ES2281321T3 - Proceso de tratamiento para remover torio radioactivo del efluente de extraccion liquida por solvente. - Google Patents
Proceso de tratamiento para remover torio radioactivo del efluente de extraccion liquida por solvente. Download PDFInfo
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Abstract
Un proceso continuo para la remoción de torio radioactivo de una solución acuosa que incluye El suministro de una cantidad de resina de intercambio iónico que es selectiva para enlazar torio y que tiene una capacidad finita para enlazar torio, y El paso de la solución acuosa a través de la cantidad de resina de intercambio iónico a una velocidad de flujo sustancialmente constante, y en una cantidad que contiene más torio que la capacidad de enlace de torio de le resina de intercambio iónico Donde se combinan la cantidad de resina de intercambio iónico y la velocidad de flujo sustancialmente constante, para suministrar un tiempo de residencia promedio de un ion torio en la cantidad de resina de intercambio iónico, que es superior al tiempo promedio requerido para la descomposición radioactiva del ión torio.
Description
Proceso de tratamiento para remover torio
radioactivo del efluente de extracción líquida por solvente.
La presente invención se relaciona con la
remoción de torio radioactivo de una solución acuosa.
Particularmente la invención se relaciona con un proceso para
reducir la cantidad de torio radioactivo descargado con el efluente
de un proceso de purificación de uranio por extracción por
solvente.
En la descomposición radiolítica del Uranio se
produce una pequeña cantidad de torio radioactivo
(Th-231 y Th-234). Normalmente el
torio está en equilibrio con el uranio y permanece con éste a través
de las operaciones normales de proceso del uranio. Debido a su baja
concentración y al acorazamiento suministrado por el uranio,
normalmente la radioactividad del torio asociado con el uranio no es
un problema. Sin embargo, cuando el uranio es purificado mediante
extracción con solvente, el uranio es extraído dentro de la fase
orgánica y el torio permanece en la solución acuosa efluente
(rafinato). Aunque la cantidad de torio asociado con el uranio es
muy pequeña, tiene una alta actividad específica y por ello
incrementa de modo significativo la radioactividad del efluente
líquido.
Normalmente el torio es removido del efluente
líquido de extracción por solvente, mediante separación química
seguida de maduración de los sólidos separados que contienen torio.
Alternativamente, puede retenerse la totalidad del efluente líquido
hasta que el torio se descomponga hasta un nivel aceptable de
radiación residual. Puesto que el Th-234 tiene una
vida media de 24 días, normalmente se requieren tanques ó
superficies de manejo muy grandes para retener la totalidad de la
corriente de efluente líquido durante el tiempo requerido de
descomposición. Dado que el Th-231 tiene una vida
media de sólo 25 horas, usualmente no es un factor para determinar
el tiempo requerido de descomposición de los sólidos ó efluente
líquido que contiene torio.
Si se elimina la necesidad de almacenar y
madurar los sólidos ó líquidos que contiene torio, se simplificaría
de modo importante el diseño de los sistemas de tratamiento de torio
y se eliminaría la necesidad potencialmente peligrosa de manipular
y tratar el torio.
Por ello una razón de la siguiente invención es
suministrar un proceso mucho más simple de remoción de torio, que
sea más barato en la construcción y operación frente a los procesos
químicos tradicionales de remoción de torio. Un objeto adicional de
la presente invención es suministrar un proceso para remover el
torio de soluciones acuosas, el cual no requiere de un paso de
maduración adicional para el torio separado, que permita su
descomposición hasta un nivel seguro de radioactividad. Es aún otro
objeto de la presente invención suministrar un proceso para la
remoción del torio de soluciones acuosas, el cual no requiere de
grandes tanques ó superficies de manejo para madurar la solución de
efluente líquido. Otros objetos y rasgos de la presente invención
serán evidentes cuando sean considerados en combinación con el
siguiente resumen y descripciones detalladas de ciertas modalidades
preferidas de la
invención.
invención.
Se logran los objetivos de ésta invención y
relacionados, mediante el siguiente proceso continuo para la
remoción del torio radioactivo, de una solución acuosa.
