ES2332829T3 - Procedimiento de fabricacion de una nanoestructura con base de nanocables interconectados, nanoestructura y su uso como transformador termoelectrico. - Google Patents

Procedimiento de fabricacion de una nanoestructura con base de nanocables interconectados, nanoestructura y su uso como transformador termoelectrico. Download PDF

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Abstract

Procedimiento de fabricación de una nanoestructura que comprende una etapa de crecimiento para formar en un sustrato una red de nanocables (7) de material semiconductor impurificado de un primer tipo (n), estando cada nanocable (7), al final de la etapa de crecimiento, coronado por una gotita (6) de material eléctricamente conductor que ha servido de catalizador durante la etapa de crecimiento, procedimiento caracterizado porque comprende a continuación una etapa de formación de una capa (10) de material eléctricamente aislante alrededor de cada nanocable (7), no recubriendo dicha capa la gotita correspondiente y una etapa de recubrimiento de la capa (10) de material aislante y de la gotita (6) asociadas a cada nanocable (7) por medio de una capa (9) de material semiconductor impurificado de un segundo tipo (p), constituyendo la gotita una unión eléctrica individual entre el nanocable (7) asociado y la capa (9) de material semiconductor impurificado del segundo tipo.

Description

Procedimiento de fabricación de una nanoestructura con base de nanocables interconectados, nanoestructura y su uso como transformador termoeléctrico.
Ámbito técnico de la invención
La invención se refiere a un procedimiento de fabricación de una nanoestructura que comprende una etapa de crecimiento para formar en un sustrato una red de nanocables de material semiconductor impurificado de un primer tipo, estando cada nanocable, al final de la etapa de crecimiento, coronado por una gotita de material eléctricamente conductor que ha servido de catalizador durante la etapa de crecimiento.
También se refiere a una nanoestructura obtenida de esta manera y su uso para constituir un transformador termoeléctrico.
Estado de la técnica
Como se representa en la figura 1, un transformador termoeléctrico está constituido clásicamente por termopares conectados térmicamente en paralelo entre las fuentes 1 y 2, respectivamente caliente y fría. Cada termopar está constituido por dos ramas 3 y 4, de materiales metálicos o semiconductores de diferente naturaleza, conectadas eléctricamente en serie. En la figura 1, la conexión eléctrica entre dos ramas 3 y 4 adyacentes se asegura por medio de un elemento de conexión 5, eléctricamente conductor, que conecta las extremidades adyacentes de las dos ramas, o bien a nivel de la fuente caliente 1, o bien a nivel de la fuente fría 2. De esta manera, las ramas están todas conectadas eléctricamente en serie y térmicamente en paralelo. Esta disposición permite optimizar la resistencia eléctrica del transformador así como el flujo térmico (representado por las flechas verticales en la figura 1) que lo atraviesa.
Un transformador como este puede utilizarse para generar una corriente eléctrica, por el efecto Seebeck, cuando está sometido a un gradiente térmico entre las fuentes caliente y fría. Recíprocamente, puede utilizarse para crear un gradiente térmico, por el efecto Peltier, y de esta manera crear un efecto de refrigeración termoeléctrica, cuando una corriente recorre las ramas.
El rendimiento de un transformador como este es directamente proporcional al gradiente térmico aplicado en las caras del transformador y a un factor de mérito ZT, que depende directamente de las propiedades eléctricas y térmicas de los materiales de los termopares y más particularmente de su conductividad eléctrica p, de su coeficiente Seebeck S y de su conductividad térmica \lambda.
Se ha propuesto utilizar nanocables para mejorar el rendimiento de transformadores termoeléctricos utilizando los fenómenos de confinamiento cuántico.
De esta manera, la solicitud de patente US-A-2002/0175408 describe la fabricación de heteroestructuras longitudinales y/o radiales de nanocables que utilizan un método de crecimiento cristalino de tipo vapor-líquido-sólido (VLS) para controlar las dimensiones de la sección de los cables. Los nanocables utilizados para realizar un transformador termoeléctrico pueden, por ejemplo, tener estructura radial, de Bi_{2}Te_{3} o de SiGe. Este documento describe más detalladamente un ejemplo de realización de un transformador termoeléctrico, en el que se sumergen una red de nanocables impurificados n y una red de nanocables impurificados p en matrices de polímero, de manera que forman dos paquetes distintos, de impurificación diferente. Cada paquete lo completan contactos metálicos formados en ambas partes del paquete, en las dos extremidades de los nanocables, conectando a estos eléctricamente en paralelo con respecto al interior del paquete. Los paquetes n y p se conectan a continuación eléctricamente en serie y térmicamente en paralelo, de manera clásica, por medio de sus contactos metálicos.
