DE69821179T2 - Verfahren zum homogenen Vermischen Uran/Plutonium-Mischoxid - Google Patents

Verfahren zum homogenen Vermischen Uran/Plutonium-Mischoxid Download PDF

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Description

  • Die vorliegende Erfindung betrifft ein Verfahren zum homogenen Vermischen eines Uran/Plutonium-Mischoxidpulvers, und insbesondere ein Verfahren, worin eine Vielzahl von Pulvern mit unterschiedlichen Dichten (spezifischen Gewichten), wie ein Uranoxidpulver, ein Plutoniumoxidpulver und ein trocken gewonnenes Pulver mittels einer Strahlmühle homogen vermischt werden und in einem homogenen Vermischungszustand abgezogen werden. Diese Technik ist zur Herstellung von Uran/Plutonium-Mischoxidpellets geeignet.
  • Die Herstellung eines Uran/Plutonium-Mischoxidpulverbrennstoffs (MOX) beeinhaltet die Schritte: Abwiegen bestimmter Mengen eines Uranoxidpulvers (UO2), eines Plutoniumoxidpulvers (PuO2), eines trocken gewonnenen Pulvers, das durch Mahlen eines Uran/Plutonium-Mischoxidsinters hergestellt ist (ein Pulver hergestellt durch Mahlen von gesinterten Uran/Plutonium-Mischoxidpellets, die zum Beispiel fehlerhaft aussehen, d. h. Bruchpellets) und dergleichen, so dass sich eine bestimmte Plutoniumanreicherung ergibt (prozentualer Zusatz) und homogenes Vermischen der Pulver. Bisher wurde eine Kugelmühle oder Reibungsmühle im Schritt zum homogenen Vermischen des Uran/Plutonium-Mischoxidpulvers verwendet.
  • In der Kugelmühle wird die Zufuhr und Entnahme der Pulver in der Weise ausgeführt, dass die Pulver in einem Gefäß so in die Mühle gefüllt werden und nach dem Mischen die homogene Pulvermischung durch Kippen der Mühle in das Gefäß entleert wird. Dieses Verfahren ist vorteilhaft, da die Pulver zufriedenstellend homogen miteinander vermischt werden können und die Betriebsbedingungen (Anzahl der Umdrehungen und Dauer) leicht eingestellt werden können, so dass es bisher im Stand der Technik verbreitet angewendet wurde. Das Verfahren leidet jedoch unter einer geringen Vermischungseffizienz und der Not wendigkeit, über eine lange Zeitdauer zu vermischen. Ferner wurde das Gerät vergrößert, um den Durchsatz zu erhöhen. Insbesondere bei der Herstellung von Plutonium enthaltendem Nuklearbrennstoffmaterial sollte das Gerät in einem Handschuhkasten installiert sein. Deshalb ist das Gerät in der Größe auf den Handschuhkasten und die Betrachtung der Wartung beschränkt, so dass eine großformatige Kugelmühle nicht installiert werden kann. Ein weiteres Problem bei der Kugelmühle ist, dass die Behandlung chargenweise ausgeführt werden sollte.
  • Hingegen werden im Fall der Reibungsmühle die Zufuhr und Entnahme in einer Weise ausgeführt, dass die Pulver in die Mühle gefüllt werden, während die Pulver mittels eines Vibrationsförderers geschüttelt werden und dass die erhaltene homogene Pulvermischung durch Abziehen aus der Mühle entnommen werden. In diesem Fall kann die Behandlung kontinuierlich ausgeführt werden, ist zur Behandlung großer Pulvermengen geeignet und kann mit hoher Mischungseffizienz ausgeführt werden. Wie bei der Kugelmühle weist die Reibungsmühle jedoch einen von einem Motor getriebenen Rotationssektor auf und zeigt deshalb schlechte Wartungsfreundlichkeit. Da außerdem beim Vermischen Reibungswärme erzeugt wird, sollte ein Kühlmechanismus vorgesehen sein, um Oxidation der Uran/Plutonium-Mischoxidpulver zu vermeiden. Dies stellt ein zusätzliches Problem dar, dass die Größe des Geräts weiter zunehmen sollte. Außerdem ist es bedingt durch die Konstruktion der Mühle wahrscheinlich, dass die Pulver in der Mühle verbleiben, was zu einer erhöhten Expositionsdosis führt.
