DE69911043T2 - Verfahren zum beschichten einer trägerplatte und diese trägerplatte enthaltende brennstoffzelle - Google Patents

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Description

  • Die vorliegende Erfindung bezieht sich auf ein Verfahren zur Herstellung einer Separatorplatte.
  • Ein Verfahren, bei dem eine nicht oxidierte Trägerplatte aus rostfreiem Stahl mit einer elektrisch leitenden korrosionsbeständigen Beschichtung beschichtet wird, das das Aufbringen einer Diffusionsbarriere enthaltend eine Titanverbindung, gefolgt von dem Aufbringen einer Nickelschicht umfasst, ist in der deutschen Offenlegungsschrift 19523637 offenbart.
  • Es werden hohe Anforderungen an den Teil der Brennstoffzelle gestellt, der sich an der Anodenseite befindet. Einerseits muss dieser in der Lage sein, den über die Gasverteilungsvorrichtung an der Anodenseite zugeführten Strom abzugeben. Andererseits muss dieser ausreichend korrosionsbeständig sein, um den gegenwärtigen Erfordernissen hinsichtlich der Lebensdauer gerecht zu werden. Gegenwärtig wird eine Betriebsdauer von einigen zehntausend Stunden gefordert. Aufgrund der sich aus Carbonatmaterial, hoher Temperatur und dem relativ niedrigen Potential an der Anode ergebenden aggressiven Umgebung wird diese Seite der Separatorplatte besonders stark beansprucht.
  • Um die Korrosionsprobleme zu vermeiden, wird in der oben genannten deutschen Offenlegungsschrift vorgeschlagen, auf die Anodenseite der Separatorplatte aus rostfreiem Stahl eine Beschichtung bestehend aus einer Titannitridschicht, auf welcher eine Nickelschicht aufgebracht worden ist, aufzubringen. Diese Nickelschicht stellt einen Schutz bereit, aber es muss verhindert werden, dass das Basismaterial aus dem rostfreien Stahl in das Nickel diffundiert. Schließlich wurde beobachtet, dass die Stärke der restlichen Nickelschicht aufgrund eines solchen Diffusionsprozesses beträchtlich abnimmt, und innerhalb von 10000 Stunden löst sich die restliche Nickelschicht von der Schicht aus rostfreiem Stahl ab und die Zelle wird schnell betriebsunfähig. Gemäß der deutschen Offenlegungsschrift 19523637 ist die Dicke der Titannitridschicht vorzugsweise zwischen 0,5 und 5 μm. Es wird angenommen, dass das Titannitrid durch Kontakt mit dem Carbonatmaterial zu Titanoxid umgewandelt wird. Jedoch wurde gefunden, dass dieses Oxid ein größeres Volumen einnimmt und folglich die Nickelschicht lokal wegdrückt. Darüber hinaus wurde gefunden, dass eine so erhaltene Titanoxidschicht nicht impermeabel ist, und dass folglich ein Angriff auf das Basismaterial nicht verhindert werden kann.
  • In der deutschen Offenlegungsschrift 4030943 wird eine aus porösem Nickel und Titanoxid aufgebaute Anode beschrieben. Durch Kontakt mit Lithiumcarbonat wird Lithiumtitanat erzeugt, welches das Befeuchten der Anode aus porösem Nickel fördert, da Carbonatmaterial leichter in die Anode eindringt. Die Separatorplatte oder bipolare Platte ist Nickel-beschichtet und besteht aus einem Material aus rostfreien Stahl.
  • JP05339748A offenbart ein Verfahren zur Bildung eines Kompositfilms. Auf einer Fläche eines Metallmaterials wird durch Sprühen eine keramische Schicht gebildet, wonach durch kleine Löcher der keramischen Schicht der Fläche des Metalls eine Metallauflage aufgebracht wird. Eine weitere keramische Schicht wird durch thermisches Sprühen gebildet.
  • Das Ziel der vorliegenden Erfindung ist, ein Verfahren zum Beschichten einer Separatorplatte einer Brennstoffzelle bereitzustellen, wobei eine Diffusionsbarriere-Schicht verwendet wird, die selbst nach langer Betriebsdauer intakt bleibt, und wobei die darauf angeordnete korrosionsbeständige Nickelschicht nicht beeinträchtigt wird.
  • Diese Ziel wird durch das Verfahren gemäß Anspruch 1 erreicht.