- Suministro de una cantidad de resina de intercambio iónico, la cual enlaza selectivamente el torio y tiene una capacidad finita de enlace de torio, y
- Paso de la solución acuosa a través de la cantidad de la resina de intercambio iónico a una velocidad de flujo sustancialmente constante, y en una cantidad que contiene más torio que la capacidad de enlace de torio de la resina de intercambio iónico
Donde se combinan la cantidad de resina de
intercambio iónico y la velocidad de flujo sustancialmente constante
para suministrar un tiempo promedio de residencia para un ión de
torio en la cantidad de resina de intercambio iónico, que es
superior al tiempo promedio requerido para la descomposición
radioactiva del ión torio.
A medida que la solución acuosa entra en la
resina de intercambio iónico, los iones torio de la solución acuosa
son enlazados selectivamente a la resina de intercambio iónico. Como
es bien sabido en el medio de las resinas de intercambio iónico, se
forma un equilibrio entre el torio enlazado a la resina de
intercambio iónico y el torio en la solución acuosa que fluye a
través de la resina de intercambio iónico. Por ello, el torio de la
solución acuosa pasa a través de la resina de intercambio iónico a
una velocidad menor que la velocidad de la solución acuosa, debido
a que el torio gasta sólo una fracción de su tiempo libre en la
solución acuosa y el resto de su tiempo está enlazado a la resina
de intercambio iónico. En ésta invención, puesto que el tiempo
promedio de residencia del torio en la resina de intercambio iónico
es igual ó mayor al tiempo promedio requerido para la
descomposición radioactiva del torio, cada ión de torio que es
retenido por la resina de intercambio iónico, el cual se descompone
y es lavado de la resina mediante el flujo continuo de la solución
acuosa, es reemplazado por un ión fresco de torio. La solución
acuosa que emerge de al resina de intercambio iónico contiene el
producto de la descomposición radioactiva del torio, uranio y
protactinio pero es sustancialmente libre de torio.
En una modalidad preferida de la presente
invención, la solución acuosa soporta un proceso de pretratamiento
para incrementar su capacidad de liberar torio de la resina de
intercambio iónico.
Se conoce la remoción de torio y uranio de una
solución mediante intercambio iónico, por ejemplo en
US-A-2 898 185,
GB-A-2 144 111, US-A
5 854 968 y EP A 0 527 096.
Aunque en el medio se conoce la remoción de
torio y uranio de una solución mediante de intercambio iónico, es
nuevo un proceso de intercambio iónico donde el torio es removido
del efluente y a la vez se le deja descomponer en la misma columna
de intercambio iónico, bajo operación continua. Esto hace un proceso
mucho más simple y eficiente que el intercambio iónico tradicional,
el cual debe estar acompañado de la elución del torio de la columna
y el subsecuente tratamiento y manipulación del torio removido de la
columna ó disposición de la resina de intercambio iónico cargada de
torio.
La presente invención consiste en un proceso de
intercambio iónico en el cual se pasa un flujo continuo de una
solución contaminada con torio, a través de una resina de
intercambio iónico la cual retarda selectivamente el torio por un
período de tiempo lo suficientemente largo para permitir que el
torio experimente descomposición radioactiva, removiendo así el
torio de la solución acuosa. El sistema de intercambio iónico corre
continuamente sin requerir la regeneración de la resina de
intercambio iónico ó el almacenamiento separado de los sólidos de
torio radioactivo, mientras ellos se descomponen.
Se seleccionan el tipo de resina de intercambio
iónico, la cantidad de resina de intercambio iónico y la velocidad
de flujo de la solución acuosa a través de la resina de intercambio
iónico, de modo que el tiempo de residencia del torio en la columna
de intercambio iónico es más largo que el tiempo de descomposición
radiolítica. Esto asegura que el torio nunca alcanza el punto de
quiebre y que por ello la columna no requiere regeneración.
Se selecciona la resina de intercambio iónico
particular a ser usada de acuerdo con su capacidad para intercambiar
ión torio, su selectividad de torio sobre otros iones metálicos
presentes en la solución acuosa a ser tratada y la compatibilidad
química de la resina de intercambio iónico con la solución acuosa.
