DE69031739T2 - Zusammensetzungen von aromatischen Polycarbonatharzen mit SAN oder SAN und ABS - Google Patents
Zusammensetzungen von aromatischen Polycarbonatharzen mit SAN oder SAN und ABSInfo
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Description
- Die vorliegende Erfindung betrifft Formzusammensetzungen aufweisend ein aromatisches Polycarbonatharz und ein Styrollacrylnitril (SAN) Copolymer oder ein Styrol/Acrylnitril (SAN) und ein Acrylnitril/Butadien/Styrol (ABS) Harzcopolymer und im besonderen Zusammensetzungen mit einer verbesserten multiaxialen Schlagzähigkeit und einer verbesserten Schlagzähigkeit bei niedrigen Temperaturen.
- Zusammensetzungen aus aromatischen Polycarbonatharzen und SAN oder aus SAN- und ABS-Harzen haben eine Vielzahl von mechanischen Eigenschaften, die diese Zusammensetzungen zur Formung von Teilen und besonders von Teilen für die Automobilindustrie besonders geeignet machen.
- Es ist bekannt, den Formzusammensetzungen von Polycarbonat- oder ABS-Harzen interne oder externe Schmierstoffe zuzugeben, um die Fließfähigkeit der Zusammensetzungen zu verbessern und die Verarbeitung dieser Zusammensetzungen genauso wie die Freisetzung der aus diesen Zusammensetzungen bestehenden Formkörper zu erleichtern.
- Die Zugabe dieser Schmierstoffe führt im allgemeinen jedoch zu einer Abnahme der Schlagzähigkeit der entstehenden Harzzusammensetzungen.
- Die US-A-4,554,302 beschreibt eine aromatische Polycarbonatharz- Zusammensetzung, die ein N,N-Dialkylamid, beispielsweise N,N-Dimethylamid als Entformungsmittel enthält.
- Die JP-A-25,475/55 (= 1980) beschreibt Formzusammensetzungen von thermoplastischen Polymeren, die Bisamide von höheren Fettsäuren enthält, um das Erscheinungsbild der Oberfläche der Formkörper zu verbessern.
- Die JP-A-75,443/55 (= 1980) beschreibt Formzusammensetzungen von Polycarbonatharzen, die Fettsäureamide enthalten, welche gute mechanische Eigenschaften besitzen und transparent sind.
- Die EP-A-262 566 beschreibt die Verwendung von oxidiertem Polyethylen als Entformungsmittel für Polycarbonatharzmischungen. Es wird gezeigt, daß die Zugabe von oxidierten Polyolefinen die Schlagzähigkeit reduziert. Gemäß den Beispielen der EP-A-262 566 reduziert die Zugabe von Pentaerythritstearat die Schlagzähigkeit jedoch in einem größerem Ausmaß.
- Es wurde nun entdeckt, daß die Verwendung von besonderen Schmierstoffen in Kombination mit Zusammensetzungen von aromatischen Polycarbonaten und SAN- Harzen oder von SAN-Harzen und ABS-Harzen nicht nur die Fließfähigkeit der Zusammensetzungen verbessert, sondern überraschenderweise auch die Schlagzähigkeit der Zusammensetzungen und im besonderen die multiaxiale und Izod-Schlagzähigkeit bei niedrigen Temperaturen verbessert, ohne daß dies für die anderen wertvollen Eigenschaften dieser Zusammensetzungen schädlich oder spürbar schädlich ist.
- Die vorliegende Erfindung stellt eine Formzusammensetzung zur Verfügung, umfassend:
- (a) 10 bis 75 Gew.-%, vorzugsweise 10 bis 50 Gew.-%, eines aromatischen Polycarbonatharzes und
- (b) 25 bis 90 Gew.-%, vorzugsweise 50 bis 90 Gew.-%, einer Komponente, bestehend aus:
- (i) 5 bis 100 Gew.-%, vorzugsweise 35 bis 100 Gew.-% eines Styrol- Acrylnitril-Copolymeren und
- (ii) 0 bis 95 Gew.-%, vorzugsweise 0 bis 65 Gew.-% eines Polymerisats, resultierend aus dem Pftopfen von Acrylnitril und Styrol auf Polybutadien mit einem Pfropfanteil an Polybutadien im Bereich von 30 bis 95 %, dadurch gekennzeichnet, daß sie weiter umfaßt, basierend auf 100 Gewichtsteilen von (a) und (b),
- (c) 0,1 bis 2 Gewichtsteile, vorzugsweise 0,2 bis 0,5 Gewichtsteile, eines Schmiermittels, ausgewählt aus Pentaerythritstearat, Alkylenbisstearamiden und ihren Mischungen.
