JP2000235938A - 電気二重層コンデンサ用電極及びその製造方法 - Google Patents
電気二重層コンデンサ用電極及びその製造方法Info
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Abstract
(57)【要約】
【課題】容量密度が大きくかつ内部抵抗の小さい電気二
重層コンデンサの提供。 【解決手段】炭素質材料、ポリテトラフルオロエチレン
及び加工助剤（例えばエタノール）からなる混合物をペ
ースト押出し成形し、得られた押出し物を圧延ロールで
圧延してシート状に成形することにより電気二重層コン
デンサ用電極を得る。
重層コンデンサの提供。 【解決手段】炭素質材料、ポリテトラフルオロエチレン
及び加工助剤（例えばエタノール）からなる混合物をペ
ースト押出し成形し、得られた押出し物を圧延ロールで
圧延してシート状に成形することにより電気二重層コン
デンサ用電極を得る。
Description
【０００１】
【発明の属する技術分野】本発明は電気二重層コンデン
サ用の電極及びその製造方法に関する。
サ用の電極及びその製造方法に関する。
【０００２】
【従来の技術】分極性電極と電解質界面で形成される電
気二重層を利用した電気二重層コンデンサ、特にコイン
型形状のものは、メモリバックアップ電源として近年急
速に需要が伸びている。一方、電気自動車用電源等の大
容量を必要とされる用途に対しても、単位体積あたりの
容量が大きく内部抵抗が低い高エネルギ密度かつ高出力
密度の電気二重層コンデンサの開発が望まれている。ま
た、メモリバックアップ向けの電気二重層コンデンサに
ついても内部抵抗の低減が望まれている。
気二重層を利用した電気二重層コンデンサ、特にコイン
型形状のものは、メモリバックアップ電源として近年急
速に需要が伸びている。一方、電気自動車用電源等の大
容量を必要とされる用途に対しても、単位体積あたりの
容量が大きく内部抵抗が低い高エネルギ密度かつ高出力
密度の電気二重層コンデンサの開発が望まれている。ま
た、メモリバックアップ向けの電気二重層コンデンサに
ついても内部抵抗の低減が望まれている。
【０００３】電気二重層コンデンサの電極は、例えば活
性炭粉末を硫酸等の電解液の溶媒を用いて混練してスラ
リ状とし、加圧プレスにより成形して得られる（米国特
許３２８８６４１）。しかし、この方法で得られる電極
は剛性の多孔性構造を有し、亀裂や破壊が生じやすく長
期の使用に耐えない。
性炭粉末を硫酸等の電解液の溶媒を用いて混練してスラ
リ状とし、加圧プレスにより成形して得られる（米国特
許３２８８６４１）。しかし、この方法で得られる電極
は剛性の多孔性構造を有し、亀裂や破壊が生じやすく長
期の使用に耐えない。
【０００４】これに対し、活性炭粉末と電解液の混合物
に必要に応じてポリテトラフルオロエチレン（以下ＰＴ
ＦＥという）のバインダを加えた粘稠物よりなるカーボ
ンベースト電極が提案されている（特公昭５３−７０２
５、特公昭５５−４１０１５）。この電極は、耐亀裂性
や耐破壊性は有するが、形状保持性が不充分であり、使
用するには強度を補うための特別な構造のセルが必要で
ある。
に必要に応じてポリテトラフルオロエチレン（以下ＰＴ
ＦＥという）のバインダを加えた粘稠物よりなるカーボ
ンベースト電極が提案されている（特公昭５３−７０２
５、特公昭５５−４１０１５）。この電極は、耐亀裂性
や耐破壊性は有するが、形状保持性が不充分であり、使
用するには強度を補うための特別な構造のセルが必要で
ある。
【０００５】また耐亀裂性や耐破壊性を有し、形状保持
性に優れた電極を得るために、炭素質材料とＰＴＦＥ等
のバインダと液状潤滑剤からなる混練物を予備成形した
後、延伸又は圧延してシート状に成形された電極を得る
方法が提案されている（特開昭６３−１０７０１１、特
開平２−２３５３２０）。
性に優れた電極を得るために、炭素質材料とＰＴＦＥ等
のバインダと液状潤滑剤からなる混練物を予備成形した
後、延伸又は圧延してシート状に成形された電極を得る
方法が提案されている（特開昭６３−１０７０１１、特
開平２−２３５３２０）。
【０００６】しかし、この方法では、混練することによ
りＰＴＦＥはランダムに繊維化し、また繊維化部分と非
繊維化部分が生じ、両者では硬さが異なるため、シート
電極を例えば０．２ｍｍ以下の厚さの薄膜シートに成形
しようとすると、表面が凹凸になりやすく、穴が空きや
すい問題がある。したがって、電気二重層コンデンサの
単位体積あたりの容量（以下容量密度という）を大きく
できず、また内部抵抗も大きい問題がある。
りＰＴＦＥはランダムに繊維化し、また繊維化部分と非
繊維化部分が生じ、両者では硬さが異なるため、シート
電極を例えば０．２ｍｍ以下の厚さの薄膜シートに成形
しようとすると、表面が凹凸になりやすく、穴が空きや
すい問題がある。したがって、電気二重層コンデンサの
単位体積あたりの容量（以下容量密度という）を大きく
できず、また内部抵抗も大きい問題がある。
【０００７】活性炭粉末とＰＴＦＥを混合してペースト
化し、集電体に塗工し乾燥した後、ＰＴＦＥの融点以上
に加熱し、プレス成形して電極を薄膜化し、密度を上げ
る方法も提案されている（特開平９−３６００５）。し
かし、この方法では製造工程が複雑で連続化が困難であ
り、また、ＰＴＦＥが一部融解するため内部抵抗が高い
問題がある。
化し、集電体に塗工し乾燥した後、ＰＴＦＥの融点以上
に加熱し、プレス成形して電極を薄膜化し、密度を上げ
る方法も提案されている（特開平９−３６００５）。し
かし、この方法では製造工程が複雑で連続化が困難であ
り、また、ＰＴＦＥが一部融解するため内部抵抗が高い
問題がある。
【０００８】一方、ＰＴＦＥの押出し成形としては、テ
トラフルオロエチレンを乳化重合して得られたＰＴＦＥ
水性分散体を凝集、乾燥して得られた重合体（ファイン
