ES2286163T3 - Varilla que comprende un apilamiento de pastillas de oxido de combustible nuclear. - Google Patents

Abstract

Varilla de combustible nuclear, que comprende una vaina (2) de aleación a base de circonio y un apilamiento de pastillas (10) sinterizadas de óxido de combustible nuclear, sensiblemente cilíndricas, a base de óxido de uranio enriquecido, caracterizada porque la relación H/D entre la altura y el diámetro de la pastilla está comprendida entre 0, 4 y 0, 6 y el huelgo inicial entre las pastillas y la vaina no sobrepasa 200 µm.

Description

Varilla que comprende un apilamiento de pastillas de óxido de combustible nuclear.

La presente invención se refiere a combustible nuclear utilizado en los reactores nucleares refrigerados y moderados por agua.

El combustible nuclear se presenta en los mencionados reactores bajo la forma de pastillas sinterizadas de forma aproximadamente cilíndrica, de base óxido de uranio enriquecido en el isótopo 235 y/o plutonio. El combustible puede incluir, igualmente, un veneno neutrónico y/o un pequeño porcentaje de metal u óxido destinados a producir un crecimiento de los granos durante la sinterización y a aumentar la retención de los gases de fisión (WO-A-94 29874). El combustible se utiliza en forma de un apilamiento de pastillas en vainas de aleación a base de circonio para constituir las varillas o elementos combustibles. Estas varillas se montan en un armazón para constituir un conjunto de combustible. En general, este armazón está constituido por dos cabezales unidos por tubos que llevan rejillas de fijación de las varillas en nudos de una red regular. Se han descrito conjuntos de este tipo, por ejemplo, en las patentes US 5.844.958 y 4.804.516, a las cuales se podrá remitir.

Un imperativo en la concepción de pastillas y varillas es la seguridad. Por razones económicas, se busca prolongar al máximo posible la permanencia de las varillas de combustible en el reactor y reducir el coste de fabricación de pastillas. Un factor importante que limita la flexibilidad de la explotación del reactor es el aumento del riesgo de ruptura de
la vaina por la solicitación mecánica provocada por la interacción pastillas-vaina, denominada por la abreviatura IPG.

Actualmente, se han adoptado de forma casi universal pastillas de forma casi cilíndrica que tienen una altura superior a su diámetro. A título de ejemplo, en la actualidad se utilizan ampliamente pastillas que tienen un diámetro D de 8,2 mm y una altura H de 13,4 mm, que corresponde a una relación H/D de aproximadamente 1,6. Para reducir el IPG, está previsto un huelgo diametral relativamente importante, del orden de 170 \mum, y se practican unas cavidades en las superficies de los extremos de las pastillas y los bordes de estas superficies presentan un biselado.

Igualmente, se ha dado a conocer (JP-A-54.07.4985) varillas de combustible nuclear cuyas pastillas y la vaina están dimensionadas de forma que las pastillas tengan una relación altura/diámetro inferior a 0,7 y simultáneamente que la diagonal de a pastilla sea inferior a la suma del diámetro y del huelgo radial, lo que se traduce en un huelgo radial importante, que es un obstáculo a la transferencia de calor.

La invención tiene como objetivo principal dar a conocer varillas de combustible que contienen un apilamiento de pastillas de combustible nuclear que responden mejor a las exigencias de la práctica que las conocidas anteriormente, principalmente porque se reducen considerablemente las tensiones circunferenciales debidas al IPG, incluso para un mismo valor inicial del huelgo diametral entre las pastillas y la vaina.

Con este objetivo, la invención da a conocer principalmente una varilla de combustible nuclear que comprende una vaina de aleación a base de circonio y un apilamiento de pastillas de combustible nuclear cuya relación H/D entre la altura y el diámetro está comprendida entre 0,4 y 0,6, preferentemente cercana a 0,5, no sobrepasando el huelgo diametral inicial entre las pastillas y la vaina 200 \mum.

No se superará 200 \mum porque se degradaría la transferencia de calor, particularmente al principio de la irradiación, y podría aumentar la liberación de gases de fisión.

El huelgo mínimo admisible puede ser más pequeño que en el caso de las pastillas "largas" por el hecho de la ventaja que proporcionan las pastillas "cortas" en la tensión de la vaina. Considerando las tolerancias inevitables, se puede estimar que un huelgo nominal de 135 \mum constituye un huelgo mínimo.

