DE60222420T2 - Verfahren zur hydrolyse von milcheiweissen - Google Patents

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Description

  • Gebiet der Erfindung
  • Die vorliegende Erfindung betrifft Zusammensetzungen, die hydrolysiertes Milchcasein und vorzugsweise nicht-hydrolysiertes Molkeprotein enthalten, und insbesondere neue Verfahren zur Herstellung von Hydrolysaten, die hydrolysiertes Casein und vorzugsweise nicht-hydrolysiertes Molkeprotein enthalten. Infolgedessen können solche Hydrolysate zur Herstellung von Getränken, wie Sportgetränken und Softdrinks, Diätprodukten, Säuglingsnahrung oder verschiedenen Nahrungsprodukten oder fermentierten Produkten verwendet werden.
  • Hintergrund der Erfindung
  • Die Proteinfraktion von Kuhmilch steht mit der Gesundheit in Zusammenhang. Die gesundheitsfördernden Eigenschaften liegen nicht nur in den Ernährungsaspekten dieser Proteinfraktion, sondern auch in verschiedenen vorhandenen gesundheitsfördernden Faktoren.
  • Milchproteine bestehen aus etwa 80% Caseinen. Eine Vielzahl an Molkeproteinen macht das restliche Protein aus. Die Caseinfraktion ist die Hauptquelle für Aminosäuren, Calcium und Phosphat, die sämtlich für das Wachstum des Jungtiers erforderlich sind. Die Molkeproteinfraktion ist ebenfalls eine Quelle für Aminosäuren und enthält zusätzlich mehrere biologisch aktive und vermutlich gesundheitsfördernde Proteine, wie Immunglobuline, Folatbindungsprotein, Lactoferrin, Lactoperoxidase und Lysozym. Es ist ebenfalls bekannt, dass nach Verstoffwechselung der Casein- und Molkeproteinfraktionen eine Reihe neuer biologisch aktiver Peptide gebildet wird. Beispiele für solche neu gebildeten biologisch aktiven Peptide sind u.a. Casomorphine, Casokinine, Immunglobuline, Immunpeptide, Caseinphosphopeptide, Lactiphine und Lactoferrin. Daher bietet die Verwendung von Casein und Molkeproteinen in der Kombination, in der sie in Milch vorkommen, signifikante Ernährungs- und Gesundheitsvorteile.
  • Vor Kurzem wurde gefunden, dass industriell hergestellte Hydrolysate von Milchproteinen ebenfalls neu gebildete biologisch aktive Peptide und insbesondere ACE-Inhibitoren zur Bekämpfung von Hypertonie enthalten.
  • Das weiße Aussehen von Milch wird durch Streuung von Licht durch Fettglobuli und Caseinmizellen verursacht. Magermilch, d.h. Milch, aus der das gesamte Fett entfernt wurde, ist aufgrund dieser Caseinmizellen immer noch weiß.
  • Die Molkeproteinfraktion der Milch, d.h. Milch nach Entfernen sowohl der Fett- als auch der Caseinfraktion, ist eine gelbliche, aber klare Proteinlösung, die reich an verschiedenen Proteinen, Peptiden, Lactose, Mineralien und Vitaminen ist. Alle diese Bestandteile sind sogar unter sauren Bedingungen vollständig löslich. Dennoch kann das Lösen von Molkeproteinen infolge einer teilweisen Denaturierung während des Sprühtrocknens trübe Lösungen ergeben. Eine partielle enzymatische Hydrolyse kann die Löseeigenschaften dieser leicht denaturierten sprühgetrockneten Molkeproteine verbessern. Eine umfassendere enzymatische Hydrolyse von Molkeproteinen verbessert deren Löslichkeit weiter, führt aber auch zu leichten Zunahmen in der Bitterkeit und den Spiegeln an vorhandenen freien Aminosäuren. Das übliche Ziel einer umfassenderen enzymatischen Hydrolyse von Molkeproteinen ist es, eine Verringerung der Allergenität und eine verbesserte Aufnahme im Intestinum zu erzielen. Insbesondere der Aspekt der verringerten Allergenität ist kommerziell von Bedeutung. Zum Beispiel wurde in verschiedenen nordeuropäischen Ländern eine Kuhmilchunverträglichkeit bei fast 3% der allgemeinen Säuglingspopulationen in den ersten zwei Lebensjahren diagnostiziert. Zusammen mit den Caseinen gehört beta-Lactoglobulin zu den hauptsächlichen Allergenen in Kuhmilch. Erwachsene zeigen selten Kuhmilchallergien, und spezialisierte Produkte für diese Gruppe müssen derart zugeschnitten sein, dass sie leicht aufnehmbar sind, einen guten Geschmack bieten und gute Lagerstabilitäten, insbesondere unter sauren Bedingungen, aufweisen. Daher ist es nicht überraschend, dass es eine erhebliche Literatur im Hinblick auf die umfassende enzymatische Spaltung von Molkehydrolysaten gibt, die auf klinische, diätetische und Sport-Anwendungen sowie auf die Säuglingsernährung abzielt.