パウダ）に、ナフサ、白灯油等の加工助剤を添加し、予
備成形しスリーブ状としてシリンダ金型に充填し、ラム
により加圧してロッド、シート等の形状に適したノズル
を通して押出した後、加工助剤を揮散させて成形物を得
るペースト押出し成形法が知られている（特公昭６１−
５４５７８等）。
トラフルオロエチレンを乳化重合して得られたＰＴＦＥ
水性分散体を凝集、乾燥して得られた重合体（ファイン
パウダ）に、ナフサ、白灯油等の加工助剤を添加し、予
備成形しスリーブ状としてシリンダ金型に充填し、ラム
により加圧してロッド、シート等の形状に適したノズル
を通して押出した後、加工助剤を揮散させて成形物を得
るペースト押出し成形法が知られている（特公昭６１−
５４５７８等）。
【０００９】上記の成形法は、通常ＰＴＦＥ単独又は数
重量％の充填材を含むＰＴＦＥの成形に使われており、
充填材を主成分としてＰＴＦＥによる機械的補強を目的
とする成形には使用されていない。すなわち、例えばグ
ラファイト、ガラス繊維、カーボン繊維等の充填材は塑
性変形しにくいため、ＰＴＦＥと混合して成形する場合
押出し圧力が高くなり、ＰＴＦＥが過度に変形する。そ
のため、得られた押出し成形物は脆くて強度が低い問題
がある。
重量％の充填材を含むＰＴＦＥの成形に使われており、
充填材を主成分としてＰＴＦＥによる機械的補強を目的
とする成形には使用されていない。すなわち、例えばグ
ラファイト、ガラス繊維、カーボン繊維等の充填材は塑
性変形しにくいため、ＰＴＦＥと混合して成形する場合
押出し圧力が高くなり、ＰＴＦＥが過度に変形する。そ
のため、得られた押出し成形物は脆くて強度が低い問題
がある。
【００１０】
【発明が解決しようとする課題】本発明は前述した従来
の課題を解決すべくなされたものであり、薄膜シート状
で高強度かつ低抵抗である電極とその製造方法を提供す
ることを目的とする。また、前記電極を使用することに
より、容量密度が大きくかつ内部抵抗の小さい電気二重
層コンデンサ、特に高容量で大電流を流すことが必要と
される用途向けの電気二重層コンデンサを提供すること
を目的とする。
の課題を解決すべくなされたものであり、薄膜シート状
で高強度かつ低抵抗である電極とその製造方法を提供す
ることを目的とする。また、前記電極を使用することに
より、容量密度が大きくかつ内部抵抗の小さい電気二重
層コンデンサ、特に高容量で大電流を流すことが必要と
される用途向けの電気二重層コンデンサを提供すること
を目的とする。
【００１１】
【課題を解決するための手段】本発明は、炭素質材料、
ＰＴＦＥ及び加工助剤からなる混合物をペースト押出し
成形し、得られた押出し物を圧延ロールで圧延してシー
ト状に成形することを特徴とする電気二重層コンデンサ
用電極の製造方法を提供する。また、本発明は、炭素質
材料がポリテトラフルオロエチレンをバインダとして成
形されてなるシート状成形体からなり、厚さが０．００
５〜０．２５ｍｍで気孔率が５０〜８０％であり、かつ
少なくとも１方向の引張強さが１．５ｋｇ／ｃｍ2 以上
であることを特徴とする電気二重層コンデンサ用電極を
提供する。
ＰＴＦＥ及び加工助剤からなる混合物をペースト押出し
成形し、得られた押出し物を圧延ロールで圧延してシー
ト状に成形することを特徴とする電気二重層コンデンサ
用電極の製造方法を提供する。また、本発明は、炭素質
材料がポリテトラフルオロエチレンをバインダとして成
形されてなるシート状成形体からなり、厚さが０．００
５〜０．２５ｍｍで気孔率が５０〜８０％であり、かつ
少なくとも１方向の引張強さが１．５ｋｇ／ｃｍ2 以上
であることを特徴とする電気二重層コンデンサ用電極を
提供する。
【００１２】本発明の電極を用いる電気二重層コンデン
サは、電極材料である炭素質材料と電解液との界面に電
気二重層を形成し、該電気二重層に電荷を蓄えることを
原理としている。炭素質材料としては、活性炭、ポリア
セン、カーボンブラック等からなりかつ比表面積が２０
０〜３５００ｍ2 ／ｇである粉末が好ましい。また、カ
ーボンファイバ、カーボンウイスカ、グラファイト等の
繊維又は粉末も、比表面積が２００〜３５００ｍ2 ／ｇ
であれば好ましく使用できる。活性炭としてはフェノー
ル系、レーヨン系、アクリル系、ピッチ系又はヤシガラ
系等が使用できる。活性炭の粒径は０．１〜１００μ
ｍ、特には１〜２０μｍであると薄膜化しやすく、容量
密度も高くなりやすいので好ましい。
サは、電極材料である炭素質材料と電解液との界面に電
気二重層を形成し、該電気二重層に電荷を蓄えることを
原理としている。炭素質材料としては、活性炭、ポリア
セン、カーボンブラック等からなりかつ比表面積が２０
０〜３５００ｍ2 ／ｇである粉末が好ましい。また、カ
ーボンファイバ、カーボンウイスカ、グラファイト等の
繊維又は粉末も、比表面積が２００〜３５００ｍ2 ／ｇ
であれば好ましく使用できる。活性炭としてはフェノー
ル系、レーヨン系、アクリル系、ピッチ系又はヤシガラ
系等が使用できる。活性炭の粒径は０．１〜１００μ
ｍ、特には１〜２０μｍであると薄膜化しやすく、容量
密度も高くなりやすいので好ましい。
【００１３】カーボンブラックは、導電材として他の炭
素質材料と混合して使用することも好ましい。導電材と
して使用する場合、カーボンブラックの粒径は０．００
１〜１μｍ、特には０．０１〜０．５μｍであると、電
極中に少量しか含まれていなくても電極の抵抗を低くで
きるので好ましい。また、導電材としてのカーボンブラ
ックの比表面積は２００〜１５００ｍ2 ／ｇ、特には５
００〜１２００ｍ2 ／ｇが好ましい。この導電材として
のカーボンブラックと比表面積２００〜３５００ｍ2 ／
ｇかつ粒径０．１〜１００μｍの活性炭とＰＴＦＥとか
らなる電極は、内部抵抗が低くかつ容量も高く維持でき
るので好ましい。
