DE69402171T2 - Kontinuierliches Verfahren zur Gewinnung von Terephthalsäure aus Abfällen oder gebrauchten Produkten aus Polyalkylenterephthalat Polymeren - Google Patents

Description

• Die vorliegende Erfindung betrifft ein Verfahren für die Wiedergewinnung von Abfall und gebrauchten Produkten von Polyalkylenterephthalat.
• Insbesondere betrifft die vorliegende Erfindung ein Verfahren für die Wiedergewinnung von Terephthalsäure und Alkylenglykolen aus Abfall und gebrauchten Produkten von Polyalkylenterephthalat.
• Polyalkylenterephthalate sind polymere Produkte mit einem hohen Molekulargewicht, die in der Technik gut bekannt sind. Sie werden durch die Umesterung von Terephthalsäure oder einer ihrer Alkylester mit einem aliphatischen Glykol erhalten. In dem spezifischen Fall von Polyethylenterephthalat, welches das am meisten gebräuchliche Polyester auf dem Markt ist, wird dies im allgemeinen dadurch erzeugt, daß Terephthalsäure oder einer ihrer Alkylester, wie beispielsweise Dimethylterephthalat, mit Ethylenglykol in Anwesenheit eines Katalysators reagiert, um das Dihydroxyethylterephthalatmonomer zu bilden, das nachfolgend durch Kondensation auf ein hohes Molekulargewicht unter Verwendung der bekannten Polymerisationstechniken polymerisiert wird.
• Polyalkylenterephthalate mit einem hohen Molekulargewicht, und insbesondere Polyethylenterephthalate, werden industriell bei der Produktion von Filmen zum Verpacken, Fasern, elektrischen Isolatoren, geformten Artikeln, Nahrungsmittelbehältern, wie beispielsweise Flaschen etc. angewendet. Die verschiedenen Betriebs- oder Produktionsverfahren erzeugen jedoch eine beträchtliche Menge an Abfall oder Nebenprodukten, wie beispielsweise Späne, Polymerverschnitte, Faden- und Textilabfall etc., welche die Kosten der fertiggestellten Produkte negativ beeinflussen. Zusätzlich wird die Masse dieser Produkte nach der Verwendung auf Müllhalden beseitigt. Dieser Abfall oder diese gebrauchten Produkte erzeugen folglich enorme Probleme sowohl für die Umwelt als auch bei deren Beseit igung.
• Es sind verschiedene Verfahren für das Recycling dieser Abfallprodukte vorgeschlagen worden, hauptsächlich basierend auf der Wiedergewinnung ihrer Bestandteile und insbesondere der kostspieligsten Komponente, d. h. Terephthalsäure Die verschiedenen bekannten Verfahren besitzen jedoch zahlreiche Nachteile aufgrund der Tatsache, daß die regenerierten Produkte Unreinheiten enthalten, die schwierig zu trennen sind und die deren nachfolgende Wiederverwendung gefährden.
• Ein vorgeschlagenes Verfahren besteht aus dem Lösen der Abfaliprodukte in Dihydroxyethylterephthalatmonomer in geschmolzenem Zustand und dem Recycling der Lösung, die bei der Polykondensation erhalten wird. Das somit erhaltene Polyester besitzt schlechtere Eigenschaften, als jene von Polyester, das aus ungebrauchten Monomeren erhalten werden.