Se ha constatado que dicha varilla permite reducir de forma muy considerable las tensiones circunferenciales en la vaina para potencias elevadas.

Un estudio sistemático ha mostrado que las tensiones circunferenciales, por otro lado iguales todas ellas, continúan disminuyendo para relaciones H/D inferiores a 0,4 y que la ganancia en tensión de Tresca (tensión circunferencial menos tensión radial) continúa aumentando. Pero las dificultades de la realización industrial deben preverse cuando la relación H/D es inferior a 0,4.

Por lo menos en los reactores de agua a presión, las pastillas presentan cavidades en forma general de casquete esférico, para compensar los efectos de dilatación diferencial que aparecen en el radio de la pastilla durante los transitorios.

Los diámetros de las cavidades en las superficies de los extremos pueden ser los mismos que los de las pastillas "largas". El diámetro de las cavidades debe dejar subsistir una superficie de contacto suficiente entre dos pastillas apiladas. Para una pastilla de diámetro 8,192 mm, se podrá utilizar un diámetro de cavidad de 4,72 mm, cuando la pastilla presenta un biselado de una amplitud de 0,42 mm. Una reducción de la profundidad de las cavidades en proporción estricta con la reducción de la altura no es favorable para relaciones H/D entre 0,4 y 0,6. Será ventajoso aumentar la profundidad para una relación H/D entre 0,4 y 0,6.

En algunos casos, incluso se podrá prescindir de la rectificación de la pastilla, lo que representa una importante ventaja económica, especialmente por la eliminación de los residuos de la rectificación y la simplificación de la fabricación.

El huelgo inicial, no sobrepasando 200 \mum, tiene en cuenta la transferencia de calor entre las pastillas y la vaina. Actualmente, el diámetro nominal inicial de las pastillas puede establecerse normalmente, del orden de 8,192 mm. Se puede admitir un huelgo inicial reducido si se rectifican las pastillas, lo que reduce la dispersión entre los diámetros medios de las diferentes pastillas y la desviación entre los diámetros máximo y mínimo de una misma pastilla.

La carga de las pastillas se facilita si éstas tienen chaflanes en la periferia de las caras extremas. Por último, se ha observado que pasar de una pastilla que tenga una altura muy superior a su diámetro a una pastilla de altura cercana a la mitad del diámetro no se traduce en una fragilización redhibitoria.

De modo general, resulta que el empleo de pastillas cortas con el máximo huelgo indicado reduce la interacción pastilla-vaina, o IPG, especialmente a causa de una disminución instantánea de la dilatación de las pastillas durante los transitorios de potencia (reducción de la deformación en forma de diábolo) incluso para transitorios de velocidad muy elevada. La diferencia de geometría entre el plano medio y el plano entre pastillas se reduce, derivándose una disminución de la deformación radial de la vaina, es decir, una reducción de las tensiones y de las consecuencias del IPG. De esta manera, se obtiene una varilla con mayores márgenes de maniobrabilidad. El efecto no depende, en primer término, mas que de la variación de temperatura del combustible durante el transitorio (inducida por la variación de potencia) y no de la temperatura media de las pastillas durante el transitorio.

En un modo ventajoso de realización, las pastillas contienen aditivo constituido por un óxido metálico que activa el crecimiento cristalino y aumenta la viscoplasticidad favoreciendo la fluencia a alta temperatura y la retención de los gases de fisión. Se pueden utilizar tales pastillas cualquiera que sea la relación H/D, y especialmente si está comprendida entre 0,5 y 1,6.

Entre los aditivos utilizables, se pueden citar principalmente Cr_{2}O_{3}, SiO_{2}, Nb_{2}O_{5} y Al_{2}O_{3}, aisladamente o en combinación.

Un contenido de 100 a 300 ppm de SiO_{2} mejora la fluencia por formación de una fase viscosa que facilita el deslizamiento en los bordes de los granos, pero el SiO_{2} no tiene efecto favorable en el tamaño de los granos, que se busca aumentar para aminorar la liberación de gases de fisión. Además, utilizado solo, fragiliza las pastillas. Asociado a un contenido de 1200 a 2000 ppm de Cr_{2}O_{3}, el disponer SiO_{2}, de un contenido de hasta 200 ppm tiene un efecto favorable.

