DE69726300T2

DE69726300T2 - Verfahren zur schnellbestimmung der absorbierten strahlungsdosis mit hoher empfindlichkeit unter verwendung von optischer stimulierter lumineszenz

Info

Publication number: DE69726300T2
Application number: DE69726300T
Authority: DE
Inventors: W. Stephen McKEEVER; S. Mark AKSELROD; G. Brian MARKEY
Original assignee: Oklahoma State University
Current assignee: Oklahoma State University
Priority date: 1996-09-20
Filing date: 1997-08-19
Publication date: 2004-04-22
Anticipated expiration: 2017-08-20
Also published as: JP2000503396A; CA2236822C; JP3307955B2; DE69726300D1; EP0927366A1; EP0927366B1; AU719759B2; HK1020092A1; US5962857A; CA2236822A1; WO1998012575A1; AU4076297A

Description

HINTERGRUND DER ERFINDUNG
1. Technisches Gebiet
Diese Erfindung betrifft im Allgemeinen Lumineszenztechniken zur Strahlungsdosimetrie und im Besonderen das Schnellbestimmen einer unbekannten Strahlungsdosis durch optisch stimulierte Lumineszenz.
2. Stand der Technik
Lumineszenztechniken in der Strahlungsdosimetrie werden derzeit vom Thermolumineszenzverfahren (TL-Verfahren) beherrscht, bei dem eine Probe (ein Thermolumineszenzdosimeter oder TLD) einer bestimmten Strahlungsdosis ausgesetzt und dann im Dunklen erwärmt wird. Bei einer bestimmten Temperatur oder in einem bestimmten Temperaturbereich (von welchen beide vom verwendeten Material und den einzelnen Parametern des Erwärmvorgangs abhängig sind) wird Lumineszenz vom Material abgegeben. Die Intensität (beispielsweise die integrierte Lichtemission zwischen zwei angegebenen Temperaturen) wird mittels Kalibriervorgängen auf die ursprüngliche absorbierte Strahlungsdosis bezogen. Auf diese Weise ist ein Strahlungsdosimetrieverfahren möglich. Dieses Strahlungsdosimetrieverfahren wurde in der Literatur beschrieben und wird seit ungefähr vier Jahrzehnten gemeinhin angewandt. (Siehe McKeever et al.⁽¹⁾ für Bezugnahmen auf die frühe Literatur und eine Zusammenfassung des Standes der Technik.)
Als Alternative zur thermischen Stimulation des strahlungsinduzierten Lumineszenzsignals ist eine optische Stimulation möglich. Optisch stimulierte Lumineszenz (OSL) wurde als ein potenzielles Strahlungsdosimetriewerkzeug möglicherweise das erste Mal 1955 von Antonov-Romanovskii⁽²⁾ vorgeschlagen, der vorschlug, Infrarotlicht zu verwenden, um Lumineszenz von bestrahltem Strontiumsulfid zu stimulieren. Später wurden ähnliche Berichte von Bräunlich et al.⁽³⁾ und Sanborn und Beard⁽⁴⁾ präsentiert. In jeder dieser Arbeiten wurde die infrarotstimulierte Lumineszenz während des Kontakts mit Licht kontinuierlich überwacht – ein derartiger Messmodus wird gemeinhin als "cw"-Messung oder kontinuierliche Wellenmessung bezeichnet – und die erfasste Gesamtlumineszenz wurde auf die ursprünglich absorbierte Dosis bezogen. Allerdings litten die Sulfidmaterialien, die von den damaligen Forschern und von späteren Forschern⁽⁵⁾ verwendet wurden, unter thermischer Instabilität und einer hohen effektiven Ordnungszahl mit einer unannehmbaren Energieabhängigkeit. Folglich hat sich die Verwendung von IR-stimulierter OSL von Sulfiden in der Dosimetrie nicht durchgesetzt.
Mehrere Gruppen arbeiteten mit Materialien mit einem breiteren Bandabstand mit annehmbaren effektiven Ordnungszahlen und bedienten sich Lichts, um Ladung von tiefen Fallen zu seichten Fallen zu übertragen, und dann überwachten sie das Abklingen der Phosphoreszenz von den bestrahlten Materialien. Beispielsweise setzten 1970 Rhyner und Miller⁽⁶⁾ Proben von Berylliumoxid Strahlung aus und unterzogen während eines vorgegebenen Zeitraums (bis zu 15 s) die bestrahlten Materialien sichtbarem Licht. Nach einer Verzögerung > 2 s, welche auf den Kontakt mit Licht folgte, wird die Lumineszenz von der Probe während eines voreingestellten Zeitraums (bis zu 120 s) überwacht. Eine im Wesentlichen identische Vorgangsweise wurde 1974 zum Messen von OSF von CaF₂:Mn von Bernhardt und Herforth⁽⁷⁾ und später 1982 von Henniger et al.⁽⁸⁾ beschrieben. Berhardt und Herforth maßen die Intensität der OSL-Emission 30 Sekunden nach dem Ende des optischen Stimulationszeitraums (typischerweise 6 Sekunden lang). Henniger et al. zogen es ihrerseits vor, 10 s nach der Stimulation zuzuwarten, ehe sie die integrierte OSL zwischen 10 s und 20 s maßen. In jedem Fall wurde eine einzelne Lichtstimulationsperiode verwendet. Eine überaus ähnliche Vorgangsweise wird von Pradhan und Kollegen zum Überwachen von OSL von CaSO₄:Dy^(9–11) beschrieben. Letztere Verfasser bedienten sich einer 1 Minuten langen Lichtstimulation und einer 1 Minuten langen Verzögerung zwischen dem Ende der Erregung und dem Beginn der Messung der Lumineszenzemissionen.
Ein bedeutender Aspekt der letzteren Entwicklungen ist, dass die Verzögerungen zwischen dem Ende der Stimulation und dem Beginn der Messung absichtlich lang genug gewählt wurden, um prompte OSL von der Messung auszuschließen und nur jene Komponente der OSL einzuschließen, die durch die Wirkung von Einfangzuständen (die später beschrieben werden) verzögert wird; diese Bedingung wird auch tatsächlich in den Arbeiten von mehreren der Verfasser konkret angesprochen. Dieses OSL-Messverfahren, bei dem eine ausreichende Verzögerung vorhanden ist, so dass prompte oder schnelle OSL-Emission durch Auswahl einer geeigneten Zeitverzögerung ausgegrenzt wird, ist auch als "Delayed OSL" (oder DOSL) bekannt. Um die Tatsache zu betonen, dass diese Verfasser nicht die prompte Lumineszenz verwenden, sondern vielmehr Verfahren beschreiben, die ausgebildet sind, um die verzögerte Lumineszenz zu überwachen, wird das Verfahren auch "optisch stimulierte Phosphoreszenz" genannt.⁽⁷⁾ Es muss auch in Betracht gezogen werden, dass bei jedem der oben genannten Verfahren nur eine Stimulationsperiode je Messung verwendet wird. Darüber hinaus ist ein bedeutendes Merkmal, dass die Länge der Stimulationsperiode, die Länge der Verzögerungsperiode (zwischen Stimulation und Messung) und die Länge der Messperiode jeweils erheblich (Größenordnungen) länger als die Lebensdauer prompter OSL-Emission von dem Material sind.
Eine andere ähnliche Technik wird als Cooled Optically Stimulated Luminescence (COSL) bezeichnet.⁽¹²⁾ Hier findet der Transfer der Ladung von tiefen Fallen zu seichten Fallen bei niedrigen Temperaturen (unter Raumtemperatur) statt, bei welchen die transferierte Ladung in den seichten Fallen stabil ist. Die Probe wird dann auf Raumtemperatur erwärmt, und während des Erwärmens wird Thermolumineszenzemission beobachtet. Die Technik wird tatsächlich unrichtigerweise als eine "optisch stimulierte" Technik bezeichnet, und der ältere Begriff für diesen Prozess, phototransferierte Thermolumineszenz (PTTL)⁽¹³⁾, ist treffender.
Es gibt mehrere Patente über die Verwendung der oben genannten Techniken zum Messen einer absorbierten Strahlungsdosis, unter anderem jene von Gasiot et al.⁽¹⁴⁾ und Miller et al.^(15,16).
Eine Entwicklung, die Mitte der Achtzigerjahre erfolgte, war die Anwendung von OSL bei der archäologischen und geologischen Altersbestimmung. Hier ist das Ziel, die Strahlungsdosis zu bestimmen, die von natürlichen Materialien (archäologischen oder geologischen Artefakten) absorbiert wurde, während diese während des Eingegrabenseins über Hunderte bis Tausende von Jahren natürlicher Hintergrundstrahlung ausgesetzt waren. Diese Anwendung wurde das erste Mal von Huntley et al.⁽¹⁷⁾ beschrieben und umfasst das Überwachen der OSL-Emission zugleich mit der Lichtstimulation. Wie bei der oben beschriebenen IR-stimulierten Lumineszenz wird das stimulierende Licht auf der Probe gehalten, bis das OSL-Signal unter den Erfassungspegel abgeklungen ist – d. h. das angewandte Verfahren ist der "cw-Modus". Dieser Messmodus wird in den Kreisen der Altersbestimmer verwendet. Da die Messung der Lumineszenz gleichzeitig mit der Lichtstimulation erfolgt, ist starkes Filtern erforderlich, um zwischen dem Stimulationslicht und der Lumineszenz zu unterscheiden. Im Allgemeinen sind diese von unterschiedlicher Wellenlänge, und das eine oder das andere kann durch die geeignete Wahl optischer Filter eliminiert werden. Ein zweites mögliches Problem ist die gleichzeitige Stimulation von Lumineszenz von nichtstrahlungsinduzierten Defekten innerhalb der Probe, welche während der Messung ebenfalls erfasst wird.
Eine andere ähnliche Technologie wird als Radiophotolumineszenz (oder RPL) bezeichnet, bei welcher ein Glasdosimeter bestrahlt und dann einem schnellen (4 ns) Laserimpuls ausgesetzt wird.^(18–21) Die Lumineszenz (RPL), welche auf das Ende des Laserimpulses folgt, wird überwacht. Die Strahlung erzeugt Defekte innerhalb des Glaswirts, und das Laserlicht erregt diese zu einem erregten Energiezustand, wobei eine Entspannung von diesem zurück zum Grundzustand die Emission von Lumineszenz zur Folge hat. Allerdings soll nicht wie bei der vorliegenden Erfindung oder einer der oben genannten Techniken das Laserlicht nicht Elektronen aus strahlungsinduzierten Einfangzuständen entleeren, sondern lediglich strahlungsinduzierte Defekte auf höhere, erregte Energiezustände erregen, von welchen eine Entspannung auf Grund- oder Ausgangsenergiezustände stattfinden kann. Nach der Laserstimulierung bleibt beim RPL-Verfahren die Anzahl strahlungsinduzierter Defekte dieselbe, da ein Transfer von Elektronen von einem Defekt zu einem anderen nicht stattfindet. Eine ähnliche Technik wurde früher von Regulla⁽²²⁾ bekannt gemacht, wobei LiF an Stelle von Phosphatglas verwendet wurde. Neuere Patente beschreiben diese Technologie, die sich LiF bedient.^(23,24) Es sollte auch die Thermolumineszenz durch Lasererwärmung festgehalten werden, bei welcher eine bestrahlte Probe einem intensiven Infrarotstrahl von einem CO₂-Laser unterzogen wird. Die Probe (und/oder das Substrat, an dem die Probe befestigt ist) absorbiert das IR-Licht und wird erwärmt. Das Erwärmen induziert die Emission von Thermolumineszenz. Es gibt mehrere Veröffentlichungen und Patente, welche diese Technologie beschreiben.^(25–30) Der Zweck des Laserlichts ist, die Probe zu erwärmen, und auf diese Weise unterscheidet sich diese Technologie wesentlich von der vorliegenden Erfindung.
Die vorliegende Erfindung beschreibt ein Verfahren, welches die OSL-Emission in keiner der beiden oben genannten Modi (d. h. weder DOSL, noch cw-OSL) misst. Die Nachteile der oben genannten Messmodi sind, dass nur ein kleiner Bruchteil der OSL-Emission durch die Wirkung von Fallen verzögert wird und DOSL somit nur in der Lage ist, diese kleine Komponente zu messen. Beim cw-OSL-Verfahren bedeutet das starke Filtern, das erforderlich ist, unweigerlich, dass ein erheblicher Anteil der Lumineszenz ebenfalls gefiltert wird und daher für die Messung verloren geht. Ein weiterer Nachteil beider Verfahren ist, dass der Messvorgang äußerst langsam ist und mehrere Sekunden oder mehrmals 10 Sekunden (typischerweise bis 100 s) dauert.
Diese Erfindung beschreibt ein Verfahren, bei welchem wir eine Abgrenzung gegen sowohl die cw-OSL-Emission als auch die DOSL-Emission realisieren und stattdessen nur jene prompte OSL überwachen, die unmittelbar nach dem Ende des Stimulationsimpulses auftritt (nach einer sehr kurzen Verzögerung, um zu ermöglichen, dass sich die Erfassungselektronik entspannt). Der zu beschreibende Messmodus hat eine erhebliche Verbesserung des erfassten OSL-Signals zur Folge und ergibt ein empfindliches Werkzeug für die Messung äußerst kleiner absorbierter Strahlungsdosen. Es ist die Absicht dieser Erfindung, schnelle Messungen mit hoher Empfindlichkeit über einen breiten dynamischen Bereich von Strahlungsdosen zu erzielen, ohne erhebliche Hintergrundsignalinterferenz oder Stimulationslichtleckage anzutreffen. Der erfundene Messmodus wird als "gepulste OSL" (oder POSL) bezeichnet.
KURZDARSTELLUNG DER ERFINDUNG
Die vorliegende Erfindung umfasst das Messen der OSL, die von einem lumineszenten Material erzeugt wird, welches eine relativ langlebige "prompte" Lumineszenz (d. h. Mikrosekunden bis einige zehn Millisekunden) aufweist. Die OSL wird mittels eines kontinuierlichen Stroms aus kurzen (d. h. kleiner als die prompte Lumineszenzlebensdauer) Impulsen von Laserlicht stimuliert, und die integrierte OSL wird nur zwischen Impulsen innerhalb des Stroms gemessen, mit einer bestimmten Verzögerung nach jedem Stimulationsimpuls. Ein wesentliches Element ist die Auswahl einer Laserimpulsbreite, die erheblich kürzer ist als die Lebensdauer der prompten OSL-Emission vom Material.
Hochgradig effiziente und schnelle Lumineszenzmessungen von Strahlungsdosen über einen breiten dynamischen Bereich und mit einem großen Signal-Rausch-Verhältnis werden erreicht durch:

