DE69109698T2 - Aus Polymer hergestellte Keramikfasern mit verbesserter thermischer Stabilität. - Google Patents

Aus Polymer hergestellte Keramikfasern mit verbesserter thermischer Stabilität.

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Description

  • Die vorliegende Erfindung betrifft keramische Fasern der Si-C-N-O-Reihe, die ihre Zugfestigkeit bei Raumtemperatur behalten, nachdem sie erhöhten Temperaturen ausgesetzt worden sind.
  • Die Regierung der Vereinigten Staaten hat Rechte an dieser Erfindung aufgrund des Vertrages F 33 615-83-C-5006 mit DARPA. Keramische Fasern, die aus verschiedenen Organosiliziumpolymeren hergestellt wurden, sind im Stand der Technik wohlbekannt. Diese Fasern haben eine große Anzahl von Verwendungsmöglichkeiten, z.B. die Verstärkung von Kunststoff-, Keramik- und Metallmatrices, um Hochleistungsverbundmaterialien herzustellen oder die Bildung faseriger Produkte, wie Hochtemperaturisolierungsmittel, Riemen, Dichtungen und Vorhänge.
  • Unglücklicherweise nimmt bei diesen Fasern die Zugfestigkeit bei Raumtemperatur schnell ab, nachdem sie Temperaturen von 1200ºC oder mehr für mehr als 30 Minuten ausgesetzt waren. Es ist daher anzunehmen, daß Endprodukte, die aus diesen Fasern hergestellt werden, nur eine geringe Lebensdauer in dieser Umgebung haben.
  • Frühere Erklärungen für die verringerte Zugfestigkeit nach Altern bei hoher Temperatur kreisten hauptsächlich um die Entwicklung gasförmiger Molekülarten. Z.B. beschrieben Mah et al. in J. Mat. Sci. 19 (1984) 1191-1201 das Abbauverhalten von Nicalon -(Si-C-O-Fasern, Nippon Carbon Co.)-Fasern nach Wärmebehandlung. Sie fanden, daß die Faserfestigkeit bei Temperaturen von mehr als 1200ºC abnahm, unabhängig von den Wännebehandlungsbedingungen. Sie fanden auch, daß der Abbau oft mit dem Verdampfen von CO ebenso wie mit dem Wachstum von β-SiC-Körnern verbunden war. Lösungen für dieses Problem wurden nicht vorgeschlagen.
  • Luthra untersuchte in J. Am. Ceram. Soc. 69 (10) C-231- 233 (1986) die inhärente Instabilität von keramischen Fasern der Si-C-N-O-Reihe bei erhöhten Temperaturen (mehr als 1000ºC) und schloß daraus, daß zu erwarten ist, daß sich die Faserzusammensetzung verandert (durch Gasentwicklung), unabhängig von der für die Pyrolyse verwendeten Umgebung. Die darin vorgeschlagenen möglichen Lösungen zur Überwindung der obigen Probleme schlossen das Ausschließen von Sauerstoff und Stickstoff aus dem Polymer oder das Ersetzen von freiem Kohlenstoff in der Keramik durch freies Silizium ein.
  • Lipowitz et al. beschreiben in Advanced Ceramic Materials, Band 2, Nr. 2, 121 (1987), das hierdurch vollständig aufgenommen wird, die Zusammensetzung und Struktur von vier schmelzgesponnenen Fasern der Si-C-N-O-Reihe einschließlich Nicalon -Fasern in Standardqualität und Nicalon -Fasern mit Keramikqualität, die sich von Methylpolydisilylazan ableiten und Fasern, die sich von Hydridopolysilazan ableiten. Es wird offenbart, daß Temperaturen von 1300ºC oder darüber eine Zersetzung dieser Fasern verursachen durch den Verlust von Gasen wie CO, SiO und N&sub2; und durch die Bildung grober β-SiC-Körner.
