JP3181594B2 - 感度の増大した放射線検出方法と測定 - Google Patents
感度の増大した放射線検出方法と測定Info
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Classifications
-
- G—PHYSICS
- G01—MEASURING; TESTING
- G01T—MEASUREMENT OF NUCLEAR OR X-RADIATION
- G01T1/00—Measuring X-radiation, gamma radiation, corpuscular radiation, or cosmic radiation
- G01T1/02—Dosimeters
- G01T1/10—Luminescent dosimeters
- G01T1/105—Read-out devices
-
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Description
【発明の詳細な説明】 関連出願の引照 本出願は、1991年６月28日に出願され、本出願と共に
係属している米国特許出願No.07/723,063の一部係属出
願である。なお、該一部係属出願は、1989年11月３日に
出願され現在は放棄されている米国特許出願No.07/431,
307の一部継続出願である。
係属している米国特許出願No.07/723,063の一部係属出
願である。なお、該一部係属出願は、1989年11月３日に
出願され現在は放棄されている米国特許出願No.07/431,
307の一部継続出願である。
発明の背景 固体結晶を電離線に暴露させると、幾つかの吸収帯が
放射線損傷のレベルをますます高めて出現する（引用文
献１参照）。ハロゲン化アルカリの場合には、Ｆ帯が検
出可能な吸収帯を生ずる放射線損傷中心の最初のもので
ある。放射線暴露が増大すると、第２損傷中心が吸収ス
ペクトル中で増強する。第２損傷中心はＭ中心として知
られ、一般に２つの隣接Ｆ中心から成ると考えられる
（引用文献2,3参照）。LiFにおける吸収測定は、Ｍ中心
吸収のピークが443nmにおいて生ずることを示す。
放射線損傷のレベルをますます高めて出現する（引用文
献１参照）。ハロゲン化アルカリの場合には、Ｆ帯が検
出可能な吸収帯を生ずる放射線損傷中心の最初のもので
ある。放射線暴露が増大すると、第２損傷中心が吸収ス
ペクトル中で増強する。第２損傷中心はＭ中心として知
られ、一般に２つの隣接Ｆ中心から成ると考えられる
（引用文献2,3参照）。LiFにおける吸収測定は、Ｍ中心
吸収のピークが443nmにおいて生ずることを示す。
高度に精製されたフッ素リチウム（LiF）は長い間光
学的窓（optical window）として用いられてきた。光
学的等級LiFは深紫外領域から赤外領域までのその優れ
た透過に関して知られている。LiF結晶は分光光度計に
よって測定される放射線誘導吸収ピークを用いる高レベ
ル（メガーラド）ガンマ線測定に用いられている。しか
し、これらの放射線損傷中心を測定するために、吸収測
定は非常に鈍感な方法である。
学的窓（optical window）として用いられてきた。光
学的等級LiFは深紫外領域から赤外領域までのその優れ
た透過に関して知られている。LiF結晶は分光光度計に
よって測定される放射線誘導吸収ピークを用いる高レベ
ル（メガーラド）ガンマ線測定に用いられている。しか
し、これらの放射線損傷中心を測定するために、吸収測
定は非常に鈍感な方法である。
ハロゲン化アルカリは、結晶物質を公知吸収帯の波長
に一致する波長の光学的放射線（optical radiation）
によって励起させ、ルミネッセンスを観察することによ
ってこの結晶物質が暴露された放射線の線量を測定する
ために用いられてきた。
に一致する波長の光学的放射線（optical radiation）
によって励起させ、ルミネッセンスを観察することによ
ってこの結晶物質が暴露された放射線の線量を測定する
ために用いられてきた。
Ｆ中心は一定の放射線暴露に関する損傷中心の最大の
濃度を与えるが、Ｆ中心のルミネッセンスは室温未満で
は熱的に消滅するので、ルミネッセンス方法を用いる電
離線暴露の線量測定に限定された有効性を有する。しか
し、室温におけるより長い波長のＭ中心吸収帯への励起
はルミネッセンスを生ずる（引用文献４参照）。Ｍ中心
ルミネッセンスは、励起波長とは有意に異なる波長での
ルミネッセンス観察を可能にする、実質的なストークス
のシフトを含む。
濃度を与えるが、Ｆ中心のルミネッセンスは室温未満で
は熱的に消滅するので、ルミネッセンス方法を用いる電
離線暴露の線量測定に限定された有効性を有する。しか
し、室温におけるより長い波長のＭ中心吸収帯への励起
はルミネッセンスを生ずる（引用文献４参照）。Ｍ中心
ルミネッセンスは、励起波長とは有意に異なる波長での
ルミネッセンス観察を可能にする、実質的なストークス
のシフトを含む。
D.F.Regullaの「ラジオフォトルミネッセンスに基づ
くフッ化リチウム線測量測定（Lithium Fluoride Dos
imetry Based on Radiophotoluminescence）」,Heal
th Physics,22巻,491−496（1972）は、照射されたド
ープト（doped）LiFのルミネッセンスが450nmの光線に
よって励起される線量測定方法を開示する。
くフッ化リチウム線測量測定（Lithium Fluoride Dos
imetry Based on Radiophotoluminescence）」,Heal
th Physics,22巻,491−496（1972）は、照射されたド
ープト（doped）LiFのルミネッセンスが450nmの光線に
よって励起される線量測定方法を開示する。
S.DattaとA.E.Hughesの「フッ化ナトリウム単結晶を
用いるルミネッセンス線量測定（Luminescence Dosime
try Using Sodium Fluoride Single Crystal）」,
Health Physics,29巻,420−421（1975）は、350nmの光
線によって励起され、660nmにルミネッセンスピークを
有するNaFを用いる研究を開示する。
用いるルミネッセンス線量測定（Luminescence Dosime
try Using Sodium Fluoride Single Crystal）」,
Health Physics,29巻,420−421（1975）は、350nmの光
線によって励起され、660nmにルミネッセンスピークを
有するNaFを用いる研究を開示する。
Regullaによって報告された研究の場合には、照射さ
れるLiFをドープする。520nmにおける報告されたピーク
は、純粋なLiFによっては観察されない。
れるLiFをドープする。520nmにおける報告されたピーク
は、純粋なLiFによっては観察されない。
この内容がここに参考文献と引用されている米国特許
出願No.07/431,307（'307）は、Ｍ中心ルミネッセンス
を測定することによって放射線損傷を定量することがで
きることを開示する。LiFにおけるＭ中心発光スペクト
ルのピークは約665nmにおいて生ずる。この出願（'30
7）によると、Ｍ中心吸収のピークが生ずる波長に密接
に一致する波長の光線によるLiF結晶の励起は、LiFのＭ
中心のルミネッセンス収率を有意に増幅することが判明
した。
出願No.07/431,307（'307）は、Ｍ中心ルミネッセンス
を測定することによって放射線損傷を定量することがで
きることを開示する。LiFにおけるＭ中心発光スペクト
ルのピークは約665nmにおいて生ずる。この出願（'30
7）によると、Ｍ中心吸収のピークが生ずる波長に密接
に一致する波長の光線によるLiF結晶の励起は、LiFのＭ
中心のルミネッセンス収率を有意に増幅することが判明
した。
上記方法の欠点は、比較的短い波長で発光する励起源
を必要とすることである。このような短い波長で発光す
るレーザーは赤領域及び赤外領域で発光するレーザーよ
りも非常に費用がかかる。上記方法の更なる欠点は、1m
R未満の放射線暴露を信頼性高く測定することができな
いということである。
を必要とすることである。このような短い波長で発光す
るレーザーは赤領域及び赤外領域で発光するレーザーよ
りも非常に費用がかかる。上記方法の更なる欠点は、1m
R未満の放射線暴露を信頼性高く測定することができな
いということである。
出願人はフッ化ナトリウム（NaF）のＭ中心吸収帯の
ピークを報告する、公開された研究を知らない。
ピークを報告する、公開された研究を知らない。
発明の概要 Ｍ中心ルミネッセンスの測定によって、吸収測定より
も鋭敏な、放射線損傷の測定方法を得ることができる。
442nmHe−CdレーザーによるLiF結晶の励起はLiFのＭ中
心のルミネッセンス収率を有意に増幅することが判明し
ている。LiFにおける吸収測定はＭ中心測定のピークが4
43nmにおいて生ずることを実証するので、He−Cdレーザ
ーは好ましい励起レーザーであった。レーザー刺激はＭ
中心の励起状態を生じ、これは非常に強いストロークス
のシフトを受ける。Ｍ中心発光スペクトルのピークは0.
