EP1402317A2 - Verfahren fur die erzeugung von mikro- und nanostrukturen mit der imprintlithographie - Google Patents
Verfahren fur die erzeugung von mikro- und nanostrukturen mit der imprintlithographieInfo
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- EP1402317A2 EP1402317A2 EP02748607A EP02748607A EP1402317A2 EP 1402317 A2 EP1402317 A2 EP 1402317A2 EP 02748607 A EP02748607 A EP 02748607A EP 02748607 A EP02748607 A EP 02748607A EP 1402317 A2 EP1402317 A2 EP 1402317A2
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- G03—PHOTOGRAPHY; CINEMATOGRAPHY; ANALOGOUS TECHNIQUES USING WAVES OTHER THAN OPTICAL WAVES; ELECTROGRAPHY; HOLOGRAPHY
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- G03F7/0017—Photomechanical, e.g. photolithographic, production of textured or patterned surfaces, e.g. printing surfaces; Materials therefor, e.g. comprising photoresists; Apparatus specially adapted therefor for the production of embossing, cutting or similar devices; for the production of casting means
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- G03F7/0002—Lithographic processes using patterning methods other than those involving the exposure to radiation, e.g. by stamping
Definitions
- the invention describes the production and use of lithographically produced resist structures as stamp material for imprint lithography for the production of micro- and nanostructures.
- Plasma etching and electroplating can be translated into more stable materials (Semicanductor Lithograpy, Principles, Practics, and Materials W.M. Moreau Plenium Press New York 1988).
- the structure transfer of nanoscale resist structures into more stable inorganic materials creates some problems.
- the conventional highly sensitive electron beam resists have inadequate plasma etch resistance and the galvanic impression places special demands on the structure profile and on the thermal stability and solubility of the resist structures (Introduction to Microlithography LE Thompson et al. ACS Professional Reference Book, American Chemical Society, Washington DC 1994) , This can generally be achieved by combinations of different polymers or by using special auxiliary layers in multilayer systems and requires additional sub-steps and thus a loss of accuracy and resolution of the structures.
- the present invention has for its object to overcome the disadvantages that exist in the conventional method of stamp production.
- a negative resist system is used, the lithographically produced structures of which meet the requirements placed on a stamp for embossing thin polymer layers.
- photoreactive epoxy resin mixtures are preferred for the production of the master structure. These generally consist of multifunctional aromatic, heteroaromatic, aliphatic and cycloaliphatic epoxy resins with photoinitiators.
- the mask is produced preferably by means of optical lithography and for the nanostructuring by means of electron beam lithography. The sensitivity of the materials used to UV light and high-energy radiation enables the structural stability to be increased by extensive UV exposure and thermal post-treatment of the developed structures.
- the high degree of crosslinking prevents thermal degradation of the polymers approx. 200 ° C a thermal flow.
- the embossing temperatures for a large number of polymers are far below this temperature. It is particularly favorable if the layer to be embossed is also made of a hardenable material. is based on photoreactive epoxy resins.
- the embossing process can be 'as the thermoplastic polymers perform. In the absence of UV radiation, crosslinking is largely prevented up to a temperature of 180 ° C.
- embossing temperatures of 60-140 ° C., preferably 80-120 ° C., and an embossing pressure of 40-100 bar, preferably 60-80 bar, are required.
- Structural profiles with excellent thermal and mechanical stability are only achieved by a subsequent UV flood exposure and thermal post-treatment up to 150 ° C outside the embossing tool.
- the embossed structures can in turn be used as stamps.
- An Hg high pressure lamp can be used for the extensive UV exposure.
- the preferred dose range is 100-1000 mJ / cm 2 .
- the thermal aftertreatment can take place up to a temperature of 200 ° C. without a thermal degradation of the crosslinked polymer being observed.
- thermoplastic materials with a glass transition temperature ⁇ 150 ° C and curable prepolymers.
- the thermal stability of the stamp material is mainly around 200 ° C.
- the principle of structure transfer is shown schematically in the figure.
- the master structure created by electron beam lithography in a resist is embossed into a coated substrate under pressure and temperature (1), resulting in a negative image of the stamp used (2).
- the polymer layer to be embossed consists of photoreactive epoxy resins
- the embossing impression can also be used as a stamp (3) and the original structural layout of the initial stamp (4) is created.
- UV exposure and thermal aftertreatment are carried out after each embossing step in order to maintain the necessary stability.
