FI67869B - Foerfarande foer polymerisering av metylmetakrylat och den paodetta saett erhaollna polymerens anvaendning - Google Patents

Foerfarande foer polymerisering av metylmetakrylat och den paodetta saett erhaollna polymerens anvaendning Download PDF

Info

Publication number
FI67869B
FI67869B FI800020A FI800020A FI67869B FI 67869 B FI67869 B FI 67869B FI 800020 A FI800020 A FI 800020A FI 800020 A FI800020 A FI 800020A FI 67869 B FI67869 B FI 67869B
Authority
FI
Finland
Prior art keywords
polymerization
alkyl group
weight
amine
tps
Prior art date
Application number
FI800020A
Other languages
English (en)
Other versions
FI800020A7 (fi
FI67869C (fi
Inventor
Ludwig Hosch
Original Assignee
Roehm Gmbh
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Family has litigation
First worldwide family litigation filed litigation Critical https://patents.darts-ip.com/?family=6067598&utm_source=google_patent&utm_medium=platform_link&utm_campaign=public_patent_search&patent=FI67869(B) "Global patent litigation dataset” by Darts-ip is licensed under a Creative Commons Attribution 4.0 International License.
Application filed by Roehm Gmbh filed Critical Roehm Gmbh
Publication of FI800020A7 publication Critical patent/FI800020A7/fi
Publication of FI67869B publication Critical patent/FI67869B/fi
Application granted granted Critical
Publication of FI67869C publication Critical patent/FI67869C/fi

Links

Classifications

    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C08ORGANIC MACROMOLECULAR COMPOUNDS; THEIR PREPARATION OR CHEMICAL WORKING-UP; COMPOSITIONS BASED THEREON
    • C08FMACROMOLECULAR COMPOUNDS OBTAINED BY REACTIONS ONLY INVOLVING CARBON-TO-CARBON UNSATURATED BONDS
    • C08F20/00Homopolymers and copolymers of compounds having one or more unsaturated aliphatic radicals, each having only one carbon-to-carbon double bond, and only one being terminated by only one carboxyl radical or a salt, anhydride, ester, amide, imide or nitrile thereof
    • C08F20/02Monocarboxylic acids having less than ten carbon atoms, Derivatives thereof
    • C08F20/10Esters
    • C08F20/12Esters of monohydric alcohols or phenols
    • C08F20/14Methyl esters, e.g. methyl (meth)acrylate
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C08ORGANIC MACROMOLECULAR COMPOUNDS; THEIR PREPARATION OR CHEMICAL WORKING-UP; COMPOSITIONS BASED THEREON
    • C08FMACROMOLECULAR COMPOUNDS OBTAINED BY REACTIONS ONLY INVOLVING CARBON-TO-CARBON UNSATURATED BONDS
    • C08F2/00Processes of polymerisation
    • C08F2/44Polymerisation in the presence of compounding ingredients, e.g. plasticisers, dyestuffs, fillers

Landscapes

  • Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Health & Medical Sciences (AREA)
  • Chemical Kinetics & Catalysis (AREA)
  • Medicinal Chemistry (AREA)
  • Polymers & Plastics (AREA)
  • Organic Chemistry (AREA)
  • Addition Polymer Or Copolymer, Post-Treatments, Or Chemical Modifications (AREA)
  • Compositions Of Macromolecular Compounds (AREA)
  • Polymerisation Methods In General (AREA)

