DE7425761U - Vorrichtung zum Erzeugen von Partikeln, z.B. für Kernbrennstoff - Google Patents

Description

PATENTANWÄLTE .'.'' ' '..^{: :} ' '>' '" D 59 Siegen Lf

DIPL." ING. ERICH SCHUBERT Marburger Tor 2 . Postfach 4Θ2 '

DIPL-ING. ROLF PÜRCKHAUER T-wönM«™«™ Telegramm-Anschrift: Patachuo, Siegen

74 056 Kü/G 26. JUL11974

United Kingdom Atomic Energy Authority, 11, Charles II Street,

London SW1Y 4QP

Für diese Anmeldung wird die Priorität aus der britischen Patentanmeldung Nr. 37690/73 vom 8. August 1973 und deren Complete Specification vom 22. Juli 1974 in Anspruch genommen.

Vorrichtung zum Erzeugen von Partikeln, z.B. für Kernbrennstoff

Die Neuerung bezieht sich auf eine Vorrichtung zur Erzeugung von Partikeln und findet eine Anwendung bei der Herstellung von Kernbrennstoffpartikeln.

Beim Erzeugen von Kernbrennstoffpartikeln durch Gelausfällung wird ein flüssiges Ausgangsmaterial, das unter anderem ein Brennstoffmaterial, wie beispielsweise eine Uranverbindung, enthält, in im wesentlichen kugelige Tröpfchen geformt und mit einem Reagens oder mit Reagenzien behandelt, damit die Tröpfchen gelieren und dadurch Gelpartikel erzeugen.

Die Tröpfchen können dem Einfluß sowohl eine? gasförmigen Reagens als auch eines flüssigen Reagens unterworfen werden. So können die Tröpfchen unter der Einwirkung der Schwerkraft durch ein gasförmiges Reagens hindurchfallen und dann in ein flüssiges Reagens hineinfallen, so daß die Tröpfchen teilweise durch Be-

ruhrung mit dem gasförmigen Reagens geliert werden können. Auf diese Weise können die Tröpfchen teilweise so weit geliert werden, daß sie in das flüssige Reagens zur Fortsetzung des Gelierens ohne wesentliche Beschädigung oder Zerstörung "bei Berührung der Oberfläche desselben hineinfallen können.

Die Beschaffenheit einiger flüssiger Ausgangsmaterialien macht es notwendig, die Tröpfchen langer dem gasförmigen Reagens auszusetzen, um die gewünschte teilweise Gelierung zu erreichen, die notwendig ist, um eine wesentliche Beschädigung oder Zerstörung, wie oben erwähnt, zu vermeiden. Es kann technisch schwierig sein, die Tröpfchen für eine längere Zeitdauer dem gasförmigen Reagens auszusetzen, ohne daß ernsthafte Zwischenwirkungen zwischen den Tröpfchen stattfinden. Wenn es also erwünscht ist, ein Gelpartikelprodukt zu erhalten, welches aus kugeligen Partikeln von regelmäßiger Größe besteht, z.B. bei der Eernbrennstoffpartikelerzeugung, so kann sich ein unannehmbares Produkt ergeben, da Kollisionen zwischen den Tröpfchen dazu führen können, daß ein großer Teil von deformierten (abgeflachten) oder agglomerierten Partikeln erzeugt wird.

Beispielsweise hat sich herausgestellt, daß, wenn Tröpfchen dadurch erzeugt werden, daß ein Flüssigkeitsstrom aus einer öffnung ejiziert wird und der Strom Vibrationen ausgesetzt wird, damit er in Tröpfchen zerreißt, eine Maximalstrecke vorhanden ist, über welche die Tröpfchen sich bewegen können, während sie ein stabiles Verhalten zeilen. Außerhalb dieser Strecke wird die Bewegung der Tröpfchen instabil, und nachteilige Zwischenwirkungen zwischen den Tröpfchen können auftreten.

Somit wird ein unannehmbares (deformiertes oder agglomeriertes) Produkt erhalten, wenn die Dauer, über welche es dem gasförmigen Reagens ausgesetzt wird, um einen gewünschten Grad von teilweiser Gelierung zu erhalten, so ist, daß die Tröpfchen eine

7425761 03.04.75

Strecke zurücklegen müssen» welche diejenige überschreitet, innerhalb welcher sich ein stabiles Verhalten zeigt.

