DE1812414A1

DE1812414A1 - Verfahren zur Aufarbeitung von Kernbrennstoff fuer Kernreaktoren

Info

Publication number: DE1812414A1
Application number: DE19681812414
Authority: DE
Inventors: Welty Richard Kaylor
Original assignee: General Electric Co
Current assignee: General Electric Co
Priority date: 1967-12-14
Filing date: 1968-12-03
Publication date: 1969-08-14
Also published as: BE725460A; FR1599253A; NL162773B; CH521289A; SE336411B; JPS4927918B1; NL162773C; GB1257327A; NL6817822A; US3578419A

Description

DIPL.-PHYS. F. ENDLICH _ao34 unterpfaffenhofen 28. November 1968

. TELEGRAMMADRESSE:

PATENDLICH MÜNCHEN

CASLE ADDRESS: PATENDLICH MUNICH

Meine Akte: G-2295

Anmelderin: General Electric Company, Schenectady, New York, N.Y., USA

Verfahren zur Aufarbeitung von Kernbrennstoff für

Kernreaktoren

Die Erfindung betrifft ein Verfahren zur Aufarbeitung von Kernbrennstoff, insbesondere aus U0_ und/oder PuO,,, der als gesintertes Abfallmaterial bei der Herstellung von Brennstoffelementen anfällt.

In Leistuhgsreaktoren werden große Mengen von Wärmeenergie durch die Spaltung von spaltbaren Isotopen wie U 233, U 235, Pu 239 und Pu 241 erzeugt. Diese in den Brennstoffelementen des Reaktorkerns erzeugte Wärmeenergie wird als Nutzenergie durch Kühlmittelumlauf aus dem Reaktorkern abgeleitet. Oxyde von Natururan können als Kernbrennstoff Verwendung finden, welcher 0,7% spaltbares U 235 in U 238 enthält. Im allgemeinen wird jedoch der Gehalt an U 235 auf 2-3% angereichert. Ferner können in dem Kernbrennstoff andere spaltbare Isotope wie Pu 238 und Pu 241, oder Brutstoffe wie Th 232 und Pu 240 enthalten sein. Der Kernbrennstoff wird gewöhnlich mit einer Hülle aus korrosionsbeständigem Material, das eine Zirkoniumlegierung oder rostfreier Stahl sein kann, umgeben. Die Hülle kann rohrförmig ausgebildet sein und eine Länge von mehr als 3 Metern und einen Durchmesser von weniger als 2 cm besitzen. Ein typischer Brennstoffstab besteht aus. einem derartigen Rohr, das mit Kernbrennstoff in Form von Granulaten, Kügelchen oder zylindrischen Tabletten gefüllt ist. Tabletten werden oft bevorzugt, weil sie eine höhere Dichte haben und sich nicht während des Gebrauchs absetzen. Tabletten aus Brennstoff werden im allgemeinen dadurch hergestellt,

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daß angereichertes UO zu Körnchen mit einem mittleren Durchmesser von weniger als 5 Mikron gemahlen wird, zu einem ungesinterten Körper mit einer Dichte von etwa 40% der theoretischen maximalen Dichte kalt verpresst wird, und dann bei einer hohen Temperatur gesintert wird, um eine Tablette mit einer Dichte von über 90% der theoretisch maximalen Dichte zu erzielen. Die Tabletten müssen so geschliffen werden, daß ihr Durchmesser eine einfache Beschickung der Hülle erlaubt, aber kein unerwünscht großer Abstand zwischen der Tablette und der rohrförmigen Hülle verbleibt. Durch das Abschleifen fällt eine beträchtliche Menge von festen Brennstoffteilchen als Abfall an, der in der Hauptsache aus UO besteht und nicht ohne weiteres erneut gesintert werden kann. Während des Sinterns werden einige Tabletten auch so deformiert, daß ihr zylindrischer Mantel im mittleren Bereich eine konische Verjüngung aufweist. Andere Tabletten werden bei der Handhabung oder beim Sintern brüchig, zerbröckeln oder werden sonstwie unbrauchbar. Deshalb fällt eine beträchtliche Menge von gesintertem Abfallmaterial bei der Verarbeitung des Brennstoffs an. Dieses Material ist einerseits kostspielig und andererseits leicht radioaktiv, so daß es nicht ohne weiteres weggeworfen werden kann. Die gesinterten Teilchen sind jedoch selbst nach einem Pulverisieren nicht für ein erneutes Sintern geeignet. Es ist ferner sehr schwierig, hart gesinterte Brennstoffteilchen auf eine sehr kleine Korngröße zu aermahlen, die

