DE69113559T2 - Verfahren zur Entfernung von Stickstoffoxiden aus Abgasen. - Google Patents
Verfahren zur Entfernung von Stickstoffoxiden aus Abgasen.Info
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Description
- Die vorliegende Erfindung betrifft die Reinigung von Rauchgasen. Insbesondere bezieht sich die Erfindung auf die Entfernung von Stickoxiden aus Rauchgasen durch selektive, katalytische Reduktion der Stickoxide mit einem Reduktionsmittel, das an der katalytisch aktiven Oberfläche einer Katalysatoreinheit adsorbiert ist.
- Die Entfernung von Stickoxiden aus Rauchgasen wird üblicherweise durch katalytische Reduktion der Stickoxide unter Verwendung von Ammoniak als Reduktionsmittel gemäß den Reaktionen durchgeführt:
- 4NH&sub3; + 4NO + O&sub2; T 4N&sub2; + 6H&sub2;O;
- 8NH&sub3; + 6NO&sub2; T 7N&sub2; + 12H&sub2;O.
- Diese Reaktionen laufen an einem Katalysator bei erhöhten Temperaturen rasch ab, und eine Anzahl von Verfahren und Verfahrenseinheiten sind auf dem Fachgebiet bekannt, in denen überschüssige Wärme in dem Rauchgas als Wärmequelle für die katalytischen Reduktionsreaktionen verwendet wird.
- Dabei wird Ammoniak in heißes Rauchgas eingeführt, bevor das Gas durch den Katalysator hindurchgeführt wird.
- Um jedoch eine effiziente Reduktion des Gehalts an Stickoxiden in dem Rauchgas zu erhalten, ist es nötig, Ammoniak im Überschuß, bezogen auf die stöchiometrische Menge gemäß den vorstehenden Reaktionen, zuzugeben. Dies bedeutet, daß eine bestimmte Menge Ammoniak nicht umgesetzt wird, wenn es den Katalysator durchläuft. Nicht umgesetztes Ammoniak in dem Rauchgas, welches üblicherweise Schwefeloxide enthält, kann mit diesen Oxiden reagieren und Ammoniumsulfat/Ammoniumhydrogensulfat bilden. Diese Verbindungen sind äußerst unerwünscht, da sie das Verstopfen des Katalysators oder Ablagerungen an der stromabwärts gelegenen Anlage verursachen. Um die Abscheidung von festen Verbindungen zu verringern, ist in DE-A-34 06 657 vorgeschlagen worden, Rauchgas, dem Ammoniak zugemischt wurde, nur durch einen einzigen Abschnitt des Katalysators im Gegenstrom zu Frischluft in einem benachbarten Katalysatorabschnitt hindurchzuleiten und die Lage der Katalysatorabschnitte kontinuierlich oder stufenweise zu verändern, so daß der zuvor von Rauchgas durch strömte Abschnitt dann von Frischluft durchströmt und gereinigt wird und umgekehrt.
- Eine Verbesserung des vorstehenden Verfahrens wird in DE-A-34 31 730 erwähnt. Durch das offenbarte Verfahren wird Ammoniak der Verbrennungsluft zugegeben, bevor die Luft mit dem Katalysator in Berührung kommt, und zwar mit einer solchen Geschwindigkeit, daß Ammoniak auf der Oberfläche des katalytisch aktiven Materials in dem Abschnitt des Katalysators zurückgehalten, welcher von der Luft durchlaufen wird.
- Bei einem anschließenden Durchgang von Rauchgas wird das zurückgehaltene Ammoniak durch Reduktion von Stickoxiden in dem Rauchgas verbraucht. Dadurch wird die Bildung von anhaftendem Ammoniumhydrogensulfat an dem Katalysator verringert und die Lebensdauer des Katalysators verlängert.
