JP5707531B1 - ラジオフォトルミネッセンスガラスのラジオフォトルミネッセンス測定方法及び装置 - Google Patents
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Abstract
【課題】蛍光ガラス線量計から放射線被曝量を読み出す際のプレヒートの熱処理を不要として、リアルタイムでの迅速な測定を可能とする。【解決手段】放射線で被曝した際にＲＰＬガラス（測定対象１０）中に生じた蛍光中心を励起した時に発生する蛍光の強度からＲＰＬガラス（１０）の放射線被曝量を測定する際に、Ａｇ0の発光中心を発光させる波長領域でＲＰＬガラス（１０）を励起させ、ＲＰＬの全成分から、バンドパスフィルタ（ＢＰＦ）３２を用いてビルドアップの影響が除けるブルー波長領域の発光量を抽出することにより、ＲＰＬのブルー発光成分（ブルーＲＰＬ）を用いて放射線被曝量を測定する。【選択図】図１０
Description
本発明は、ラジオフォトルミネッセンス（Ｒadiophotoluminescence：略してＲＰＬ）
ガラスのラジオフォトルミネッセンス測定方法及び装置に係り、特に、プレヒートの熱処理を行なうことなく放射線被曝量をリアルタイムで迅速に読み出すことが可能な、ラジオフォトルミネッセンスのブルー発光成分（ブルーＲＰＬと称する）を用いたラジオフォトルミネッセンスガラスのラジオフォトルミネッセンス測定方法及び装置に関する。
ガラスのラジオフォトルミネッセンス測定方法及び装置に係り、特に、プレヒートの熱処理を行なうことなく放射線被曝量をリアルタイムで迅速に読み出すことが可能な、ラジオフォトルミネッセンスのブルー発光成分（ブルーＲＰＬと称する）を用いたラジオフォトルミネッセンスガラスのラジオフォトルミネッセンス測定方法及び装置に関する。
放射線被曝後に発光中心として形成される銀イオンＡｇ+を微量にドープした銀活性リン酸塩ガラスのＲＰＬ現象を利用した蛍光ガラス線量計が知られている（特許文献１、２参照）。この銀活性リン酸塩ガラスは放射線で被曝すると、ガラス中に蛍光中心を生じ、紫外線で励起することにより６００ｎｍ付近を中心とする蛍光（ＲＰＬ）を発生するが、その蛍光強度は、放射線の被曝量に比例するので、蛍光強度を測定することにより、放射線被曝量を求めることができる。この蛍光ガラス線量計は、ＲＰＬの測定操作による蛍光中心の消失が無いため、繰り返しの読み取り測定が可能であるという特徴を有する。
図１は、銀活性リン酸塩ガラスが放射線被曝した後、紫外線（３１５ｎｍ）で励起したときの蛍光スペクトルであり、時間の経過と共にスペクトルの様子を観察したものである。図１に示されるように、放射線被曝直後の０分後から、２５分後、２２０分後、４６０分後と、時間経過と共にＲＰＬ強度が増加（ビルドアップと称する）していることが分かる（非特許文献１、２参照）。
このことから、蛍光ガラス線量計を用いた放射線計測では、蛍光ガラス線量計を使用した後、ＲＰＬ読み出し前に１００℃で１時間程度の熱処理（プレヒートと称する）を行ない、ＲＰＬの発光量の安定化を図っている（非特許文献３、４参照）。
横田 良助「螢光ガラス線量計のメカニズム」応用物理第38巻第11号 (1969) 1077頁-1083頁
大森 隆雄 他「蛍光ガラス線量計」東芝レビュー37巻1号 (1982) 79頁-82頁
T. Kurobori, S. Nakamura:"A Novel Disk-Type X-Ray Area ImagingDetector Using Radiophotoluminescence in Silver-Activated Phosphate Glass",Radiat. Meas., Vol. 47, Issue 11 (2012) 1009-1012.
T. Kurobori, Y. Miyamoto, Y. Maruyama, T. Yamamoto, T. Sasaki: "A Comparative Study of Optical and Radiative Characteristics of X-Ray-Induced Luminescent Defects in Ag-Doped Glass and LiF Thin Films and Their Applications in 2-D Imaging", Nucl. Inst. Meth. Phys. Res. B, Vol. 326,Issue 5 (2014) 76-80.
