ES3036271T3

ES3036271T3 - Nuclear fuel and method of incorporating an additive to a nuclear fuel

Info

Publication number: ES3036271T3
Application number: ES19807925T
Authority: ES
Inventors: Edward J Lahoda
Original assignee: Westinghouse Electric Co LLC
Current assignee: Westinghouse Electric Co LLC
Priority date: 2018-04-09
Filing date: 2019-04-08
Publication date: 2025-09-16
Anticipated expiration: 2039-04-08
Also published as: EP3776594B1; EP3776594A2; US20200027586A1; JP2021521416A; EP3776594A4; KR102661772B1; WO2019226240A2; JP7304885B2; US11062810B2; KR20200131333A; WO2019226240A3

Abstract

La invención se refiere en general al combustible de uranio en un reactor nuclear y, más concretamente, a la incorporación de un aditivo de combustible al material combustible a granel. El aditivo se selecciona y se proporciona en una cantidad tal que mejora eficazmente una o más propiedades del material combustible a granel. El aditivo tiene un tamaño de grano inferior al del material combustible a granel. El aditivo granular recubre o recubre el material combustible a granel. (Traducción automática con Google Translate, sin valor legal)

Description

DESCRIPCIÓN

Combustible nuclear y método de incorporación de un aditivo a un combustible nuclear

Campo de la invención

La invención se refiere en general a combustible de uranio en un reactor nuclear y, más particularmente, a pastillas de combustible de uranio que incluyen granos grandes de un primer componente que tienen un recubrimiento formado sobre los mismos a partir de un segundo componente de granos más pequeños. El uso de un aditivo de grano más pequeño en un polvo a granel de grano más grande mejora las propiedades del polvo a granel y de la pastilla de combustible resultante, tal como la resistencia al agua.

Antecedentes

Una central eléctrica de reactor nuclear genera energía eléctrica como resultado de la fisión nuclear de los materiales radiactivos contenidos dentro del reactor nuclear. En los reactores nucleares, el material radiactivo utilizado para generar energía eléctrica es combustible nuclear. Los conjuntos de combustible nuclear para reactores nucleares de agua ligera, tales como, por ejemplo, los reactores de agua a presión (PWR) y los reactores de agua en ebullición (BWR), generalmente incluyen una pluralidad de barras de combustible con secciones transversales circulares que están dispuestas paralelas entre sí a intervalos espaciados regular o irregularmente. Cada barra de combustible comprende un apilamiento de pastillas de combustible rodeadas con un revestimiento. Las barras de combustible se mantienen a intervalos espaciados entre sí por una o más rejillas espaciadoras.

Cada una de las barras de combustible contiene material fisible de combustible nuclear, tal como al menos uno de dióxido de uranio (UO<2>), dióxido de plutonio (PuO<2>), dióxido de torio (ThO<2>), nitruro de uranio (UN) y siliciuro de uranio (U3Si2) y mezclas de los mismos. La forma del material fisible de combustible nuclear es un a apilamiento de pastillas de combustible nuclear. También pueden usarse formas anulares o de partículas de combustible. Al menos una porción de las barras de combustible también puede incluir material absorbente de neutrones, tal como boro o compuestos de boro, gadolinio o compuestos de gadolinio, erbio o compuestos de erbio y similares. El material absorbente de neutrones puede estar presente sobre o en las pastillas.

Hay varios casos en los que se desea mejorar las propiedades del combustible nuclear. Por ejemplo, puede desearse mejorar la conductividad térmica del UO<2>y/o la resistencia al agua del U3Si2 y el UN. La mejora puede lograrse como resultado de mezclar un componente de bajo punto de fusión que tenga las propiedades deseadas con un material a granel en la formación de pastillas, y luego formar pastillas y sinterizar las pastillas. Cuando se desea mejorar o aumentar la resistencia al agua de UN, por ejemplo, la pequeña adición de un componente que tenga un punto de fusión más bajo, tal como U3Si2 (punto de fusión de 1665 °C), con UN (punto de fusión de 2800 °C) es eficaz para aumentar la resistencia al agua de UN. Alternativamente, puede desearse añadir un aditivo de alto punto de fusión (por ejemplo, UO<2>) a un combustible de punto de fusión más bajo, tal como U3Si2, para aumentar la resistencia a la oxidación del U3Si2. Sin embargo, no es factible depender de que el aditivo se funda y se distribuya por sí mismo a lo largo de los límites de grano de la mayor parte del polvo.