  • Im Gegensatz zu Molke ist Casein reich an hydrophoben Aminosäuren, so dass seine Hydrolysate durchwegs bitter sind und zu ranzigen und brüheartigen Geschmacksabweichungen neigen. Aufgrund ihrer extremen Bitterkeit finden enzymatisch hydrolysierte Caseine nur beschränkte Anwendung. Außerdem macht ihr hoher Gehalt an hydrophoben Aminosäuren Peptide, die von Casein herrühren, insbesondere unter sauren Bedingungen schwierig zu lösen.
  • In der Literatur beschriebene Verfahren zur Herstellung partieller Caseinhydrolysate beinhalten in der Regel Mehr-Schritt-Hydrolysen mit wenigen Endoproteasen, gefolgt von Inkubation mit einer oder mehreren Exoproteasen. Kombinationen verschiedener Endoproteasen werden gewöhnlich dazu verwendet, den hohen Hydrolysegrad (degree of hydrolysis, DH) zu erzielen, der erforderlich ist, um mögliche allergene Reaktionen zu minimieren und die Löslichkeit zu verbessern. Eine anschließende Inkubation mit Exoproteasen setzt amino- oder carboxyterminale Aminosäurereste frei, wodurch bittere Geschmacksabweichungen minimiert werden. Die Freisetzung freier Aminosäuren impliziert jedoch Verluste in der Ausbeute und einen verringerten Nährwert. Weil hohe Spiegel an freien Aminosäuren auch zu brüheartigen Geschmacksabweichungen und erhöhten osmotischen Werten des endgültigen Hydrolysats führen können, sind zusätzliche Verfahrensschritte zur Entfernung freier Aminosäuren und stark hydrophober Peptide, die für die bitteren Geschmacksabweichungen verantwortlich sind, übliche Praxis.
  • Die Patentanmeldung EP 0 610 411 beschreibt vollständig lösliche Caseinhydrolysate von guter organoleptischer Qualität mit niedermolekularen Peptiden und einem DH-Wert in der Größenordnung von 15 bis 35%.
  • Die Patentanmeldung WO 96/13174 beschreibt ein Verfahren, das durch eine Hydrolysereaktion, die eine beliebige neutrale oder alkalische Protease aus Bacillus in Kombination mit einem Aspergillus-Enzymkomplex beinhaltet, der sowohl Endo- als auch Exopeptidasen umfasst, gekennzeichnet ist, zur Produktion eines Milchproteinhydrolysats mit einem Hydrolysegrad zwischen 35% und 55%.
  • Die Patentanmeldung EP 384 303 beschreibt ein Verfahren zur Herstellung eines Proteinhydrolysats, das wenig Bitterkeit und einen niedrigen DH-Wert aufweist, unter Verwendung einer Aminopeptidase.
  • Die Patentanmeldung EP 223 560 beschreibt ein Verfahren zur Herstellung von Milchproteinen mithilfe einer sequentiellen Enzymhydrolyse.
  • Die Patentanmeldung EP 0 631 731 beschreibt ein partielles Hydrolysat eines Proteingemischs, das Molkeprotein und Casein umfasst, wobei das Hydrolysat einen Hydrolysegrad zwischen 4 und 10% hat, und ein wenig bitteres Hydrolysat unter Verwendung einer Kombination von Trypsin und Chymotrypsin erhalten wird.
  • Das Patent US 4,600,588 beschreibt ein Milchproteinhydrolysat, das aus säurepräzipitiertem Casein besteht, das u.a. mit einer sauren Pilz-Protease behandelt wurde.
  • Die Patentanmeldung JP11243866 beschreibt ein Caseinhydrolysat, das sich für Getränke und Nahrungsmittel eignet, geschmacklos und geruchlos ist und einen Hydrolysegrad von 17 bis 30% besitzt.
  • Das Patent US-A-5405756 betrifft ein transparentes säurelösliches Lebensmittelprodukt. Milch oder Magermilch werden als Ausgangsmaterial zur Herstellung eines Caseinphosphopeptidase-(CPP-)Produkts verwendet.
  • Die Patentanmeldung EP-A-1062873 betrifft Milchproteinhydrolysate mit einem niedrigen Hydrolysegrad und relativ hochmolekularen Peptiden/Proteinen.
  • Die Patentanmeldung WO-A-02045523 betrifft die Produktion von Hydrolysaten unter Verwendung einer prolinspezifischen Endoprotease. Dieses Dokument wurde erst nach dem Prioritätsdatum der vorliegenden Anmeldung veröffentlicht.