' für das Pressen und das Sintern erforderlich ist. Außerdem sintern diese hart gesinterten, als Abfall anfallenden Teilchen nicht zu einer so hohen Dichte, wie dies wünschenswert wäre. Deshalb ist es erforderlich, daß beispielsweise U0_ zu U₃Og oxydiert wird und dann zu U0_ wieder reduziert wird, wobei gewisse Betriebsbedingungen sorgfältig einzuhalten sind, damit ein leichtes, leicht verpressbares und sinterbares Material hergestellt werden kann. Bisher erfolgte die Aufarbeitung in einem diskontinuierlichen Verfahren, bei welchem das Abfallmaterial in kleinen Mengen in Schiffchen in einem Rohrofen oxydiert wurde, wonach eine chemische Reduktion und eine Verringerung der Teilchengröße erfolgte. Dieses Verfahren ist langsam und unwirtschaftlich und führt oft zu einer unvollständigen chemischen Umwandlung in den Schiffchen. Von Charge

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zu Charge treten oft Unterschiede der Materialeigenschaften auf, beispielsweise hinsichtlich der Härte. Es besteht deshalb ein Bedürfnis, die bekannten Verfahren zur Aufarbeitung von gesintertem Kernbrennstoffmaterial zu verbessern. Es ist insbesondere Aufgabe der Erfindung, ein Verfahren zur Umwandlung von gesintertem Kernbrennstoffmaterial aus UO „ in U₀O₀ anzugeben, bei dem eine praktisch vollständige Umwandlung erzielt wird.

Ein Verfahren zur Aufarbeitung von gesintertem Kernbrennstoffmaterial ist erfindungsgemäß dadurch gekennzeichnet, daß körniges Kernbrennstoffmaterial einem Reaktionsgefäß mit eiifem fluidisierten Bett zugeführt wird, während ein oxydierendes Gas wie Luft von der Unterseite des Reaktionsgefäßes mit einer Sauerstoffmenge zugeleitet wird, die mindestens dem Zweifachen der stöchiometrischen Menge entspricht. Die Gaszufuhr wird so eingestellt, daß die größten Körner nicht fluidisiert werden, sondern sich am Boden des Reaktionsgefäßes absetzen und ein festliegendes Bett bilden. Nahe der Oberseite dieses festliegenden Betts werden die Wände des Reaktionsgefäßes vorzugsweise erhitzt, um die Oxydation des Brennstoffmaterials zu begünstigen. Während dieser Oxydation beginnen die Körner in dem Bett zu immer kleineren Körnern aufzubrechen, anscheinend aufgrund einer Sauerstoffdiffusion in das Kristallgitter. Bei einer gewissen mittleren Korngröße werden die Körner klein genug, um aufgeschlämmt zu werden. Dies bedeutet, daß sie durch den Gasstrom getragen werden und sich in statistisch verteilten Richtungen bewegen können. Dadurch werden eine ausgezeichnete Wärmeübertragung und eine innige Berührung zwischen Gas und Feststoff möglich, wodurch eine vollständige Oxydation gewährleistet ist. Wenn die Körner noch kleiner werden, erreichen sie eine Größe, bei der sie nicht länger im Gleichgewicht mit dem fluidisierenden Gas stehen und pneumatisch aus der Oberseite des Reaktionsgefäßes heraustransportiert werden. Die fein unterteilten osydierten Brennstoffkörnchen werden dann von dem Gasstrom getrennt, beispielsweise mit Hilfe eines Zyklons.