素質材料と混合して使用することも好ましい。導電材と
して使用する場合、カーボンブラックの粒径は０．００
１〜１μｍ、特には０．０１〜０．５μｍであると、電
極中に少量しか含まれていなくても電極の抵抗を低くで
きるので好ましい。また、導電材としてのカーボンブラ
ックの比表面積は２００〜１５００ｍ2 ／ｇ、特には５
００〜１２００ｍ2 ／ｇが好ましい。この導電材として
のカーボンブラックと比表面積２００〜３５００ｍ2 ／
ｇかつ粒径０．１〜１００μｍの活性炭とＰＴＦＥとか
らなる電極は、内部抵抗が低くかつ容量も高く維持でき
るので好ましい。
【００１４】本発明におけるＰＴＦＥは、テトラフルオ
ロエチレンの単独重合体だけでなく、テトラフルオロエ
チレンに対して他の単量体を０．５モル％以下加えて共
重合させて得られる共重合体も含まれる。他の単量体が
０．５モル％以下であれば、ＰＴＦＥに溶融流動性が付
与されず、テトラフルオロエチレン単独重合体同様に繊
維化して高強度かつ低抵抗の電極シートを作製できる。
他の単量体としては、ヘキサフルオロプロピレン、クロ
ロトリフルオロエチレン、パーフルオロ（アルキルビニ
ルエーテル）、トリフルオロエチレン、（パーフルオロ
アルキル）エチレン等が例示される。
ロエチレンの単独重合体だけでなく、テトラフルオロエ
チレンに対して他の単量体を０．５モル％以下加えて共
重合させて得られる共重合体も含まれる。他の単量体が
０．５モル％以下であれば、ＰＴＦＥに溶融流動性が付
与されず、テトラフルオロエチレン単独重合体同様に繊
維化して高強度かつ低抵抗の電極シートを作製できる。
他の単量体としては、ヘキサフルオロプロピレン、クロ
ロトリフルオロエチレン、パーフルオロ（アルキルビニ
ルエーテル）、トリフルオロエチレン、（パーフルオロ
アルキル）エチレン等が例示される。
【００１５】ＰＴＦＥは、低分子量であると液状又はゲ
ル状となり繊維化しにくいので、標準比重から計算され
る分子量が１×１０6 以上の重合体を５０重量％以上含
んでいることが好ましい。また、ＰＴＦＥは、乳化重合
により得られるものが繊維化しやすいので好ましい。
ル状となり繊維化しにくいので、標準比重から計算され
る分子量が１×１０6 以上の重合体を５０重量％以上含
んでいることが好ましい。また、ＰＴＦＥは、乳化重合
により得られるものが繊維化しやすいので好ましい。
【００１６】本発明における加工助剤は、ＰＴＦＥが適
度に繊維化及び塑性変形するように加えるものであり、
ＰＴＦＥを容易に湿潤させ、かつ成形された電極シート
より容易に除去できる液体であればいずれも使用でき
る。具体的には、エタノール、メタノール、２−プロパ
ノール、灯油、ソルベントナフサ、ホワイトナフサ、エ
チレングリコール、プロピレングリコール、ジプロピレ
ングリコール、グリセリン等が挙げられる。また、ＰＴ
ＦＥ水性ディスパージョンも加工助剤として使用でき、
単独で使用しても他の加工助剤と併用してもよい。
度に繊維化及び塑性変形するように加えるものであり、
ＰＴＦＥを容易に湿潤させ、かつ成形された電極シート
より容易に除去できる液体であればいずれも使用でき
る。具体的には、エタノール、メタノール、２−プロパ
ノール、灯油、ソルベントナフサ、ホワイトナフサ、エ
チレングリコール、プロピレングリコール、ジプロピレ
ングリコール、グリセリン等が挙げられる。また、ＰＴ
ＦＥ水性ディスパージョンも加工助剤として使用でき、
単独で使用しても他の加工助剤と併用してもよい。
【００１７】本発明の電極の製造方法において、ＰＴＦ
Ｅと炭素質材料と加工助剤とは、電極中にＰＴＦＥが炭
素質材料に対して１〜５０重量％、さらには５〜３０重
量％含まれるように混合することが好ましい。ＰＴＦＥ
は電極シートの形状を保つバインダとして電極シート中
に含まれるものであるから、ＰＴＦＥが１重量％未満で
は強度が弱く、５０重量％超では電極の内部抵抗が増大
しやすい。
Ｅと炭素質材料と加工助剤とは、電極中にＰＴＦＥが炭
素質材料に対して１〜５０重量％、さらには５〜３０重
量％含まれるように混合することが好ましい。ＰＴＦＥ
は電極シートの形状を保つバインダとして電極シート中
に含まれるものであるから、ＰＴＦＥが１重量％未満で
は強度が弱く、５０重量％超では電極の内部抵抗が増大
しやすい。
【００１８】本発明の電極の製造方法において、加工助
剤の添加は、炭素質材料とＰＴＦＥとを混合した後でも
混合すると同時でもよい。このとき、炭素質材料とＰＴ
ＦＥと加工助剤との混合物が造粒物となることもある
が、ペースト押出し成形に影響することはない。加工助
剤は炭素質材料に対して２０〜２００重量％加えること
が好ましく、３０〜８０重量％であるとさらに好まし
い。加工助剤が２０重量％未満では押出し流動性が不足
し、押出し成形するのが困難となる。２００重量％超で
は押出し圧力が上がらず、ＰＴＦＥが充分に繊維化され
ず、また、押出し成形中に加工助剤の浸み出しが起こり
やすい。
剤の添加は、炭素質材料とＰＴＦＥとを混合した後でも
混合すると同時でもよい。このとき、炭素質材料とＰＴ
ＦＥと加工助剤との混合物が造粒物となることもある
が、ペースト押出し成形に影響することはない。加工助
剤は炭素質材料に対して２０〜２００重量％加えること
が好ましく、３０〜８０重量％であるとさらに好まし
い。加工助剤が２０重量％未満では押出し流動性が不足
し、押出し成形するのが困難となる。２００重量％超で
は押出し圧力が上がらず、ＰＴＦＥが充分に繊維化され
ず、また、押出し成形中に加工助剤の浸み出しが起こり
やすい。
【００１９】炭素質材料とＰＴＦＥと加工助剤との混合
物は、あらかじめ予備成形された後、押出し機に入れて
ペースト押出し成形され、ロッド、シート、チューブ等
の形状の成形物となる。ペースト押出し成形のときの押
出し絞り比（押出し機において、予備成形体をいれるシ