  • Zusammenfassung der Erfindung
  • Die vorliegende Erfindung stellt eine Proteinzusammensetzung bereit, die hydrolysiertes Casein-Protein und Molkeprotein in einem Verhältnis von 9:1 bis 1:1, bezogen auf das Trockengewicht, umfasst. Vorzugsweise ist das Molkeprotein nicht hydrolysiert. Die Proteinzusammensetzung ist eine klare Flüssigkeit bei pH 4, wenn das hydrolysierte Casein-Protein und Molkeprotein in Wasser in einer Menge von 40 g Protein (Trockengewicht)/Liter bei 10°C gelöst oder vorhanden ist.
  • Falls die Proteinzusammensetzung weniger als 40 g Protein (Trockengewicht)/Liter umfasst, ist diese Zusammensetzung bei 10°C immer noch eine klare Flüssigkeit, wenn sie auf eine Flüssigkeit mit 40 g Protein (Trockengewicht)/Liter aufkonzentriert wird.
  • Die vorliegende Erfindung stellt auch ein Verfahren zur Herstellung einer Zusammensetzung bereit, die Casein-Protein und Molkeprotein umfasst, wobei zumindest die Caseinfraktion hydrolysiert ist.
  • Die vorliegende Erfindung stellt auch ein Produkt bereit, das eine erfindungsgemäße Zusammensetzung umfasst, zum Beispiel ein Getränk, wie ein Sportgetränk oder ein Softdrink oder ein Gesundheitsgetränk, oder ein Diätnahrungsmittel, wie ein Produkt für Ältere oder für abnehmende Menschen, oder eine Säuglingsformulierung, wie ein Geburts- oder Anschlussprodukt. Außerdem kann es sich um ein fermentiertes Produkt handeln, oder es kann in verschiedene Körperpflegeprodukte eingebracht werden.
  • Detaillierte Beschreibung der Erfindung
  • Das erfindungsgemäße Produkt umfasst vorzugsweise Molkeprotein und Casein in einem Verhältnis, wie sie in Kuhmilch vorkommen. Um die vorhandenen biologisch aktiven Peptide und Proteine zu nutzen, sollte die enzymatische Hydrolyse des Molkeproteins vorzugsweise minimal sein. Die enzymatische Hydrolyse der Caseine sollte weit genug gehen, dass eine hohe Proteinausbeute in einem klaren Produkt unter sauren Bedingungen gewährleistet ist. Daher wird das Casein-Protein von einer ausreichenden Menge an Enzymen für einen ausreichenden Zeitraum hydrolysiert, dass es zu einem fast vollständig hydrolysierten Protein wird. Fast vollständig hydrolysiert impliziert, dass nur wenige Prozent des Caseinats nicht vollständig löslich sind und eine gewisse Trübheit in dem endgültigen Hydrolysat verursachen können. Ebenso kann die Molkefraktion etwas restliches unlösliches Material, wie Spuren von Caseinen, enthalten. Um diese unlösliche Substanz aus dem Gemisch von Caseinhydrolysat und Molke zu entfernen, bieten entweder Zentrifugation bei niedriger Geschwindigkeit (zum Beispiel bei 2000–5000 g) oder einfaches Absetzen, gefolgt von Dekantierung, industriell annehmbare Verfahrensschritte, um ein klares Produkt zu erhalten. Es sollte selbstverständlich sein, dass normale Kuhmilch nicht unter Verwendung entweder der Zentrifugation bei niedriger Geschwindigkeit oder durch den Absetz-/Dekantierungsschritt geklärt werden kann. Nach dem Mischen der hydrolysierten Casein-Proteine mit den Molkeproteinen und vorzugsweise nach einer Zentrifugation bei niedriger Geschwindigkeit liefert das erhaltene Produkt eine klare Flüssigkeit bei pH 4, wenn es in Wasser in einer Menge von 40 g Protein (Trockengewicht) pro Liter gelöst wird oder vorhanden ist. Im Allgemeinen erfolgt die Hydrolyse bei einem pH von 3,5 bis 9 und einer Temperatur von 40 bis 80°C. Vorzugsweise hat das Proteinhydrolysat ein Verhältnis von Molke zu Casein, wie es in Kuhmilch vorhanden ist, und ist unter sauren Bedingungen klar. Vorzugsweise hat das Hydrolysat einen verbesserten neutralen oder milden Geschmack und eine gute Lagerungsstabilität.
  • Eine flüssige Zusammensetzung ist "klar", wenn bei 10°C und pH 4 ihre optische Absorption, die bei 480 nm unter Verwendung einer 1-cm-Glaszelle gemessen wird, unter 1,00, vorzugsweise unter 0,50, ist, wenn sie gegen einen Überstand der gleichen Zusammensetzung bei 10°C und pH 4 gemessen wird, der nach einer Zentrifugation bei 20000 g für 20 Minuten erhalten wird.