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Es wurde festgestellt, daß Produkthärte_tf Korngröße_f Ausmaß der Oxydation usw» in einfacher Weise geändert werden können/ indem die Gaszusammensetzung, die Gaszufuhr und die Temperatur des Reaktionsgefäßes geändert werden. Ee wurde ferner festgestellt, daß diese Körnchen dann leicht chemisch reduziert werden können, um ein sehr gut sinterbares Brennstoffpulver herzustellen. Um eine vollständige !Anwandlung in das höhere Oxyd zu erreichen, zum Beispiel von UOg zu U₃Or* ^⁸*" *-^s- ^er" forderlich, daß eine derartige Zufuhr des oxydierenden Gases erfolgt, daß zumindest das Zweifache der stöchiometrisehen Menge von Sauerstoff vorhanden ist, die für die Oxydationsreaktion erforderlich ist. Vorzugsweise ist der Sauerstoffgehalt in diesem Gas noch höher, bis zum Zehnfachen der stöchiometrisehen Menge, um eine vollständige Umwandlung bei hohem Durchsatz zu gewährleisten.

Obwohl dieses Verfahren besonders für UO₃ geeignet ist, wobei es sich um natürlichen oder angereicherten Brennstoff handeln kann, ist es auch für Brennstoffe geeignet, die andere Materialien wie PuO- oder ThO₃ enthalten, oder für Brennstoffe, die Oxyde von sonstigen spaltbaren Isotopen enthalten.

Anhand der Zeichnung soll die Erfindung näher erläutert werden. Es zeigen;

Fig. 1 ein Flußdiagramm des Verfahrens zum Umwandeln von gesintertem Brennstoffmaterial in sinterfähiges Material? und

Fig. 2 ein Qxydations-Reaktionsgefäß zur Durchführung des Verfahrens.

ein
Fig. 1 zeigt/schematisches Flußbild für ein Verfahren,

bei dem zuerst gesintertes Abfallmaterial aus UO₃ in verarbeitungsfähiges UO umgewandelt wird und dann gewünschtenfalls das U₀O₀ in eine verarbeitungsfähige Form von U0_ umgewandelt wird, welches zum erneuten Verpressen und zum erneuten Sintern zu Tabletten aus Kernbrennstoff geeignet ist.

Bei diesem Verfahren wird gesintertes UO₂, das aus Schleifrückständen, defekten Tabletten usw. besteht, in einen Sammelbehälter 10 gefördert. Die größeren Stücke werden dann

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durch ein Mahlwerk 11 auf einen durchschnittlichen Korndurchmesser von weniger als 2,5 mm zerkleinert, wodurch das Material zur Einführung in das Oxydations-Reaktionsgefäß 12 geeignet ist. Die zerkleinerten Körner gelangen von dem Mahlwerk 11 über die Rutsche 13, die Zuführeinrichtung 14 und das Verschlußorgan 15 in das Reaktionsgefäß 12. Obwohl Fig. 1 die Zufuhr der gesinterten Körner von der Oberseite des Reaktionsgefäßes 12 zeigt, können die Körner auch in das Reaktionsgefäß 12 gewünschtenfalls von der Seite oder unten eingeführt werden. Wenn die Körner in das Reaktionsgefäß 12 eintreten, treffen sie auf eine nach oben gerichtete Strömung eines oxydierenden Gases, beispielsweise Luft, welcher Gasstrom am Scheitel des konischen Bodens 16 des Reaktionsgefäßes 12 eintritt. Wenn das oxydierende Gas Luft ist, ist eine Gasströmung von etwa 0,28 - 0,57 m /min (10 bis 20 cfm) bei einem Reaktionsgefäß geeignet, das einen Durchmesser von etwa 1 5 cm hat. Es ist wünschenswert, daß die Luft eine Temperatur von etwa 205 bis 315 ⁰C (400 bis 600 ⁰F) hat und eine Oberflächengeschwindigkeit von etwa 1,33 ft /sec. Diese Betriebsbedingungen ergeben eine optimale Oxydation mit einer effektiven Fluidisierung der Körner. Das oxydierende Gas, das von einer an sich beliebigen Einrichtung geliefert werden kann, strömt zuerst "durch das Ventil 17. Ein Teil des Gases wird über ein thermostatisches Ventil 18 zu einer Wendel 19 umgeleitet, welche den Mantel des Reaktionsgefäßes umgibt. Ein Ofen umgibt den zentralen Teil des Reaktionsgefäßes 12 und der Wendel 19. Dieser Ofen kann eine übliche Konstruktion aufweisen und ist im einzelnen nicht dargestellt. Der beheizte Bereich ist durch gestrichelte Linien 20 gekennzeichnet. Der Ofen kann das Reaktionsgefäß auf irgendeiner geeigneten Temperatur halten. Eine vollständige Oxydation zusammen mit einer wirtschaftlichen Wärmeausnutzung wurde mit Ofentemperaturen zwischen etwa 425 und 700 ⁰C (800 und 1300 ⁰F) erreicht. Optimale Ergebnisse wurden erzielt, wenn die Ofentemperatur in einem Bereich von etwa 440 - 470 °C (825 - 875 ⁰F) gehalten wurde. Der nicht abgezweigte Teil des Gases strömt durch das Rückschlagventil 21, hinter dem es mit dem erhitzten abgezweigten Gas vermischt wird. Die Mischung tritt in das Reaktionsgefäß