リンダ金型の断面積を成形物を押出すノズルの断面積で
割った値）は、５〜５００が好ましく、さらには１０〜
１００、特に２０〜６０が好ましい。５未満では押出し
物が柔らかすぎて形状を保持しがたい。５００超では押
出しが困難となり、得られた押出し物が脆くなりやす
い。
物は、あらかじめ予備成形された後、押出し機に入れて
ペースト押出し成形され、ロッド、シート、チューブ等
の形状の成形物となる。ペースト押出し成形のときの押
出し絞り比（押出し機において、予備成形体をいれるシ
リンダ金型の断面積を成形物を押出すノズルの断面積で
割った値）は、５〜５００が好ましく、さらには１０〜
１００、特に２０〜６０が好ましい。５未満では押出し
物が柔らかすぎて形状を保持しがたい。５００超では押
出しが困難となり、得られた押出し物が脆くなりやす
い。
【００２０】本発明では、ペースト押出し成形の終了
後、押出し成形物がノズルに残っている状態で前記混合
物の予備成形体を間欠的に順次押出し成形用のシリンダ
金型に供給し、連続的に押出し成形を行うことにより、
長尺状の押出し物を得ることもできる。長尺状の押出し
物を用いて圧延処理すれば長尺状の電極シートが得られ
る。
後、押出し成形物がノズルに残っている状態で前記混合
物の予備成形体を間欠的に順次押出し成形用のシリンダ
金型に供給し、連続的に押出し成形を行うことにより、
長尺状の押出し物を得ることもできる。長尺状の押出し
物を用いて圧延処理すれば長尺状の電極シートが得られ
る。
【００２１】本発明では、ペースト押出し物は、次いで
圧延ロールで圧延（以下、ロール圧延という）すること
によってシート状に成形される。このとき、圧延ロール
の温度は２０〜３５０℃、特には６０〜１２０℃である
ことが好ましい。圧延ロールの温度が２０℃未満ではＰ
ＴＦＥが充分に繊維化されず脆いシートとなりやすい。
圧延ロールの温度が３５０℃超では加工助剤の蒸発が激
しいため、シート表面にヒビ割れ、剥離等が生じやす
い。
圧延ロールで圧延（以下、ロール圧延という）すること
によってシート状に成形される。このとき、圧延ロール
の温度は２０〜３５０℃、特には６０〜１２０℃である
ことが好ましい。圧延ロールの温度が２０℃未満ではＰ
ＴＦＥが充分に繊維化されず脆いシートとなりやすい。
圧延ロールの温度が３５０℃超では加工助剤の蒸発が激
しいため、シート表面にヒビ割れ、剥離等が生じやす
い。
【００２２】ロール圧延して成形されたシートは、加工
助剤が乾燥により除去されることが必要である。加工助
剤の除去はロール圧延して成形された後に乾燥して行っ
てもよいし、また、上記ロール圧延のときに同時に乾燥
して加工助剤の一部又は全部を除去してもよい。乾燥温
度は加工助剤の沸点以上で、ＰＴＦＥの融点以下の温度
が好ましい。また、乾燥後又は加工助剤を一部除去した
半乾燥後のシート状物を、延伸処理した後再びロール圧
延をしてもよい。
助剤が乾燥により除去されることが必要である。加工助
剤の除去はロール圧延して成形された後に乾燥して行っ
てもよいし、また、上記ロール圧延のときに同時に乾燥
して加工助剤の一部又は全部を除去してもよい。乾燥温
度は加工助剤の沸点以上で、ＰＴＦＥの融点以下の温度
が好ましい。また、乾燥後又は加工助剤を一部除去した
半乾燥後のシート状物を、延伸処理した後再びロール圧
延をしてもよい。
【００２３】延伸処理する場合、その延伸倍率は１．１
〜５．０倍が好ましく、延伸は一軸方向に行っても多軸
方向に行ってもよい。また、延伸処理は乾燥工程前に行
ってもよい。延伸処理することによりＰＴＦＥの繊維化
が促進され、高強度、低抵抗の薄膜シートが得られる。
延伸処理するときの温度を３０〜３５０℃、特に２００
〜３２０℃とすると、ＰＴＦＥの繊維化がより促進され
るので好ましい。
〜５．０倍が好ましく、延伸は一軸方向に行っても多軸
方向に行ってもよい。また、延伸処理は乾燥工程前に行
ってもよい。延伸処理することによりＰＴＦＥの繊維化
が促進され、高強度、低抵抗の薄膜シートが得られる。
延伸処理するときの温度を３０〜３５０℃、特に２００
〜３２０℃とすると、ＰＴＦＥの繊維化がより促進され
るので好ましい。
【００２４】本発明の製造方法で得られる電極シート
は、薄膜に仕上げられる。電気二重層コンデンサは、容
量密度を高めるためには電極シートの厚さは薄いことが
好ましい。しかし、薄すぎると、電極シートをセパレー
タを介して積層したり巻回して電気二重層コンデンサ素
子を作製するときに、電極シートの強度が不足して取り
扱いが困難となるため、０．００５〜０．２５ｍｍ、特
には０．００５〜０．１９ｍｍ、さらには０．００５〜
０．１８ｍｍであることが好ましい。より好ましくは
０．０５〜０．１５ｍｍである。
は、薄膜に仕上げられる。電気二重層コンデンサは、容
量密度を高めるためには電極シートの厚さは薄いことが
好ましい。しかし、薄すぎると、電極シートをセパレー
タを介して積層したり巻回して電気二重層コンデンサ素
子を作製するときに、電極シートの強度が不足して取り
扱いが困難となるため、０．００５〜０．２５ｍｍ、特
には０．００５〜０．１９ｍｍ、さらには０．００５〜
０．１８ｍｍであることが好ましい。より好ましくは
０．０５〜０．１５ｍｍである。
【００２５】電極シートの気孔率は５０〜８０％が好ま
しい。５０％未満では電気二重層コンデンサの容量密度
を高められず、８０％超では内部抵抗が大きくなる。な
お、気孔率とは、（１−見かけ密度／真密度）×１００
（％）の式により算出したものである。
しい。５０％未満では電気二重層コンデンサの容量密度
を高められず、８０％超では内部抵抗が大きくなる。な
お、気孔率とは、（１−見かけ密度／真密度）×１００
（％）の式により算出したものである。
【００２６】本発明により得られた電極シートは、その
まま電極として使用できるが、必要に応じて焼成してか
