EP0431405B1 - Abgasreinigungssystem zur katalytischen Reinigung der Auspuffgase von Zweitaktmotoren - Google Patents

Abgasreinigungssystem zur katalytischen Reinigung der Auspuffgase von Zweitaktmotoren Download PDF

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EP0431405B1
EP0431405B1 EP90122290A EP90122290A EP0431405B1 EP 0431405 B1 EP0431405 B1 EP 0431405B1 EP 90122290 A EP90122290 A EP 90122290A EP 90122290 A EP90122290 A EP 90122290A EP 0431405 B1 EP0431405 B1 EP 0431405B1
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EP
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inner tube
exhaust gas
tube
gas purification
outer tube
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Rainer Dr. Domesle
Bernd Dr. Engler
Edgar Dr. Koberstein
Ulrich Plotzke
Herbert Völker
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Degussa GmbH
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    • F02B2075/027—Engines characterised by their cycles, e.g. six-stroke having less than six strokes per cycle four

Definitions

  • the invention relates to an exhaust gas purification system for the catalytic purification of the exhaust gases from internal combustion engines, in particular from two-stroke engines.
  • the arrangement according to the invention is also suitable for four-stroke engines, since these also require fine tuning of the exhaust system.
  • the outer tube (1) can have any shape.
  • the inner tube (3) is shaped accordingly in order to obtain an annular space (5) of approximately constant cross section. Tapered annular spaces are also part of the invention.
  • the annular space (5) takes up only a fraction of the volume of the outer tube (1) due to the dimensions provided.
  • Annulus (5) and perforation reinforce the in the catalyst area Turbulence and thus gas exchange.
  • this effect is reinforced by the annular gap which is open on both sides and which ensures a backflow of the catalytically coated inner tube.
  • an at least one-sided closure of the annular space at any point is expedient.
  • the hole diameters of the inner tube range from 0.75 to 10 mm, with a hole spacing of 1.0 to 15 mm. Hole diameters from 1.5 to 6 mm and hole spacing from 2.0 to 7.5 mm are preferred (claim 7).
  • the inner tube can have regularly arranged holes of different diameters over the entire jacket.
  • tubular body can also consist of expanded metal or coarse wire mesh.
  • the relative free perforated area (total perforated area) in the various embodiments is 5 to 80%, preferably 20-60%, of the outer surface of the inner tube.
  • the perforations in the inner tube which act as turbulators, can be enhanced in their effect by the perforations being in the form of deep-drawn upward and / or downward bulges.
  • the inner tube can, if appropriate, in particular for manufacturing reasons, be formed from two half-shells which may be connected to one another. This can result in a division of the annular space into two halves.
  • the geometric surface can be increased by surrounding it with a wire mesh, expanded metal or another perforated tube in order to achieve increased conversion rates for the pollutants.
  • the arrangement according to the invention is suitable both as a main catalyst and as a starting catalyst for a downstream main catalyst (6) of any type.
  • a starting catalytic converter When used as a starting catalytic converter, partial conversion of pollutants results in an increase in temperature, which makes it easier or even possible to start a main catalytic converter which may be connected in a cooler part of the exhaust system. If high concentrations of pollutants occur and at the same time high exhaust gas temperatures, a partial conversion has a favorable effect in that it reduces the temperature load due to the exhaust gas cooling between the starting and main catalytic converters and protects the main catalytic converter from premature destruction or thermal deactivation.
  • the conversion rates of the arrangement according to the invention are surprisingly high when used as the main catalyst. Also at When used on two-wheelers, the main catalyst can be used to meet current and future limit values.
  • Particularly suitable coating formulations contain Pt, Pd and / or Rh as active components on a heat-resistant, oxidic carrier material (Al2O3, SiO2, aluminum silicates).
  • oxidic carrier material Al2O3, SiO2, aluminum silicates.
  • the support material can be provided with oxidic additives such as CeO2, ZrO2, alkaline earth metal oxide and / or rare earth oxides.
  • a pretreatment by sandblasting, flame spraying, aluminizing is carried out before the application of the oxidic carrier material in order to improve the temperature resistance of the perforated tubular body and the adhesion of the coating.
