EP2130261A1 - Brennstoffzelle sowie verfahren zu deren herstellung - Google Patents

Brennstoffzelle sowie verfahren zu deren herstellung

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EP2130261A1
EP2130261A1 EP08734702A EP08734702A EP2130261A1 EP 2130261 A1 EP2130261 A1 EP 2130261A1 EP 08734702 A EP08734702 A EP 08734702A EP 08734702 A EP08734702 A EP 08734702A EP 2130261 A1 EP2130261 A1 EP 2130261A1
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EP
European Patent Office
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fuel cell
cell according
membrane
transport
diffusion
Prior art date
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Withdrawn
Application number
EP08734702A
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English (en)
French (fr)
Inventor
Michael-Carsten Oszcipok
Steffen Eccarius
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Original Assignee
Fraunhofer Gesellschaft zur Foerderung der Angewandten Forschung eV
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Publication date
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Withdrawn legal-status Critical Current

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    • Y02P70/00—Climate change mitigation technologies in the production process for final industrial or consumer products
    • Y02P70/50—Manufacturing or production processes characterised by the final manufactured product

Definitions

  • the invention relates to a fuel cell which has a membrane-electrode assembly of an ion-conducting membrane with arranged on opposite surfaces of the membrane catalyst layers serving as the anode and cathode, and optionally an anode-side and / or a cathode-side gas diffusion layer, wherein the membrane electrodes - Unit adjacent areas with different
  • Diffusion transport for starting materials and / or products.
  • the invention relates to a method for producing such fuel cells.
  • Fuel cells convert chemical energy directly into electrical energy.
  • fuel cell reactants are fed continuously in gaseous form or in liquid form.
  • the electrochemical conversion is made possible by means of a physical separation of the reducing or oxidizing species, for example, by an ion exchange membrane which is coated on both sides with catalyst, the so-called. Electrodes.
  • a fuel cell which comprises a membrane-electrode assembly of an ion-conducting membrane with at opposite
  • the fuel cell optionally contains an anode-side and / or a cathode-side gas diffusion layer.
  • the membrane-electrode unit has adjacent regions with different diffusion transport for educts and / or products. This is realized in that in the areas with low diffusion transport at least one of the catalyst layers has a higher
  • Diffusion barrier represents as the catalyst layer in the regions with higher diffusion transport.
  • the invention thus describes a passive decoupling of the transport phenomena by grading the electrodes. Within the electrodes, areas are created that allow exclusively or at least increased diffusive mass transfer. The fact that these areas are in the immediate vicinity of zones in which the electroosmotic exchange can take place, the operation of the fuel cell is passively optimized because reactants or products by a forming microcirculation within the membrane keeps them in optimal humidification. This microcirculation can be promoted by completely removing the catalyst layer at selected locations on the electrode. Even thinning out of the catalyst layer can be sufficient, since the catalyst layer represents a diffusion resistance for the water or the fuel. By reducing the catalyst layer thickness or a complete removal of this resistance can be reduced.
  • the invention is particularly suitable for passive, electrochemical cells in which little to no energy is available to operate peripheral components.
  • a preferred embodiment provides that in the regions with higher diffusion transport of the Fuel cell at least one of the catalyst layers has a relation to the layer thicknesses of the catalyst layers in areas with lower diffusion transport of the fuel cell at least reduced layer thickness.
  • a further preferred variant provides that at least one of the catalyst layers is completely removed in the regions with higher diffusion transport, so that here there is a reduced diffusion barrier compared to the other regions.
  • a further preferred variant provides that at least one gas diffusion layer has a higher hydrophobicity in the regions with a higher diffusion transport than in the regions with lower diffusion transport. In the areas of higher hydrophobicity, the water concentration increases, which increases the diffusion through the membrane in these areas.
  • a further preferred embodiment provides that the diffusion barrier is chosen so that in the regions with higher diffusion transport, the transport processes of the educts and / or products through the membrane are determined essentially by the diffusion transport and not by electroosmotic transport.
  • the diffusion barrier is preferably selected such that a microcirculation for the transport of educts and / or products arises between the regions with a higher diffusion transport and the regions with a lower diffusion transport.
  • the diffusion properties are tuned to water as a product in a fuel cell, eg a DMFC.
  • a fuel cell eg a DMFC.
  • the size of the regions with a lower diffusion transport or with a higher diffusion transport there are basically no restrictions.