ら使用してもよい。焼成は、ＰＴＦＥの融点以上の温度
における完全焼成であっても、ＰＴＦＥの融点未満の温
度における不完全焼成であってもよい。
まま電極として使用できるが、必要に応じて焼成してか
ら使用してもよい。焼成は、ＰＴＦＥの融点以上の温度
における完全焼成であっても、ＰＴＦＥの融点未満の温
度における不完全焼成であってもよい。
【００２７】本発明の製造方法によれば、ペースト押出
し成形によりＰＴＦＥが押出し方向に繊維状に伸び、さ
らに圧延されることにより網目構造となる。炭素質材料
はＰＴＦＥの網目構造により保持されているため、電極
シートは形状保持性に優れている。
し成形によりＰＴＦＥが押出し方向に繊維状に伸び、さ
らに圧延されることにより網目構造となる。炭素質材料
はＰＴＦＥの網目構造により保持されているため、電極
シートは形状保持性に優れている。
【００２８】本発明の電極の強度は、少なくとも１方向
の引張強さが１．５ｋｇ／ｃｍ2 以上であり、特に２．
０ｋｇ／ｃｍ2 以上であることが好ましい。本発明の製
造方法により電極を製造した場合は、前記１方向の引張
強さはペースト押出し方向の引張強さに相当する。
の引張強さが１．５ｋｇ／ｃｍ2 以上であり、特に２．
０ｋｇ／ｃｍ2 以上であることが好ましい。本発明の製
造方法により電極を製造した場合は、前記１方向の引張
強さはペースト押出し方向の引張強さに相当する。
【００２９】なお、本明細書において電極の引張強さと
は、電極シートを２５０℃で１時間乾燥した後、ＪＩＳ
−Ｋ６３０１に規定される１号形のダンベル状試験片の
形状に打ち抜き、雰囲気温度２５±２℃にて引張速度２
０ｍｍ／ｍｉｎで引張試験を行ったときの最大荷重を断
面積（電極シートの厚さ×平行部の幅）で割った値をい
う。
は、電極シートを２５０℃で１時間乾燥した後、ＪＩＳ
−Ｋ６３０１に規定される１号形のダンベル状試験片の
形状に打ち抜き、雰囲気温度２５±２℃にて引張速度２
０ｍｍ／ｍｉｎで引張試験を行ったときの最大荷重を断
面積（電極シートの厚さ×平行部の幅）で割った値をい
う。
【００３０】また、ペースト押出し成形はシリンダ金型
から徐々に押出し物の押出し方向に垂直な方向の断面の
面積を小さくし、所望のノズルまで加圧して変形させる
ので混練物のような穴も生じにくい。この押出し物をロ
ール圧延することによりさらにＰＴＦＥの繊維化が促進
されるため、ＰＴＦＥが少量であっても、電極シートは
薄膜化しても耐亀裂性や耐破壊性に優れ、形状保持性に
優れており高強度である。
から徐々に押出し物の押出し方向に垂直な方向の断面の
面積を小さくし、所望のノズルまで加圧して変形させる
ので混練物のような穴も生じにくい。この押出し物をロ
ール圧延することによりさらにＰＴＦＥの繊維化が促進
されるため、ＰＴＦＥが少量であっても、電極シートは
薄膜化しても耐亀裂性や耐破壊性に優れ、形状保持性に
優れており高強度である。
【００３１】また、ＰＴＦＥが繊維化して三次元的網目
構造を有しているため、ＰＴＦＥが配合されることによ
る電極の抵抗の増大が少ない。さらに、シート状物を延
伸処理することにより、ＰＴＦＥの繊維化が促進され三
次元的網目構造の形成も促進されるため、電極の抵抗が
さらに低減する。また、導電材としてカーボンブラック
を加えている場合は、ペースト押出し、ロール圧延の両
工程においてカーボンブラックが強圧で加圧されるの
で、少量のカーボンブラックでも電気的に接続して電極
が低抵抗となる。
構造を有しているため、ＰＴＦＥが配合されることによ
る電極の抵抗の増大が少ない。さらに、シート状物を延
伸処理することにより、ＰＴＦＥの繊維化が促進され三
次元的網目構造の形成も促進されるため、電極の抵抗が
さらに低減する。また、導電材としてカーボンブラック
を加えている場合は、ペースト押出し、ロール圧延の両
工程においてカーボンブラックが強圧で加圧されるの
で、少量のカーボンブラックでも電気的に接続して電極
が低抵抗となる。
【００３２】
【実施例】［例１］比表面積１５００ｍ2 ／ｇ、平均粒
径１０μｍのフェノール系高純度活性炭粉末８０重量
％、比表面積１２７０ｍ2 ／ｇ、平均粒径０．０３μｍ
のカーボンブラック１０重量％、ＰＴＦＥ粉末１０重量
％からなる混合物に、エタノールを炭素質材料（活性炭
とカーボンブラック）に対して６０重量％加え混合し
た。この混合物を直方体状に予備成形し、押出し絞り比
が４０で断面が矩形のノズルを用いてペースト押出し成
形を行った。得られた押出し物を圧延ロールの温度８０
℃で圧延し、２５０℃で３０分間乾燥してエタノールを
除去して厚さ１２０μｍ、気孔率６６％のシートを形成
した。
径１０μｍのフェノール系高純度活性炭粉末８０重量
％、比表面積１２７０ｍ2 ／ｇ、平均粒径０．０３μｍ
のカーボンブラック１０重量％、ＰＴＦＥ粉末１０重量
％からなる混合物に、エタノールを炭素質材料（活性炭
とカーボンブラック）に対して６０重量％加え混合し
た。この混合物を直方体状に予備成形し、押出し絞り比
が４０で断面が矩形のノズルを用いてペースト押出し成
形を行った。得られた押出し物を圧延ロールの温度８０
℃で圧延し、２５０℃で３０分間乾燥してエタノールを
除去して厚さ１２０μｍ、気孔率６６％のシートを形成
した。
【００３３】上記シートを２５０℃で１時間乾燥した
後、ＪＩＳ−Ｋ６３０１に規定される１号形のダンベル
状試験片の形状に打ち抜き、雰囲気温度２５℃にて引張
速度２０ｍｍ／ｍｉｎで引張試験を行い、最大荷重を測
定した。この測定を３回繰り返し、その平均値をこのシ
ートにかけられる最大荷重とした。なお、ペースト押出
し方向のシートの引張強さを測定するため、ダンベル状
試験片はその長さ方向がペースト押出し方向となるよう
に打ち抜いた。上記最大荷重の値から算出されるシート
の引張強さは、３．５ｋｇ／ｃｍ2 であった。
後、ＪＩＳ−Ｋ６３０１に規定される１号形のダンベル