Description

[7^71 ΓΒ1 KUULUTUSJULKAISU Ano
Mj tBJ <11) UTLÄGG Nl NGSSKRIFT O/OO^ • iäö c (45) . ; , :.} ,6 lv:5 I Futoivfc fjOuJclat ^ ^ ^ (51) Kv.lk.*/lnt.CI.4 C 08 F 20/1¾. C 08 K 5/3¾ A 61 N 5/06 (21) Patenttihakemus — Patentansöknlng 800020 (22) Hakemlipilvi — Ansöknlngsdag 03*01 . 8θ (FI) (23) Alkupäivä — Giltighetsdag 03*01 .80 (41) Tullut julkiseksi — Blivit offentllg 07.10.80
Patentti, ja rekisterihallitus Nähtäväk,ipanon ja kuul.julkalsun pvm. -
Patent- och registerstyrelsen ' ’ Ansökan utlagd och utl.skriften publicerad 28.02.85 (32)(33)(31) Pyydetty etuoikeus — Begärd prioritet 06.0¾. 79
Saksan Lii ttotasavalta-Förbundsrepubli ken Tyskland(DE) P 2913853*2 (71) Rohm GmbH, Postfach ¾2¾2, 6100 Darmstadt 1, Saksan Liittotasavalta-Förbundsrepubl i ken Tyskland(DE) (72) Ludwig Hosch, Darmstadt, Saksan Liittotasavalta-Förbundsrepubliken Tyskland(DE) (7¾) Lei tzinger Oy (5¾) Metyylimetakrylaatin polymerointimenetelmä sekä näin saadun polymeerin käyttö - Förfarande For polymerisering av metylmetakrylat och den pä detta sätt erhällna polymerens användning
Keksinnön kohteena on menetelmä valmistaa metyylimetakrylaatin polymeraatteja, jotka kestävät hyvin ultraviolettisäteilyä ja lämmön vahingoittavaa vaikutusta sekä polymeraatin käyttö UV-säteilyä läpäisevänä levynä. Metyylimetakrylaatin polymeraa-teille on muihin polymeereihin verrattuna tunnusomaista hyvä kestävyys mainittuja vaikutuksia vastaan, mutta vaikutusten kestäessä pidempään nämä polymeraatit kuitenkin tietyllä tavalla vahingoittuvat. Siten esimerkiksi Vicat-pehmenemislämpötilan havaitaan laskevan 8 - 10°C, kun polymetyylimetakrylaatti on kuumennettu 160°C:een muodon muttaraista varten. UV-säteilyn läpäisevyys pienenee huomattavasti, kun polymeraatti on kauan sään vaikutuksen tai UV-säteilyn alaisena. Samanaikaisesti voidaan havaita molekyylipainon pienentyvän, mikä johtaa mekaanisten ominaisuuksien huonontumiseen.
Myös muilla polymeraateilla, kuten polyolefiinei1la, polystyree- nillä, polyvinyylikloridilla ja polyestereillä tunnetaan saman- 2 67869 laisia vaurioita. Niitä voidaan pienentää lisäämällä nk. valon-suoja-aineita työstettäessä näitä polymeerejä termoplastisesti. Erittäin tehokkaita valonsuoja-aineita ovat esimerkiksi 2,2,6,6-tetrametyylipiperidiinin johdokset. [H.J. Heller, H.R. Blattman, Pure Appi. Chem. 1973, 36 (1-2), 141 - 6Π. Nämä yhdisteet estävät polymeereissä radikaaliset hajoamisreaktiot siten, että ne toisaalta reagoivat UV-säteilytykseen ja hapen vaikutuksesta muodostuneiden hydroperoksidien kanssa ja toisaalta sitovat radikaaleja. Julkaisun DE-OS 24 17 535 mukaisesti niitä työstetään polystyreeniin ja japanilaisen patenttihakemuksen JP 75 58 141 mukaisesti polyolefiiniin tai PVCren näiden polymeerien termoplastisessa tilassa, kuitenkin aina yhdistelmänä UV-ahsorhointi-aineiden kanssa.
Kokeessa, jossa yritettiin suojata myös polymetyy1imetakrylaatti-pohjaisia muottimassoja mainitunlaisilta vahingollisilta vaikutuksilta työstämällä mukaan vastaavalla tavalla 2,2,6,6-tetra-metyyliperidiiniä, saatiin heti alusta pitäen erittäin alhaisia arvoja UV-säteilyn läpäisevyydelle ja läpäisevyys pieneni edelleen UV-valolla säteilytettäessä. Kahteen muottimassaan työstettiin suulakepuristimessa kumpaankin 0,25 painoprosenttia di-(2,2,6,6-tetrametyyli-piperidyyli-4)-sebasaattia (TPS), muottimassat työstettiin 6 mm paksuisiksi levyiksi ja mitattiin UV-säteilyn, jonka aallonpituus oli 3000 nm, läpäisevyys kasvavilla säteilytysrajoilla käyttämällä UV-A-säteilytintä (300 - 400 nm) ja UV-B-säteilytintä (260 - 320 nm). Tulokset on annettu seuraavassa taulukossa verrattuna keksinnön mukaisesti valmistettuun muottimassaan.
3 67869 ... „ , . Läpäisevyvs %:ssa, 300 nm
Muottimassa Valonsuo3a- säteiivtin Säilvtvsaika (t) ai?e' . 0 h 72 h 250 h 1000 h _paino-%_______________
Kopolymeraatti A 65 65 62 45 95 % metyyli- ei lainkaan metakrylaatti B 65 48 31 28 5 % metyyli- 0,25 % TPS, Λ 55 52 50 43 akrylaatti homogenisoitu (muottimassa) suulakenuris- B ^ 43 37 timessa