  • Die vorliegende Erfindung stellt ein Gemisch von Milchproteinhydrolysaten, vorzugsweise Caseinhydrolysat und Molke, in Casein-Molke-Verhältnissen von 9:1 bis 1:1, bezogen auf das Trockengewicht, vorzugsweise in einem Verhältnis, wie es in Kuhmilch vorliegt, bereit. Außerdem stellt die vorliegende Erfindung ein Verfahren zur Produktion solcher Gemische und von Ernährungsgetränken, die davon stammen, bereit. Das Proteinhydrolysat kann in Säuglingsformulierungen, Diätnahrungsmitteln, Nutrazeutika, Eiscremes, Soßen, fermentierten Produkten, Joghurts und Körperpflegeprodukten verwendet werden. Im Allgemeinen hat die erfindungsgemäße Zusammensetzung eine stark verringerte Allergenität verglichen mit Kuhmilch. Im Allgemeinen hat die erfindungsgemäße Zusammensetzung einen milden bis neutralen Geschmack und eine verbesserte Löslichkeit und Transparenz unter sauren Bedingungen und kann als Grundlage für andere Getränke, wie Sportgetränke oder Softdrinks oder Gesundheitsgetränke, oder fermentierte Produkte verwendet werden. Mit dem Begriff milder Geschmack ist ein Bitterkeitsspiegel gemeint, der ähnlich oder niedriger ist als ein Spiegel von 15 mg/Liter Kininsulfat, das in destilliertem Wasser gelöst und bei einer Temperatur von 14°C probiert wird.
  • Um den Nutzen des erfindungsgemäßen Produkts für die Gesundheit weiter zu verbessern, kann die Proteinzusammensetzung mit Vitaminkonzentraten, Frucht oder Fruchtfraktionen, um den Vitamin- und Fasergehalt des Endprodukts zu erhöhen, und sogar mit Hydrolysatfraktionen kombiniert werden, um den Spiegel an biologisch aktiven Peptiden zu erhöhen. Außerdem kann das erfindungsgemäße Produkt mit einer Reihe an Mikrobenkulturen fermentiert werden, um den Geschmack und den Nutzen für die Gesundheit zu verbessern oder die Viskosität des Endprodukts zu erhöhen. Idealerweise erfolgt die Fermentation gleichzeitig mit der Inkubation mit der prolinspezifischen Endoprotease bei einer Temperatur zwischen 40 und 50°C. Wenn die verwendete Starterkultur eine hohe Viskosität erzeugt, dann wird die Fermentation am besten nach dem Zentrifugationsschritt bei niedriger Geschwindigkeit durchgeführt. Nach der Inkubation mit einer geeigneten Starterkultur oder einer Kombination verschiedener Starterkulturen wird das gesamte Gemisch fermentiert, bis der erforderliche saure pH erreicht ist, und dann auf 10–20°C abgekühlt. Die so hergestellte fermentierte Grundlage kann mit Wasser oder Saft homogenisiert oder verdünnt, auf 4°C abgekühlt und in die benötigten Verkaufsbehälter gefüllt werden, d.h. mit oder ohne einen Pasteurisierungs- oder Sterilisationsschritt. Um eine breite Verbraucherakzeptanz unter den Verbrauchern mit nicht-medizinischem Bedarf zu erzielen, sind ein hoher Wohlgeschmack sowie bestimmte physikochemische Aspekte, wie Löslichkeit unter sauren Bedingungen, von allergrößter Bedeutung. Ein klares und nicht-weißes Aussehen ist ein wichtiges Plus ebenso wie das Fehlen von Gerüchen und Aromen, wie Diacetyl, die in der Regel mit Milchprodukten einhergehen. Daher stellt die vorliegende Erfindung ein Verfahren zur Herstellung einer Flüssigkeit, die unter sauren Bedingungen klar ist, mit niedriger Allergenität verglichen mit Kuhmilch und mit den gesundheitsfördernden Eigenschaften und der Nährwirkung von Milch bereit, die bei Nahrungsmittelanwendungen, wie Getränken, einschließlich kohlensäurehaltigen Getränken, fermentierten Produkten und Nahrungsprodukten, eingesetzt werden kann.
  • Das erfindungsgemäße Verfahren zur Produktion von Hydrolysaten kann unter Verwendung von Magermilch, Magermilchpulvern, Milchproteinkonzentraten, Gemischen von Molkeprotein und Casein in bevorzugten Verhältnissen oder isolierten Molkeproteinfraktionen und isolierten Caseinfraktionen, die dann gemischt werden, um die bevorzugten Verhältnisse zu erhalten, als Ausgangsmaterialien, oder die gemischt werden können, nachdem die Fraktionen (zum Teil) hydrolysiert wurden, oder die während der Hydrolyse gemischt werden können, durchgeführt werden.