36evの1/2幅を有して、665nmにおいて生ずる。励起波長
は発光波長とは有意に異なるので、深赤発光の測定を励
起と同時に行うことができる。それ故、光学的濾過はＭ
中心ルミネッセンスをＭ中心吸収帯へのレーザー励起と
同時に測定する手段を提供する。放射線損傷の増強と共
にＭ中心の集団は提供する、それ故、Ｍ中心ルミネッセ
ンスは放射線の線量測定の基礎を提供する。LiFの読み
取りは１秒の何分の１で実施することができる。
も鋭敏な、放射線損傷の測定方法を得ることができる。
442nmHe−CdレーザーによるLiF結晶の励起はLiFのＭ中
心のルミネッセンス収率を有意に増幅することが判明し
ている。LiFにおける吸収測定はＭ中心測定のピークが4
43nmにおいて生ずることを実証するので、He−Cdレーザ
ーは好ましい励起レーザーであった。レーザー刺激はＭ
中心の励起状態を生じ、これは非常に強いストロークス
のシフトを受ける。Ｍ中心発光スペクトルのピークは0.
36evの1/2幅を有して、665nmにおいて生ずる。励起波長
は発光波長とは有意に異なるので、深赤発光の測定を励
起と同時に行うことができる。それ故、光学的濾過はＭ
中心ルミネッセンスをＭ中心吸収帯へのレーザー励起と
同時に測定する手段を提供する。放射線損傷の増強と共
にＭ中心の集団は提供する、それ故、Ｍ中心ルミネッセ
ンスは放射線の線量測定の基礎を提供する。LiFの読み
取りは１秒の何分の１で実施することができる。
感度、すなわち、より少ない放射線の線量を識別し測
定する能力は、本発明に従い、（ａ）放射線暴露に先立
ち、LiF結晶をより完全にアニールし、それによって、
結晶それ自体からのバックグラウンド信号を減少させ；
且つ（ｂ）主要な放射線損傷の中心、例えば、Ｆ中心を
合体させて（coalesce）、二次的な放射線損傷の中心、
例えば、Ｍ中心とし、それによって、結晶の放射線励起
ルミネッセンス収率を増大させる；ことによって、更に
増大させることができることが判明した。
定する能力は、本発明に従い、（ａ）放射線暴露に先立
ち、LiF結晶をより完全にアニールし、それによって、
結晶それ自体からのバックグラウンド信号を減少させ；
且つ（ｂ）主要な放射線損傷の中心、例えば、Ｆ中心を
合体させて（coalesce）、二次的な放射線損傷の中心、
例えば、Ｍ中心とし、それによって、結晶の放射線励起
ルミネッセンス収率を増大させる；ことによって、更に
増大させることができることが判明した。
ハロゲン化アルカリ群の全ての要素がＭ中心ルミネッ
センス線量測定のための候補者であるが、幾つかの理由
からフッ化リチウム（LiF）を選択した。第一に、この
結晶は光学的窓物質としてのその使用によって大量に商
業的に入手可能である。第二に、LiFはそのエネルギー
反応においてフォトンにほぼ等しい組織であり、このこ
とがLiFを混合フィールド（field）線量測定用途に適し
た物質にしている。最後に、LiFは安価な商業的に入手
可能な青色光レーザーによって励起させることができ、
そのＭ中心ルミネッセンスは可視光線スペクトルの範囲
内で有意に生ずる。この特徴は、可視光線スペクトルに
敏感である光電管が容易に利用可能であるので、光線検
出を簡素化する。Ｍ中心の線量測定的性質を表すデータ
及びＭ中心に関する他の一般的な物理的データは詳細な
説明の項に述べ、ここでもLiFにおけるＭ中心の線量測
定の可能性を検討する。
センス線量測定のための候補者であるが、幾つかの理由
からフッ化リチウム（LiF）を選択した。第一に、この
結晶は光学的窓物質としてのその使用によって大量に商
業的に入手可能である。第二に、LiFはそのエネルギー
反応においてフォトンにほぼ等しい組織であり、このこ
とがLiFを混合フィールド（field）線量測定用途に適し
た物質にしている。最後に、LiFは安価な商業的に入手
可能な青色光レーザーによって励起させることができ、
そのＭ中心ルミネッセンスは可視光線スペクトルの範囲
内で有意に生ずる。この特徴は、可視光線スペクトルに
敏感である光電管が容易に利用可能であるので、光線検
出を簡素化する。Ｍ中心の線量測定的性質を表すデータ
及びＭ中心に関する他の一般的な物理的データは詳細な
説明の項に述べ、ここでもLiFにおけるＭ中心の線量測
定の可能性を検討する。
Ｍ中心ルミネッセンスは、現在人工的に成長させるこ
とができる、殆どあらゆる固体結晶に存在し、ハロゲン
化アルカリ群に限定されない。各結晶は大きな放射線暴
露（約１メガＲ）後に測定することができる、特徴的な
Ｍ中心吸収帯を有する。Ｍ中心吸収帯のレーザー光線に
よる照射は、励起レーザー光線ビームとは有意に異なる
波長で生ずるＭ中心ルミネッセンスを刺激する。励起光
線を吸収し、Ｍ中心ルミネッセンスを透過する光学フィ
ルターを用いることによって、励起光線と同時に容易に
分離し、検出することができる。
とができる、殆どあらゆる固体結晶に存在し、ハロゲン
化アルカリ群に限定されない。各結晶は大きな放射線暴
露（約１メガＲ）後に測定することができる、特徴的な
Ｍ中心吸収帯を有する。Ｍ中心吸収帯のレーザー光線に
よる照射は、励起レーザー光線ビームとは有意に異なる
波長で生ずるＭ中心ルミネッセンスを刺激する。励起光
線を吸収し、Ｍ中心ルミネッセンスを透過する光学フィ
ルターを用いることによって、励起光線と同時に容易に
分離し、検出することができる。
放射線損傷NaFのＭ中心吸収ピークが約500nmの波長に
おいて生ずることが判明している。照射されたNaFを約5
00nmの波長の光線で励起させると、これは約620nmにピ
ークを有し、約580nm〜約750nmの範囲にわたって発光す
る。電離線に暴露させた純粋なNaF物体を約632nmの波長
の光線で励起させると、これは約875nmのルミネッセン
ス曲線にピークを有し、約680nm〜約1050nmの範囲にわ
たって発光する。さらに、電離線に暴露された、Ｍ中心
吸収スペクトルのピークの波長よりも有意に長い波長の
光線によって励起される。純粋な、すなわちドープされ
ないハロゲン化アルカリ体、特にLiF物体又はNaF物体
は、この体が暴露された放射線の線量に依存する強度で
赤外領域において発光する。
おいて生ずることが判明している。照射されたNaFを約5
00nmの波長の光線で励起させると、これは約620nmにピ
ークを有し、約580nm〜約750nmの範囲にわたって発光す
る。電離線に暴露させた純粋なNaF物体を約632nmの波長
の光線で励起させると、これは約875nmのルミネッセン
ス曲線にピークを有し、約680nm〜約1050nmの範囲にわ
たって発光する。さらに、電離線に暴露された、Ｍ中心
吸収スペクトルのピークの波長よりも有意に長い波長の
光線によって励起される。純粋な、すなわちドープされ
ないハロゲン化アルカリ体、特にLiF物体又はNaF物体
は、この体が暴露された放射線の線量に依存する強度で
赤外領域において発光する。
更に、（ａ）より完全なアニールが、バックグラウン
ド信号を減少させること、；及び（ｂ）主要な放射線損
傷の中心を合体させて（coalesce）、次的な放射線損傷
の中心をつくると、放射線励起ルミネッセンス収率を約
20〜50倍も増大させることができ、それによって、1mR
皆の放射線暴露の測定を可能とすることが判明した。
ド信号を減少させること、；及び（ｂ）主要な放射線損
傷の中心を合体させて（coalesce）、次的な放射線損傷
の中心をつくると、放射線励起ルミネッセンス収率を約
20〜50倍も増大させることができ、それによって、1mR
皆の放射線暴露の測定を可能とすることが判明した。
本発明の第１態様によると、純粋なNaF物体を暴露さ
せた放射線の線量の測定方法であって、該物体を波長が
約500nmの光学的放射線に暴露させる工程と；約620nmの
波長のルミネッセンスによって該物体から発せられる光
学的エネルギーを測定する工程；とを含む、方法を提供
する。
せた放射線の線量の測定方法であって、該物体を波長が
約500nmの光学的放射線に暴露させる工程と；約620nmの
波長のルミネッセンスによって該物体から発せられる光
学的エネルギーを測定する工程；とを含む、方法を提供
する。
本発明の第２態様によると、結晶質物質体を暴露させ
た放射線の線量の測定方法であって、該物質体を波長が
約540nmより長い第１の波長の光学的放射線に暴露させ
る工程と；該第１の波長より長い第２の波長のルミネッ
センスによって該物質から発せられる光学的エネルギー
を測定する工程；とを含む、方法を提供する。
た放射線の線量の測定方法であって、該物質体を波長が
約540nmより長い第１の波長の光学的放射線に暴露させ
る工程と；該第１の波長より長い第２の波長のルミネッ
センスによって該物質から発せられる光学的エネルギー
を測定する工程；とを含む、方法を提供する。
本発明の第３態様によると、Ｍ中心吸収を示す結晶質
物質体を暴露させた放射線の線量の測定方法であって、
該物質体をＭ中心吸収ピークよりも有意的に長い第１の
