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Die vorliegende Erfindung betrifft
ein Verfahren zum homogenen Vermischen eines Uran/Plutonium-Mischoxidpulvers,
und insbesondere ein Verfahren, worin eine Vielzahl von Pulvern
mit unterschiedlichen Dichten (spezifischen Gewichten), wie ein Uranoxidpulver,
ein Plutoniumoxidpulver und ein trocken gewonnenes Pulver mittels
einer Strahlmühle homogen
vermischt werden und in einem homogenen Vermischungszustand abgezogen
werden. Diese Technik ist zur Herstellung von Uran/Plutonium-Mischoxidpellets
geeignet.
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Die Herstellung eines Uran/Plutonium-Mischoxidpulverbrennstoffs
(MOX) beeinhaltet die Schritte: Abwiegen bestimmter Mengen eines Uranoxidpulvers
(UO2), eines Plutoniumoxidpulvers (PuO2), eines trocken gewonnenen Pulvers, das durch
Mahlen eines Uran/Plutonium-Mischoxidsinters
hergestellt ist (ein Pulver hergestellt durch Mahlen von gesinterten
Uran/Plutonium-Mischoxidpellets, die zum Beispiel fehlerhaft aussehen,
d. h. Bruchpellets) und dergleichen, so dass sich eine bestimmte
Plutoniumanreicherung ergibt (prozentualer Zusatz) und homogenes
Vermischen der Pulver. Bisher wurde eine Kugelmühle oder Reibungsmühle im Schritt
zum homogenen Vermischen des Uran/Plutonium-Mischoxidpulvers verwendet.
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In der Kugelmühle wird die Zufuhr und Entnahme
der Pulver in der Weise ausgeführt,
dass die Pulver in einem Gefäß so in
die Mühle
gefüllt
werden und nach dem Mischen die homogene Pulvermischung durch Kippen
der Mühle
in das Gefäß entleert wird.
Dieses Verfahren ist vorteilhaft, da die Pulver zufriedenstellend
homogen miteinander vermischt werden können und die Betriebsbedingungen
(Anzahl der Umdrehungen und Dauer) leicht eingestellt werden können, so
dass es bisher im Stand der Technik verbreitet angewendet wurde.
Das Verfahren leidet jedoch unter einer geringen Vermischungseffizienz
und der Not wendigkeit, über
eine lange Zeitdauer zu vermischen. Ferner wurde das Gerät vergrößert, um
den Durchsatz zu erhöhen.
Insbesondere bei der Herstellung von Plutonium enthaltendem Nuklearbrennstoffmaterial
sollte das Gerät
in einem Handschuhkasten installiert sein. Deshalb ist das Gerät in der
Größe auf den
Handschuhkasten und die Betrachtung der Wartung beschränkt, so
dass eine großformatige
Kugelmühle
nicht installiert werden kann. Ein weiteres Problem bei der Kugelmühle ist,
dass die Behandlung chargenweise ausgeführt werden sollte.
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Hingegen werden im Fall der Reibungsmühle die
Zufuhr und Entnahme in einer Weise ausgeführt, dass die Pulver in die
Mühle gefüllt werden, während die
Pulver mittels eines Vibrationsförderers geschüttelt werden
und dass die erhaltene homogene Pulvermischung durch Abziehen aus
der Mühle entnommen
werden. In diesem Fall kann die Behandlung kontinuierlich ausgeführt werden,
ist zur Behandlung großer
Pulvermengen geeignet und kann mit hoher Mischungseffizienz ausgeführt werden. Wie
bei der Kugelmühle
weist die Reibungsmühle
jedoch einen von einem Motor getriebenen Rotationssektor auf und
zeigt deshalb schlechte Wartungsfreundlichkeit. Da außerdem beim
Vermischen Reibungswärme
erzeugt wird, sollte ein Kühlmechanismus
vorgesehen sein, um Oxidation der Uran/Plutonium-Mischoxidpulver
zu vermeiden. Dies stellt ein zusätzliches Problem dar, dass
die Größe des Geräts weiter
zunehmen sollte. Außerdem
ist es bedingt durch die Konstruktion der Mühle wahrscheinlich, dass die
Pulver in der Mühle
verbleiben, was zu einer erhöhten
Expositionsdosis führt.