  • Wie im Stand der Technik bekannt ist, ist Strahlmahlen ein Verfahren zum Pulverisieren eines Pulvers. Eine Strahlmühle ist ein Gerät, worin Partikel mit Hilfe eines Hochgeschwindigkeitsgasstroms beschleunigt werden, um den Partikeln ein Kollidieren mit einander zu ermöglichen, so dass eine Pulverisierung erfolgt. Die Strahlmühle ist dadurch vorteilhaft, dass kontinuierliche Behandlung und Massenbehandlung möglich sind, dass die erzeugte Reibungswärme unmittelbar abgeleitet werden kann, dass das Gerät verkleinert werden kann und dass die Wartungsfreundlichkeit hoch ist. Aus diesen Gründen wurde die Strahlmühle zum Beispiel zum Pulverisieren von Uran/Plutonium-Mischoxidpellets mit fehlerhaftem Aussehen (Bruchpellets) verwendet, um ein trocken gewonnenes Pulver herzustellen. Die Strahlmühle wurde jedoch noch nicht zum homogenen Mischen eines Uran/Plutonium-Mischoxidpulvers verwendet.
  • Die Strahlmühle ist Gerät, das ursprünglich zur Verwendung bei der Pulverisierung eines Keramikpulvers vorgesehen war, aber nicht verbreitet für Vermischungszwecke verwendet wurde. Dies liegt daran, dass obwohl die Strahlmühle die Funktion hat, das Pulver zu vermischen, ein möglicher Vermischungsbereich eingeschränkt ist. Der Grund dafür ist wie folgt. In der Strahlmühle werden die Pulver auf eine Weise zugeführt und entnommen, die sich vom Fall der oben beschriebenen Kugelmühle und dergleichen stark unterscheidet. Speziell werden die Pulver mit Hilfe komprimierter Luft in die Strahlmühle eingeführt, und nach der Pulverisierung wird die Mischung des pulverisierten Pulvers mit dem Luftstrom aus der Strahlmühle entnommen und dann mittels eines Zyklons, eines Sackfilters oder dergleichen in das Pulver (Feststoff) und das Gas getrennt, gefolgt von der Gewinnung des abgetrennten Pulvers nur in einem Gefäß.
  • Bei dem oben beschriebenen Verfahren zum Zuführen und Entnehmen der Pulver unter Verwendung der Strahlmühle werden, wenn Pulver mit unterschiedlichen Zusammensetzungen mit unterschiedlichen Dichten vermischt werden, ungünstigerweise die auf diese Weise vermischten ungleichen Pulver, bedingt durch ihre unterschiedliche Dichte, im Verlaufe der Trennung des Feststoffes vom Gas nach der Entnahme wieder getrennt. Dies führt zu einer Veränderung in der Zusammensetzung des erhaltenen Pulvergemischs. Deshalb kann die angestrebte homogene Vermischung nicht erreicht werden. Aus diesem Grund wurde die Strahlmühle in den meisten Fällen bei der Pulverisierung von Keramikpulvern mit ein und der selben Zusammensetzung (zum Beispiel ein durch Zerkleinern einer Sinter bildenden Feststofflösung auf Atomniveau hergestelltes Pulver) und dergleichen verwendet, wurde aber nicht bei Anwendungen verwendet, wo ungleiche Pulver mit unterschiedlichen Dichten homogen vermischt werden (Mischen beim Pulverisieren).
  • Wie oben beschrieben ist, sollte bei der Herstellung eines Uran/Plutonium-Mischoxidbrennstoffs ein Uranoxidpulver, ein Plutoniumoxidpulver, ein trocken gewonnenes Pulver und dergleichen beim Pulverisieren homogen vermischt werden. Wenn die Homogenisierungsmischung nicht zufriedenstellend ist, bildet sich im gesinterten Pellet eine Plutoniumanreicherung in der Plutoniumkomponente, die „Plutoniumspot" genannt wird. Das Vorhandensein eines solchen Plutoniumspots bewirkt, dass dieser Teil bei Exposition des Pellets intensive Rissbildung erfährt, was einen Hochtemperaturhotspot erzeugt. Der im Pellet vorhandene Plutoniumspot hat keinen signifikanten Einfluss. Wenn andererseits der Plutoniumspot um die Oberfläche des Pellets vorhanden ist, wird dieser Teil heiß, was ein Metallplattierungsrohr stark beeinflusst. Insbesondere bewirkt der Anstieg der Spottemperatur manchmal, dass das Plattierungsrohr schmilzt, was zu einer ernsthaften Störung führt, das heißt Brennstoffversagen. Aus diesem Grund sind die Größe des Plutoniumspots und die Plutoniumkonzentration streng begrenzt, so dass bevorzugt die Plutoniumkonzentration so gleichmäßig wie möglich sein sollte und der Durchmesser des Plutoniumspots so klein wie möglich sein sollte.
