JP2000288393A - 排ガス浄化用触媒 - Google Patents

排ガス浄化用触媒

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Abstract

(57)【要約】 【課題】Auの耐熱性を改良し、耐久試験後の浄化性能の
低下を防止する。 【解決手段】Auを含む複合酸化物からなり、結晶の単位
格子毎にAuイオンを含む組成とした。Auがイオン状態で
存在するため優れた触媒活性を示し、Auが他の元素によ
って囲まれた状態で存在しているため移動が抑制され耐
熱性が向上する。

Description

【発明の詳細な説明】
【０００１】
【発明の属する技術分野】本発明は、Auを含む新規な排
ガス浄化用触媒に関する。
【０００２】
【従来の技術】自動車エンジンからの排ガスなどを浄化
する排ガス浄化用触媒として、アルミナなどの多孔質酸
化物担体にPt，Rh，Pdなどの貴金属を担持したものが広
く用いられている。また近年では、Pt，Rh，Pdなどの貴
金属の代わりにAuを用いた触媒の研究も進められてい
る。例えばアルミナなどの担体にAu微粒子を担持した触
媒は、可燃性ガスの酸化活性に優れている。しかしAu微
粒子は耐熱性が低いという問題があり、耐熱性を向上さ
せるために種々の対策が講じられている。
【０００３】例えば特開平4-235742号公報には、排ガス
中のアルデヒドを低温で分解する触媒として、化学式Ce
1-xZrxCu1-yAuyO3-z（式中のｘは 0.1又は 0.2、ｙは0.
02〜0.04、ｚは 1.0以下）で表される複合酸化物と、セ
リウム含有活性アルミナと、酸素ストレージ能を有する
酸化物とからなる排ガス浄化用アルデヒド分解触媒が開
示されている。
【０００４】
【発明が解決しようとする課題】本発明は、特開平4-23
5742号公報に開示の触媒とは異なる構造として、Auの耐
熱性を改良し耐久試験後の浄化性能の低下を防止するこ
とを目的とする。
【０００５】
【課題を解決するための手段】上記課題を解決する本発
明の排ガス浄化用触媒の特徴は、Auを含む複合酸化物か
らなり、結晶の単位格子毎にAuイオンを含むことにあ
る。また上記排ガス浄化用触媒を具体化する一つの排ガ
ス浄化用触媒の特徴は、アルカリ土類金属から選ばれる
少なくとも一種の金属Ｍを含み、Au2M5O8 の化学式で表
される複合酸化物からなることにある。
【０００６】さらに上記排ガス浄化用触媒を具体化する
もう一つの排ガス浄化用触媒の特徴は、希土類元素から
選ばれる少なくとも一種の金属Ｘと、アルカリ金属から
選ばれる少なくとも一種の金属Ｙとを含み、X2Au0.5Y
0.5O4 の化学式で表される複合酸化物からなることにあ
る。
【０００７】
【発明の実施の形態】本発明の排ガス浄化用触媒は、Au
を含む複合酸化物からなり、結晶の単位格子毎にAuイオ
ンを含んでいる。すなわちAuがイオン状態で存在するた
め、この排ガス浄化用触媒は優れた触媒活性を示す。そ
してこの触媒は、きわめて耐熱性に優れている。これ
は、Auが他の元素によって囲まれた状態で存在している
ため移動が抑制されていることに起因していると考えら
れる。
【０００８】なお化学式Ce1-xZrxCu1-yAuyO3-z（式中の
ｘは 0.1又は 0.2、ｙは0.02〜0.04、ｚは 1.0以下）で
表される従来のAu複合酸化物では、単位格子毎にAuを含
むためにはAu含有量に不足しているので、本発明の排ガ
ス浄化用触媒の構造とは異なるものであり、Auが主体と
して排ガスを浄化する本発明の排ガス浄化用触媒とは作
用も異なるものと考えられる。
【０００９】上記した本発明の排ガス浄化用触媒におい
て、Au以外の金属元素として各種金属を複合化すること
ができるが、製造上の理由によりアルカリ土類金属、ア
ルカリ金属及び希土類元素から選ぶことが好ましい。例
えばアルカリ土類金属（Ｍ）を複合化した場合には、単
位格子毎にAuイオンを含む結晶となる構造の化学式は、
Au2M5O8 と表される。
【００１０】またAu以外の金属元素として複数種類の金
属を複合化することもできる。例えば希土類元素（Ｘ）
とアルカリ金属（Ｙ）の両方を複合化した場合には、単
位格子毎にAuイオンを含む結晶となる構造の化学式はX2
Au0.5Y0.5O4 と表される。なお、アルカリ土類金属にア