Por ejemplo, en la modalidad preferida en la que el rafinato es la
solución acuosa a ser tratada, la resina de intercambio iónico
debería ser selectiva para torio sobre hierro, gadolinio y uranio,
los cuales también están presentes en el rafinato, y la resina de
intercambio iónico debe ser compatible con el ácido nítrico que
también está presente en el rafinato. Para empleo con rafinato, las
resinas de intercambio iónico preferidas particularmente incluyen,
pero no se limitan a, resina Purolite S950 (fabricada por Purolite
Company, Bala Cynwyd, Pennsylvania), resina Amberlyst A15
(fabricada por Rohm and Haas Company, West Philadelphia,
Pennsylvania) y el intercambiador iónico inorgánico pentóxido de
antimonio.
Alguien con destreza en el medio de las resinas
de intercambio iónico debería ser capaz de elegir una efectiva
resina de intercambio iónico ó un efectivo intercambiador iónico
inorgánico, para cualquier solución acuosa particular que contenga
torio, basado en un análisis químico conocido para aquella
solución.
Preferiblemente, la resina de intercambio iónico
es colocada dentro de una columna, donde la solución acuosa
aplicada en la cabeza de la columna fluye hasta el fondo de la
misma, pero puede usarse cualquier otra configuración que le de a
la solución acuosa una vía de flujo a través de sustancialmente toda
la cantidad de resina de intercambio iónico.
Se determinan la cantidad de resina de
intercambio iónico empleada y la velocidad de flujo de la solución
acuosa a través de la resina de intercambio iónico, con base en la
cantidad de torio residual deseada en la solución acuosa que
abandona la resina de intercambio iónico. Aunque pueden calcularse
la cantidad de resina de intercambio iónico y la velocidad de flujo
de la solución acuosa, a partir de la afinidad conocida de la
resina de intercambio iónico por el torio y una concentración
conocida de torio en la solución acuosa no tratada, ellos también
pueden ser determinados experimentalmente, de la siguiente
forma:
Se pasa a una velocidad de flujo conocida, una
muestra de la solución acuosa que contiene torio a través de una
columna que contiene una muestra de la resina de intercambio iónico
hasta que el sistema alcanza el equilibrio, según se mide mediante
el perfil de radiación en la cabeza, mitad y fondo de la columna, y
la cantidad medida de torio que emerge del fondo de la columna. Si
la cantidad de torio medida en el equilibrio que emerge del fondo
de la columna, es superior que la deseada entonces puede ajustarse
hacia arriba la cantidad de resina y/o puede ajustarse hacia abajo
la velocidad de flujo de la solución acuosa a través de la resina.
Si la cantidad de torio medida en el equilibrio que emerge del
fondo de la columna, es inferior que la deseada entonces puede
ajustarse hacia abajo la cantidad de resina y/o puede ajustarse
hacia arriba la velocidad de flujo de solución acuosa a través de
la resina. Una vez que se han alcanzado las condiciones deseadas, se
calcula el escalamiento del proceso con base en una extrapolación
lineal del tiempo de residencia hidráulica, es decir el volumen de
resina de intercambio iónico dividido por la velocidad de flujo de
la solución acuosa.
El proceso de la presente invención remueve
entre aproximadamente 75% y aproximadamente 95% del torio original
de la solución acuosa, y la solución acuosa terminada puede ser
descartada con seguridad. Opcionalmente, la solución acuosa
terminada puede ser neutralizada antes de descartarla.
En una modalidad preferida de la invención, se
trata la solución acuosa antes de que entre en contacto con la
resina de intercambio iónico, para hacer la solución acuosa más
amigable a la remoción del torio. Los pasos para el pretratamiento
de la solución acuosa incluyen uno ó más de los siguientes:
- Dilución con agua desionizada para mejorar la eficiencia de carga del torio respecto a los cationes competidores y para bajar la concentración de los iones formadores de complejos de torio, tales como el fosfato
- Adición de agentes formadores de complejos para competir con el torio por los contraiones disponibles en la solución acuosa, reduciendo de éste modo la fracción de torio secuestrado en complejo con los contraiones, y mejorar la eficiencia de carga de torio.