• Ein anderes vorgeschlagenes Verfahren besteht aus dem Abbauen des Polymers mit einem Alkylalkohol mit einem niedrigen Molekulargewicht und Recycling des abgebauten Produkts. Beispielsweise beschreibt das Patent US-A-3,257,335 ein Abbauverfahren von Abfallprodukten aus Polyalkylenterephthalat durch Behandlung mit Ethylenglykol. Das Verfahren besteht aus dem Lösen und Reagieren der Abfallprodukte aus Polyalkylenterephthalat mit Ethylenglykol, um Dihydroxyethylterephthalatmonomer und -oligomere mit einem niedrigen Molekulargewicht (Dimere, Trimere etc.) herzustellen, die nachfolgend mit dem ungebrauchten Monomer gemischt und dann polymerisiert werden. Das mit diesem Verfahren erhaltene Polymer besitzt begrenzte Eigenschaften, insbesondere, wenn ein hohes Verhältnis an Wiedergewinnungsprodukten verwendet wird. Es scheint auch, daß diese Verschlechterung der Eigenschaften auf die Bildung von Diethylenglykol während der Reaktion mit Ethylenglykol zurückzuführen ist.
• Als eine Alternative schlagen die Patente US-A-2,884,443, US-A-3,488,298 und US-A-3,776,945 einen Abbau des Polyalkylenterephthalats mit Methanol vor, um Dimethylterephthalat zu bilden. Das wiedergewonnene Dimethylterephthalat wird dann in der Umesterungsphase in das Produktionsverfahren von Polyalkylenterephthalat hinzugefügt. Der hauptsächliche Nachteil dieses Verfahrens ist die Schwierigkeit des Einführens der Festabfallprodukte aus Polyester bei dem hohen Druck, der benötigt wird, um den Abbau des Polymers zu erzielen. Aus diesem Grund wird das Verfahren in Chargen mit verhältnismäßigen Problemen bei der Speicherung und allen Nachteilen in Verbindung mit einem Chargenverfahren ausgeführt.
• Es ist auch ein Vorschlag gemacht worden, um den Abbau der Abfallprodukte aus Polyalkylenterephthalat mit einem Zwei- Schritt-Verfahren auszuführen. Bei dem ersten Schritt werden die Abfallprodukte mit Ethylenglykol behandelt, um eine Lö sung herzustellen, die Dihydroxyethylenterephthalat und Ohgomere mit einem niedrigen Molekulargewicht enthält, und bei dem zweiten Schritt wird die Lösung mit Methanol behandelt, um die oligomere weiter abzubauen und die Terephthalate in Dimethylterephthalate umzuwandeln. Ein ähnliches Verfahren unter Verwendung eines Tauscherkatalysators ist in dem Patent DDR-A-68,500 offenbart. Dieses Verfahren besitzt jedoch auch die obigen Nachteile, wenn Unreinheiten, wie beispielsweise Diethylenglykol und Comonomere und/oder Additive, die gewöhnlich bei der Produktion von Polyester verwendet werden, in dem Dimethylterephthalat eingeschlossen sind, das durch Kristallisierung der Mutterflüssigkeit erhalten wird und deren Elimination durch nachfolgende Kristallisation stellt einen technisch komplexen und kostspiei[igen Betriebsablauf dar.
• Das europäische Patent EP-A-0 484 963 beschreibt ein kontinuierliches Verfahren für die Herstellung von Dimethylterephthalat aus den Abfallprodukten aus Polyalkylenterephthalat durch Behandlung mit Methanoldämpfen bei einer Temperatur, die höher als 230ºC ist, kontinuierliche Entfernung von Methanoldämpfen, Dimethylterephthalat und olefinglykol aus der Reaktionszone, Trennung des Methanols und Wiedergewinnung des Dimethylterephthalats.
• Das Patent US-A-5,015,528 offenbart ein kontinuierliches Verfahren für die Wiedergewinnung von Ethylenglykol und Dimethylterephthalat aus Polyethylenterephthalat, der daraus besteht, daß überhitzte Methanoldämpfe durch eine Lösung hindurch gelangen, die durch Lösen von Polymerabfallprodukten in einem Oligomer aus Ethylenglykol und Terephthalsäure oder ihren Methylestern erhalten wird, und das Ethylenglykol und Dimethylterephthalat durch Destillation wiedergewonnen wird. Diese kontinuierlichen Verfahren ermöglichen die Produktion von