EP1338048A2 - Verfahren zur abtrennung von kohlendioxid aus einem gemisch von wasser und brennstoff sowie zugehörige vorrichtung - Google Patents

Verfahren zur abtrennung von kohlendioxid aus einem gemisch von wasser und brennstoff sowie zugehörige vorrichtung

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EP1338048A2
EP1338048A2 EP01964875A EP01964875A EP1338048A2 EP 1338048 A2 EP1338048 A2 EP 1338048A2 EP 01964875 A EP01964875 A EP 01964875A EP 01964875 A EP01964875 A EP 01964875A EP 1338048 A2 EP1338048 A2 EP 1338048A2
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EP
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water
carbon dioxide
methanol
liquid
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EP01964875A
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Siemens AG
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    • B01D61/00—Processes of separation using semi-permeable membranes, e.g. dialysis, osmosis or ultrafiltration; Apparatus, accessories or auxiliary operations specially adapted therefor
    • B01D61/42—Electrodialysis; Electro-osmosis ; Electro-ultrafiltration; Membrane capacitive deionization
    • B01D61/427—Electro-osmosis
    • H—ELECTRICITY
    • H01—ELECTRIC ELEMENTS
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    • H01M8/00—Fuel cells; Manufacture thereof
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    • H01M8/06—Combination of fuel cells with means for production of reactants or for treatment of residues
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    • Y02E—REDUCTION OF GREENHOUSE GAS [GHG] EMISSIONS, RELATED TO ENERGY GENERATION, TRANSMISSION OR DISTRIBUTION
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    • Y02E60/30—Hydrogen technology
    • Y02E60/50—Fuel cells

Definitions

  • the invention relates to a method for separating carbon dioxide from a mixture of water and fuel, in particular from a water / fuel mixture present in a fuel cell.
  • the invention also relates to a device with means for carrying out the method, with a separation system for separating carbon dioxide from a water / fuel mixture.
  • the fuel is preferably, but not exclusively, methanol.
  • Fuel cells are operated with liquid or gaseous fuels. If the fuel cell works with hydrogen, a hydrogen infrastructure or a reformer is required to generate the gaseous hydrogen from the liquid fuel.
  • Liquid fuels are e.g. Gasoline, ethanol or methanol.
  • a so-called DMFC Direct Methanol Fuel Cell * works directly with methanol as a fuel. The function and status of the DMFC are described in detail in “VIK Reports, No. 214 (Nov. 1999), pages 55 to 62.
  • the liquid / gas mixture is cooled well below the boiling point of methanol, the carbon dioxide is bubbled out on an active surface and then the liquid / gas mixture is separated in a container.
  • valuable fuel is led out of the fuel cell system without use and - unless it is converted by catalytic combustion in carbon dioxide and water with additional air on a catalyst - released into the environment.
  • the emission of methanol is subject to the same requirements as that of internal combustion engines and must therefore be added to the total value of the hydrocarbons.
  • the object of the invention is therefore to specify a method with which the separation of carbon dioxide from the water / fuel mixture is improved, and to provide an associated device.
  • a separation system is used for the separation, which works on the principle of electroosmosis.
  • the loss of fuel is avoided by the fact that time disadvantage of the methanol and water permeable membrane in a fuel cell is turned to an advantage.
  • MEA Membrane Electrolyte Assembly
  • MEA Membrane Electrolyte Assembly
  • methanol- and water-permeable membrane that is chemically described by polyperfluoroalkysulfonic acid.
  • Nafion methanol- and water-permeable membrane that is chemically described by polyperfluoroalkysulfonic acid.
  • Nafion membranes are usually characterized by their equivalent weight, with the so-called Nafion 117 membrane usually being used especially in DMFC fuel cells. These membranes are hydrophobized for use in the fuel cell.
  • the anode liquid is passed through a further cell or cells with a Nafion membrane, which can also be thinner than the usual Nafion 117 membrane, i.e. Nafion 115 or Nafion 112. Also Nafion material with a higher equivalent weight, i.e. 105 or 102, is conceivable.
  • This device is called separation system in the following.
  • the anode liquid is passed through the anodes and actively operated at very high current densities.
  • the separation system is operated as an electro-osmosis system. Hydrogen is developed at the cathode. Due to the lower resistance of the Nafion membranes with lower equivalent weight or less thickness, the current density is very high even at low voltages and electroosmosis is therefore particularly pronounced.
  • the methanol is transported to the cathode together with the water, a liquid which is depleted in methanol then remaining on the anode. In this way, the carbon dioxide is completely separated from the liquid transported to the cathode of the separation system. The cathode liquid can now be used again in the anode circuit of the fuel cell.
  • Such a device can be used directly in a fuel cell system as an additional unit or cell arrangement.
  • the problem solution described above using a DMFC operated with methanol as fuel to separate carbon dioxide from the water / fuel mixture can also be transferred to fuel cells operated with other fuels.