Metyylin®- °'25 % TPS' A 55 52 49 36 takrvlaatti homogenisoitu suulakepuris- B 55 52 43 27 timessa ___
Homopoly- 0,25 % TPS, A 83 80 76 - merisaatti polvmeroitu (muottimassa) keksinnön mu- B 83 81 72 kaisesti Läpäisevyvsarvot, jotka saatiin muottimassoihin termoplastisessa tilassa työstetylle TPS:lie, perusteella tämä lisäys ei nävtä sopivan polymetyylimetakrylaattipohjaisille nolvmeraateille. Vieläkin vähemmän lupaavalta näytti se, että sama lisä.vs tvöstettäisiin mukaan jo ennen polymeerien radikaalipolvmeroinnin kautta tanahtu-vaa valmistusta tai sen aikana, koska tällaista menettelyä ei tiedetä käytetyn kertaakaan valmistettaessa sellaisia polymeerejä, joissa TPStllä on todistettavasti valonsuojavaikutus, ja lisäksi, koska oli odotettavissa, että TPS:n radikaaleja sitovat ominaisuudet häiritsisivät huomattavasti radikaalipolvmerointia.
Yllättäen näitä vaikutuksia ei esiinny metyylimetakrvlaatin radikaa-lipolymeroinnissa. Mainitun yhdisteen nolvmeroituminen tapahtuu päinvastoin ilman pidentynyttä inhibointijaksoa muuttumattomalla 1 nopeudella ja johtaa suurimolekvylisiin tuotteisiin. Yllättävää on myös se, että läpäisevyys alussa ja myös pidemmän säteilytvksen jälkeen on pidempi, kun valonsuoja-aine lisätään jo polymeroitaessa eikä vasta termonlastisessa tilassa. Tämä käy ilmi edellisen taulukon viimeiseltä riviltä.
Terminen stabiloituminen käy myös ilmi valmistettaessa PMMA-lewjä esipolymeroidusta siirapista. Metyylimetakrvlaatti saatetaan reagoimaan ensimmäisessä polvmerointivaiheessa nk. siiraniksi, jonka nolv-meraattipitoisuus on noin 25 %. Jos tällaisesta siirapista valmis- 4 67869 tetaan levy polymeroimalla kahdesta lasilevystä muodostetussa litteäs-sä kammiossa, niin sen Vicat-pehmenemislämpötilan (VET) havaitaan olevan 119¾. Kuumennettaessa puoli tuntia 160°C:ssa VET pienenee lll°C:een. Jos siirappiin lisätään lämoöstabilisaattorina tio-eetteriä, esimetkiksi tiodipropionihapoo-dilauryyliesteriä, niin polymeroidun lewn VET on vain 110°C, joka puoli tuntia 160°C:ssa kuumennettaessa tosin laskee vain 108 - l09°C:een. Jos sitä vastoin keksinnön mukaisesti siirappiin lisätään 0,05 painoprosenttia di-(tetrametyyli-piperidyyli) sebasaattia (TPS) , niin PMMA-lewn VET-arvoksi saadaan 119°C; kuumennetaeesa puoli tuntia 160°C:ssa laskee VET vain epäoleellisen vähän ja pysyy 117°C:ssa/ so. arvossa, jota ei saatu millään muulla aineella.
Kun PMMA-levyjä käytetään kasvihuoneiden pystyttämiseen tai solario^ den rakentamiseen, on tärkeää, että UV-säteilvn läpäisevyys pysyy oleellisesti samana näiden eliniän. Puhdas PMMA ei ole tässä suhteessa täysin tyydyttävää; kun 6 mm paksua levyä valaistaan UV-lampulla, jonka säteilymaksimi on 300 nm:ssä, pienenee transmissio tällä aallonpituudella 1000 tunnin kuluessa alun 82 %:sta noin 12 %:iin. Jos sitä vastoin valmistetaan vastaava, 6 mm polymeraatti-levy, joka keksinnön mukaisesti sisältää 0,25 % di-(tetrametvvli-piperidyyli) sebasaattia, niin samana aikana läpäisewvs aallonpituudella 300 nm laskee vain noin 63 %:iin. Vieläkin parempia tuloksia saadaan sekapolvmeraateilla, jotka sisältävät 88 % metvvlimetakry-laattia ja 12 % metvyliakrylaattia. Ilman TPS läpäisevyvs alussa on 76 % ja 1000 tunnin kuluttua vielä 49 %. Kun valmistuksessa käytetään 0,25 % TPS, saadaan levy, jonka läpäisevyys alussa on 80 % ja jonka läpäisevyys ei laske mitattavasti 1000-tuntisen valaistuksen kuluessa. Jos TPS-lisävs vaihdetaan toisiin tunnettuihin, foto-oksidatiiviselta vahingoittumiselta suojaaviin stabili-saattoreihin, niin UV-läpäisevvvden havaitaan pienentvvän enemmän. Siten kun levy sisälsi 0,05 % di-tert-dodekvvli-disulfidia, läpäisevyydeksi saatiin 1000 tunnin kuluttua noin 20 %, kun levy sisälsi 0,25 % tiodipropionihappo-dilauryvliesteriä, läpäisevyys oli 17 %, jos levy sisälsi 0,23 % bis-(2-metoksikarbonyylipropyyli)sulfidia, läpäisevyys oli vain 12 %.