  • a perforated, tapered pipe bend with diameters of 30 mm or 55 mm, an elongated pipe length of 345 mm, 2 mm hole diameter and 3.15 mm hole spacing made of high-temperature resistant steel 1.4841 is first tempered in air at 900 ° C for 3 h.
  • the tube bend is then coated with an approximately 40% dispersion of ⁇ -Al2O3, (150 m2 / g), cerium acetate and zirconium acetate, dried at 120 ° C. and calcined at 600 ° C. for 2 hours.
  • the coating amount was 7.5 g Al2O3, 2 g CeO2, 0.5 g ZrO2 per part.
  • the amount of precious metal loaded is 0.24 g / part.
  • the catalyst according to Example 1 was tested according to the experimental arrangement in FIG. 1.
  • the annular gap between the inner tube outer diameter and outer tube inner diameter was 1 mm.
  • a two-wheel motorcycle with an air-cooled two-stroke single-cylinder engine with a displacement of 148 cm3 served as the test vehicle.
  • the performance of the two-wheeler was 14 KW at a nominal speed of 8100 min ⁇ 1.
  • An oil / petrol mixture of 1:50 was used.
  • the vehicle was measured on a roller test bench in accordance with test specification ECE R40.
  • the exhaust gas temperatures at the catalyst inlet varied in the test cycle from 250-650 ° C.
  • the exhaust gas analysis was carried out according to the CVS principle.
  • the metal tube pretreated in this way is immersed in a 42% suspension of La2O3-stabilized ⁇ -Al2O3 (130 m2 / g) and cerium oxide, excess coating material is removed by blowing, dried and tempered at 500 ° C. for 2 hours.
  • the catalyst according to Example 3 was tested in accordance with the experimental arrangement in FIG. 2.
  • the annular gap between the inner tube outer diameter and outer tube inner diameter was 1.5 mm on average.
  • a two-wheel motorcycle with an air-cooled two-stroke single-cylinder engine with a displacement of 134 cm3 served as the test vehicle.
  • the engine output was 12 KW at a rated speed of 8100 min ⁇ 1.
  • An oil / petrol mixture of 1:30 was used.
  • the vehicle was measured on a roller test bench in accordance with test specification ECE R40.
  • the exhaust gas temperature at the catalyst inlet was 150-420 ° C.
  • the exhaust gas analysis was carried out according to the CVS principle. The following emission values were determined: CO g / km HC g / km NO x g / km without catalyst 6.86 10.15 0.016 with catalyst 3.16 5.96 0.014
  • the conversion types were thus 53% for CO, 41% for HC and 13% for NO x .
  • a monolithic metal support with a diameter of 60 mm, a length of 75 mm and a cell density of 31 cells / cm2 is covered by immersion in an aqueous suspension of ⁇ -Al2O3, cerium acetate and zirconium acetate and excess coating material is removed by blowing out. After drying at 120 ° C and calcining for one hour at 700 ° C there are 25 g Al2O3, 5 g CeO2, and 1g ZrO2 on the support.
  • Example 3 The catalysts according to Examples 3 and 5 are integrated into the exhaust of a two-stroke motorcycle according to FIG. 3. The tests are carried out in accordance with Example 4.
  • Example 4 Compared to Example 4, there were significantly increased conversion types of 84% for CO and 86% for HC, with almost the same nitrogen oxide emissions. Such a concept is therefore particularly suitable when future, stricter limit values have to be met.

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Description

  • Die Erfindung betrifft ein Abgasreinigungssysten zur katalytischen Reinigung der Auspuffgase von Verbrennungsmotoren, insbesondere von Zweitaktmotoren.
  • Verbrennungsmotoren, insbesondere nach dem Zweitaktprinzip, erfordern zum Zwecke eines günstigen Ablaufs der Gaswechselvorgänge (Frischgasfüllungs-Spülungs- und Abgasausstoßvorgang) eine bestimmte Ausbildung der Abgasführung. Dafür spielen neben einer passenden Abstimmung des Schalldämpfers bestimmte konstruktive Maßnahmen im Bereich zwischen Abgasauslaß des Motors und dem Schalldämpfer eine leistungsrelevante Rolle. So werden z. B. im oder unmittelbar nach dem Auspuffkrümmer Reflexionsflächen und/oder Expansionsräume (sog. Auspuffbirnen) vorgesehen, um die Gasdynamik positiv zu beeinflussen.