  • Johnson et al. diskutieren in J. Am. Ceram. Soc., 71 (3) C-132-C-135 (1988) den thermischen Abbaumechanismus von Nicalon und einer Siliziumcarbidfaser, die durch chemische Dampfphasenabscheidung (CVD) abgeschieden wurde. Sie schlagen darin vor, daß der Festigkeitsverlust von CVD-Fasern hauptsächlich ein Ergebnis des Verlustes von CO ist, wohingegen der Festigkeitsverlust bei der Nicalon -Faser durch den Verlust von strukturell gebundenem Si als SiO entsteht. Die Autoren offenbaren, daß die Anordnung von Calcium auf der Oberfläche von CVD-Fasern möglicherweise schädlich sein kann in Bezug auf den Faserabbau, daß es aber nicht bekannt ist, ob der Transport von Calcium an die Oberfläche von anderen Arten von SiC-Fasern deren Festigkeit wesentlich beeinflußt. Diese Literaturstelle offenbart daher nicht die Wirkung von Metallen oder Metallverunreinigungen auf von Polymeren abgeleitete keramische Fasern.
  • Die vorliegenden Anmelder haben gefunden, daß heterogen verteilte Verunreinigungen, wie Metalle oder Metallverbindungen, die Instabilität bei hoher Temperatur verursachen, die bei von Polymeren abgeleiteten Keramikfasern der Si-C-N-O-Reihe beobachtet wird. Außerdem hat die Entfernung dieser Verunreinigungen zu Produkten geführt, mit einer einzigartigen Stabilität bei hohen Temperaturen und damit zu einer längeren Lebensdauer der daraus hergestellten Verbundmaterialien bei höherer Temperatur.
  • Die vorliegende Erfindung betrifft ein Verfahren zur Herstellung von von Polyrneren abgeleiteten keramischen Fasern der Si-C-N-O-Reihe mit einem Durchmesser von weniger als 20 um, die eine erhöhte thermische Stabilität aufweisen, sodaß sie mehr als etwa 60% ihrer Anfangszugfestigkeit bei Raumtemperatur behalten, nachdem sie Temperaturen von 1300 bis 1400ºC mindestens 30 Minuten lang in einer Argon-, Stickstoff- oder ähnlichen nichtoxidativen Atmosphäre unterzogen wurden, das die Schritte umfaßt, daß man das Polymer synthetisiert und dann verspinnt, härtet und die Faser pyrolysiert, wobei alle Quellen für Verunreinigungen während der Synthese des Vorläuferpolymers und des Faserherstellungsverfahrens ausgeschaltet werden durch die Verwendung reiner gefilterter Reaktanden und Gase, durch Filtration des Produktes in verschiedenen Stufen des Verfahrens und durch die Verwendung einer nichtmetallischen Ausstattung und das Vermeiden einer Kontamination aus der Umgebung.
  • Verminderte Gehalte an Kontaminanden wurden erreicht durch eine Reihe von stufenweisen Verfahrensänderungen mit dem Ziel, metallische Verunreinigungen und Metallverbindungsverunreinigungen zu entfernen (d.h. Filtration), einen weiteren Einbau solcher Verunreinigung zu vermindern durch Entfernen von metallischer Verfahrensausstattung und Vermeiden einer Kontamination aus der Umgebung in allen Bereichen des Verfahrens.
  • Die vorliegenden Erfinder haben gefunden, daß von Polymeren abgeleitete keramische Fasern mit geringem Anteil an Verunreinigungen ihre Zugfestigkeit bei Raumtemperatur behalten, nachdem sie hohen Temperaturen ausgesetzt wurden. Genauer können diese Fasern mehr als etwa 60% ihrer ursprünglichen Zugfestigkeit bei Raumtemperatur aufrechterhalten, nachdem sie Temperaturen von 1300 bis 1400ºC mindestens 30 Minuten lang in Argon-, Stickstoffoder einer ähnlichen nichtoxidativen Umgebung ausgesetzt worden sind.
  • Die Ausdrücke "Stabilität bei hoher Temperatur" und "aufrechterhaltene Zugfestigkeit", wie sie hier verwendet werden, sollen zeigen, daß die Fasern die gleiche oder eine ähnliche Zugfestigkeit bei Raumtemperatur haben, vor und nach einem Altern bei hoher Temperatur. "Altern bei hoher Temperatur" bedeutet das Erhitzen auf Temperaturen von etwa 1300 bis 1400ºC mindestens 30 Minuten lang in Argon-, Stickstoff- oder einer ähnlichen nichtoxidativen Umgebung.