Kun PMMA-levy on vapaasti sään vaikutuksen alaisena, tapahtuu hidasta molekyylipainon pienenemistä, mikä havaitaan redusoidun viskositeetin pienentymisenä. Kun di-(tetrametyvli-piperidyyli)sebasaattipitoisuus 5 67869 on 0,05 % ja tavanomaista UV-absorbointlainetta, kuten bentstriatsolia tai benstriatosliinijohdosta on mukana 0,05 %, pienenee redusoitu viskositeetti alkuperäisestä arvosta, η3ρ/0 = 1175 mg/g, kahden vuoden kuluessa arvoon f]Sp/C = 1029 ml/g. Ilman keksinnön mukaista lisäystä viskositeetin todetaan laskevan arvoon nSp/C = 545 ml/g. Pelkästään UV-säteilyä absorboivien lisäaineiden, kuten bentstriatsolin tai bentsofenonijohdosten suojaava vaikutus hyödyntää vain levyn sisäosassa sijaitsevia PMMA-molekyylejä, mutta keksinnön mukaisten lisäaineiden vaikutus ulottuu levyn pinnoille asti. Siten vältytään myös pinnan korroosiolta.
Keksinnön mukaisesti käytettyjen lisäaineiden tehokkuus johtuu sen steerisesti estyneestä amiinirakenteesta. Keksinnön mukaiselle menetelmälle on tunnusomaista se, että polymerointi suoritetaan kaavan (I) mukaisen steerisesti estyneen amiinin läsnäollessa
R
/- A N - R' (I)
^-LR
R
jossa kaavassa R tarkoittaa samanlaisia tai erilaisia alkyyliryhmiä, R' on vetyatomi tai alkyyliryhmä, ja A on mahdollisesti substituoitu 2- tai 3-jäseninen alkyleeniketju, joka amiini on 2,2,6,6-tetrame-tyyli-piperidiinin johdos, erityisesti yhdiste, jonka kaava on CH3 ch3 ch3 ~f \ /-Y- ch3
HN \— ( B ) x —/ NH
CH^ ^ / \ f ch3 ch3 ch3 jossa B on ryhmä -0-C0-(CH2)y-C0-0, x = 0 tai 1 ja y on kokonaisluku 2 - 10. Steerisesti estyneitä amiineja lisätään yleensä 0,01 - 1 %, edullisesti 0,1 - 0,5 %, kulloinkin laskettuna polymeroitavan mono-meerin painosta.
6 07869
Metyylimetakrylaatin keksinnön mukainen polymerointi suoritetaan yleensä aineessa, so. ilman, että mukana on oleellisia määriä inert-tejä liuotin- tai dispergointiaineita. Parhaiten polymerointi suoritetaan in situ litteässä kammiossa, joka on muodostettu kahdesta yhdensuuntaisesta lasilevystä ja reunan ympäri viedystä tiivistysnuorasta, jolloin saadaan PMMA-levyjä, jotka ovat esimerkiksi 2 - 20 mm paksuja.
Metyylimetakrylaatin lisäksi, joka muodostaa vähintään 80 % polyme-roitavasta monomeeristä, voidaan mukana käyttää yhtä tai useampaa komonomeeria. Esimerkkeinä mainittakoon akryylihapon alkyyliesterit sekä metakryylihapon alkyyliesterit, joissa alkyyliryhmässä on vähintään kaksi hiiliatomia. Suositeltuja komonomeerejä ovat akryylihapon alkyyliesterit, joissa on 1 - 4 hiiliatomia alkyyliryhmässä ja niitä käytetään parhaiten 15 %:iin asti monomeerien kokonaispainosta.
Muina komonomeereinä mainittakoon styreeni, vinyyliasetaatt.i sekä - pienempinä määrinä - monomeerit, joissa on kaksi tai useampia polymeroitavia kaksoissidoksia , esimerkiksi divinyylibentseeni, triallyylisyanuraatti, etyleeniglykoli-dimetakrylaatti tai allyyli-akrylaatti tai -metakrylaatti.
Monomeerien radikaali polymerointi voidaan laukaista tavanoamisilla määrillä tavanomaisia radikaali-initiaattoreita. Käytetään esimerkiksi peroksideja, kuten dibentsoyyliperoksidia, dilauroyyliperoksidia, tert,-butyyliperpivalaattia tai -perkarbonaattia tai atsoinitiaatto-reita, kuten atso-bis-isobutyronitriiliä tai -isovoihappometyylieste-riä. Käytetyn radikaaleja muodostavan initiaattorin hajoamislämpöti-lasta riippuen polymerointi suoritetaan sinänsä tunnetuilla tavoilla lämpötilassa välillä 20 ja 120°C, jolloin tämän alueen alhaisimmissa lämpötiloissa käytetään Redox-initiaattoreita. Suositeltu polymeroin-tilämpötila on 40 - 100°C.
Yllättävää on, että keksinnön mukaisesti käytetyillä amiineilla ei ole mitään vaikutusta initiaattoreiden hajoamislämpötilaan ja -nopeuteen. Tavanomaisilla initiaattorimäärillä 0,02 - 0,2 paino-% (laskettuna monomeerin painosta) saadaan polymeraatteja, joiden molekyylipaino on 500 000 tai yli. Erityisen suositeltu molekyylipainoalue on toisaalta 1-2 miljoonaa ja toisaalta yli 5 miljoonaa. Kun polymerointi suoritetaan kulkeutumista säätävien aineiden, erityisesti merkaptaanien läsnäollessa, molekyylipaino voidaan saada alueen alaosaan, mutta parhaiten ei kuitenkaan aliteta molekyylipaino 150 000.
7 67869