  • Verschiedene Pulver, die bei der Herstellung eines Uran/Plutonium-Mischoxidbrennstoffs verwendet werden, unterscheiden sich in ihrer Pulverdichte signifikant voneinander. Speziell beträgt die Dichte von Plutoniumoxidpulver, dem Pulver mit der geringsten Dichte, ungefähr 2 g/cm3, während die Dichte des trocken gewonnenen Pulvers, dem Pulver mit der höchsten Dichte, ungefähr 6 g/cm3 beträgt, das heißt, dreifach höher als die des Pulvers mit der geringsten Dichte. Aus diesem Grund werden, wenn die Strahlmühle verwendet wird, die Pulver bedingt durch ihre Dichteunterschiede im Verlaufe der Trennung der Pulvermischung vom Gas nach Entnahme aus der Mühle wieder aufgetrennt, obwohl die Homogenisierungsvermischung an sich in der Strahlmühle erfolgreich ohne Probleme durchgeführt werden kann. Deshalb werden ein an Plutonium reicher Teil und ein an Plutonium armer Teil im Pulver erzeugt, so dass die angestrebte zufriedenstellende Homogenisierung nicht erreicht werden kann.
  • Gemäß der vorliegenden Erfindung wird ein Verfahren zum homogenen Vermischen eines Uran/Plutonium-Mischoxids zur Verfügung gestellt umfassend: Einwiegen eines Uranoxidpulvers, eines Plutoniumoxidpulvers und eines trocken gewonnenen Pulvers hergestellt durch Mahlen eines Uran/Plutonium-Mischoxidsinters, so dass sich eine bestimmte Plutoniumanreicherung ergibt; grobes Vermischen dieser Pulver mittels eines Mixers; Pulverisieren und homogenes Vermischen des grob vermischten Pulvers mittels einer Strahlmühle; Ausgeben des homogen vermischten Pulvers zusammen mit komprimierter Luft aus der Strahlmühle, und Trennen des Mischpulvers von der Luft mittels eines einstufigen Zyklons, um mindestens 90% des ausgegebenen Pulvers zu gewinnen.
  • Der Grund, weshalb mindestens 90% des ausgegebenen Pulvers sofort mittels eines einstufigen Zyklons gewonnen werden ist, dass selbst wenn ein ungefähr dreifacher Unterschied in der Dichte vorhanden ist, die Pulver im Laufe der Gewinnung mit geringerer Wahrscheinlichkeit erneut voneinander getrennt werden. Die Gewinnung von mindestens 90 kann durch Regulieren der Menge an komprimierter Luft erfolgen, die in die Strahlmühle zugeführt wird (durch Erhöhen der Luftmenge, um die Geschwindigkeit des Luftstrom zu erhöhen). Alternativ kann dies auch durch Verändern der Konfiguration des Zyklons in der ersten Stufe erreicht werden, zum Beispiel durch Reduzieren des Innendurchmessers des Zyklons oder durch Erhöhen der Länge des Zyklons.
  • Ein Beispiel der vorliegenden Erfindung wird nun ausführlich mit Bezug zu den begleitenden Zeichnungen beschrieben, in denen:
  • 1 ein Prozessdiagramm zur Herstellung der Uran/Plutonium-Mischoxidbrennstoffpellets ist;
  • 2 ein Diagramm ist, das einen Homogenisierungsmischprozess unter Verwendung einer Strahlmühle darstellt; und
  • 3 ein Diagramm ist, das die Struktur eines Beispiels der Strahlmühle zeigt.