  • Die keramischen Fasern der Erfindung sind solche der Reihe Si-C-N-O. Diese Reihenbezeichnung wird verwendet, um Zusammensetzungen zu beschreiben, die eine teilweise amorphe chemische Struktur haben, die aus verschiedenen Kombinationen von Kohlenstoff, Stickstoff und/oder Sauerstoff besteht, die statistisch an Siliziumatome gebunden sind. Diese Fasern werden hergestellt durch Pyrolyse von schmelzversponnenen, gehärteten Organosiliziumpolymeren. Beispiele für diese Fasern sind Si-C-O-Fasern, die sich von Polycarbosilan oder Methylpolysilanpolymeren ableiten, Si-C-N-O-Fasern, die sich von Methylpolydisilylazan-(MPDZ)-Polymeren ableiten und Si-C-N-O-Fasern, die sich von Hydridopolysilazan-(HPZ)-Polymeren ableiten. Außer diesen Beispielen liegt es im Rahmen der vorliegenden Erfindung, irgendeine Faser der Si-C-N-O- Reihe zu verwenden. Besonders vorteilhaft sind jedoch solche Fasern, bei denen der Sauerstoffgehalt minimiert ist.
  • Die obigen Fasern haben im allgemeinen Durchmesser im Bereich von 5 bis 25 um. Sie haben eine Zugfestigkeit im Bereich von etwa 2 bis 3 GPa und ein Modul von etwa 150 bis 250 GPa. Sie weisen einen glasartigen spröden Zugbruch auf mit einem Bruchspiegel, der von einem trüben Bereich und Hechellinien umgeben ist.
  • Wie im Stand der Technik offenbart, ist es bekannt, daß diese Fasern eine geringe Stabilität bei hoher Temperatur haben. In anderen Worten ist die Zugfestigkeit, gemessen bei Raumtemperatur, wesentlich geringer nach einem Altern der Fasern bei hoher Temperatur als die Zugfestigkeit der gleichen Fasern, gemessen bei Raumtemperatur vor dem Altern bei hoher Temperatur. Im allgemeinen behielten z.B. diese Fasern des Standes der Technik weniger als etwa 50% ihrer Anfangszugfestigkeit. Dieser Stand der Technik führt zahlreiche Theorien auf, warum Fasern der Si-C-N-O- Reihe ihre Zugfestigkeit verlieren, wenn sie auf erhöhte Temperatur erhitzt werden, und verschiedene Versuche, dieses Problem zu lösen. Die vorliegenden Erfinder haben gefunden, daß beim Erhitzen auf Temperaturen von 1300 bis 1400ºC in Argon-, Stickstoff- oder einer ähnlichen nichtoxidativen Umgebung für mehr als etwa 30 Minuten die Faserzugfestigkeit schnell abnimmt, bevor sich Masseveränderungen bei der Kristallisation, Gasentwicklung oder Massezersetzung zeigen. Die Erfinder nehmen an, daß der Zugfestigkeitsverlust zu erklären ist durch ein neues Modell des Fehlstellenwachsturns aufgrund von lokalen Zersetzungsreaktionen an Fehlstellenoberflächen. Diese Zersetzungsreaktionen werden katalysiert durch Spuren von heterogen verteilten Verunreinigungen, wie Metallen oder metallischen Verbindungen und führen zu unmeßbar kleinen Veränderungen der Massezusammensetzung oder Struktur.
  • Die Erfinder haben die folgenden Beobachtungen gemacht, die mit dem obigen Modell übereinstimmen:
  • 1) Die Erfinder haben metallische Verunreinigungen in dem Polymer, der gehärteten Faser und der pyrolysierten Faser nachgewiesen. Zusätzlich sind metallische Verunreinigungen oft nachweisbar an der Stelle von Faserbrüchen nach Altern bei hoher Temperatur. Die Mikroanalyse hat schließlich gezeigt, daß sogar dann, wenn der Gesamtgehalt an Verunreinigungen in der Faser relativ gering ist, die Verunreinigungen im Bereich der Fehlstellen konzentriert sein können.