状試験片の形状に打ち抜き、雰囲気温度２５℃にて引張
速度２０ｍｍ／ｍｉｎで引張試験を行い、最大荷重を測
定した。この測定を３回繰り返し、その平均値をこのシ
ートにかけられる最大荷重とした。なお、ペースト押出
し方向のシートの引張強さを測定するため、ダンベル状
試験片はその長さ方向がペースト押出し方向となるよう
に打ち抜いた。上記最大荷重の値から算出されるシート
の引張強さは、３．５ｋｇ／ｃｍ2 であった。
【００３４】リード端子を有し幅４ｃｍ、高さ６ｃｍの
矩形で、厚さ５０μｍの純アルミニウム箔の片面に、上
記シートを面積４ｃｍ×６ｃｍに切り抜いた電極シート
を導電性接着剤を介して接合し、加熱して接着剤を熱硬
化させて電極体とした。この電極体を２枚作製し、２枚
の電極体の電極面を対向させ、厚さ４０μｍのセルロー
ス繊維製セパレータを挟んで厚さ２ｍｍ、幅５ｃｍ、高
さ７ｃｍの２枚のガラス製挟持板で挟持し、素子とし
た。２枚の電極体とセパレータとの合計の厚さは０．３
９ｍｍであった。
矩形で、厚さ５０μｍの純アルミニウム箔の片面に、上
記シートを面積４ｃｍ×６ｃｍに切り抜いた電極シート
を導電性接着剤を介して接合し、加熱して接着剤を熱硬
化させて電極体とした。この電極体を２枚作製し、２枚
の電極体の電極面を対向させ、厚さ４０μｍのセルロー
ス繊維製セパレータを挟んで厚さ２ｍｍ、幅５ｃｍ、高
さ７ｃｍの２枚のガラス製挟持板で挟持し、素子とし
た。２枚の電極体とセパレータとの合計の厚さは０．３
９ｍｍであった。
【００３５】電解液としてはプロピレンカーボネートに
１．５ｍｏｌ／ｌのトリエチルモノメチルアンモニウム
テトラフルオロボレートを溶解した溶液を用いた。上記
素子を２００℃で３時間真空加熱することにより素子の
不純分を除去し、電解液を真空含浸させてポリプロピレ
ン製の角型有底筒状容器に収容し、電気二重層コンデン
サを作製した。電流密度２０ｍＡ／ｃｍ2 で直流抵抗と
容量を測定し、単位体積あたりの容量（容量密度）と単
位体積あたりの抵抗を算出した。結果を表１に示す。
１．５ｍｏｌ／ｌのトリエチルモノメチルアンモニウム
テトラフルオロボレートを溶解した溶液を用いた。上記
素子を２００℃で３時間真空加熱することにより素子の
不純分を除去し、電解液を真空含浸させてポリプロピレ
ン製の角型有底筒状容器に収容し、電気二重層コンデン
サを作製した。電流密度２０ｍＡ／ｃｍ2 で直流抵抗と
容量を測定し、単位体積あたりの容量（容量密度）と単
位体積あたりの抵抗を算出した。結果を表１に示す。
【００３６】［例２］圧延によって厚さを８０μｍ、気
孔率を６４％とした以外は例１と同様にしてシートを作
製した。例１と同様にこのシートのペースト押出し方向
の引張強さを測定したところ、２．０ｋｇ／ｃｍ2 であ
った。このシートから電極シートを得て用いた以外は例
１と同様にして電気二重層コンデンサを作製し、例１と
同様の評価を行った。結果を表１に示す。
孔率を６４％とした以外は例１と同様にしてシートを作
製した。例１と同様にこのシートのペースト押出し方向
の引張強さを測定したところ、２．０ｋｇ／ｃｍ2 であ
った。このシートから電極シートを得て用いた以外は例
１と同様にして電気二重層コンデンサを作製し、例１と
同様の評価を行った。結果を表１に示す。
【００３７】［例３］圧延によって厚さを１５０μｍ、
気孔率を６９％とした以外は例１と同様にしてシートを
作製した。例１と同様にこのシートのペースト押出し方
向の引張強さを測定したところ、３．１ｋｇ／ｃｍ2 で
あった。このシートから電極シートを得て用いた以外は
例１と同様にして電気二重層コンデンサを作製し、例１
と同様の評価を行った。結果を表１に示す。
気孔率を６９％とした以外は例１と同様にしてシートを
作製した。例１と同様にこのシートのペースト押出し方
向の引張強さを測定したところ、３．１ｋｇ／ｃｍ2 で
あった。このシートから電極シートを得て用いた以外は
例１と同様にして電気二重層コンデンサを作製し、例１
と同様の評価を行った。結果を表１に示す。
【００３８】［例４］圧延によって厚さ１５０μｍのシ
ートを得た後、加工助剤を乾燥させてから、延伸倍率
１．５倍、温度３００℃で延伸処理し、厚さを１１０μ
ｍ、気孔率を６９％とした以外は例１と同様にしてシー
トを作製した。例１と同様にこのシートのペースト押出
し方向の引張強さを測定したところ、２．８ｋｇ／ｃｍ
2 であった。このシートから電極シートを得て用いた以
外は例１と同様にして電気二重層コンデンサを作製し、
例１と同様の評価を行った。結果を表１に示す。
ートを得た後、加工助剤を乾燥させてから、延伸倍率
１．５倍、温度３００℃で延伸処理し、厚さを１１０μ
ｍ、気孔率を６９％とした以外は例１と同様にしてシー
トを作製した。例１と同様にこのシートのペースト押出
し方向の引張強さを測定したところ、２．８ｋｇ／ｃｍ
2 であった。このシートから電極シートを得て用いた以
外は例１と同様にして電気二重層コンデンサを作製し、
例１と同様の評価を行った。結果を表１に示す。
【００３９】［例５（比較例）］ペースト押出しをせず
に、プレスによって加圧成形した後、ロール圧延を５回
繰り返して厚さを２５０μｍ、気孔率を８６％とした以
外は例１と同様にしてシートを作製した。例１と同様に
このシートの圧延する方向の引張強さを測定したとこ
ろ、１．３ｋｇ／ｃｍ2 であった。このシートから電極
シートを得て用いた以外は例１と同様にして電気二重層
コンデンサを作製し、例１と同様の評価を行った。結果
を表１に示す。
に、プレスによって加圧成形した後、ロール圧延を５回
繰り返して厚さを２５０μｍ、気孔率を８６％とした以
外は例１と同様にしてシートを作製した。例１と同様に
このシートの圧延する方向の引張強さを測定したとこ
ろ、１．３ｋｇ／ｃｍ2 であった。このシートから電極