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Abstract

Speziell in einer Brennstoffzelle soll aus dem dort vor-liegenden Wasser-/Brennstoff-Gemisch das Kohlendioxid ent-fernt werden. Erfindungsgemäss wird zur Abtrennung eine Trenn-anlage, die nach dem Prinzip der Elektroosmose arbeitet, verwendet, wobei eine brennstoff- und wasserdurchlässige Membrane vorhanden ist. Bei der zugehörigen Vorrichtung ist eine nach dem Elektroosmoseprinzip arbeitende Trennanlage Teil der gesamten Brennstoffzellen-Anlage.

Description

Beschreibung
Verfahren zur Abtrennung von Kohlendioxid aus einem Gemisch von Wasser und Brennstoff sowie zugehörige Vorrichtung
Die Erfindung bezieht sich auf ein Verfahren zur Abtrennung von Kohlendioxid aus einem Gemisch aus Wasser und Brennstoff, insbesondere aus einem in einer Brennstoffzelle vorliegenden Wasser-/Brennstoff-Gemisch. Daneben bezieht sich die Erfin- düng auch auf eine Vorrichtung mit Mitteln zur Durchführung des Verfahrens, mit einer Trennanlage zur Abtrennung von Kohlendioxid aus einem Wasser-/Brennstoff-Gemisch. Bei der Erfindung ist der Brennstoff vorzugsweise, aber nicht ausschließlich Methanol.
Brennstoffzellen werden mit flüssigen oder gasförmigen Brennstoffen betrieben. Sofern die Brennstoffzelle mit Wasserstoff arbeitet, ist eine Wasserstoff-Infrastruktur oder ein Reformer zur Erzeugung des gasförmigen Wasserstoffes aus dem flüssigen Brennstoff notwendig. Flüssige Brennstoffe sind z.B. Benzin, Ethanol oder Methanol. Eine sog. DMFC („Direct Methanol Fuel Cell* ) arbeitet direkt mit Methanol als Brennstoff. Funktion und Status der DMFC sind im Einzelnen in „VIK-Berichte , Nr. 214 (Nov. 1999), Seiten 55 bis 62, be- schrieben.
Die Abtrennung von Kohlendioxid aus einem Gemisch von Wasser und Methanol ist ein wesentliches Problem bei der Zirkulation der Anodenflüssigkeit der methanolbetriebenen Brennstoff- zelle. Es soll bei möglichst hoher Temperatur - wenn möglich der Betriebstemperatur der Brennstoffzelle - das gasförmige Kohlendioxid von dem flüssigen Methanol-/Wasser-Gemisch getrennt werden. Eine möglichst hohe Temperatur ist wünschenswert, da die Löslichkeit von Kohlendioxid mit steigender Temperatur abnimmt und der Aufwand zur Kühlung des Flüssig- keitsgemischs nicht erforderlich ist, sondern nur den Wir¬ kungsgrad des Gesamtsystems mindert. Da aber das Kohlendioxid ohne eine zusätzliche Kühlung eine große Menge Methanol austrägt, was durch den hohen Partialdruck des Methanols (Siedepunkt Ts = 65 °C) bedingt ist, wird eine zusätzliche Kühlung des Flüssigkeitsgemischs notwendig.
Beim Stand der Technik wird das Flüssigkeit-/Gas-Gemisch deutlich unter den Siedepunkt von Methanol abgekühlt, das Kohlendioxid an einer aktiven Oberfläche zum Ausperlen gebracht und dann das Flüssigkeits-Gasgemisch in einem Behälter getrennt. Damit ist im Gasraum grundsätzlich immer eine gasförmige Menge Methanol vorhanden, die bei der jeweiligen Temperatur durch den Partialdruck des Methanols und das Verhältnis von Partialdruck zu Gesamtdruck gegeben ist. Dadurch wird aber wertvoller Brennstoff aus dem Brennstoffzellen- System ohne Nutzung herausgeführt und - sofern er nicht durch katalytische Verbrennung in Kohlendioxid und Wasser mit zusätzlicher Luft an einem Katalysator umgesetzt wird - an die Umgebung abgegeben. Die Emission von Methanol unterliegt den entsprechenden Auflagen wie die von Verbrennungsmotoren und muss daher zum Gesamtwert der Kohlenwasserstoffe hinzugerechnet werden.