従って従来は、プレヒートしてＲＰＬ発光量を安定化させなければならず、前後処理も含めて測定に数時間を要し、リアルタイムの測定は不可能であるという問題点を有していた。
本発明は、前記従来の問題点を解消するべくなされたもので、プレヒートすることなく放射線被曝量をリアルタイムで迅速に測定可能とすることを課題とする。
ＲＰＬ蛍光を詳細に調べるため、発明者らは、Ｘ線照射後のＲＰＬ蛍光スペクトルとその励起スペクトルを測定した。結果を図２に示す。
図２（Ａ）は、励起波長を変えた時に、ＲＰＬの蛍光強度が最も強くなった５６０ｎｍで受光波長を固定し、励起波長を変えて測定した励起スペクトルである。励起スペクトルのピーク波長は３１５ｎｍ（３．９４ｅＶ）で、２５０ｎｍ〜４５０ｎｍまで幅のある励起スペクトルを示した。このピーク波長３１５ｎｍ（３．９４ｅＶ）で励起波長を固定し、受光波長を変えて測定したときの蛍光スペクトルを図２（Ｂ）に示す。５６０ｎｍ（２．２１ｅＶ）をピークとする、４００ｎｍ〜７００ｎｍの波長領域の蛍光スペクトルであった。これらの励起および蛍光スペクトルが単一ピークでないことから、ガウシアン分布をもとに成分分離した。その結果を破線で示す。励起スペクトルを成分分離すると主に２つの励起波長領域からなり、そのピークは３１５ｎｍ（３．９４ｅＶ）と３７０ｎｍ（３．３５ｅＶ）であった。又、ＲＰＬ蛍光スペクトルを成分分離すると主に２つの蛍光波長領域からなり、４６０ｎｍ（２．７０ｅＶ）をピーク波長とするブルー発光（以下、ブルーＲＰＬと称する）と、５６０ｎｍ（２．２１ｅＶ）をピーク波長とするオレンジ発光（以下、オレンジＲＰＬと称する）からなることが分かった。
これまでのＲＰＬ蛍光スペクトルに関する知見では、６０６ｎｍ付近をピークとした５００ｎｍから７００ｎｍにわたる緩やかなカーブを描くスペクトル（単一発光帯）であるのに対し、実際は、図２（Ｂ）に示すように、２つの成分からなることが、発明者らの研究により初めて明らかになった。
これは、図３に示す如く、放射線が照射され、蛍光ガラス内で電離が起こることによりできる電子と正孔を、蛍光ガラス内に含有されているＡｇ+が捕獲し、Ａｇ0とＡｇ2+が形成され、この２つが発光中心となるためであると考えられる。この発光中心は、紫外波長領域に励起帯があり、紫外波長の光を照射すると、４００ｎｍ〜７００ｎｍの広い範囲のＲＰＬを呈する。
この結果から図１のスペクトルをみると、Ｘ線照射後、時間の経過とともに、４００ｎｍ〜５００ｎｍのブルーＲＰＬはビルドアップがほとんどないのに対し、５００ｎｍ〜７００ｎｍのオレンジＲＰＬはビルドアップしていることがわかった。
Ｘ線の吸収線量とＲＰＬ蛍光スペクトルの関係を調べるため、銀活性リン酸塩ガラスにＸ線を吸収線量で０〜５５Ｇｙと変化させて照射したときのＲＰＬ蛍光スペクトルを測定した。その結果を図４に示す。ＲＰＬ蛍光スペクトルの測定では、励起波長を３１５ｎｍとした。Ｘ線を照射した後のＲＰＬ蛍光スペクトルの形状は変わらず、ブルーＲＰＬ（ピーク波長４６０ｎｍ）およびオレンジＲＰＬ（ピーク波長５６０ｎｍ）も、放射線吸収線量の増加と共に発光強度が増加していることが分かる。
図４の結果をもとに、４６０ｎｍおよび５６０ｎｍのＲＰＬ強度と吸収線量の関係を図５に表した。数Ｇｙ以上照射すると、ＲＰＬ強度の増加量は小さくなり、約１５Ｇｙあたりから、ＲＰＬ強度が飽和してくる様子が分かる。