Un procedimiento del mismo tipo también se describe en el artículo "Fabrication and Characterization of a Nanowire/Polymer-Based Nanocomposite for a Prototype Thermoelectric Device", de Alexis R. Abramson y otros, en "Journal of Microelectromechanical Systems", páginas 505-513, vol. 13, nº 3, junio de 2004.
Los procedimientos de fabricación descritos en estos documentos solo permiten realizar colectivamente paquetes de nanocables de la misma composición química, por ejemplo semiconductores de tipo n o p. Como se ha indicado anteriormente, los nanocables de la misma naturaleza se conectan a continuación eléctricamente en paralelo con respecto al interior de cada paquete y al menos dos paquetes de diferente naturaleza se interconectan para formar un transformador termoeléctrico.
En la solicitud de patente US-A-2005/0112872, se forman nanocables de tipo n y p, por medio del crecimiento electrolítico en una matriz nanoporosa, por medio de la activación selectiva de dos grupos de electrodos metálicos de base formados con anterioridad en un sustrato. Para realizar un transformador termoeléctrico, los nanocables de tipo n y p se conectan a continuación entre ellos por medio del depósito de un primer electrodo de conexión metálica, en la parte superior de los nanocables. Este primer electrodo de conexión está, preferentemente, estructurado de manera que se conecta individualmente un nanocable de tipo p a un único nanocable de tipo n. Un segundo electrodo de conexión metálica se forma a continuación en la base de los nanocables, por medio de la modificación de las conexiones iniciales de los electrodos de base a través de dos juegos de agujeros formados sucesivamente en el sustrato.
Además, se ha propuesto interconectar nanocables, en el plano del sustrato, manipulándolos individualmente, por ejemplo con una punta AFM o por medio de procedimientos de autoorganización.
Un transformador termoeléctrico con base de nanocables, por lo tanto, se ha realizado hasta aquí o bien por medio de la interconexión de paquetes, comprendiendo cada uno de los nanocables de la misma naturaleza (p o n) formados simultáneamente por medio del crecimiento de tipo VLS, o bien por medio de la interconexión individual de nanocables formados por medio del crecimiento electrolítico en poros de una capa de material apropiado, por ejemplo, de una capa de aluminio.
Objeto de la invención
El objeto de la invención tiene por finalidad un procedimiento de fabricación de una nanoestructura con base de nanocables, por ejemplo de un transformador termoeléctrico que permite interconectar individualmente un nanocable de tipo n y un nanocable de tipo p.
Según la invención, esta finalidad se logra por medio de un procedimiento según las reivindicaciones anejas.
La invención también tiene por objeto una nanoestructura obtenida de esta manera y su uso para constituir un transformador termoeléctrico o un sensor de gas.
Breve descripción de los dibujos
Otras ventajas y características se desprenderán más claramente de la descripción que viene a continuación de modos particulares de realización de la invención dados a título de ejemplos no limitativos y representados en los dibujos anejos, en los que:
La figura 1 representa esquemáticamente un transformador termoeléctrico según la técnica anterior.
La figura 2 ilustra la interconexión individual de nanocables de tipo n y p según la invención.
La figura 3 representa el esquema eléctrico de un modo particular de realización de un transformador termoeléctrico según la invención.
Las figuras 4 y 5 ilustran, respectivamente vista de arriba y en corte según el eje A-A, la conexión eléctrica en serie de dos conjuntos de un transformador termoeléctrico según la invención.
La figura 6 representa una variante de realización de la figura 5.
Descripción de un modo preferido de la invención
La fabricación de un nanocable, sobre todo por medio del crecimiento de tipo VLS (véase el documento US-A-2002/0175408 y el artículo citado anteriormente de A.R. Ambramson), implica el uso de un catalizador metálico, por ejemplo de oro. Durante toda la fase de crecimiento del nanocable, una gotita 6 de catalizador está dispuesta en la parte superior del nanocable.