  • Herkömmliche katalytische Abgasreinigungsanlagen, wie Schüttbett- oder Monolithkatalysatoren, welche meist im motornahen Bereich der Auspuffanlage angeordnet werden müssen, haben sich bei Fahrzeugen mit Zweitaktmotoren auf Grund des durch sie bedingten Abgasgegendrucks und der Störung der gasdynamischen Schwingungen als leistungsmindernd erwiesen.
  • Weiterhin können Verstopfungen durch Olkohle auftreten; dies geschieht z. B. manchmal bei Monolithkatalysatoren unter bestimmten Betriebsbedingungen des Motors. Herkömmliche Monolithkatalysatoren erweisen sich überhaupt als nachteilig, da solche Katalysatoren bei Motoren mit hohen Emissionen aufgrund ihres sehr hohen Konvertierungspotentials auf kleinen Volumen hohen Exothermen ausgesetzt sind und daher die Gefahr einer thermischen Schädigung bis hin zum Verschmelzen des Katalysators besteht. Der Erfindung liegt die Aufgabe zugrunde, ein für solche Motoren besser geeignetes katalytisches Abgasreinigungssystem zu schaffen. Diese Aufgabe wird durch die in den Ansprüchen beschriebene Anordnung gelöst.
  • Die erfindungsgemäße Anordnung nach den Ansprüchen ist auch für Viertaktmotoren geeignet, da auch bei diesen eine Feinabstimmung der Auspuffanlage erforderlich ist.
  • Bei der erfindungsgemäßen Anordnung zur Abgasreinigung kann das Außenrohr (1) beliebig geformt sein. Das Innenrohr (3) ist entsprechend geformt, um einen Ringraum (5) annähernd gleichbleibenden Querschnitts zu erhalten. Auch konisch zulaufende Ringräume sind Bestandteil der Erfindung.
  • Der Ringraum (5) nimmt aufgrund der vorgesehenen Dimensionierung nur einen Bruchteil des Volumens des Außenrohres (1) in Anspruch. Ringraum (5) und Perforation verstärken im Katalysatorbereich die Turbulenzen und damit den Gasaustausch. Dieser Effekt wird bei der Grundausführung der erfindungsgemäßen Anordnung durch den beidseitig offenen Ringspalt verstärkt, der eine Hinterströmung des katalytisch beschichteten Innenrohrs gewährleistet. Bei manchen Motorkonstruktionen ist eine zumindest einseitige Schließung des Ringraums an beliebiger Stelle zweckmäßig.
  • Bei Rundlöchern als Perforationen bewegen sich die Lochdurchmesser des Innenrohrs von 0.75 bis 10 mm, bei einem Lochabstand von 1.0 bis 15 mm. Bevorzugt sind Lochdurchmesser von 1.5 bis 6 mm und Lochabstände von 2.0 bis 7.5 mm (Anspruch 7). Das Innenrohr kann über den gesamten Mantel regelmäßig angeordnete Löcher unterschiedlichen Durchmessers aufweisen.
  • Neben den Rundlochungen können auch Rechteck- und Schlitzlochungen und solche beliebiger Form Anwendung finden sowie deren Kombination. Ebenso kann die Perforationsgröße oder -anzahl über die Länge des Innenrohrs variiert werden. Gegebenenfalls kann der Rohrkörper auch aus Streckmetall oder grobem Drahtgewebe bestehen.
  • Die relative freie Lochfläche (Gesamtlochfläche) beträgt bei den verschiedenen Ausführungsformen 5 bis 80%, bevorzugt 20-60% der Mantelfläche des Innenrohres.
  • Die als Turbulatoren wirkenden Perforationen im Innenrohr können in ihrer Wirkung dadurch verstärkt werden, daß die Perforationen als tiefgezogene auf- und/oder abwärts gerichtete Ausbuchtungen vorliegen.
  • Das Innenrohr kann gegebenenfalls, insbesondere aus fertigungstechnischen Gründen, aus 2 gegebenenfalls miteinander verbundenen Halbschalen ausgebildet sein. Dadurch kann sich eine Teilung des Ringraumes in zwei Hälften ergeben.
  • Die geometrische Oberfläche kann durch Umgeben mit einem Drahtnetz, Streckmetall oder einem weiteren perforierten Rohr erhöht werden, um erhöhte Konvertierungsraten für die Schadstoffe zu erzielen.