(a) rasches Erreichen einer hohen Population von sich in einem erregten Zustand befindenden Lumineszenz-Zentren in einem bestrahlten Detektormaterial durch Verwendung intensiver Stimulationsimpulse von einem Laser, einer Blitzlampe oder einer Lichtemitterdiode;
(b) Aufrechterhalten dieser hohen Population von erregten Zuständen während eines ausreichend langen Zeitraums, um zu ermöglichen, dass sich ein Fotodetektor (insbesondere eine Photovervielfacherröhre PMT) nach jedem Lichtstimulationsimpuls entspannt;
(c) Messen der integrierten OSL (durch die Erststrahlung induziert) zwischen Beleuchtungsimpulsen mit hohem Wirkungsgrad – definiert als eine hohe Lumineszenzausbeute mit einem niedrigen Hintergrundsignal und einem kleinen Lumineszenzsignalverlust während des Stimulationsimpulses selbst und während der Fotodetektorentspannungszeit; und
(d) Einstellen der Leistung des Stimulationslichts (z. B. Laser) und der Gesamtanzahl von Beleuchtungsimpulsen, um Dosismessungen über einen dynamischen Bereich von mindestens sieben (7) Größenordnungen durchzuführen, und um die Sättigung des Detektors oder Photonenzählsystems zu verhindern, und um die Erzeugung von Hintergrundlumineszenz infolge von nichtstrahlungsinduzierten Multiphotonenvorgängen innerhalb der Probe zu verhindern.