  • the size of the regions with lower diffusion transport is in the range of 100 nm 2 to 10 mm 2. This applies to areas with higher diffusion transport.
  • the geometry of these areas there are no restrictions, preferred are rod-shaped, round or square shapes.
  • the fuel cell is a hydrogen polymer electrolyte membrane fuel cell (PEMFC).
  • PEMFC hydrogen polymer electrolyte membrane fuel cell
  • the diffusion barrier is preferably chosen so that the diffusive return transport of water outweighs the electro-motive transport of water in the fuel cell.
  • the supply of water on the anode side can preferably be dispensed with.
  • a second preferred embodiment provides that the fuel cell is a direct oxidation fuel cell, in particular a direct alcohol fuel cell.
  • the diffusion barrier is preferably selected such that the diffusive transport of water from the oxidizing to the reducing electrode outweighs the electroosmotic transport of water from the cathode to the anode.
  • the membrane of the membrane-electrode assembly is preferably made of a polymer. This is preferably selected from the group consisting of perfluorinated polymers containing sulfone groups (SPE), for example Nafion, polybenzimidazole (PBI), polyether ether ketone (PEEK), sulfonated polyetheretherketone (sPEEK) and their blends and copolymers.
  • SPE perfluorinated polymers containing sulfone groups
  • PBI polybenzimidazole
  • PEEK polyether ether ketone
  • sPEEK sulfonated polyetheretherketone
  • the membrane is proto- nen suedd. This concerns the common variants of known fuel cells.
  • the membrane can be constructed both homogeneous and inhomogeneous.
  • the membrane may additionally have functionally coated particles for controlling the diffusion and / or electroosmotic transport.
  • the catalyst layers contained in the fuel cell preferably contain platinum, ruthenium,
  • the degassing device may be in the form of a microstructuring of the fluid distribution structure, which promotes the removal of gaseous media from the fluid distribution structure.
  • the fluid distribution structure it is possible, for example, for the fluid distribution structure to have at least one channel with a T-shaped cross section.
  • degassing envisages that the fuel cell on the anode side has at least one permeable to gases and for liquids impermeable barrier layer, whereby the liquids held in the fluid distribution structure and the gases can be removed from the fluid distribution structure to the reaction zone.
  • the barrier layer is preferably an oleophobic membrane, a nanofiltration membrane, e.g. a porous membrane, a pervaporation membrane, e.g. a PDMS membrane, or a ceramic.
  • the invention also provides a process for producing a fuel cell as described above, wherein the membrane is coated on at least one surface with a catalyst layer and the regions with higher diffusion transport by reducing or completely removing the layer thickness of the catalyst layer in these areas Laser irradiation takes place.
  • Another variant for the production of a fuel cell is based on the fact that the membrane of the fuel cell is provided on at least one surface area by means of screen printing, spraying, doctoring, pad printing or decal process area with a catalyst layer.
  • FIG. 1 shows a schematic representation of the transport processes in a conventional fuel cell known from the prior art.
  • the smaller case represents ion transport and electroosmotic water transport, while the larger arrow represents the diffusion-driven water transport.
  • Fig. 2 the transport processes for a fuel cell according to the invention are shown schematically.
  • the membrane may be too dry or too humid in the outlet area.
  • the membrane becomes too dry, because water is transported electroosmotically with the protons from the hydrogen side to the air side and the diffusive return transport of the product water is outweighed (see Fig. 1).
  • Concentration of the methanol storage can be increased to up to 100%, whereby the energy density increases many times over typically used low-percentage mixtures.
  • only the cathode side is graded. Additional benefit is provided by the water repatriation in the disposal of the resulting product water on the cathode in self-breathing cells with open to the environment cathode structures.
  • the anode of the direct methanol fuel cell is operated with a 100% solution of the fuel.
  • the water required for the oxidation of the fuel is added to conventional concepts on the cathode side and diffused by utilizing the Grading, on the anode side and is there as starting material available.
  • a hydrophilic gas diffusion layer can assist wetting the electrode with water and transporting water across the cathode side to the anode.

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Abstract

Die Erfindung betrifft eine Brennstoffzelle, die eine Membran-Elektroden-Einheit aus einer ionenleitenden Membran mit an gegenüberliegenden Oberflächen der Membran angeordneten Katalysatorschichten, die als Anode und Kathode dienen, sowie gegebenenfalls eine anodenseitige und/oder eine kathodenseitige Gasdiffusionsschicht aufweist, wobei die Membran-Elektroden- Einheit benachbarte Bereiche mit unterschiedlichem Diffusionstransport für Edukte und/oder Produkte aufweist. Ebenso betrifft die Erfindung ein Verfahren zur Herstellung derartiger Brennstoffzellen.