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ein. Das thermostatische Ventil 18 steuert den Anteil des •Gases, das erhitzt wird, so daß das in das Reaktionsgefäß eintretende Gas sich auf der gewünschten Temperatur befindet. Wie oben erläutert wurde, werden die Temperatur des Gases, die Gaszufuhr und die Temperatur des Reaktionsgefäßes so eingestellt, daß vollständig umgewandelte-Körnchen von U_0_oi

welche die gewünschte Korngröße haben, das Reaktionsgefäß verlassen. Wenn die Temperaturen zu niedrig und/oder die Gaszufuhr zu hoch sind, verlassen größere unvollständig umgewandelte Körnchen das Reaktionsgefäß. Wenn die Temperaturen zu hoch sind und/oder die Gaszufuhr zu niedrig, wird der Prozess unnötig langsam und benötigt eine größere Energiezufuhr. Die günstigsten Ergebnisse werden erzielt, wenn die Höhe der Wirbelschicht etwa das 2,5- bis 3,5-fache des Durchmessers des Reaktionsgefäßes beträgt, und wenn die Höhe des Raumes über dem fluidisierten Bett bis zur Oberseite des Reaktionsgefäßes und die Höhe des fluidisierten Betts etwa gleich sind.

Wenn das Reaktionsgefäß 12 geeignet betrieben wird, werden von dem Gas sehr kleine Körnchen aus U₀O₀ mitgeführt und kontinuierlich pneumatisch durch den austretenden Gasstrom durch die Leitung 22 zu dem Separator 23 getragen. Der Separator 23 kann ein üblicher Separator für die Trennung von Gasen und Feststoffen sein, beispielsweise ein Zyklon. Die mitgerissenen Körnchen setzen sich am Boden des Separators 23 ab. Sie können durch ein pneumatisches Mehrwegventil entweder zum Produktbehälter für U-O₀ oder in.einen Aufgabe- " trichter 26 für eine weitere Verarbeitung gelangen. Es wurde festgestellt, daß bis zu 15% sinterbares U₃Og mit sinterbarem U0_ vermischt und zu Tabletten verpresst werden kann, wobei sich nach dem Sintern in einer reduzierenden Atmosphäre ein UO₂-Körper geeigneter Dichte ergibt. Das von dem Behälter 25 abgezogene U_0_a kann mit U0„ vermischt werden, um ein Produkt herzustellen, das ein durchschnittliches Verhältnis von Sauerstoffatomen zu Uranatomen hat» das größer als zwei ist, was für verschiedene Verwendungszwecke wünschenswert ist.