Aufgabe der Erfindung ist es daher, ein Verfahren anzugeben, mit dem die Abtrennung von Kohlendioxid aus dem Wasser-/ Brennstoff-Gemisch verbessert wird, und eine zugehörige Vorrichtung zu schaffen.
Die Aufgabe ist erfindungsgemäß bei einem Verfahren der eingangs genannten Art durch die Maßnahme des Patentanspruches 1 gelöst. Eine zugehörige Vorrichtung ist durch den Patentanspruch 9 gekennzeichnet. Vorteilhafte Weiterbildungen des Verfahrens und der zugehörigen Vorrichtung sind Gegenstand der abhängigen Ansprüche.
Bei der Erfindung wird zur Abtrennung eine Trennanlage verwendet, die nach dem Prinzip der Elektroosmose arbeitet. Der Verlust von Brennstoff wird dadurch umgangen, dass der der- zeitige Nachteil der methanol- und wasserdurchlässigen Membran in einer Brennstoffzelle zu einem Vorteil gewendet wird.
Weitere Einzelheiten und Vorteile der Erfindung ergeben sich aus der Beschreibung von Ausführungsbeispielen. Die Erfindung wird im Einzelnen anhand einer DMFC, bei der als Brennstoff Methanol verwendet wird, beschrieben.
Wesentlicher Teil einer Brennstoffzelle ist die Membran-Elektrolyt-Einheit (MEA = Membrane Electrolyte Assembly) , welche eine spezifische methanol- und wasserdurchlässige Membrane aufweist, die chemisch durch Polyperfluoralkysulfonsäure umschrieben wird. Eine solche Membran ist unter dem Handels- namen Nafion erhältlich. Die Nafion-Membranen werden üblicherweise durch ihr Äquivalentgewicht charakterisiert, wobei speziell bei DMFC-Brennstoffzellen üblicherweise die sog. Nafion 117-Membran zum Einsatz kommt. Für die Verwendung in der Brennstoffzelle werden diese Membranen hydrophobiert .
Die Anodenflüssigkeit wird bei diesem Verfahren durch eine weiter Zelle oder weitere Zellen geleitet mit einer Nafion- Membrane, die auch dünner sein kann als die übliche Nafion 117 Membrane, also Nafion 115 oder Nafion 112. Auch Nafion- Material mit höherem Äquivalentgewicht, also 105 oder 102, ist denkbar.
Je geringer der Widerstand der zusätzlichen Zelle, umso geringer ist der Verlust. Diese Vorrichtung wird im folgenden Trennanlage genannt. In dieser Zelle oder der zusätzlichen Einheit von Zellen bei größeren Stacks wird die Anodenflüssigkeit nach Durchlaufen der Anoden geleitet und bei sehr hohen Stromdichten aktiv betrieben.
Die Trennanlage wird als Elektroosmoseanlage betrieben. An der Kathode wird Wasserstoff entwickelt. Durch den geringeren Widerstand der Nafion-Membranen mit geringerem Äquivalent- gewicht bzw. geringerer Dicke ist die Stromdichte schon bei geringen Spannungen sehr hoch und ist somit die Elektroosmose besonders ausgeprägt. Das Methanol wird zusammen mit dem Wasser zur Kathode befördert, wobei auf der Anode dann eine an Methanol verarmte Flüssigkeit übrig bleibt. Das Kohlendioxid wird auf diese Weise vollständig von der zur Kathode der Trennanlage transportierten Flüssigkeit getrennt. Die Kathodenflüssigkeit kann nun im Anodenkreislauf der Brennstoffzelle erneut eingesetzt werden.
Bei der beschriebenen Vorrichtung wird also der zzt. wesentliche Nachteil der DMFC, die zu durchlässige Membran, zum Vorteil gewendet. Eine solche Vorrichtung kann direkt in einem Brennstoffzellen-System als zusätzliche Einheit bzw. Zellanordnung eingesetzt werden.
Die vorstehend anhand einer mit Methanol als Brennstoff betriebenen DMFC beschriebene Problemlösung, Kohlendioxid aus dem Wasser/Brennstoff-Gemisch abzutrennen, lässt sich auch mit anderen Brennstoffen betriebene Brennstoffzellen übertragen.