Das Verfahren umfasst das Beleuchten des bestrahlten Materials mit ultraviolettem oder sichtbarem Licht von variabler Wellenlänge im Wellenlängenbereich von 250 nm bis 1100 nm und Erfassen der Lumineszenz, die vom Material abgegeben wird. Die OSL-Emission kann von variabler Wellenlänge sein, im Wellenlängenbereich von 250 nm bis 1100 nm. Das Beleuchtungslicht wird kontinuierlich gepulst, wobei die Impulsbreiten von nur 1 ns aufwärts reichen, wobei jedoch in allen Fällen die Impulsbreiten erheblich kleiner als die charakteristische Lebensdauer der prompten Luminenszenzemission sind. Die Emission wird durch Integrieren des OSL-Signals über die Periode zwischen einer Verzögerung nach jedem Impuls und vor dem nächsten Impuls überwacht. Jedes integrierte Lumineszenzsignal wird summiert, und die Summe wird auf die ursprünglich absorbierte Strahlungsdosis bezogen und kann somit verwendet werden, um nach einer Kalibrierung die unbekannte Dosis zu berechnen.
Das bevorzugte Verfahren ist dem Wesen nach bimodal. Eine bestrahlte Probe eines lumineszenten Materials wird in der Bahn eines Beleuchtungsstrahls angebracht. Die Probe weist eine Vielzahl von Gitterdefekten und -unreinheiten auf, die als Fallen und Lumineszenz-Zentren dienen. Die Lebensdauer der Lumineszenz-Zentren (in dieser Erfindung auch als "prompte" Lumineszenz bezeichnet) ist gleich der oder länger als die Lichtimpulsdauer zuzüglich der Verzögerung, die erforderlich ist, damit sich der Fotodetektor nach dem intensiven Stimulationsimpuls entspannen kann. Ferner weist die Probe ein strahlungsinduziertes Absorptionsband innerhalb eines Wellenlängenbereichs auf, der sich mit jenem des Beleuchtungsstrahls überlappt. Die Absorption wird durch die Lokalisierung von elektronischen Ladungsspezies (Elektronen oder Löcher) an bereits vorher bestehenden oder durch Strahlung geschaffenen Defekten innerhalb des Gitters verursacht. Während der Lichtabsorption werden die Ladungsträger aus den Fallen durch optische Stimulation freigesetzt und verfügbar, um eine Rekombination mit der nachfolgenden Emission von Licht zu durchlaufen. Die Fallen, die bei dieser Anwendung von Interesse sind, werden als "dosimetrische Fallen" bezeichnet.
Ein bedeutender Aspekt dieser Erfindung ist die Tatsache, dass der Beleuchtungsstrahl während eines Zeitraums gepulst wird, der kleiner als die Lebensdauer der Lumineszenz-Zentren ist. Eine Abfolge oder Kette von Impulsen fällt während eines vorgegebenen Zeitraums auf die Probe ein. Es ist von Bedeutung, dass der Photonenfluss (Photonen/s/cm²) des Beleuchtungsstrahls nicht ausreichen darf, um das lumineszente Material auf oder über eine Temperatur zu erwärmen, welche ein thermisches Löschen des Lumineszenzwirkungsgrads verursacht, noch über jene, welche ein erhebliches thermisches Freisetzen der Ladung aus den dosimetrischen Fallen verursachen würde (wodurch eine Thermolumineszenz von dem Material erzeugt würde). Es ist ebenfalls von Bedeutung, dass die Wellenlänge des Beleuchtungsstrahls nahe der Wellenlänge des maximalen Wirkungsgrads für das optische Freisetzen der Ladungen aus der dosimetrischen Falle liegt. Ferner ist es von Bedeutung, dass die Kombination von Beleuchtungs(Laser)-Leistung und -Wellenlänge derart ist, dass der Beleuchtungsstrahl nicht in der Lage ist, eine Photoionisierung von nichtstrahlungsinduzierten Defekten zu erzeugen und dadurch ein Lumineszenzsignal von dem unbestrahlten Material zu erzeugen.
Eine Lumineszenzemission von der Probe wird dann mit einem Fotodetektor im Zeitraum zwischen einer bestimmten Zeitverzögerung, die auf das Ende eines Beleuchtungsimpulses folgt, und dem Beginn des nächsten Impulses, erfasst. Die Photonenzählwerte, die während jedes dieser Zeiträume erfasst werden, werden summiert, um das Gesamtlumineszenzsignal zu ergeben, welches dann durch Kalibrierung des Systems bezogen auf eine bekannte absorbierte Dosis auf die ursprünglich absorbierte Strahlungsdosis bezogen wird. Das Lumineszenzsignal ist von einer Wellenlänge, die von jener des Beleuchtungslichts verschieden ist. Die Zeitverzögerung nach jedem Impuls dient dazu, dem Fotodetektor zu ermöglichen, sich nach jedem Stimulationsimpuls zu entspannen.
In einem ersten Modus wird die Probe vollständig befreit – das heißt, die gesamte (oder beinahe die gesamte) Ladung, die an den dosimetrischen Fallen eingefangen wurde, wird durch optische Stimulation vom Beleuchtungsstrahl entfernt. Die Anzahl von Beleuchtungsimpulsen, von denen jeder von einer Zeitverzögerung und einem Zeitraum, während dessen die Lumineszenz-Zählwerte erfasst wurden, gefolgt wurde, und die Gesamtbeleuchtungslichtenergie werden gewählt, um die gesamte strahlungsinduzierte Lumineszenz von dem Material vollständig oder beinahe vollständig zu extrahieren.
Die Neuschätzung der absorbierten Dosis ist möglich, wenn das System in einem zweiten Modus betrieben wird. In diesem Modus werden die Anzahl von Beleuchtungsimpulsen, von denen jeder von einer Zeitverzögerung und einem Zeitraum, während dessen die Lumineszenzzählwerte erfasst werden, gefolgt wird, sowie Laserleistung und Beleuchtungszeit derart gewählt, dass nur ein Teil der eingefangenen Ladung aus den dosimetrischen Fallen freigesetzt wird. Die Beleuchtungslichtenergie, die auf die Probe auftrifft, wird genau eingestellt und bestimmt, so dass zwei oder mehr unabhängige Messungen der absorbierten Dosis hinsichtlich derselben Probe nach derselben Bestrahlung durchgeführt werden können.
In jedem der beiden Modi wird das Lumineszenzsignal mit kalibrierten Lumineszenzsignalen verglichen, die auf dieselbe Weise aufgezeichnet wurden und bekannten Bestrahlungsdosen zuordenbar sind, damit die unbekannte absorbierte Dosis bestimmt werden kann.
Bei einem Aspekt des bevorzugten bimodalen Betriebs treffen zwei oder mehr gepulste Beleuchtungsstrahlen, die unterschiedliche Wellenlängen aufweisen, auf die Probe auf, um zwei oder mehr Sätze von verschiedenen dosimetrischen Fallen zu stimulieren, die unterschiedliche optische Stimulationsenergien und demnach unterschiedliche Wellenlängen für den maximalen Stimulationswirkungsgrad aufweisen.
Bei einem anderen Aspekt des bevorzugten bimodalen Betriebs wird die Intensität des Beleuchtungsstrahls entsprechend dem untersuchten Dosisbereich eingestellt, um einen dynamischen Bereich absorbierter Dosen von mindestens sieben (7) Größenordnungen zu erreichen.
Bei noch einem anderen Aspekt des bevorzugten bimodalen Betriebs stehen zwei Strahlen von derselben Wellenlänge, bei denen sich jedoch die Leistung der Beleuchtung (z. B. des Lasers) um ein (1) oder zwei (2) Größenordnungen unterscheidet, zur Verwendung zur Verfügung. Die Probe wird zunächst dem schwächeren der beiden Strahlen in einer Vorbeleuchtung unterzogen, und das Erstlumineszenzsignal von dieser Beleuchtung wird verwendet, um den untersuchten Dosisbereich zu bestimmen. Dann wird die Probe einem zweiten, normalen Kontakt mit entweder dem schwächeren oder dem stärkeren der beiden Strahlen, wie durch die Resultate der Vorbeleuchtung mit dem schwachen Strahl vorgegeben und bestimmt wird, ausgesetzt. Bei einem bevorzugten Aspekt ist der schwächste der Beleuchtungsstrahlen mindestens zehn (10) Mal kleiner als der stärkere der Beleuchtungsstrahlen.
Ein Aspekt der Erfindung ist ein Verfahren, um die absorbierte Strahlungsdosis in Materialien auf Aluminiumoxidbasis – d. h. Aluminiumoxid mit Sauerstoffleerstellen und zusätzlichen Elementen in fester Lösung – zu bestimmen, und beruht auf der Beobachtung von OSL von diesem Material nach Kontakt mit ionisierender Strahlung. Es ist wichtig festzuhalten, dass die Verwendung eines Bielement-Materials – z. B. von Aluminiumoxid allein – nicht ein Teil des Anspruchs dieser Erfindung ist. Die Erfindung betrifft nur Mehrelement-Materialien – z. B. Aluminiumoxid mit einem dritten oder mehr Elementen) (z. B. Kohlenstoff) in fester Lösung mit dem Aluminiumoxid. Eine derartige Form von Aluminiumoxid, die in einer Reduktionsatmosphäre gezüchtet wird, um die Bildung großer Anzahlen von Sauerstoffleerstellen-Zentren zu induzieren, besitzt große Empfindlichkeit (d. h. sie erzeugt ein großes OSL-Signal für eine kleine Dosis absorbierter Strahlung). Sauerstoffleerstellen mit zwei eingefangenen Elektronen (so genannte F-Zentren) oder mit einem eingefangenen Elektron (so genannte F⁺-Zentren) wirken als Lumineszenz-Sensibilisierer und sind für die Verwendung dieses Materials als OSL-Dosimeter von Bedeutung.
Ein besseres Verstehen der Erfindung und ihrer Aufgaben und Vorteile wird für einschlägig versierte Fachleute anhand der folgenden ausführlichen Beschreibung in Zusammenschau mit den beiliegenden Zeichnungen möglich sein, in welchen nur die bevorzugte Ausführungsform der Erfindung einfach mittels Veranschaulichung der besten zum Durchführen der Erfindung ersonnenen Art dargestellt und beschrieben wird. Wie zu erkennen ist, kann die Erfindung in verschiedenen offensichtlichen Punkten modifiziert werden, und das alles, ohne von der Erfindung abzuweichen, welche lediglich durch den Wortlaut der beiliegenden Ansprüche begrenzt wird. Demzufolge sollte die Beschreibung als dem Wesen nach veranschaulichend und nicht einschränkend betrachtet werden.
KURZE BESCHREIBUNG DER ZEICHNUNGEN
1 ist ein Schema des bevorzugten gepulsten OSL(POSL)-Systems.
2 ist ein Schaubild des Wirkungsgrads der POSL-Messung in Abhängigkeit von der Impulsbreite für konstante durchschnittliche Laserleistung. Die veranschaulichten Daten wurden mit einer durchschnittlichen Laserleistung von 237 mW erfasst. Der Wirkungsgrad wird als das Verhältnis des nach dem Impuls abgegebenen Lichts ("Abklingen") zu dem, das während des Impulses abgegeben wird ("Aufbau"), definiert.
3 ist ein Schema der möglichen Zeitabstimmungsdiagramme für die POSL-Messung, welches zwei mögliche Betriebsmodi ((a) und (b)) und den bevorzugten Modus (c) darstellt.
4 zeigt die Kinetik der POSL- und DOSL-Signale von drei verschiedenen Formen von (Trielement)-Al₂O₃:C-Einzelkristall.
5 ist das Dosisverhalten einer 4,000 Hz, 1-Sekunden-POSL-Messung, ausgedrückt als Gesamt-POSL-Signal in Abhängigkeit von der absorbierten Dosis von einer ⁹⁰Sr-Quelle.
6 zeigt das Prinzip der Dosisneuschätzung für eine Vielfalt absorbierter Dosen. Die Figur zeigt das gemessene POSL-Signal in jeder von 20 getrennten Messungen.
7 zeigt das Zeitabstimmungsdiagramm und die genaue Beziehung zwischen dem PMT-Gatter und dem Laserimpuls, wobei die Impulsbreite T₁, die "Totzeit" T₂ und die Erfassungszeit T₃ dargestellt sind.
AUSFÜHRLICHE BESCHREIBUNG DER BEVORZUGTEN AUSFÜHRUNGSFORM
Im Allgemeinen ist eine bestrahlte Probe aus einem annehmbaren Material in der Bahn eines Strahls aus ultraviolettem oder sichtbarem Licht (der Beleuchtungsstrahl) angebracht. Der Beleuchtungsstrahl ist gepulst, wobei die Impulsbreiten kleiner als die Lebensdauer der prompten Lumineszenz von dem Material sind. Die Lichtemission wird zwischen Impulsen erfasst, und die abgegebene Gesamtlumineszenz ist die Summe der erfassten Lumineszenz zwischen jedem Impuls. Die unbekannte Strahlungsdosis wird dann aus einer Kalibrierung der abgegebenen Lumineszenz im Vergleich mit bekannten Strahlungsdosen ermittelt.
Ein Schema des Apparats für die bevorzugte Ausführungsform ist in 1 dargestellt. Das Beleuchtungslicht ist ein Strahl von einem frequenzverdoppelten Nd:YAG-Laser 10 mit einem Ausgang auf 532 nm, der durch einen Impulsgenerator 12 geregelt wird. Die Anzahl von Beleuchtungsimpulsen kann mittels eines elektronischen Verschlusses, mechanischen Verschlusses, Strahlenpolarisators oder Flüssigkristallmodulators geregelt werden. Impulsdauern von 1–10.000 ns und Wiederholfrequenzen von 1–20.000 Hz werden bevorzugt. Strahlteiler 14 werden verwendet, um (a) die Ausgangsleistung über ein Leistungsmessgerät 16, welches mit einem digitalen Voltmeter 17 in Kommunikation steht, kontinuierlich zu überwachen und um (b) den Strahl in einen "schwachen" und einen "starken" Strahl zu teilen, wobei beide auf die Probe auftreffen und wobei ein beliebiger oder beide von diesen durch die Verwendung von Verschlüssen 18, 20 (Verschluss #1 und #2) abgeschaltet werden können. Die Strahlen werden derart geteilt, dass die Leistung des "schwachen" Strahls ungefähr zwei (2) Größenordnungen kleiner als jene des "starken" Strahls ist. Der Verschluss #3 22 wird verwendet, um eine Lichterfassungsvorrichtung davor zu schützen, dass externes Licht in die Probekammer eintritt. Die Lumineszenzemission von der Probe wird vorzugsweise durch eine Bi-Alkali-Photovervielfacherröhre 24 erfasst. Die Photonenzählwerte von der Röhre, die in den Perioden, welche auf jeden Laserimpuls folgen, durch den Photonenzähler 25 gezählt werden, werden über die Gesamtanzahl von Impulsen summiert und bilden das gemessene Lumineszenzsignal. Ein Strahlaufweiter 26 dient dazu, die Probe gleichmäßig zu beleuchten. Impulsgenerator 12, digitales Voltmeter 17 und Photonenzähler 25 werden vom Rechner 27 gelenkt und gesteuert, wie im Stand der Technik bestens bekannt ist.
Der (Die) Beleuchtungsstrahlen) wird(werden) auf eine bestrahlte Probe 28 gelenkt, die in einer Probenkammer 30 angeordnet ist. Die Messungen werden mittels "Reflexions"-Geometrie durchgeführt (d. h. die Lumineszenz wird von derselben Seite wie die Beleuchtung abgelesen). Zwei Filterpakete 32, 34 (das erste ein 515 nm Abschneidefilter und das zweite eine Kombination aus einem 532 nm laserleitungsreflektierenden Bandsperrfilter und einem 420 nm Bandpassfilter) werden verwendet, um mitzuwirken, das Erregungslicht vom Emissionslicht zu trennen.
Die Auswahl der bevorzugten Impulsbreiten und der Impulsfrequenz werden am besten mit Bezugnahme auf 2 und 3 erläutert. In 2 zeigen wir das Verhältnis der Lumineszenz, die nach dem Impuls abgegeben wird, zu der Lumineszenz, die während des Impulses abgegeben wird. Bei der vorliegenden Erfindung wird die Lumineszenz nach dem Impuls gemessen, und somit muss diese Lumineszenz mit Hinblick auf die Lumineszenz, die während des Impulses abgegeben wird, maximiert werden. 2 zeigt auf, dass dies durch Reduzieren der Impulsdauer erfolgen kann, während dabei die Energie, die auf die Probe auftrifft, gleich gehalten wird. Die hier veranschaulichten Daten sind nur typisch und nicht als definitiv zu verstehen.
3 ist eine schematische Darstellung von drei möglichen Taktgabeabfolgen zum Messen von OSL. In 3(a), welche im Stand der Technik bekannt ist, wird die Probe mit langen Impulsen von niedriger Leistung (z. B. 10 mW) mit niedriger Frequenz stimuliert und ermöglicht, dass die stimulierte Lumineszenz zwischen jedem Impuls zur Gänze abklingt, ehe der nächste Impuls aufgebracht wird. In diesem Zusammenhang wird "lang" als größer gleich der Lumineszenzlebensdauer der Lumineszenz-Zentren innerhalb der Probe definiert. Wenngleich sich bei dieser Art von Messung die überwachte Lumineszenz hauptsächlich aus der prompten Lumineszenz (mit einer Lebensdauer gleich der Lumineszenzlebensdauer der emittierenden Zentren) zusammensetzt, führt dieses Verfahren zu langen Lesezeiten, da die Luminenszenz zwischen den Laserstimulationsimpulsen exponentiell abklingt, und einem niedrigen Wirkungsgrad, da eine erhebliche Lumineszenzmenge während der Beleuchtung verloren geht.
In 3(b), die auch im Stand der Technik bekannt ist, Impulse von hoher Spitzenleistung (z. B. 10⁷ W) mit niedriger Frequenz. Wieder wird ermöglicht, dass die Lumineszenz zwischen Impulsen zur Gänze abklingt, jedoch ist die Empfindlichkeit größer als bei der Messung aus 3(a), da proportional mehr Lumineszenz nach dem Impuls als während des Impulses abgegeben wird – wie die Daten aus 2 zeigen. In diesem Zusammenhang bedeutet "kurze" Impulse, dass die Impulsbreite erheblich kleiner ist als die Lebensdauer der prompten Lumineszenz von den Lumineszenz-Zentren. Allerdings ist der Nachteil des Verwendens dieser Methode zum Stimulieren und Messen der OSL-Emission, dass die hohen Spitzenleistungen vom Laser infolge von Multiphotonenabsorptionsereignissen ein starkes Hintergrundsignal verursachen. Dies wird sogar bei nicht bestrahlten Proben beobachtet und ist nicht strahlungsinduziert. Zusätzliche Probleme, die mit den hohen Laserleistungen zusammenhängen, sind eine mögliche Erwärmung der Probe und das "Blenden" der PMT.
Die bei der vorliegenden Erfindung verwendete Vorgangsweise wird in 3(c) dargestellt. Hier wird eine schnelle (hochfrequente) Kette aus kurzen Lichtimpulsen mit niedriger Leistung an die Probe angelegt. Die Impulsbreite, die Verzögerung zwischen dem Ende des Impulses und dem Beginn der Messung und der Zeitraum der Lumineszenzmessung zwischen Impulsen sind allesamt "kurz" – d. h., sie sind allesamt kleiner als die prompte Luminenszenzlebensdauer. Da in der Periode zwischen Impulsen nicht die gesamte Lumineszenz abgeklungen ist, steigt die Lumineszenz, die zwischen aufeinander folgenden Impulsen überwacht wird, bis zu jenem Zeitpunkt an, zu dem ein Gleichgewicht zwischen Lumineszenz-Zentren-Erregung und Lumineszenz-Zentren-Entspannung erreicht wird, oder bis die Ladungskonzentration in den "dosimetrischen Fallen" erschöpft ist, wobei an diesem Punkt beobachtet wird, dass die Lumineszenz zwischen Impulsen abnimmt. Das gemessene Endsignal ist die Summe aus der gesamten integrierten Lumineszenz, die zwischen jedem Impuls gemessen wird, über alle Impulse summiert. Die Vorteile dieses Messverfahrens gegenüber davor vorgeschlagenen Verfahren sind:

– Nur ein äußerst kleiner Bruchteil der Lumineszenz wird während der Impuls- und Verzögerungsperioden abgegeben. Der Großteil der abgegebenen Lumineszenz tritt zwischen Impulsen auf, und diese wird zur Gänze aufgefangen. Dies hat im Vergleich mit allen davor vorgeschlagenen OSL-Verfahren eine überaus hohe Empfindlichkeit zur Folge.
– Durch nichtstrahlungsinduzierte Multiphotonenabsorptionsvorgänge verursachte Lumineszenz wird durch Begrenzen der Laserleistungsdichte auf der Probe während der Stimulation, wodurch das Signal-Rausch-Verhältnis erhöht wird, vermieden. Weitere Probleme, die mit der Erwärmung der Probe und dem "Blenden" der PMT zusammenhängen, werden ebenfalls vermieden.
– Entweder durch Austasten des Fotodetektors oder durch Austasten der Datenerfassungselektronik während der Laserstimulation vermeidet man die Messung der Lumineszenz während des Impulses und beseitigt dadurch Probleme, die auf die Unterscheidung zwischen dem Erregungslicht und dem Lumineszenzlicht zurückzuführen sind. Ferner werden schnelle Lumineszenzprozesse (mit Lebensdauern kleiner als die Impulsbreite und die Verzögerungszeit) nicht gemessen. Dies wiederum hat ein erhöhtes Signal-Rausch-Verhältnis zur Folge.
– Die Dauer der Stimulation, die Impulsfrequenz und die Laserenergie je Impuls können allesamt innerhalb der oben beschriebenen Grenzen eingestellt werden, so dass beinahe die gesamte oder nur ein Bruchteil der Ladung in den dosimetrischen Fallen erschöpft werden kann. Dies wiederum ermöglicht den Betrieb des Verfahrens in einem beliebigen der beiden bereits beschriebenen Messungsmodi, wobei ein Verfahren vorgesehen wird, um die Informationen über die absorbierte Dosis erneut zu lesen. Experimentell bestimmte Korrekturfaktoren können verwendet werden, um das Lumineszenzlicht für die Anzahl von Malen, wie oft die Dosisneuschätzung zuvor von derselben Probe und für dieselbe Bestrahlung durchgeführt wurde, zu korrigieren.
– Darüber hinaus können die Dauer der Stimulation, die Laserimpulsfrequenz und die Laserenergie je Impuls allesamt innerhalb der oben beschriebenen Grenzen eingestellt werden, so dass ein breiter dynamischer Dosismessbereich über sieben (7) Größenordnungen erzielt werden kann.
– Durch die Verwendung verschiedener Wellenlängen des Stimulationslichts kann eingefangene Ladung aus verschiedenen in der Probe vorhandenen dosimetrischen Fallen entleert werden. Demnach kann durch Verwendung von Wellenlänge λ₁ die Ladung aus einem Satz von dosimetrischen Fallen entleert werden. Eine nachfolgende zweite Beleuchtung mit einer anderen Wellenlänge λ₂ ermöglicht es, die Ladung aus einem zweiten Satz anderer dosimetrischer Fallen zu entleeren. Jedes Signal kann kalibriert und individuell verwendet werden, um die absorbierte Dosis zu berechnen. Ein zweites Verfahren, um die Probe zu erneut zu lesen, wird demzufolge vorgesehen.