ルカリ金属又は希土類元素をドープしたものを複合化し
てもよいし、希土類元素にアルカリ金属又はアルカリ土
類金属をドープしたもの、あるいはアルカリ金属にアル
カリ土類金属又は希土類元素をドープしたものを複合化
することもできる。
【００１１】本発明の排ガス浄化用触媒に好ましく用い
られるアルカリ土類金属としては、Be，Mg，Ca，Sr及び
Baが例示され、これらの少なくとも一種を複合化するこ
とができる。中でもSr及びBaが特に好ましい。また希土
類元素としてはLa，Ce及びNdのうち少なくとも一種が好
ましく、アルカリ金属としてはLI，Na，Ｋ，Rb及びCsの
うち少なくとも一種が好ましい。
【００１２】また本発明の排ガス浄化用触媒では、Auの
みを複合化できることはもちろんであるが、AuにPt，Pd
あるいはAgなどの貴金属をドープしたものを複合化する
こともできる。本発明の排ガス浄化用触媒は、例えば活
性アルミナ、アルミナ、ジルコニア、シリカ、チタニア
などの多孔質酸化物に担持して用いることができる。ま
た本発明の排ガス浄化用触媒を製造するには、上記した
金属又は金属化合物の粉末を固相で混合し焼成すること
で製造することができる。また上記した金属を含む混合
溶液から共沈法やゾルゲル法で酸化物前駆体を析出さ
せ、それを焼成して複合酸化物としてもよい。
【００１３】
【実施例】以下、実施例及び比較例により本発明を具体
的に説明する。 （実施例１）HAuCl4・4H2O粉末 4.1ｇ（0.01モル）と、
Sr(CH3COO)2 ・1/2H2O粉末 5.4ｇ（0.025モル）とをボ
ールミルを用いて固相で均一に混合し、大気中にて 300
℃で３時間仮焼した。得られた前駆体を均一に壊砕し、
その後大気中にて1000℃で50時間焼成して、Au2Sr5O8か
らなる組成の複合酸化物粉末を調製した。ＸＲＤ分析に
より、得られた粉末は複合酸化物であることが確認され
た。
【００１４】またＸ線回折より、この複合酸化物の結晶
構造はF222型であることがわかり、この複合酸化物では
単位結晶毎にAuイオンが含まれていることになる。得ら
れた複合酸化物粉末１重量部とγ-Al2O3粉末99重量部と
をボールミルにて混合し、実施例１の触媒とした。触媒
中のAuの含有量は 0.4重量％である。 （実施例２）AuSr合金粉末 2.8ｇ（0.01モル）と、Sr(C
H3COO)2 ・1/2H2O粉末 4.0ｇ（ 0.015モル）とをボール
ミルを用いて固相で均一に混合し、大気中にて 650℃で
100時間焼成して、Au2Sr5O8からなる組成の複合酸化物
粉末を調製した。ＸＲＤ分析により、得られた粉末は複
合酸化物であることが確認された。
【００１５】またＸ線回折より、この複合酸化物の結晶
構造はF222型であることがわかり、この複合酸化物では
単位結晶毎にAuイオンが含まれていることになる。得ら
れた複合酸化物粉末１重量部とγ-Al2O3粉末99重量部と
をボールミルにて混合し、実施例２の触媒とした。触媒
中のAuの含有量は 0.4重量％である。 （実施例３）HAuCl4・4H2O粉末 4.1ｇ（0.01モル）と、
LiCH3COO粉末 0.7ｇ（0.01モル）と、La(CH3COO)3 ・3/
2H2O粉末をボールミルを用いて固相で均一に混合し、大
気中にて 300℃で６時間仮焼した。得られた前駆体を均
一に壊砕し、その後大気中にて 750℃で30時間焼成し
て、La2Au0.5Li0.5O4 からなる組成の複合酸化物粉末を
調製した。ＸＲＤ分析により、得られた粉末は複合酸化
物であることが確認された。
【００１６】またＸ線回折より、この複合酸化物の結晶
構造はCmmm型であることがわかり、この複合酸化物では
単位結晶毎にAuイオンが含まれていることになる。得ら
れた複合酸化物粉末10重量部とγ-Al2O3粉末90重量部と
をボールミルにて混合し、実施例３の触媒とした。触媒
中のAuの含有量は 0.2重量％である。 （実施例４）HAuCl4・4H2O粉末 4.1ｇ（0.01モル）と、
LiOH・H2O 粉末 0.4ｇ（0.01モル）と、La2O3 粉末 6.5
ｇ（0.02モル）をボールミルを用いて固相で均一に混合
し、大気中にて 300℃で６時間仮焼した。得られた前駆
体を均一に壊砕し、その後大気中にて 750℃で30時間焼
成して、La2Au0.5Li0.5O4 からなる組成の複合酸化物粉