Como se representa en la figura 2, una red de nanocables 7 de material semiconductor impurificado de un primer tipo, por ejemplo de tipo n, se forma, de manera conocida, por ejemplo por medio del crecimiento de tipo VLS, en un sustrato 8. Se puede utilizar toda técnica de crecimiento en la que cada nanocable 7 quede coronado, al final de su fase de crecimiento, por una gotita 6 de catalizador de material eléctricamente conductor. Esta gotita 6 se conserva y utiliza para conectar eléctrica e individualmente el nanocable 7 correspondiente y un nanocable 9 asociado de material semiconductor impurificado de un segundo tipo, es decir de tipo p en el ejemplo tenido en cuenta.
Al final de la etapa de crecimiento de los nanocables 7, de tipo n, se forma una capa 10 de material aislante alredor de cada nanocable 7, por ejemplo por medio de la oxidación selectiva de los nanocables 7 en su periferia. La capa 10 cubre de esta manera solamente el nanocable y no la gotita correspondiente. La capa 10 y la gotita 6 asociadas a cada nanocable 7 se recubren a continuación por una capa de material semiconductor impurificado p, de manera que se forma el nanocable 9 alrededor del nanocable 7. Este procedimiento de fabricación realiza de esta manera automáticamente la conexión eléctrica entre dos nanocables coaxiales 7 y 9, por medio de la gotita 6 correspondiente, que continúa siendo conductora. En efecto, el material que constituye el catalizador y/o el procedimiento utilizado para oxidar el material semiconductor que constituye los nanocables 7 se eligen, se sobreentiende, de manera que solo se oxide el material semiconductor que constituye los nanocables 7. El material que constituye las gotitas es, preferentemente, un material noble como el oro.
En un modo de realización preferido, ilustrado en la figura 2, una pluralidad de nanocables 7, paralelos, que constituyen una primera red de nanocables de tipo n, están formados simultáneamente por medio del crecimiento VLS en una capa de la misma naturaleza (semiconductor impurificado n) que los nanocables 7, formada en el sustrato 8. Dos nanocables 7 adyacentes a la primera red se conectan entonces eléctricamente por medio de esta capa, que constituye una base 11 notablemente perpendicular con respecto a la primera red de nanocables.
La capa aislante 10 recubre entonces no solo la periferia de los nanocables 7, sino también la base 11, al menos entre dos nanocables 7 adyacentes. La capa de material semiconductor de tipo p recubre entonces la totalidad de la capa aislante 10, tanto alrededor de como entre los nanocables 7, así como todas las gotitas asociadas a los nanocables 7 de la primera red.
El procedimiento de fabricación descrito anteriormente permite de esta manera formar colectivamente, por ejemplo por medio del crecimiento de tipo VLS, la primera red de nanocables 7, de tipo n. Después, tras la formación de una capa aislante 10 (que no recubre las gotitas 6), se forma una segunda red de nanocables 9, de tipo p, estando dispuesto cada nanocable coaxialmente alrededor de un nanocable 7 asociado al que está conectado eléctricamente de manera individual y automática por medio de la gotita 6 que ha servido de catalizador durante el crecimiento del nanocable 7 correspondiente. Tal y como se ilustra esquemáticamente en las figuras 2 a 5, un conjunto 12 formado de esta manera comprende al menos dos uniones conectadas eléctricamente en paralelo y constituidas cada una por la conexión en serie de un nanocable 7, de la gotita 6 correspondiente y del nanocable 9 coaxial asociado.
Cada conjunto 12 comprende dos bornes de conexión. Un primer borne de conexión 13 está constituido por una zona de la base 11 que sobresale de un lado del conjunto 12 (a la derecha en las figuras 2, 4 y 5) y no está recubierto por la capa aislante 10. El segundo borne de conexión 14 está constituido por una zona lateral diferente, por ejemplo opuesta (a la izquierda en las figuras 2 y 5) de la capa del semiconductor p. Las conexiones eléctricas del conjunto 12 con otros conjuntos o con el exterior se unen de esta manera, preferentemente, por una parte y por la otra del conjunto, notablemente a nivel del sustrato 8.
Para formar un transformador termoeléctrico, se pueden conectar eléctricamente en serie conjuntos adyacentes, utilizando las técnicas clásicas en microelectrónica. Una conexión como esta entre dos conjuntos adyacentes 12a y 12b se ilustra en las figuras 3 a 5, en las que el primer borne de conexión 13a del conjunto 12a está conectado al segundo borne de conexión 14b del conjunto 12b. La conexión entre dos conjuntos adyacentes se realiza, por ejemplo, por medio de una capa metálica 15. En el modo de realización particular de las figuras 4 y 5, la capa metálica 15 recubre transversalmente al menos una parte de la zona que constituye el primer borne de conexión 13a del conjunto 12a y de la zona que constituye el segundo borne de conexión 14b del conjunto 12b.