In weiterer Folge werden die Niedrigdosisfähigkeiten und der breite dynamische Bereich der Erfindung durch Bezugnahme auf konkrete Beispiele dargelegt. Die Flexibilität der Methode und ihr Potenzial bei Dosimetrieanwendungen werden entsprechend besprochen.
VERSUCHSBEISPIELE
Anionenarmes Aluminiumoxid mit Kohlenstoff in fester Lösung wurde für die Versuche gewählt. Das Lumineszenz-Zentrum, das bei OSL in diesem Material aktiv ist, ist eine Sauerstoffleerstelle, welche zwei Elektronen einfängt. Das kristalline anionenarme Aluminiumoxid mit einem dritten Element oder Elementen in fester Lösung weist eine F-Zentren-Konzentration von 10¹⁶–10¹⁸ cm^–3 auf, was einem Absorptionskoeffizient von 1–100 cm^–1 bei 205 nm entspricht, und eine F⁺-Zentren-Konzentration von 10¹⁵–10¹⁷ cm^–3, was einem Absorptionskoeffizienten von 0,1–10 cm^–1 bei 225 nm entspricht. Die Lebensdauer der prompten Lumineszenz von den F-Zentren beträgt ungefähr 35–36 ms. Die Lumineszenz ist ein breites Band mit einer Spitze bei ungefähr 420 nm. Der maximale Wirkungsgrad der OSL-Erregung findet bei einer Erregungswellenlänge von ungefähr 450–470 nm statt.
Die bei den Versuchen verwendete Stimulationsquelle war ein Nd:YAG-Laser, der in der zweiten Harmonischen betrieben wurde. Die Wellenlänge des Laserlichts betrug 532 nm. Die für die Versuche gewählten Parameter waren eine Laserimpulsfrequenz von 4.000 Hz und eine Gesamtstimulationsdauer von 1 s (d. h. 4.000 Laserimpulse). Die Laserimpulsbreite betrug 300 ns. Die Energie je Impuls überstieg 1 mJ nicht. Der primäre Laserstrahl wurde zunächst im Verhältnis 4 : 1 geteilt, wobei der schwächere Strahl zum Überwachen der Laserleistung verwendet wurde. Der verbleibende Strahl wurde im Verhältnis 100 : 1 weiter geteilt, und beide dieses starken und dieses schwachen Strahls wurden getrennt auf die Probe fokussiert. Das räumliche Laserstrahlprofil auf der Probe war Gaußsch.
Die Messungen wurden in Reflexionsgeometrie durchgeführt. Zwei Filterpakete (das erste ein 515 nm Abschneidefilter und das zweite eine Kombination aus einem 532 nm laserleitungsreflektierenden Bandsperrfilter und einem 420 nm Bandpassfilter) wurden verwendet, um das Erregungslicht vom Emissionslicht zu trennen.
Der Fotodetektor (eine Bialkali-Photovervielfacherröhre) wurde während insgesamt 15 μs beginnend vor dem Anstoßen des Laserimpulses ausgetaktet (siehe 7). Mittels dieser Anordnung wurden Hintergrundsignale von nicht bestrahlten Proben sehr niedrig gehalten.
Beispiel I:
Al₂O₃:C: Dosisverhalten, messbare Mindestdosis und dynamischer Bereich
4 zeigt das POSL-Signal gegenüber der absorbierten Dosis für eine Probe von Al₂O₃:C, welche wie beschrieben stimuliert wurde. Der Lichtausgang ist der gesamte integrierte Ausgang über alle 4.000 Laserimpulse für eine Stimulationsperiode von 1 s summiert. (Es ist zu beachten, dass in dieser 1 s-Periode das Licht nur während insgesamt 4000 × 300 ns = 1,2 ms auf die Probe auftraf.) Für größere Dosen als 3 × 10^–2 Gy wurde der "schwache" Strahl (0,012 W durchschnittliche Leistung) bei der Messung verwendet. Für alle anderen Dosen wurde der "starke" Strahl (1,2 W durchschnittliche Leistung) verwendet. Für die beschriebene Anordnung beträgt die messbare Mindestdosis (als das 3-Fache der Standardabweichung des Hintergrundsignals von einer unbestrahlten Probe definiert) 5 × 10^–7 Gy. Die Sättigung des POSL-Signals beginnt bei ungefähr 10² Gy.
Beispiel II:
Dosisneuschätzung
5 zeigt die Erschöpfung des POSL-Signals in Abhängigkeit von der Anzahl von Messungen, welche für einen Satz verschiedener absorbierter Dosen durchgeführt wurden. Jede Messung besteht aus 4.000 Laserimpulsen, die wie oben während 1 s aufgebracht werden. Die Daten für verschiedene Dosen werden normiert, um denselben Wert für die erste Messung zu ergeben. Es ist wichtig zu betonen, dass beobachtet wird, dass die Erschöpfungsrate für jede Dosis dieselbe ist. Für die gewählte durchschnittliche Laserleistung kann die Erschöpfung durch folgenden Ausdruck dargestellt werden: POSL = Aexp{–N/B} + Cexp{–N/D} mit Anpassungskonstanten A = 1,52, B = 1,46, C = 0,256 und D = 10,19. N ist die Nummer der POSL-Messung. Mittels dieses Ausdrucks kann die Dosis für die n-te Messung D_N geschätzt werden aus: DN = (POSL/E)/(Aexp{–N/B} + Cexp{–N/D}) wobei E eine Kalibrierkonstante ist. Es wird klar sein, dass die Werte der Konstanten A, B, C, D und E von der detaillierten Konfiguration, die zum Aufzeichnen der Daten verwendet wird, einschließlich Parametern wie Laserleistung an der Probe, Beleuchtungszeit usw., abhängen. Das hier angeführte Beispiel ist lediglich veranschaulichend.
Beispiel III:
POSL- und DOSL-Vergleiche
6 zeigt einen Beispielsdatensatz von POSL und DOSL für drei verschiedene Arten von Al₂O₃:C-Trielement-Detektoren. Das Laserlicht (4.000 Impulse je 1 s) wird an die bestrahlte Probe zum Zeitpunkt Null angelegt, und das POSL-Signal wird auf die bereits beschriebene Weise in Abhängigkeit von der Zeit gemessen. Nach einem anfänglichen Aufbau klingt das POSL-Signal während der Laserstimulationsperiode entweder ab oder es bleibt konstant. Nach dem letzten Laserimpuls (d. h. bei 1.000 ms) wird jedoch beobachtet, dass die Lumineszenz abklingt, mit Zeitkonstanten, die von Probe zu Probe verschieden sind. Das schnellste Abklingen entspricht einer Probe, welche keine erhebliche Konzentration seichter Fallen aufweist, und demzufolge wird die Lebensdauer der "prompten" Lumineszenz – in diesem Fall 35,6 ms – gemessen. Die anderen beiden Proben zeigen beide ein längeres, langsameres Abklingen nach einem anfänglichen schnellen Abfall. Das langsame Abklingen ist das Ergebnis von photostimuliertem Transfer in die seichten Fallen, gefolgt von dem langsamen thermischen Freisetzen dieser Ladungen und der nachfolgenden Rekombination. Die beobachteten Abklingkonstanten spiegeln die Energieverteilungen der seichten Fallen wider, welche in den beiden Fällen leicht unterschiedlich ist. Es ist dieses langsame Abklingen, das während der "DOSL"-Messung überwacht wird – d. h. die optisch stimulierte Phosphoreszenz, die in früheren Referenzen beschrieben ist.
Folgendes sollte ebenfalls beachtet werden: (I) Der POSL-Teil des Signals wird zwischen den Laserimpulsen und nicht während dieser gemessen. (II) Das integrierte POSL-Signal ist viele Male größer als das integrierte DOSL-Signal. (III) Um das gesamte verfügbare DOSL-Signal vollständig zu messen, müsste das Abklingen mehrere Sekunden lang (nahezu 10 s) überwacht werden; demnach ist die POSL-Messung wesentlich schneller als die DOSL-Messung.
Beispiel IV:
Schätzung von Parametern und für die POSL-Messung von Al₂O₃:C zweckmäßige Anforderungen
Mehrere Parameter und Anforderungen wurden im Zuge des Entwickelns der vorliegenden Erfindung zur Verwendung mit Al₂O₃:C entdeckt.
1. Laserspitzenleistung
Begrenzungen der Laserspitzenleistungsdichte sind wichtig, da festgestellt wurde, dass Spitzenleistungsdichten, die zu hoch sind, zu drei unerwünschten Vorgängen führen können, welche vermieden werden müssen, da sie die Nutzleistung des Verfahrens vermindern.