末を調製した。ＸＲＤ分析により、得られた粉末は複合
酸化物であることが確認された。
【００１７】またＸ線回折より、この複合酸化物の結晶
構造はCmmm型であることがわかり、この複合酸化物では
単位結晶毎にAuイオンが含まれていることになる。得ら
れた複合酸化物粉末10重量部とγ-Al2O3粉末90重量部と
をボールミルにて混合し、実施例４の触媒とした。触媒
中のAuの含有量は 0.2重量％である。 （比較例１）γ-Al2O3粉末を0.51重量％含む60℃のイオ
ン交換水に、HAuCl4・4H2O粉末が 0.022重量％、Na2S2O
3 ・5H2Oが 0.106重量％、Na2SO3が 0.269重量％、及び
C6H7NaO6が1.06重量％となるように溶解し、60℃に保持
して24時間攪拌することにより、γ-Al2O3上にAuを微粒
子状に還元析出させた。その後濾過し、60℃のイオン交
換水で洗浄した後、大気中にて 120℃で２時間乾燥し、
さらに大気中にて 500℃で２時間熱処理して、比較例１
の触媒を調製した。触媒中のAuの含有量は２重量％であ
る。
【００１８】＜試験・評価＞得られたそれぞれの触媒を
定法によりそれぞれペレット化し、評価試験装置にそれ
ぞれ所定量配置した。そして表１に示す評価モデルガス
を、空間速度 150,000ｈ-1で流し、入りガス温度が 500
℃から 100℃へ10℃／分の降温速度で降温する際のC3H6
の浄化率をほぼ連続的に測定した。なお浄化率は次式に
よって算出した。
【００１９】浄化率＝ 100×（入ガスC3H6濃度−出ガス
C3H6濃度）／入ガスC3H6濃度 得られたデータからC3H6の50％浄化温度を求め、初期値
として結果をそれぞれ表２に示す。次に、それぞれのペ
レット触媒に表１に示す耐久モデルガスを入りガス温度
800℃で５時間流す耐久試験を行った。耐久試験後のそ
れぞれのペレット触媒について、上記と同様にしてC3H6
の50％浄化温度を測定し、結果を耐久後値として表２に
示す。
【００２０】
【表１】
【００２１】
【表２】 表２より、実施例の触媒は比較例１に比べてAu量が少な
いにも係わらず、初期の浄化性能が優れ、耐久試験後の
性能劣化もない。一方、比較例１では、初期の浄化性能
が実施例より劣るばかりか、耐久試験後の浄化性能が大
きく劣化していることがわかる。
【００２２】すなわち各実施例の触媒は、初期から耐久
試験後まで高い浄化性能を示し、これは請求項に記載の
組成の複合酸化物とした効果であることが明らかであ
る。
【００２３】
【発明の効果】すなわち本発明の排ガス浄化用触媒は、
Auの触媒活性の耐久性に優れ、初期から耐久試験後まで
高い浄化性能を維持することができる。
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き Ｆターム(参考） 4D048 AA17 AB01 BA01Y BA02Y BA03X BA14X BA15X BA18X BA34X BA41X BA42X BB01 4G069 AA04 AA08 AA09 BA01B BA01C BB06A BB06B BB08C BC04B BC04C BC08A BC08B BC08C BC12B BC12C BC33A BC33B BC33C BC38A BC38B BC38C BC42B BC42C BD02A BD02B BD02C CA03 CA07 CA15 DA06 EA02Y FA02 FB07 FC02

Claims (3)

    【特許請求の範囲】
  1. 【請求項１】 金（Au）を含む複合酸化物からなり、結
    晶の単位格子毎にAuイオンを含むことを特徴とする排ガ
    ス浄化用触媒。
  2. 【請求項２】 アルカリ土類金属から選ばれる少なくと
    も一種の金属Ｍを含み、Au2M5O8 の化学式で表される複
    合酸化物からなることを特徴とする請求項１に記載の排
    ガス浄化用触媒。
  3. 【請求項３】 希土類元素から選ばれる少なくとも一種
    の金属Ｘと、アルカリ金属から選ばれる少なくとも一種
    の金属Ｙとを含み、X2Au0.5Y0.5O4 の化学式で表される
    複合酸化物からなることを特徴とする請求項１に記載の
    排ガス浄化用触媒。
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