Der Neuerung: liegt die Aufgabe zugrunde, eine Vorrichtung zu schaffen, die ein gegenseitiges Beschädigen der kugeligen Tröpfchen vermeidet, so daß gleichmäßig geformte Partikeln von im wesentlichen gleicher Abmessung erzeugt werden.

Zur Lösung dieser Aufgabe ist neuerungsgemäß zwischen einer Tropfchenbildungsvorrichtung und einer Einrichtung zum Umwandeln der Tröpfchen in Partikeln eine Elektrode zum elektrostatischen Aufladen der Tröpfchen angeordnet.

Vorzugsweise weist dis Tröpfchenformvorricbtung eine Spinndüse sowie einen Vibrator auf, der die Spinndüse in Vibration versetzt, oder sie weist eine Strahldüse und einen diese in Vibration versetzenden Vibrator auf. Mit diesen Ausführungsformen von Tröpfchenformvorτιchtungen tritt im Betrieb ein Flüssigkeitsstrom aus der Spinndüsenöffnung (oder aus den Öffnungen) oder aus der Strahldüsenöffnung, je nach^_dem, aus und löst sich dann in gleichförmige Tröpfchen unter dem Einfluß der Vibrationen und natürlich auch unter dem Einfluß der Oberflächenspannung auf. Venn die Öffnung oder Öffnungen der Spinndüse oder Strahldüse nach unten gerichtet sind, so fallen der Strom und die Tröpfchen unter der Einwirkung der Schwerkraft auf einem allgemein vertikalen Weg nach unten.

Bei einem Ausführungsbeispiel einer neuerungsgemäßen Vorrichtung ist der Elektrode^ die dafür sorgt, daß eine gleichgepolte elektrische Ladung an den Tröpfchen erscheint, eine elektrische Gleichstromquelle zugeordnet. Die Elektrode ist in der Nähe des Weges angeordnet, den der Flüssigkeitsstrom und die Tröpfchen nehmen, und die eine Klemme der elektrischen Spannungsquelle ist mit der Elektrode verbunden, während die andere Klemme an die Tröpfchenbiliungsvorrichtung angeschlossen ist.

7425761 03.04.75

Die Elektrode kann beispielsweise die Form eines an den Enden offenen rohrförmigen Bauteils haben und kann so angeordnet sein, daß sie mindestens einen Teil des Weges der Strömung und der Tröpfchen umgibt. Eine solche rohrförmige Elektrode kann so angeordnet werden, daß sie die Strömung oder Strömungen und die Tröpfchen aus einer einzigen Öffnung, aus einem Ring von Öffnungen oder einer Reihenanordnung von öffnungen (z.B. einer Anordnung von konzentrischen Ringen von Öffnungen) aufnimmt.

Alternativ kann die Elektrode auch die Form eines Paares von parallelen Platten haben, die einander gegenüberliegend angeordnet und mit der gleichen Klemme der elektrischen Energiequelle verbunden sind. Eine solche Elektrode kann dazu verwendet werden, die Strömungen und Tröpfchen aus einer oder mehreren Reihen von Öffnungen aufzunehmen. Es ist auch möglich, eine einzelne Platte als Elektrode zu verwenden.

Die Neuerung wird nunmehr anhand der sie beispielsweise wiedergebenden Zeichnung beschrieben, und zwar zeigt

Fig. 1 eine schematische Darstellung einer neuerungsgemäßen Vorrichtung zum Erzeugen von Partikeln,

Fig. 2 ein neuerVungsgemäß erzeugtes Partikelprodukt, während

Fig. 3 ein Partikelprodukt zeigt, welches unter Verwendung einer nicht-neuerungsgemäßen Vorrichtung erzeugt ist.

Nach Fig. 1 weist die Vorrichtung zur Erzeugung von Partikeln durch Gelieren von flüssigen Tröpfchen eine Spinndüse 1 auf, die ähnlich derjenigen ist, die in der Rayon-Spinnindustrie verwendet wird, und mittels einer gelenkigen Verbindung 2 mit einem elektromagnetischen Vibrator 3 verbunden ist. Die Spinndüse 1 ist über einer runden Öffnung 4- angeordnet, die einen Zugang zur

7425761 03.0475

zylindrischen Säule 5 mit einem konischen unteren Abschnitt 6 bildet.