En la figura 5, las bases 11a y 11b de los dos conjuntos adyacentes 12a y 12b se forman por impurificación selectiva de dos zonas distintas del sustrato 8. En tal caso, la capa metálica 15 recubre la extremidad del borne 13a, la parte del sustrato 8 que separa las bases 11a y 11b y la extremidad del borne 14b.
En una variante de realización, representada en la figura 6, las bases 11a y 11b se forman en dos zonas diferentes de una capa del semiconductor de tipo n puesto en el sustrato 8. En tal caso, una capa aislante 16 debe asegurar el aislamiento de la extremidad de la base 11b opuesta a su borne de conexión 13b con respecto a la capa metálica 15, para impedir cualquier cortocircuito entre las bases 11a y 11b y entre la base 11b y el borne del conjunto correspondiente.
La conexión colectiva y simultánea de nanocables de tipo diferente permite explotar lo mejor posible las propiedades específicas de los nanocables para aumentar los rendimientos de nanoestructuras y, más particularmente, de transformadores termoeléctricos con base de nanocables.
La nanoestructura descrita anteriormente también puede utilizarse como sensor de gas, más particularmente como sistema de detección de hidrógeno gaseoso. El principio de un sensor de hidrógeno termoeléctrico se describe sobre todo en el artículo de Fabin Qiu y otros, "Miniaturization of thermoelectric hydrogen sensor prepared on glass substrate with low-temperature crystallized SiGe film", Sensors and Actuators B 103, mayo de 2004, p. 252-259. Consiste en crear un flujo térmico generado por la descomposición catalítica del hidrógeno en un catalizador (reacción de oxidación del hidrógeno en la superficie de una película de platino), depositado en la unión caliente de un transformador termoeléctrico (por ejemplo constituido por una película de SiGe cristalizado). La presencia de hidrógeno puede detectarse de esta manera por la conversión del flujo térmico en tensión eléctrica.
Para utilizar una nanoestructura según la invención como sensor de gas, por ejemplo como detector de hidrógeno, un catalizador que reacciona con el gas que se ha de detectar (por ejemplo platino para la detección del hidrógeno) está dispuesto en el transformador termoeléctrico. El catalizador que reacciona con el gas que se ha de detectar está, preferentemente, dividido finamente y depositado de manera que se recubran las uniones n/p, constituyendo la fuente caliente del transformador termoeléctrico, en la extremidad libre de cada nanocable 9, es decir, encima de su conexión por medio de la gotita 6 correspondiente al nanocable 7 asociado.
Un detector como este presenta, con respecto a los detectores de gas conocidos, las siguientes ventajas:
-
El tamaño nanométrico del catalizador destinado a reaccionar con el gas que se ha de detectar, en la extremidad libre de cada nanocable 9, permite un funcionamiento a temperatura ambiente, sin sistema de calefacción. En efecto, el catalizador dividido finamente destinado a reaccionar con el gas que se ha de detectar es mucho más reactivo a esta escala. El detector de hidrógeno puede por lo tanto ser totalmente pasivo, es decir, que no necesita alimentación exterior. La energía recuperada puede servir para señalar una detección.
-
Es tridimensional, mientras que los detectores conocidos son planares.
-
A causa de la dimensión de los nanocables, la fuente caliente tiene una masa térmica extremadamente pequeña con respecto a la fuente fría. El tiempo de respuesta de la señal de detección es por lo tanto mucho más pequeño que en las tecnologías planares, lo que puede constituir una ventaja determinante.
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Referencias citadas en la memoria descriptiva
Este listado de referencias citadas por el solicitante es únicamente para la comodidad del lector. No forma parte del documento de patente europea. Aunque se ha puesto gran cuidado en compilar las referencias, no se pueden excluir errores u omisiones, y la Oficina Europea de Patentes rechaza toda responsabilidad a ese respecto.
Documentos de patente citados en la memoria descriptiva
\bullet US 20020175408 A [0007] [0017]
\bullet US 20050112872 A [0010]
Documentos de no patentes citados en la descripción
\bullet ALEXIS R. AMBRAMSON y otros. "Fabrication and Characterization of a Nanowire/Polymer-Based Nanocomposite for a Prototype Thermoelectric Device". Journal of Microelectromechanical Systems, junio de 2004, vol. 13 (3), 505-513 [0008].