El Al_{2}O_{3} solo puede utilizarse en cantidades pequeñas, del orden de 75 ppm, correspondiente a su límite de solubilidad en el UO_{2} a la temperatura de sinterización. Entonces, tiene un efecto favorable en la velocidad de fluencia. Pero la necesidad de un control preciso de la composición complica la fabricación. Se puede añadir un contenido de hasta 100 ppm de Al_{2}O_{3} a un contenido de 1200 a 2000 ppm de Cr_{2}O_{3}.

Los estudios realizados han mostrado que la introducción de Cr_{2}O_{3} en el polvo de UO_{2}, (eventualmente comprendiendo una fracción de PuO_{2}), en una cantidad inicial que conduzca a un contenido comprendido entre 1250 y 2000 ppm en las pastillas sinterizadas, presenta un interés muy especial por el aumento de la fluencia a las temperaturas y niveles de tensión que se encuentran en funcionamiento en las varillas de combustible y por el aumento de la viscoplasticidad del producto sinterizado, por lo que reduce el empuje de las pastillas en la vaina durante los transitorios de potencia.

La adición de ciertos óxidos o metales permite obtener un crecimiento de los granos.

En particular, el Cr_{2}O_{3} produce para contenidos superiores a 750 ppm un aumento del tamaño de los granos. Más allá de 1500 ppm, el tamaño de los granos aumenta de forma casi exponencial. El contenido final se elige entre 1200 y 2000 ppm. Será ventajoso adoptar un contenido final de 1600\pm150 ppm porque, de esta forma, se limita el crecimiento de los granos y más allá de 1750 ppm de contenido inicial, se produce una fuerte evaporación del dopante en el horno de sinterización y no hay un aumento apreciable en el comportamiento de la fluencia.

En la práctica, se utilizará un contenido cercano a 1600 ppm, que favorece a la vez a la mejora de la fluencia y al crecimiento del tamaño de los granos.

Para obtener las características óptimas cuando las pastillas contienen un aditivo dopante, y especialmente el Cr_{2}O_{3}, es deseable efectuar la sinterización en condiciones sin riesgo de devolver el Cr_{2}O_{3} al estado metálico, a pesar del hecho de que los hornos de sinterización habituales no aceptan una atmósfera oxidante. En la práctica, un tratamiento de las pastillas crudas comprenderá generalmente una pre-sinterización a una temperatura en atmósfera de hidrógeno seco o que contenga una pequeña fracción de vapor de agua y una sinterización a una temperatura máxima entre 1700 y 1750ºC, en atmósfera de hidrógeno que tenga 1,9 a 2,5% en volumen de vapor de agua, en la zona de sinterización, lo que puede conducir hasta cerca de un 3% de vapor de agua a la entrada del horno continuo de
sinterización.

En el modo de realización, la pastilla sinterizada presenta una forma sensiblemente cilíndrica con las cavidades y los bordes biselados. Sin embargo, se puede adoptar una forma de tonel dando a la pastilla un diámetro, en su plano medio, superior en algunas decenas de micras al diámetro de las superficies de los extremos, para contrarrestar la deformación en diábolo. Igualmente, se puede utilizar una forma ligeramente cónica cuando haya variaciones de densidad a lo largo de la pastilla.

Las superficies de los extremos comprenden ventajosamente las cavidades, en forma de casquete esférico y/o los bordes biselados.

Las características mencionadas anteriormente, así como otras, se pondrán mejor de manifiesto de la lectura de la descripción que sigue de los modos particulares de realización, a título de ejemplo no limitativo. La descripción se refiere a los dibujos que se adjuntan, en los que:

- la figura 1, en la que la no se respeta la escala para mayor claridad, es una vista de un corte que muestra los parámetros dimensionales de una pastilla de combustible nuclear y de una vaina;

- la figura 2 es una vista esquemática de un corte de un tramo de varilla;

- la figura 3 muestra la variación de la tensión de Tresca en función de la relación H/D para pastillas con las mismas cavidades en una vaina cargada de pastillas corrientes y de pastillas rectificadas según la invención;

- la figura 4 muestra un tipo de perfil de variación de la temperatura en un horno de desenfilado;

- la figura 5 muestra un tipo de perfil de humedad en función de la temperatura, a respetar en un horno.