  • Die Herstellung von Uran/Plutonium-Mischoxidbrennstoffpellets wird gemäß einem in 1 gezeigten Herstellungsprozess durchgeführt. Am Anfang werden ein Uranoxidpulver, ein Plutoniumoxidpulver und ein trocken gewonnenes Pulver (ein Pulver hergestellt durch Mahlen von Bruchpellets) eingewogen, so dass sich eine bestimmte Plutoniumanreicherung ergibt. Danach werden diese Pulver mittels eines Mixers grob vermischt (obwohl dieser Schritt beim herkömmlichen Verfahren, worin eine Kugelmühle beim Homogenisierungsvermischen verwendet wird, unnötig ist). Beim Schritt des groben Vermischens werden die Pulver mit entsprechenden Zusammensetzungen nur zusammen gemischt, ohne Veränderung in der Größe der Partikel. Wenn aus diesem grob vermischten Pulver Pellets hergestellt werden, ergibt der Plutoniumoxidpartikelteil, selbst beim Sintern, keine zufriedenstellende Ausbeute an Feststofflösung mit Uranoxid, was bewirkt, dass die Plutoniumoxidkomponente als dichter Teil verbleibt (ein Plutoniumspot). Um den Plutoniumspot zu minimieren ist es notwendig, die Partikel jedes Pulvers fein zu mahlen und die feinen Pulver homogen zu vermischen. Dieser Schritt wird „Homogenisierungsmischen" genannt. Das Pulver wird nach der Homogenisierungsvermischung granuliert, um das Formen zu erleichtern, und das erhaltene Granulat wird dann in eine gewünschte Form geformt und gesintert, so dass das Plutonium und Uran sich ineinander lösen und eine feste Lösung bilden. Nach Inspektion dient das Produkt als Uran/Plutonium-Mischoxidbrennstoffpellet.
  • Der Schritt zum Homogenisierungsmischen mittels einer Strahlmühle gemäß der vorliegenden Erfindung wird unter Verwendung eines Systems durchgeführt wie es in 2 gezeigt ist. Das grob vermischte Pulver wird in einen Lagertank 10 überführt und dann mittels eines Speisers 12 in einen Speiser 14 mit konstanter Zufuhrrate zugeführt. Das grob vermischte Pulver wird dann vom Speiser 14 mit einer konstanten Zufuhrrate, beschleunigt durch komprimierte Luft, befördert und in eine Strahlmühle 16 zugeführt, wo Pulverisierung und Vermischung (Homogenisierungsmischen) durchgeführt werden. Das homogenisierte und vermischte Pulver wird, zusammen mit dem komprimierten Luftstrom, aus der Strahlmühle 16 ausgetragen und das Pulver wird von der Luft durch einen Zyklon 18 und einen Zyklon 20 mit einem eingebauten Sackfilter getrennt. Das Pulver wird in einem Lagertank gesammelt, der an den unteren Teilen sowohl des Zyklons 18 wie des Zyklons 20 mit einem eingebauten Sackfilter vorgesehen ist und wird als homogen vermischtes Pulver gewonnen. Dieses homogen vermischte Pulver wird dann zum folgenden Schritt der Granulierung geführt.
  • In der Strahlmühle lässt man Partikel, die mittels komprimierter Luft von 6 bis 7 atm beschleunigt wurden, so dass sie die Schallgeschwindigkeit erreichen, mit einander in der Mühle kollidieren, um die Pulverpartikel unter Nutzung des Kollisionsaufpralls zu pulverisieren. In diesem Fall wird das Vermischen von ungleichartigen Pulvern gleichzeitig durchgeführt. 3 zeigt ein Beispiel einer geeigneten Strahlmühle. Die Strahlmühlen weisen verschiedene Größentypen auf und die in 3 gezeigte ist vom vertikalen Typ. Außerdem gibt es eine Strahlmühle vom hori zontalen Typ wie ein Partikelbeschleuniger. Das grob vermischte Pulver wird durch einen Pulvereinlass 30 zugeführt, während die komprimierte Luft durch einen Einlass 32 für komprimierte Luft zugeführt wird. Das Pulver wird durch die komprimierte Luft beschleunigt, durch eine Venturi-Düse 34 weiter beschleunigt und in einen Mühlenkörper 36 eingeführt. Durch eine Mahldüse 38 geleitete komprimierte Luft wird durch die Wand der Mühle in den Mühlenkörper geblasen, um den Pulverpartikeln zu ermöglichen, dass sie bei scharfer Geschwindigkeit nahe der Schallgeschwindigkeit in einer Misch-Pulverisierungszone 40 mit einander kollidieren. Auf diese Weise werden die Partikel pulverisiert und zur gleichen Zeit miteinander vermischt. Das erhaltene pulverisierte Pulver wird in einer Klassifizierungszone 42 durch eine Zentrifugalkraft in grobe Partikel und feines Pulver getrennt. Das feine Pulver wird durch einen Auslass 44 aus der Mühle abgegeben, während die groben Partikel in die Misch-Pulverisierungszone 40 zurückgeführt werden. Auf diese Weise werden Pulverisierung und Vermischung durchgeführt.