波長の光学的放射線に暴露させる工程と；該第１の波長
よりも長い範囲内の波長のルミネッセンスによって該物
質体から発せられる光学的エネルギーを測定する工程；
とを含む、方法を提供する。
物質体を暴露させた放射線の線量の測定方法であって、
該物質体をＭ中心吸収ピークよりも有意的に長い第１の
波長の光学的放射線に暴露させる工程と；該第１の波長
よりも長い範囲内の波長のルミネッセンスによって該物
質体から発せられる光学的エネルギーを測定する工程；
とを含む、方法を提供する。
本発明の第４態様によると、Ｍ中心吸収を示す結晶質
物質体を暴露させた放射線の線量の測定方法であって、
該物質体を高温で所定の時間熱処理し、その後に、該物
質体をＭ中心吸収ピークよりも有意的に長い第１の波長
の光学的放射線に暴露させる工程と；該第１の波長より
も長い範囲内の波長のルミネッセンスによって該物質体
から発せられる光学的エネルギーを測定する工程；とを
含む、方法を提供する。
物質体を暴露させた放射線の線量の測定方法であって、
該物質体を高温で所定の時間熱処理し、その後に、該物
質体をＭ中心吸収ピークよりも有意的に長い第１の波長
の光学的放射線に暴露させる工程と；該第１の波長より
も長い範囲内の波長のルミネッセンスによって該物質体
から発せられる光学的エネルギーを測定する工程；とを
含む、方法を提供する。
図面の簡単な説明 本発明の一層良好な理解のために、かつ本発明がどの
ように実施されるかを示すために、次には実施例によっ
て、添付図面を説明する。
ように実施されるかを示すために、次には実施例によっ
て、添付図面を説明する。
図１はＭ中心ルミネッセンス読み取り系の図である。
He−Cdレーザーは、1mmのビーム直径によって442nmにお
いて70mWを生ずる。読み取り器はLiF結晶の挿入と取り
出しのためのサンプル引出しを備えた光りを通さない金
属ボックスから成る。この室表面は散乱光線を阻止し、
遮蔽するために黒色プラスチックから形成される。レー
ザー光線を阻止し、Ｍ中心ルミネッセンスを透過させる
ために、広帯域光学的干渉フィルターを備えたRCA8852
光電管を用いる。パーソナルコンピュータは50MHzの能
力を有するフォトン計数用のマルチチャンネル計数ボー
ドを収容する。
He−Cdレーザーは、1mmのビーム直径によって442nmにお
いて70mWを生ずる。読み取り器はLiF結晶の挿入と取り
出しのためのサンプル引出しを備えた光りを通さない金
属ボックスから成る。この室表面は散乱光線を阻止し、
遮蔽するために黒色プラスチックから形成される。レー
ザー光線を阻止し、Ｍ中心ルミネッセンスを透過させる
ために、広帯域光学的干渉フィルターを備えたRCA8852
光電管を用いる。パーソナルコンピュータは50MHzの能
力を有するフォトン計数用のマルチチャンネル計数ボー
ドを収容する。
図２はTracor Northern光学的マルチチャンネルアナ
ライザを用いて測定されるLiFのＭ中心ルミネッセンス
発光スペクトルを示す。このＭ中心ルミネッセンス発光
は442nmHe−Cdレーザーによって励起されたものであ
る。このLiF結晶に60Co源を用いて2.6C/kgの暴露を行っ
た。発光スペクトルのピークは0.36evの半値幅を有する
665nmである。
ライザを用いて測定されるLiFのＭ中心ルミネッセンス
発光スペクトルを示す。このＭ中心ルミネッセンス発光
は442nmHe−Cdレーザーによって励起されたものであ
る。このLiF結晶に60Co源を用いて2.6C/kgの暴露を行っ
た。発光スペクトルのピークは0.36evの半値幅を有する
665nmである。
図３は260C/kgに暴露させたLiF結晶の光学的吸収スペ
クトルを示す。LiFの光学距離は6mmである。この光学的
吸収スペクトルはHewlett−Packardダイオードアレイ
（diode array）光度計を用いて測定したものである。
吸収スペクトルのピークは443nmであると測定された。
クトルを示す。LiFの光学距離は6mmである。この光学的
吸収スペクトルはHewlett−Packardダイオードアレイ
（diode array）光度計を用いて測定したものである。
吸収スペクトルのピークは443nmであると測定された。
図４は結晶へ投射される442nm He−Cdレーザーエネ
ルギーの関数としてのＭ中心ルミネッセンスの光学ブリ
ーチング率（optical bleaching rate）を示す。この
図に用いた結晶は26mC/kgに暴露させたものである。光
学ブリーチングの時定数は32sであることが判明した。
Ｍ中心ルミネッセンス強度の総減少は30Cの供給エネル
ギーに対して20％であった。
ルギーの関数としてのＭ中心ルミネッセンスの光学ブリ
ーチング率（optical bleaching rate）を示す。この
図に用いた結晶は26mC/kgに暴露させたものである。光
学ブリーチングの時定数は32sであることが判明した。
Ｍ中心ルミネッセンス強度の総減少は30Cの供給エネル
ギーに対して20％であった。
図５はLiF結晶に基づくパーソナル放射線量計の概略
図である。
図である。
図６は107Rのガンマ線の線量に暴露させた純粋なNaF
の吸収スペクトルを示す。
の吸収スペクトルを示す。
図７は514nmの光線によって励起させた後にガンマ線
に暴露させた純粋なNaFの吸収スペクトルを示す。
に暴露させた純粋なNaFの吸収スペクトルを示す。
図８は632nmの光線によって励起させた後にガンマ線
に暴露させた純粋なNaFの吸収スペクトルを示す。
に暴露させた純粋なNaFの吸収スペクトルを示す。
図９は632nmの光線によって励起させた後にガンマ線
に暴露させた純粋なLiFの吸収スペクトルを示す。
に暴露させた純粋なLiFの吸収スペクトルを示す。
図10は、59Rまで照射され、そして、約１時間約25℃
〜約500℃の範囲の温度で熱処理されたフッ化リチウム
結晶のルミネッセンス応答を示す。
〜約500℃の範囲の温度で熱処理されたフッ化リチウム
結晶のルミネッセンス応答を示す。
図11は、約50mRから約10Rまで照射され、そして、約
１時間約300℃の温度で熱処理されたフッ化リチウム結
晶のルミネッセンス応答を示す。
１時間約300℃の温度で熱処理されたフッ化リチウム結
晶のルミネッセンス応答を示す。
詳細な説明 Ｍ中心測定のために、光学的等級のLiF単結晶（6mm
ｘ 6mm ｘ 6mm）を選択した。商業的に入手可能な結
晶には適当なＭ中心群が存在するので、これらの中心を
熱処理によって消去した。空気中873Kにおける１時間の
熱処理がＭ中心バックグランドの消去に十分であるが、
更にバックグランドを減少させることが望ましい。本発
明によれば、バックグランド信号は、以下の表に示し
た、より長い時間にわたってより低温で更に熱処理する
ことによって減少させることができる。
ｘ 6mm ｘ 6mm）を選択した。商業的に入手可能な結
晶には適当なＭ中心群が存在するので、これらの中心を
熱処理によって消去した。空気中873Kにおける１時間の
熱処理がＭ中心バックグランドの消去に十分であるが、
更にバックグランドを減少させることが望ましい。本発
明によれば、バックグランド信号は、以下の表に示し
た、より長い時間にわたってより低温で更に熱処理する
ことによって減少させることができる。
前述の表に示されたデータは、数時間高温に結晶を保
つことによってより完全なアニール、すなわち、消去が
なされたこと示している。しかしながら、600℃でアニ
ールすると、結晶とガラス（Pyerx）ディッシュ（dishe
s）との間に反応が起きている。550℃での処理では、こ
の反応は生じない。
つことによってより完全なアニール、すなわち、消去が
なされたこと示している。しかしながら、600℃でアニ
ールすると、結晶とガラス（Pyerx）ディッシュ（dishe
s）との間に反応が起きている。550℃での処理では、こ
の反応は生じない。
600℃で１時間熱処理した後には、結晶の幾つかは対
照として維持したが、残りは60Coの0.26、2.6、26、260
mC/kgに暴露させた。照射後に、好ましい露光を防止す
るために紙エンベロープ中に結晶を保存した。
照として維持したが、残りは60Coの0.26、2.6、26、260
mC/kgに暴露させた。照射後に、好ましい露光を防止す
るために紙エンベロープ中に結晶を保存した。
図１に示すように、読み取り装置は３種類の機能ユニ
ット:707mW He−Cd442nmレーザー２、サンプル室６と
光電管８とを含む、光を通さないボックス４、及びフォ
トン計数系10から成るものであった。このHe−Cdレーザ
ービームは結晶面においてビーム直径1mmに収束し、２
つの対立キューブ面に中心において結晶を透過した。レ
ーザー励起光線を結晶に与えるために、レーザービーム
路とサンプル室とを散乱室内灯とレーザー散乱との遮蔽
を助ける黒色プラスチックから製造した。442nm He−C
dレーザー光線が光電管８に達するのを阻止するために