  • Die erfindungsgemäße Anordnung eignet sich sowohl als Hauptkatalysator wie als Startkatalysator für einen nachgeschalteten Hauptkatalysator (6) beliebiger Bauart. Durch Verwendung als Startkatalysator ergibt sich durch Teilumsatz von Schadstoffen eine Temperaturerhöhung, welcher das Anspringen eines gegebenenfalls in einem kühleren Teil der Abgasanlage nachgeschalteten Hauptkatalysators erleichtert oder erst ermöglicht. Bei Auftreten hoher Schadstoffkonzentrationen und gleichzeitig hohen Abgastemperaturen wirkt sich ein Teilumsatz insofern günstig aus, als er die Temperaturbelastung wegen der zwischen Start- und Hauptkatalysator erfolgenden Abgaskühlung vermindert und den Hauptkatalysator vor vorzeitiger Zerstörung oder thermischer Deaktivierung bewahrt. Die Umsatzraten der erfindungsgemäßen Anordnung liegen, wie die nachfolgenden Ausführungsbeispiele zeigen, bei Verwendung als Hauptkatalysator überraschend hoch. Auch bei Verwendung als Hauptkatalysator lassen sich bei Einsatz an Zweirädern heute bereits gültige und zukünftige Grenzwerte erfüllen.
  • Als katalytisch aktive Beschichtung können alle üblichen von der Abgasreinigung von Ottomotoren her bekannten edelmetall-und/oder nichtedelmetallhaltigen Formulierungen zum Einsatz gelangen.
  • Besonders geeignete Beschichtungsformulierungen enthalten Pt, Pd und/oder Rh als aktive Komponenten auf hitzebeständigem, oxidischen Trägermaterial (Al₂O₃, SiO₂, Aluminiumsilikaten). Zur Aktivierung und Verbesserung der thermischen Stabilität kann das Trägermaterial mit oxidischen Zusätzen wie CeO₂, ZrO₂, Erdalkalimetalloxid und/oder Seltenerdoxiden versehen sein.
  • Gegebenenfalls wird vor der Aufbringung des oxidischen Trägermaterials eine Vorbehandlung durch Sandstrahlen, Flammspritzen, Aluminieren durchgeführt, um die Temperaturbeständigkeit des perforierten Rohrkörpers und die Haftung der Beschichtung zu verbessern.
    • Beispiel 1
  • Ein perforierter, konisch zulaufender Rohrbogen mit Durchmessern von 30 mm bzw. 55 mm, einer gestreckten Rohrlänge von 345 mm, 2 mm Lochdurchmesser und 3,15 mm Lochabstand aus hochtemperaturbeständigem Stahl 1.4841 wird zunächst 3 h bei 900°C an Luft getempert.
  • Anschließend wird der Rohrbogen mit einer ca. 40% Dispersion aus γ-Al₂O₃, (150 m²/g), Ceracetat und Zirkonylacetat belegt, bei 120°C getrocknet und bei 600°C 2 h calciniert. Die Beschichtungsmenge betrug 7,5 g Al₂O₃, 2 g CeO₂, 0,5 g ZrO₂ pro Teil.
  • Anschließend wird der Rohrkörper mit einer Lösung von Pt(NH₃)₄(OH)₂ und Rh(NO₃)₃ (Gewichtsverhältnis Pt:Rh = 5:1) imprägniert, getrocknet und im Formiergas (N₂:H₂=95:5) bei 400°C reduziert. Die Edelmetallbeladungsmenge beträgt 0,24 g/Teil.
    • Beispiel 2
  • Der Katalysator nach Beispiel 1 wurde gemäß der Versuchsanordnung in Fig. 1 getestet. Der Ringspalt zwischen Innenrohr-Außendurchmesser und Außenrohr-Innendurchmesser betrug 1 mm. Als Versuchsträger diente ein zweirädriges Motorrad mit einem luftgekühlten Zweitakt-Einzylindermotor mit einem Hubraum von 148 cm³. Die Leistung des Zweirades betrug 14 KW bei einer Nenndrehzahl von 8100 min⁻¹. Ein Öl/Benzin-Gemisch von 1:50 kam zum Einsatz.