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Wie im Stand der Technik bekannt
ist, ist Strahlmahlen ein Verfahren zum Pulverisieren eines Pulvers.
Eine Strahlmühle
ist ein Gerät,
worin Partikel mit Hilfe eines Hochgeschwindigkeitsgasstroms beschleunigt
werden, um den Partikeln ein Kollidieren mit einander zu ermöglichen,
so dass eine Pulverisierung erfolgt. Die Strahlmühle ist dadurch vorteilhaft, dass
kontinuierliche Behandlung und Massenbehandlung möglich sind,
dass die erzeugte Reibungswärme
unmittelbar abgeleitet werden kann, dass das Gerät verkleinert werden kann und
dass die Wartungsfreundlichkeit hoch ist. Aus diesen Gründen wurde
die Strahlmühle
zum Beispiel zum Pulverisieren von Uran/Plutonium-Mischoxidpellets
mit fehlerhaftem Aussehen (Bruchpellets) verwendet, um ein trocken
gewonnenes Pulver herzustellen. Die Strahlmühle wurde jedoch noch nicht
zum homogenen Mischen eines Uran/Plutonium-Mischoxidpulvers verwendet.
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Die Strahlmühle ist Gerät, das ursprünglich zur
Verwendung bei der Pulverisierung eines Keramikpulvers vorgesehen
war, aber nicht verbreitet für Vermischungszwecke
verwendet wurde. Dies liegt daran, dass obwohl die Strahlmühle die
Funktion hat, das Pulver zu vermischen, ein möglicher Vermischungsbereich
eingeschränkt
ist. Der Grund dafür ist
wie folgt. In der Strahlmühle
werden die Pulver auf eine Weise zugeführt und entnommen, die sich
vom Fall der oben beschriebenen Kugelmühle und dergleichen stark unterscheidet.
Speziell werden die Pulver mit Hilfe komprimierter Luft in die Strahlmühle eingeführt, und
nach der Pulverisierung wird die Mischung des pulverisierten Pulvers
mit dem Luftstrom aus der Strahlmühle entnommen und dann mittels
eines Zyklons, eines Sackfilters oder dergleichen in das Pulver
(Feststoff) und das Gas getrennt, gefolgt von der Gewinnung des
abgetrennten Pulvers nur in einem Gefäß.
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Bei dem oben beschriebenen Verfahren
zum Zuführen
und Entnehmen der Pulver unter Verwendung der Strahlmühle werden,
wenn Pulver mit unterschiedlichen Zusammensetzungen mit unterschiedlichen
Dichten vermischt werden, ungünstigerweise die
auf diese Weise vermischten ungleichen Pulver, bedingt durch ihre
unterschiedliche Dichte, im Verlaufe der Trennung des Feststoffes
vom Gas nach der Entnahme wieder getrennt. Dies führt zu einer Veränderung
in der Zusammensetzung des erhaltenen Pulvergemischs. Deshalb kann
die angestrebte homogene Vermischung nicht erreicht werden. Aus diesem
Grund wurde die Strahlmühle
in den meisten Fällen
bei der Pulverisierung von Keramikpulvern mit ein und der selben
Zusammensetzung (zum Beispiel ein durch Zerkleinern einer Sinter
bildenden Feststofflösung
auf Atomniveau hergestelltes Pulver) und dergleichen verwendet,
wurde aber nicht bei Anwendungen verwendet, wo ungleiche Pulver
mit unterschiedlichen Dichten homogen vermischt werden (Mischen
beim Pulverisieren).
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Wie oben beschrieben ist, sollte
bei der Herstellung eines Uran/Plutonium-Mischoxidbrennstoffs ein
Uranoxidpulver, ein Plutoniumoxidpulver, ein trocken gewonnenes
Pulver und dergleichen beim Pulverisieren homogen vermischt werden.