- Als zusätzliches Schmiermittel können die Zusammensetzungen ein oxidiertes Polyethylen mit einem Zahlenmittel des Molekulargewichts von 3000 bis 5000 aufweisen.
- Die erfindungsgemäßen Zusammensetzungen können des weiteren gewöhnliche Zusatzstoffe, wie beispielsweise Antioxidationsmittel, Füllstoffe, Pigmente, UV- Absorber und flammhemmende Mittel beinhalten.
- Unter den geeigneten aromatischen Polycarbonatharzen befinden sich Polymere, die von einem divalenten Phenol und einem Carbonatprecursor, beispielsweise Phosgen oder einem Haloformiat eines Carbonsäureesters, abstammen. Die aromatischen Polycarbonatharze haben vorzugsweise eine Grenzviskositätszahl von etwa 0,35 bis 0,75 (gemessen in p-Dioxan bei 30ºC und angegeben als dl/g). Unter den divalenten Phenole zur Herstellung der aromatischen Polycarbonatharze sind einkernige und mehrkernige aromatische Verbindungen mit zwei Hydroxygruppen als funktionelle Gruppen, welche beide direkt an ein Kohlenstoffatom eines aromatischen Ringes gebunden sind, geeignet.
- Als geeignete divalente Phenole werden beispielhaft erwähnt: Bis-2,2-(4- hydroxyphenyl)propan (Bisphenol-A = BPA), Resorcin, Bis(4-hydroxy-5- nitrophenyl)methan, 2,2'-Dihydroxybisphenyl, 2,6-Dihydroxynaphthalin, Bis(4- hydroxyphenyl)sulfon, 5'-Chlor-2,4'-dihydroxydiphenylsulfon, 4,4'- Dihydroxydiphenyloxid und 4,4'-Dihydroxy-2,5-diethoxydiphenyloxid.
- Es ist möglich die aromatischen Polycarbonatharze unter Verwendung von 2 oder mehr divalenten Phenolen oder eines Copolymers eines divalenten Phenols mit einem Glycol oder einem Polyester, welcher eine Säureendgruppe oder eine Hydroxygruppe hat, herzustellen. Das aromatische Polycarbonatharz kann auch in Gegenwart einer zweibasigen Säure hergestellt werden. Vernetzte Polycarbonatharze, wie die in US-A-4,001,184 beschriebenen, können des weiteren verwendet werden. Mischungen von 2 oder mehr der oben erwähnten Polycarbonatharze können auch verwendet werden. Bevorzugtes Polycarbonatharz ist das Homopolymer, welches aus Bisphenol-A und Phosgen erhalten wird.
- Erfindungsgemäß geeignete Polymerisate, die durch Pftopfen von Acrylnitril und Styrol auf Polybutadien entstehen, sind in der Fachwelt ebenso weithin bekannt wie Verfahren zu ihrer Herstellung und werden unter anderem in EP-A-0 248 308, DE- A-2 259 565 und US-A-3, 130,177 beschrieben. Im besonderen beschreibt die EP-A-0 248 308 Zusammensetzungen von Polycarbonatharzen, gepfropften Polymerisaten von Styrol/Acrylnitril auf Polybutadien und von Copolymerisaten von Styrollarcrylnitril, welche ein Trimethylpropantristearat als Schmiermittel enthalten.
- Die erfindungsgemäß geeigneten Styroleinheiten der Polymerisate, die durch Pfropfen von Acrylnitril und Styrol auf Polybutadien erhalten werden, werden vorzugsweise ausgewählt aus Styrol, alpha-Alkylstyrolen, im besonderen alpha- Methylstyrol und ihren Mischungen. Ganz besonders liegt die Summe der Styrolmonomere und der Acrylnitrilmonomere, die während des Pfropfens auf das Polybutadien zugegeben werden, im Bereich von 30 bis 70 Gewichts-% mit einem von 3/1 bis 3/2 variierenden Verhältnis von Styrol/Acrylnitril, kombiniert mit 70 bis 30 Gewichts-% Polybutadien.
- Die Verwendung von gepftopften Copolymeren, welche die Kombination von 50 Gewichts-% Acrylnitril und Styrol mit 50 Gewichts-% Polybutadien aufweisen, ist bevorzugt. Das Pfropfverhältnis von Polybutadien ist im allgemeinen zwischen 30 und 95 %, bevorzugt zwischen 40 bis 80% und besonders bevorzugt zwischen 40 und 65%.