Cuando tanto el aditivo como los materiales a granel son polvos, se ha descubierto que es necesario añadir una cantidad significativa o grande del componente aditivo de bajo punto de fusión al material a granel para lograr la mejora. Como resultado de la adición de esta cantidad, hay una reducción en las concentraciones de uranio del material a granel, lo que a su vez hace que el combustible resultante sea económicamente insostenible.

El documento JP 2011 033504 A describe la fabricación de una pastilla de combustible nuclear que incluye el proceso de añadir uranio metálico que tiene un diámetro esférico equivalente predeterminado y molibdeno metálico que tiene un tamaño de partícula predeterminado a un polvo de combustible de óxido que contiene una sustancia de combustible nuclear y mezclarlos, seguido de un proceso de moldeo por compresión de la mezcla para producir una pastilla verde, y un proceso de sinterización de la pastilla sin procesar obtenida.

El documento US 5422 920 describe un método de estimación del tamaño de grano de cristal de una pastilla de combustible nuclear.

El documento US 4869866 describe la formación de una mezcla de dióxido de uranio y un aditivo de composición de aluminosilicato para dar un elemento compacto y su sinterización para producir un combustible nuclear. El documento CN 107 731 318 A describe una pastilla de combustible nuclear que comprende un polvo de dióxido de uranio que tiene un tamaño de partícula de 50 nm a 200 pm y un aditivo de crecimiento monocristalino que tiene un tamaño de partícula de 20 nm a 100 pm.

Por lo tanto, en la técnica existe el deseo de desarrollar un combustible nuclear que incluya un material en polvo a granel y un componente de polvo aditivo en donde el aditivo esté presente en una cantidad que no reduzca significativamente la concentración de uranio del material en polvo a granel y el combustible resultante. La invención proporciona combustible de uranio que tiene un polvo de grano grande a granel y un aditivo de polvo de grano más pequeño (en comparación con el polvo a granel de grano grande) que está presente en una cantidad óptima, por ejemplo, mínima, necesaria para lograr una mejora, tal como la resistencia al agua.

Resumen de la invención

En un aspecto, la invención proporciona un combustible nuclear tal como se reivindica en la reivindicación 1.

El tamaño de grano en el componente aditivo de combustible puede ser menor que Vr*Rl/4, en donde “Vr” es la razón en volumen del tamaño de grano del componente aditivo de combustible con respecto al tamaño de grano del material de combustible a granel.

En determinadas realizaciones, el componente aditivo de combustible se selecciona del grupo que consiste en cromo metálico (Cr), circonio (Zr), aluminio (Al) y aleación de aluminio y cromo (AlCr), dióxido de uranio (UO<2>), óxidos de berilio (BeO), circonio (ZrO<2>), cromo (C<2>O<3>), titanio (TO<2>) e itrio (Y<2>O<3>), y mezclas y combinaciones de los mismos.

El componente aditivo de combustible puede estar en forma de vidrio que comprende un elemento seleccionado del grupo que consiste en aluminio (Al), boro (B), silicio (Si), sodio (Na), litio (Li) y compuestos y combinaciones de los mismos.

El material de combustible a granel puede seleccionarse del grupo que consiste en siliciuro de uranio (U<3>Si<2>), dióxido de uranio (UO<2>), nitruro de uranio (UN) y mezclas y combinaciones de los mismos.

La razón en volumen puede ser menor del 10 %.

En otro aspecto, la invención proporciona un método para incorporar un componente aditivo de combustible a un combustible nuclear, como se reivindica en la reivindicación 6.

El componente aditivo de combustible puede seleccionarse de manera que el tamaño de grano sea menor que Vr*Rl/4, en donde “Vr” es la razón en volumen del tamaño de grano del componente aditivo de combustible con respecto al tamaño de grano del material de combustible a granel.

La razón en volumen puede ser menor del 10 % mediante la molienda del aditivo de combustible.

Además, la incorporación del componente aditivo de combustible al material de combustible a granel puede producir una composición de combustible resultante que tenga una resistencia al agua mejorada en comparación con una composición de combustible sin el componente de aditivo de combustible.

Todavía en otro aspecto, la invención proporciona una pastilla de combustible nuclear producida a partir del combustible nuclear anterior, en donde el material de combustible a granel está compuesto por uranio a granel; y el componente aditivo de combustible es un recubrimiento depositado sobre el material de combustible a granel.