Zwischen der Spinndüse 1 und der Säule 5 ist eine an den Enden offene rohrförmige Elektrode 7 vorgesehen, die elektrisch mit der possitiven Klemme einer elektrischen Energiequelle 8 für Gleichstrom (0-500 V) verbunden ist. Die negative Klemme der elektrischen Gleichstromquelle 8 ist mit dem Verbindungsbauteil 2 und daher mit der Spinndüse 1 verbunden. Der Verbindungsbauteil 2 ist über den Halterahmen der Vorrichtung (nicht dargestellt) "geerdet".

Bei Gebrauch wird die Spinndüse 1 unter Verwendung des Vibrators 3 in Vibration versetzt, und eine Flüssigkeit, die in Tröpfchen geformt und nachfolgend durch Reaktion mit Reagenzien in Partikel umgewandelt werden soll, wird der Spinndüse 1 über ein Rohr 9 zugeführt. Ein Strom von Flüssigkeit wird durch die Öffnung (oder Öffnungen) der Spinndüse 1 ejiziert, und dieser Strom reißt unter dem Einfluß der durch den Vibrator 3 erzeugten Vibrationen und natürlich auch unter dem Einfluß der Oberflächenspannung ab, so daß sich Tröpfchen erg;eben.

Die rohrförmige Elektrode 7 ist vertikal so angeordnet, daß die Stelle, an der der Strom in Tröpfchen abreißt, innerhalb derselben liegt. So tritt ein kontinuierlicher Strom am oberen Ende der Elektrode 7 ein und wird in der Zeit, in welcher das untere Ende der Elektrode 7 erreicht wird, in Tröpfchen unterbrochen.

Die Elektrode wird auf einem höheren elektrischein Potential gehalten als dem der Spinndüse 1, so daß die Tröpfchen eine gleiche elektr-ische Ladung beim Durchgang durch die Elektrode annehmen. Die aufgeladenen Tröpfchen fallen in die Säule 5 durch die Öffnung 4 hindurch.

Die Säule 5 hat einen oberen Bereich 10, der im Betrieb mit einem gasförmigen Reagens mittels eines Einlasses 11 gefüllt wi.-'d. Tröpfchen von Flüssigkeit reagieren mit dem gasförmigen

7425761 03.0ft.75

Reagene "bei Berührung desselben, um teilweise gelierte Partikeln zu bilden, die ausreichend robust sind, um dem Hineinfallen in ein flüssiges Reagens 12 standzuhalten, ohne daß sie wesentlich verformt oder beschädigt werden. Die teilweise gelierten Partikeln reagieren weiter mit dem flüssigen Reagens 12 und die Gelierung setzt sich weiter fort.

Die Spinndüse 1 ist genügend weit von der öffnung 4 angeordnet, um sicherzustellen, daß die Tröpfchen genügend Zeit haben, eine im wesentlichen kugelige Form anzunehmen, bevor sie mit dem gasförmigen Reagens in Kontakt kommen.

Um die Freigabe oder das Entweichen einer größeren Menge von gasförmigem Reagens aus dem oberen Ende der Säule 5 und somit ein vorzeitiges Gelieren von teilweise geformten Tröpfchen oder das Blockieren der öffnungen der Spinndüse 1 durch Gelieren der Flüssigkeit, bevor sie die öffnung oder öffnungen verläßt, zu verhindern, ist ein Abzugrohr 13 vorgesehen, welches gasförmiges Reagens aus dem Bereich oberhalb der öffnung 4-abzieht. Die Strömung des gasförmigen Reagens kann in der Säule 5 aufwärts sein, wie dargestellt, oder auch abwärts. Die gelierten Produktpartikeln können aus einem unteren Bereich der Säule 5 durch eine entsprechende Ventil- und Rohranordnung bei 14 abgezogen werden.

Die Neuerung wird nunmehr anhand folgender Beispiele weiter erläutert. Beispiel 1 ist ein Experiment, das mit einer neuerungsgemäßen Vorrichtung durchgeführt wurde, während Beispiel 2 ein Experiment ist, das mit einer Vorrichtung durchgeführt wurde, die nicht der Neuerung entsprach.