- Ajuste de la concentración de ácido ó base para prevenir la degradación química de la resina de intercambio iónico
- Y remoción de las trazas orgánicas para prevenir la degradación y taponamiento de la resina de intercambio iónico
El tratamiento del efluente previo a su
procesamiento por el sistema de intercambio iónico asegura que el
torio puede ser cargado sobre la resina de intercambio iónico,
minimiza el tamaño del sistema de intercambio iónico requerido y
garantiza que el sistema de intercambio iónico pueda ser operado en
forma continua por un tiempo extendido sin degradación ó falla de
la resina de intercambio iónico. Generalmente, el análisis químico
de la solución acuosa está disponible ó puede ser efectuado para
permitirle a una persona diestra en el medio determinar el
tratamiento apropiado para el rafinato, de modo que se asegure que
la concentración de torio no es tan alta como para superar la
capacidad de la resina de intercambio iónico, que se previene
sustancialmente que cualquier agente formador de complejos que pueda
formar complejos con el torio forme tales complejos, y que el
rafinato no sufrirá daños químicos ó taponará la resina de
intercambio iónico.
En la modalidad particular en la que la solución
acuosa es un rafinato del proceso de purificación de uranio por
extracción por solvente, preferiblemente el rafinato se diluye con
agua, tanto para mejorar la carga de torio como para reducir la
concentración de ácido nítrico del rafinato. Típicamente, el
rafinato es aproximadamente dos y medio a tres molar en ácido
nítrico. La dilución con agua en una relación 2:1 agua a rafinato,
baja la concentración de ácido nítrico a uno molar ó menos y evita
tener que añadir una base para neutralizar parcialmente el ácido
antes del intercambio iónico. Generalmente, la dilución 2:1 con agua
suministra una dilución suficiente para lograr una remoción
razonable de torio del rafinato diluido mediante la resina de
intercambio iónico. Sin embargo, con ciertos rafinatos se emplean
relaciones más altas de dilución, tales como los que contienen
altas cantidades de fosfatos, que puedan formar complejos con el
torio dificultando el intercambio iónico efectivo. La dilución con
agua es el primer paso del pretratamiento del rafinato, y es
acompañado de mezcla.
Pueden añadirse al rafinato agentes formadores
de complejos, tales como aluminio, pero generalmente ello es
necesario solo cuando el rafinato tiene un alto contenido de
fluoruro. El análisis de fluoruro puede ser ejecutado sobre el
rafinato diluido para determinar la concentración de fluoruro. Una
persona diestra en el medio del intercambio iónico, es entonces
capaz de determinar si la concentración de iones fluoruro es
suficientemente alta para interferir con el proceso de intercambio
iónico. Adicionalmente, ello puede determinarse experimentalmente
mediante la adición de un agente formador de complejos a una muestra
de prueba de rafinato diluido, seguida de intercambio iónico y
comparación con el intercambio iónico de una muestra de rafinato
diluido que no tiene adición de agente formador de complejos.
Si el rafinato contiene, después de la dilución,
suficiente concentración de ácido ó base como para dañar la resina
de intercambio iónico ó evitar una efectiva carga de torio en la
resina de intercambio iónico, se ajusta el pH del rafinato usando
ácido ó base para prevenir el daño de la resina de intercambio
iónico y permitir una efectiva carga de torio. Una persona diestra
en el medio del intercambio iónico es capaz de determinar si la
acidez/basicidad del rafinato dañará la resina de intercambio iónico
ó el proceso de intercambio iónico, y además es capaz de ajustar el
pH para corregir la situación.
Pueden removerse del rafinato compuestos
orgánicos traza, antes del intercambio iónico para prevenir la
degradación y atascamiento de la resina de intercambio iónico. La
remoción puede ser efectuada por cualquier método conocido. Se
prefiere la filtración del rafinato ó rafinato diluido, seguida de
tratamiento con carbón activado.