Description

Brennstoffzelle sowie Verfahren zu deren Herstellung
Die Erfindung betrifft eine Brennstoffzelle, die eine Membran-Elektroden-Einheit aus einer ionenleitenden Membran mit an gegenüberliegenden Oberflächen der Membran angeordneten Katalysatorschichten, die als Anode und Kathode dienen, sowie gegebenenfalls eine anodenseitige und/oder eine kathodenseitige Gasdiffusionsschicht aufweist, wobei die Membran-Elektroden- Einheit benachbarte Bereiche mit unterschiedlichem
Diffusionstransport für Edukte und/oder Produkte aufweist. Ebenso betrifft die Erfindung ein Verfahren zur Herstellung derartiger Brennstoffzellen.
Brennstoffzellen wandeln chemische Energie direkt in elektrische Energie um. Dazu werden Brennstoffzellen Reaktanden gasförmig oder in flüssiger Form kontinuierlich zugeführt. Die elektrochemische Konversion wird mit Hilfe einer physikalischen Trennung der re- duzierenden bzw. oxidierenden Spezies ermöglicht, beispielsweise durch eine Ionenaustauschermembran die beidseitig mit Katalysator beschichtet ist, den sog. Elektroden.
Neben dem erwünschten Transport von Ionen kommt es im realen Betrieb zum unerwünschten, diffusionsgesteuerten Transport von Reaktanden und Wasser durch die Membran hindurch. Dadurch können viele unerwünschte Begleiterscheinungen auftreten, wie z.B. Austrocknung der Membran oder unerwünschte Nebenreaktionen an den Elektroden. Ein weiterer unerwünschter Effekt beruht auf dem elektroosmotischen Transport von Wasser bzw. flüssigem Brennstoff zusammen mit den Ionen durch die Membran. Aufgrund physikalischer Gesetzmäßigkeiten sind diese Effekte immer miteinander gekoppelt. Die
Anteile der einzelnen Effekte variieren dabei je nach Betriebspunkt. Oftmals muss der Betriebspunkt eines BrennstoffZeilensystems so gewählt werden, dass ein tolerierbares Verhältnis zwischen den verschiedenen gekoppelten Transportmechanismen entsteht, um einen stabilen Langzeitbetrieb zu ermöglichen. Dabei kann es aber vorkommen, dass das System nicht im effizientesten oder leistungsstärksten Betriebspunkt betrieben werden kann.
Bei einigen Brennstoffen, z.B. Alkoholen oder chemischen Hydriden, wird Wasser zur Oxidation des Brennstoffs benötigt. Aufgrund der oben beschriebenen Transportmechanismen bleibt die Mischung unmittelbar am Katalysator aber nicht in dem gewünschten konstanten Verhältnis, sondern ändert sich. Dies kann Mas- sentransporthemmungen und folglich Effizienzverluste der Brennstoffzelle hervorrufen.
Im Stand der Technik wird eine Entkopplung der Transportphänomene elektroosmotischer Reaktanden- und Ionentransport beispielsweise durch Einbringen von Partikeln oder Zwischenschichten in die Membran angestrebt .
Ausgehend hiervon war es Aufgabe der vorliegenden Erfindung, eine Brennstoffzelle bereitzustellen, die die zuvor beschriebene Problematik bezüglich der Transportprozesse in Brennstoffzellen vermeidet. Hierbei soll es sich insbesondere um leicht zu hand- habende und leicht herstellbare Systeme handeln.
Diese Aufgabe wird durch die Brennstoffzelle mit den Merkmalen des Anspruchs 1 und das Verfahren mit den Merkmalen des Anspruchs 28 bzw. 29 gelöst. Die weite- ren abhängigen Ansprüche zeigen vorteilhafte Weiterbildungen auf .
