。この関係で、 「短い」パルスは、パルス幅が発光中心からの迅速なルミネセンスの寿命より著 しく短いことを意味する。しかしながら、このスキームを用いて刺激してＯＳＬ 放出を測定する欠点は、レーザからの高ピーク・パワーが多光子吸収事象のため 強いバックグラウンド信号を生じることである。これは、照射を受けないサンプ ルでさえ観測され、放射により誘発されるのではない。高レーザ・パワーと関連 した更なる問題は、サンプルの加熱及びＰＭＴの「ブラインディング(blinding) 」である。 本発明において採用された手順が図３Ｃに示されている。ここで、迅速な（高 周波数）列の短い低パワー光パルスがサンプルに印加される。パルス幅、パルス の終わりと測定の開始との間の遅延、及びパルス間のルミネセンス測定の期間は 全て「短い」、即ち、それらは全て、迅速なルミネセンス寿命より小さい。全て のルミネセンスがパルス間の期間に減衰してしまうのではないので、平衡のよう な時点が発光中心励起と発光中心緩和との間に到達されるまで、又は「線量測定 トラップ」における電荷の濃度(concentration)が枯渇(deplete)されるまで、連 続したパルス間にモニタされたルミネセンスは増大する。なお、その時点でパル ス間のルミネセンスは低減するのが観測される。測定された最終信号は、各パル ス間で測定され積分された即ち全てのパルスにわたり加算されたルミネセンスの 和である。先に提案された手順を越えたこの測定手順の利点は次のとおりである 。即ち、 −ルミネセンスの非常に小部分のみがパルス及び遅延期間中放出される。大部 分の放出されたルミネセンスはパルス間に現れ、これは全て収集される。これは 、先に提案されたＯＳＬ手順を越えた非常に高い感度をもたらす。 −放射により誘発されたのではない多光子吸収プロセスにより生じるルミネセ ンスは、サンプル上のレーザ・パワー密度を剌激中制限することにより避けられ 、これにより信号対雑音比を増大させる。サンプルの加熱及びＰＭＴの「ブライ ンディング」と関連した更なる問題がまた回避される。 −レーザ剌激中に、光検出器をゲートオフするか、又はデータ獲得電子機器を ゲートオフするかのいずれかにより、パルス中のルミネセンスの測定を避け、こ れにより励起光とルミネセンス光との弁別に起因する問題を排除する。更に、（ パルス幅及び遅延時間より短い寿命の）迅速なルミネセンス・プロセスは測定さ れない。これは再び、増大された信号対雑音比をもたらす。 −剌激の持続時間、パルス周波数及びパルス当たりのレーザ・エネルギは全て 上記制限内で調整することができ、そのため線量測定トラップにおける電荷の殆 ど全て又は小部分のみが枯渇され得る。次いで、これにより、既に記載した２つ の測定モードのいずれかにおける手順の動作が吸収線量情報を再び読むための方 法を与えることを可能にする。実験的に決定された訂正係数を用いて、線量再推 定が先に同じサンプルから同じ照射に対して実施された回数に対してルミネセン ス光を訂正し得る。 −更に、剌激の持続時間、レーザ・パルス周波数及びパルス当たりのレーザ・ エネルギは全て上記の制限内で調整することができ、そのため線量測定の広いダ イナミックレンジを１０の７乗のオーダの大きさを越えて達成することができる 。 −異なる波長の剌激光の使用により、サンプル内で使用可能な異なる線量測定 トラップからトラップされた電荷を空にすることができる。こうして、波長λ₁ を用いることにより、１組の線量測定トラップから電荷を空にし得る。異なる波 長λ₂の後続の第２の照射は、第２の組の異なる線量測定トラップから電荷を空 にする能力を結果として生じる。各信号は、較正され、吸収線量を較正するため 個々に用いられ得る。従って、サンプルを再び読む第２の方法が提供される。 以下で、本発明の低い線量の能力及び広いダイナミックレンジが特定の例を参 照して立証される。