  • 2) Bestimmte metallische Verbindungen erzeugen kristallines SiC und Si&sub3;N&sub4;, wenn sie zu Keramiken der Si-C-N-O-Reihe zugegeben werden und auf über 1000ºc erhitzt werden. Siehe Baney "Ultrastructure Processing of Ceramics, Glasses and Composites", Kapitel 20, Seiten 248-249, L. L. Hench und D. R. Ulrich Ed., J. Wiley, New York (1984).
  • 3) Verschiedene Übergangsmetalle und Edelmetalle bilden bei niedriger Temperatur schmelzende eutektische Mischungen mit Si, die das Wachstum von SiC-Whiskern katalysieren. Siehe Bracke et al., "Inorganic Fibers and Composite Materials", Pergamon Press, Oxford, G.B. 69-71, (1984), Siddiqi et al., J. Mat. Sci., 20, 3230-3238 (1985) und Messier et al., "Preparation and Properties of Solid State Materials", 7, W. R. Wilcox Ed., Marcel Decker, New York, 131-212 (1982).
  • Die erfindungsgemäßen Fasern haben daher die gleiche Makrostruktur wie die oben beschriebenen Fasern des Standes der Technik. Im Mikromaßstab ist jedoch der Grad an Verunreinigungen in diesen Fasern ausreichend gering, um eine Fehlstellenkatalyse wesentlich zu vermindern oder auszuräumen und liefert daher eine einzigartige Faser, die durch einen Stabilitätsgrad bei hoher Temperatur gekennzeichnet ist, der bisher nicht erhältlich war. Im allgemeinen ist der Verunreinigungsgrad geringer als 10 ppm für jedes einzelne Metall, wobei Gehalte von weniger als 1 ppm bevorzugter sind. Noch geringere Verunreinigungsgrade können notwendig sein, wenn die Verteilung der Verunreinigungen sehr heterogen ist.
  • Um Fasern der obigen Reinheit bereitzustellen, fordern die Anmelder, daß alle Kontaminationsquellen während der Synthese des Vorläuferpolymers und des Faserherstellungsverfahrens ausgeschaltet werden. Im allgemeinen betrifft dies die Verwendung reiner gefilterter Reaktanden und Gase, die Filtration des Produktes in verschiedenen Stufen des Verfahrens, die Verwendung nichtmetallischer Ausstattung und das Vermeiden einer Kontamination durch die Umgebung. Die Erfinder glauben auch, daß andere Maßnahmen, die das Einführen von Kontaminanden verhindern, nützlich sind. Durch solche stufenweise Verfahrensänderungen entfernen die Anmelder nach und nach viele Kontaminationsquellen. Das neue Verfahren, das durch diese stufenweise Veränderungen entstand, liefert Fasern mit einer verbesserten Aufrechterhaltung der Hochtemperaturfestigkeit.
  • Ein typisches Faserherstellungsverfahren schließt die Schritte ein, daß man das Polymer synthetisiert und dann die Faser verspinnt, härtet und pyrolysiert. Zahlreiche Methoden zur Entfernung von Verunreinigungen bei dieser Art von Verfahren sind möglich. Während der Polymerisation wird durch (1) Filtration der Reaktanden, Lösungsmittel und Gase am Anfang die Einführung von Verunreinigungen kontrolliert; (2) durch Arbeiten in einer sauberen Umgebung, wobei offene Systeme vermieden werden und direkte Überführungen verwendet werden, kann die Kontamination durch die Umgebung minimiert werden; (3) durch die Verwendung einer nichtmetallischen Ausstattung, z.B. Reaktionskammern und Überführungsvorrichtungen, kann die Einführung metallischer Verunreinigungen während verschiedener Stufen des Verfahrens vermieden werden und (4) durch die Filtration des Polymers zwischen den verschiedenen Stufen des Polymerisationsverfahrens werden auftretende Kontaminanden entfernt und eine Gelbildung verhindert. Während des Spinnverfahrens wird (1) durch direkte Überführung des Polymers in die Spinneinheit eine Verunreinigung durch die Umgebung vermieden; (2) durch Filtration des geschmolzenen Polymers vor dem Verspinnen wird eine zufällige Kontamination entfernt und (3) durch die Verwendung einer nichtmetallischen Spinn- und Faseraufnahmeausstattung wird eine zusätzliche metallische Verunreinigung verhindert. Während des Härtungsverfahrens wird die durch die Verwendung reiner Härtungsmittel das direkte Einführen von Verunreinigungen kontrolliert und (2) das Härten in einer reinen, geschlossenen, nichtmetallischen Umgebung trägt dazu bei, zufällige Kontaminationen zu verhindern. Während der Pyrolyse wird (1) durch Filtration der Gase, die verwendet werden, um die Pyrolyseumgebung zu erzeugen, eine direkte Kontamination der Faser verhindert und (2) durch geschlossene direkte Überführung der gehärteten Faser in den Pyrolysebereich ebenso wie durch die Verwendung eines reinen, nichtmetallischen Ofens wird die Umgebungskontamination minimiert.