銀活性リン酸塩ガラスのＲＰＬスペクトルは複数の成分からなり、線量に応じて増加することが分かった。そこで、各成分を詳細に調べることを目的とし、励起波長と蛍光波長の関係を３次元分布で表した結果を図６に示す。図６は、励起波長を２２０ｎｍ〜４００ｎｍまで３ｎｍごとに変えた時のＲＰＬ蛍光スペクトルの変化を等高線状に表したもの（Ａ）と３次元表示したもの（Ｂ）である。
ブルーＲＰＬ（４６０ｎｍ）は、２７０ｎｍと３７０ｎｍ付近に励起帯があり、オレンジＲＰＬ（５６０ｎｍ）は、３０８ｎｍ、２７０ｎｍ、３７０ｎｍ付近に励起帯があることが分かる。
この結果をもとに、ブルーＲＰＬとオレンジＲＰＬの最適励起スペクトルを測定した結果を図７に示す。励起スペクトル（ａ）は、受光波長を５６０ｎｍで固定した時の励起スペクトル、蛍光スペクトル（ｃ）は、３０８ｎｍで励起した時のＲＰＬ蛍光スペクトル、励起スペクトル（ｂ）は、受光波長を４６０ｎｍで固定した時の励起スペクトル、蛍光スペクトル（ｄ）は励起波長を２７０ｎｍで、蛍光スペクトル（ｅ）は励起波長を３５０ｎｍで固定した時のＲＰＬ蛍光スペクトルである。
ブルーＲＰＬ（４６０ｎｍ）に起因する励起波長は主に２７０ｎｍと３４５ｎｍで、オレンジＲＰＬ（５６０ｎｍ）に起因する励起波長は主に３０８ｎｍと２７０ｎｍであった。
又、２７０ｎｍと３４５ｎｍで励起すると、ブルーＲＰＬとオレンジＲＰＬの発光強度の比率（スペクトルの形状）はほとんど変わらず、その強度が異なった。
なお、発光中心となるＡｇ0とＡｇ2+では蛍光波長特性領域が異なり、Ａｇ0を励起すると主に４００ｎｍ〜５００ｎｍのブルーＲＰＬを呈し、Ａｇ2+を励起すると主に５００ｎｍ〜７００ｎｍのオレンジＲＰＬを呈する。このブルーＲＰＬとオレンジＲＰＬの発光寿命を調べると、図８に示されるように、オレンジＲＰＬは測定までに数μｓｅｃ必要であったが、ブルーＲＰＬは数ｎｓｅｃで安定して測定できることが確認できた。これにより、ブルーＲＰＬは、数十ｎｓｅｃで最大発光強度が得られることがわかった。
本発明は、このような知見に基づいてなされたもので、放射線で被曝した際にＲＰＬガラス中に生じた蛍光中心を励起した時に発生する蛍光の強度からＲＰＬガラスの放射線被曝量を測定する際に、ブルーＲＰＬ成分を用いるようにして、前記課題を解決したものである。
ここで、Ａｇ0の発光中心を発光させる波長領域、例えば３４０ｎｍ〜３８０ｎｍでＲＰＬガラスを励起させることができる。
又、ＲＰＬの全成分から、例えば波長領域４７５±２５ｎｍを透過させるバンドパスフィルタを用いて、ブルーＲＰＬ波長領域４００ｎｍ〜５００ｎｍのうち、オレンジＲＰＬ成分の影響が無く、ビルドアップの影響が除けるブルー波長領域の発光量を抽出することができる。これは、Ａｇ0とＡｇ2+の励起波長領域が近く、紫外波長を用いると、どちらも励起されるためである。
本発明は、又、放射線で被曝した際にＲＰＬガラス中に生じた蛍光中心を励起した時に発生する蛍光の強度からＲＰＬガラスの放射線被曝量を測定するためのＲＰＬガラスのＲＰＬ測定装置であって、Ａｇ0の発光中心を発光させる波長領域でＲＰＬガラスを励起させる手段と、ＲＰＬの全成分から、ビルドアップの影響が除けるブルー波長領域の発光量を抽出するバンドパスフィルタと、抽出されたＲＰＬのブルー発光成分（ブルーＲＰＬ）を用いてＲＰＬガラスの放射線被曝量を測定する手段と、を備えたことを特徴とするＲＰＬガラスのＲＰＬ測定装置を提供するものである。
本発明によれば、ＲＰＬの全成分のうち、ビルドアップが殆んどないＲＰＬのブルー発光成分（ブルーＲＰＬ）を発光させ、（オレンジＲＰＬの代わりに）ブルーＲＰＬのみを測定することで、プレヒートをすることなく、蛍光ガラス線量計から放射線被曝量をリアルタイムで迅速に読み出すことが可能となる。