従って、線量測定用途における本技術の柔軟性及びその潜在 力が説明される。 例示実験 以下に記載される例示実験は、上述の手順の例示であることを意味し、実験手 順の定義的記述であると解釈すべきでない。 固溶体において炭素を有する陰イオン欠乏酸化アルミニウムが実験のため選ば れた。この材料におけるＯＳＬにおいて活性である発光中心は、２個の電子をト ラップする酸素空格子点である。固溶体において第３の１つ又は複数の元素を有 する結晶性陰イオン欠乏酸化アルミニウムは、２０５ｎｍで１〜１００ｃｍ^-1の 吸収係数に対応する１０¹⁶〜１０¹⁸ｃｍ^-3のＦ中心濃度と、２２５ｎｍで０．１ 〜１０ｃｍ^-1の吸収係数に対応するＦ⁺中心濃度とを有する。Ｆ中心からの迅速 なルミネセンスの寿命はほぼ３５〜３６ｍｓである。ルミネセンスはほぼ４２０ ｎｍでピークとなる広帯域である。ＯＳＬ励起の最大効率はほぼ４５０〜４７０ ｎｍの励起波長で生じる。 実験に用いられた刺激源は、第２高調波で動作するＮｄ：ＹＡＧレーザであっ た。レーザ光の波長は５３２ｎｍであった。実験のため選定されたパラメータは 、４，０００Ｈｚのレーザ・パルス周波数及び１ｓの合計剌激持続時間（即ち４ ，０００レーザ・パルス）であった。レーザ・パルス幅は３００ｎｓであった。 パ ルス当たりのエネルギは１ｍＪを越えなかった。主レーザ・ビームは、最初に４ ：１の比で分割され、弱い方のビームがレーザ・パワーをモニタするため用いら れた。残りのビームは更に、１００：１の比で分割され、これらの強いビームと 弱いビームの双方は別個にサンプル上に集束された。サンプル上の空間的レーザ ・ビームのプロフィールはガウシアン(Gaussian)であった。 測定は反射ジオメトリーで行われた。２つのフィルタ・パック（第１のものは ５１５ｎｍカットオフ・フィルタであり、第２のものは５３２ｎｍレーザ・ライ ン反射ノッチ・フィルタと４２０ｎｍ帯域通過フィルタとの組み合わせである。) が、励起光を放出光から分離するため用いられた。 光検出器（２アルカリ光電子増培管）が、レーザ・パルスの開始前からスター トする合計１５μｓの間ゲートオフされた（図７参照）。この構成を用いて、照 射を受けないサンプルからのバックグラウンド信号が非常に低く保たれた。 事例Ｉ： Ａｌ₂Ｏ₃：Ｃ：線量応答、最小測定可能な線量及びダイナミックレンジ 図４は、記述されたように剌激されたＡｌ₂Ｏ₃：ＣのサンプルについてのＰＯ ＳＬ信号対吸収線量を示す。光出力は、１ｓの刺激期間に対して４，０００レー ザ・パルスにわたり加算された合計の積分された出力である。（この１ｓ期間に おいて光がサンプル上に合計４０００×３００ｎｓ＝１．２ｍｓの間のみ入射し たことに注目されたい。）３×１０^-2Ｇｙより大きい線量に対して、「弱い」ビ ーム（０．０１２Ｗの平均パワー）が測定に用いられた。記述された構成に対し て、（３×（照射を受けないサンプルからのバックグラウンド信号の標準偏差） として定義される）最小測定可能線量は５×１０^-7Ｇｙである。ＰＯＳＬ信号の 飽和はほぼ１０²Ｇｙで開始する。 事例II： 線量再推定 図５は、１組の異なる吸収線量に対してなされた測定の番号の関数としてのＰ ＯＳＬ信号の枯渇を示す。各測定は、上記のように、１ｓにわたり与えられた４ ，０００レーザ・パルスから成る。異なる線量についてのデータは、最初の測定 に対して同じ値を与えるため正規化されている。各線量に対する枯渇速度が同じ で あると観測されることが重要である。選定された平均レーザ・パワーに対して、 枯渇は、次の式により表すことができる。 ＰＯＳＬ＝Ａｅｘｐ｛−Ｎ／Ｂ｝＋Ｃｅｘｐ｛−Ｎ／Ｄ｝ ここで、フィッティング(fitting)定数はＡ＝１．５２、Ｂ＝１．４６、Ｃ＝０ ．２５６及びＤ＝１０．１９である。ＮはＰＯＳＬ測定の番号である。この式を 用いて、Ｎ番目の測定Ｄ_Nに対する線量は次式から推定できる。 