  • Bei einer bevorzugten Ausführungsform der Erfindung werden Hydridopolysilazan-(HPZ)-Keramikfasern, wie in U.S. Patent Nr. 4 540 803 oder Ceramic Bulletin, Band 66, Nr. 2, Seiten 363- 367 (1987) in hochgereinigter Form hergestellt, um Fasern mit einer Stabilität bei hoher Temperatur herzustellen.
  • Die Bildung des HPZ-Polymers umfaßt, daß man Trichlorsilan&sub1; Hexamethyldisilazan und ein Lösungsmittel unter Rühren in einer inerten, im wesentlichen wasserfreien Umgebung umsetzt. Nach einer anfänglichen Exotherme wird die Mischung erhitzt, um flüchtige Nebenprodukte, Oligomere und das Lösungsmittel zu entfernen. Das Produkt wird auf Umgebungstemperatur gekühlt, was einen klaren, farblosen Feststoffliefert.
  • Das feste Polymer wird in eine Schmelzkammer gebracht, in der das Polymer sich verflüssigt. Das damit hergestellte flüssige Polymer wird durch eine Spinndüse extrudiert und mit einem Strom von Stickstoffgas gekühlt, wenn die Faser ausgestoßen wird. Die gekühlte Polymerfaser wird mit Härtungsgasen behandelt und in einem Ofen unter inerter Atmosphäre in einer Rate von etwa 3ºC/min bis auf etwa 1200ºC pyrolysiert, was die HPZ-Keramikfaser liefert.
  • Zahlreiche Stufen wurden dazu verwendet, Verunreinigungen bei dem obigen Verfahren zu entfernen. Bei dem Polymerisationsverfahren sind es die folgenden:
  • (1) Hexamethyldisilazan, das redestilliert wurde, Trichlorsilan mit Halbleiterqualität und hochreine Lösungsmittel werden verwendet;
  • (2) die anfänglich gebildete Vormischung, wird, wenn die obigen Reaktanden zusammengebracht worden sind, durch ein 0,2 um Filter filtriert, bevor sie in den Polymerisationsreaktor eingeleitet wird;
  • (3) die zur Erzeugung der inerten Umgebung für die Polymerisation, das Härten und die Pyrolyseverwendeten Gase werden durch ein 0,2 um Filter filtriert vor der Einleitung in das System;
  • (4) die Verwendung einer Filterhilfe zur Entfernung von im polymerisationsreaktor gebildeten Gelen wird vermieden durch Verwendung gereinigter Reaktanden. So wird die Einleitung von Kontaminanden über die Filterhilfe ausgeräumt;
  • (5) die bei den verschiedenen Reaktionen verwendeten Balkenrührer werden so eingestellt, daß ein Kontakt von Metall zu Metall verhindert wird;
  • (6) Diaphragmapumpen ersetzen Zahnradpumpen, die eine zusätzliche metallische Kontamination beitragen;
  • (7) die offene Überführung von Reagenzien und Produkten wird ausgeschlossen, um eine Kontamination durch die Umgebung zu verhindern;
  • (8) das endgültige Polymerprodukt wird durch ein 0,02 um Filter filtriert vor dem Verspinnen und
  • (9) das Endprodukt wird direkt in den Spinnbehälter verdampft ohne Abziehen.