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Wenn es andererseits erwünscht ist, das U,0_Q in UO₀ um-, zuwandeln, kann das Mehrwegventil 24 das U₃Og in den Aufgabetrichter 26 geben, von welchem es zu dem Reduktions-Reaktionsgefäß 27 durch das Ventil 28 und das Dosierventil 29 gelangt. Die Zufuhr von U₃O₈ zu dem Reduktions-Reaktionsgefäß 27 wird durch einen Höhenstandsanzeiger 30 gesteuert, welcher das Dosierventil 29 steuert. Ein reduzierendes Gas wie Wasserstoff oder dissoziiertes Ammoniakgas wird dem unteren Teil des Reduktions-Reaktionsgefäßes 27 durch die Leitung 31 und das Ventil 32 zugeführt. Wenn der Wasserstoff durch die Körner hochströmt, wird durch die Reduktionsreaktion Wasser gebildet. Das Wasser und das restliche Gas treten durch den Filter 33 in den Wasserstoffbrenner 34. Der Filter 33 muß auf einer hinreichend hohen Temperatur gehalten werden, damit Wasserdampf darin nicht kondensieren kann. Das Reduktions-Reaktionsgefäß 27 wird auf der gewünschten Temperatur gehalten, vorzugsweise in dem Bereich von etwa 700 bis 760 C (1300 - 1400 ⁰F), indem er von einem durch gestrichelte Linien 35 angedeuteten Ofen umgeben ist. Das Reduktions-Reaktionsgefäß kann ein Gegenfluß-Rohrofen mit 15 cm Durchmesser und äußerer Wandbeheizung sein, welcher auf einer Temperatur von etwa 62O - 735 ⁰C (1150 bis 1350 ⁰F) gehalten wird. Vorzugs-

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weise sollte die Gasströmung etwa 1,13 m /min (40 ft /min) Wasserstoff enthalten, um eine vollständige Reduktion zu gewährleisten. Beim Fortschreiten der Reduktionsreaktion wird das Produkt U0_ von dem Boden des Reduktions-Reaktionsgefäßes durch die Entladungseinrichtung 36 abgezogen. Das UO₂ wird durch eine Kühlwendel 37 geführt, der beispielsweise Kühlwasser über eine Leitung 38 und ein Ventil 39 zugeführt wird. Das U0_ wird gekühlt, um eine erneute Oxydation in der umgebenden Luft zu verhindern, wenn das Produkt durch das Ventil 40 zu dem Produktbehälter 41 für UO gelangt. Dieses UO ist nun geeignet für ein erneutes Sintern zu Tabletten aus Kernbrennstoff. Gewünschtenfalls kann die Größe dieser Körnchen aus UO₉ weiter durch Zerkleinern verringert werden, beispielsweise durch eine übliche Jet-Mühle.

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Der Gasstrom von dem Separator 23, der eine sehr kleine Menge von sehr feinen UgOg-Körnchen enthalten kann, wird zu einem Gasfilter 42 weitergeleitet, wo diese feinen Körnchen abgetrennt und zu dem Behälter 43 weitergeleitet werden. Diese U₃O₈-Körnchen können dann entweder zu-dem - Behälter 25 für U-Og oder dem Aufgabetrichter 26 für eine Umwandlung in UO₂ zugeleitet werden.

Obwohl das Verfahren unter Bezugnahme auf die Aufarbeitung von gesintertem Abfallmaterial aus UO₂ beschrieben wurde, kann entsprechend den obigen Ausführungen das Abfallmaterial auch andere Materialien wie ThO, oder PuO₂ enthalten, oder kann ein anderes gesintertes Abfallmaterial sein, indem es zum Beispiel vollständig aus gesintertem Abfallmaterial aus PuO- besteht»