- Ein Nachteil des vorstehenden Verfahrens ist jedoch, daß erhebliche Menge an Ammoniak von der Oberfläche verdampfen und zusammen mit Luft aus dem Katalysator ausgetragen werden, bevor es mit Stickoxiden in dem Rauchgas in Kontakt kommt. Indem Ammoniak zusammen mit Luft in einen Katalysatorabschnitt einer abschnittsweise unterteilten Katalysatoreinheit eingeführt wird, ist die Menge an adsorbiertem Ammoniak an der Einlaßseite groß und an der Auslaßseite des Abschnitts, der durch das Gasgemisch durchströmt wird, gering, was zu einem unerwünschten Konzentrationsprofil von adsorbierten Ammoniak in dem Abschnitt führt, welcher von dem heißen Rauchgas nach der Drehung durchlaufen wird. Dadurch trifft das Rauchgas mit einem hohen Gehalt an Stickoxiden an der Eingangsseite des Katalysatorabschnitts auf eine niedrige Konzentration an adsorbierten Ammoniak an der Einlaßseite und eine hohe Konzentration an Ammoniak an der Auslaßseite des Katalysatorabschnitts, wo der Stickoxidgehalt in dem Rauchgas durch katalytische Umwandlung mit in dem Katalysatorabschnitt zurückgehaltenem Ammoniak reduziert wird.
- Ein Verfahren zur Reduktion von Stickoxiden unter Verwendung eines Reduktionsmittels und eines katalytisch aktiven Materials, worin überschüssiges reduzierendes Gas, welches das katalytische Material im Gegenstrom zu dem Abgas durchläuft, im Kreislauf zurückgeführt wird, ist aus WO 87/04947 bekannt.
- Es ist die der vorliegenden Erfindung zugrundeliegende Aufgabe, ein verbessertes Verfahren zur Entfernung von Stickoxiden aus Rauchgas durch katalytische Reduktion bereitzustellen, welches die Probleme des Verstopfens der Katalysatoreinheit und der Bildung von Ablagerungen an Anlagen des Standes der Technik überwindet.
- Gemäß der vorliegenden Erfindung wird diese Aufgabe gelöst mit einem Verfahren zur Entfernung von Stickoxiden in heißem Rauchgas durch katalytische Reduktion mit einem Reduktionsmittel, wobei das Verfahren umfaßt:
- das kontinuierliche Einbringen des Rauchgases in einen Abschnitt einer abschnittsweise unterteilten Denitrierungskatalysatoreinheit im Gegenstrom zu Frischluft, welche durch einen anderen Abschnitt des Katalysators hindurchgeht, und das kontinuierliche Zugeben des Reduktionsmittels in einen dritten Abschnitt des Katalysators zwischen dem Abschnitt, welcher von dem Rauchgas durchlaufen wird, und dem Abschnitt, welcher von der Luft durchlaufen wird, wobei der dritte Abschnitt vor der Zugabe des Reduktionsmittels von der Luft durchlaufen wirddurch kontinuierliches oder stufenweises Ändern der Lage der Katalysatorabschnitte, dadurch gekennzeichnet, daß das Reduktionsmittel im Gegenstrom zu der Frischluft und im Parallelstrom zu dem Rauchgas eingebracht wird und daß der größte Teil des Reduktionsmittels an der Einlaßseite des dritten Abschnitts verzögert wird, was zu einem Konzentrationsprofil des Reduktionsmittels mit abnehmenden Mengen in Richtung des Auslasses dieses Abschnitts führt.
- Der Katalysator zur Verwendung in dem vorliegenden Verfahren kann jegliche geometrische Form haben. Katalysatoren mit einem großen Hohlraum und einer Vielzahl von parallelen Gaskanälen in der Katalysatorstruktur, wie die bekannten Wabenstrukturkatalysatoren, sind bevorzugt. Das katalytisch aktive Material kann irgendeines der Metalloxide umfassen, welche bei der Reduktion von Stickoxiden aktiv sind. In einer bevorzugten Ausführungsform der Erfindung umfaßt das Material Vanadiumpentoxid auf einem Träger, bestehend aus Titandioxid, Siliciumdioxid und/oder Aluminiumoxid, wie z.B. die Katalysatoren, die in US-A-4,781,902 beschrieben sind.