シートを得て用いた以外は例１と同様にして電気二重層
コンデンサを作製し、例１と同様の評価を行った。結果
を表１に示す。
【００４０】［例６（比較例）］ペースト押出しをせず
に、プレスによって加圧成形した後、ロール圧延を１０
回繰り返した以外は例１と同様にして厚さ１５０μｍの
シートを得たが、穴が多く発生し、電極としては使用で
きなかった。
に、プレスによって加圧成形した後、ロール圧延を１０
回繰り返した以外は例１と同様にして厚さ１５０μｍの
シートを得たが、穴が多く発生し、電極としては使用で
きなかった。
【００４１】
【表１】
【００４２】
【発明の効果】本発明の製造方法により得られる電極
は、ＰＴＦＥが繊維化して三次元的網目構造を有するた
め強度が高く、薄膜シート状の電極としても耐亀裂性、
耐破壊性、形状保持性に優れ、抵抗が低い。特に導電材
であるカーボンブラックを含む場合、カーボンブラック
が強圧で加圧されるので、少量のカーボンブラックでも
電気的に接続して電極が低抵抗となる。したがって、本
発明の電極を有する電気二重層コンデンサは内部抵抗が
小さく、単位体積あたりの静電容量が大きい。
は、ＰＴＦＥが繊維化して三次元的網目構造を有するた
め強度が高く、薄膜シート状の電極としても耐亀裂性、
耐破壊性、形状保持性に優れ、抵抗が低い。特に導電材
であるカーボンブラックを含む場合、カーボンブラック
が強圧で加圧されるので、少量のカーボンブラックでも
電気的に接続して電極が低抵抗となる。したがって、本
発明の電極を有する電気二重層コンデンサは内部抵抗が
小さく、単位体積あたりの静電容量が大きい。
Claims (8)
- 【請求項１】炭素質材料、ポリテトラフルオロエチレン
及び加工助剤からなる混合物をペースト押出し成形し、
得られた押出し物を圧延ロールで圧延してシート状に成
形することを特徴とする電気二重層コンデンサ用電極の
製造方法。 - 【請求項２】炭素質材料、ポリテトラフルオロエチレン
及び加工助剤からなる混合物を予備成形した後、押出し
成形用のシリンダ金型に間欠的に順次供給して連続的に
ペースト押出し成形することにより長尺状の押出し物を
得て、得られた押出し物を圧延ロールで圧延してシート
状に成形することを特徴とする電気二重層コンデンサ用
電極の製造方法。 - 【請求項３】前記混合物には、炭素質材料に対しポリテ
トラフルオロエチレンが１〜５０重量％、加工助剤が２
０〜２００重量％含まれる請求項１又は２に記載の電気
二重層コンデンサ用電極の製造方法。 - 【請求項４】ペースト押出し成形における押出し絞り比
が５〜５００である請求項１、２又は３に記載の電気二
重層コンデンサ用電極の製造方法。 - 【請求項５】圧延ロールの温度が２０〜３５０℃である
請求項１、２、３又は４に記載の電気二重層コンデンサ
用電極の製造方法。 - 【請求項６】前記押出し物を圧延ロールで圧延してシー
ト状に成形した後、一軸又は多軸方向に原長の１．１〜
５．０倍に延伸処理し、さらに圧延ロールで圧延する請
求項１、２、３、４又は５に記載の電気二重層コンデン
サ用電極の製造方法。 - 【請求項７】炭素質材料がポリテトラフルオロエチレン
をバインダとして成形されてなるシート状成形体からな
り、厚さが０．００５〜０．２５ｍｍで気孔率が５０〜
８０％であり、かつ少なくとも１方向の引張強さが１．
５ｋｇ／ｃｍ2 以上であることを特徴とする電気二重層
コンデンサ用電極。 - 【請求項８】炭素質材料、ポリテトラフルオロエチレン
及び加工助剤からなる混合物をペースト押出し成形し、
得られた押出し物を圧延ロールで圧延してシート状に成
形してなる成形体からなり、ペースト押出し方向の引張
強さが１．５ｋｇ／ｃｍ2 以上である請求項７に記載の
電気二重層コンデンサ用電極。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP35962598A JP3721817B2 (ja) | 1997-12-24 | 1998-12-17 | 電気二重層コンデンサ用電極の製造方法 |
Applications Claiming Priority (7)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP35558997 | 1997-12-24 | ||
| JP9-355589 | 1997-12-24 | ||
| JP30747898 | 1998-10-28 | ||
| JP10-307478 | 1998-12-14 | ||
| JP10-354777 | 1998-12-14 | ||
| JP35477798 | 1998-12-14 | ||
| JP35962598A JP3721817B2 (ja) | 1997-12-24 | 1998-12-17 | 電気二重層コンデンサ用電極の製造方法 |
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| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP2003345717A Division JP2004031986A (ja) | 1997-12-24 | 2003-10-03 | 電気二重層コンデンサ用電極 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JP2000235938A true JP2000235938A (ja) | 2000-08-29 |
| JP3721817B2 JP3721817B2 (ja) | 2005-11-30 |
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ID=27479938