  • Im Homogenisierungsmischsystem von 2 unterscheiden sich die Pulver, die das in die Strahlmühle 16 einzuführende grob vermischte Pulver bilden, von einander signifikant in der Pulverdichte. Speziell beträgt die Dichte des Plutoniumoxidpulvers, des Pulvers mit der niedrigsten Dichte, ungefähr 2 g/cm3, während die maximale Dichte des trocken gewonnenen Pulvers, des Pulvers mit der höchsten Dichte, ungefähr 6 g/cm3 beträgt, das heißt, dreifach höher ist als die des Pulvers mit der niedrigsten Dichte. Aus diesem Grund gibt es trotz des Homogensierungsmischens im Körper der Strahlmühle 16, eine Möglichkeit, dass die Pulver, die das homogen vermischte Pulver bilden, bedingt durch ihren Dichteunterschied im Verlaufe der Trennung des Pulvers vom Gas nach Ausladen aus der Strahlmühle wieder von einander getrennt werden. Im Zyklon 18 werden ein Pulver mit einer relativ hohen Dichte und ein Pulver mit einem relativ großen Partikeldurchmesser getrennt und im unteren Teil des Zyklons 18 gesammelt, während im Zyklon 20 mit einem eingebauten Sackfilter, ein Pulver mit einer relativ geringen Dichte und ein Pulver mit einem relativ kleinen Partikeldurchmesser getrennt und im unteren Teil des Zyklons 20 gesammelt werden. Wenn das im Zyklon 18 gesammelte Pulver und das im Zyklon 20 gesammelte Pulver im selben Gefäß aufgenommen werden, weist das vermischte Pulver einen an Plutonium reichen Teil und einen an Plutonium armen Teil auf, so dass keine gewünschten Ergebnisse erhalten werden können.
  • Um diese Situation bei der vorliegenden Erfindung zu umgehen, wird die Gewinnung des Pulvers im Zyklon 18 der ersten Stufe auf mindestens 90% reguliert. Die Regulierung der Gewinnung kann durch Regulieren der Menge an komprimierter Luft vorgenommen werden, die in die Strahlmühle zugeführt wird (durch Erhöhen der Menge an Luft, um die Geschwindigkeit des Luftstroms zu erhöhen). Der zu diesem Zweck notwendige praktische Zahlenwert der Menge an komprimierter Luft, die in die Strahlmühle zugeführt wird, kann experimentell bestimmt werden, obwohl er in Abhängigkeit von der Größe und Struktur des verwendeten Geräts schwankt. Außerdem ermöglicht auch eine Variation der Konfiguration des Zyklons der ersten Stufe, zum Beispiel, Verringerung des Innendurchmessers des Zyklons oder Vergrößern der Länge des Zyklons, die Gewinnung von mindestens 90% des ausgetragenen Pulvers im Zyklon der ersten Stufe. Der Grund, weshalb mindestens 90% des ausgetragenen Pulvers im Zyklon der ersten Stufe zurück gewonnen werden sollten ist, dass dieser Wert experimentell als effektiv gefunden wurde, um erneute Trennung der Pulver zu vermeiden, die das Uran/Plutonium-Mischoxidpulver bilden und eine um das Dreifache unterschiedliche Dichte aufweisen.