- In einer weiteren bevorzugten Ausführungsform der Erfindung umfaßt der Träger zeolithisches Material, welches die Absorption von Ammoniak verstärkt.
- Um die Änderung der Lage der Katalysatorabschnitte zu erleichtern, ist die Katalysatoreinheit als zylindrische Kammer mit offenen Stirnflächen angeordnet, welche um ihre Achse drehbar ist.
- In der Katalysatorkammer wird der Katalysatorabschnitt, der von heißem Rauchgas durchlaufen wird, welches z.B. den Vorwärmer eines Kraftwerks mit einer Temperatur von 250 bis 450 ºC verläßt, auf Temperaturen erwärmt, bei denen die katalytische Reduktion von Stickoxiden abläuft. Aufgrund der Drehung der Katalysatorkammer wird der heiße Katalysatorabschnitt, welcher mit Rauchgas in Berührung war, anschließend durch kalte Frischluft gekühlt, welche durch diesen Abschnitt mit einer Einlaßtemperatur von etwa 20 - 30 ºC hindurchgeht. In diesen Abschnitt wird nach einer weiteren Drehung der Katalysatorkammer kontinuierlich Ammoniak zugegeben, unmittelbar bevor der Abschnitt mit dem stickoxidhaltigen, heißen Rauchgasstrom in Berührung kommt.
- Die getrennte Einführung von Ammoniak in einen getrennten Katalysatorabschnitt gestattet die Einführung im Parallelstrom zu dem Rauchgas und somit ein genaueres Dosierungs- und Verteilungsprofil der Menge an Ammoniak in dem Katalysatorabschnitt, welches für die katalytische Reduktion von Stickoxiden in dem Rauchgas erforderlich ist, nachdem der Abschnitt gedreht worden ist, so daß er mit dem Rauchgasstrom in Berührung kommt.
- In einer weiteren bevorzugten Ausführungsform der Erfindung ist der Katalysator in einem rekuperativen Wärmeaustauscher angebracht, worin Luft, welche durch die Katalysatorkammer im Gegenstrom zu dem heißen Rauchgas strömt, zur weiteren Verwendung als Verbrennungsluft in einem Kraftwerk vorgewärmt wird, und das Stickoxide enthaltende Rauchgas z.B. aus dem Kraftwerk katalytisch gereinigt wird.
- Die Erfindung wird im folgenden unter Bezugnahme auf die Abbildung weiter beschrieben, worin die Figur eine perspektivische Ansicht einer Katalysatorkammer zur Verwendung in dem Verfahren zur Entfernung von Stickoxiden gemäß einer Ausführungsform der Erfindung ist.
- Die Figur zeigt in vereinfachter Weise die Katalysatorkammer 1 mit einem Denitrierungskatalysator 2 mit Wabenstruktur, der innerhalb des zylindrischen Mantels 4 der Katalysatorkammer angebracht ist. Die Katalysatorkammer 1 wird von den Gasen in drei verschiedenen Abschnitten durchlaufen, Abschnitt 2a zur kontinuierlichen Einführung von Ammoniak, Abschnitt 2b für den Durchgang von Rauchgas und Abschnitt 2c für den Durchgang von Luft im Gegenstrom zu dem Rauchgasstrom, in dem abschnittsweise die Stirnflächen der Katalysatorkammer mit Verschlußblechen (sealing baffles) 6, 8 und 10 verschlossen werden, welche in gasdichter Weise auf der Stirnfläche 5 und der entgegengesetzten Fläche (nicht gezeigt) der Katalysatorkammer, welche in ähnlicher Weise durch Verschlußbleche 6a, 8a und 10a verschlossen ist, beweglich angebracht sind. Zwischen den Verschlußblechen ist die Katalysatorkammer 1 um ihre Achse 12 drehbar, wodurch ein kontinuierliches Durchlaufen des Katalysators 2 durch die Abschnitte 2a, 2b und 2c ermöglicht wird.