Dimethylterephthalat und Ethylenglykol ohne anorganische Rückstände und Heteropolymeren, wobei deren leichtere Reinigung ermöglicht wird, jedoch ohne das Problem der Trennung der Comonomere zu lösen. Diese Verfahren weisen jedoch das ernste technische Problem auf, daß sie extrem nahe zu dort ausgeführt werden müssen, wo das Dimethylterephthalat verwendet wird. Es ist tatsächlich bekannt, daß Dimethylterephthalat nicht sehr stabil ist, und daher bestehen technische Probleme bei dessen Transport.
• Es sind auch Verfahren für die Wiedergewinnung von Abfallprodukten aus Polyalkylenterephthalat durch sowohl kontinuierliche als auch chargenweise Hydrolyse vorgeschlagen worden, um reine Terephthalsäure direkt durch Kristallisation zu erhalten. Hydrolyseverfahren sind in den Patenten US-A-3,321, 510, US-A-4,605,762 und GB-A-1,123,403 beschrieben. Selbst diese Verfahren jedoch lösen das Problem der Unreinheiten als Folge sowohl der Bildung von Hydroyethylen-Methylterephthalat als auch der Anwesenheit von Comonomeren des Ausgangspolyesters nicht. Zusätzlich erfordert das Hydrolyseverf ahren die Verwendung von Abfallprodukten, die absolut keine Pigmente, Heteropolymere oder verschiedene Additive, wie auch Fremdmaterialien, wie beispielsweise Papier oder Aluminiumfilme, aufweisen, und sie müssen daher einem Vorreinigungsverfahren unterzogen werden, das die Kosten der erhaltenen Produkte beträchtlich beeinflußt.
• Die vorliegende Erfindung schafft ein kontinuierliches Verfahren für die Wiedergewinnung von Terephthalsäure und Alkylenglykol aus dem Abfall oder den gebrauchten Produkten aus der Produktion und Umwandlung von Polyester, das die obigen Nachteile nicht besitzt.
• Insbesondere schafft die vorliegende Erfindung ein kontinuierliches Verfahren für den Abbau von Polyalkylenterephthalat, um Terephthalsäure mit "Fasergüte" zu erhalten, d. h. ohne Unreinheiten, die deren Wiederverwendung bei der Produktion von Polyestern für Fasern gefährden können.
• Bei deren allgemeinerem Aspekt besteht das Verfahren der vorliegenden Erfindung darin, daß der Abfall oder die gebrauchten Produkte aus Polyalkylenterephthalat zwei aufeinanderfolgenden Behandlungen unterzogen werden, wobei die erste mit überhitzten Methanoldämpfen (Methanolyse) und die zweite mit Wasser oder Wasserdampf bei einer hohen Temperatur (Hydrolyse) ausgeführt wird.
• Die vorliegende Erfindung betrifft daher ein kontinuierliches Verfahren für die Wiedergewinnung von Terephthalsäure aus dem Abfall oder den gebrauchten Produkten aus Polyalkylenterephthalatpolymeren, das umfaßt:
• (a) Behandeln der Polymerabfallprodukte mit Methanoldämpfen bei atmosphärischem Druck und bei einer Temperatur von mehr als 150ºC, um das Polymer in die es aufbauenden Monomere zu zerlegen;
• (b) kontinuierliches Entfernen der Methanoldämpfe und der in Schritt (a) erhaltenen und in den Methanoldämpfen eingeschlossenen Monomere;
• (c) Kondensieren der in dem Methanol eingeschlossenen Monomere;
• (d) separates Kondensieren und Recycling des Methanols in Schritt (a);
• (e) Entfernen der Glykole aus dem Gemisch der kondensierten Monomere durch Destillation;
• (f) Unterwerfen des restlichen Produktes der Destillation unter eine Hydrolyse; und
• (g) Wiedergewinnen der erhaltenen Terephthalsäure durch Kristallisation.