Ｄ_N＝（ＰＯＳＬ／Ｅ）／(Ａｅｘｐ｛-Ｎ/Ｂ｝＋Ｃｅｘｐ｛−Ｎ/Ｄ｝) ここで、Ｅは較正定数である。定数Ａ、Ｂ、Ｃ、Ｄ及びＥは、サンプルでのレー ザ・パワー、照射時間等のようなパラメータを含む、データを記録するため用い られる詳細な形態に依存することは明らかである。ここで与えられる事例は例示 のみである。 事例III： ＰＯＳＬとＤＯＳＬの比較 図６は、３つの異なるタイプのＡｌ₂Ｏ₃：Ｃ ３元素検出器について例示デー タ組のＰＯＳＬ及びＤＯＳＬを示す。レーザ光（１ｓに対して４，０００パルス ）が時間ゼロで照射を受けたサンプルに印加され、ＰＯＳＬ信号は既に記述した 要領で時間の関数として測定される。初期のビルドアップに続き、ＰＯＳＬ信号 は、レーザ剌激期間中に、減衰するか、又はほぼ一定のままに留まるかのいずれ かである。しかしながら、最後のレーザ・パルス後に（即ち、１，０００ｍｓで ）、ルミネセンスは、サンプル毎に変わる時定数でもって減衰するように見える 。最も早い減衰は、浅いトラップの著しい濃度を持たないサンプルに対応し、従 って「迅速な」ルミネセンスの寿命−この場合３５．６ｍｓを測定する。他の２ つのサンプルは双方共、初期の迅速な減少後により長くてより遅い減衰を示す。 遅い減衰は、これらの電荷の遅い熱的解放と後続の再結合とが続く、浅いトラッ プへの光刺激された転送(photostimulated transfer)の結果である。観測された 減衰定数は、浅いトラップのエネルギ分布を表し、該浅いトラップは上記２つの ケースでは僅かに異なる。この遅い減衰は、「ＤＯＳＬ」測定中、即ちより前の 参照において記載された光学的に剌激された燐光(phosphorescence)中モニタさ れる。 以下のことにも注目すべきである。即ち、（Ｉ）信号のＰＯＳＬ部分がレーザ ・ パルスとパルスとの間で測定され、それらパルス中では測定されない。(II)積分 されたＰＯＳＬ信号は積分されたＤＯＳＬ信号より何倍も大きい。（III）全て の使用可能なＤＯＳＬ信号を完全に測定するため、（１０ｓに近い）数秒間減衰 をモニタしなければならず、従って、ＰＯＳＬ測定は実質的にＤＯＳＬ測定より 早い。 事例IV： Ａｌ₂Ｏ₃：ＣからのＰＯＳＬの測定に有用なパラメータ及び要件の推定 幾つかのパラメータ及び要件が、Ａｌ₂Ｏ₃：Ｃと使用のため本発明を開発する 過程で発見された。再度、これらのパラメータは、ここで、例示によってのみ与 えられ、制限を又は定義することを意味しないことを強調しておく。 １． ピーク・レーザ・パワー ピーク・レーザ・パワー密度の制限は重要である。それは、高過ぎるピーク・ パワー密度は本方法の実効的性能を低減するので高過ぎるピーク・パワー密度は 避けねばならない３つの不所望のプロセスを結果として生じるからである。 （ａ） ルミネセンス材料におけるレーザ光の２光子吸収(two-photonabsorpt ion)は、吸収放射線量に関連しないバックグラウンド・ルミネセンスを誘発する 。以下の計算はこの効果の重要性を示す。 該効果は、１０Ｈｚで５ｎｓのパルス幅でもって動作する第２高調波のＮｄ： ＹＡＧレーザを用いてＡｌ₂Ｏ₃：Ｃ ３元素検出器により分かった。１．２Ｗの 平均レーザ・パワーに対して、（１ｃｍ²のビーム面積を用いて）吸収線量のほ ぼ０．０３Ｇｙに等価な高バックグラウンド信号が測定された。我々はこの平均 パワー及び周波数でのパルス当たりのエネルギを次式から計算した。 パルス当たりのエネルギ＝１．２／１０＝１２０ｍＪ そして、ピーク・パワー密度Ｐ₁は次のとおりである。即ち、 Ｐ₁＝１２０／５ｍＪ／ｎｓ／ｃｍ²＝２．４×１０⁷Ｗ/ｃｍ² 代替として、１００〜５００ｎｓのパルス幅を持ち１，０００から１０，０００ Ｈｚの繰り返し率、及び０．１〜１．０ｍＪのパルス当たりの平均エネルギは、 サンプル上のパワー密度が２光子効果を防ぐため十分低いケースの例を与える。 