  • Als Resultat des direkten Aufbringens von Titanoxid auf das Basismaterial aus rostfreiem Stahl, tritt keine schädliche Reaktion auf, wenn Carbonat durch die poröse Nickeloberschicht diffundiert. Es wird angenommen, dass mit dem Carbonat in Kontakt stehendes TiO2 die Oberschicht zu Li2TiO3 umwandelt. Dies hat keinerlei negative Auswirkung auf die elektrischen Eigenschaften der Beschichtung. Die Masse (bulk) an TiO2 wird in eine Natrium-Titan-Bronze oder eine Kalium-Titan- Bronze umgewandelt. Dieses Material besitzt immer noch Barriereeigenschaften in Bezug auf die Legierungsbestandteile des rostfreien Stahls. Eine weitere Zusicherung, dass die Barriereschicht selbst während einer längeren Dauer intakt bleibt, wird erreicht, indem der Schicht eine beachtliche Dicke verliehen wird. Vorzugsweise ist die Dicke mindestens 25 μm, und insbesondere zwischen 40 und 50 μm.
  • Die oben beschriebene Titanoxidschicht kann auf beliebige aus dem Stand der Technik bekannte Weise aufgebracht werden. Beispiele sind das Aufbringen eines Plasmasprays unter Atmosphärendruck oder Hochgeschwindigkeitsflammspritzen, Sputtern, Lichtbogenverdampfung, Adhäsion und Sputtern unter Verwendung eines Lichtbogens, Ionenplattieren oder CVD.
  • Gemäß einer weiteren vorteilhaften Ausführungsform der Erfindung wird das Titanoxid erst auf den Träger aus rostfreiem Stahl aufgebracht, nachdem eine Adhäsionsschicht, wie eine Schicht aus NiCrAlY, darauf aufgebracht worden ist.
  • Wie oben beschrieben, wird die Erfindung insbesondere für eine Brennstoffzelle verwendet, in welcher die Separatorplatte oder bipolare Platte an der Anodenseite wie oben beschrieben behandelt worden ist. Es soll so verstanden werden, dass das oben beschriebene Verfahren in anderen Anwendungen unter aggressiven Bedingungen verwendet werden kann, bei denen eine elektrische Leitung erforderlich ist.
  • Die Erfindung wird im Folgenden mit Bezugnahme auf eine in der Abbildung gezeigte beispielhafte Ausführungsform erklärt werden, in welcher die verschiedenen Komponenten nicht im gleichen Maßstab gezeigt sind. In der Abbildung:
  • zeigt 1 graphisch im Querschnitt einen Teil einer MCFC-Zelle nahe der Separatorplatte gemäß der Erfindung; und
  • 2 zeigt detailliert im Querschnitt einen Teil einer Separatorplatte in Richtung der Anode.
  • 1 zeigt einen Teil einer MCFC-Zelle, der mit einer Separatorplatte 7 versehen ist, an welche eine Gasverteilungsvorrichtung 4 an der Anodenseite angrenzt, mit welcher der Stromabnehmer 8 in Kontakt steht, an welcher eine Anode 5 angrenzt. Sowohl die Anode als auch die Riffelung können aus Nickelmaterial hergestellt sein. Insbesondere besteht die Anode aus Nickel mit 10% (bez. auf Gew.) Cr.
  • Die Separatorplatte 7 ist in 2 detailliert gezeigt. Diese Separatorplatte besteht aus einem Träger aus rostfreiem Stahlmaterial, wie 3 AlSI 310 mit einer Dicke von zum Beispiel 0,5 mm. Darauf ist eine Adhäsionsschicht 6 bestehend aus einer Chrom-Aluminium-Yttrium-Metalllegierung wie NiCrAlY aufgebracht. Die Dicke dieser Schicht ist ungefähr 40–60 μm. Die Adhäsionsschicht kann in Pulverform unter Verwendung von NiCrAlY-Pulver mit einer Teilchengröße von zwischen 10 und 45 μm als Ausgangsmaterial aufgebracht werden, das unter Verwendung der HVOF-Sprühtechnik aufgebracht wird.
  • Eine Adhäsionsschicht dieser Art wird aufgebracht, um den Unterschied des Expansionskoeffizienten zwischen dem rostfreien Stahl und der Titanoxidschicht auszugleichen. Vor dem Aufbringen einer solchen Adhäsionsschicht auf das Trägermaterial aus rostfreiem Stahl kann das Material aus rostfreiem Stahl durch jedes beliebige aus dem Stand der Technik bekannte Verfahren angeraut werden. Zum Beispiel wird durch Sandstrahlen mit feinem Al2O3-Sand ein Aufrauen erreicht.