• Das Verfahren der vorliegenden Erfindung ermöglicht, daß Terephthalsäure mit "Fasergüte" erhalten wird, wobei direkt von den Abfallprodukten, Nebenprodukten und gebrauchten Produkten basierend auf Polyalkylenterephthalat oder dieses enthaltend begonnen wird.
• Die Materialien, die dem Verfahren der vorliegenden Erfindung unterzogen werden, können Abfallprodukte aus der Produktion von geformten Artikeln oder Produkte, wie beispielsweise Fasern, Filme, Flaschen etc., wie auch die geformten Produkte oder Artikel nach der Verwendung selbst sein. Oligomere mit niedrigem Molekulargewicht, die als Nebenprodukte während der Polykondensation oder des Verfahrens für die Produktion des Polymers erhalten werden, können auch verwendet werden. Diese Materialien werden einer Behandlung mit Methanoldämpfen in der Form von Pellets, Filamenten oder irgendeiner anderen Form unterzogen, die geeignet gehandhabt werden kann. Die zu behandelnden Materialien können auch vorher in einem Extruder granuliert werden oder der Kammer eines Schneckenextruders zugeführt werden, der seinerseits das extrudierte Produkt direkt der Behandlungszone zuführt. Alternativ dazu können die zu behandelnden Materialien geschmolzen und kontinuierlich in die Reaktionszone eingespritzt werden. Es ist nicht notwendig, daß das Material, das dem Verfahren der vorliegenden Erfindung unterzogen wird, frei von kontaminierenden Produkten ist. Tatsächlich ist das Verfahren der vorliegenden Erfindung sogar gleichermaßen wirksam, wenn die zu behandelnden Polyesterfasern mit anderen natürlichen, künstlichen oder synthetischen Fasern gemischt werden; oder wenn das Polyester metallisiert, gefärbt, pigmentiert oder mit anderen Polymeren gemischt ist. Ähnlicherweise beeinflußt die Anwesenheit von Fremdprodukten, wie beispielsweise Papier, Filme, Verpakkungsprodukte etc. das Verfahren der vorliegenden Erfindung nicht.
• Die Behandlung mit Methanoldämpfen wird bei atmosphärischem Druck bei einer Temperatur, die höher als 150ºC ist, und mit einem Überschuß an Methanol ausgeführt, so daß das Gewichtsverhältnis Methanol/Abfall oder gebrauchte Materialien zumindest 2 beträgt, und vorzugsweise zwischen 3 und 5 liegt. Es ist vorzuziehen, daß die Temperatur der Dämpfe höher als die kritische Temperatur des Methanols ist, d.h. höher als 230ºC, um eine Verflüssigung des Methanols durch Druckanstieg zu vermeiden; es werden insbesondere Temperaturen zwischen 240 und 260ºC bevorzugt.
• Während dieser Behandlung mit Methanol wird das Polyalkylenterephthalat in seine Bestandteilmonomere depolymerisiert, wie beispielsweise Dimethylterephthalat, Monomethylterephthalat und Alkylenglykol, und in oligomere Produkte mit einem Polymerisationsgrad zwischen 5 und 20. Die Monomere werden kontinuierlich von dem Reaktor zusammen mit den Methanoldämpfen entfernt, wohingegen die oligomeren Produkte in dem Reaktor verbleiben. Die Menge der zu behandelnden zugeführten Produkte und die Menge der entfernten Monomere wird so reguliert, daß unter Standardbedingungen eine oligomere Phase mit einer beinahe konstanten Zusammensetzung auf dem Boden des Reaktors vorliegt.
• Das Überschußmethanol, das dem Reaktor zugeführt wird, erleichtert die Entfernung der Monomere, wenn es als Träger wirkt.