Wenn die Homogenisierungsmischung nicht zufriedenstellend ist, bildet
sich im gesinterten Pellet eine Plutoniumanreicherung in der Plutoniumkomponente,
die „Plutoniumspot" genannt wird. Das
Vorhandensein eines solchen Plutoniumspots bewirkt, dass dieser
Teil bei Exposition des Pellets intensive Rissbildung erfährt, was
einen Hochtemperaturhotspot erzeugt. Der im Pellet vorhandene Plutoniumspot
hat keinen signifikanten Einfluss. Wenn andererseits der Plutoniumspot
um die Oberfläche
des Pellets vorhanden ist, wird dieser Teil heiß, was ein Metallplattierungsrohr stark
beeinflusst. Insbesondere bewirkt der Anstieg der Spottemperatur
manchmal, dass das Plattierungsrohr schmilzt, was zu einer ernsthaften
Störung führt, das
heißt
Brennstoffversagen. Aus diesem Grund sind die Größe des Plutoniumspots und die Plutoniumkonzentration
streng begrenzt, so dass bevorzugt die Plutoniumkonzentration so
gleichmäßig wie
möglich
sein sollte und der Durchmesser des Plutoniumspots so klein wie
möglich
sein sollte.
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Verschiedene Pulver, die bei der
Herstellung eines Uran/Plutonium-Mischoxidbrennstoffs
verwendet werden, unterscheiden sich in ihrer Pulverdichte signifikant
voneinander. Speziell beträgt
die Dichte von Plutoniumoxidpulver, dem Pulver mit der geringsten
Dichte, ungefähr
2 g/cm3, während die Dichte des trocken
gewonnenen Pulvers, dem Pulver mit der höchsten Dichte, ungefähr 6 g/cm3 beträgt,
das heißt,
dreifach höher
als die des Pulvers mit der geringsten Dichte. Aus diesem Grund
werden, wenn die Strahlmühle
verwendet wird, die Pulver bedingt durch ihre Dichteunterschiede
im Verlaufe der Trennung der Pulvermischung vom Gas nach Entnahme aus
der Mühle
wieder aufgetrennt, obwohl die Homogenisierungsvermischung an sich
in der Strahlmühle erfolgreich
ohne Probleme durchgeführt
werden kann. Deshalb werden ein an Plutonium reicher Teil und ein
an Plutonium armer Teil im Pulver erzeugt, so dass die angestrebte
zufriedenstellende Homogenisierung nicht erreicht werden kann.
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Gemäß der vorliegenden Erfindung
wird ein Verfahren zum homogenen Vermischen eines Uran/Plutonium-Mischoxids
zur Verfügung
gestellt umfassend: Einwiegen eines Uranoxidpulvers, eines Plutoniumoxidpulvers
und eines trocken gewonnenen Pulvers hergestellt durch Mahlen eines Uran/Plutonium-Mischoxidsinters,
so dass sich eine bestimmte Plutoniumanreicherung ergibt; grobes Vermischen
dieser Pulver mittels eines Mixers; Pulverisieren und homogenes
Vermischen des grob vermischten Pulvers mittels einer Strahlmühle; Ausgeben
des homogen vermischten Pulvers zusammen mit komprimierter Luft
aus der Strahlmühle,
und Trennen des Mischpulvers von der Luft mittels eines einstufigen
Zyklons, um mindestens 90% des ausgegebenen Pulvers zu gewinnen.
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Der Grund, weshalb mindestens 90%
des ausgegebenen Pulvers sofort mittels eines einstufigen Zyklons
gewonnen werden ist, dass selbst wenn ein ungefähr dreifacher Unterschied in
der Dichte vorhanden ist, die Pulver im Laufe der Gewinnung mit geringerer
Wahrscheinlichkeit erneut voneinander getrennt werden. Die Gewinnung
von mindestens 90 kann durch Regulieren der Menge an komprimierter Luft
erfolgen, die in die Strahlmühle
zugeführt
wird (durch Erhöhen
der Luftmenge, um die Geschwindigkeit des Luftstrom zu erhöhen). Alternativ
kann dies auch durch Verändern
der Konfiguration des Zyklons in der ersten Stufe erreicht werden,
zum Beispiel durch Reduzieren des Innendurchmessers des Zyklons
oder durch Erhöhen
der Länge
des Zyklons.