且つＭ中心ルミネッセンスを透過させるために、650nm
に集中した広帯域干渉フィルター12を選択した。このフ
ィルターは50％の650nmピーク透過と70nmの帯幅とを与
えた。散乱した442nm He−Cdレーザー光線の透過はフ
ィルター12の使用によって0.01％に減少した。光学フィ
ルターと結晶との間には、Ｍ中心ルミネッセンスに付随
するバックグランド光線の一部の阻止を助けるために、
1mmの隙間が設けられた。この実験のために選択された
光電管８は赤拡大（red−extended）マルチ−アルカリ
光電陰極を備えたRCA8852であり、レーザービームの軸
から90゜をなして取り付けられた。この光電管はフォト
ン計数に適しているためとその優れた赤色反応とのため
に選択された。フォトン計数系は前置増幅器、増幅器、
弁別器及びパーソナルコンピュータ内に収容されたマル
チチャンネル計数ボードからなる。この計数系は50MHz
速度（rate）の能力を有する。
ット:707mW He−Cd442nmレーザー２、サンプル室６と
光電管８とを含む、光を通さないボックス４、及びフォ
トン計数系10から成るものであった。このHe−Cdレーザ
ービームは結晶面においてビーム直径1mmに収束し、２
つの対立キューブ面に中心において結晶を透過した。レ
ーザー励起光線を結晶に与えるために、レーザービーム
路とサンプル室とを散乱室内灯とレーザー散乱との遮蔽
を助ける黒色プラスチックから製造した。442nm He−C
dレーザー光線が光電管８に達するのを阻止するために
且つＭ中心ルミネッセンスを透過させるために、650nm
に集中した広帯域干渉フィルター12を選択した。このフ
ィルターは50％の650nmピーク透過と70nmの帯幅とを与
えた。散乱した442nm He−Cdレーザー光線の透過はフ
ィルター12の使用によって0.01％に減少した。光学フィ
ルターと結晶との間には、Ｍ中心ルミネッセンスに付随
するバックグランド光線の一部の阻止を助けるために、
1mmの隙間が設けられた。この実験のために選択された
光電管８は赤拡大（red−extended）マルチ−アルカリ
光電陰極を備えたRCA8852であり、レーザービームの軸
から90゜をなして取り付けられた。この光電管はフォト
ン計数に適しているためとその優れた赤色反応とのため
に選択された。フォトン計数系は前置増幅器、増幅器、
弁別器及びパーソナルコンピュータ内に収容されたマル
チチャンネル計数ボードからなる。この計数系は50MHz
速度（rate）の能力を有する。
読み取りは70mWレーザービームをサンプル室とLiF結
晶中とに通しながら、同時にコンピュータ内のマルチチ
ャンネル計数ボードによってフォトンを計数することか
らなる。問題の領域は400チャンネルから成り、各チャ
ンネルが50msの時間幅を有するように選択された。20秒
間続く、問題の400チャンネル領域にわたって積分を実
施した。
晶中とに通しながら、同時にコンピュータ内のマルチチ
ャンネル計数ボードによってフォトンを計数することか
らなる。問題の領域は400チャンネルから成り、各チャ
ンネルが50msの時間幅を有するように選択された。20秒
間続く、問題の400チャンネル領域にわたって積分を実
施した。
図２はTracor Northern光学的マルチチャンネルアナ
ライザを用いて測定されるLiF Ｍ中心ルミネッセンス
発光スペクトルである。このLiF結晶に60Co源を用いて
2.6C/kgの暴露を行った。発光スペクトルのピークは0.3
6evの半値幅を有する665nmである。この結果を用いて、
Ｍ中心ルミネッセンス読み取り器に用いるための最適干
渉フィルターを決定した。重度に暴露されたLiF結晶の
光学的吸収スペクトルをHewlett−Packardダイオードア
レイ光度計を用いて測定した。この吸収スペクトルは図
３に示す。吸収スペクトルの暴露レベルは260C/kgであ
った。Ｍ中心吸収曲線を十分に分析するために、260C/k
gが使用可能な最低暴露であった。443nmにおける吸収曲
線ピークはHe−Cdレーザーの442nmラインに一致する。
ライザを用いて測定されるLiF Ｍ中心ルミネッセンス
発光スペクトルである。このLiF結晶に60Co源を用いて
2.6C/kgの暴露を行った。発光スペクトルのピークは0.3
6evの半値幅を有する665nmである。この結果を用いて、
Ｍ中心ルミネッセンス読み取り器に用いるための最適干
渉フィルターを決定した。重度に暴露されたLiF結晶の
光学的吸収スペクトルをHewlett−Packardダイオードア
レイ光度計を用いて測定した。この吸収スペクトルは図
３に示す。吸収スペクトルの暴露レベルは260C/kgであ
った。Ｍ中心吸収曲線を十分に分析するために、260C/k
gが使用可能な最低暴露であった。443nmにおける吸収曲
線ピークはHe−Cdレーザーの442nmラインに一致する。
下記表は、0.26、2.6、26及び260mC/kgの60Coガンマ
暴露の関数としてＭ中心の反応を示す。
暴露の関数としてＭ中心の反応を示す。
全70mWのレーザー電力を用いて260mC/kg暴露の飽和を
計数するために、２種類の電力レベルを用いた。実験の
不確実性の範囲内で、反応は直線関係に従う。0.26mC/k
gに暴露させた結晶は暴露を受けなかった結晶の２倍の
大きさの総反応を示した。
計数するために、２種類の電力レベルを用いた。実験の
不確実性の範囲内で、反応は直線関係に従う。0.26mC/k
gに暴露させた結晶は暴露を受けなかった結晶の２倍の
大きさの総反応を示した。
図４は時間の関数としてＭ中心ルミネッセンスのブリ
ーチング率のプロットである。結晶を26mC/kgに暴露さ
せ、レーザー電力は70mWであり、600秒間供給した。ブ
リーチングプロセスの時定数は32sであることが判明
し、長時間にわたって（over time）一定であるように
思われる。Ｍ中心ルミネッセンスを監視した全時間にわ
たって、ブリーチングによる総減少は僅か20％であっ
た。励起Ｍ中心の減衰に関係する時定数を直接方法で測
定した。時定数の測定には今までの測定に用いられた装
置と同じ装置を用いた。読み取り装置内の照射LiF結晶
を励起させるために、窒素ポンプト（pumped）色素レー
ザーを用いて、Hewlett−Packard数字化高速記憶オシロ
スコープ中にシグナルを供給した。このオシロスコープ
はデータの平滑なセットが得られるまでＭ中心減衰シグ
ナルの平均化を可能にした。測定された時定数は70nsで
あった。これは他の著者（引用文献5,6参照）。の測定
と一致するように思われる。
ーチング率のプロットである。結晶を26mC/kgに暴露さ
せ、レーザー電力は70mWであり、600秒間供給した。ブ
リーチングプロセスの時定数は32sであることが判明
し、長時間にわたって（over time）一定であるように
思われる。Ｍ中心ルミネッセンスを監視した全時間にわ
たって、ブリーチングによる総減少は僅か20％であっ
た。励起Ｍ中心の減衰に関係する時定数を直接方法で測
定した。時定数の測定には今までの測定に用いられた装
置と同じ装置を用いた。読み取り装置内の照射LiF結晶
を励起させるために、窒素ポンプト（pumped）色素レー
ザーを用いて、Hewlett−Packard数字化高速記憶オシロ
スコープ中にシグナルを供給した。このオシロスコープ
はデータの平滑なセットが得られるまでＭ中心減衰シグ
ナルの平均化を可能にした。測定された時定数は70nsで
あった。これは他の著者（引用文献5,6参照）。の測定
と一致するように思われる。
LiFにおけるＭ中心ルミネッセンスは70nsのオーダー
の時定数によって生ずる。この測定に基づくと、LiFに
おけるＭ中心は飽和時に約107フォトン／秒を形成でき
るべきである。LiFにおけるＭ中心の発振強度（oscilla
tor strength）に基づく簡単な計算は40kwにおける442
nmレーザービームによるＭ中心ルミネッセンス飽和を予
測する。本発明の実験に用いたレーザーは70mWであるの
で、例えば、高強度アルゴンレーザーの使用によって、
励起電力を高めることによってＭ中心ルミネッセンスシ
グナルの大きな増加を得ることができる。
の時定数によって生ずる。この測定に基づくと、LiFに
おけるＭ中心は飽和時に約107フォトン／秒を形成でき
るべきである。LiFにおけるＭ中心の発振強度（oscilla
tor strength）に基づく簡単な計算は40kwにおける442
nmレーザービームによるＭ中心ルミネッセンス飽和を予
測する。本発明の実験に用いたレーザーは70mWであるの
で、例えば、高強度アルゴンレーザーの使用によって、
励起電力を高めることによってＭ中心ルミネッセンスシ
グナルの大きな増加を得ることができる。
Ｍ中心ルミネッセンスを記録する場合には、パーソナ
ルモニターリングを可能にする高感度線量測定を実現す
べきであるならば、赤−赤外発光スペクトルに対して非