Fig. 2 zeigt das teilweise im Schnitt dargestellte Oxydations-Reaktionsgefäß 12 in Fig. 1. Das Reaktionsgefäß 12 besteht in der Hauptsache aus einem zylindrischen Abschnitt 44, der in Fig. 2 etwas verkürzt dargestellt ist. Der zylindrische Abschnitt 44 sollte einen Durchmesser von weniger als etwa 25 cm haben, um die Ansammlung einer kritischen Masse von spaltbarem Material zu vermeiden. An den Enden des zylindrischen Abschnitts 44 sind obere und untere Flanschen 45 bzw. 46 angeordnet. Das Verhältnis der Länge des zylindrischen Abschnitts 44 zwischen den Flanschen 45 und 46 zu dem Durchmesser des zylindrischen Abschnitts 44 sollte etwa zwischen 5:1 und 7:1 liegen. Innerhalb des zylindrischen Abschnitts 44 sollte die Oberseite des fluidisierten Betts vorzugsweise etwa in der Mitte zwischen den Flanschen 45 und 46 liegen. Deshalb ist die Höhe des Betts und des Raums darüber etwa gleich.

Der zylindrische Abschnitt 44 hat einen konischen Ansatz 47, der sich über den Flansch 46 erstreckt und an seinem unteren Ende am Scheitel eine Öffnung 48 hat. Ein Kugel-Rückschlagventil 49 ist über der Öffnung 48 angeordnet, um einen Verlust von Brennstoffkörnchen durch die Öffnung 48 zu vermeiden. Die Kugel 49 dient auch dazu, durch das unten

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lie gende Kornbett eintretendes Gas zu verteilen, wodurch ein gleichförmiger Kontakt zwischen Gas und Körnern begünstigt wird. Eine Gaseinlaßkammer 50 umschließt den Scheitel des Konus 47 und der Öffnung 48. Die Kammer 50 hat einen zylindrischen Querschnitt und einen Flansch 51, der zu dem unteren Flansch 46 paßt. An dem unteren Ende der Kammer 50 ist ein Flansch 52 mit einer Bodenplatte 53 verschraubt. Die Bodenplatte 53 kann leicht entfernt werden, um eine Reinigung der Kammer 50.von Material zu ermöglichen, das durch die Öffnung 48 herausfällt. Ein Rohr 54 durchdringt die Seitenwand der Kammer 5O₁ so daß das oxydierende Gas zu dem fluidisierten -Bett durch die Öffnung 48 geleitet werden kann.

Ein konisches Kopfstück 55 ist an den oberen Flansch durch einen Flansch 56 befestigt. Am Scheitel des Kopfstücks 55 ist eine Auslaßöffnung 57 vorgesehen, um das Gas, das fein zerteilte oxydierte Körnchen trägt, zu dem Separator 23 in Fig. 1 durchzulassen. Die Brennstoffkörner werden in das Reaktionsgefäß 12 durch das Rohr 58 zugeleitet, welches das Kopfstück 55 durchsetzt. Das Rohr 58 ragt entlang einer beträchtlichen Länge in den zylindrischen Abschnitt 44, um die Körner in die Nähe der Oberseite des fluidisierten Betts zu bringen.

Beim Betrieb werden Körner aus gesintertem Abfallmaterial in das Oxydations-Reaktionsgefaß 12 durch das Rohr 58 eingeführt, während ein erhitztes oxydierendes Gas durch das Rohr 54 zugeleitet wird. Der zentrale Teil des zylindrischen Abschnitts 44 wird erhitzt, um die Oxydationsgeschwindigkeit zu erhöhen. Die größten Körner bleiben auf dem Boden des Reaktionsgefäßes liegen. Wenn Körner oxydieren, brechen sie gleichzeitig auseinander. Wenn Körner vollständig oxydiert sind, wird ihre Größe klein genug, daß der Gasstrom sie aus dem Reaktionsgefäß durch die Öffnung 57 hinausführt. Oxydation und Zerkleinerung werden deshalb kontinuierlich durchgeführt.

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Im folgenden soll ein praktisches Ausführungsbeispiel " des Verfahrens gemäß der Erfindung näher erläutert werden. Anteile und Prozentsätze beziehen sich auf das Gewicht,falls nichts anderes bemerkt ist.