• Es ist vorzuziehen, daß Dämpfe, die den Reaktor verlassen, zumindest 50 Mol Methanol pro Mol Dimethylterephthalat und vorzugsweise von 150 bis 500 Mol Methanol pro Mol Dimethylterephthalat enthalten.
• Bei der Behandlung mit Methanol werden bis zu ungefähr 90 % der Terephthaleinheiten, die in dem Polyalkylenterephthalat vorliegen, in einer Durchschnittsbehandlungszeit mit Methanol von 1 bis 10 Stunden in Dimethylterephthalat umgewandelt.
• Wenn es gewünscht wird, kann die Behandlung des Polyalkylenterephthalats mit Methanoldämpfen in Lösung in einem seiner organischen Lösungsmittel, oder teilweise abgebaut ausgeführt werden.
• Die Methanoldämpfe, welche die Monomere des Polyalkylenterephthalats enthalten, werden kontinuierlich aus der Reaktionszone entfernt und verarbeitet, um das Überschußmethanol zu entfernen und die einzelnen Komponenten zu trennen. Zu diesem Zweck wird der Methanolstrom, der den Reaktor verläßt, einer Teilkondensation unterzogen und die erhaltenen Methanoldämpfe werden weiter kondensiert und in Phase (a) des Verfahrens recycled.
• Das somit erhaltene Kondensat wird destilliert und die Dämpfe an dem Kopf, die Alkylenglykol und Dialkylenglykol umfassen, werden entfernt. Die Produkte an dem Boden, die Dimethylterephthalat, Dihydroxyethylterephthalat, Hydroxyethylterephthalat und Dimethylisophthalat umfassen, werden einer Hydrolyse unterzogen.
• Die Unreinheiten und Fremdmaterialien, die in dem Ausgangsabfallprodukt enthalten sind, werden periodisch von dem Reaktor abgelassen, in dem sie sich anhäufen.
• Das Hydrolyseverfahren wird mit kaltem oder heißem Wasser ausgeführt, das dem Reaktor in einer derartigen Größenordnung zugeführt wird, daß das Verhältnis Wasser 1 Produkt, das hydrolisiert wird, höher als 2 ist, vorzugsweise zwischen 5 und 20. Das Verfahren wird bei einer Temperatur ausgeführt, die höher als 150ºC beträgt, vorzugsweise bei einer Temperatur zwischen 200 und 300ºC für eine Durchschnittsverweilzeit von 10 bis 60 Minuten. Die Erwärmung kann mittels eines außen befindlichen Heizmantels rund um den Reaktor oder durch Spulen außerhalb oder innerhalb des Reaktors ausgeführt werden. Gemäß einer bevorzugten Ausführungsform liegt das Hydrolysewasser in der Form von Hochdruckdampf vor, der von unten in den Reaktor zugeführt wird. Auf diese Weise wird das Rühren, der Wärmeaustausch und ein besserer Kontakt zwischen dem Hydrolysewasser und dem zu behandelnden Material sichergestellt.
• Die resultierende Lösung wird einer Flash-Destillation bei einer Temperatur unterzogen, die höher als 100ºC ist, beispielsweise zwischen 110 und 150ºC, und bei einem Druck, der dem Partialdruck des Wassers bei der Temperatur entspricht. Die Terephthalsäure schlägt sich nieder und wird durch Filtration unter Verwendung eines Filters oder einer Zentrifuge bei der gleichen Temperatur und dem gleichen Druck getrennt. Die somit erhaltenen Kristalle werden in der gleichen Filtrationsvorrichtung gewaschen und getrocknet.
• Die Unreinheiten und Fremdmaterialien, die in dem Ausgangsabfall oder den Nebenprodukten enthalten sind, werden mit den Kristallisationsmutterflüssigkeiten abgelassen.
• Die folgenden veranschaulichenden, aber nicht begrenzenden Beispiele schaffen ein besseres Verständnis der vorliegenden Erfindung und beziehen sich auf eine bevorzugte Ausführungsform des Verfahrens der vorliegenden Erfindung.