常に敏感でなければならない。残念ながら、単独フォト
ン計数を可能にする赤拡大光電管は熱電子放出に関連し
た特徴的に大きい暗カウント（black count）を有す
る。商業的に入手可能な色素励起はこの高い暗カウント
問題にエレガントな解決を与え、Ｍ中心ルミネッセンス
の飽和に達するための大きいピーク電力の必要性をも満
たす。色素レーザーは典型的に非常に短いパルス長さを
有するので、色素レーザーパルスの持続時間内の赤拡大
光電管暗カウントは無視できるものになる。励起Ｍ中心
の減衰の時定数よりも数桁長い、10〜100μｓの時定数
を有する非常に大きいピーク電力を生ずるためには、フ
ラッシュランプ−ポンプト色素レーザーを作製すること
ができる。それ故、フラッシュランプ−ポンプト色素レ
ーザーの使用によって、Ｍ中心ルミネッセンスは飽和を
生じて最大化され、Ｍ中心の減衰時定数よりも非常に長
い時間でのルミネッセンスのサンプリングを可能にす
る。この条件は良好な統計的結果を与えると思われる。
幸運にも、飽和時のＭ中心ルミネッセンス収率は無視で
きる暗カウントを生ずるレーザーと同じレーザーによっ
て最適化される。
ルモニターリングを可能にする高感度線量測定を実現す
べきであるならば、赤−赤外発光スペクトルに対して非
常に敏感でなければならない。残念ながら、単独フォト
ン計数を可能にする赤拡大光電管は熱電子放出に関連し
た特徴的に大きい暗カウント（black count）を有す
る。商業的に入手可能な色素励起はこの高い暗カウント
問題にエレガントな解決を与え、Ｍ中心ルミネッセンス
の飽和に達するための大きいピーク電力の必要性をも満
たす。色素レーザーは典型的に非常に短いパルス長さを
有するので、色素レーザーパルスの持続時間内の赤拡大
光電管暗カウントは無視できるものになる。励起Ｍ中心
の減衰の時定数よりも数桁長い、10〜100μｓの時定数
を有する非常に大きいピーク電力を生ずるためには、フ
ラッシュランプ−ポンプト色素レーザーを作製すること
ができる。それ故、フラッシュランプ−ポンプト色素レ
ーザーの使用によって、Ｍ中心ルミネッセンスは飽和を
生じて最大化され、Ｍ中心の減衰時定数よりも非常に長
い時間でのルミネッセンスのサンプリングを可能にす
る。この条件は良好な統計的結果を与えると思われる。
幸運にも、飽和時のＭ中心ルミネッセンス収率は無視で
きる暗カウントを生ずるレーザーと同じレーザーによっ
て最適化される。
LiFにおけるＭ中心ルミネッセンス方法の最も制限的
な面（aspect）は大きい蛍光バックグランドである。直
接の散乱レーザー光線によって刺激される好ましくない
バックグランドは、幾つかの発生源から発せられる。こ
のような発生源の第一はレーザー光線散乱から室表面内
に生ずる蛍光である。形状と材料選択との両方における
細心の室設計はこの好ましくない光線源を大きく減ずる
ことができる。第２発生源は結晶表面から発せられる蛍
光である。表面蛍光は適当な条件下で人の目によって明
白に目視可能であり、好ましくない光線の最大の発生源
を表す。表面蛍光は表面における蛍光発生種の性質に依
存する。好ましくない光線の第３発生源は結晶の全体
（bulk）からである。レーザービームによって励起され
る結晶内の不純物は所望のシグナルを妨げる光線を生ず
る。この発生源の光線は、全体的な結晶効果を遮蔽する
大きい蛍光シグナルのために、現在観察されていない。
バックグランド光線の第４発生源はレーザーを調整する
ためと、散乱レーザー光線が光電管に達するのを阻止す
るためとの両方に用いられる光学フィルターの漏出しか
らである。光電管は励起レーザーの波長に非常に敏感で
あるので、適切な濾過が重要である。高品質フィルター
と、マルチプルフィルターの使用は、この種のバックグ
ランド問題を惹起するするのを阻止する。最後の種類の
バックグランド光線が恐らく最も厄介であると思われ
る。
な面（aspect）は大きい蛍光バックグランドである。直
接の散乱レーザー光線によって刺激される好ましくない
バックグランドは、幾つかの発生源から発せられる。こ
のような発生源の第一はレーザー光線散乱から室表面内
に生ずる蛍光である。形状と材料選択との両方における
細心の室設計はこの好ましくない光線源を大きく減ずる
ことができる。第２発生源は結晶表面から発せられる蛍
光である。表面蛍光は適当な条件下で人の目によって明
白に目視可能であり、好ましくない光線の最大の発生源
を表す。表面蛍光は表面における蛍光発生種の性質に依
存する。好ましくない光線の第３発生源は結晶の全体
（bulk）からである。レーザービームによって励起され
る結晶内の不純物は所望のシグナルを妨げる光線を生ず
る。この発生源の光線は、全体的な結晶効果を遮蔽する
大きい蛍光シグナルのために、現在観察されていない。
バックグランド光線の第４発生源はレーザーを調整する
ためと、散乱レーザー光線が光電管に達するのを阻止す
るためとの両方に用いられる光学フィルターの漏出しか
らである。光電管は励起レーザーの波長に非常に敏感で
あるので、適切な濾過が重要である。高品質フィルター
と、マルチプルフィルターの使用は、この種のバックグ
ランド問題を惹起するするのを阻止する。最後の種類の
バックグランド光線が恐らく最も厄介であると思われ
る。
線量測定用途では、線量測定計が再使用可能であるこ
とが好ましく、このことはＭ中心を除去するために結晶
をアニールする必要性を意味する。既述したように、熱
処理を用いて、Ｍ中心を除去することができる。しかし
ながら、熱処理のある箇所では、Ｍ中心が平衡レベルに
達し、この箇所ではＭ中心濃度のそれ以上の減少が困難
になる。十分なパーソナル放射線モニターリングを実施
するために、この濃度レベルが適切に低いかどうかはま
だ不明である。
とが好ましく、このことはＭ中心を除去するために結晶
をアニールする必要性を意味する。既述したように、熱
処理を用いて、Ｍ中心を除去することができる。しかし
ながら、熱処理のある箇所では、Ｍ中心が平衡レベルに
達し、この箇所ではＭ中心濃度のそれ以上の減少が困難
になる。十分なパーソナル放射線モニターリングを実施
するために、この濃度レベルが適切に低いかどうかはま
だ不明である。
上記に基づいて、60Coガンマ源を用いたLiFにおける
Ｍ中心ルミネッセンスが0.026〜260mC/kgの暴露範囲内
の有用な線量測定計であると実証されたことが理解され
るであろう。Ｍ中心ルミネッセンス線量測定へのLiF使
用の主要な困難性は、Ｍ中心ルミネッセンスシグナルに
付随する大きな蛍光バックグランドである。赤外領域に
それらのＭ中心吸収帯を有するような結晶の励起に使用
可能である、赤外領域で発光する安価なダイオードレー
ザーが現在入手可能である。
Ｍ中心ルミネッセンスが0.026〜260mC/kgの暴露範囲内
の有用な線量測定計であると実証されたことが理解され
るであろう。Ｍ中心ルミネッセンス線量測定へのLiF使
用の主要な困難性は、Ｍ中心ルミネッセンスシグナルに
付随する大きな蛍光バックグランドである。赤外領域に
それらのＭ中心吸収帯を有するような結晶の励起に使用
可能である、赤外領域で発光する安価なダイオードレー
ザーが現在入手可能である。
多くのハロゲン化アルカリは赤外領域にそれらのＭ中
心ルミネッセンス吸収帯を有する。赤外ルミネッセンス
の検出に安価な赤外線検出計を用いることができ、この
ことは工業的に利用可能である安価なレーザー検出系を
可能にする。このようにして、Ｍ中心ルミネッセンスは
パーソナル線量測定又は環境線量測定の手段として用い
ることができる。小型赤外線源を赤外線検出計及び適当
な光フィルターと組み合わせることによって、この組み
合わせは実時間分析を行う放射線モニターとなる。図５
は、ダイオードレーザーのような電池電力供給ダイオー
ド光源22を取り付けた結晶20、結晶のＭ中心ルミネッセ
ンスを検出するための例えばアバランシュ（avalanch
e）フォトダイオードのような光線検出計24、及びレー
ザー光線を阻止し、結晶のＭ中心ルミネッセンスを透過
させるための光学フィルターを含む、このような線量測
定計を説明する。
心ルミネッセンス吸収帯を有する。赤外ルミネッセンス
の検出に安価な赤外線検出計を用いることができ、この
ことは工業的に利用可能である安価なレーザー検出系を
可能にする。このようにして、Ｍ中心ルミネッセンスは
パーソナル線量測定又は環境線量測定の手段として用い
ることができる。小型赤外線源を赤外線検出計及び適当
な光フィルターと組み合わせることによって、この組み
合わせは実時間分析を行う放射線モニターとなる。図５
は、ダイオードレーザーのような電池電力供給ダイオー
ド光源22を取り付けた結晶20、結晶のＭ中心ルミネッセ
ンスを検出するための例えばアバランシュ（avalanch
e）フォトダイオードのような光線検出計24、及びレー
ザー光線を阻止し、結晶のＭ中心ルミネッセンスを透過
させるための光学フィルターを含む、このような線量測
定計を説明する。
光学的に刺激されるルミネッセンスは、同時係属米国