- Die erfindungsgemäßen Styrolacrylnitril-Copolymere und Verfahren zu ihrer Herstellung sind weithin im Stand der Technik bekannt und sind unter anderem in der NL-A-177 604 beschrieben.
- Im allgemeinen weisen diese Styrol/Acrylnitril-Copolymere (SAN) ein Verhältnis von Styroleinheiten zu Acrylnitrileinheiten von 60/40 bis 80/20 auf und haben ein durch Gel-Permeations-Chromatographie bestimmtes Gewichtsmittel des Molekulargewichts von 70.000 bis 150.000. Die erfindungsgemäß geeigneten Styroleinheiten der Styrol/Acrylnitril-Copolymere werden vorzugsweise aus Styrol, alpha-Alkylstyrolen, im besonderen alpha-Methylstyrol und ihren Mischungen ausgewählt.
- Die erfindungsgemäß geeigneten Schmiermittel sind aus Pentaerythritylstearaten, im besonderen Pentaerythrityltetrastearat, und Alkylenbisstearamiden, im besonderen Methylen- und Ethylen-Bisstearamiden und ihren Mischungen ausgewählt.
- Besonders bevorzugt als Schmiermittel zur Verbesserung der multiaxialien Schlagzähigkeit sind Methylen- und Ethylen-Bisstearamide. Besonders auf Methylenbisstearamid wird hingewiesen.
- Die erfindungsgemäßen Schmiermittel zur Verbesserung der multiaxialen Schlagzähigkeit der vorliegenden Zusammensetzungen sind in einer Menge im Bereich von 0,1 bis 2 Gewichtsteilen, vorzugsweise 0,2 bis 0,5 Gewichtsteilen, bezogen auf 100 Gewichtsteile von (a) und (b), vorhanden. Geringere Mengen als 0,1 Gewichtsteile verbessern die Schlagzähigkeit nicht signifikant, während größere Mengen als 2 Gewichtsteile, obwohl sie die Schlagzähigkeit der Zusammensetzungen verbessern, andere wertvolle Eigenschaften der vorliegenden Zusammensetzungen nachteilig beeinflussen.
- Optional können die vorliegenden Zusammensetzungen auch gewisse allgemein bekannte und verwendete Zusatzstoffe beinhalten, wie beispielsweise inerte und verstärkende Füllstoffe, z.B. Glas, Glimmer, Ton und Glasfasern, UV-Absorber, wie Benzophenone und Benzotriazole, flammhemmende Mittel und Antioxidationsmittel, wie beispielsweise Phenole, Phosphite und ihre Mischungen.
- In den folgenden Beispielen beziehen sich alle Prozentwerte und Teile auf Gewicht, es sei denn anderes ist vermerkt.
- Zusammensetzungen A, B und C austabelle 1 wurden durch Mischen der Inhaltsstoffe bei 270ºC in einem Doppelschraubenextruder hergestellt und die Zusammensetzungen D bis G und 1 bis 5 austabelle 1 wurden durch Mischen der erwähnten Inhaltsstoffe bei 250ºC in einem Doppelschneckenextruder hergestellt. Die verschiedenen Mischungen wurden anschließend bei 250ºC zu Prüfkörpern geformt.
- Die Vicat-Temperatur (ISO R306) und die Izod-Kerbschlagzähigkeit (ISO R180 = ASTM D 256) wurden gemäß den Standardversuchen gemessen.
- Die Schmelzviskosität wurde bei 260ºC und einer Scherung von 1000 s&supmin;¹ gemessen.
- Der Zug-Elastizitätsmodul, die Zugfestigkeit und die Reißdehnung wurde gemäß der ISO R527 gemessen.
- Die multiaxiale Schlagzähigkeit wurde gemäß DIN 53443 und die Charpy- Kerbschlagzähigkeit wurde gemäß DIN 53453 gemessen.
- Die Ergebnisse dieser Versuche sind in Tabelle II dargestellt. Tabelle 1
- 1. Bisphenol-A Polycarbonat. Gewichtsmittel des Molekulargewichts 22 500.
- 2. Gepfropftes Polymerisat aus Acrylnitril-Polybutadien-Styrol, enthaltend 50 % Polybutadien, 35 % Styrol und 15 % Acrylnitril.