Keksinnön mukaisella menetelmällä valmistetut polymeraatit, eritvi-sesti PMMA-levvt/ sopivat erityisen hvvin kaikkiin tarkoituksiin, joissa vaaditaan kauan kestävää, suurta UV-säteilvn läpäisevyyttä, esimerkiksi solarioissa. Nämä sisältävät PMMA-levystä tehdyn, tasaisen tai allasmaiseksi muodostetun pinnan alla valonutkia, jotka säteilevät hyvin intensiivistä UV-valoa aallonpituusalueella vli 280 nm. Toinen tärkeä käyttöalue on PMMA-levyjä muovaamalla valmistetut muotokappaleet, esimerkiksi lampunpäällysteet, joille on tunnusomaista parempi muodon säilyvyys lämmön vaikutuksen alaisena kuin tavanomaisista PMMA-levyistä tehdyillä tuotteilla.
Seuraavissa esimerkeissä "osat" ovat aina paino-osia.
Esimerkki 1 100 osaan metyylimetakrylaattia lisätään 0,1 osaa dilauroyyliperoksi- dia, 0,4 osaa dodekyylimerkaptaania ja 0,25 osaa di-(2,2,6,6-tetra- metyvli-piperidyyli-4)-sebasaattia (TPS). Polvmerointi suoritetaan o suljetussa kalvopussissa pitämällä 20 tuntia 55 C:ssa ja 10 tuntia 100°C:ssa. Muodostuneen muottimassan Vicat-pehmenemislämpötila on 109°C.
Muottimassasta valmistetaan 6 mm paksu levy ja mitataan UV-säteilvn, aallonpituus 300 nm, läpäisevyys UV-A-säteilvttimen ja UV-B-säteilvt-timen vaikutuksen jälkeen. Säteilytettäessä näyte asetetaan välittömästi säteilvttimen viereen.
Läpäisevyvsarvot: Säteilytysaika O 72 250 tuntia Säteilvtin A: 83 80 76 % B: 83 81 72 %
Esimerkki 2 100 osaan metyylimetakrylaattia lisätään 0,1 osaa dilaurovyliperoksi-dia, 0,05 osaa TPS ja 0,05 osaa 2-hvdroksi-5-metyvlifenvyli-bents-triAtsolia (UV-suoja-aine). Polymerointi suoritetaan litteässä kammiossa, joka on muodostettu kahdesta lasilevystä ja niiden välissä reunalla kiertävästä tiivistysnarusta, pitämällä 20 tuntia 45 - 50°C:ss ja 3 tuntia 115°C:ssa, jolloin saadaan kirkas, 6 mm paksu akrvvlilasi-levy.
8 67869
Vertailun vuoksi valmistetaan samalla tavoin levy, joka ei sisällä TPS.
Redusoitu liuoksen viskositeetti mitataan materiaalin eri kuormitusten j älkeen.
Kuormituksen laatu Redusoitu viskositeetti η /C, ml/g sp
Keksinnön mukainen Vertailuaine ilman
näyte, jossa TPS TPS
Kuormittamaton 1175 893
Kuumennettu 30 min.
180°C:ssa 1162 768 100 tuntia Xeno- testilaitteessa 1019 498 2 vuotta vapaasti sään vaikutuksen alaisena 1029 545
Esimerkki 3 100 osaa metyylimetakrylaattia, 0,02 osaa tert.-butvyliperneodekanoaat-tia, 0,05 osaa dilauroyyliperoksidia ja 0,05 osaa TPS polvmeroidaan litteässä kammiossa (vrt. esimerkki 2) 6 mm paksuksi levvssä pitämällä 15 tuntia 45°C:ssa ja 3 tuntia 120°C:ssa. Vertailun vuoksi valmistetaan levy ilman TPS-lisävstä. Molempien lewjen Vicat-pehmenemislämpötila on 119°C. Temperoidaan 30 minuuttia 160°C:ssa (termoelastista muodonmuutosta varten), jonka jälkeen keksinnön mukaisen levyn Vicat-pehmenemislämpötila on laskenut 117°C:een ja vertailulevyn lll°C:een.
Termisen hajoamisen tutkimista varten levyt kuumennetaan lämpötilaan, jossa 5 minuutin kuluessa painohäviö on 1 %. Nämä lämpötilat ovat: Levyt, joissa TPS 270°C
Levyt ilman TPS 220°C
Esimerkki 4 100 osaan metyylimetakrylaattia lisätään 0,05 msaa atso-bis-iso-butyronitriiliä ja 0,25 osaa TPS. Pitämällä 16 tuntia 40 - 45°C:ssa ja 3 tuntia 120°C:ssa litteässä kammiossa (vrt. esimerkki 2) polv- 67869 9 meroidaan 6 mm paksuksi levvksi. Vertailun vuoksi valmistetaan levy lisäämättä TPS. UV-A-säteilvttimellä valaisemisen jälkeen mitataan UV-säteilvn läpäisevyys: 300 nm säteilyn läpäisevvvs kun UV-A-säteilytetty _0_250_1000 tuntia
Levyt, joissa TPS 80 68 50 %
Levyt ilman TPS 80 32 12 %
Esimerkki 5
Toistetaan esimerkki 4, mutta metvylimetakrylaatin asemesta kävtetään seosta, jossa on tätä esteriä ja 12 painoprosenttia metvvliakry-laattia.
300 nm säitelvn läpäisevvvs kun UV-A-säteilvtetty _q_2 50_1000 tuntia
Levyt, joissa TPS 80 78 80 %
Levyt ilman TPS 76 40 49 %
Esimerkki 6
Esimerkin 4 mukaisesti valmistetaan levy seoksesta, jossa on 88 painoprosenttia metyvlimetakrylaattia ja 12 painoprosenttia etyvliakry-laattia. Vicat-pehmenemislämpötila on 99°C. 300 nm UV-säteilvn läpäisevyys on aluksi 80 % ja 250-tuntisen UV-A-säteilytvksen jälkeen 75 %.