特許出願07/213,245号、現在の米国特許第4,954,707号
と、同時係属米国特許出願07/420,293号、現在の米国特
許第5,025,159号に述べられており、これらの内容は参
考文献として本明細書中に引用されている。
特許出願07/213,245号、現在の米国特許第4,954,707号
と、同時係属米国特許出願07/420,293号、現在の米国特
許第5,025,159号に述べられており、これらの内容は参
考文献として本明細書中に引用されている。
図６は107Rの線量に暴露させた純粋なNaFの吸収スペ
クトル（曲線Ａ）と、対照（曲線Ｂ）としての照射され
なかったNaFの吸収スペクトルを示す。図６に示した吸
収スペクトルは公知方法と通常の装置とを用いて測定し
たものである。曲線Ａが約505nmにピークを示すことが
見られる。これはＭ中心吸収スペクトルである。曲線Ａ
から、測定領域内にＭ中心吸収ピークの波長より長い波
長には有意な吸収ピークが存在しないことも見られるで
あろう。
クトル（曲線Ａ）と、対照（曲線Ｂ）としての照射され
なかったNaFの吸収スペクトルを示す。図６に示した吸
収スペクトルは公知方法と通常の装置とを用いて測定し
たものである。曲線Ａが約505nmにピークを示すことが
見られる。これはＭ中心吸収スペクトルである。曲線Ａ
から、測定領域内にＭ中心吸収ピークの波長より長い波
長には有意な吸収ピークが存在しないことも見られるで
あろう。
純粋なNaFの単結晶を室温（約20℃）においてCo−60
源からのガンマ線に暴露させた。例えば、514nmにおい
て発光するアルゴンレーザーのような、約510nmの波長
において発光するレーザー光線源をその出力光線源ビー
ムが結晶に投射されるように配慮し、光度計を結晶から
放出される光線を受容して、受容した光線の強度を波長
の関数として測定するように配慮した。測定されたルミ
ネッセンススペクトルを図７に示す。このルミネッセン
ススペクトルは約620nmに顕著なピークを有する。
源からのガンマ線に暴露させた。例えば、514nmにおい
て発光するアルゴンレーザーのような、約510nmの波長
において発光するレーザー光線源をその出力光線源ビー
ムが結晶に投射されるように配慮し、光度計を結晶から
放出される光線を受容して、受容した光線の強度を波長
の関数として測定するように配慮した。測定されたルミ
ネッセンススペクトルを図７に示す。このルミネッセン
ススペクトルは約620nmに顕著なピークを有する。
照射された純粋なNaFの単結晶を用いた別の実験で
は、アルゴンレーザーの代わりに632nmにおいて発光す
るヘリウムーネオンレーザーを用いた。測定されたルミ
ネッセンススペクトルは図８に示すが、680〜1050nmの
範囲であり、約875nmに赤外領域におけるピークを有す
る。ルミネッセンス発光のピークの振幅は約1R〜100,00
0Rのガンマ線の線量に実質的に関係することが判明し
た。
は、アルゴンレーザーの代わりに632nmにおいて発光す
るヘリウムーネオンレーザーを用いた。測定されたルミ
ネッセンススペクトルは図８に示すが、680〜1050nmの
範囲であり、約875nmに赤外領域におけるピークを有す
る。ルミネッセンス発光のピークの振幅は約1R〜100,00
0Rのガンマ線の線量に実質的に関係することが判明し
た。
図６はNaFの吸収スペクトルが約630nmにピークを有さ
ないことを示すので、図８によって示される効果があま
り波長依存性ではなく、例えば、560〜750nmのような、
広範囲の波長に及ぶ光線による純粋なNaFの励起が図８
に示す発光スペクトルと同様な発光スペクトルを生ずる
と出願人は考える。
ないことを示すので、図８によって示される効果があま
り波長依存性ではなく、例えば、560〜750nmのような、
広範囲の波長に及ぶ光線による純粋なNaFの励起が図８
に示す発光スペクトルと同様な発光スペクトルを生ずる
と出願人は考える。
LiFによる同様な実験において、ルミネッセンススペ
クトル（図９）は約650〜約1050nmの範囲であり、赤外
領域（約730nm）にピークを有した。LiFのＭ中心吸収ス
ペクトルが約433nmにそのピークを有するという事実に
基づいて、約550〜700nmの波長の光線によるLiFの励起
が図９に示す発光スペクトルと同様な発光スペクトルを
生ずると出願人は結論する。
クトル（図９）は約650〜約1050nmの範囲であり、赤外
領域（約730nm）にピークを有した。LiFのＭ中心吸収ス
ペクトルが約433nmにそのピークを有するという事実に
基づいて、約550〜700nmの波長の光線によるLiFの励起
が図９に示す発光スペクトルと同様な発光スペクトルを
生ずると出願人は結論する。
図８と図９に関連して述べた観察は、放射線損傷した
結晶質物質、特に、純粋状態のハロゲン化アルカリのル
ミネッセンスが赤及び赤外領域で発光するレーザーによ
って励起されることができることと、このようなルミネ
ッセンスがガンマ線線量の高感度測定を可能にすること
を示唆する。
結晶質物質、特に、純粋状態のハロゲン化アルカリのル
ミネッセンスが赤及び赤外領域で発光するレーザーによ
って励起されることができることと、このようなルミネ
ッセンスがガンマ線線量の高感度測定を可能にすること
を示唆する。
感度増強の他に、Ｍ中心吸収スペクトルのピークの波
長よりも有意に大きい波長の光線による励起によってル
ミネッセンスを刺激する方法は、結晶を励起させるのに
用いるレーザー光源が、同時係属出願で詳述されている
Ｍ中心発光を刺激するのに用いるレーザー光源よりも非
常に安価であるという利点がある。
長よりも有意に大きい波長の光線による励起によってル
ミネッセンスを刺激する方法は、結晶を励起させるのに
用いるレーザー光源が、同時係属出願で詳述されている
Ｍ中心発光を刺激するのに用いるレーザー光源よりも非
常に安価であるという利点がある。
LiFの格子定数は約４であるが、NaFの格子定数は約５
である。出願人は、赤外ルミネッセンスを与えるための
結晶質物質の刺激に最適な波長は物質の格子定数に依存
すると信ずる。すなわち、格子定数がより大きい結晶は
最適な刺激波長がより長く、ピーク発光は、結局より長
い波長側にシフトすると信ずる。格子定数がより小さく
なるにつれて、ルミネッセンスを生ずる損傷中心は熱力
学的に不安定になり、結果として、そのような物質は線
量測定（dosimetry）に関して限定された有用性しかも
たない。
である。出願人は、赤外ルミネッセンスを与えるための
結晶質物質の刺激に最適な波長は物質の格子定数に依存
すると信ずる。すなわち、格子定数がより大きい結晶は
最適な刺激波長がより長く、ピーク発光は、結局より長
い波長側にシフトすると信ずる。格子定数がより小さく
なるにつれて、ルミネッセンスを生ずる損傷中心は熱力
学的に不安定になり、結果として、そのような物質は線
量測定（dosimetry）に関して限定された有用性しかも
たない。
図８と図９に関連して述べた観察に対する根拠は、完
全には理解されていない。赤外線ルミネッセンスは、従
来観察された中心から起こる可能性もあるし、従来観察
されていなかった中心から起こる可能性もある。
全には理解されていない。赤外線ルミネッセンスは、従
来観察された中心から起こる可能性もあるし、従来観察
されていなかった中心から起こる可能性もある。
図５に示された装置に類似した装置を使用して、Ｍ中
心ルミネッセンスとは対照的な、図８と図９に関連して
述べられた広い帯域効果によって発生した赤外線ルミネ
ッセンスを検出し測定することによって放射線の線量又
はレベルを測定することもできる。
心ルミネッセンスとは対照的な、図８と図９に関連して
述べられた広い帯域効果によって発生した赤外線ルミネ
ッセンスを検出し測定することによって放射線の線量又
はレベルを測定することもできる。
ルミネッセンス応答における驚くべき増大は、アニー
ル曲線を測定するこによって見いだされた。フッ化リチ
ウム結晶をオーブン中で１時間600℃まで加熱すること
によってアニールした後に、50Rの放射線レベルに暴露
し、幾つかの群に分けた。そして、それぞれの群を、別
々に、約１時間所定の温度まで加熱し、その後周囲温度
まで冷却することによって熱処理した。対照の群は、熱
処理せず、周囲温度に保持しておいた。続いて、それぞ
れの群の結晶の、二次的な損傷中心（Ｍ中心）のルミネ
ッセンスを既述の方法で測定した。アニール曲線が図10
中の点線（101）によって示されている、凹面形の下方
に向かって４分の１円の軌跡を有することが予想されて
いた。しかしながら、予想もしなかった驚くべきピーク
（102）が、図10に示されるように、観察された。これ
は、予想されていたよりも約23倍も大きい応答を実証す
るものである。
ル曲線を測定するこによって見いだされた。フッ化リチ
ウム結晶をオーブン中で１時間600℃まで加熱すること
によってアニールした後に、50Rの放射線レベルに暴露