Las pastillas (10) que han sido objeto de estudios, estaban constituidas por óxido de uranio ligeramente enriquecido; estando destinadas a introducirse en las vainas (12) de aleación a base de zirconio, que tienen un espesor de 0,57 mm y un diámetro interno nominal de 8,36 mm; habiéndose utilizado especialmente vainas (12) del tipo mostrado en la figura 2, cerradas por tapones (13) que presentan en sus extremos, cada uno, una cabeza troncónica y una garganta de sujeción. En un conjunto de combustible las varillas constituidas de esta forma están sostenidas, normalmente, por rejillas (15) pertenecientes al armazón y dotadas de resaltes y/o resortes de soporte de la varilla. En la figura 2 se representa esquemáticamente un fragmento de una de esas rejillas.

La comparación que se hará posteriormente corresponde al caso de pastillas rectificadas. Todas las pastillas tienen un diámetro medio D de 8,192 mm. Se recuerda que las pastillas estándar tiene una relación H/D = 1,64. Las irregularidades de diámetro (por debajo de 30 \mum) observadas en las pastillas no rectificadas no tienen una influencia notable en el interés del concepto de pastillas muy cortas.

Los dos últimos valores no se han tenido en cuenta para las pastillas según la invención, que tienen un valor
H/D = 0,5. Para las pastillas estándar, solamente se ha conservado el valor habitual.

La mayor parte de las pastillas han sido prensadas y sinterizadas, después rectificadas en condiciones que adoptan una forma cilíndrica; siendo igualmente posible utilizar el procedimiento descrito en la solicitud de patente francesa Nº EN 00 15 507 de "Procedimiento de fabricación de pastillas de óxido de combustible nuclear", a la que puede remitirse.

Se ha efectuado una comparación entre las tensiones circunferenciales y radiales, calculadas por simulación, en la zona de la vaina que es normalmente crítica, es decir, en el plano interno de la vaina, en el plano entre pastillas. Una serie de pruebas han conducido a la curva mostrada en la figura 3. Esta curva representa el aumento en la tensión de Tresca en función de la relación H/D para una potencia disipada de 424 W por centímetro de longitud de varilla, en comparación con las pastillas cilíndricas de tipo corriente, que tienen una relación H/D = 1,64, teniendo todas las mismas cavidades de 0,32 mm.

Se constata que el aumento de tensión puede ser cercano a 50 MPa para H/D = 0,5 lo que permite aumentar la potencia admisible en un transitorio sin alcanzar por ello el valor, comprendido entre 460 y 495 MPa, que normalmente se considera como un límite de tensión a no superar en la vaina. Se puede mejorar de esta forma la flexibilidad de explotación de los reactores comerciales y responder rápidamente a cualquier demanda de electricidad instantánea de la red.

En resumen, si bien la tensión circunferencial continúa disminuyendo para valores por debajo de H/D de 0,5, este valor de 0,5 parece estar próximo al óptimo, si se tienen en cuenta otros parámetros, tales como la fragilidad de las pastillas y el riesgo de fraccionamiento.

También se ha estudiado una forma en diábolo. Constatándose que no tiene una influencia notable. La presencia de una fracción cilíndrica en los extremos permite reducir el ángulo de apoyo contra la vaina. En las pastillas que tienen una relación H/D = 0,5, para la misma profundidad de las cavidades, no debe superarse, en general, una diferencia de aproximadamente 20 \mum entre el radio de las superficies de los extremos y el radio mínimo.

Las variaciones observadas en el diámetro (< 30 \mum) en las pastillas no rectificadas no tienen una influencia notable en el interés de este concepto de pastillas.

Del conjunto de resultados obtenidos, se pueden definir las siguientes conclusiones.

La disminución de la relación H/D aporta una ventaja notable desde el punto de vista de las tensiones, como consecuencia de diversos fenómenos y especialmente por el hecho de que esta disminución reduce la deformación geométrica en diábolo provocada por la diferencia de temperatura entre el centro de la pastilla y su periferia. Un valor H/D = 0,5 representa, para las pastillas de dióxido de uranio que tengan un diámetro cercano a su valor habitual de 8,192 mm, un compromiso satisfactorio entre la reducción de las tensiones, las posibilidades de fabricación y la fragilización; permitiendo la mayoría de las veces, por el hecho de la reducción de las tensiones, utilizar pastillas no rectificadas, por lo tanto más económicas.