Beispiel 1

Unter Verwendung der in Fig. 1 dargestellten Vorrichtung wurden Gelpartikel mit einem Durchmesser von 250-260^*4 durch ein Verfahren erzeugt, welches die Gelausfällung einschließt, und zwar aus einem flüssigen Ausgangsmaterial, welches eine Uranverbindung enthielt, und einem Gelierungsmittel, d.h. einem

7425761 03.84.75

'

Mittel, welches dem Ausgangsmaterial die Eigenschaft des Gelierens in Anwesenheit eines geeigneten Reagens gibt, z.B. Ammoniak oder Ammoniumhydroxid.

Das flüssige Ausgangsmaterial wurde durch die Öffnung einer Einloch-Spinndüse 1 gepumpt, um einen Strom zu bilden, und die Spinndüse 1 wurde mit einer Frequenz von 4,7 kHz in Vibration versetzt, so daß Flüssigkeitströpfchen durch regelmäßigen Abriß des Flüssigkeitsstromes gebildet wurden.

Der Strom bzw. die Strömung wurde so eingerichtet, daß er bzw. sie sich in Tröpfchen innerhalb der rohrförmigen Elektrode 7 auflöste, die mit der positiven Klemme der elektrischen Energiequelle 8 verbunden war. Die Potentialdifferenz zwischen den mit der Elektrode 7 und dem Verbindungsbauteil 2 verbundenen Klemmen der elektrischen Energiequelle 8 wurde auf 170 V eingestellt.

Die Elektrode 7 war ein Edelstahlrohr mit einer Länge von 21 mm und einem Innendurchmesser von 7 mm.

Anschließend fielen die Tröpfchen in den Bereich 10 der Vorrichtung, wurden durch Kontakt mit Ammoniakgas teilweise geliert und fielen dann in das Ammoniumhydroxid (12).

Das erzeugte Gelpartikelprodukt ist in Fig. 2 dargestellt.

Es ist festzustellen, daß das Produkt aus regelmäßig geformten kugeligen Partikeln von im wesentlichen gleicher Abmessung besteht.

Beispiel 2

Bei einem weiteren Experiment wurde eine Vorrichtung ähnlich derjenigen der Fig. 1 verwendet, doch wurden die Elektrode 7 und die elektrische Gleichstromquelle 8 weggenommen.

7425761 03.ot.75

Das bei diesem Expertment erzeugte Produkt iot in Pig. 3 dargestellt.

Es ist festzustellen, daß das Produkt nur wenige regelmäßig geformte, kugelige Partikeln, aber einen großen Teil von beschädigten oder agglomerierten Partikeln enthält.

Die Verbesserung des durch Verwendung der neuerungsgemäßen Vorrichtung erhaltenen Produktes (Beispiel 1) wird bei einem Vergleich der Fign. 2 und 3 deutlich.

Stroboskopisch^ Untersuchungen des Flüssigkeitsstromes und der Tröpfchen, die durch Vibrieren der Spinndüse erzeugt wurden, haben gezeigt, daß in beiden vorbeschriebenen Experimenten die Maximalstrecke, auf der ein stabiles Verhalten der Tröpfchen auftrat, überschritten wurde.

Hinsichtlich der Eigenart des verwendeten besonderen flüssigen Ausgangsmaterials war es notwendig, dieses Maximum zu überschreiten, um einen zufriedenstellenden Grad von teilweiser Gelierung zu erzielen.

Das bei dem nach der vorliegenden Neuerung^ durchgeführten Experiment erhaltene Produkt zeigt jedoch, daß schädliche Zwischenwirkungen zwischen den Tröpfchen nicht auftraten, und es ist anzunehmen, daß derartige Zwischenwirkungen dadurch verhindert wurden, daß die Tröpfchen eine elektrische Ladung von gleichem Vorzeichen führten und daher sich gegenseitig elektrostatisch abstießen.