Descripción detallada de la invención

La invención se refiere a combustibles nucleares mejorados y a métodos para producirlos. Se proporciona una pastilla de combustible de uranio que tiene granos grandes de un componente rodeados por un recubrimiento formado por un segundo material granular. Se pueden mejorar diversas propiedades, por ejemplo, la conductividad térmica y la resistencia al agua, de los granos grandes mediante la adición del recubrimiento sobre los mismos formado por el segundo material granular. El segundo material granular se incorpora al combustible mediante la combinación o mezcla con los granos grandes en la granulación. También pueden incorporarse otros aditivos de combustible conocidos, tales como lubricantes, agentes absorbentes que pueden quemarse y/o agentes formadores de poros. Los polvos/granos se prensan y se compactan para dar una forma de pastilla cilíndrica y, a continuación, se sinterizan para dar las pastillas de combustible nuclear. Las pastillas sinterizadas pueden mecanizarse hasta obtener dimensiones específicas. Una cantidad del segundo material granular utilizado debería ser suficiente para proporcionar una buena cobertura o una cobertura completa de la superficie de los granos grandes. Se ha descubierto que la cantidad del segundo material granular puede minimizarse cambiando, por ejemplo, reduciendo, el tamaño del aditivo en relación con los granos grandes del material a granel. Los granos del segundo material granular pueden molerse para reducir su tamaño, por ejemplo, el diámetro o el radio. La razón del área superficial con respecto al volumen del segundo material granular se reduce a un diámetro más pequeño que el de los granos grandes. La invención permite maximizar la cantidad de combustible (por ejemplo, nitruro de uranio, siliciuro de uranio o dióxido de uranio) en una pastilla minimizando la cantidad de aditivo, al tiempo que se logran propiedades mejoradas.

En determinadas realizaciones, la invención incluye combustibles nucleares que tienen resistencia al agua, al vapor o al aire y/o conductividad térmica mejoradas, y métodos para su producción. Según la invención, el combustible nuclear incluye un material de combustible a granel y un componente aditivo de combustible. El material de combustible a granel está en forma seca, por ejemplo, granular o en polvo, y normalmente está compuesto por uno o más de nitruro de uranio (UN), siliciuro de uranio (U<3>Si<2>) y dióxido de uranio (UO<2>). El componente aditivo de combustible está en forma seca, por ejemplo, granular o en polvo, y se selecciona de uno o más metales conocidos, aleaciones metálicas, óxidos metálicos, óxidos metaloides, nitruros metálicos, nitruros metaloides, carburos metálicos, carburos metaloides, boruros metálicos, boruros metaloides y mezclas y combinaciones de los mismos.

En determinadas realizaciones, un componente aditivo de combustible metálico incluye uno o más de cromo (Cr), circonio (Zr) y aluminio (Al), y un componente aditivo de combustible de aleación metálica incluye una o más aleaciones de los mismos, tales como la aleación de aluminio y cromo (AlCr). Un componente aditivo de combustible de óxido incluye uno o más de dióxido de uranio (UO<2>), óxido de berilio (BeO), óxido de circonio (ZrO<2>), óxido de cromo (Cr<2>O<3>), óxido de titanio (TO<2>) y óxido de itrio (Y<2>O<3>). El componente aditivo de combustible puede incluir mezclas o combinaciones de estos metales, aleaciones y óxidos.

El componente aditivo de combustible puede estar en forma de vidrio que incluye uno o más elementos seleccionados del grupo que consiste en aluminio (Al), boro (B), silicio (Si), sodio (Na), litio (Li) y compuestos y combinaciones de los mismos.

El componente aditivo de combustible se combina con el material de combustible a granel para producir un combustible nuclear que tiene una o más propiedades mejoradas, tales como una resistencia al agua y/o conductividad térmica mejoradas, en comparación con las propiedades del material de combustible a granel sin el componente aditivo de combustible. Las propiedades mejoradas deseadas se consiguen con una cantidad óptima, por ejemplo, mínima, del componente aditivo de combustible que se combina con el material de combustible a granel. Sin pretender limitarse a ninguna teoría en particular, se cree que la presencia del componente aditivo de combustible que tiene una densidad más baja, en comparación con la densidad del material de combustible a granel, reduce la densidad de la composición de combustible resultante (en comparación con un combustible nuclear compuesto únicamente por el material de combustible a granel). Para minimizar la reducción de la densidad de la composición de combustible resultante, se prefiere optimizar, por ejemplo, minimizar, la cantidad de componente aditivo de combustible.