Claims (6)

10 67869
1. Menetelmä polymeroida metyylimetakrylaattia tai enimmäkseen tästä muodostuvia monomeeriseoksia radikaaleja muodostavien ini-tiaattoreiden läsnäollessa, tunnettu siitä, että poly-merointi suoritetaan kaavan (I) mukaisen steerisesti estyneen amiinin läsnäollessa R /- A N - R' (I) V_|_ R R jossa kaavassa R tarkoittaa samanlaisia tai erilaisia alkyyli-ryhmiä, R' on vetyatomi tai alkyyliryhmä, ja A on mahdollisesti substituoitu 2- tai 3-jäseninen alkyleeniketju, joka amiini on 2,2,6,6-tetrametyyli-piperidiinin johdos, erityisesti yhdiste, jonka kaava on CH3 ch3 CH3 /~\ / \-ch3 HN y—(B)x—/ NH CH3__\|_/ \_^_ CH3 ch3 ch3 jossa B on ryhmä -0-C0-(CH2)y-C0-0, x = 0 tai 1 ja y on kokonaisluku 2-10.
2. Patenttivaatimuksen 1 mukainen menetelmä, tunnettu siitä, että steerisesti estynyttä amiinia käytetään 0,01 - 1 % laskettuna monomeerien painosta.
3. Patenttivaatimuksen 1 tai 2 mukainen menetelmä, tunnettu siitä, että käytetään monomeeriseosta, joka sisältää 15 painoprosenttiin asti akryylihapon alkyyliestereitä, joissa on 1 - 4 hiiliatomia aikyyliryhmässä, ja 0,1 - 0,5 painoprosenttia 4-12- n 67869 hiiliatomisen alifaattisen dikarboksyylihapon di-(2,2,6,6-tetra-metyylipyridyy1i-4-)-diestere itä.
4. Levyn, joka on valmistettu in situ tehdyistä metyylimetakry-laatin homo- tai sekapolymeraateista, jonka molekyylipaino on yli 500 000 ja joka sisältää patenttivaatimuksen 1 yleiskaavan (I) mukaista steerisesti estynyttä amiinia, käyttä UV-säteilyä läpäisevänä materiaalina solarioissa. Patentk rav
1. Förfarande för polymerisering av metylmetakrylat eller en i huvudsak av detta bestäende monomerblandningar i närvaro av radikaler bildande initiatorer, kännetecknat därav, att polymeriseringen utförs i närvaro av en steriskt förhindrad amin med formeln (I) R /-1-* A N - R' (I ) ^-hR R i vilken forrnel R avser likadana eller olika alkylgrupper, R' avser en väteatom eller alkylgrupp, och A avser en eventuellt substituerad alkylenked med 2 eller 3 leder, vilken amin är ett derivat av 2,2,6,6-tetramety1-piperid in, företrädesvis en förening med formeln CH3 ch3 ch3 j V / V ch3 HN V- (B)x—/ NH ch3__^_/ \ (._ch3 ch3 ch3 där B avser gruppen -O-CO-(CH3)y-C0-0, x = 0 eller 1 och y avser ett heltal 2 - 10.
FI800020A 1979-04-06 1980-01-03 Foerfarande foer polymerisering av metylmetakrylat och den paodetta saett erhaollna polymerens anvaendning FI67869C (fi)