Los siguientes son ejemplos de los resultados
obtenidos durante pruebas de desarrollo de procesos a escala del
laboratorio, en los cuales se investigaron los efectos del
pretratamiento del rafinato.
\newpage
La columna de intercambio iónico empleada tenía
un diámetro interior de 1,0 pulgada y la columna de vidrio contenía
400 ml de resina de intercambio iónico Amberlyst 15 (la altura del
lecho de resina tenía 31 pulgadas). La velocidad de flujo a través
de la columna de intercambio iónico fue de 200 ml/hr.
La columna de intercambio iónico había sido
operada continuamente durante 6 meses, y estuvo siendo operada con
una alimentación preparada a partir de rafinato que contenía 2,4,
0,14 y 0,33 g/l de gadolinio, hierro y aluminio respectivamente, y
2,5 molar de ácido nítrico. Con la alimentación de la columna que
contenía 1 parte de rafinato y 3 partes de agua, se estuvo
añadiendo 0,2 g/l de aluminio como formador de complejos adicional
para el fluoruro presente en el rafinato. Bajo estas condiciones, se
removía el 96-97% del torio. Cuando se terminó la
adición del aluminio a esta alimentación, comenzó a decrecer de modo
sostenido el porcentaje de remoción de torio. En el punto donde
había descendido al 82%, se inició nuevamente la adición de
aluminio. El porcentaje de torio removido por el lecho de
intercambio iónico subió nuevamente al nivel de 95 a 98%, donde se
mantuvo por 5 días de operación. Al final de los 5 días, se bajó la
dilución de la alimentación a 1 parte de rafinato y 2 partes de
agua, con adición de aluminio, como antes. Bajo éstas condiciones de
proceso con menor dilución de rafinato, la remoción de torio bajó a
91-92% por los dos días remanentes de operación con
éste rafinato.
Otro ejemplo del efecto de la adición de
aluminio a la alimentación si ésta contiene fluoruro, ocurrió con
una solución de alimentación que era 1 parte de rafinato y 2 partes
de agua. El rafinato contenía 3,9, 0,24 y 0,23 g/l de gadolinio,
hierro y aluminio respectivamente. La concentración de ácido nítrico
en el rafinato era 2,4 molar, y el rafinato contenía fluor como
resultado de la contaminación con fluor del uranio en polvo que era
procesado a través de la instalación de extracción con solvente. Con
una cantidad adicional de 0,2 g/l de aluminio añadida a la
alimentación, el lecho de intercambio iónico estuvo removiendo
91-96% del torio durante el primer período de
cuatro días. Cuando se terminó la adición de aluminio a la
alimentación, la remoción de torio descendió rápidamente a 68%,
punto en el cual se reinició la adición de aluminio. La remoción de
torio se incrementó rápidamente a 90% y permaneció en el rango de 88
a 90% por tres días, tiempo en el cual se terminó el uso del
rafinato.
En los dos ejemplos anteriores, hubo un descenso
en la cantidad de torio cargada sobre la resina en la parte
superior del lecho de resina de intercambio iónico (según se midió
por la radioactividad en aquella región de la columna), concurrente
con la observación de un descenso en el porcentaje de remoción de
torio de la solución de alimentación, que seguía a la terminación
de la adición de aluminio a la alimentación. Cuando se reinició la
adición de aluminio, se incrementó nuevamente hasta el nivel
original la cantidad de torio cargado en la parte superior del
lecho de resina de intercambio iónico. Así, la adición de aluminio a
una solución de alimentación que contiene fluoruro, tiene por lo
menos dos efectos benéficos: 1-) Un mayor porcentaje de la remoción
de torio de la solución de alimentación, y 2-) una mayor capacidad
de carga de torio sobre el lecho de resina.
Se ha descrito la presente invención en conexión
con algunas de sus modalidades preferidas. Estas modalidades
preferidas no pretenden limitar la invención, sino ilustrar los
rasgos principales de la misma. Debería entenderse que para una
persona diestra en el tema, pueden saltar a la vista varias
modificaciones y cambios, y que se considera que éstas
modificaciones y cambios caen dentro del alcance de la invención,
como se define en las reivindicaciones dadas abajo.