以下、図面を参照して、本発明の実施の形態について詳細に説明する。なお、本発明は以下の実施形態及び実施例に記載した内容により限定されるものではない。又、以下に記載した実施形態及び実施例における構成要件には、当業者が容易に想定できるもの、実質的に同一のもの、いわゆる均等の範囲のものが含まれる。更に、以下に記載した実施形態及び実施例で開示した構成要素は適宜組み合わせてもよいし、適宜選択して用いてもよい。
本発明の実施形態は、パルス励起蛍光測定法による測定に際して、図９に原理を示す如く、ブルーＲＰＬを効率良く発光させるため、Ａｇ0の吸収波長３４０ｎｍ〜３８０ｎｍの波長から、最も効率良く発光させられる励起波長、例えば３４０ｎｍを用いる。そして、この波長で励起し、得られるＲＰＬ成分からブルーＲＰＬ波長領域４００ｎｍ〜５００ｎｍのうち、オレンジＲＰＬ成分の影響の無い波長領域、例えば４７５±２５ｎｍをバンドパスフィルタ（ＢＰＦ）を用いて取り出す。これは、Ａｇ0とＡｇ2+の励起波長領域が近く、紫外波長を用いると、どちらも励起されるためである。図において、ＬＰＦは励起波長の影響を防ぐためのロングパスフィルタ（ダイクロイックミラー（ＤＭ）でも良い）である。
本発明を実施するための測定装置の実施形態である読取機を図１０に示す。この読取機は、レーザー発振をパルス状にするためのパルス波形関数を発生するファンクションジェネレーター２０と、測定対象（銀活性リン酸塩ガラス）１０に波長３７５ｎｍのパルス状レーザー光を照射するためのレーザー光源（例えばレーザダイオードＬＤ）２２と、パルス状に発振されたレーザービーム径を短形にできる大きさに拡げるためのビームエクスパンダー２４と、ビームを矩形に成形するための矩形のスリット２６と、測定対象１０から発生される蛍光のうち励起光の成分を除去するための、例えばダイクロイックミラーでなるロングパスフィルタ（ＬＰＦ）３０と、該ＬＰＦ３０を通過した蛍光からブルーＲＰＬ成分を抽出するためのバンドパスフィルタ（ＢＰＦ）３２と、広がる蛍光を集めるためのレンズ３４と、該レンズ３４で集められた蛍光を検出するための光電子増倍管（ＰＭＴ）３６と、該ＰＭＴ３６の出力を増幅するアンプ４０と、前記ファンクションジェネレーター２０からのパルス波形関数及び前記アンプ４０出力のＲＰＬ蛍光波形を表示するためのオシロスコープ４２と、同じくパルス波形関数及びＲＰＬ蛍光波形が、例えばターミナルボード４４を介して入力される、例えばパーソナルコンピューター（パソコン）４６と、を備えている。図において、３８はＰＭＴ３６の電圧可変の高圧電源（Ｈ.Ｖ.）である。
前記パソコン４６は、ターミナルボード４４から入力されるアナログのＲＰＬ波形信号をデジタル信号に変換するＡ／Ｄ変換部４６Ａと、デジタル化されたＲＰＬ波形信号を記憶する波形メモリ４６Ｂと、ＲＰＬ波形信号から減衰時間を区切ってブルーＲＰＬ部分を切り出すためのゲート部４６Ｃと、該ゲート部４６Ｃを通過した信号を積分して測定値とする積分部４６Ｄとを備えている。
前記読取機の処理手順を図１１に示す。レーザー制御系のファンクションジェネレーター２０からのパルス波形関数（励起信号）により、ステップ１００でレーザー光源２２を励起し、測定対象１０を励起して発光させる。
次いでステップ１１０で、ＢＰＦ３２によりブルーＲＰＬを選別し、ステップ１２０で、ＰＭＴ３６によりブルーＲＰＬを受光する。
次いでステップ１３０で、光電子を増幅し、ステップ１４０でパソコン４６により処理し、ステップ１５０で記録する。