(a) Zwei-Photonen Absorption des Laserlichts im lumineszenten Material induziert eine Hintergrundlumineszenz, die nicht mit der absorbierten Strahlungsdosis in Beziehung steht. Folgende Berechnungen veranschaulichen die Bedeutung dieser Wirkung.

Die Wirkung wurde mit Al₂O₃:C-Trielement-Detektoren unter Verwendung der zweiten Harmonischen eines Nd:YAG-Lasers, der mit einer Impulsbreite von 5 ns bei 10 Hz betrieben wurde, festgestellt. Für eine durchschnittliche Laserleistung von 1,2 W wurde ein hohes Hintergrundsignal gemessen, welches etwa 0,03 Gy von absorbierter Dosis (unter Verwendung einer Strahlfläche von 1 cm²) entsprach. Wir berechnen die Energie je Impuls bei dieser durchschnittlichen Leistung und Frequenz aus: Energie je Impuls = 1,2/10 = 120 mJ und die Spitzenleistungsdichte P₁ ist: P1 = 120/5 mJ/ns/cm2 = 2,4 × 107 W/cm2.
Alternativ dazu liefert eine Wiederholfrequenz von 1.000 bis 10.000 Hz mit einer Impulsbreite von 100–500 ns und einer durchschnittlichen Energie je Impuls von 0,1–1,0 mJ ein Beispiel eines Falls, bei dem die Leistungsdichte auf der Probe hinlänglich niedrig ist, um Zwei-Photonen-Effekte zu verhindern. Beispielsweise wählten wir bei den beschriebenen Versuchen eine Frequenz von 4.000 Hz mit derselben durchschnittlichen Leistung (1,2 W). Die Energie je Impuls ist nun: Energie je Impuls = 1,2/4000 = 0,3 mJ
Mit einer Laserimpulsbreite von 300 ns ist die Spitzenleistungsdichte P₂ nun: P2 = 0,3/300 mJ/ns/cm2 = 103 W/cm2.
Es ist zu beachten, dass die durchschnittliche Leistung, welche der Probe vermittelt wird, in beiden Fällen dieselbe (1,2 W) ist. Infolgedessen verringern wir die Laserspitzenleistungsdichte um einen Faktor von: P₁/P₂ = 24000.
Da das Rauschen durch einen Zwei-Photonen-Prozess verursacht wird – d. h. eine quadratische Abhängigkeit von der Spitzenleistung – verringert diese Reduktion der Spitzenleistung das Rauschen um einen Faktor: (24000)2 = 5,7 × 108 Mal.
Dies entspricht einer hintergrundäquivalenten Dosis von < 10^–7 Gy. Somit weisen wir die große Bedeutung des Einschränkens der Laserspitzenleistung auf einen möglichst niedrigen Wert nach, wobei immer noch eine hinlänglich große Empfindlichkeit für Messungen niedriger Dosen erhalten wird. Die in diesem Beispiel verwendeten Parameter (Frequenz = 4.000 Hz, Impulsbreite = 300 ns und Energie je Impuls = 0,3 mJ) liefern einen Fall, bei dem dies erreicht wird.

(b) Laser-induzierte Erwärmung des lumineszenten Materials kann stattfinden, wenn die Laserleistungsdichte zu hoch ist. Dies kann zu einem Anstieg der lokalen Temperatur führen, was wiederum zu einem OSL-Signalverlust führen kann, der durch entweder das thermische Entleeren der eingefangenen Elektronen oder durch thermisches Löschen des intrinsischen Lumineszenzwirkungsgrads oder durch beides verursacht wird. Die im vorangehenden Absatz beschriebenen Leistungseinschränkungen dienen auch dazu, durch eine Erwärmung der Probe verursachte Probleme zu verhindern.
(c) Photovervielfacherröhren-"Blenden" kann ein Problem sein, derart, dass, selbst wenn eine Stromversorgung zur Photovervielfacherröhrendynodenkette während des Laserimpulses ausgetastet (d. h. ausgeschaltet) ist, das Photokathodenmaterial (dauerhaft oder vorübergehend) beschädigt werden kann, wenn die Lichtintensität zu hoch ist. Die oben beschriebenen Einschränkungen der Laserleistung dienen dazu, durch PMT-"Blenden" verursachte Probleme zu verhindern.

2. Taktgabeüberlegungen und Lebensdauer der Lumineszenz-Zentren
Die Taktgabe wird am besten mit Bezugnahme auf 7 beschrieben. Hier wird die PMT eine kurze Zeit (die "Verzögerungs"-Zeit) vor dem Beginn des Laserimpulses ausgetastet. Der Laserimpuls selbst weist eine volle Breite bei halbem Maximum (auch als Impulsbreite bekannt) von T₁ auf. Die gesamte "Tot"-Zeit ist als jene Zeit definiert, während derer die PMT ausgetastet ist (T₂ in 7). Demnach definieren wir die folgenden Parameter:
T₁ – Laserimpulsbreite
T2 – Zeitraum, während dessen die PMT ausgetastet ist, oder "Tot"-Zeit
T₃ – Zeitraum, während dessen die PMT eingetastet ist, oder "Erfassungs"-Zeit
τ- Lebensdauer der Lumineszenz-Zentren
Wichtige Anforderungen dieser Erfindung sind, dass: T1 < T2 < τ
Es ist auch erstrebenswert, aber nicht einschränkend: T3 < τ zu verwenden.
Der Grund, warum dies erstrebenswert ist, wird unten ausführlicher erläutert.
Aus Versuchen unter Verwendung einer Xe-Blitzlampe wurde experimentell bestimmt, dass die Entspannungszeit des Fotodetektors (eine Bialkali-Photovervielfacherröhre) nach dem Lichtimpuls etwa 10 μs beträgt. Um eine hohe Datenertassungseffizienz zu erreichen, sollte die gesamte "Tot"-Zeit T₂ (während derer die Lumineszenz nicht gemessen wird und die sowohl den Laserstimulationsimpuls als auch die PMT-Entspannung umfassen muss) nicht länger als die lumineszente Lebensdauer der Lumineszenz-Zentren sein. Sie sollte auch nicht größer als die Zeit zwischen Laserimpulsen sein. In unserer Vorstudie untersuchten wir verschiedene Werte von T₁, T₂ und T₃. Für die endgültigen Versuche mit Al₂O₃:C wählten wir T₁ = 300 ns, T₂ = 15 μs, T₃ = 235 μs und T₂/T₂ + Ts = 0,06, mit einer Frequenz von 4.000 Hz. Die Lumineszenzlebensdauer τ in Al₂O₃:C beträgt etwa 35 ms, und demnach ist das Kriterium T₁ < T₂ < τ erfüllt. Bei 4.000 Hz beträgt die gesamte Totzeit für einen Stimulationszeitraum von 1 s: 4000 × 15 μs = 60 ms. Die gesamte Erfassungszeit beträgt somit 1000 – 60 ms = 940 ms. Daher macht die Nutzzeit für die Datenerfassung 94% des Stimulationszeitraums aus. Da T₃ << τ, ist die Lumineszenz während der Erfassungszeit annähernd konstant, und somit beträgt der Lumineszenzmessungswirkungsgrad ebenfalls annähernd 94%.
Wenngleich vorzugsweise T₃ < τ gewählt wird, ist es möglich, die Erfindung mit T₃ > τ zu verwenden. Allerdings muss auf Grund des exponentiellen Abklingens von Lumineszenz zwischen Laserstimulationsimpulsen der Zeitraum zwischen Impulsen T₃ nicht länger sein als etwa drei (3) Lumineszenzlebensdauern τ, da drei Lebensdauern 95% des gesamten Lichtausgangs zwischen Impulsen entsprechen und durch längere Erfassungszeiträume wenig gewonnen wird. Um jedoch zu erreichen, dass der Probe dieselbe Energiemenge wie im oben genannten Beispiel vermittelt wird, und unter Berücksichtigung der Einschränkung hinsichtlich der Laserleistung, welche ebenfalls oben angeführt wurde, würden wir immer noch benötigen, dass 4.000 Laserimpulse auf die Probe auftreffen. Unter der Annahme von etwa drei (3) Lebensdauern zwischen Impulsen (oder etwa 105 ms) würde dies eine Gesamtstimulationsperiode von etwa 4000 × 105 ms = 420 s voraussetzen. Demnach ist, wenngleich dies möglich ist, der Vorteil des im oben angeführten Beispiel umrissenen Verfahrens, dass es die Stimulationsperiode auf 1 s reduziert und dabei einen Messungswirkungsgrad von 94% aufrechterhält.
3. Strahlungsinduzierte Absorption
Es ist auch notwendig, dass die strahlungsinduzierte Absorption im Material innerhalb des Wellenlängenbereichs der Stimulation ausreichend hoch ist, dass ein großer Stimulationswirkungsgrad erzielt wird, jedoch nicht zu hoch, so dass das Licht nicht in der Lage ist, die Probe zur Gänze zu durchdringen. Angesichts dieser Einschränkung sollte die Wellenlänge der Laserstimulation so nahe am Maximum der strahlungsinduzierten Absorption wie möglich liegen. Im Fall von anionenarmen Al₂O₃:C-Trielementdetektoren kann ein breites Absorptionsband zwischen 350 nm und 600 nm mit einem Maximum bei etwa 470 nm zur optischen Stimulation verwendet werden.
4. Photoionisierung
Die Wellenlänge des Stimulationslichts sollte ebenfalls derart gewählt werden, dass keine Photoionisierung eines nicht bestrahlten Detektors erfolgt. Für anionenarme Al₂O₃:C-Trielement-Detektoren erfolgt Photoionisierung für Stimulationswellenlängen kleiner als 250 nm durch Ionisierung von Elektronen von F- und F⁺-Zentren. Dies verursacht ein Hintergrundsignal, welches nicht mit der Strahlungsdosis, die gemessen werden muss, in Beziehung steht und vermieden werden sollte.
BIBLIOGRAFIE
Referenzen