し、幾つかの群に分けた。そして、それぞれの群を、別
々に、約１時間所定の温度まで加熱し、その後周囲温度
まで冷却することによって熱処理した。対照の群は、熱
処理せず、周囲温度に保持しておいた。続いて、それぞ
れの群の結晶の、二次的な損傷中心（Ｍ中心）のルミネ
ッセンスを既述の方法で測定した。アニール曲線が図10
中の点線（101）によって示されている、凹面形の下方
に向かって４分の１円の軌跡を有することが予想されて
いた。しかしながら、予想もしなかった驚くべきピーク
（102）が、図10に示されるように、観察された。これ
は、予想されていたよりも約23倍も大きい応答を実証す
るものである。
最初の観察の確認のために、550℃で１時間アニール
したLiF結晶を幾つかの組に分け、それぞれの組を、約5
0mR〜約10Rの放射線に暴露した。それぞれの組は、約30
0℃で約１時間熱処理した。それぞれの放射線レベルに
対するピーク応答は図11に示されている。このグラフ
は、増強効果は放射線暴露に対して線形関係にあること
を示唆している。それぞれのデータ点は、応答が熱処理
しなかった結晶よりも40倍以上も大きいことを示してい
る。
したLiF結晶を幾つかの組に分け、それぞれの組を、約5
0mR〜約10Rの放射線に暴露した。それぞれの組は、約30
0℃で約１時間熱処理した。それぞれの放射線レベルに
対するピーク応答は図11に示されている。このグラフ
は、増強効果は放射線暴露に対して線形関係にあること
を示唆している。それぞれのデータ点は、応答が熱処理
しなかった結晶よりも40倍以上も大きいことを示してい
る。
更なる観察を、550℃で１時間アニールした後に３つ
の試料対に分け、それぞれを、103R、104R、105Rに暴露
した結晶に関して行った。それぞれの対の１つの試料を
約300℃で約１時間熱処理し、残りの試料は熱処理しな
かった。それぞれの対をレーザー励起に供した後に、熱
処理された試料と熱処理しなかった試料との間にはルミ
ネッセンスに関して有意的に量的な違いがあることが目
視観察された。
の試料対に分け、それぞれを、103R、104R、105Rに暴露
した結晶に関して行った。それぞれの対の１つの試料を
約300℃で約１時間熱処理し、残りの試料は熱処理しな
かった。それぞれの対をレーザー励起に供した後に、熱
処理された試料と熱処理しなかった試料との間にはルミ
ネッセンスに関して有意的に量的な違いがあることが目
視観察された。
結果として、増大したルミネッセンス応答は、熱処理
の温度と照射のレベルの両方の関数であるように思われ
る。
の温度と照射のレベルの両方の関数であるように思われ
る。
ピークの標準的な偏差は約８〜15％であった。一方、
熱処理しなかった試料のピークの標準的な偏差は約２〜
３％であった。しかしながら、おり大きな標準偏差は、
結晶が不均一に加熱される小さなオーブンの使用による
ものである。より均一な温度分布を示すオーブンを使用
した場合には、より均一な結果が期待される。
熱処理しなかった試料のピークの標準的な偏差は約２〜
３％であった。しかしながら、おり大きな標準偏差は、
結晶が不均一に加熱される小さなオーブンの使用による
ものである。より均一な温度分布を示すオーブンを使用
した場合には、より均一な結果が期待される。
より完全なアニールによるバックグランドの減少と熱
処理による放射線誘起ルミネッセンスの増大に関して
は、1mR未満の放射線に暴露された結晶が光増幅（photo
multiplier）管で測定可能な約80,000カウント未満の放
射線誘起ルミネッセンスカウントを与えることが予想さ
える。これは、1mR未満の放射線に関する約2,000カウン
ト未満の誘起ルミネッセンスカウントを与えるものとは
対照的である。
処理による放射線誘起ルミネッセンスの増大に関して
は、1mR未満の放射線に暴露された結晶が光増幅（photo
multiplier）管で測定可能な約80,000カウント未満の放
射線誘起ルミネッセンスカウントを与えることが予想さ
える。これは、1mR未満の放射線に関する約2,000カウン
ト未満の誘起ルミネッセンスカウントを与えるものとは
対照的である。
続いての精査は、増大されたルミネッセンス応答ピー
クが主要な放射線応答ピークが主要な放射線損傷中心が
合体して二次的な放射線損傷中心になったためであると
示唆している。この精査からのデータは、以下に示す、
増大ファクターの表において示されている。増大ファク
ターは、所定の放射線暴露に 5Rの暴露における種々の温度での増大ファクター 上述の表でのデータは、300℃を超える温度では、同
様な増大ファクターを得るためには、時間をより短くす
る必要があることを示唆している。300℃未満の温度で
は、時間をより長くする必要があることが仮定される。
更に、それ未満では効果が観察されない臨界温度がある
ことも仮定される。
クが主要な放射線応答ピークが主要な放射線損傷中心が
合体して二次的な放射線損傷中心になったためであると
示唆している。この精査からのデータは、以下に示す、
増大ファクターの表において示されている。増大ファク
ターは、所定の放射線暴露に 5Rの暴露における種々の温度での増大ファクター 上述の表でのデータは、300℃を超える温度では、同
様な増大ファクターを得るためには、時間をより短くす
る必要があることを示唆している。300℃未満の温度で
は、時間をより長くする必要があることが仮定される。
更に、それ未満では効果が観察されない臨界温度がある
ことも仮定される。
LiF結晶を用いたときに効果が判明されているが、他
の固体状態の結晶、特にハロゲン化アルカリ結晶もこの
現象を示すことが予想される。温度と時間は、LiFと、
同じときもあれば違う場合もあるであろう。なぜなら、
これは新しい発見であり、基礎となるメカニズムの特性
は完全には判明していないためであり、LiFとその他の
固体状態の結晶に関する最適な熱処理パラメータを特定
するには、追加的な精査が必要である。
の固体状態の結晶、特にハロゲン化アルカリ結晶もこの
現象を示すことが予想される。温度と時間は、LiFと、
同じときもあれば違う場合もあるであろう。なぜなら、
これは新しい発見であり、基礎となるメカニズムの特性
は完全には判明していないためであり、LiFとその他の
固体状態の結晶に関する最適な熱処理パラメータを特定
するには、追加的な精査が必要である。
工程の順が重要であるか否かを精査するために、追加
的な試験を実施した。２つの群のフッ化リチウム結晶を
550℃で１時間アニールした。ある群はその後300℃で１
時間アニールした。残りの群は熱処理しなかった。その
後、両方の群を、約5Rの電離線に暴露した。続くレーザ
ー刺激とルミネッセンスの測定によれば、２つの群の結
晶の間にルミネッセンスの違いはなかった。それ故、放
射線暴露は、ルミネッセンスのシグナルを増大させるた
めには熱処理に先立って行わなければならないと結論し
た。
的な試験を実施した。２つの群のフッ化リチウム結晶を
550℃で１時間アニールした。ある群はその後300℃で１
時間アニールした。残りの群は熱処理しなかった。その
後、両方の群を、約5Rの電離線に暴露した。続くレーザ
ー刺激とルミネッセンスの測定によれば、２つの群の結
晶の間にルミネッセンスの違いはなかった。それ故、放
射線暴露は、ルミネッセンスのシグナルを増大させるた
めには熱処理に先立って行わなければならないと結論し
た。
本発明は、本明細書中で詳述されている特別な実施態
様に限定されるものではなく、特許請求の範囲に記載さ
れている発明及びその均等物の範囲から逸脱することな
く種々の改変を行えるものであることは理解されたい。
例えば、図８と図９に関連した観察は、２つの物質、す
なわち、LiFとNaFに関してのみ詳述されているが、同様
な結果が他の結晶質物質、特に他のハロゲン化アルカリ
でも得られると信ずる。更に、アニールと熱処理に関す
る観察は、１種類の物質、すなわち、LiFに関してなさ
れたにすぎないが、同様な結果が他の結晶質物質、特に
他のハロゲン化アルカリでも得られると信ずる。付言す
るに、上述の現象は熱的な加熱処理を用いたときに発見
され実証されているが、例えば、マイクロウエーブ加
熱、超音波などの機械的振動、及び光学的刺激のよう
な、アニールすることなく拡散を促進するような処理手
段も利用可能である。更に言えば、初期アニールは大部
分の線量測定用途において好適なものであるが、偶発的
な線量測定、考古学的時代測定、及び環境的な試料分析
のような（なお、これに限定されるものではない）用途
においては、アニールに不適切であり、求める情報を破
壊する可能性がある。しかしながら、熱処理を用いて測
定の制度を改善するためにルミネッセンスシグナルを増
大させることもできる。
様に限定されるものではなく、特許請求の範囲に記載さ
れている発明及びその均等物の範囲から逸脱することな
く種々の改変を行えるものであることは理解されたい。
例えば、図８と図９に関連した観察は、２つの物質、す