Claims

Patentansprüche
1. Verfahren zur Abtrennung von Kohlendioxid aus einem Gemisch von Wasser und Brennstoff, insbesondere aus einem in einer Brennstoffzelle vorliegenden Wasser-/Brennstoff-Gemisch d a d u r c h g e k e n n z e i c h n e t , dass zur . Trennung eine Trennanlage, die nach dem Prinzip der Elekto- osmose arbeitet, verwendet wird.
2. Verfahren nach Anspruch 1, d a d u r c h g e k e n n z e i c h n e t , dass der Brennstoff Methanol ist.
3. Verfahren nach Anspruch 2, d a d u r c h g e k e n n z e i c h n e t , dass in der Trennanlage die Anodenflüs- sigkeit durch eine Membran geleitet wird.
4. Verfahren nach Anspruch 2, d a d u r c h g e k e n n z e i c h n e t , dass das Methanol zusammen mit dem Wasser zur Kathode gefördert wird und das an der Anode eine an Koh- lendioxid angereicherte Flüssigkeit zurückbleibt.
5. Verfahren nach Anspruch 4, d a d u r c h g e k e n n z e i c h n e t , dass die an der Anode der Trennanlage verbleibende Flüssigkeit, die mit Kohlendioxid angereichert ist, in einem Gasabscheider in Gas und Wasser getrennt wird.
6. Verfahren nach einem der vorhergehenden Ansprüche, d a - d u r c.h g e k e n n z e i c h n e t , dass die Anodenflüssigkeit zirkuliert und das die gebildete Kathodenflüssig- keit als Wasser-/Methanol-Gemisch zurück gewonnen wird.
7. Verfahren nach Anspruch 1, d a d u r c h g e k e n n z e i c h n e t , dass mit dem elektoosmotischen Prinzip das Methanol zusammen mit dem Wasser zur Kathode befördert und an der Anode eine Methanol verarmte Flüssigkeit als Anodenflüssigkeit zurück bleibt.
8. Verfahren nach Anspruch 7, d a d u r c h g e k e n n z e i c h n e t , dass durch das elektoosmotische Prinzip das Kohlendioxid vollständig von der zur Kathode der Trennanlage transportierten Flüssigkeit getrennt wird.
9.Vorrichtung mit Mitteln zur Durchführung des Verfahrens nach Anspruch 1 oder einem der Ansprüche 2 bis 7, mit einer Trennanlage zur Abtrennung von Kohlendioxid aus einem Wasser-/Methanol-Gemisch, d a d u r c h g e k e n n - z e i c h n e t , dass die Trennanlage eine elektoosmotische Zelle ist, die nach dem Prinzip einer Brennstoffzelle arbeitet.
10. Vorrichtung nach Anspruch 9, d a d u r c h g e - k e n n z e i c h n e t , dass die Brennstoffzelle eine protonenleitfähige Membrane aufweist.
11. Vorrichtung nach Anspruch 9, d a d u r c h g e k e n n z e i c h n e t , dass die protonenleitfähige Membrane ein Äquivalentgewicht unter 120, insbesondere unter 110, hat.
12. Vorrichtung nach einem der Ansprüche 10 oder 11, d a d u r c h g e k e n n z e i c h n e t , dass die Membrane aus einem Material auf der Grundlage von Polyperfluoralky- sulfonsäure besteht.
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