Zusätzlich zum Verhindern von schädlichen Einwirkungen der Tröpfchen untereinander, wenn die Maximalstrecke, auf der ein stabiles Tröpfchenverhalten auftritt, überschritten wird, haben stroboskopisch^ Untersuchungen gezeigt, daß, wenn Partikel 'neuerungs gemäß mit einer in Schwingung versetzten Spinndüse erzeagt werden, die Maximalstrecke, auf der ein stabiles Tröpfchenverhalten auftritt, ebenfalls beeinflußt werden kann.

·>■■

V₁

7425781 03.04.75

So wurde beobachtet, daß, sobald die Potentialdifferenz zwischen einer Elektrode und einer Strömung von Tröpfchen von Null aus erhöht wird, die Strecke, innerhalb der ein stabiles Tröpfchenverhalten auftritt, bis auf einen bestimmten Potential-Differenzwert zunimmt und dann abzunehmen beginnt, wenn die Potentialdifferenz weiter erhöht wird.

Lies liegt offenbar daran, daß zu Beginn gleiche Ladungen an den Tröpfchen das Bestreben haben., die Tröpfchen durch Abstoßung voneinander entfernt und in einer stabilen Gestalt zu halten, doch wenn die Ladungen zu groß werden, dann stoßen sich die Tröpfchen gegenseitig so stark ab, daß der stabile Abriß der Flüssigkeitsströmung gestört wird.

Die vorliegende Neuerung wurde im vorangehenden mit besonderer Bezugnahme auf die Erzeugung von Gelpartikeln aus einem flüssigen Einsatzmaterial durch In-Kontakt-bringen mit chemischen Reagenzien entsprechend dem sogenannten "Gelausfällungs-Verfahren beschrieben. Es ist jedoch anzunehmen, daß die vorliegende Neuerung auch auf andere Verfahren angewandt werden kann, welche die Erzeugung von Partikeln aus flüssigen Tröpfchen umfassen, wo infolge schädlicher Einwirkungen der Tröpfchen untereinander die Qualität des Produktes ernsthaft beeinträchtigt wird (z.B. bei der Erzeugung von Kugellagern aus flüssigen Metalltröpfchen durch den physikalischen Eühlungsprozeß).

S chut zans pr ü ehe.

7425761 03.04.75

Claims (7)

·- 10 74 036 Kü/G · ;:"; .".'": 'k .·:. : - ' :,.i 26. JULI 1974 J? Schutzansprüche

1. Vorrichtung zum Erzeugen von Partikeln, bestehend aus einer Tropfchenbildungsvorrichtung zum Umformen einer Flüssigkeit in Tröpfchen sowie mit einer Einrichtung zum Umwandeln der Tröpfchen in Partikeln, dadurch gekennzeichnet, daß zwischen der Tropfchenbildungsvorrichtung (1,2,3,9) und der Einrichtung (5110,I2) zum Umwandeln der Tröpfchen in Partikeln eine Elektrode (7) zum elektrostatischen Aufladen der durch die Tropfchenbildungsvorrichtung (1,2,3 und 9) erzeugten Tröpfchen angeordnet ist.

2. Vorrichtung nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß die Tröpfchenbildungsvorrichtung eine Spinndüse (1) und einen diese in Vibration versetzenden Vibrator (3) aufweist.

3. Vorrichtung nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß die Tröpfchenbildungsvorrichtung eine Strahldüse und einen diese in Vibration versetzenden Vibrator aufweist.

4. Vorrichtung nach einem oder mehreren der Ansprüche 1 bis 3» dadurch gekennzeichnet, daß die Elektrode (7) die Form eines an den Enden offenen rohrförmigen Bauteils hat.

5. Vorrichtung nach einem oder mehreren der Ansprüche 1 bis 3, dadurch gekennzeichnet, daß die Elektrode (7) aus einem Paar von parallelen Platten besteht.

6. Vorrichtung nach einem oder mehreren der Ansprüche 1 bis 3, dadurch gekennzeichnet, daß die Elektrode (7) als Einzelplatte ausgebildet ist.

7. Vorrichtung nach einem oder mehreren der Ansprüche 1 bis 6, dadurch gekennzeichnet, daß die Einrichtung zum Umwandeln der Tröpfchen in Partikel eine Säule (5) zur Aufnahme der Tröpfchen und eines oder mehrerer Reagenzien (10, 12) aufweist.

7425761 03.0475