  • Das Fahrzeug wurde auf einem Rollenprüfstand gemäß der Testvorschrift ECE R40 vermessen. Die Abgastemperaturen am Katalysatoreintritt variierten im Testzyklus von 250-650°C. Die Abgasanalyse erfolgte nach dem CVS-Prinzip.
  • Folgende Emissionswerte wurden ermittelt:
    CO g/km HC+NOx g/km
    ohne Katalysator 3,25 5,86
    mit Katalysator 1,13 2,56
  • Die Konvertierungsarten betrugen somit 68% für CO und 56% für (HC+NOx).
  • Durch den Einsatz dieses speziell ausgebildeten Katalysators ist es möglich, die ab 01.10.1990 geltenden Schweizer Grenzwerte (CO = 8,0 g/km, HC+NOx =3,1 g/km zu unterschreiten, ohne daß es zu einer starken Beeinträchtigung der gasdynamischen Vorgänge kommt, die zu einem Leistungsabfall des Zweitaktmotors führen.
    • Beispiel 3
  • Ein konisches Rohr aus hitzebeständigem Stahl 1.4828 mit der Blechstärke 1 mm mit Durchmessern von 39 mm bzw. 61 mm und einer Länge von 150 mm, das eine Schlitzlochung (1,5 mm Lochbreite x 6 mm Lochlänge, Stegbreite 1,3 mm) aufweist, wird durch Flammspritzen mit einer festhaftenden, rauhen Oxidschicht auf Al₂O₃-Basis belegt. Das so vorbehandelte Metallrohr wird in eine 42%ige Suspension aus La₂O₃-stabilisiertem γ-Al₂O₃ (130 m²/g) und Ceroxid getaucht, Überschüssiges Beschichtungsmaterial durch Ausblasen entfernt, getrocknet und 2 h bei 500°C getempert. Nach der Beschichtung befanden sich auf dem Rohr 3,9 g Al₂O₃, 0,2 g La₂O₃ und 1,0 g CeO₂. Anschließend wurde die Katalysatorvorstufe mit einer salpetersauren Lösung von Pt(NH₃)₂(NO₂)₂ und Pd(NO₃)₂ (Gewichtsverhältnis Pt:Pd = 2:1) imprägniert, getrocknet und bei 300°C in Luft calciniert. Die Edellmetallmenge betrug 125 mg/Teil.
    • Beispiel 4
  • Der Katalysator nach Beispiel 3 wurde gemäß der Versuchsanordnung in Fig. 2 getestet. Der Ringspalt zwischen Innenrohr-Außendurchmesser und Außenrohr-Innendurchmesser betrug im Durchschnitt 1,5 mm. Als Versuchsträger diente ein zweirädriges Motorrad mit einem luftgekühlten Zweitakt-Einzylindermotor mit einem Hubraum von 134 cm³. Die Leistung des Motors betrug 12 KW bei einer Nenndrehzahl von 8100 min⁻¹. Es kam eine Öl/Benzin-Gemisch von 1:30 zum Einsatz.
  • Das Fahrzeug wurde auf einem Rollenprüfstand gemäß der Testvorschrift ECE R40 vermessen. Die Abgastemperatur am Katalysatoreintritt betrug 150-420 °C. Die Abgasanalyse erfolgte nach dem CVS-Prinzip. Folgende Emissionswerte wurden ermittelt:
    CO g/km HC g/km NOx g/km
    ohne Katalysator 6,86 10,15 0,016
    mit Katalysator 3,16 5,96 0,014
  • Die Konvertierungsarten betrugen somit 53 % für CO, 41% für HC und 13 % für NOx.
  • Durch den Einsatz dieses speziell ausgebildeten Katalysators ist es möglich, die ab 30.09.1991 in Österreich geltenden Grenzwerte (CO = 8g/km, HC = 7,5 g/km, NOx = 0,1 g/km) für Zweitaktmotorräder einzuhalten.