• In den Beispielen wird das Verfahren der vorliegenden Erfindung unter Bezugnahme auf das Diagramm der beigefügten Figur beschrieben, die eine schematisch aufgezeichnete Ansicht einer bevorzugten Anlage für deren Ausführungsform darstellt.
• Bei den Beispielen werden alle Teile und Prozentsätze in bezug auf das Gewicht angegeben, wenn es nicht anderweitig festgelegt ist.
BEISPIEL
• Das Folgende wird unter Standardbedingungen kontinuierlich zu einem Reaktor (1) mit einer Kapazität von 30 l zugeführt:
• - 300 g/h Abfallprodukte aus Polyethylenterephthalat, die aus dem Verarbeiten von Flaschen und Fasern abstammen, die vorher mittels eines Doppelschneckenextruders (2) granuliert und auf 260ºC erwärmt werden, und
• - 8000 g/h Methanoldämpfe, die von einem Tank (3) mittels einer Pumpe (4) entfernt und auf 255ºC durch einen Wärmetauscher (5) überhitzt werden.
• Die Dämpfe, die von dem Reaktor (1) entwickelt wurden, wurden einer Kondensationsvorrichtung (6) zugeführt, die bei einer Temperatur von 140ºC gehalten wurde, in der die Dämpfe aus Dimethylterephthalat, Methylhydroxyethylterephthalat und Ethylenglykol kondensiert wurden, wohingegen die Methanoldämpfe in einer zweiten Kondensationsvorrichtung (7) gesammelt und kondensiert wurden und dann dem Tank (3) zugeführt wurden, um recycled zu werden.
• Nach drei Stunden Behandlung bestanden die kondensierten Produkte in der Kondensationsvorrichtung (6) aus: 430 g Dimethylterephthalat, 200 g Methylhydroxyethylterephthalat und 630 g Ethylenglykol.
• Die Kondensationsprodukte wurden kontinuierlich einer Destillationskolonne (8) zugeführt, die unter Vakuum bei einem absoluten Druck von 5,1 KPa arbeitet, um das Ethylenglykol an dem Kopf und die anderen Monomere an dem Boden zu trennen.
• Das Ethylenglykol wurde in einem Tank (9) gesammelt und könnte als ein Monomer bei der Synthese von Polyethylenester wiederverwendet werden.
• Die Monomere an dem Boden wurden bei einer Strömungsrate von 0,5 lih zu einem Hydrolysereaktor (10) zugeführt, der eine Kapazität von 2 1 besitzt und bei einer Temperatur von 27000 und einem Druck von 8,3 MPa gehalten wird. 3500 g/hr Wasser, das von dem Behälter (11) entfernt und auf 270ºC durch einen Tauscher (12) vorgeheizt wurde, wurde kontinuierlich und gleichzeitig in den Hydrolysereaktor (10) zugeführt. Die Monomere an dem Boden und Wasser wurden in einer derartigen Menge zugeführt, daß die Durchschnittsverweilzeit der Reagenzien in dem Hydrolysereaktor (10) dreißig Minuten betrug. Die Reaktionsmasse wurde kontinuierlich bei einer Strömungsrate von 4000 g/hr in eine Flash-Destillation (13) zugeführt, die bei 128ºC und einem Druck von ungefähr 0,2 MPa arbeitet. Die Dämpfe wurden nach der Kondensation durch eine Kondensationsvorrichtung (14) recycled. Terephthalsäure, die durch Hydrolyse erhalten wurde, die sich von der Lösung niederschlug, und der Schlamm an dem Boden wurden in einem Zentrifugenfilter (15) gefiltert; das Filtrat wurde in (16) gesammelt, und die wäßrige Lösung aus Methanol, die Unreinheiten, wie beispielsweise Isophthalsäure und Diethylenglykol enthält, wurde in (17) abgelassen. Das Methanol kann aus der Lösung durch Destillation wiedergewonnen werden.
• 450 g/hr Terephthalsäure mit "Fasergüte" mit einer Reinheit von 99,9 % über gaschromatographische Analyse wurden erhalten.