例えば、記載した実験においては、我々は同じ平均パワー（１．２Ｗ）を有する ４，０００Ｈｚの周波数を選定した。パワー当たりのエネルギはここで次のとお りである。 パルス当たりのエネルギ＝１．２／４，０００＝０．３ｍＪ ３００ｎｓのレーザ・パルス幅によりピーク・パワー密度Ｐ₂はここで次のとお りである。 Ｐ₂＝Ｏ．３／３００ｍＪ＝１０³Ｗ/ｃｍ² サンプルに与えられた平均パワーは上記２つのケースにおいて同じ（１．２Ｗ） であることに注目されたい。その結果として、我々はピーク・レーザ・パワー密 度を次の係数だけ低減する。 Ｐ₁／Ｐ₂＝２４，０００ 雑音が２フォトン・プロセス−即ちピーク・パワーに対して２次の依存関係によ り生じるので、ピーク・パワーにおけるこの低減は雑音を次の係数だけ減少させ る。 （２４，００0）²＝５．７×１０⁸培 これは、＜１０^-7Ｇｙのバックグラウンド等価線量に等価である。こうして、我 々は、ピーク・レーザ・パワーをできるだけ低く制限する一方依然低い線量測定 に対して十分な高感度を維持する極端な重要性を立証する。この例において用い られたパラメータ（周波数＝４，０００Ｈｚ、パルス幅＝３００ｎｓ及びパルス 当たりのエネルギ＝０．３ｍＪ）はこれを達成するケースを与える。 （ｂ） ルミネセンス材料のレーザにより誘発される加熱は、レーザ・パワー 密度が高過ぎる場合起こり得る。これは局所的温度の増大を結果として生じ、次 いで該局所的温度の増大は、トラップされた電予を熱的に空にすることにより又 は固有のルミネセンス効率を熱的にクエンチングすることによりあるいはこれら 双方により生じたＯＳＬ信号の損失に至り得る。前の節において記載したパワー 制限はまた、サンプルの加熱に起因する問題を防ぐよう働く。 （ｃ） 光電子増培管「ブラインディング」は、光電子増培管のダイノード・ チェインに対する電力供給がレーザ・パルス中にゲートオフされた（即ち、スイ ッチングされた）場合でさえ、光電陰極は、光の強度が高過ぎる場合（恒久的に 又は一時的に）損傷されるような問題があり得る。上述のレーザ・パワーについ ての制限は、ＰＭＴ「ブラインディング」に起因する問題を防ぐよう働く。 ２． タイミングの考慮と発光中心の寿命 タイミングは図７を参照して最良に記載される。ここで、ＰＭＴは、レーザ・ パルスの開始前に短い時間（「遅延」時間）ゲートオフされる。レーザ・パルス自 身は、Ｔ₁の２分の１最大の全幅（パルス幅としても知られている）を有する。 合計「デッド」時間は、ＰＭＴがゲートオフされる時間として定義される(図７ におけるＴ₂)。こうして、我々は以下のパラメータを定義する。 Ｔ₁ − レーザ・パルス幅 Ｔ₂ − ＰＭＴがゲートオフされる時間、即ち「デッド」時間 Ｔ₃ − ＰＭＴがゲートオンされる時間、即ち「獲得」時間 τ − 発光中心の寿命 本発明の重要な要件は次のとおりである。 Ｔ₁＜Ｔ₂＜τ それはまた、 Ｔ₃＜τ を用いるため望ましいがしかし制限するものではない。これが望ましい理由は、 以下に十分説明する。 Ｘｅフラッシュランプを用いた実験から、光パルス後の光検出器（２アルカリ 光電子増培管）の緩和時間はほぼ１０μｓであることが実験的に決定された。高 効率のデータ獲得を達成するため、合計「デッド」時間Ｔ₂（その時間の間ルミ ネセンスは測定されず、その時間はレーザ剌激パルスとＰＭＴ緩和の双方を含む のに必要である。）は、発光中心のルミネセンス寿命より長くあるべきでない。 それはまた、レーザ・パルス間の時間より大きくあるべきない。我々の予備的研 究において、我々はＴ₁、Ｔ₂及びＴ₃の異なる値を調査した。Ａｌ₂Ｏ₃：Ｃによ る最終実験に対して、我々は４，０００Ｈｚの周波数でＴ₁＝３００ｎｓ、Ｔ₂＝ １５μｓ、Ｔ₃＝２３５μＳ及びＴ₂／Ｔ₂＋Ｔ₃＝０．０６を選定した。