  • Dann wird eine Titanoxidschicht mit einer Dicke von zwischen 40 und 50 μm unter Verwendung der Hochgeschwindigkeitsflammspritztechnik aufgebracht. Diese Schicht wird mit 2 bezeichnet. Das für diese Schicht verwendete Ausgangsmaterial ist ein Pulver mit einer Teilchengröße von zwischen 5 und 20 μm. Dieses Pulver kann gegebenenfalls mit einem fünfwertigen Ion, insbesondere mit Niob oder Tantal dotiert werden. Niob ist am meisten bevorzugt. Die Porösität der Titanoxidschicht ist typischerweise 2%. Auf die Titanoxidschicht wird durch jedes beliebige aus dem Stand der Technik bekannte Verfahren eine Nickelschicht 3 aufgebracht, die eine Dicke aufweist, welche ebenso zwischen 25 und 50 μm liegt. In diesem Fall wird auch vorzugsweise die HVOF-Sprühtechnik verwendet.
  • In Tests unter korrosiven Bedingungen, bei denen das Potential an die Anode angelegt wurde, welches bei der Anwendung erwartet wird, wurde bei einer Temperatur von ungefähr 650°C nach 3000 Stunden kein wesentlicher Angriff des Basismaterials aus rostfreiem Stahl beobachtet. Davon ausgehend kann extrapoliert werden, dass eine Betriebsdauer von mehr als 40000 Stunden erreichbar ist.
  • Obwohl die Erfindung oben unter Bezugnahme auf eine bevorzugte Ausführungsform beschrieben wurde, ist dies so aufzufassen, dass Modifikationen, die dem Fachmann nach dem Lesen der obigen Beschreibung sofort offensichtlich sind, vorgenommen werden können und innerhalb des Umfangs der anhängenden Ansprüche liegen.

Claims (9)

  1. Verfahren zur Herstellung einer Separatorplatte für einen Stapel Brennstoffzellen auf Carbonat-Basis, wobei die Separatorplatte eine Trägerplatte aus rostfreiem Stahl umfasst, auf welcher eine elektrisch leitende Titanoxidschicht aufgebracht wird, gefolgt von dem Aufbringen einer Nickelschicht, wobei die mit Carbonat in Kontakt stehende Titanoxidschicht zu Natrium-Titan-Bronze oder Kalium-Titan-Bronze umgewandelt wird.
  2. Verfahren nach Anspruch 1, wobei mindestens eine der aufgebrachten Schichten eine Dicke von mindestens 25 μm besitzt.
  3. Verfahren nach einem der vorhergehenden Ansprüche, wobei eine Adhäsionsschicht auf die Trägerplatte aufgebracht wird, bevor Titanoxid aufgebracht wird.
  4. Verfahren nach Anspruch 3, wobei die Adhäsionsschicht NiCrAlY umfasst.
  5. Verfahren nach einem der vorhergehenden Ansprüche, wobei mindestens eine der Schichten durch Hochgeschwindigkeitsflammspritzen aufgebracht wird.
  6. Brennstoffzellenstapel, umfassend eine Anzahl von Carbonat-Zellen, die jeweils eine Kathode, Anode und Elektrolyten aufweisen, wobei die Zellen durch eine Separatorplatte getrennt sind, wobei die Separatorplatte eine Trägerplatte aus rostfreiem Stahl umfasst, die eine auf der Anodenseite davon aufgebrachte Titanoxidschicht aufweist, auf welcher eine Nickelschicht bereitgestellt ist, wobei die Titanoxidschicht eine Diffusionsbarriere darstellt, um eine schädliche Reaktion zu verhindern, wenn Carbonat durch die Nickelschicht diffundiert.
  7. Brennstoffzelle nach Anspruch 6, wobei die Titanoxidschicht und/oder Nickelschicht eine Dicke von mindestens 25 μm besitzen.
  8. Brennstoffzelle nach Anspruch 6 oder 7, wobei eine Adhäsionschicht zwischen der Trägerplatte aus rostfreiem Stahl und der Titanoxidschicht aufgebracht ist.
  9. Brennstoffzelle nach Anspruch 8, wobei die Adhäsionsschicht NiCrAlY umfasst.
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