Claims (10)

1. Kontinuierliches Verfahren zur Wiedergewinnung von Terephthalsäure aus dem Abfall oder gebrauchten Produkten von Polyalkylenterephthalatpolymeren, umfassend Unterwerfen des Abfalls oder der gebrauchten Produkte unter zwei aufeinanderfolgende Behandlungen, wobei die erste mit überhitzten Methanoldämpfen (Methanollyse) und die zweite mit Wasser oder Wasserdampf bei einer hohen Temperatur (Hydrolyse) durchgeführt wird.

2. Kontinuierliches Verfahren nach Anspruch 1, umfassend:

(a) Behandeln der Polymerabfallprodukte mit Methanoldämpfen bei atmosphärischern Druck und bei einer Temperatur von mehr als 150ºC, um das Polymer in die es aufbauenden Monomere zu zerlegen;

(b) kontinuierliches Entfernen der Methanoldämpfe und der in Schritt (a) erhaltenen und in den Methanoldämpfen eingeschlossenen Monomeren;

(c) Kondensieren der in dem Methanol eingeschlossenen Monomere;

(d) separates Kondensieren und Recycling des Methanols in Schritt (a)

(e) Entfernen der Glykole aus dem Gemisch der kondensierten Monomere durch Destillation;

(f) Unterwerfen des restlichen Produktes der Destillation unter eine Hydrolyse; und

(g) Wiedergewinnen der erhaltenen Terephthalsäure durch Kristallisation.

3. Kontinuierliches Verfahren nach Anspruch 1 oder 2, wobei die Behandlung mit Methanoldämpfen bei atmosphärischem Druck, bei einer Temperatur von mehr als 150ºC und mit einem Gewichtsverhältnis von Methanol/Abfall oder den gebrauchten verwendeten Materialien von mindestens 2 durchgeführt wird.

4. Kontinuierliches Verfahren nach Anspruch 3, wobei das Gewichtsverhältnis von Methanol/Abfall oder den gebrauchten Materialien zwischen 3 und 5 liegt.

5. Kontinuierliches Verfahren nach einem der vorstehenden Ansprüche, wobei die Temperatur der Methanoldämpfe mehr als 230ºC beträgt und vorzugsweise zwischen 240 und 260ºC liegt.

6. Kontinuierliches Verfahren nach einem der vorstehenden Ansprüche, wobei die aus dem Reaktor austretenden Methanoldämpfe einer Teilkondensation unterzogen werden, das erhaltene Kondensat einer Destillation unterzogen wird und die Dämpfe am Kopf entfernt werden und die Produkte am Boden einer Hydrolyse unterzogen werden.

7. Kontinuierliches Verfahren nach einem der vorstehenden Ansprüche, wobei die Hydrolyse mit kaltem oder heißem Wasser mit einem Verhältnis von Wasser/zu hydrolisierendem Produkt von mehr als 2, bei einer Temperatur von mehr als 150ºC und einer durchschnittlichen Verweilzeit von 10 bis 60 Min. durchgeführt wird.

8. Kontinuierliches Verfahren nach Anspruch 7, wobei das Verhältnis von Wasser/zu hydrolisierendern Produkt zwischen 5 und 20 beträgt und die Temperatur zwischen 200 und 300ºC liegt.

9. Kontinuierliches Verfahren nach einem vorstehenden Ansprüche) wobei die aus dem Hydrolyseverfahren resultierende Lösung einer Flash-Destillation bei einer Temperatur von mehr als 100ºC, vorzugsweise zwischen 110 und 150ºC und einem Druck unterzogen wird, der dem Partialdruck des Wassers und der Temperatur entspricht, und die ausgefällte Terephthalsäure durch Filtration abgetrennt wird.

10. Kontinuierliches Verfahren nach einem der vorstehenden Ansprüche, wobei das Polyalkylenterephthalat Polyethylenterephthalat ist.