Ａｌ₂Ｏ₃ ：Ｃにおけるルミネセンス寿命（発光寿命）τはほぼ３５ｍｓであり、従って基 準Ｔ₁＜Ｔ₂＜τを満足する。４，０００Ｈｚで、１ｓ剌激期間に対する合計デッ ド時間は４，０００×１５μｓ＝６０ｍｓである。こうして、合計獲得時間は１ ０００−６０ｍｓ＝９４０ｍｓである。従って、データ獲得のための有効時間は 剌激期 間の９４％である。Ｔ₃≪τなので、ルミネセンスは、獲得時間中ほぼ一定であ り、こうしてルミネセンス測定効率もまたほぼ９４％である。 Ｔ₃＜τを有することが好ましいにも拘わらず、Ｔ₃＞τでもって本発明を用い ることは可能である。しかしながら、レーザ剌激パルス間のルミネセンスの指数 関数的減衰に起因して、パルス間の時間期間Ｔ₃はルミネセンスの寿命τのほぼ ３倍より長い必要がない。それは、３倍の寿命はパルス間の合計光出力の９５％ に対応し、より長い獲得期間は殆ど獲得しないからである。しかしながら、上記 例におけるように、サンプルに与えられた同じ量のエネルギを得るため、且つま た上記で注目したように、レーザ・パワーについての制限を考慮して、我々は、 依然４，０００レーザ・パルスがサンプル上に入射すべきことを要求する。パル ス間のほぼ３倍の寿命（又はほぼ１０５ｍｓ）を仮定すると、これは、ほぼ４， ０００×１０５ｍｓ＝４２０ｓの合計剌激期間を必要とする。従って、これは可 能性があるにも拘わらず、上記例において概説した本方法の利点は、それが刺激 期間を１ｓまで低減する一方９４％測定効率を維持することにある。 ３． 放射により誘発される吸収 剌激の波長範囲内で材料における放射により誘発される吸収は大きな剌激効率 を達成するに十分高いが、しかし高過ぎることがなく、そのため光がサンプル全 体を貫通することができないことも必要である。この制限を考慮することにより 、レーザ剌激の波長は、放射により誘発される吸収の最大の近くにできるだけあ るべきである。陰イオン欠乏Ａｌ₂Ｏ₃：Ｃ ３元素検出器の場合、約４７０ｎｍ で最大を有する３５０ｎｍと６００ｎｍとの間の広い吸収バンドが光学的剌激の ため用いられ得る。 ４． 光イオン化 剌激光の波長はまた、照射を受けない検出器の光イオン化がないように選定さ れるべきである。陰イオン欠乏Ａｌ₂Ｏ₃：Ｃ ３元素検出器に対して、Ｆ中心及 びＦ⁺中心からの電子のイオン化により２５０ｎｍより小さい波長を剌激する光 イオン化が生じる。これは、測定されなければならない放射線量と関連せず且つ 避けるべきバックグラウンド信号を生じる。 本発明が添付図面と関係して記載されたが、本明細書において示され又は提案 されているものから離れ他の及び更なる変更が別個の発明を構成することなく本 発明の精神及び範囲内でなされ得ることを理解すべきである。 文献目録

───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (81)指定国 ＥＰ(ＡＴ，ＢＥ，ＣＨ，ＤＥ， ＤＫ，ＥＳ，ＦＩ，ＦＲ，ＧＢ，ＧＲ，ＩＥ，ＩＴ，Ｌ Ｕ，ＭＣ，ＮＬ，ＰＴ，ＳＥ)，ＡＵ，ＣＡ，ＪＰ (72)発明者 アクセルロッド，マーク・エス アメリカ合衆国オクラホマ州74075，ステ ィルウォーター，ウェッジウッド・ドライ ブ 516 (72)発明者 マーキー，ブライアン・ジー アメリカ合衆国イリノイ州60466，パー ク・フォーレスト，シャボナ 481

Claims (1)