  • Die Molkeproteine können aus Flüssigmolke stammen, die aus der Käseherstellung erhalten wird, vorzugsweise aus einer Süßmolke, wie derjenigen, die sich aus der Gerinnung von Casein durch ein tierisches oder mikrobielles Lab ergibt und die, zum Beispiel durch Ansäuern, gefolgt von Zentrifugation, weiter von verunreinigenden Caseinen gereinigt wird. Vorzugsweise werden konzentrierte, nicht sprühgetrocknete Versionen dieser Molkeprodukte verwendet. Gegebenenfalls können kommerziell erhältliche Molkeproteinpulver, wie BiPRO (Davisco Foods International), PROXIME 660 oder HIPROTAL 875 oder DOMOVICTUS 535 (BDI, Niederlande) oder stärker bevorzugt ihre nicht sprühgetrockneten Äquivalente verwendet werden. Gegebenenfalls kann die verwendete Molke nicht-proteolytischen Enzymen, wie Lactase, unterworfen worden sein, wodurch die vorhandene Lactose in Glucose und Galactose umgewandelt wird. Gegebenenfalls können die Molkesubstanzen entmineralisiert worden sein.
  • Die vorliegende Erfindung zieht vorzugsweise keine oder nur eine sehr beschränkte Hydrolyse der Molkeproteinfraktion in Betracht. Zusätzlich sieht die vorliegende Erfindung ein Hydrolysat vor, bei dem sowohl die Molkefraktion als auch die Caseinfraktion hydrolysiert sind, wie es während der Hydrolyse von beispielsweise Magermilch oder Magermilchpulvern vorkommt. Magermilch ist Milch, die entfettet ist und somit vorzugsweise weniger als 1 g/Liter Fett, vorzugsweise weniger als 0,8 g/Liter Fett, enthält. In dem erfindungsgemäßen Produkt, bei dem Magermilch oder Magermilchpulver als Ausgangsmaterial eingesetzt wird, stellt die Peptidfraktion mit einem Molekulargewicht unter 1500 Dalton üblicherweise mehr als 85 Gew.-% des in der erfindungsgemäßen Zusammensetzung vorhandenen Proteins dar, wohingegen die Peptidfraktion unter 5000 Dalton üblicherweise mehr als 95 Gew.-% des in der erfindungsgemäßen Zusammensetzung vorhandenen Proteins ausmacht. Daher zeigen die erfindungsgemäßen Produkte vorzugsweise eine deutlich verringerte Allergenität verglichen mit dem Ausgangsprotein. Die Erfindung zieht auch Hydrolysate mit verringerten osmotischen Werten in Betracht, wie sie nach Nanofiltration, Ionenaustausch oder Elektrodialyse erhalten werden können.
  • Transparenz und Säurelöslichkeit der Caseinfraktion können durch enzymatisches Hydrolysieren von Caseinmizellen in kleinere Peptide erhalten werden.
  • Die Caseinquelle kann entweder Labcasein, Säurecasein oder Natrium-, Calcium- oder Kaliumcaseinat sein. Für das erfindungsgemäße Verfahren werden die Proteine zu einer Lösung verdünnt oder rekonstituiert, die 10 bis 150 Gramm Protein pro Liter (1–15% w/w), vorzugsweise 20 bis 60 Gramm Protein pro Liter, enthält.
  • Das Verfahren zur Herstellung der Hydrolysate ist in den beigefügten Patentansprüchen angegeben.
  • Um partielle Hydrolysate zu erhalten, werden die Proteine zuerst einer Endoprotease im einem pH-Optimum zwischen 4 und 10 und einer Präferenz für die Spaltung von Proteinen auf der carboxyterminalen Seite von raumgreifenden hydrophoben Aminosäureresten unterworfen.
  • Bevorzugte Endoproteasen mit solchen Eigenschaften sind Subtilisin (EC 3.4.24.4 oder Pescalase, wie von DSM Food Specialities, Seclin, Frankreich, geliefert, oder Alcalase, wie von NOVO, Bagsvaerd, Dänemark, geliefert), Thermolysin (EC 3.4.24.4 oder Thermoase, wie von Daiwa Kasei, Osaka, Japan, geliefert), neutrale Metalloprotease (EC 3.4.24.28 oder Brewers Protease 2000, wie von DSM Food Specialities, Seclin, Frankreich, geliefert, oder Neutrase, wie von NOVO geliefert) oder Chymotrypsin (EC 3.4.21.1). Eine andere bevorzugte Endoprotease ist eine prolinspezifische Endoprotease. Eine prolinspezifische Endoprotease kann eine bevorzugte Spaltung entweder auf der aminoterminalen oder der carboxyterminalen Seite von Prolin implizieren. Endoproteasen, die in der Lage sind, auf der aminoterminalen Seite von Prolin zu spalten, sind bekannt (Nature, Bd. 391, 15. Januar 15, S. 301–304, 1998). Endoproteasen mit einer Präferenz für die Spaltung auf der carboxyterminalen Seite von Prolin sind ebenfalls bekannt (EC 3.4.21.26). Der letztere Typ der prolinspezifischen Endoprotease wird vorzugsweise aus überproduzierenden rekombinanten Stämmen mit Nahrungsmittelqualität, wie Aspergillus, erhalten. Ein Beispiel für einen geeigneten Produzenten dieses Enzyms ist in der gleichzeitig eingereichten Patentanmeldung Nummer PCT/EP01/14480 