Bei diesem Ausführungsbeispiel wurde eine Einrichtung entsprechend dem Fließbild in Fig. 1 und ein Oxydations-Reaktionsgefäß entsprechend Fig. 2 benutzt. Der zylindrische Abschnitt des Oxydations-Reaktionsgefäßes hatte eine Länge von etwa 1 Meter und einen Durchmesser von etwa 15 cm. Die Lufteinlaßöffnung in dem konischen unteren Abschnitt hatte einen Durchmesser von etwa 12 mm, während die Kugel in dem Kegel einen Durchmesser von etwa 16 mm hatte. Das Zuführrohr für das körnige Material erstreckte sich etwa 3O cm in den zylindrischen Abschnitt des Reaktionsgefäßes bis etwa zur Oberfläche des fluidisierten Bettes. Die Öffnung in dem oberen Ende des Reaktionsgefäßes hatte einen Durchmesser von etwa 5 cm. Alle Teile des Oxydations- und des Reduktions-Reaktionsgefäßes und die zugeordneten Leitungen bestanden aus rostfreiem Stahl. . ·

Die Erhitzung des zylindrischen Abschnitts erfolgte durch einen darum herum angeordneten Ofen mit einer Temperatur von etwa 455 ± 12 °C (85O°F + 25°F). Luft trat in das Oxydations-Reaktionsgefäß mit einer Oberflächengeschwindigkeit von etwa 40 cm/sec (1,33 ft/sec) bei einer Temperatur von etwa 260 G (500 F) ein. Die Luftwurde durch Zirkulation auf der Außenseite des Ofens erhitzt, um die gewünschte Eintrittstemperatur zu erzielen. Die gesamte Luftzufuhr betrug 0,425 m /min (15 kubikfuß pro Minute).

Das gesinterte Abfallmaterial aus Ü0_ enthielt etwa 2% U 235 und etwa 98% U 238 und war auf 8 Mesh zerkleinert. " Etwa 9 kg pro Stunde wurden der Oberseite desr Okydatiöns-Reaktionsgefäßes zugeführt. Die Zufuhr des Brennstoffmaterials und die Luftzufuhr wurden so eingestellt, daß die Höhe des' -^; fluidisierten Betts etwa 50 cm über dem Boden des zylindrischen Abschnitts lag. ^: ■ ' ~

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Das Körnchen aus U-0„ tragende Gas würde von der Oberseite des Reaktionsgefäßes einem Zyklon zugeleitet. Es wurden etwa 9,35 kg/h U_O_e gesammelt« die einen durchschnittlichen Durchmesser von etwa 6 bis β Mikron hatten. Dieses Material wurde einem Produktbehälter für U-O- oder einem Aufgabetrichter zugeführt, um eine Reduktion zu UO₂ vorzunehmen. Der das Zyklon verlassende Gasstrom wurde auf ein Gasfilter gerichtet. Sehr feine Ü-Og-Körnchen wurden entfernt, wobei das Gas durch einen Abzug austrat. Praktisch das gesamte U,O₀ mit der Ausnahme von etwa 0,001% wurde in dem Zyklon und dem Gasfilter entfernt. Die feinen UgOg-Körnchen wurden entweder dem Produktbehälter für U-0„ oder dem Aufgabetrichter für das Reduktions-Reaktionsgefäß zugeführt.