(1) S. W. S. McKeever, M. Moscovitch und P. D. Townsend, Thermoluminescence Dosimetry Materials: Properties and Usage, Nuclear Technology Publishing, Ashford (1996).
(2) V. V. Antonov-Romanovskii, I. F. Keirum-Marcus, M. S. Poroshina, und Z. A. Trapeznikova, in Conference of the Academy of Sciences Session of the Division of Physical and Mathematical Sciences, USAEC Report AECtr-2435(Pt. 1), S. 239–250 (1956).
(3) P. Bräunlich, D. Schäfer und A. Scharmann, A Simple Model for Thermoluminescence and Thermally Stimulated Conductivity of Inorganic Photoconducting Phosphors and Experiments Pertaining to Infrared-Stimulated Luminescence, Proc. 1st Int. Conf. Luminescence Dosimetry, Stanford, Juni 1965, USAEC, S. 57–73 (1967).
(4) E. N. Sanborn und E. L. Beard, Sulfides of Strontium, Calcium, and Magnesium in Infrared-Stimulated Luminescence Dosimetry, Proc. 1st Int. Conf. Luminescence Dosimetry, Stanford, Juni 1965, USAEC, S. 183–191 (1967).
(5) R. P. Rao, M. de Murcia und J. Gasiot, Optically Stimulated Luminescence Dosimetry, Radiation Protection Dosimetry, Bd. 6, S. 64–66 (1984).
(6) C. R. Rhyner und W. G. Miller, Radiation Dosimetry by Optically Stimulated Luminescence of BeO, Health Physics, Bd. 18, S. 681–684 (1970).
(7) R. Bernhardt und L. Herforth, Radiation Dosimetry by Optically Stimulated Phosphorescence of CaF₂:Mn, Proc. 4th International Conference on Luminescence Dosimetry, Krakau, Polen (1974).
(8) J. Henniger, B. Horlbeck, K. Hübner und K. Prokert, The Evolution of CaF₂:Mn-Polyefhylen Detectors with the Aid of the Optically Stimulated Luminescence (OSL), Nuclear Instruments and Methods, Bd. 204, pp. 209–212 (1982).
(9) A. S. Pradhan and K. Ayyangar, Radiation Dosimetry by Photostimulated Luminescence of CaSO₄:Dy, Journal of Applied Radiation and Isotopes, Bd. 28, S. 534–535 (1977).
(10) A. S. Pradhan and R. C. Bhatt, Photo-Stimulated Luminescence and Thermoluminescence in CaSO₄:Dy, Physica Status Solidi (a), Bd. 68, S. 405–411 (1981).
(11) A. S. Pradhan, B. Chandra and R. C. Bhatt, Phosphorescence and Photostimulated Luminescence of CaSO₄:Dy Embedded in Polyethylene Discs at Elevated Temperature for Fast Neutron Dosimetry, Radiation Protection Dosimetry, Bd. 5, S. 159–162 (1984).
(12) S. D. Miller, G. W. R. Endres, J. C. MacDonald and K. L. Swinth, Cooled Optically Stimulated Luminescence in CaF₂:Mn, Radiation Protection Dosimetry, Bd. 25, S. 201–205 (1988).
(13) V. K. Jain, Photostimulated Thermoluminescence, in Thermoluminescence and Thermoluminescent Dosimetry, Hrsg.: Y. S. Horowith, CRC Press, Boca Raton, Bd. II, S. 173 (1984).
(14) J. Gasiot, P. F. Bräunlich and J. P. Fillard, Methods for Rapidly Stimulating Luminescent Phosphors and Recovering Information Therefrom, US-Patent 4,507,562 (1985).
(15) S. D. Miller, J. C. MacDonald, F. N. Eichner and P. L. Tomeraasen, System for Use with Solid State Dosimeters, US-Patent 4,954,707 (1990).
(16) S. D. Miller, J. C. MacDonald, F. N. Eichner and J. S. Durham, Method for Detecting Radiation Dose Utilizing Thermoluminescent Material, US-Patent 5,136,163 (1992).
(17) D. J. Huntley, D. L. Godfrey-Smith and M. L. W. Thewalt, Optical Dating of Sedimens, Nature, Bd. 313, S. 105–107 (1985).
(18) E. Piesch, B. Burgkhardt, M. Fischer, H. G. Röber und S. Ugi, Properties of Radiophotoluminescence Glass Dosemeter Systems Using Pulsed Laser UV Excitation, Radiation Protection Dosimetry, Bd. 17, S. 293–297 (1986).
(19) E. Piesch, B. Burgkhardt und M. Vilgis, Photoluminescence Dosimetry – Progress and Present State of the Art, Radiation Protection Dosimetry, Bd. 33, S. 215–226 (1990).
(20) B. Burgkhardt, M. Vilgis, E. Piesch, T. Ishidoya und T. Ikegami, Modern Automatic Readout System for Phosphate Glass Dosemeters Using UV Laser Excitation, Radiation Protection Dosimetry, Bd. 34, S. 369–372 (1990).
(21) E. Piesch, B. Burgkhardt und M. Vilgis, Progress in Phosphate Glass Dosimetry: Experiences and Routine Monitoring with a Modern Dosimetry System, Radiation Protection Dosimetry, Bd. 47, S. 409–414 (1993).
(22) D. F. Regulla, Lithium Fluoride Dosimetry Based on Radiophotoluminescence, Health Physics, Bd. 22, S. 491–421 (1975).
(23) S. D. Miller, Method for Radiation Detection and Measurement, US-Patent 5,272,348.
(24) S. D. Miller, Method for Increased Sensitivity of Radiation Detection and Measurement, US-Patent 5,354,997 (1994).
(25) J. Gasiot, P. Bräunlich und J. P. Fillard, Laser Heating in Thermoluminescence Dosimetry, Journal of Applied Physics, Bd. 53, S. 5200–5209 (1982).
(26) P. F. Bräunlich und W. Tetzlaff, Method and Apparatus for Reading Thermoluminescent Phosphors, US-Patent 4,638,163 (1987).
(27) P. F. Bräunlich und W. Tetzlaff, Apparatuses and Methods for Laser Reading of Thermoluminescent Phosphors, US-Patent 4,839,518 (1989).
(28) P. F. Bräunlich und W. Tetzlaff, Apparatuses and Methods for Laser Reading of Phosphors, US-Patent 4,906,848 (1990).
(29) P. F. Bräunlich, W. Tetzlaff, J. E. Hegland und S. C. Jones, Remote Radiation Dosimetry, 4,999,504 (1991).
(30) W. Tetzlaff, J. W. Hoescher, P. F. Bräunlich und C. D. Bloomsburg, Dosimeter Reading Apparatuses with Optical Laser Converter, US-Patent 5,401,734 (1991).