Erfindungsgemäß wird eine Brennstoffzelle bereitgestellt, die eine Membran-Elektroden-Einheit aus einer ionenleitenden Membran mit an gegenüberliegenden
Oberflächen der Membran angeordneten Katalysatorschichten, die als Anode und Kathode dienen, aufweist. Weiterhin enthält die Brennstoffzelle gegebenenfalls eine anodenseitige und/oder eine kathoden- seitige Gasdiffusionsschicht. Die Membran-Elektroden- Einheit weist dabei benachbarte Bereiche mit unterschiedlichem Diffusionstransport für Edukte und/oder Produkte auf. Dies wird dadurch realisiert, dass in den Bereichen mit niedrigem Diffusionstransport min- destens eine der Katalysatorschichten eine höhere
Diffusionsbarriere darstellt bzw. aufweist als die Katalysatorschicht in den Bereichen mit höherem Diffusionstransport . Die Erfindung beschreibt somit eine passive Entkopplung der Transportphänomene durch eine Gradierung der Elektroden. Innerhalb der Elektroden werden Bereiche geschaffen, die ausschließlich oder zumindest erhöh- ten diffusiven Stofftransport erlauben. Dadurch, dass diese Bereiche in direkter Nachbarschaft mit Zonen sind, in denen auch der elektroosmotische Austausch stattfinden kann, wird der Betrieb der Brennstoffzellen passiv optimiert, weil Edukte bzw. Produkte durch einen sich ausbildenden Mikrokreislauf innerhalb der Membran diese in optimaler Befeuchtung hält. Dieser Mikrokreislauf kann durch komplettes Abtragen der Katalysatorschicht an ausgewählten Stellen auf der E- lektrode begünstigt werden. Selbst Ausdünnen der Ka- talysatorschicht kann schon ausreichend sein, da die Katalysatorschicht einen Diffusionswiderstand für das Wasser bzw. den Brennstoff darstellt. Durch eine Verringerung der Katalysator-Schichtdicke bzw. einen kompletten Abtrag kann dieser Widerstand verkleinert werden.
Durch die gradierten Elektroden können optimale Betriebsbedingungen mit passiven Methoden erreicht werden, wodurch keine parasitären, energetischen Inves- titionen notwendig sind. Dadurch können komplizierte Wasserrückführungssysteme oder Gas/Gas-Befeuchter entfallen. Der verfahrenstechnische Aufwand wird also erheblich reduziert, und damit gekoppelt die Kosten gesenkt und die Systemstabilität erhöht. Außerdem eignet sich die Erfindung in besonderem Masse für passive, elektrochemische Zellen, in denen wenig bis gar keine Energie zur Verfügung steht, um periphere Komponenten zu betreiben.
Eine bevorzugte Ausführungsform sieht vor, dass in den Bereichen mit höherem Diffusionstransport der Brennstoffzelle mindestens eine der Katalysatorschichten eine gegenüber den Schichtdicken der Katalysatorschichten in Bereichen mit niedrigerem Diffusionstransport der Brennstoffzelle zumindest redu- zierte Schichtdicke aufweist. Eine weitere bevorzugte Variante sieht vor, dass in den Bereichen mit höherem Diffusionstransport mindestens eine der Katalysatorschichten vollständig entfernt ist, so dass hier eine gegenüber den anderen Bereichen reduzierte Diffusi- onsbarriere vorliegt.
Eine weitere bevorzugte Variante sieht vor, dass mindestens eine Gasdiffusionsschicht in den Bereichen mit höherem Diffusionstransport gegenüber den Berei- chen mit niedrigerem Diffusionstransport eine höhere Hydrophobizität aufweist. In den Bereichen höherer Hydrophobizität steigt dabei die Wasserkonzentration, wodurch die Diffusion durch die Membran in diesen Bereichen zunimmt.
Eine weitere bevorzugte Ausführungsform sieht vor, dass die Diffusionsbarriere so gewählt ist, dass in den Bereichen mit höherem Diffusionstransport die Transportvorgänge der Edukte und/oder Produkte durch die Membran im Wesentlichen durch den Diffusionstransport und nicht durch elektroosmotischen Transport bestimmt werden. Die Diffusionsbarriere wird vorzugsweise so gewählt, dass zwischen den Bereichen mit höherem Diffusionstransport und den Bereichen mit niedrigerem Diffusionstransport ein Mikrokreislauf für den Transport von Edukten und/oder Produkten entsteht.