El material de combustible a granel tiene un tamaño de grano o partícula mayor en comparación con el componente aditivo de combustible. Al combinar el componente aditivo de combustible con el material de combustible a granel, el componente aditivo de combustible cubre o recubre esencialmente el material de combustible a granel. Sin pretender limitarse a ninguna teoría en particular, se cree que los granos o partículas de menor tamaño del componente aditivo de combustible se pegan o se adhieren a la superficie de los granos o partículas de mayor tamaño en el material de combustible a granel. Tal como se usa en el presente documento, la expresión “granos/partículas más pequeños/as” o “granos/partículas pequeños/as” significa que los granos o partículas en el componente aditivo de combustible son de menor tamaño (por ejemplo, tienen un radio o diámetro más pequeño/menor) que los granos o partículas en el material de combustible a granel. Como resultado, el componente aditivo de combustible protege eficazmente el material de combustible a granel (por ejemplo, del agua). El componente aditivo de combustible se usa en una cantidad que es efectiva para cubrir o recubrir suficientemente la superficie total de los granos (más grandes) en el material de combustible a granel. Como se ha mencionado anteriormente, es preferible optimizar, por ejemplo, minimizar, la cantidad de componente aditivo de combustible usado. En determinadas realizaciones, el componente aditivo de combustible constituye una cantidad que es eficaz para cubrir o recubrir suficientemente el área superficial total de los granos en el material de combustible a granel, y no reduce significativamente la densidad de manera que el material de combustible resultante sea económicamente sostenible.

Según la invención, puede producirse una pastilla de combustible de uranio que tenga granos más grandes de un componente rodeados por un recubrimiento formado a partir de un segundo material granular, por ejemplo, un componente aditivo. Las propiedades de los granos más grandes se mejoran mediante el recubrimiento de los granos más grandes formados a partir del otro material granular, por ejemplo, un componente aditivo.

Para proporcionar una cobertura buena, por ejemplo suficiente, del área superficial del material de combustible a granel con una cantidad mínima del componente aditivo de combustible, se reduce la razón el área superficial con respecto al volumen del componente aditivo de combustible; el tamaño de grano (por ejemplo, el diámetro o el radio) del componente aditivo de combustible es menor en comparación con el tamaño de grano mayor (por ejemplo, el diámetro o el radio) del material de combustible a granel. Por lo tanto, para una cobertura completa de los granos grandes del material de combustible a granel por los granos pequeños del componente aditivo de combustible, la razón en volumen de los granos pequeños con respecto a los grandes es mayor de 4 veces la razón del radio de grano pequeño con respecto al radio del grano grande (es decir, 4*Rs/Rl), en donde “Rs” es el radio de los granos pequeños (del material aditivo de combustible) y “Rl” es el radio efectivo de los granos grandes (material de combustible a granel).

Vr (granos pequeños con respecto a grandes) > 4*Rs/Rl (Ecuación 1)

Los granos o partículas del componente aditivo de combustible se muelen hasta obtener un diámetro menor que Vr*Rl/4, en donde “Vr” es la razón en volumen deseada del componente aditivo con respecto al componente a granel. Por ejemplo, para una razón en volumen deseada de menos del 10 %, el componente aditivo de combustible se muele para que tenga un radio efectivo de menos de 0,025 veces el radio efectivo de los granos grandes, en promedio (0,10 = 4 (0,025)). La razón en masa mínima del material de grano pequeño es ps/pl*4*Rs/Rl, en donde “ps” es la densidad del material de grano pequeño y “pl” es la densidad del material de grano grande.

Razón en masa mínima (grano pequeño) = (ps/pl)*(4*Rs/Rl) (Ecuación 2)

“Rs” y “Rl” son los radios efectivos promedio del material de grano pequeño y grande, respectivamente, en donde el radio efectivo se define como el radio de la esfera que da el mismo volumen promedio que los radios promedio de los materiales de grano pequeño y grande. Por lo tanto, la cantidad del componente aditivo de combustible se minimiza cambiando, por ejemplo, reduciendo, el tamaño de grano del aditivo en relación con el tamaño de grano del material a granel, por ejemplo, la razón de los tamaños de grano.

En determinadas realizaciones, se produce una pastilla de combustible de uranio mejorada combinando el material de combustible a granel en polvo que tiene granos más grandes y el componente aditivo de combustible en polvo que tiene granos más pequeños, de modo que los granos más pequeños forman sustancialmente un recubrimiento para cubrir la superficie de los granos más grandes. Los tamaños de los granos se seleccionan/ajustan según las ecuaciones mencionadas anteriormente, y pueden molerse en consecuencia antes de combinarse con los granos más grandes. Puede combinarse un componente aditivo de combustible o más de un componente de combustible con el material de combustible a granel. El polvo de los granos más grandes recubierto con los granos más pequeños se da forma como pastillas y se sinteriza para formar la pastilla de combustible de uranio.