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Ein Beispiel der vorliegenden Erfindung
wird nun ausführlich
mit Bezug zu den begleitenden Zeichnungen beschrieben, in denen:
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1 ein
Prozessdiagramm zur Herstellung der Uran/Plutonium-Mischoxidbrennstoffpellets
ist;
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2 ein
Diagramm ist, das einen Homogenisierungsmischprozess unter Verwendung
einer Strahlmühle
darstellt; und
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3 ein
Diagramm ist, das die Struktur eines Beispiels der Strahlmühle zeigt.
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Die Herstellung von Uran/Plutonium-Mischoxidbrennstoffpellets
wird gemäß einem
in 1 gezeigten Herstellungsprozess
durchgeführt.
Am Anfang werden ein Uranoxidpulver, ein Plutoniumoxidpulver und
ein trocken gewonnenes Pulver (ein Pulver hergestellt durch Mahlen
von Bruchpellets) eingewogen, so dass sich eine bestimmte Plutoniumanreicherung
ergibt. Danach werden diese Pulver mittels eines Mixers grob vermischt
(obwohl dieser Schritt beim herkömmlichen
Verfahren, worin eine Kugelmühle
beim Homogenisierungsvermischen verwendet wird, unnötig ist).
Beim Schritt des groben Vermischens werden die Pulver mit entsprechenden Zusammensetzungen
nur zusammen gemischt, ohne Veränderung
in der Größe der Partikel.
Wenn aus diesem grob vermischten Pulver Pellets hergestellt werden,
ergibt der Plutoniumoxidpartikelteil, selbst beim Sintern, keine
zufriedenstellende Ausbeute an Feststofflösung mit Uranoxid, was bewirkt, dass
die Plutoniumoxidkomponente als dichter Teil verbleibt (ein Plutoniumspot).
Um den Plutoniumspot zu minimieren ist es notwendig, die Partikel
jedes Pulvers fein zu mahlen und die feinen Pulver homogen zu vermischen.
Dieser Schritt wird „Homogenisierungsmischen" genannt. Das Pulver
wird nach der Homogenisierungsvermischung granuliert, um das Formen
zu erleichtern, und das erhaltene Granulat wird dann in eine gewünschte Form
geformt und gesintert, so dass das Plutonium und Uran sich ineinander
lösen und
eine feste Lösung
bilden. Nach Inspektion dient das Produkt als Uran/Plutonium-Mischoxidbrennstoffpellet.
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Der Schritt zum Homogenisierungsmischen mittels
einer Strahlmühle
gemäß der vorliegenden Erfindung
wird unter Verwendung eines Systems durchgeführt wie es in 2 gezeigt ist. Das grob vermischte Pulver
wird in einen Lagertank 10 überführt und dann mittels eines
Speisers 12 in einen Speiser 14 mit konstanter
Zufuhrrate zugeführt.
Das grob vermischte Pulver wird dann vom Speiser 14 mit einer
konstanten Zufuhrrate, beschleunigt durch komprimierte Luft, befördert und
in eine Strahlmühle 16 zugeführt, wo
Pulverisierung und Vermischung (Homogenisierungsmischen) durchgeführt werden. Das
homogenisierte und vermischte Pulver wird, zusammen mit dem komprimierten
Luftstrom, aus der Strahlmühle 16 ausgetragen
und das Pulver wird von der Luft durch einen Zyklon 18 und
einen Zyklon 20 mit einem eingebauten Sackfilter getrennt.
Das Pulver wird in einem Lagertank gesammelt, der an den unteren
Teilen sowohl des Zyklons 18 wie des Zyklons 20 mit
einem eingebauten Sackfilter vorgesehen ist und wird als homogen
vermischtes Pulver gewonnen. Dieses homogen vermischte Pulver wird dann
zum folgenden Schritt der Granulierung geführt.
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In der Strahlmühle lässt man Partikel, die mittels
komprimierter Luft von 6 bis 7 atm beschleunigt wurden, so dass
sie die Schallgeschwindigkeit erreichen, mit einander in der Mühle kollidieren,
um die Pulverpartikel unter Nutzung des Kollisionsaufpralls zu pulverisieren.
In diesem Fall wird das Vermischen von ungleichartigen Pulvern gleichzeitig durchgeführt. 3 zeigt ein Beispiel einer
geeigneten Strahlmühle.