Bevorzugt werden die Diffusionseigenschaften auf Was- ser als Produkt in einer Brennstoffzelle, z.B. einer DMFC, abgestimmt . Hinsichtlich der Größe der Bereiche mit geringerem Diffusionstransport bzw. mit höherem Diffusionstransport bestehen grundsätzlich keine Beschränkungen. Vorzugsweise liegt die Größe der Bereiche mit geringerem Diffusionstransport im Bereich von 100 nm2 bis 10 mm2. Dies gilt für Bereiche mit höherem Diffusionstransport. Hinsichtlich der Geometrie dieser Bereiche bestehen keinerlei Beschränkungen, bevorzugt sind hier stabförmige, runde oder quadratische Formen.
Eine bevorzugte Ausführungsform sieht vor, dass die Brennstoffzelle eine Wasserstoff -Polymer-Elektrolyt- Membran-Brennstoffzelle (PEMFC) ist. Hierbei wird vorzugsweise die Diffusionsbarriere so gewählt, dass der diffusive Rücktransport von Wasser den elektroos- motischen Transport von Wasser in der Brennstoffzelle überwiegt . In diesem Fall kann auf die Zuführung von Wasser auf der Anodenseite vorzugsweise verzichtet werden.
Eine zweite bevorzugte Ausführungsform sieht vor, dass die Brennstoffzelle eine Direktoxidations- Brennstoffzelle, insbesondere eine Direktalkohol -
Brennstoffzelle ist. Hierbei ist die Diffusionsbarriere vorzugsweise so gewählt, dass der diffusive Transport von Wasser von der oxidierenden zur reduzierenden Elektrode den elektroosmotischen Transport von Wasser von der Kathode zur Anode überwiegt.
Die Membran der Membran-Elektroden-Einheit besteht vorzugsweise aus einem Polymer. Dieses ist vorzugsweise ausgewählt aus der Gruppe bestehend aus perflu- orierten Polymeren enthaltend SuIfongruppen (SPE) , z.B. Nafion, Polybenzimidazol (PBI), Polyetherether- keton (PEEK) , sulfoniertem Polyetheretherketon (sPEEK) und deren Blends und Copolymeren.
Weiterhin ist es bevorzugt, dass die Membran proto- nenleitend ist. Dies betrifft die gängigen Varianten bekannter Brennstoffzellen.
Die Membran kann dabei sowohl homogen als auch inhomogen aufgebaut sein. In einer weiteren bevorzugten Variante kann die Membran zusätzlich funktionell beschichtete Partikel zur Steuerung des Diffusions- und/oder elektroosmotischen Transports aufweisen.
Die in der Brennstoffzelle enthaltenen Katalysator- schichten enthalten vorzugsweise Platin, Ruthenium,
Eisen, Nickel, Kobalt und/oder deren Legierungen oder Mischungen bzw. bestehen aus diesen.
Eine weitere bevorzugte Ausführungsform sieht vor, dass die Brennstoffzelle zusätzlich mindestens eine
Fluidverteilungsstruktur und mindestens eine Vorrichtung zum Entfernen von gasförmigen Bestandteilen des flüssigen Brennstoffs aufweist. Die Entgasungsvorrichtung kann dabei in Form einer Mikrostrukturierung der Fluidverteilungsstruktur vorliegen, die den Abtransport von gasförmigen Medien aus der Fluidverteilungsstruktur begünstigt. Hierzu ist es beispielsweise möglich, dass die Fluidverteilungsstruktur mindestens einen Kanal mit einem T-förmigen Querschnitt aufweist.
Eine andere Möglichkeit der Entgasung sieht vor, dass die Brennstoffzelle anodenseitig mindestens eine für Gase durchlässige und für Flüssigkeiten undurchlässi- ge Sperrschicht aufweist, wodurch die Flüssigkeiten in der Fluidverteilungsstruktur gehalten und die Gase aus der Fluidverteilungsstruktur zur Reaktionszone abtransportiert werden können.
Im letztgenannten Fall handelt es sich vorzugsweise bei der Sperrschicht um eine oleophobierte Membran, eine Nanofiltrationsmembran, z.B. eine poröse Membran, eine Pervaporationsmembran, z.B. eine PDMS- Membran, oder eine Keramik.
Erfindungsgemäß wird ebenso ein Verfahren zur Herstellung einer Brennstoffzelle, wie sie zuvor beschrieben wurde, bereitgestellt, bei dem die Membran an mindestens einer Oberfläche mit einer Katalysatorschicht beschichtet wird und die Bereiche mit höherem Diffusionstransport durch Reduzierung oder vollständige Abtragung der Schichtdicke der Katalysatorschicht in diesen Bereichen mittels Laserbestrahlung erfolgt .