beschrieben. Weil diese prolinspezifische Endoprotease nur Peptidbindungen hydrolysieren kann, an denen Prolinreste beteiligt sind, wird das Enzym vorteilhafterweise mit einer der bevorzugten Endoproteasen zur Hydrolyse des kombinierten Molkeproteins und Caseins oder der isolierten Fraktionen kombiniert. Ein bedeutender Vorteil der Verwendung einer prolinspezifischen Endoprotease ist, dass sie zur Spaltung der hauptsächlichen allergenen Epitope sowohl in Caseinen als auch in Molkeproteinen in der Lage ist. Zum Beispiel ist Casein sehr reich an Prolinresten und kann somit von der prolinspezifischen Endoprotease oft gespalten werden. Die drei hauptsächlichen allergenen Epitope von beta-Lactoglobulin (Fragmente 41–60, 102–124 und 149–162; Clinical and Experimental Allergy, 1999, Bd. 29, S. 1055–1063) enthalten sämtlich einen zentralen Prolinrest, so dass eine Inkubation mit der Endoprotease wahrscheinlich die Erkennung durch die entsprechenden menschlichen IgEs verringert, wodurch die Allergenität des Endprodukts minimiert wird. Eine bevorzugte Ausführungsform des erfindungsgemäßen Verfahrens ist, dass die Caseinfraktion oder sowohl die Molkefraktion als auch die Caseinfraktion einer Hydrolyse unterzogen werden, an der die Kombination von Enzymen beteiligt ist.
  • Eine weitere bevorzugte Ausführungsform des erfindungsgemäßen Verfahren ist, dass die enzymatische Hydrolyse der Molkefraktion, der Caseinfraktion oder der Proteinfraktion, wie sie in Vollmilch vorliegt, nur unter Verwendung von Endoproteasen, d.h. ohne Verwendung irgendwelcher Exoproteasen, hydrolysiert wird.
  • Die Hydrolyse kann unter einem konstanten pH oder unter ungeregelten pH-Bedingungen durchgeführt werden. Vorzugsweise erfolgt die Hydrolyse in zwei Schritten, zuerst werden die Proteine unter neutralen oder alkalischen Bedingungen mit einer Endoprotease mit einer Präferenz zur Spaltung von Proteinen auf der carboxyterminalen Seite raumgreifender, hydrophober Aminosäurereste inkubiert. Während dieser Hydrolyse fällt der pH auf saure Werte (d.h. auf unter pH 7), und nur dann wird die zweite Endoprotease, vorzugsweise eine prolinspezifische Endoprotease, stärker bevorzugt eine aus Aspergillus erhaltene prolinspezifische Endoprotease, hinzugefügt.
  • Die Menge an Enzym, die erforderlich ist, um den gewünschten Hydrolysegrad zu erzielen, hängt von dem verwendeten Enzym ab. Die Enzymdosierung und die Inkubationsbedingungen werden jedoch derart optimiert, dass der Großteil der Casein-Proteinfraktion nach Inkubationszeiträumen von üblicherweise 6 bis 20 Stunden in der wässrigen Phase der Umsetzung gelöst ist. Mit Großteil ist gemeint, dass bei pH 4 weniger als 20%, vorzugsweise weniger als 10%, stärker bevorzugt weniger als 5%, des in der Caseinfraktion vorliegenden Proteins nach Zentrifugation für 10 Minuten bei 2000 g ausgefällt werden kann.
  • Eine zusätzliche Entbitterung des Hydrolysats, das sich aus der Inkubation mit den Endoproteinasen ergibt, kann vorteilhaft sein. Zusätzliches Entbittern wird vorzugsweise durch gleichzeitige oder anschließende Inkubation mit einer Exoproteasezubereitung durchgeführt, die vorzugsweise frei von endoproteolytischer Aktivität ist. Wenn die Inkubation anschließend an die Inkubation mit der Endoprotease durchgeführt wird, kann eine pH-Einstellung mit Salzsäure notwendig sein; eine Inaktivierung der Endoprotease ist in der Regel nicht erforderlich. Entbittern kann auch unter neutralen oder schwach sauren Bedingungen mit einer geeigneten Aminopeptidase durchgeführt werden, die eine Präferenz für die Entfernung aminoterminaler hydrophober Aminosäurereste zeigt, wie zum Beispiel Accellerzyme (DSM Food Specialities; Delft, Niederlande) oder Corrolase LAP (Röhm, Darmstadt, Deutschland) oder APII aus Bacillus stearothermofilus, wie von Stoll et al. (BBA 438 (1976) 212–220) beschrieben isoliert. Alternativ kann Entbittern unter leicht sauren Bedingungen mit einer geeigneten Carboxypeptidase durchgeführt werden, die eine Präferenz zur Entfernung carboxyterminaler hydrophober Aminosäurereste zeigt, wie CPDI (PepG) aus Aspergillus (Dal Degan et al., Appl. Environ Microbial, 58(7) 2144–2152). Gegebenenfalls kann eine Kombination der beiden Exoprotease-Typen unter schwach sauren Bedingungen eingesetzt werden. Bevorzugte Inkubationstemperaturen für die Endoproteasen sowie für die Exoproteasen sind 40°C oder höher, vorzugsweise 50°C bis 80°C.