- a 4-inch silicon wafer was coated at a speed of 4000 rpm with a resist material mr-L-6000.1 from micro resist technology GmbH (base material photoreactive epoxy resins) and then thermally treated on a hot plate at 90 ° C. for 3 minutes.
- the layer thickness was 100 nm.
- the desired structure was written in with an electron recorder with an energy of 30 kV and a dose of 5 ⁇ C / cm 2 and developed by treatment in PGMEA.
- the developed structure was then exposed under UV light at a dose of approx. 1000 mJ / cm 2 and then thermally aftertreated on a hot plate at 150 ° C. for 3 minutes.
- the resist mask produced was then embossed at a stamping temperature of 80 ° C.
- Example 1 The resist structure produced in Example 1 and its shape were used as stamps in nanoimprint lithography for the structure embossing (table). Compared to an SiO 2 stamp, there were no quality differences in the structural impression.
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Abstract
Die bekannte für die Stempelfertigung benutzte Elektronenstrahllithographie ist kostenintensiv und sehr zeitaufwendig. Dabei besitzen die herkömmlichen hochempfindlichen Elektronenstrahlresiste eine unzureichende Plasmaätzbeständigkeit und die galvanische Abformung stellt besondere Anforderungen an das Strukturprofil und an die thermische Stabilität und Löslichkeit der Resiststrukturen. Die neue Herstellung und Verwendung von lithographisch erzeugten Resiststrukturen als Stempelmaterial für die Imprintlithographie zur Erzeugung von Mikro- und Nanostrukturen soll daher die Nachteile der herkömmlichen Verfahrensweise bei der Stempelherstellung überwinden. So wird bei der Erfindung ein Negativresistsystem verwendet, dessen lithographisch erzeugte Strukturen den an einen Stempel zum Prägen dünner Polymerschichten gestellten Anforderungen entsprechen. Es werden somit zur Abformung lithographisch erzeugte Strukturen verwendet, die aus härtbaren Materialien, vorzugsweise auf der Basis photoreaktiver Epoxydharze bestehen. Die Erfindung ermöglicht so eine ökonomische und somit preiswerte Herstellung von Stempelmaterial.
Description
Patent-Beschreibung:
KUNSTSTOFFSTEMPEL FÜR DIE ERZEUGUNG VON M1KRO- UND
NANOSTRUKTUREN MIT DER IMPRINTLITHOGRAPHIE
Die Erfindung beschreibt die Herstellung und Verwendung von lithographisch erzeugten Resiststrukturen als Stempelmaterial für die Imprintlithographie zur Erzeugung von Mikro- und Nanostrukturen. Stand der Technik
Mit der Imprintlithographie können Strukturen bis in den Nanometerbereich in hohen Stückzahlen besonders ökonomisch hergestellt werden. (S.Y. Chou et.al. Vac.Sci. Technol. B 15(6) (1997), 2897, US. Pat. 5772905). Die kostenintensive und sehr zeitaufwendige Elektronenstrahllithographie wird dabei nur noch für die Stempelfertigung benutzt. Mit den erhaltenen Stempeln können dann eine Vielzahl von Abdrücken durch Heißprägen in dünne Polymerschichten auf unterschiedlichen Substraten hergestellt werden. Die Eigenschaften der bisher verfügbaren Elektronenstrahlresiste lassen jedoch den direkten Einsatz als Stempel nicht zu. Das direkt eingeschriebene Strukturlayout in den Resistschichten muß nach dem Entwicklungsprozeß durch weitere Teilschritte, wie z.B. Plasmaätzen und Galvanisierung, in stabilere Materialien übertragen werden (Semicanductor Lithograpy, Principles, Practics, and Materials W.M. Moreau Plenium Press New York 1988). Die Strukturübertragung von nanoskalierten Resiststrukturen in stabilere anorganische Materialien bereitet einige Probleme. Die herkömmlichen hochempfindlichen Elektronenstrahlresiste besitzen eine unzureichende Plasmaätzbeständigkeit und die galvanische Abformung stellt besondere Anforderungen an das Strukturprofil und an die thermische Stabilität und Löslichkeit der Resiststrukturen (Introduction to Microlithography L. E. Thompson et.al.ACS Professional Reference Book, American Chemical Society, Washington DC 1994). Dies läßt sich in der Regel durch Kombinationen von unterschiedlichen Polymeren bzw. durch die Verwendung von besonderen Hilfsschichten in Mehrschichtsystemen realisieren und erfordert weitere zusätzliche Teilschritte und damit einen Verlust an Genauigkeit und Auflösungsvermögen der Strukturen. Der vorliegenden Erfindung liegt die Aufgabe zugrunde, die Nachteile, die bei der herkömmliche Verfahrensweise der Stempelherstellung bestehen, zu überwinden.