Eine andere Variante zur Herstellung einer Brennstoffzelle, wie sie zuvor beschrieben wurde, beruht darauf, dass die Membran der Brennstoffzelle an mindestens einer Oberfläche mittels Siebdruck, Sprühen, Rakeln, Tampondruck oder Decal-Verfahren bereichswei- se mit einer Katalysatorschicht versehen wird.
Anhand der nachfolgenden Beispiele soll der erfindungsgemäße Gegenstand näher erläutert werden, ohne diesen auf die hier gezeigten speziellen Ausführungs- formen einschränken zu wollen.
Fig. 1 zeigt anhand einer schematischen Darstellung die Transportprozesse in einer herkömmlichen aus dem Stand der Technik bekannten Brennstoffzelle. Der kleinere Fall stellt hierbei den Ionentransport und den elektroosmotischen Wassertransport dar, während der größere Pfeil den diffusionsgetriebenen Wassertransport darstellt.
In Fig. 2 sind schematisch die Transportprozesse für eine erfindungsgemäße Brennstoffzelle dargestellt.
Hier sind Bereiche zu erkennen, die alleine durch den diffusionsgetriebenen Wassertransport bestimmt werden, während in den anderen Bereichen die herkömmlichen Transportprozesse, also sowohl der elektroosmo- tische wie der diffusionsgetriebene Wassertransport auftreten. Zwischen den Bereichen kommt es zur Ausbildung von Mikrokreisläufen für Wasser, die schematisch durch die Kreisbahnen dargestellt sind.
Beispiel 1
Wasserstoff-/Luft-betriebene Membranbrennstoffzellen
Innerhalb einer Zelle kann es zu unterschiedlichen Feuchtegehalten kommen. Im Lufteinlassbereich kann die Membran beispielsweise zu trocken, im Auslassbe- reich zu feucht sein. Zu trocken wird die Membran deshalb, weil Wasser elektroosmotisch mit den Protonen von der WasserstoffSeite zur Luftseite transpor- tiert wird und der diffusive Rücktransport des Produktwassers überwogen wird (s. Fig. 1).
An solchen Stellen werden durch die Erfindung Diffusionswege für das Wasser geschaffen, die nicht dem elektroosmotischen Transport unterliegen und deswegen davon entkoppelt sind. Dadurch kann sich ein Wasserkreislauf im Mikromaßstab bilden, der zu einer Homogenisierung des Wassergehaltes in der Membran führt (s. Fig. 2) . Beispiel 2
Methanol-/Luft-betriebene Meiabranbrennstoffzeilen
Bei Direktmethanol-Brennstoffzellen muss zur Oxidati- on des Methanols auch Wasser für die Reaktion vorliegen. Dieses Wasser wird typischerweise mit dem Methanol aus einem Tank zugeführt, der eine Wasser-Methanol-Mischung enthält. Dadurch reduziert sich aber die Energiedichte des Brennstoffes erheblich. Durch die erfindungsgemäße Gradierung der Elektroden kann Produktwasser entkoppelt auf die Methanolseite diffundieren, um als Reaktionspartner zur Verfügung zu stehen. Auf der Kathode einer Direktmethanol -Brennstoff- zelle entsteht mehr Wasser, als auf der Anode verbraucht wird. Insofern treibt der Konzentrationsgradient einen Wasserfluss zur Anode, entgegen dem e- lektroosmotischen Zug. Durch eine teilweise, bzw. völlige Gradierung der Katalysatorschicht kann der Wasserrücktransport erhöht werden. Hierdurch kann die
Konzentration des Methanolspeichers auf bis zu 100 % erhöht werden, wodurch die Energiedichte um ein Vielfaches gegenüber typischerweise verwendeten nieder- prozentigen Mischungen ansteigt. In einer vorteilhaf- ten Ausführung wird nur die Kathodenseite gradiert. Zusätzlicher Nutzen bietet der Wasserrücktransport bei der Entsorgung des anfallenden Produktwassers auf der Kathode bei selbstatmenden Zellen mit gegen die Umgebung offenen Kathodenstrukturen.