  • Bei dem Spinn/Härtungsverfahren:
  • (1) das Polymer wird durch ein 0,5 um Filter vor dem Verspinnen filtriert;
  • (2) destilliertes Wasser ersetzt Leitungswasser als Härtungsmittel und
  • (3) nicht rostfreier Stahl in der Spinndüse wird durch rostfreien Stahl ersetzt.
  • Bei dem Pyrolyseverfahren:
  • (1) der Pyrolyseofen ist sauber und nichtmetallisch.
  • Obwohl die obigen Stufen spezifisch sind im Hinblick auf die zu bildende Faser, können viele dieser Techniken verwendet werden für andere Faserpolymerisations-/Härtungs-/Pyrolyseverfahren. Das Schlüsselelement bei der Herstellung scheint es zu sein, die Einführung von Kontaminanden zu beschränken auf einen solchen Grad, daß sogar eine Ansammlung der Kontaminanden in einem Teil der Faser die Stabilität der Faser bei hohen Temperaturen nicht dramatisch beeinflußt.
  • Die folgenden nicht beschränkenden Beispiele werden angegeben, damit der Fachmann die Erfindung besser versteht.
  • Beispiel 1
  • Um die Kontaminationsquellen zu bestimmen, wurde eine sorgfältige Analyse der Herstellungsverfahren für Hydridopolysilazan-(HPZ)-Keramikfasern unternommen. Die Röntgenfluoreszenz wurde verwendet, um den Spurenelementgehalt von ungehärteter Faser, on-line gehärteter Faser, die im Vakuum nachgehärtet wurde, und pyrolysierter Faser zu analysieren. Eine Probe von SiC-Pulver von Cerac mit einem geringen Eisengehalt wurde auch, so wie sie erhalten wurde, nach Unterziehen der obigen Härtungs-/Nachhärtungsbedingungen und nach Kontakt mit den Brennbedingungen analysiert. Die folgende Tabelle zeigt die Ergebnisse: Material Verunreinigung (ppm) gesponnene HPZ-Faser gesponnene HPZ-Faser, gehärtet und nachgehärtet gesponnene HPZ-Faser, gehärtet, nachgehärtet und pyrolysiert SiC-Pulver, wie erhalten SiC-Pulver, gemahlen SiC-Pulver, gehärtet und nachgehärtet SiC-Pulver, pyrolysiert
  • Wie sich aus der obigen Tabelle ergibt, zeigt der starke Anstieg des Eisen- und Chlorgehaltes nach dem Härten ohne weiteren Anstieg bei der Pyrolyse, daß ein Großteil der Verunreinigung während des Härtens/Nachhärtens eingeführt wurde. Die Untersuchung des Härtungsverfahrens zeigte eine Korrosion von Stahlteilen in dem Härtungsofen und eine Konzentration von 19 ug Fe/l HCl Härtungsgas.
  • Um diese Verunreinigung zu entfernen, wurden verschiedene Veränderungen bei dem Verfahren gemacht; der Stahlvakuumofen, der für das Nachhärten der Fasern verwendet wurde, wurde ersetzt durch ein Quarzrohr mit Teflon -Auskleidung, ein Glasströmungsmesser ersetzte einen mit Metallteilen und das HCl-Härtungsgas wurde ersetzt durch eine reinere Qualität mit nur 0,29 ug Fe/l. Die unter diesen Bedingungen erzeugten Keramikfasern wurden 2 Stunden bei 1400ºC in Argon gealtert. Sie zeigten eine außergewöhnliche Aufrechterhaltung der Zugfestigkeit - 58% (anfangs 2450 ± 540 MPA; gealtert 1420 ± 980 MPA) verglichen mit wesentlich weniger als 50%, wenn sie unter den alten Bedingungen hergestellt wurden.
  • Beispiel 2
  • Dieser Versuch wurde durchgeführt, um zu bestimmen, ob eine gehärtete Faser, die absichtlich verunreinigt war, Probleme bei der thermischen Stabilität zeigen wurde. Ein Ende eines gehärteten Faserbündels wurde leicht mit einer Fingerspitze, die mit dem Rost aus einer Gasflaschenkette verunreinigt war, berührt. Das andere Ende wurde sauber gelassen. Das Bündel wurde mit 3ºC/min in Stickstoff bis 1200ºC pyrolysiert. Die Probe alterte 2 Stunden bei 1400ºC in Argon.