なわち、LiFとNaFに関してのみ詳述されているが、同様
な結果が他の結晶質物質、特に他のハロゲン化アルカリ
でも得られると信ずる。更に、アニールと熱処理に関す
る観察は、１種類の物質、すなわち、LiFに関してなさ
れたにすぎないが、同様な結果が他の結晶質物質、特に
他のハロゲン化アルカリでも得られると信ずる。付言す
るに、上述の現象は熱的な加熱処理を用いたときに発見
され実証されているが、例えば、マイクロウエーブ加
熱、超音波などの機械的振動、及び光学的刺激のよう
な、アニールすることなく拡散を促進するような処理手
段も利用可能である。更に言えば、初期アニールは大部
分の線量測定用途において好適なものであるが、偶発的
な線量測定、考古学的時代測定、及び環境的な試料分析
のような（なお、これに限定されるものではない）用途
においては、アニールに不適切であり、求める情報を破
壊する可能性がある。しかしながら、熱処理を用いて測
定の制度を改善するためにルミネッセンスシグナルを増
大させることもできる。
引用文献 1.McLaughlin,et al.,“Electron and gamma−ray
dosimetry using radiation−induced color cente
rs in LiF",Radiat.Phys.Chem.14,pp.467−480（197
9） 2.Seitz,“Color centers in alkali halide crys
tals",Rev.Mod.Physics 18.p.348（1946） 3.Knox,“Inversion Symmetry of the Ｍ−cente
r",Phys.Rev.Letters2（３）.87（1959） 4.Klick,“Luminescence of color centers in al
kali halides",Phys.Rev.79,p.894（1950） 5.Bosi et al.,“Lifetime studies on excited
（Fe2＋）＊ and Ｍ−centers in NaF doped wit
h magnesium",Phys.Stat.Sol.（ｂ）123、pp.519−524
（1984） 6.Bosi et al.,“New results on the decay pr
operties of perturbed and unperturbed Ｍ−cen
ters in NaCl:CdC12",Phys.Stat.Sol.（ｂ）123、pp.
519−524（1984） 上記文献の開示は、本明細書中において引用されてい
る。
dosimetry using radiation−induced color cente
rs in LiF",Radiat.Phys.Chem.14,pp.467−480（197
9） 2.Seitz,“Color centers in alkali halide crys
tals",Rev.Mod.Physics 18.p.348（1946） 3.Knox,“Inversion Symmetry of the Ｍ−cente
r",Phys.Rev.Letters2（３）.87（1959） 4.Klick,“Luminescence of color centers in al
kali halides",Phys.Rev.79,p.894（1950） 5.Bosi et al.,“Lifetime studies on excited
（Fe2＋）＊ and Ｍ−centers in NaF doped wit
h magnesium",Phys.Stat.Sol.（ｂ）123、pp.519−524
（1984） 6.Bosi et al.,“New results on the decay pr
operties of perturbed and unperturbed Ｍ−cen
ters in NaCl:CdC12",Phys.Stat.Sol.（ｂ）123、pp.
519−524（1984） 上記文献の開示は、本明細書中において引用されてい
る。
フロントページの続き (56)参考文献 特開 平６−214030（ＪＰ，Ａ) 特開 平２−52277（ＪＰ，Ａ) 特開 昭62−25189（ＪＰ，Ａ) 特表 平６−511314（ＪＰ，Ａ) 国際公開93／595（ＷＯ，Ａ１) (58)調査した分野(Int.Cl.7，ＤＢ名) G01T 1/105 G01T 1/10
Claims (9)
- 【請求項１】損傷中心吸収を示す結晶質物質体で放射線
線量を測定する方法であって、 （ａ）前記の結晶質物質体を放射線に暴露させ； （ｂ）前記の暴露された物質体をその損傷中心のルミネ
ッセンスが増大するよう処理し； （ｃ）前記の処理された物質体を、ピーク損傷中心吸収
中心に近い第１の波長の光学的放射線を用いて励起さ
せ；そして、 （ｄ）該第１の波長よりも長い第２の波長のルミネッセ
ンスによって前記の励起された物質体から発せられた光
学的エネルギーを測定する； 各工程を含む、測定方法。 - 【請求項２】請求項１に記載の測定方法であって、処理
工程が、 （ａ）温度とそれに対応した所定の時間を選択し； （ｂ）該暴露された物質体を前記の温度で前記の時間に
わたって加熱し； （ｃ）前記の加熱された物質体を周囲温度まで冷却させ
る； 各工程を含む、測定方法。 - 【請求項３】請求項２に記載の測定方法であって、 前記温度が約300℃〜約600℃であって、前記所定の時間
が約１時間〜約２分間である、測定方法。 - 【請求項４】請求項１に記載の測定方法であって、放射
線に暴露させるに先立って、前記物質体の損傷中心を消
去する工程を更に含む、測定方法。 - 【請求項５】請求項４に記載の測定方法であって、消去
工程が、該物質体を少なくとも約９時間にわたって約55
0℃の温度まで加熱することを含む、測定方法。 - 【請求項６】請求項１に記載の測定方法であって、 処理工程が最初の損傷中心を凝集させて二次的な損傷中
心とする工程である、測定方法。 - 【請求項７】請求項６に記載の測定方法であって、 主要な損傷中心がＦ中心であり、二次的な損傷中心がＭ
中心である、測定方法。 - 【請求項８】請求項６に記載の測定方法であって、 励起工程を、二次的な損傷中心のピーク吸収波長に近い
波長を用いて行う、測定方法。 - 【請求項９】請求項１に記載の測定方法であって、 励起はコヒーレントな光学的放射線を用いて行う、測定
方法。
Applications Claiming Priority (4)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| US08/032,876 US5354997A (en) | 1989-11-03 | 1993-03-18 | Method for increased sensitivity of radiation detection and measurement |
| US032,876 | 1993-03-18 | ||
| US08/032,876 | 1993-03-18 | ||
| PCT/US1994/002426 WO1994022034A1 (en) | 1993-03-18 | 1994-03-07 | Method for increased sensitivity of radiation detection and measurement |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH09500200A JPH09500200A (ja) | 1997-01-07 |
| JP3181594B2 true JP3181594B2 (ja) | 2001-07-03 |
Family
ID=21867323
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP52108294A Expired - Lifetime JP3181594B2 (ja) | 1993-03-18 | 1994-03-07 | 感度の増大した放射線検出方法と測定 |
Country Status (8)
| Country | Link |
|---|---|
| US (1) | US5354997A (ja) |
| EP (1) | EP0689680B1 (ja) |
| JP (1) | JP3181594B2 (ja) |
| AT (1) | ATE169743T1 (ja) |
| CA (1) | CA2154780C (ja) |
| DE (1) | DE69412471T2 (ja) |
| ES (1) | ES2121198T3 (ja) |
| WO (1) | WO1994022034A1 (ja) |
Families Citing this family (16)
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