Wenn die Reduktion zu UO_n erwünscht war, wurde das U.O_n der Oberseite eines Gegenstrom-Reaktionsgefäßes mit einem Durchmesser von etwa 15 cm und einer Höhe von etwa 120 cm in einer Menge von 9 kg/h zugeführt. Das Reaktionsgefäß war von einem Ofen umgeben, welcher dieses auf einer Temperatur von etwa 73O°C {1350 F) hielt. Wasserstoff wurde dem Reaktionsgefäß in der Nähe der zylindrischen Wand nahe dem unteren Ende des Reaktionsgefäßes zugeführt. U0_ wurde kontinuierlich von dem Boden des Reaktionsgefäßes entfernt, während der restliche Wasserstoff und der Wasserdampf, der bei der Reduktionsreaktion erzeugt wurde, von der Oberseite des Reaktionsgefäßes durch ein Filter zu einem Wasserstoffbrenner und einem Abzug geleitet wurden. Der Filter wurde auf einer Temperatur über etwa 100⁰C (212^OF) gehalten, um eine Kondensation von Wasser darin zu verhindern. Die Abgabeeinrichtung für U0_ wurde durch diese umgebende Kühlwendeln mit Kühlwasser auf Raumtemperatur gekühlt, um eine unerwünschte Oxydation zu verhindern. Das U0₂-Prodükt wurde in einem Behälter gesammelt, aus dem es für eine erneute Sinterung und Herstellung von Brennstofftabletten entnommen werden konnte. Gewünschtenfalls wurden die Partikel des UO₂ in einer Jet-Mühle weiter zerkleinert. Das U0_ konnte leicht gesintert und leicht zermahlen werden. Dagegen nmr das ursprüngliche gesinterte Abfallmaterial aus UO₂ sehr schwer zu erkleinern und ergab schlechte Brennstofftabletten, wenn die erneute Sinterung un-■mittelbar erfolgt. 909833/1200 _{Patentanspr{ieh6}

Claims

28. November 1968 E/Sm Meine Akte: G-2295 Patentansprüche

1. Verfahren zum Aufarbeiten von gesintertem KernbrennstQffmaterial, insbesondere von UO₂ und/oder PuO-/ dadurch gekenn ze lehnet , daß körniges Kexnbrennstoffmaterial einem Reaktionsgefäß mit einem fluidisierten Bett zugeführt wird, daß ein Sauerstoff enthaltendes Gas mit einer Temperatur zwischen etwa 205 und 315 ⁰C (400 und 600 ⁰P) in

k das untere Ende des Reaktionsgefäßes eingeleitet wird* welches das etwa 2- bis 10-fache der stöchxometrischen Menge von Sauerstoff enthält, die theoretisch für eine vollständige Oxydationsreaktion erforderlich ist, daß das Reaktionsgefäß auf einer Temperatur zwischen etwa 400 und 650 C (800 und 1300 °F) gehalten wird, wodurch die Körner kontinuierlich gleichzeitig zerkleinert und auf eine höhere Oxydationsstufe oxydiert werden, daß die Gaszufuhr zu dem Reaktionsgefäß so gesteuert wird, daß die größten im wesentlichen nicht oxydierten Körner nicht fluidisiert werden, während teilweise oxydierte Körner mittlerer Größe fluidisiert werden, und die kleinsten, im wesentlichen vollständig oxydierten Körnchen von der Oberseite des Reaktionsgefäßes

^ durch den Gasstrom hinausgetragen werden, und daß die kleinsten Körnchen von dem Gas getrennt werden, nachdem sie, von dem Gasstrom aus dem Reaktionsgefäß abgeführt wurden.

2. Verfahren, nach Anspruch 1, dadurch gekennz ei c h η e t „■ daß die kleinsten Körnchen mit einem wasserstoffhaltigen Gas bei erhöhter Temperatur in Berührung gebracht werden, um eine Reduktion auf den ursprünglichen Oxydationsgrad herbeizuführen, wodurch fein zerteilte, verarbeitbare, sinterbare Körnchen hergestellt werden.

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3. Verfahren nach Anspruch 2, dadurch gekennzeichnet:, daß die erhöhte Temperatur zwischen 575 und 675 °C (1150 und 1350 ⁰F) liegt.

4. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß das Reaktionsgefäß mit einem fluidisierten Bett einen Innendurchmesser von weniger als etwa 25 cm und eine lichte Höhe hat, die etwa das 5- bis 7-fache .des Innendurchmessers beträgt, und daß die Körner dem Reaktionsgefäß in einer Menge zugeführt werden, die zur Beibehaltung der fluidisierten Bettoberfläche etwa in der Mitte der Höhe ausreicht.

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