In einer weiteren vorteilhaften Ausführung wird die Anode der Direktmethanol-Brennstoffzelle mit einer 100 %-Lösung des Brennstoffs betrieben. Das für die Oxidation des Brennstoffs benötigte Wasser wird ent- gegen konventionellen Konzepten auf der Kathodenseite hinzu gegeben und diffundiert unter Ausnutzung der Gradierung, auf die Anodenseite und steht dort als Edukt zur Verfügung. Eine hydrophile Gasdiffusions- schicht kann die Benetzung der Elektrode mit Wasser und den Antransport von Wasser über die Kathodenseite an die Anode unterstützen. Bei einer zusätzlichen
Speicherung des Kathodenproduktwassers in beispielsweise kapillaren Strukturen kann auch während dynamischer Betriebsphasen eine passive Regulierung der Stoffkonzentrationen gewährleistet werden.

Claims

Patentansprüche
1. Brennstoffzelle enthaltend eine Membran- Elektroden-Einheit aus einer ionenleitenden Membran mit an gegenüberliegenden Oberflächen der Membran angeordneten Katalysatorschichten, die als Anode und Kathode dienen, sowie gegebenenfalls eine anodenseitige und/oder eine katho- denseitige Gasdiffusionsschicht, wobei die Membran-Elektroden-Einheit benachbarte Bereiche mit unterschiedlichem Diffusionstransport für Edukte und/oder Produkte aufweist,
d a d u r c h g e k e n n z e i c h n e t ,
dass in den Bereichen mit niedrigerem Diffusi- onstransport mindestens eine der Katalysatorschichten eine höhere Diffusionsbarriere aufweist als die Katalysatorschicht in den Bereichen mit höherem Diffusionstransport.
2. Brennstoffzelle nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, dass in den Bereichen mit höherem Diffusionstransport mindestens eine der Katalysatorschichten eine gegenüber den Schichtdicken der Katalysatorschichten in Berei- chen mit niedrigerem Diffusionstransport zumindest reduzierte Schichtdicke aufweist.
3. Brennstoffzelle nach einem der vorhergehenden Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, dass in den Bereichen mit höherem Diffusionstransport mindestens eine der Katalysatorschichten vollständig entfernt ist.
4. Brennstoffzelle nach einem der vorhergehenden Ansprüche , dadurch gekennzeichnet, dass mindestens eine
Gasdiffusionsschicht in den Bereichen mit höherem Diffusionstransport gegenüber den Bereichen mit niedrigerem Diffusionstransport höhere Hydrophobizität aufweist.
5. Brennstoffzelle nach einem der vorhergehenden Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, dass die Diffusionsbarriere so gewählt ist, dass in den Bereichen mit höherem Diffusionstransport die Transportvorgänge der Edukte und/oder Produkte durch die Membran im wesentlichen durch Diffusionstransport und nicht durch Elektroosmose bestimmt werden.
6. Brennstoffzelle nach einem der vorhergehenden Ansprüche , dadurch gekennzeichnet, dass die Diffusionsbar- riere so gewählt ist, dass zwischen den Bereichen mit höherem Diffusionstransport und den Be- reichen mit niedrigerem Diffusionstransport ein
Mikrokreislauf für den Transport von Edukten und/oder Produkten entsteht.
7. Brennstoffzelle nach einem der vorhergehenden Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, dass die Membran- Elektroden-Einheit benachbarte Bereiche mit unterschiedlichem Diffusionstransport für Wasser als Produkt aufweist .
8. Brennstoffzelle nach einem der vorhergehenden
Ansprüche , dadurch gekennzeichnet, dass die Größe der Bereiche mit geringerem Diffusionstransport im Bereich von 100 nm2 bis 10 mm2 liegt.
9. Brennstoffzelle nach einem der vorhergehenden Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, dass die Bereiche mit geringerem Diffusionstransport eine stabförmige, runde oder quadratische Geometrie aufweisen.
10. Brennstoffzelle nach einem der vorhergehenden Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, dass die Brennstoffzelle eine Wasserstoff -Polymer-Elektrolyt-Membran- Brennstoffzelle (PEMFC) ist.
11. Brennstoffzelle nach dem vorhergehenden Anspruch, dadurch gekennzeichnet, dass die Diffusionsbarriere so gewählt ist, dass der diffusive Rück- transport von Wasser den elektroosmotischen
Transport von Wasser überwiegt.
12. Brennstoffzelle nach einem der beiden vorhergehenden Ansprüche , dadurch gekennzeichnet, dass die Brennstoffzelle an der Anodenseite keine Zuführung für Wasser aufweist .
13. Brennstoffzelle nach einem der vorhergehenden Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, dass die Brennstoffzelle eine Direktoxidations-Brennstoffzelle, insbesondere eine Direktalkohol-Brennstoffzelle ist.