Die Strahlmühlen
weisen verschiedene Größentypen
auf und die in 3 gezeigte
ist vom vertikalen Typ. Außerdem
gibt es eine Strahlmühle
vom hori zontalen Typ wie ein Partikelbeschleuniger. Das grob vermischte
Pulver wird durch einen Pulvereinlass 30 zugeführt, während die
komprimierte Luft durch einen Einlass 32 für komprimierte Luft
zugeführt
wird. Das Pulver wird durch die komprimierte Luft beschleunigt,
durch eine Venturi-Düse 34 weiter
beschleunigt und in einen Mühlenkörper 36 eingeführt. Durch
eine Mahldüse 38 geleitete
komprimierte Luft wird durch die Wand der Mühle in den Mühlenkörper geblasen,
um den Pulverpartikeln zu ermöglichen,
dass sie bei scharfer Geschwindigkeit nahe der Schallgeschwindigkeit
in einer Misch-Pulverisierungszone 40 mit einander kollidieren.
Auf diese Weise werden die Partikel pulverisiert und zur gleichen
Zeit miteinander vermischt. Das erhaltene pulverisierte Pulver wird
in einer Klassifizierungszone 42 durch eine Zentrifugalkraft
in grobe Partikel und feines Pulver getrennt. Das feine Pulver wird
durch einen Auslass 44 aus der Mühle abgegeben, während die
groben Partikel in die Misch-Pulverisierungszone 40 zurückgeführt werden.
Auf diese Weise werden Pulverisierung und Vermischung durchgeführt.
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Im Homogenisierungsmischsystem von 2 unterscheiden sich die
Pulver, die das in die Strahlmühle 16 einzuführende grob
vermischte Pulver bilden, von einander signifikant in der Pulverdichte.
Speziell beträgt
die Dichte des Plutoniumoxidpulvers, des Pulvers mit der niedrigsten
Dichte, ungefähr
2 g/cm3, während die maximale Dichte des
trocken gewonnenen Pulvers, des Pulvers mit der höchsten Dichte,
ungefähr
6 g/cm3 beträgt, das heißt, dreifach höher ist
als die des Pulvers mit der niedrigsten Dichte. Aus diesem Grund
gibt es trotz des Homogensierungsmischens im Körper der Strahlmühle 16,
eine Möglichkeit,
dass die Pulver, die das homogen vermischte Pulver bilden, bedingt
durch ihren Dichteunterschied im Verlaufe der Trennung des Pulvers
vom Gas nach Ausladen aus der Strahlmühle wieder von einander getrennt
werden. Im Zyklon 18 werden ein Pulver mit einer relativ
hohen Dichte und ein Pulver mit einem relativ großen Partikeldurchmesser
getrennt und im unteren Teil des Zyklons 18 gesammelt,
während
im Zyklon 20 mit einem eingebauten Sackfilter, ein Pulver
mit einer relativ geringen Dichte und ein Pulver mit einem relativ
kleinen Partikeldurchmesser getrennt und im unteren Teil des Zyklons 20 gesammelt
werden. Wenn das im Zyklon 18 gesammelte Pulver und das
im Zyklon 20 gesammelte Pulver im selben Gefäß aufgenommen
werden, weist das vermischte Pulver einen an Plutonium reichen Teil
und einen an Plutonium armen Teil auf, so dass keine gewünschten
Ergebnisse erhalten werden können.
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Um diese Situation bei der vorliegenden
Erfindung zu umgehen, wird die Gewinnung des Pulvers im Zyklon 18 der
ersten Stufe auf mindestens 90% reguliert. Die Regulierung der Gewinnung
kann durch Regulieren der Menge an komprimierter Luft vorgenommen
werden, die in die Strahlmühle
zugeführt
wird (durch Erhöhen
der Menge an Luft, um die Geschwindigkeit des Luftstroms zu erhöhen). Der
zu diesem Zweck notwendige praktische Zahlenwert der Menge an komprimierter
Luft, die in die Strahlmühle zugeführt wird,
kann experimentell bestimmt werden, obwohl er in Abhängigkeit
von der Größe und Struktur
des verwendeten Geräts
schwankt. Außerdem
ermöglicht
auch eine Variation der Konfiguration des Zyklons der ersten Stufe,
zum Beispiel, Verringerung des Innendurchmessers des Zyklons oder
Vergrößern der
Länge des
Zyklons, die Gewinnung von mindestens 90% des ausgetragenen Pulvers
im Zyklon der ersten Stufe. Der Grund, weshalb mindestens 90% des
ausgetragenen Pulvers im Zyklon der ersten Stufe zurück gewonnen
werden sollten ist, dass dieser Wert experimentell als effektiv
gefunden wurde, um erneute Trennung der Pulver zu vermeiden, die
das Uran/Plutonium-Mischoxidpulver bilden und eine um das Dreifache
unterschiedliche Dichte aufweisen.