La invención incluye, pero no se limita a, las siguientes mejoras de combustible:

i) conductividad térmica aumentada del dióxido de uranio (granos grandes) mediante la adición de BeO (recubrimiento fino sobre los granos grandes del dióxido de uranio);

ii) resistencia al agua aumentada del nitruro de uranio (granos grandes) mediante la adición de dióxido de uranio (recubrimiento fino sobre los granos grandes del nitruro de uranio); y

(iii) impermeabilización mejorada del siliciuro de uranio (granos grandes) mediante la adición de uno o más de BeO, Cr, Zr o UO2 (recubrimiento fino sobre los granos grandes del siliciuro de uranio).

Aunque la invención se ha descrito en lo que se refiere a diversas realizaciones específicas, los expertos en la técnica reconocerán que la invención puede ponerse en práctica con modificaciones dentro del alcance de las reivindicaciones adjuntas.

Claims

REIVINDICACIONES

i.Un combustible nuclear que comprende:

un material de combustible a granel en forma de polvo; y

un componente aditivo de combustible seleccionado del grupo que consiste en metal, aleación metálica, óxido metálico, óxido metaloide, carburo metálico, carburo metaloide, nitruro metálico, nitruro metaloide, boruro metálico, boruro metaloide y mezclas o aleaciones de los mismos en forma de polvo,

en donde el tamaño de grano del material de combustible a granel es mayor que el tamaño de grano del componente aditivo de combustible, en donde los granos del componente aditivo de combustible recubren los granos del material de combustible a granel,

caracterizado por que

la razón en volumen del volumen de grano total del componente aditivo de combustible con respecto al volumen de grano total del material de combustible a granel es mayor que 4*Rs/Rl, en donde “Rs” es el radio de los granos en el componente aditivo de combustible y “Rl” es el radio de los granos en el material de combustible a granel.
2. El combustible nuclear según la reivindicación 1, en donde el tamaño de grano en el componente aditivo de combustible es menor que Vr*Rl/4, en donde “Vr” es la razón en volumen del tamaño de grano del componente aditivo de combustible con respecto al tamaño de grano del material de combustible a granel.
3. El combustible nuclear según la reivindicación 1, en donde el componente aditivo de combustible se selecciona del grupo que consiste en Cr, Zr, Al, aleación de AlCr, UO<2>, BeO, ZrÜ<2>, C<2>O<3>, TiCh, Y<2>O<3>y mezclas y combinaciones de los mismos.
4. El combustible nuclear según la reivindicación 1, en donde el componente aditivo de combustible está en forma de un vidrio que comprende un compuesto seleccionado del grupo que consiste en Al, B, Si, Na, Li y compuestos y combinaciones de los mismos.
5. El combustible nuclear según la reivindicación 1, en donde el material de combustible a granel se selecciona del grupo que consiste en UN, U<3>Si<2>y UO<2>, y mezclas y combinaciones de los mismos.
6. Una pastilla de combustible nuclear que incluye el combustible nuclear según la reivindicación 1,

en donde el material de combustible a granel es un primer material compuesto por uranio a granel; y

en donde el componente aditivo de combustible es un recubrimiento depositado sobre el material de combustible a granel.
7. El combustible nuclear según la reivindicación 1, en donde la razón en volumen es menor del 10 %.
8. Un método de incorporación de un componente aditivo de combustible a un combustible nuclear, que comprende:

obtener un material de combustible a granel en forma de polvo;

seleccionar el componente aditivo de combustible del grupo que consiste en metal, aleación metálica, óxido metálico, óxido metaloide, carburo metálico, carburo metaloide, nitruro metálico, nitruro metaloide, boruro metálico, boruro metaloide y mezclas o aleaciones de los mismos en forma de polvo,

en donde el tamaño de grano del material de combustible a granel es mayor que el tamaño de grano del componente aditivo de combustible, en donde los granos del componente aditivo de combustible recubren los granos del material de combustible a granel;

caracterizado por

combinar el material de combustible a granel con el componente aditivo de combustible en cantidades seleccionadas para lograr una razón en volumen del volumen de grano total del componente aditivo de combustible con respecto al volumen de grano total del material de combustible a granel que sea mayor de 4*Rs/Rl, en donde “Rs” es el radio de los granos en el componente aditivo de combustible y “Rl” es el radio de los granos en el material de combustible a granel.
9. El método según la reivindicación 8, en donde el componente aditivo de combustible se selecciona de manera que el tamaño de grano sea menor que Vr*Rl/4, en donde “Vr” es la razón en volumen del tamaño de grano del componente aditivo de combustible con respecto al tamaño de grano del material de combustible a granel.
10. El método según la reivindicación 8,

en donde la razón en volumen es menor del 10%mediante la molienda del aditivo de combustible.