Applications Claiming Priority (2)

Application Number Priority Date Filing Date Title
DE19792913853 DE2913853A1 (de) 1979-04-06 1979-04-06 Verfahren zum polymerisieren von methylmethacrylat
DE2913853 1979-04-06

Publications (3)

Publication Number Publication Date
FI800020A7 FI800020A7 (fi) 1980-10-07
FI67869B true FI67869B (fi) 1985-02-28
FI67869C FI67869C (fi) 1985-06-10

Family

ID=6067598

Family Applications (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
FI800020A FI67869C (fi) 1979-04-06 1980-01-03 Foerfarande foer polymerisering av metylmetakrylat och den paodetta saett erhaollna polymerens anvaendning

Country Status (6)

Country Link
US (1) US4550136A (fi)
EP (1) EP0016870B2 (fi)
JP (1) JPS55139404A (fi)
CA (1) CA1166381A (fi)
DE (2) DE2913853A1 (fi)
FI (1) FI67869C (fi)

Families Citing this family (29)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
DE3421859A1 (de) * 1984-06-13 1985-12-19 Röhm GmbH, 6100 Darmstadt Kunststoff mit hoher uv-durchlaessigkeit und verfahren zu seiner herstellung
US4960593A (en) * 1985-01-30 1990-10-02 Hilmont Incorporated Process for preparing thermally stable olefinic polymers
IT1207505B (it) * 1985-10-09 1989-05-25 Eniricherche Sp A Composti stabilizzanti polimerici solidi e procedimento per la loro preparazione.
US5274016A (en) * 1985-12-06 1993-12-28 Ciba-Geigy Corporation Light-stabilized polymer microparticles
EP0226538B1 (de) * 1985-12-06 1991-09-11 Ciba SC Holding AG Lichtstabilisierte Polymermikropartikel
IT1213077B (it) * 1986-06-05 1989-12-07 Eniricerche Spa Composti stabilizzanti polimerici e procedimento per la loro preparazione.
IT1223345B (it) * 1987-11-04 1990-09-19 Vedril Spa Procedimento per la preparazione di polimeri acrilici immidizzati
GB8727452D0 (en) * 1987-11-24 1987-12-23 Sandoz Ltd Organic compounds
DE3801790A1 (de) * 1988-01-22 1989-07-27 Resart Ihm Ag Kunststoffmaterial mit hoher uv-durchlaessigkeit, verfahren zu dessen herstellung und dessen verwendung
KR890014686A (ko) * 1988-03-08 1989-10-25 나가이 야다로 열가소성 메타크릴이미드 그룹-함유 수지 조성물
US5466756A (en) * 1988-11-28 1995-11-14 Rohm And Haas Company Methyl methacrylate compositions
CA2015331A1 (en) * 1989-05-02 1990-11-02 Leslie A. Cohen Ultraviolet resistant glutarimide
US5538514A (en) * 1994-04-07 1996-07-23 Zimmer, Inc. Method for forming bone cement to an implant
DE4443355A1 (de) * 1994-12-06 1996-06-13 Roehm Gmbh Flugzeugverglasung mit erhöhter Lichtstabilität, verbesserter chemischer Stabilität und verbesserter Wärmeformbeständigkeit
DE19605154C2 (de) * 1996-02-13 1998-04-09 Agomer Gmbh Verfahren zur Herstellung von Copolymerisaten des Methylmethacrylats, aus diesem Copolymerisat hergestellte Acrylglasplatte sowie Verwendung derselben bei verbesserter UV-Durchlässigkeit
JP3461125B2 (ja) * 1998-08-18 2003-10-27 出光石油化学株式会社 難燃性ポリカーボネート樹脂組成物及びブロー成形品
DE10040060A1 (de) * 2000-08-11 2002-02-28 Roehm Gmbh Verbessertes Solarienliegematerial
DE20306628U1 (de) 2003-04-28 2003-10-02 Brommer-Reuß, Wolfgang, Dipl.-Ing., 49492 Westerkappeln Folienbeutel zum Verpacken, Versand und Lagerung von Pulvern
DE10351706A1 (de) 2003-11-03 2005-06-16 Plasma Photonics Gmbh Strahlungskonverter und den Konverter enthaltende Bestrahlungsanordnung
DE102004032393A1 (de) * 2004-07-02 2006-01-26 Röhm GmbH & Co. KG Kantenbeleuchtete Solarliegen
US7407998B2 (en) * 2004-09-28 2008-08-05 Arkema France Stabilized UV transparent acrylic composition
US20060074161A1 (en) * 2004-09-28 2006-04-06 Shi-Jun Yang Stabilized UV transparent acrylic composition
DE102006016642A1 (de) * 2006-04-08 2007-10-18 Bayer Materialscience Ag UV-härtende Schutzschicht für thermoplastische Substrate
DE102008002423A1 (de) 2008-06-13 2009-12-17 Evonik Röhm Gmbh Verglasungsmaterial für Gewächshäuser zur Verbesserung des Pflanzenwuchses
JP7425985B2 (ja) * 2018-11-29 2024-02-01 三菱ケミカル株式会社 メタクリル系樹脂組成物及び樹脂成形体
JP7180817B1 (ja) 2021-03-15 2022-11-30 三菱ケミカル株式会社 単量体組成物、メタクリル系樹脂、及びメタクリル系樹脂の製造方法
TWI845943B (zh) 2021-05-20 2024-06-21 日商三菱化學股份有限公司 單體組成物、甲基丙烯酸系樹脂組成物及樹脂成形體
WO2024090576A1 (ja) 2022-10-28 2024-05-02 三菱ケミカル株式会社 単量体組成物、メタクリル系樹脂組成物及びその製造方法、並びに樹脂成形体
WO2024106530A1 (ja) 2022-11-18 2024-05-23 三菱ケミカル株式会社 単量体組成物、樹脂組成物、樹脂組成物の製造方法、樹脂成形体及び樹脂成形体の製造方法