前記レーザー光とＰＭＴ３６からのＲＰＬ波形信号の関係を図１２に示す。ＲＰＬ成分は斜線の部分であるので、パソコン４６は、図１１のステップ１４０において、図１３に示すような手順で、ＲＰＬ波形信号からこの部分を切り出して積分する。具体的には、ステップ１４２でＲＰＬ波形信号をＡ／Ｄ変換し、ステップ１４４でデジタル化されたＲＰＬ波形信号を記憶し、ステップ１４６でレーザー光の発振がオンからオフとなって止まった時刻ｔ2から蛍光が減衰して消えるまでの時刻ｔ3のＲＰＬ波形信号を切り出し、ステップ１４８で積分して測定値とする。
なお、前記実施形態においては、パソコン４６とオシロスコープ４２が別体とされていたが、オシロスコープ４２に計算機能が内蔵されている場合には、オシロスコープ４２でブルーＲＰＬ成分を計算しても良い。
又、励起波長は３７５ｎｍに限定されず、バンドパスフィルタ３２の波長も４７５±２５ｎｍに限定されない。
なお、レーザー光源２２はＬＤに限定されず、例えばＮ2ガスパルスレーザーであっても良い。又、レーザー光源２２から良好な断面形状のレーザー光が得られる場合には、ビームエクスパンダー２４やスリット２６を省略することが可能である。又、ＬＰＦ３０やレンズ３４を省略することも可能である。蛍光検出手段も光電子増倍管３６に限定されず、アンプ４０も省略可能である。
１０…測定対象（銀活性リン酸塩ガラス）
２０…ファンクションジェネレーター
２２…レーザー光源
２４…ビームエクスパンダー
２６…スリット
３０…ロングパスフィルタ（ＬＰＦ）
３２…バンドパスフィルタ（ＢＰＦ）
３６…光電子増倍管（ＰＭＴ）
４２…オシロスコープ
４４…ターミナルボード
４６…パーソナルコンピューター（パソコン）
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Claims (4)
- 放射線で被曝した際にラジオフォトルミネッセンスガラス中に生じた蛍光中心を励起した時に発生する蛍光の強度からラジオフォトルミネッセンスガラスの放射線被曝量を測定する際に、ラジオフォトルミネッセンスのブルー発光成分を用いることを特徴とするラジオフォトルミネッセンスガラスのラジオフォトルミネッセンス測定方法。
- Ａｇ0の発光中心を発光させる波長領域でラジオフォトルミネッセンスガラスを励起させることを特徴とする請求項１に記載のラジオフォトルミネッセンスガラスのラジオフォトルミネッセンス測定方法。
- ラジオフォトルミネッセンスの全成分から、バンドパスフィルタを用いてビルドアップの影響が除けるブルー波長領域の発光量を抽出することを特徴とする請求項１又は２に記載のラジオフォトルミネッセンスガラスのラジオフォトルミネッセンス測定方法。
- 放射線で被曝した際にラジオフォトルミネッセンスガラス中に生じた蛍光中心を励起した時に発生する蛍光の強度からラジオフォトルミネッセンスガラスの放射線被曝量を測定するためのラジオフォトルミネッセンスガラスのラジオフォトルミネッセンス測定装置であって、
Ａｇ0の発光中心を発光させる波長領域でラジオフォトルミネッセンスガラスを励起させる手段と、
ラジオフォトルミネッセンスの全成分から、ビルドアップの影響が除けるブルー波長領域の発光量を抽出するバンドパスフィルタと、
抽出されたラジオフォトルミネッセンスのブルー発光成分を用いてラジオフォトルミネッセンスガラスの放射線被曝量を測定する手段と、
を備えたことを特徴とするラジオフォトルミネッセンスガラスのラジオフォトルミネッセンス測定装置。
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