- 3. Styrol-Acrylnitril-Copolymer, welches 28% Acrylnitril enthält, MW = 100 000
- 4. Oxidiertes Polyethylen, Mn 4000
- 5. Pentaerythrityltetrastearat. Tabelle II
- * Mittelwert aus 2 Versuchen
- Diese Beispiele zeigen klar, daß die erfindungsgemäßen Zusammensetzungen (Nr.1 bis 4) eine hohe multiaxiale Schlagzähigkeit haben, die nahe der multiaxialen Schlagzähigkeit von Zusammensetzungen ist, die nur Polycarbonate aufweisen.
- Noch überraschender ist, daß die erfindungsgemäßen Zusammensetzungen eine Izod- Kerbschlagzähigkeit und Kerbschlagzähigkeitswerte gemäß DIN 53443 haben, welche auch bei niedrigen Temperaturen außergewöhnlich hoch bleiben.
- Dies Ergebnis ist besonders überraschend, da entsprechende Zusammensetzungen, die nur Polycarbonate oder Mischungen von SAN und ABS als Harzkomponenten enthalten, bekanntermaßen einen wichtigen Abfall dieser Schlagzähigkeitswerte bei niedrigen Temperaturen aufweisen.
- Die Beispiel zeigen den Einfluß der erfindungsgemäßen Schmiermittelmenge auf die Fließfähigkeit und die multiaxiale Schlagzähigkeit der Zusammensetzungen.
- Die Zusammensetzungen der Tabelle 3 wurden wie oben bescbrieben gemischt und zu Prüfkörpern geformt. Die Prüfergebnisse sind in Tabelle 4 dargestellt. Tabelle 3
- 1, 2,:3 sind in Tabelle 1 beschrieben Tabelle 4
- Tabelle 4 zeigt, daß mit Zunahme der Menge des Schmierstoffs nicht nur die Fließfähigkeit der Zssammensetzung steigt, sondern auch die multiaxiale und die Izod-Schlagzähigkeit zunimmt.
- Alle erwähnten Patente(Anmeldungen) werden durch Referenz eingefügt.
Claims (9)
1. Formzusammensetzungen, umfassend:
(a) 10 bis 75 Gewichts-% eines aromatischen
Polycarbonatharzes und
(b) 25 bis 90 Gewichts-% einer Komponente,bestehend
aus:
(i) 5 bis 100 Gewichts-% eines Styrol-Acrylnitril-
Copolymeren und
(ii) 0 bis 95 Gewichts-% eines Polymerisats,
resultierend aus dem Pf ropfen von Acrylnitril und
Styrol auf Polybutadien im Bereich von 30
bis 95%, dadurch gekennzeichnet, daß sie
weiter umfaßt, basierend auf 100
Gewichtsteilen von (a) und (b),
(c) 0,1 bis 2 Gewichtsteile eines Schmiermittels,
ausgewählt aus Pentaerythritylstearat,
Alkylenbisstearamiden und ihren Mischungen.
2. Zusammensetzungen nach Anspruch 1, die 10 bis 50
Gewichts-% von (a) und 50 bis 90 Gewichts-% von (b)
umfassen.
3. Zusammensetzung nach Anspruch 1 oder 2, dadurch
gekennzeichnet, daß Komponente (b) 35 bis 100 Gewichts-%
von (i) und 0 bis 65 Gewichts-% von (ii) umfaßt.
4. Zusammensetzungen nach jedem der vorhergehenden
Ansprüche,dadurch gekennzeichnet, daß Komponente (c)
0,2 bis 0,5 Gewichtsteile beträgt.
5. Zusammensetzungen nach jedem der vorhergehenden
Ansprüche, worin Komponente (a) ein Bisphenol-A-
Polycarbonatharz ist.
6. Zusammensetzungen nach jedem der vorhergehenden
Ansprtiche, worin Komponente (b) (ii) ein
Polymerisat ist, erhalten durch Pfropfen von Acrylnitril
und Styrol auf ?olybutadien,welches 50%
Polybutadien, 35% Styrol und 15% Acrylnitril enthält.
7. Zusammensetzung nach jedem der vorhergehenden
Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, daß das
Schmiermittel Methylen- oder Ethylenbistearamid ist.
8. Zusammensetzung nach jedem der vorhergehenden
Ansprüche, weiter umfassend eines oder mehrere der
folgenden Additive: inerte und verstärkende
Füllstoffe, UV-Absorber, flammhemmende Mittel,
Antioxidationsmittel.
9. Zusammensetzung nach jedem der vorhergehenden
Ansprüche, die weiter einen Füllstoff umfaßt.
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