- In Abschnitt 2a wird im Parallelstrom zu dem Rauchgas in Abschnitt 2b Ammoniak kontinuierlich eingeführt und auf der Katalysatoroberfläche in diesem Abschnitt adsorbiert. Dadurch wird der größte Teil des Ammoniaks an der Einlaßseite des Abschnitts 2a zurückgehalten, was zu einem Konzentrationsprofil von Ammoniak mit abnehmenden Mengen in Richtung der Auslaßseite des Abschnitts führt. Nachdem Abschnitt 2a durchlaufen wurde, wird der Katalysator 2 zu Abschnitt 2b gedreht, wo heißes Rauchgas eingeführt und durch den Katalysator hindurchgeleitet wird. Stickoxide, welche in dem Rauchgas enthalten sind, werden mit dem auf der Katalysatoroberfläche adsorbierten Ammoniak gemäß dem vorstehend erwähnten Reaktionsschema katalytisch zu molekularem Stickstoff und Wasser reduziert.
- Durch den Durchgang des heißen Rauchgases durch den Katalysator 2 in Abschnitt 2b wird der Katalysatorabschnitt erwärmt, wobei diese Wärme teilweise verwendet wird, um die katalytische Reduktion von Stickoxiden einzuleiten und auszuführen. Ein Teil der Wärme wird nach der Drehung weiter an die Luft abgegeben, welche im Abschnitt 2c im Gegenstrom zu dem heißen Rauchgas in Abschnitt 2b eingeführt wird.
Claims (6)
1. Verfahren zur Entfernung von Stickoxiden in heißem
Rauchgas durch katalytische Reduktion mit einem
Reduktionsmittel, wobei das Verfahren umfaßt:
das kontinuierliche Einbringen des Rauchgases in einen
Abschnitt einer abschnittsweise unterteilten
Denitrierungskatalysatoreinheit im Gegenstrom zu Frischluft,
welche durch einen anderen Abschnitt des Katalysators
hindurchgeht, und das kontinuierliche Zugeben des
Reduktionsmittels in einen dritten Abschnitt des Katalysators
zwischen dem Abschnitt, welcher von dem Rauchgas
durchlaufen wird, und dem Abschnitt, welcher von der Luft
durchlaufen wird, wobei der dritte Abschnitt vor der
Zugabe des Reduktionsmittels von der Luft durchlaufen
wird, durch kontinuierliches oder stufenweises Ändern
der Lage der Katalysatorabschnitte, dadurch
gekennzeichnet, daß das Reduktionsmittel im Gegenstrom zu der
Frischluft und im Parallelstrom zu dem Rauchgas
eingebracht wird und daß der größte Teil des
Reduktionsmittels an der Einlaßseite des dritten Abschnitts verzögert
wird, was zu einem Konzentrationsprofil des
Reduktionsmittels mit abnehmenden Mengen in Richtung des Auslasses
dieses Abschnitts führt.
2. Verfahren nach Anspruch 1, worin der Katalysator in Form
eines Katalysators mit Wabenstruktur vorliegt.
3. Verfahren nach Anspruch 1, worin der Katalysator
Vanadiumpentoxid, das auf Titandioxid, Aluminiumoxid
und/oder Siliciumdioxid aufgetragen ist, umfaßt.
4. Verfahren nach Anspruch 1, worin der Katalysator auf
einem zeolithischen Material aufgetragen ist.
5. Verfahren nach Anspruch 1, worin das Reduktionsmittel
Ammoniak umfaßt.
6. Verfahren nach einem der vorhergehenden Ansprüchen worin
der Katalysator in einem rekuperativen Wärmeaustauscher
angebracht ist.
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