  • Die α-Autoradiographie eines durch das Homogenisierungsmischen in einer Strahlmühle gemäß der vorliegenden Erfindung hergestellten Pellets wurde mit der eines durch Homogenisierungsmischen in einer Kugelmühle gemäß einem Verfahren aus dem Stand der Technik herge stellten Pellets verglichen. Die „α-Autoradiographie" ist eine Photographie, die durch Pressen des Pellets gegen Cellulose und dann Bestrahlen und Entwickeln aufgenommen wird. Da ein Teil, der an α-Strahlen reicher ist (das heißt, ein Teil der reicher ist an Plutonium) die Cellulosestruktur stärker zerstört und auf der Photographie schwarz aussieht, kann der Durchmesser und die Menge des Plutoniumspots erkannt werden. Nach diesem Verfahren wird im Falle des unter Verwendung eines grob vermischten Pulvers hergestellten Pellets eine große Anzahl von großen schwarzen Flecken (Plutoniumspots) erkannt und die Größe jedes Flecks beträgt ungefähr 0,3 mm. Dieser Zustand erfüllt die Anforderungen für den Plutoniumspot nicht. Hingegen ist gemäß dem Verfahren der vorliegenden Erfindung der Plutoniumspot kaum erkennbar und falls überhaupt, weist er eine Ausdehnung in der Größenordnung von einigen Mikrometern auf, was bestätigt, dass das erfindungsgemäße Verfahren unter Verwendung einer Strahlmühle Homogenisierungsmischung in einem Maß erreichen kann, das mit dem durch eine Kugelmühle erreichten vergleichbar ist.
  • Das Verfahren der vorliegenden Erfindung wird für das Homogenisierungsmischen eines Uran/Plutonium-Mischoxidpulvers verwendet. Außerdem kann das Verfahren auch zum Homogenisierungsmischen eines Mischoxidpulvers von Uran/Gadoliniumoxid (Gd2O3) oder eines Uran/Plutonium/Gadoliniumoxid-Mischoxidpulvers verwendet werden.
  • Es versteht sich aus dem Vorstehenden, dass gemäß dem Verfahren zum homogenen Vermischen eines Uran/Plutonium-Mischoxids mittels einer Strahlmühle, die Behandlung kontinuierlich durchgeführt wird, was auf diese Weise eine Behandlung der Pulver in großen Mengen erlaubt, und kaum einen nachteiligen Effekt der Reibungswärme beim Vermischen erzeugt (obwohl diese Reibungswärme in gewissem Maß entsteht, wird die erzeugte Wärme unmittelbar abgeführt, weil das Mischen in einem großen Luftstrom durchgeführt wird), so dass das Pulver kaum oxidiert wird. Ferner kann in Hinblick auf das System die Größe des Geräts reduziert werden und die Wartung kann leicht ausgeführt werden, so dass das Gerät leicht in einem Handschuhkasten untergebracht werden kann. Da ferner kein durch einen Motor oder dergleichen betriebener rotierender Teil vorhanden ist, tritt keine Ablagerung von Pulver auf dem rotierenden Teil auf und die Häufigkeit von Störungen, die durch Reibung erzeugt sind, ist gering. Außerdem bleiben die Pulver kaum in der Mühle und die Expositionsdosis ist nicht erhöht, während keine Notwendigkeit besteht, einen Kühler vorzusehen. Außerdem ist die Homogenität des erhaltenen Mischpulvers vergleichbar mit der des Mischpulvers, das durch Homogenisierungsmischen mit einer Kugelmühle hergestellt ist.

Claims (2)

  1. Verfahren zum homogenen Vermischen eines Uran/Plutonium-Mischoxids umfassend: Einwiegen eines Uranoxidpulvers, eines Plutoniumoxidpulvers und eines trocken gewonnenen Pulvers hergestellt durch Mahlen eines Uran/Plutonium-Mischoxidsinters, so dass sich eine bestimmte Plutoniumanreicherung ergibt; grobes Vermischen dieser Pulver mittels eines Mixers; Pulverisieren und homogenes Vermischen des grob vermischten Pulvers mittels einer Strahlmühle; Ausgeben des homogen vermischten Pulvers zusammen mit komprimierter Luft aus der Strahlmühle, und Trennen des Mischpulvers von der Luft mittels eines einstufigen Zyklons, um mindestens 90% des ausgegebenen Pulvers zu gewinnen.
  2. Verfahren nach Anspruch 1, bei dem Regulierung der Gewinnung des homogen vermischten Pulvers durch Steuern der Menge an komprimierter Luft erreicht wird, die in die Strahlmühle eingeführt wird.
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