Claims (16)
1. Un proceso continuo para la remoción de torio
radioactivo de una solución acuosa que incluye
- El suministro de una cantidad de resina de intercambio iónico que es selectiva para enlazar torio y que tiene una capacidad finita para enlazar torio, y
- El paso de la solución acuosa a través de la cantidad de resina de intercambio iónico a una velocidad de flujo sustancialmente constante, y en una cantidad que contiene más torio que la capacidad de enlace de torio de le resina de intercambio iónico
Donde se combinan la cantidad de resina de
intercambio iónico y la velocidad de flujo sustancialmente
constante, para suministrar un tiempo de residencia promedio de un
ion torio en la cantidad de resina de intercambio iónico, que es
superior al tiempo promedio requerido para la descomposición
radioactiva del ión torio.
2. El proceso continuo de la Reivindicación 1,
donde la resina de intercambio iónico es selectiva para enlazar
torio sobre uranio, protactinio y cualquier otro ión metálico
contenido en la solución acuosa.
3. El proceso continuo de la Reivindicación 1,
que además incluye la adición de agentes formadores de complejos a
la solución acuosa, antes de pasar dicha solución acuosa a través de
la cantidad de resina de intercambio iónico, para enlazar los iones
formadores de complejos de torio presentes en la solución
acuosa.
4. El proceso continuo de la Reivindicación 1,
que además incluye la dilución con agua de la solución acuosa antes
de pasar dicha solución acuosa a través de la cantidad de resina de
intercambio iónico.
5. El proceso continuo de la Reivindicación 1,
que además incluye la remoción del material orgánico de la solución
acuosa antes de pasar dicha solución acuosa a través de la cantidad
de resina de intercambio iónico.
6. El proceso continuo de la Reivindicación 1,
que además incluye el ajuste del contenido de ácido ó base de la
solución acuosa antes de pasar dicha solución acuosa a través de la
cantidad de resina de intercambio iónico, para prevenir la
degradación de la cantidad de resina de intercambio iónico.
7. El proceso continuo de la Reivindicación 1,
donde la solución acuosa es un efluente del proceso de purificación
de uranio por extracción por solvente.
8. El proceso continuo de la Reivindicación 7,
que además incluye el paso de dilución con agua del efluente del
proceso de purificación de uranio por extracción por solvente,
previo al paso del efluente diluido a través de la cantidad de
resina de intercambio iónico.
9. El proceso continuo de la Reivindicación 8,
donde la cantidad de agua usada en el paso de dilución es una
cantidad suficiente para reducir la concentración de ácido nítrico
en el efluente diluido a 1,0 molar ó menos.
10. El proceso continuo de la Reivindicación 8,
que además incluye la remoción del material orgánico del efluente ó
del efluente diluido, previo al paso del efluente diluido a través
de la cantidad de resina de intercambio iónico.
11. El proceso continuo de la Reivindicación 10,
donde el material orgánico es removido por filtración.
12. El proceso continuo de la Reivindicación 11,
donde el material orgánico es removido por filtración y por paso del
efluente filtrado ó del efluente filtrado diluido a través de carbón
activado.
13. El proceso continuo de la Reivindicación 10,
donde el material orgánico es removido por paso del efluente ó del
efluente diluido a través de carbón activado.
14. El proceso continuo de la Reivindicación 10,
que además incluye la adición al efluente ó efluente diluido de
agentes formadores de complejos para enlazar los iones formadores de
complejos de torio que están presentes en el efluente ó el efluente
diluido, donde la adición de agentes formadores de complejos ocurre
previo al paso del efluente diluido a través de la cantidad de
resina de intercambio iónico.
15. El proceso continuo de la Reivindicación 14,
donde el agente formador de complejos enlaza fluoruro, reduciendo de
este modo los complejos torio-fluoruro en el
efluente ó el efluente diluido.
16. El proceso continuo de la Reivindicación 15,
donde el agente formador de complejos es aluminio.
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