  • Ungeachtet der Hydrolysebedingungen wird das endgültige Hydrolysat vorzugsweise einem zusätzlichen Enzyminaktivierungsschritt unterzogen. Der Enzyminaktivierungsschritt kann eine Hitzebehandlung sein, die Erhitzen auf eine Temperatur von mindestens 85°C für mindestens 10 Minuten umfasst. Wenn höhere Temperaturen oder extremere pH-Werte verwendet werden, können kürzere Zeiträume durchführbar sein. Eine solche Hitzebehandlung wird vorzugsweise bei einem sauren pH- Wert, vorzugsweise zwischen 3 und 7, durchgeführt. Zur Entfernung von jeglicher nicht-solubilisierter Substanz aus dem Endprodukt ist Dekantierung oder Zentrifugation bei niedriger Geschwindigkeit, zum Beispiel bei 2000–4000 g, wie sie im industriellen Maßstab durchgeführt werden kann, bevorzugt. Gegebenenfalls kann das Hydrolysat unter Verwendung eines Ultrafilters, eines Mikrofilters, von Diatomeenerde, Fiberglasfiltern oder unter Verwendung von Cross-Flow-Filtration filtriert werden. Eine vollständige Enzyminaktivierung kann mit einem Farbstoff-Gelatine-Test bestätigt werden. Gegebenenfalls kann das filtrierte endgültige Hydrolysat mit Aktivkohle oder mittels Nanofiltration, Ionenaustausch oder Elektrodialyse behandelt werden, um einen Überschuss an Salzen zu entfernen. Das filtrierte Hydrolysat kann pasteurisiert oder sterilisiert und, wenn erforderlich, durch Trocknungstechniken, wie Verdampfung, Nanofiltration, Sprühtrocknen, Fließbetttrocknen oder Kombinationen davon, weiter eingeengt werden. Vorzugsweise liegt das erhaltene Produkt in Granulatform vor.
  • Vorteilhafterweise liegt das Verhältnis von Casein und Molkeprotein im Wesentlichen wie in Kuhmilch vor. Das Molkeprotein ist vorzugsweise nicht-hydrolysiertes Protein.
  • Vorteilhafterweise werden Casein oder Molkeprotein oder eine Kombination von Beidem unter Verwendung von nur Endoproteasen, d.h. ohne Verwendung einer Exoprotease, hydrolysiert.
  • Vorzugsweise umfasst das endgültige Proteingemisch von 10 bis 50% Molkeprotein und von 90 bis 50% Casein. Stärker bevorzugt umfasst das Proteingemisch von 20 bis 40% Molkeprotein und von 80 bis 60% Casein. Die Prozentangaben für Casein und Molkeprotein beziehen sich jeweils auf das Trockengewicht.
  • Bei einer bevorzugten Ausführungsform der Erfindung wird Caseinat mit einer bevorzugten Endoprotease hydrolysiert und dann einer Inkubation mit einer prolinspezifischen Endoprotease unterzogen. Als solches oder vorzugsweise nach Zentrifugation wird das Caseinhydrolysat eingeengt und getrocknet. Das getrocknete Produkt kann wieder in nicht-hydrolysierter Molke gelöst werden, um die gewünschte Proteinkonzentration und das gewünschte Proteinverhältnis zu erhalten, und dann, wenn erforderlich, zentrifugiert oder filtriert und pasteurisiert oder sterilisiert werden, um das erfindungsgemäße Produkt zu erhalten. Alternativ wird das konzentrierte Caseinhydrolysat mit konzentriertem, nicht-hydrolysiertem Molkeprotein gemischt, um die gewünschte Proteinkonzentration und das gewünschte Proteinverhältnis zu erhalten, und dann gegebenenfalls zentrifugiert oder filtriert und gegebenenfalls pasteurisiert oder sterilisiert, um das erfindungsgemäße Produkt zu erhalten.
  • Offensichtlich kann das Produkt zusätzlichen Enzymbehandlungen, wie Lactasen, unterzogen werden oder mit unterschiedlichen Typen von Starterkulturen fermentiert oder mit allen Arten von Inhaltsstoffen, wie Fruchtkonzentraten, Geschmacksstoffen, Farbstoffen, Alkohol, Kohlendioxid, Verdickern, Säuerungsmitteln, Antioxidantien, Kräutern oder Kräuterextrakten, gesundheitsfördernden Verbindungen, wie Vitaminen oder Provitaminen oder biologisch aktiven Peptiden oder Kohlehydraten oder Aminosäuren, kombiniert werden, um ein Produkt zu formulieren, das die Anforderungen des Marktes erfüllt.