1. 【特許請求の範囲】 １． 発光中心を有する適切なルミネセンス材料からの光学的に刺激されたルミ ネセンスを用いて未知の吸収放射線量を早く決定する方法において、 （ａ） 前記ルミネセンス材料の照射を受けたサンプルを１つ又はそれより多 い照射ビームの経路に取り付けるステップと、 （ｂ） 前記照射ビームからの連続したストリームのパルスを用いて前記照射 を受けたサンプルからのルミネセンスを剌激するステップと、 （ｃ） パルスの終わりと測定の開始との間の遅延後に、連続したパルス間で 前記ルミネセンス材料から発生された積分された光学的に剌激されたルミネセン スを測定するステップとを備え、 前記パルスの各々のレーザ・パルス幅と遅延の期間との双方は、前記発光中心 の迅速なルミネセンス寿命より小さい 方法。 ２． 適切なルミネセンス材料からの光学的に剌激されたルミネセンスを用いて 未知の吸収放射線量を早く決定する２モード方法において、 （ａ） 前記ルミネセンス材料の照射を受けたサンプルを１つ又はそれより多 い照射ビームの経路に取り付けるステップであって、前記サンプルは、（線量測 定トラップ及び／又は再結合中心として作用する）格子欠陥及び不純物から本質 的に成る複数の発光中心を有し、且つ放射により誘発された吸収を前記線量測定 トラップの光学的剌激範囲内に有する、前記取り付けるステップと、 （ｂ） 前記照射ビームを、前記発光中心の寿命より小さい時間期間（照射パ ルス幅）にパルス化するステップであって、前記照射ビームの光子束密度は、（ ｉ）照射を受けないサンプルからのバックグラウンド・ルミネセンスに至り得る ２光子吸収に対するスレッショルドより小さく、（ii）前記発光中心の熱的クエ ンチングより上の温度まで前記ルミネセンス材料を加熱できなく、（iii）前記 サンプルの熱ルミネセンスのピークの温度を越えて前記サンプルを加熱できなく 、且つ（iv）光検出器を損傷（「ブラインド(blind)」）することができなく、前 記照射ビームの波長は、前記ルミネセンス材料の放射により誘発された吸収バン ドの最大の波長 にほぼ等しい、前記パルス化するステップと、 （ｃ） 前記ルミネセンス材料から放出された放射により誘発されたルミネセ ンス光を前記光検出器により、前記光検出器が緩和するのを可能にするに十分な レーザ・パルスに続く時間遅延後に検出することによりルミネセンス信号を得る ステップであって、前記ルミネセンス光が前記照射ビームの波長と異なる波長で 放出される、前記得るステップと、 （ｄ） 前記光検出器又は関連したデータ獲得電子機器のいずれかを、前記発 光中心の寿命より小さいがしかし前記照射パルス幅より長い時間期間ゲートオフ し、且つ前記パルス幅を包含するステップと、 （ｅ） 第１のモードにおいて、各々の照射パルスに前記時間遅延と前記ルミ ネセンス光を検出する期間とが続く当該照射パルスの数を選定し、且つ放射によ り誘発されたルミネセンスを前記サンプルから完全に又は殆ど完全に抽出するた めの合計照射光エネルギを選定するステップと、又は代替的に （ｆ） 第２のモードにおいて、各々の照射パルスに前記遅延時間と前記ルミ ネセンス光を検出する期間とが続き、且つ前記サンプルから放射により誘発され たルミネセンスの部分のみを抽出するに十分である前記照射パルスの数を選定す るステップであって、前記照射ビームのエネルギ量は、吸収線量再推定の目的の ため同じ照射後に前記サンプルについて第２の又はそれより多くの測定を実施す るため正確に供給され且つ測定される、前記選定するステップと、 （ｇ） 前記モードのいずれかにおいて、前記照射の未知の線量を決定するた め前記ルミネセンス信号を、照射の既知の線量に起因する較正されたルミネセン ス信号と比較するステップと を備える方法。 ３． 前記照射ビームの強度を、１０の幾つかのべき乗のオーダの大きさ(sever alorders of magnitude)の吸収線量の測定のダイナミックレンジを達成するため 研究されている線量範囲に適合するよう調整するステップを更に備える請求項２ 記載の方法。 ４． 前記ステップ（ｂ）は、吸収線量の再推定の目的のため前記ルミネセンス 材料において異なる光学的深さを有する２つ又はそれより多い前記線量測定トラ ップを剌激するため２つ又はそれより多い前記照射ビームを順次パルス化するス テップを更に備え、前記ビームは異なる波長を有する請求項２記載の方法。 ５． 