Die Aufgabe wird erfindungsgemäß dadurch gelöst, daß ein Negativresistsystem verwendet wird, dessen lithographisch erzeugte Strukturen den an einen Stempel zum Prägen dünner Polymerschichten gestellten Anforderungen entsprechen. Zum erfindungsgemäßen Verfahren ist im Einzelnen folgendes auszuführen. Für die erfindungsgemäße Anwendung kommen für die Erzeugung der Masterstruktur bevorzugt photoreaktive Epoxydharzabmischungen in Betracht. Diese bestehen im allgemeinen aus mehrfunktionellen aromatischen, heteroaromatischen, aliphatischen und cycloaliphatischen Epoxydharzen mit Photoinitiatoren. Die Maskenerzeugung erfolgt für die Mikrostrukturierung bevorzugt durch die optische Lithographie und für die Nanostrukturierung durch die Elektronenstrahllithographie. Die Empfindlichkeit der eingesetzten Materialien gegenüber UV-Licht und hochenergetischer Strahlung ermöglicht eine Erhöhung der Strukturstabiltät durch eine flächenmäßige UV-Belichtung und thermische Nachbehandlung der entwickelten Strukturen. Dadurch wird eine völlige Aushärtung erreicht und die Strukturen erhalten die geforderte Stabilität, die an ein Prägewerkzeug gestellt wird. Der hohe Vernetzungsgrad verhindert bis zum thermischen Abbau der Polymeren bei
ca. 200°C ein thermisches Fließen. Die Prägetemperaturen für eine Vielzahl von Polymeren liegen weit unterhalb dieser Temperatur. Besonders günstig ist es, wenn die zu prägende Schicht gleichfalls aus einem härtbaren Material . auf der Basis photoreaktiver Epoxydharze besteht. Der Prägeprozeß läßt sich' wie bei den thermoplastischen Polymeren durchführen. Unter Ausschluß von UV-Strahlung wird die Vernetzung bis zu einer Temperatur von 180°C weitgehend unterbunden. Durch die geringe Glastemperatur und Molmasse solcher Systeme sind im Allgemeinen nur Prägetemperaturen von 60 - 140°C, bevorzugt 80 - 120°C, und ein Prägedruck von 40 - 100 bar, bevorzugt von 60 - 80 bar, erforderlich. Erst durch eine anschließende UV-Flutbelichtung und thermische Nachbehandlung bis zu 150°C, außerhalb des Prägewerkzeugs, werden Strukturprofile mit einer ausgezeichneten thermischen und mechanischen Stabilität erreicht. Die geprägten Strukturen können somit wiederum als Stempel verwendet werden. Für die flächenhafte UV-Belichtung kann eine Hg- Hochdrucklampe eingesetzt werden. Der bevorzugte Dosisbereich liegt bei 100 - 1000 mJ/cm 2. Die thermische Nachbehandlung kann bis zu einer Temperatur von 200°C erfolgen, ohne daß ein thermischer Abbau des vernetzten Polymer zu beobachten ist. Es können selbstverständlich anstelle von photoreaktiven Epoxydsystemen auch andere Polymere in dünner Schicht geprägt werden. Beispiele hierfür sind thermoplastische Kunststoffe mit einer Glastemperatur < 150°C und härtbare Präpolymere. Die thermische Stabilität des Stempelmaterials liegt überwiegend bei ca. 200°C.
Das Prinzip der Strukturübertragung ist schematisch in der Abbildung dargestellt. Die durch Elektronenstrahllithogaphie in einem Resist erzeugte Masterstruktur wird unter Druck und Temperatur in ein beschichtetes Substrat geprägt (1 ).Es entsteht ein Negativbild des verwendeten Stempel (2). Besteht die zu prägende Polymerschicht aus photoreaktiven Epoxydharzen, kann der Prägeabdruck gleichfalls als Stempel genutzt werden (3) und es entsteht das ursprüngliche Strukturlayout des Ausgangsstempels (4). Zur Erhöhung der thermischen und mechanischen Stabilität der geprägten Strukturen erfolgt hierfür nach jedem Prägeschritt eine flächenmäßige UV- Belichtung und thermische Nachbehandlung, um die notwendige Stabilität zu erhalten.
n n t t t t t
Die nachfolgenden Beispiele sollen die vorliegende Erfindung, ohne einen Anspruch auf Vollständigkeit, näher erläutern.