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Die α-Autoradiographie eines durch
das Homogenisierungsmischen in einer Strahlmühle gemäß der vorliegenden Erfindung
hergestellten Pellets wurde mit der eines durch Homogenisierungsmischen
in einer Kugelmühle
gemäß einem
Verfahren aus dem Stand der Technik herge stellten Pellets verglichen. Die „α-Autoradiographie" ist eine Photographie,
die durch Pressen des Pellets gegen Cellulose und dann Bestrahlen
und Entwickeln aufgenommen wird. Da ein Teil, der an α-Strahlen
reicher ist (das heißt,
ein Teil der reicher ist an Plutonium) die Cellulosestruktur stärker zerstört und auf
der Photographie schwarz aussieht, kann der Durchmesser und die
Menge des Plutoniumspots erkannt werden. Nach diesem Verfahren wird
im Falle des unter Verwendung eines grob vermischten Pulvers hergestellten
Pellets eine große
Anzahl von großen
schwarzen Flecken (Plutoniumspots) erkannt und die Größe jedes
Flecks beträgt
ungefähr
0,3 mm. Dieser Zustand erfüllt
die Anforderungen für
den Plutoniumspot nicht. Hingegen ist gemäß dem Verfahren der vorliegenden
Erfindung der Plutoniumspot kaum erkennbar und falls überhaupt,
weist er eine Ausdehnung in der Größenordnung von einigen Mikrometern
auf, was bestätigt, dass
das erfindungsgemäße Verfahren
unter Verwendung einer Strahlmühle
Homogenisierungsmischung in einem Maß erreichen kann, das mit dem durch
eine Kugelmühle
erreichten vergleichbar ist.
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Das Verfahren der vorliegenden Erfindung wird
für das
Homogenisierungsmischen eines Uran/Plutonium-Mischoxidpulvers verwendet.
Außerdem
kann das Verfahren auch zum Homogenisierungsmischen eines Mischoxidpulvers
von Uran/Gadoliniumoxid (Gd2O3)
oder eines Uran/Plutonium/Gadoliniumoxid-Mischoxidpulvers verwendet
werden.
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Es versteht sich aus dem Vorstehenden, dass
gemäß dem Verfahren
zum homogenen Vermischen eines Uran/Plutonium-Mischoxids mittels
einer Strahlmühle,
die Behandlung kontinuierlich durchgeführt wird, was auf diese Weise
eine Behandlung der Pulver in großen Mengen erlaubt, und kaum
einen nachteiligen Effekt der Reibungswärme beim Vermischen erzeugt
(obwohl diese Reibungswärme
in gewissem Maß entsteht,
wird die erzeugte Wärme
unmittelbar abgeführt,
weil das Mischen in einem großen
Luftstrom durchgeführt
wird), so dass das Pulver kaum oxidiert wird. Ferner kann in Hinblick
auf das System die Größe des Geräts reduziert
werden und die Wartung kann leicht ausgeführt werden, so dass das Gerät leicht
in einem Handschuhkasten untergebracht werden kann. Da ferner kein
durch einen Motor oder dergleichen betriebener rotierender Teil
vorhanden ist, tritt keine Ablagerung von Pulver auf dem rotierenden
Teil auf und die Häufigkeit
von Störungen,
die durch Reibung erzeugt sind, ist gering. Außerdem bleiben die Pulver kaum
in der Mühle
und die Expositionsdosis ist nicht erhöht, während keine Notwendigkeit besteht,
einen Kühler
vorzusehen. Außerdem
ist die Homogenität
des erhaltenen Mischpulvers vergleichbar mit der des Mischpulvers,
das durch Homogenisierungsmischen mit einer Kugelmühle hergestellt
ist.