La profundidad p de las cavidades estará comprendida, en general, entre 0,013 H y 0,052 H. Es posible conservar el valor de p=0,32 mm, utilizado corrientemente en la actualidad, para D=8,192 mm.

Como se ha indicado anteriormente, la presencia de aditivos dopantes, y especialmente el óxido de cromo Cr_{2}O_{3}, en las pastillas crudas, en combinación con un modo de sinterización favorecen un crecimiento de los granos, permitiendo aumentar la fluencia de las pastillas sinterizadas y su plasticidad y por lo tanto disminuir el IPG.

Prácticamente, la influencia del Cr_{2}O_{3} en el comportamiento de la fluencia y el crecimiento del tamaño de los granos de UO_{2} durante la sinterización comprende diferentes mecanismos que ha sido necesario identificar para llegar a un resultado óptimo.

- El comportamiento de la fluencia, estudiado a temperaturas situadas entre 1400ºC a 1600ºC bajo tensiones entre 30 a 60 Mpa, ha mostrado una fuerte incidencia de la forma del Cr_{2}O_{3} en la matriz de UO_{2} y del tamaño de los granos, con un aumento de la fluencia en todos los casos que puede ser de hasta un factor 10, y en general un aumento de la fluencia que es óptimo para valores cercanos de 1500 ppm cuando se utiliza únicamente Cr_{2}O_{3}.

- El crecimiento de los granos aumenta, para contenidos de hasta 1500 ppm, por una solubilización casi completa del Cr_{2}O_{3} en el UO_{2} y por la activación del crecimiento cristalino que corresponde a un aumento del coeficiente de difusión de U^{4+} en el UO_{2}, que permite llegar a un tamaño de granos de cerca de 40 \mum para las condiciones óptimas de sinterización, con una temperatura máxima de alrededor de 1750ºC. Para contenidos superiores, el aumento de la movilidad de los bordes de los granos, por un incremento de la cantidad de Cr_{2}O_{3} intergranular, da una evolución rápida del tamaño de granos que conduce a un tamaño superior a 40 \mum.

La investigación de la concentración óptima desde el punto de vista del tamaño de granos y de las capacidades de retención de los gases de fisión debe tener en cuenta, sin embargo, la tecnología de los hornos de sinterización industriales y el hecho que este óptimo no es forzosamente el mismo que el de la fluencia. Actualmente, los hornos utilizan atmósferas reductoras, porque comprenden elementos oxidables. Por este motivo, la sinterización se efectuará en una atmósfera de hidrógeno, pero asociada a la de vapor de agua para aumentar el potencial de oxidación de la atmósfera y favorecer la acción del dopante. Un contenido máximo de vapor de agua de 5% en volumen, admitido por los hornos, permite obtener un potencial de oxígeno cercano a -500 kJ/mol en frío, puede llegar a -350 kJ/mol a 2000ºC.

Una comparación con el potencial de oxígeno correspondiente al equilibrio Cr/Cr_{2}O_{3} pone de manifiesto que el Cr_{2}O_{3} se reduce a cromo desde 1000ºC bajo un atmósfera de hidrógeno de 0,005% de vapor de agua, pero únicamente a partir de 1500ºC bajo una atmósfera de hidrógeno y a partir de 1% de vapor de agua, y que el Cr_{2}O_{3} se estabiliza a 1700ºC-1750ºC más allá de 2,5% de vapor de agua.

Por otro lado, para un contenido de Cr_{2}O_{3} superior a 1750 ppm en la pastilla cruda, se produce en el curso de la sinterización una fuerte evaporación que hace que sea difícil superar un contenido global final de 1800 ppm en la pastilla sinterizada.

La sinterización, para ser satisfactoria, requiere alcanzar locamente (en el horno de desenfilado) alrededor de 1750ºC. Como se ha indicado anteriormente, la atmósfera, que varía forzosamente a lo largo del horno, no debe reducir el Cr_{2}O_{3}, al estado metálico que no tiene efecto beneficioso.

En un horno constituido por cinco zonas de calentamiento sucesivas, se ha constatado que el ciclo de sinterización mostrado en la figura 4 da buenos resultados.