Beispiel 1
Strukturübertragung in dünnen Polymerschichten
Herstellung des Stempellayout:
Ein 4 Zoll-Silizium-Wafer wurde bei einer Umdrehungsgeschwindigkeit von 4000 U/Minute mit einem Resistmaterial mr-L-6000.1 der Firma micro resist technology GmbH (Basismaterial photoreaktive Epoxydharze) beschichtet und anschließend 3 Minuten auf einer Heizplatte bei 90°C thermisch behandelt. Die Schichtdicke betrug 100 nm. Die gewünschte Struktur wurde mit einem Elektronenschreiber mit einer Energie von 30 kV und einer Dosis von 5 μC/cm2 eingeschrieben und durch Behandlung in PGMEA entwickelt. Anschließend wurde die entwickelte Struktur unter UV-Licht mit einer Dosis von ca. 1000 mJ/cm2 belichtet und danach 3 Minuten bei 150°C auf einer Heizplatte thermisch nachbehandelt. Die erzeugte Resistmaske wurde anschließend bei einer Prägetemperatur von 80 °C und einem Druck von 60 bar in eine 300 nm dicke Polymerschicht, bestehend aus dem gleichen Resistsystem (mr-L6000.5) geprägt. Bei Verwendung von Perfluoroctylsilan als Trennmittel erfolgt die Entformung problemlos. Die Qualität des Abdrucks entsprach der Stempelstruktur. Die kleinste Strukturauflösung lag bei 30 nm.
Beispiel 2
Die in Beispiel 1 erzeugte Resiststuktur und deren Abfomung wurden als Stempel in der Nanoimprintlithographie für die Strukturprägung eingesetzt (Tabelle). Im Vergleich zu einem SiO2-Stempel ergaben sich in der Strukturabformung keine Qualitätsunterschiede.
1 aromatisches Polymethacrylat, 2) aromatisches Allylprepolymer,3) Epoxydharzsystem
Claims
1. Die Erfindung betrifft die Herstellung von Mikro- und Nanostcukturen durch Heißprägen, dadurch gekennzeichnet, daß zur Abformung lithographisch erzeugte Strukturen verwendetet werden, die aus härtbaren Materialien, vorzugsweise auf der Basis photoreaktiver Epoxydharze bestehen und deren Strukturübertragung bevorzugt in dünnen Schichten erfolgt.
2. nach Anspruch 1 dadurch gekennzeichnet, daß bevorzugt strukturierte Resistschichten auf der Basis photoreaktiver aliphatischer, aromatischer, cycloaliphatischer Epoxydharze und deren Gemische verwendet werden.
3. nach Anspruch 1 dadurch gekennzeichnet, daß die verwendeten Masterstrukturen bevorzugt durch optische Lithographie für den Mikrometerbereich und mittels der Elektronenstrahllithographie insbesondere für den Nanometerbereich erzeugt werden.
4. Nach Anspruch 1 dadurch gekennzeichnet, daß die Strukturübertragung bevorzugt in Polymerschichten erfolgt, deren Schichtdicken kleiner 1 Mikrometer sind.
5. nach Anspruch 3 dadurch gekennzeichnet, daß die Masterstrukturen nach dem Entwicklungsprozeß durch eine flächenmäßige UV-Belichtung im Dosisbereich von 200 - 2000 mJ/cm2, bevorzugt zwischen 500 - 1000 mJ/cm2 , und bei einer Temperatur von 50 - 180°C, bevorzugt zwischen 120 - 150°C nach behandelt werden.
6. nach Anspruch 1 dadurch gekennzeichnet , daß die zu prägenden Schichten aus thermoplastischen Polymeren bestehen, deren Glastemperaturen bevorzugt unterhalb 150°C liegen.
7. nach Anspruch 1 dadurch gekennzeichnet, daß die zu prägenden Schichten aus härtbaren Polymeren bestehen.
8. nach Anspruch 6 dadurch gekennzeichnet, daß die härtbaren Polymeren bevorzugt aus photoreaktiven Epoxydharzen bestehen.
9. nach Anspruch 6 dadurch gekennzeichnet, daß die härtbaren Polymere bevorzugt aus vernetzungsfähigen Allylpolymeren bestehen.
10. nach Anspruch 7 dadurch gekennzeichnet, daß die geprägten Strukturen nach Härtung als Prägevorlage genutzt werden.
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