前記ルミネセンス材料は、固溶体における３つ又はそれより多い化学元素 から成る材料であり、前記照射ビーム及び前記ルミネセンスの波長範囲における 前記放射により誘発された吸収バンドは、吸収線量に比例して光学的に剌激され る請求項２記載の方法。 ６． 実験的に決定された訂正係数を用いて、線量再推定が同じ前記光検出器か ら且つ同じ照射に対して先に実施された回数前記ルミネセンス光を訂正すること により、１回又はそれより多くの回数前記吸収放射線量を再推定するステップを 更に備える請求項２記載の方法。 ７． 前記照射ビームをフィルタリングし、そのため前記照射ビームからの光が 前記光検出器から分離される一方ルミネセンス材料から放出された前記ルミネセ ンス光が前記光検出器に通されるステップを更に備える請求項２記載の方法。 ８． （ａ） 同じ剌激波長を有するがパルス当たり異なるエネルギを有する２ つ又はそれより多い照射ビームをパルス化して前記吸収線量測定を広いダイナミ ックレンジにわたり実行し、前記照射ビームの各々が、指定された吸収線量範囲 において測定を実行するため用いられるステップと、 （ｂ） 吸収線量又は測定の線量範囲をほぼ決定するため前記照射ビームのう ちの最も弱いもので第１の測定を実行するステップと、 （ｃ） 前記照射ビームのうちのより強いもの又はより弱いもののいずれかを 用いて第２の正確な測定を予め定義された較正パラメータに沿って実行するステ ップと を更に備える請求項２記載の方法。 ９． 前記照射ビームのうちの前記最も弱いもののパルス当たりの前記エネルギ は、前記照射ビームのうちの前記より強いもののそれより少なくとも１０倍小さ い請求項８記載の方法。 １０． 前記照射パルスの数を、電子的シャッタ、機械的シャッタ、ビーム偏光 子、又は液晶変調器により制御するステップを更に備える請求項８記載の方法。 １１． （ａ） 前記ルミネセンス材料は、固溶体において第３の元素を有し、 ２０５ｎｍで１〜１００ｃｍ^-1の吸収係数に対応する１０¹⁶〜１０¹⁸ｃｍ^-3のＦ 中心濃度と、２２５ｎｍで０．１〜１０ｃｍ^-1の吸収係数に対応する１０¹⁵〜１ ０¹⁷ｃｍ^-3のＦ⁺中心濃度とを有し、且つ３５±５ｍｓの室温でのルミネセンス 寿命を有する結晶性陰イオン欠乏酸化アルミニウムであり、 （ｂ） 前記照射ビームは２５０〜１１００ｎｍの範囲における波長を有する 請求項５記載の方法。 １２． ５３２ｎｍで第２高調波を発生し且つ１〜１０，０００ｎｓのパルス持 続時間及び１〜２０，０００Ｈｚの繰り返し率を有するＮｄ：ＹＡＧレーザによ り前記照射ビームを生成するステップを更に備える請求項１１記載の方法。 １３． 発光中心を有する適切なルミネセンス材料からの光学的に刺激されたル ミネセンスを用いて未知の吸収放射線量を早く決定するシステムにおいて、 （ａ） １つ又はそれより多い照射ビームを発生するための照射光と、 （ｂ） 前記ルミネセンス材料の照射を受けたサンプルを前記照射ビームの経 路に保持するためのサンプル・チャンバと、 （ｃ） 前記ルミネセンス材料から発生された積分された光学的に剌激された ルミネセンスを、前記照射ビームの連続したパルス間で且つパルスの終わりと測 定の開始との間の遅延後に測定するための光検出器及びデータ獲得電子機器と、 （ｄ） 照射パルスと光検出／データ獲得電子機器とを、前記光学的に剌激さ れたルミネセンスが前記照射ビームのパルス間で且つパルスの終わりと測定の開 始との間の遅延後に測定されるように同期化するためのパルス発生器及び制御器 と、 （ｅ） 前記光検出器を前記照射パルスから隔離するのを助ける一方ルミネセ ンス光を通す光学的フィルタと、 （ｆ） ２つ又はそれより多い照射ビームを生成し且つ制御するための電子的 シャッタ、ミラー、ビーム・スプリッタ及びビーム・エクパンダと、 （ｇ） 前記照射ビームのパワー／エネルギを測定するパワー／エネルギ計器 と を備えるシステム。