    • Beispiel 5
  • Ein monolithischer Metallträger mit 60 mm Durchmesser, 75 mm Länge und einer Zelldichte von 31 Zellen/cm² wird durch Eintauchen in eine wässrige Suspension aus γ-Al₂O₃, Ceracetat und Zirkonylacetat belegt und Überschüssiges Beschichtungsmaterial durch Ausblasen entfernt. Nach dem Trocknen bei 120 °C und einstündigem Calzinieren bei 700 °C liegen 25 g Al₂O₃, 5 g CeO₂, und 1g ZrO₂ auf dem Träger vor. Die Katalysatorvorstufe wird anschließend mit einer Lösung von Pt(NH₃)₄(OH)₂ und Rh(NO₃)₃ imprägniert und bei 300°C getrocknet. Nach der Beschichtung befanden sich 0.36 g Edelmetall im Gewichtsverhältnis Pt:Rh = 5:1 auf dem Katalysator.
    • Beispiel 6
  • Die Katalysatoren nach Beispiel 3 und 5 werden gemäß Fig. 3 in den Auspuff eines Zweitaktmotorrades integriert. Die Tests erfolgen entsprechend Beispiel 4.
  • Folgende Emissionswerte wurden gemessen:
    CO g/km HC g/km NOx g/km
    ohne Katalysator 6,86 10,15 0,016
    mit Katalysator 1,10 1,45 0,014
  • Im Vergleich zu dem Beispiel 4 ergaben sich deutlich erhöhte Konvertierungsarten von 84% für CO und 86% für HC, bei nahezu gleichen Stickoxidemissionen. Ein solches Konzept eignet sich daher besonders, wenn zukünftige, schärfere Grenzwerte zu erfüllen sind.
  • Bei alleiniger Verwendung des Katalysators nach Beispiel 5 bei einer Anordnung gemäß Fig. 3 können die hohen Konvertierungsarten nicht erzielt werden, da das Temperaturniveau ohne konischen Vorkatalysator zu niedrig ist.
  • Ein motornäherer Einbau des Katalysators nach Beispiel 5 im Bereich des Vorkatalysators (Fig. 3) würde zu einer Störung der gasdynamischen Vorgänge und somit zu unakzeptablen Leistungsverlusten führen und ist daher nicht angezeigt.

Claims (5)

  1. Abgasreinigungssystem zur katalytischen Reinigung der Auspuffgase von Zweitaktmotoren aus einem Außenrohr (1) und einem darin angeordneten, perforierten Innenrohr (3), welches mit einer katalytisch aktiven Beschichtung ein- oder beidseitig beschichtet ist und mit dem Außenrohr einen Ringspalt (5) ausbildet,
    dadurch gekennzeichnet,
    daß das Außenrohr einen Abschnitt der Auspuffrohrleitung oder einen in der Auspuffrohrleitung angeordneten Expansionsraum bildet, daß der Ringspalt zwischen Außenrohr und Innenrohr beidseitig offen ist und durch mindestens einen mit beiden Rohren verbundenen Steg (4) gebildet wird und durch Nasen oder Sicken im Innenrohr unterbrochen sein kann, daß das Innenrohr auf seiner gesamten Mantelfläche perforiert ist und daß das Verhältnis zwischen Außenrohr-Innendurchmesser zu Innenrohr-Außendurchmesser im Bereich von 1,01 bis 1,20 liegt.
  2. Abgasreinigungssystem nach Anspruch 1,
    dadurch gekennzeichnet,
    daß das Innenrohr (3) entsprechend der Form des Außenrohres (1) geformt ist, wodurch der Ringspalt (5) einen annähernd gleichbleibenden Querschnitt aufweist.
  3. Abgasreinigungssystem nach Anspruch 1 oder 2,
    dadurch gekennzeichnet,
    daß das Innenrohr (3) durch Rundlöcher perforiert ist, deren Durchmesser im Bereich zwischen 1,5 bis 6 mm liegen und deren Gesamtlochfläche 5 bis 80 %, bevorzugt 20 bis 60 %, der Mantelfläche des Innenrohres betragen.
  4. Abgasreinigungssystem nach den Ansprüchen 1 bis 3,
    dadurch gekennzeichnet,
    daß das Innenrohr (3) bündig mit einem ebenfalls katalytisch aktiv beschichteten Drahtnetz, Streckmetall oder weiterem perforiertem Rohr umgeben ist.
  5. Abgasreinigungssystem nach den Ansprüchen 1 bis 4,
    dadurch gekennzeichnet,
    daß es als Vorkatalysator vor einen gegebenenfalls monolithischen Hauptkatalysator (6) geschaltet ist.
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