Family Cites Families (8)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
US3759881A (en) * 1970-12-14 1973-09-18 Texaco Inc Polyacrylate casting process
IE39205B1 (en) * 1973-04-19 1978-08-30 Ciba Geigy Ag New stabiliser system and its use for stabilising styrene polymers
CH589056A5 (fi) * 1973-12-10 1977-06-30 Ciba Geigy Ag
US3939163A (en) * 1973-12-28 1976-02-17 Ciba-Geigy Corporation Metal salts of hindered piperidine carboxylic acids and stabilized compositions
US3920661A (en) * 1973-12-28 1975-11-18 Ciba Geigy Corp Hindered piperidine carboxylic acids, metal salts thereof and stabilized compositions
US4067848A (en) * 1975-10-15 1978-01-10 Ciba-Geigy Corporation Alkyl alkanoate derivatives of substituted piperazine-diones and polymer compositions stabilized thereby
JPS53127583A (en) * 1977-04-12 1978-11-07 Mitsubishi Electric Corp Production of light-resistant plastics
DE2748362A1 (de) * 1977-10-28 1979-05-03 Hoechst Ag Polymere substituierter piperidine, ihre herstellung und verwendung

Also Published As

Publication number Publication date
FI800020A7 (fi) 1980-10-07
EP0016870A1 (de) 1980-10-15
DE2962599D1 (en) 1982-06-03
DE2913853C2 (fi) 1989-04-13
US4550136B1 (fi) 1987-06-30
DE2913853A1 (de) 1980-10-23
CA1166381A (en) 1984-04-24
US4550136A (en) 1985-10-29
FI67869C (fi) 1985-06-10
JPS55139404A (en) 1980-10-31
EP0016870B2 (de) 1987-08-12
JPH0261485B2 (fi) 1990-12-20
EP0016870B1 (de) 1982-04-21

Similar Documents

Publication Publication Date Title
FI67869B (fi) Foerfarande foer polymerisering av metylmetakrylat och den paodetta saett erhaollna polymerens anvaendning
RU2163215C2 (ru) Прозрачная пластмассовая пластинка для остекления самолетов
US5466756A (en) Methyl methacrylate compositions
TWI845944B (zh) 單體組成物、甲基丙烯酸系樹脂組成物及樹脂成形體
GB2146647A (en) Thermoplastic synthetic moulding compositions containing UV absorbents
US5061747A (en) Methyl methacrylate compositions
US4593064A (en) Method for polymerizing methyl methacrylate
CA2581782C (en) Stabilized uv transparent acrylic composition
US6716950B2 (en) Material for solar benches
FI81369C (fi) Plast med stor uv-permeabilitet, och foerfarande foer dess framstaellning.
DE69122323D1 (de) Polymerisierbares Antioxidans und gebundenes Antioxidans enthaltende Olefinpolymere
US20060074161A1 (en) Stabilized UV transparent acrylic composition
EP0371679A1 (en) Ultraviolet stabilisation of acrylic polymers
DE3801790A1 (de) Kunststoffmaterial mit hoher uv-durchlaessigkeit, verfahren zu dessen herstellung und dessen verwendung
US6316569B1 (en) Self-light-stabilized photochromic polymer, its preparation and articles containing same
JP2002527545A (ja) 安定化剤
JP2020094193A (ja) メタクリル系樹脂組成物及び樹脂成形体
JPH04318010A (ja) 医療用材料
HK1012721B (en) Improved itaconate copolymeric compositions for contact lenses
CS226303B1 (cs) Kopolyméry alkylesterov kyseliny akrylovej a metakrylovej a sposob ich přípravy

Legal Events

Date Code Title Description
MA Patent expired

Owner name: ROEHM GMBH