\bullet FABIN QIU y otros. Miniaturization of thermoelectric hydrogen sensor prepared on glass substrate with low-temperature crystallized SiGe film. Sensors and Actuators B, mayo de 2004, vol. 103, 252-259 [0028].

Claims (11)

1. Procedimiento de fabricación de una nanoestructura que comprende una etapa de crecimiento para formar en un sustrato una red de nanocables (7) de material semiconductor impurificado de un primer tipo (n), estando cada nanocable (7), al final de la etapa de crecimiento, coronado por una gotita (6) de material eléctricamente conductor que ha servido de catalizador durante la etapa de crecimiento, procedimiento caracterizado porque comprende a continuación una etapa de formación de una capa (10) de material eléctricamente aislante alrededor de cada nanocable (7), no recubriendo dicha capa la gotita correspondiente y una etapa de recubrimiento de la capa (10) de material aislante y de la gotita (6) asociadas a cada nanocable (7) por medio de una capa (9) de material semiconductor impurificado de un segundo tipo (p), constituyendo la gotita una unión eléctrica individual entre el nanocable (7) asociado y la capa (9) de material semiconductor impurificado del segundo tipo.
2. Procedimiento según la reivindicación 1, caracterizado porque la capa (10) de material eléctricamente aislante está formada por medio de la oxidación selectiva de los nanocables (7) en su periferia.
3. Procedimiento según la reivindicación 2, caracterizado porque los materiales semiconductores impurificados son respectivamente de tipo n y p.
4. Nanoestructura que comprende primeras y segundas redes de nanocables de material semiconductor impurificado, respectivamente de un primer y de un segundo tipo, estando conectado individualmente un nanocable (7) de la primera red a un nanocable (9) de la segunda red por medio de un material eléctricamente conductor, nanoestructura caracterizada porque los nanocables de las primeras y segundas redes son coaxiales, estando coronado cada nanocable (7) de la primera red por una gotita (6) de material eléctricamente conductor que ha servido a su formación y recubierto en su periferia por una capa (10) de material aislante, no recubriendo dicha capa la gotita correspondiente, recubriendo un nanocable (9) de la segunda red la capa (10) de material aislante y la gotita (6) asociadas al nanocable (7) correspondiente de la primera red y constituyendo dicha gotita el material eléctricamente conductor que interconecta individualmente dos nanocables (7, 9) coaxiales.
5. Nanoestructura según la reivindicación 4, caracterizada porque al menos dos nanocables (7) adyacentes de la primera red están conectados por medio de una capa de material semiconductor impurificado del primer tipo, constituyendo una base (11) notablemente perpendicular con respecto a las redes de nanocables.
6. Nanoestructura según la reivindicación 5, caracterizada porque la base (11) está dispuesta en un sustrato de soporte (8).
7. Nanoestructura según una de las reivindicaciones 5 y 6, caracterizada porque la capa (10) de material aislante recubre la base (11) entre dos primeros nanocables (7) adyacentes, estando conectados al menos dos nanocables (9) adyacentes de la segunda red, por encima de la capa (10) de material aislante, por medio de la capa de material semiconductor impurificado del segundo tipo.
8. Nanoestructura según la reivindicación 7, caracterizada porque comprende al menos un conjunto (12) que comprende una pluralidad de uniones, conectadas eléctricamente en paralelo y constituidas cada una por la conexión en serie de un primer nanocable (7), de la gotita (6) correspondiente y del segundo nanocable (9) coaxial asociado, estando constituido un primer borne de conexión (13) por una zona de la base (11) que sobresale de un lado del conjunto, estando constituido un segundo borne de conexión (14) del conjunto por una zona lateral diferente de la capa de material semiconductor del segundo tipo.
9. Nanoestructura según la reivindicación 8, caracterizada porque comprende al menos dos conjuntos (12a, 12b) conectados eléctricamente en serie, estando conectado el primer borne (13a) de uno de los conjuntos al segundo borne (14b) del conjunto adyacente.
10. Uso de una nanoestructura según una cualquiera de las reivindicaciones 4 a 9, para constituir un transformador termoeléctrico.
11. Uso según la reivindicación 10, para constituir un sensor de gas, que comprende un catalizador que reacciona con el gas que se ha de detectar y dispuesto en el transformador termoeléctrico.
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