14. Brennstoffzelle nach dem vorhergehenden Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, dass die Diffusionsbarriere so gewählt ist, dass der diffusive Transport von Wasser von der reduzierenden zur oxi- dierenden Elektrode den elektroosmotischen Transport von Wasser von der oxidierenden zur reduzierenden Elektrode überwiegt.
15. Brennstoffzelle nach dem vorhergehenden Anspruch, dadurch gekennzeichnet, dass die Membran aus ei- nem Polymer besteht.
16. Brennstoffzelle nach dem vorhergehenden Anspruch, dadurch gekennzeichnet, dass das Polymer ausge- wählt ist aus der Gruppe bestehend aus perfluorierten Polymeren mit funktionellen Sulfongrup- pen, Polybenzimidazol (PBI) , Polyetheretherketon (PEEK) , sulfoniertem Polyetheretherketon (sPEEK) und deren Blends und Copolymeren.
17. Brennstoffzelle nach einem der vorhergehenden Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, dass die Membran protonenleitend ist.
18. Brennstoffzelle nach einem der Ansprüche 1 bis
16, dadurch gekennzeichnet, dass die Membran anionenleitend ist.
19. Brennstoffzelle nach einem der vorhergehenden Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, dass die Membran homogen aufgebaut ist.
20. Brennstoffzelle nach einem der vorhergehenden Ansprüche , dadurch gekennzeichnet, dass die Membran inhomogen aufgebaut ist.
21. Brennstoffzelle nach einem der vorhergehenden Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, dass die Membran funktionell beschichtete Partikel zur Steuerung des Diffusions- und/oder Elektroosmosetransports aufweist .
22. Brennstoffzelle nach einem der vorhergehenden Ansprüche , dadurch gekennzeichnet, dass die Katalysator- schichten Platin, Ruthenium, Eisen, Nickel, Kobalt, Zinn und/oder deren Legierungen oder Mischungen enthalten.
23. Brennstoffzelle nach einem der vorhergehenden Ansprüche , dadurch gekennzeichnet, dass die Brennstoffzelle zusätzlich mindestens eine Fluidvertei- lungsstruktur und mindestens eine Vorrichtung zum Entfernen von gasförmigen Bestandteilen des flüssigen Brennstoffs aufweist.
24. Brennstoffzelle nach dem vorhergehenden Anspruch, dadurch gekennzeichnet, dass die Entgasungsvorrichtung in Form einer Mikrostrukturierung der Fluidverteilungsstruktur vorliegt, die den Abtransport von gasförmigen Medien aus der Fluidverteilungsstruktur begünstigt.
25. Brennstoffzelle nach dem vorhergehenden Anspruch, dadurch gekennzeichnet, dass die Fluidverteilungsstruktur mindestens einen Kanal mit einem T-förmigen Querschnitt aufweist.
26. Brennstoffzelle nach einem der Ansprüche 1 bis 23, dadurch gekennzeichnet, dass die Brennstoffzelle anodenseitig mindestens eine für Gase durchlässige und für Flüssigkeiten undurchlässige Sperrschicht aufweist, wodurch die Flüssigkeiten in der Fluidverteilungsstruktur gehalten und die Gase aus der Fluidverteilungsstruktur zur Reaktionszone abtransportiert werden können.
27. Brennstoffzelle nach dem vorhergehenden An- spruch, dadurch gekennzeichnet, dass die mindestens eine Sperrschicht aus einer oleophobierten Membran, einer Nanofiltrationsmembran, z.B. einer porösen Membran, einer Pervaporationsmembran, z.B. einer PDMS-Membran, oder einer Keramik besteht.
28. Verfahren zur Herstellung einer Brennstoffzelle nach einem der vorhergehenden Ansprüche, bei dem die Membran an mindestens einer Oberfläche mit- tels Siebdruck, Sprühen, Rakeln, Tampondruck oder Decal-Verfahren bereichsweise mit einer Katalysatorschicht versehen wird.
29. Verfahren zur Herstellung einer Brennstoffzelle nach einem der vorhergehenden Ansprüche, bei dem die Membran an mindestens einer Oberfläche mit einer Katalysatorschicht beschichtet wird, und die Bereiche mit höherem Diffusionstransport durch Reduzierung oder vollständige Abtragung der Schichtdicke der Katalysatorschicht in diesen Bereichen mittels Laserbestrahlung erzeugt werden.
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