Las dos primeras zonas están destinadas a la pre-sinterización y a la eliminación de aditivos (principalmente orgánicos) añadidos al polvo de UO_{2} para mejorar las características del producto final (solidez, aspecto, estructura). La subida de la temperatura de 1500ºC a 1750ºC se modera (por ejemplo, aproximadamente de 80ºC/h) para favorecer el crecimiento de los granos.

El gas humidificado no se introduce habitualmente en el horno hasta la zona de sinterización, variando la composición de la atmósfera a lo largo del horno. Un perfil de variación de la humedad, del tipo mostrado en la figura 5, da buenos resultados durante la sinterización propiamente dicha, siendo la tasa media de humedad de H_{2}O de 1,9% en volumen.

Igualmente, se han efectuado ensayos con concentraciones crecientes de dopantes o con una combinación de dopantes, añadiendo especialmente SiO_{2} y/o Al_{2}O_{3} al Cr_{2}O_{3}:

2000 ppm Cr_{2}O_{3}

2000 ppm Cr_{2}O_{3} + 50 a 200 ppm SiO_{2}

2000 ppm Cr_{2}O_{3} + 100 ppm SiO_{2} + hasta 100 ppm Al_{2}O_{3}

1000 ppm Cr_{2}O_{3} + 50 a 200 ppm SiO_{2}

1800 ppm Cr_{2}O_{3} + 50 a 200 ppm SiO_{2}

1500 ppm Cr_{2}O_{3} + 100 ppm SiO_{2}

Estos ensayos han confirmado que un contenido de Cr_{2}O_{3} que supera 1750 ppm no aporta suficientes ventajas para compensar las dificultades ligadas a la evaporación y que un bajo contenido de SiO_{2} y Al_{2}O_{3} permite completar la acción del Cr_{2}O_{3}.

De manera general, el dopaje de pastillas permite prever la fluencia de la materia hacia las cavidades, en tanto en cuanto se presenten situaciones de transitorios de potencia más elevada y para tensiones más elevadas. Esta fluencia, permite igualmente disminuir el empuje de la pastilla en los planos entre pastillas reduciendo por lo tanto las tensiones en la vaina y dando mayor margen con respecto a las tensiones IPG. Globalmente, las pastillas constituyen un remedio contra el IPG y permiten por lo tanto cubrir un amplio campo de situaciones. El dopaje, en particular, con un 0,16% en masa de Cr_{2}O_{3}, confiere una microestructura de granos gruesos propicia para una mejor retención de los gases de fisión, lo que permite una mayor flexibilidad en el dimensionamiento de una varilla de combustible para gestionar fuertes variaciones de potencia.

Claims (9)

1. Varilla de combustible nuclear, que comprende una vaina (2) de aleación a base de circonio y un apilamiento de pastillas (10) sinterizadas de óxido de combustible nuclear, sensiblemente cilíndricas, a base de óxido de uranio enriquecido, caracterizada porque la relación H/D entre la altura y el diámetro de la pastilla está comprendida entre 0,4 y 0,6 y el huelgo inicial entre las pastillas y la vaina no sobrepasa 200 \mum.

2. Varilla, según la reivindicación 1, caracterizada porque las superficies de los extremos de las pastillas comprenden cavidades en forma de casquete esférico.

3. Varilla, según la reivindicación 1 ó 2, caracterizada porque las superficies de los extremos de las pastillas presentan bordes biselados.

4. Varilla, según cualquiera de las reivindicaciones 1 a 3, cuyas pastillas contienen 1200 a 2000 ppm de Cr_{2}O_{3}.

5. Varilla, según la reivindicación 4, cuyas pastillas contienen 1600\pm150 ppm de Cr_{2}O_{3}.

6. Varilla, según la reivindicación 4, cuyas pastillas contienen además hasta 200 ppm de SiO_{2}.

7. Varilla, según la reivindicación 4, cuyas pastillas contienen además hasta 100 ppm de Al_{2}O_{3}.

8. Varilla, según cualquiera de las reivindicaciones precedentes, caracterizada porque las pastillas no están rectificadas.

9. Conjunto de combustible nuclear, que tiene un armazón constituido por dos cabezales unidos por tubos que llevan rejillas de soporte de varillas, según la reivindicación 1, en los nudos de una red regular.