  • Eine Untersuchung mit Rasterelektronenmikroskop zeigte, daß die reinen Filamente ihr ursprüngliches Aussehen behalten hatten, während Filamente von dem verunreinigten Ende mit Rostgrübchen, Kristallwachstum und abgebauten Oberflächenschichten bedeckt waren.
  • Dieses übertriebene Beispiel zeigt, daß Kontaminanden aus der Umgebung die Faserstabilität angreifen.
  • Beispiel 3
  • Eine chronologische Reihenfolge der Ergebnisse für die Aufrechterhaltung der Festigkeit nach 2 Stunden Altern bei 1400ºC in einer Argonumgebung ist in der folgenden Tabelle gezeigt. Der erste Datensatz zeigt das typische Verhalten von Nicalon -Faser mit keramischer Qualität als Bezug. Der zweite Datensatz zeigt HPZ-Faserchargen, vor der Einführung des neuen "sauberen" Verfahrens. Die meisten Verfahrensänderungen, die dazu bestimmt waren, metallische Kontaminationen zu entfernen, wurden direkt vor der Herstellung der Polymercharge 15 gemacht und bis Charge 28 aufrechterhalten.
  • Die in den Chargen 15, 19, 24, 27 und 28 hergestellten Fasern sind beispielhaft für die einzigartigen neuen Fasern der Erfindung. Die in den Chargen 23 und 25 hergestellten Fasern zeigten nicht die Stabilität bei einem Hochtemperatur-Altern, die die erfindungsgemäßen Fasern kennzeichnet. Es wird angenommen, daß eine unabsichtliche Kontamination während der Herstellung dieser Fasern aufgetreten sein könnte. Material Anfangsfestigkeit gealterte Festigkeit Prozent Aufrechterhaltung NICALON Früh HPZ HPZ Charge * Diese Probe wurde im Labor hergestellt, wo sie eine spezielle Bearbeitung, z.B. zusätzliche Filtration, erfuhr.

Claims (3)

1. Verfahren zur Herstellung von von Polymeren abgeleiteten keramischen Fasern der Si-C-N-O-Reihe mit einem Durchmesser von weniger als 20 um, die eine erhöhte thermische Stabilität haben, sodaß sie mehr als 60% ihrer Anfangszugfestigkeit bei Raumtemperatur behalten, nachdem sie Temperaturen von 1300 bis 1400ºC mindestens 30 Minuten lang in einer Argon-, Stickstoff- oder ähnlichen nichtoxidativen Atmosphäre ausgesetzt wurden, umfassend die Stufen, daß man das Polymer synthetisiert und dann die Faser spinnt, härtet und pyrolysiert, wobei alle Quellen für Kontaminationen ausgeschaltet werden während der Synthese des Vorläuferpolymers und des Faserherstellungsverfahrens durch Verwendung reiner gefilterter Reaktanden und Gase, durch Filtration des Produktes in verschiedenen Stufen des Verfahrens und durch die Verwendung einer nichtmetallischen Ausstattung und das Vermeiden einer Kontamination aus der Umgebung.
2. Von Polymeren abgeleitete keramische Fasern der Si-C- N-O-Reihe erhältlich mit einem Verfahren nach Anspruch 1 mit einem Durchmesser von weniger als 20 um mit einer erhöhten thermischen Stabilität, sodaß sie mehr als 60% der Anfangszugfestigkeit bei Raumtemperatur behalten, nachdem sie Temperaturen von 1300 bis 1400ºC mindestens 30 Minuten lang in einer Argon-, Stickstoff- oder ähnlichen nichtoxidativen Atmosphäre unterworfen wurden, wobei die thermische Stabilität der Fasern erhöht wird, indem der Gehalt an Verunreinigungen an heterogen verteilten Metallen oder metallischen Verbindungen minimiert wird.
3. Von Polymeren abgeleitete keramische Fasern nach Anspruch 2 mit einer Zugfestigkeit von mehr als 1586 MPa, nachdem sie Temperaturen von 1300 bis 1400ºC mindestens 30 Minuten lang unterworfen wurden, die von einer Hydridopolysilazanfaser stammen.
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