Claims

Verfahren zur Schnellbestimmung einer unbekannten absorbierten Strahlungsdosis unter Verwendung von optisch stimulierter Lumineszenz von einem geeigneten lumineszierenden Material mit Lumineszenz-Zentren, gekennzeichnet durch folgende Schritte: (a) das Anbringen einer bestrahlten Probe (28) des lumineszierenden Materials in der Bahn eines oder mehrerer Beleuchtungsstrahlen (10); (b) das Stimulieren von Lumineszenz von der bestrahlten Probe mittels eines kontinuierlichen Stroms von Impulsen von dem(den) Beleuchtungsstrahl(en); (c) nach einer Verzögerung zwischen dem Ende jedes Impulses und dem Beginn der Messung, das Messen und Integrieren der optisch stimulierten Lumineszenz, die von dem lumineszierenden Material generiert wurde, innerhalb einzelner Gatterperioden zwischen jedem aufeinanderfolgenden Impuls, wobei die Breite jedes Impulses, die Verzögerungsperiode zwischen dem Ende jedes der Impulse und dem Beginn des Gatters, die Breite des Gatters und die Zeit zwischen aufeinanderfolgenden Impulsen allesamt kleiner als die prompte Lumineszenzlebensdauer der Lumineszenz-Zentren sind; und (d) das Vergleichen der integrierten Lumineszenz von der bestrahlten Probe mit kalibrierten integrierten Lumineszenzwerten, die bekannten Bestrahlungsdosen zuordenbar sind, um die unbekannte absorbierte Dosis zu bestimmen.
Verfahren nach Anspruch 1, wobei Schritt (a) weiterhin dadurch gekennzeichnet ist, dass die Probe eine Mehrzahl von Lumineszenz-Zentren aufweist, welche im Wesentlichen aus Gitterdefekten und -unreinheiten bestehen, die als dosimetrische Fallen dienen und eine strahlungsinduzierte Absorption innerhalb des optischen Stimulationsbereichs der dosimetrischen Fallen aufweisen; Schritt (b) weiterhin dadurch gekennzeichnet ist, dass die Photonenflussdichte des Beleuchtungsstrahls (i) kleiner als die Schwelle für Zwei-Photonen-Absorption ist, (ii) nicht in der Lage ist, das lumineszierende Material auf eine Temperatur über dem thermischen Löschen der Lumineszenz-Zentren zu erwärmen, (iii) nicht in der Lage ist, die Probe über die Temperatur ihrer Thermolumineszenzspitze zu erhitzen, und (iv) nicht in der Lage ist, einen Fotodetektor (24) zu beschädigen; wobei die Wellenlänge des Beleuchtungsstrahls (der Beleuchtungsstrahlen) annähernd gleich der Wellenlänge des Maximums des strahlungsinduzierten Absorptionsbandes (der strahlungsinduzierten Absorptionsbänder) des lumineszierenden Materials ist; Schritt (c) weiterhin gekennzeichnet ist durch: (i) das Gewinnen eines Lumineszenzsignals durch Erfassen von strahlungsinduziertem Lumineszenzlicht, das von dem lumineszierenden Material abgegeben wird, mit einem Fotodetektor nach einer Zeitverzögerung, welche auf den Laserimpuls folgt und geeignet ist, zu ermöglichen, dass sich der Fotodetektor entspannt; wobei das Lumineszenzlicht mit einer Wellenlänge abgegeben wird, welche sich von der Wellenlänge des Beleuchtungsstrahls (der Beleuchtungsstrahlen) unterscheidet; (ii) das Austasten entweder des Fotodetektors oder einer zugeordneten Datenertassungselektronik (25) für einen Zeitraum, der kleiner als die Lebensdauer der Lumineszenz-Zentren, jedoch länger als die Beleuchtungsimpulsbreite ist und die Beleuchtungsimpulsbreite umfasst; (iii) in einem ersten Modus, das Auswählen der Anzahl von Beleuchtungsimpulsen, von denen jeder gefolgt ist von einer Zeitverzögerung und von Zeiträumen, während derer das Lumineszenzlicht erfasst wird, und das Auswählen einer Gesamtbeleuchtungslichtenergie, um die strahlungsinduzierte Lumineszenz zur Gänze oder beinahe zur Gänze aus der Probe zu extrahieren; oder alternativ dazu (iv) in einem zweiten Modus, das Auswählen der Anzahl der Beleuchtungsimpulse, von denen jeder gefolgt ist von der Zeitverzögerung und von Zeiträumen, während derer das Lumineszenzlicht erfasst wird, was ausreicht, um nur einen Anteil der strahlungsinduzierten Lumineszenz aus der Probe zu extrahieren, wobei die Energiemenge des Beleuchtungsstrahls exakt zugeführt und gemessen wird, um die Durchführung einer zweiten oder mehrerer Messungen hinsichtlich der Probe nach derselben Bestrahlung für den Zweck der Neuschätzung der absorbierten Dosis zu ermöglichen.
Verfahren nach Anspruch 2, weiterhin gekennzeichnet durch das Einstellen der Intensität des Beleuchtungsstrahls derart, dass sie für den untersuchten Dosisbereich geeignet ist, um einen dynamischen Messbereich der absorbierten Dosis von mehreren Größenordnungen zu erreichen.
Verfahren nach Anspruch 2, weiterhin gekennzeichnet durch die sequenzielle Impulsgabe zweier oder mehrerer der Beleuchtungsstrahlen, um zwei oder mehrere der dosimetrischen Fallen zu stimulieren, welche unterschiedliche optischen Tiefen im lumineszierenden Material aufweisen, mit dem Zweck der Neuschätzung der absorbierten Dosis, wobei die Strahlen unterschiedliche Wellenlängen aufweisen.
Verfahren nach Anspruch 2, weiterhin gekennzeichnet dadurch, dass das lumineszierende Material ein Material ist, welches aus drei oder mehreren chemischen Elementen in fester Lösung besteht und wobei die strahlungsinduzierten Absorptionsbänder im Wellenlängenbereich des Beleuchtungsstrahls (der Beleuchtungsstrahlen) und die Lumineszenz im Verhältnis zur absorbierten Dosis optisch stimuliert wird.
Verfahren nach Anspruch 2, weiterhin gekennzeichnet durch das ein- oder mehrmalige Neuschätzen der absorbierten Strahlungsdosis durch Verwendung experimentell ermittelter Korrekturtaktoren, um das Lumineszenzlicht für die Anzahl von Malen, welche die Dosisneuschätzung von demselben Fotodetektor und für dieselbe Bestrahlung zuvor durchgeführt wurde, zu korrigieren.
Verfahren nach Anspruch 2, weiterhin gekennzeichnet durch das Filtern des Beleuchtungsstrahls (der Beleuchtungsstrahlen), so dass Licht von dem Beleuchtungsstrahl (den Beleuchtungsstrahlen) von dem Fotodetektor getrennt wird, während das Lumineszenzlicht, das vom lumineszierenden Material abgegeben wird, zum Fotodetektor weitergeleitet wird.
Verfahren nach Anspruch 2, weiterhin gekennzeichnet durch: (a) die Impulsgabe von zwei oder mehreren Beleuchtungsstrahlen, welche dieselbe Stimulationswellenlänge jedoch unterschiedliche Energie je Impuls aufweisen, um die Messungen der absorbierten Dosis über einen breiten dynamischen Bereich durchzuführen, wobei jeder der Beleuchtungsstrahlen verwendet wird, um Messungen in einem zugewiesenen Absorptionsdosenbereich durchzuführen; (b) Durchführen einer ersten Messung mit dem schwächsten der Beleuchtungsstrahlen, um annähernd die Absorptionsdosis oder den Dosisbereich der Messung zu bestimmen; und (c) Durchführen einer zweiten exakten Messung gemäß vorgegebenen Kalibrierparametern unter Verwendung von entweder dem stärkeren oder dem schwächeren der Beleuchtungsstrahlen.
Verfahren nach Anspruch 8, weiterhin gekennzeichnet dadurch, dass die Energie je Impuls des schwächsten der Beleuchtungsstrahlen mindestens 10 Mal kleiner als jene des stärkeren der Beleuchtungsstrahlen ist.
Verfahren nach Anspruch 8, weiterhin gekennzeichnet durch das Regeln der Anzahl von Beleuchtungsimpulsen mittels eines elektronischen Verschlusses (18, 20), eines mechanischen Verschlusses, eines Strahlenpolarisators oder eines Flüssigkristallmodulators.
Verfahren nach Anspruch 5, weiterhin dadurch gekennzeichnet, dass (a) das lumineszierende Material kristallines anionenarmes Aluminiumoxid mit einem dritten Element oder Elementen in fester Lösung ist, mit einer F-Zentrenkonzentration von 10¹⁶–10¹⁸ cm^–3, entsprechend einem Absorptionskoeffizienten von 1–100 cm^–1 bei 205 nm, und einer F*-Zentrenkonzentration von 10¹⁵–10¹⁷ cm^–3, entsprechend einem Absorptionskoeffizienten von 0,1–10 cm^–1 bei 225 nm, und mit einer Lumineszenzlebensdauer bei Raumtemperatur von 35 ± 5 ms; und (b) der(die) Beleuchtungsstrahlen) Wellenlängen im Bereich von 250–1100 nm aufweist(aufweisen).
Verfahren nach Anspruch 11, weiterhin gekennzeichnet durch Erzeugen des Beleuchtungsstrahls (der Beleuchtungsstrahlen) mit einem Nd:YAG-Laser mit Generierung der zweiten Harmonischen bei 532 nm und mit Impulsdauern von 1–10.000 ns und Wiederholfrequenzen von 1–20.000 Hz.
Verfahren nach Anspruch 1, weiterhin dadurch gekennzeichnet, dass die prompte Luminenszenzlebensdauer der Lumineszenz-Zentren 35 ± 5 ms beträgt.