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP35962598A Expired - Fee Related JP3721817B2 (ja) | 1997-12-24 | 1998-12-17 | 電気二重層コンデンサ用電極の製造方法 |
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| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JP3721817B2 (ja) |
Cited By (6)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JP2002289481A (ja) * | 2001-03-28 | 2002-10-04 | Kyocera Corp | 活性炭質構造体およびそれを用いた電気二重層コンデンサ |
| US6638385B2 (en) * | 2000-09-26 | 2003-10-28 | Asahi Glass Company, Limited | Process for producing an electrode assembly for an electronic double layer capacitor |
| US7068493B2 (en) | 2002-11-29 | 2006-06-27 | Honda Motor Co., Ltd. | Polarizing property electrode for electrical double layer capacitor and manufacturing method of polarizing property electrode for electrical double layer capacitor, and manufacturing method of electrode sheet for electrical double layer capacitor |
| WO2006068291A1 (ja) * | 2004-12-21 | 2006-06-29 | Teijin Limited | 電気二重層キャパシタ |
| JP2008529310A (ja) * | 2005-02-01 | 2008-07-31 | バッツキャップ | 高装填率スーパーキャパシタ電極および押出による製造方法 |
| CN115116753A (zh) * | 2022-07-05 | 2022-09-27 | 新疆众和股份有限公司 | 铝电极箔及其制备方法和应用 |
-
1998
- 1998-12-17 JP JP35962598A patent/JP3721817B2/ja not_active Expired - Fee Related
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| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| US6638385B2 (en) * | 2000-09-26 | 2003-10-28 | Asahi Glass Company, Limited | Process for producing an electrode assembly for an electronic double layer capacitor |
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| US7068493B2 (en) | 2002-11-29 | 2006-06-27 | Honda Motor Co., Ltd. | Polarizing property electrode for electrical double layer capacitor and manufacturing method of polarizing property electrode for electrical double layer capacitor, and manufacturing method of electrode sheet for electrical double layer capacitor |
| WO2006068291A1 (ja) * | 2004-12-21 | 2006-06-29 | Teijin Limited | 電気二重層キャパシタ |
| JP2008529310A (ja) * | 2005-02-01 | 2008-07-31 | バッツキャップ | 高装填率スーパーキャパシタ電極および押出による製造方法 |
| KR100984607B1 (ko) * | 2005-02-01 | 2010-09-30 | 밧츠캅 | 고부하율의 수퍼캐패시터 전극 및 압출성형에 의한 그제조방법 |
| US8854793B2 (en) | 2005-02-01 | 2014-10-07 | Blue Solutions | High-load rate supercapacitor electrode and method for obtaining same by extrusion |
| CN115116753A (zh) * | 2022-07-05 | 2022-09-27 | 新疆众和股份有限公司 | 铝电极箔及其制备方法和应用 |
| CN115116753B (zh) * | 2022-07-05 | 2023-11-28 | 新疆众和股份有限公司 | 铝电极箔及其制备方法和应用 |
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|---|---|
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