  • Bei der endgültigen Anwendung, bei der der pH-Wert gewöhnlich höher als 3, vorzugsweise höher als 3,5, und die Gesamtproteinkonzentration kleiner als 5% w/w, vorzugsweise kleiner als 3,5% w/w, ist, ist die optische Absorption der Lösung (die 40 g/l Protein umfasst), wie bei einer Wellenlänge von 480 nm gemessen, kleiner als 1,000, vorzugsweise kleiner als 0,50, wie gegen den Überstand der Lösung, die nach einer Zentrifugation bei 20000 g für 20 Minuten erhalten wurde, unter Verwendung einer 1-cm-Glaszelle bei 10°C und pH 4 gemessen.
  • Beispiel 1
  • Hydrolyse von Casein unter Verwendung einer prolinspezifischen Endoprotease
  • Die Inkubation von 1 Gramm Thermolysin pro kg eines Natriumcaseinatpulvers in einer Lösung/Suspension, die 60 Gramm Natriumcaseinat (Miprodan 30, wie von MD Foods, Viby, Dänemark, geliefert) pro Liter enthielt, bei pH 6,7 und 75°C unter konstanten pH-Bedingungen führte nach 3 Stunden zu einer geklärten Lösung fast ohne Niederschlag. Nach Einstellen des pH auf 5,0 wurde das Enzym für 45 Minuten bei 95°C inaktiviert. Die Flüssigkeit wurde abgekühlt und probiert, was einen sehr bitteren Geschmack ergab. Der pH wurde auf 6,0 eingestellt, und 3 Einheiten prolinspezifische Endoprotease aus A. niger wurden zu 25 ml dieses Caseinathydrolysats hinzugefügt. Eine Aktivitätseinheit der prolinspezifischen Endoprotease aus A. niger ist definiert als die Menge Enzym, die erforderlich ist, um 1 μmol pNA pro Minute aus N-Carbobenzoxy-Glycin-Prolin-p-Nitroanilid (z-Gly-PropNA) (Bachem, Schweiz) bei pH 5 und 37°C freizusetzen. Die Freisetzung von pNA wird mittels optischer Absorption bei 410 nm gemessen. Nach Inkubation bei 50°C über Nacht wurde der pH wiederum auf 5,0 eingestellt und ein weiterer Enzyminaktivierungsschritt (30 Minuten bei 90°C) durchgeführt. Nach Abkühlen auf Raumtemperatur war das Caseinathydrolysat vollständig gelöst und klar.
  • Probieren ergab das Fehlen von jeglicher Bitterkeit.
  • HPLC unter Verwendung eines Ionenfallen-Massenspektrometers (Thermoquest, Breda, Niederlande), gekoppelt mit einer P4000-Pumpe (Themoquest, Breda, Niederlande), wurde zur Charakterisierung der Molekulargewichtsverteilung der Caseinpeptide, wie sie durch die Enzyminkubation hergestellt wurden, verwendet. Die gebildeten Peptide wurden unter Verwendung einer PEPMAP-C18-300A-(MIC-15-03-C18-PM, LC Packings, Amsterdam, Niederlande) Säule in Kombination mit einem Gradienten von 0,1% Ameisensäure in Milli-Q- Wasser (Millipore, Redford, MA, USA; Lösung A) und 0,1% Ameisensäure in Acetonitril (Lösung B) für die Elution aufgetrennt. Der Gradient startete bei 100% Lösung A, stieg in 45 Minuten auf 70% Lösung B an und wurde weitere 5 Minuten lang bei dem letzteren Verhältnis gehalten. Es wurde ein Einspritzvolumen von 50 μl verwendet, die Flussrate betrug 50 μl pro Minute, und die Säulentemperatur wurde bei 30°C gehalten. Die Proteinkonzentration der eingespritzten Probe betrug etwa 50 μg/ml. Den erhaltenen Daten zufolge hatten die meisten Caseinpeptide Molekulargewichte im Bereich von 300 bis 1200 D.
  • Beispiel 2
  • Ein klares, nicht-bitteres, milchähnliches Getränk, das durch Mischen von ausgiebig hydrolysiertem Caseinat mit nicht-hydrolysierter Süßmolke erhalten wird.
  • Zu 200 ml einer Lösung von Natriumcaseinat (Miprodan 30, von MD Foods, Viby, Dänemark, geliefert) mit 60 Gramm pro Liter wurden 300 mg Thermoase (eine hitzebeständige Metallo-Endoprotease aus Bacillus thermoproteolyticus Rokko mit einer Aktivität von 14000 PU/mg, wie von Daiwa Kasei, Osaka, Japan, hergestellt) hinzugefügt. Während der Inkubation bei pH 6,7 und 75°C traten unmittelbare Ausflockung und Ausfällung von Casein-Protein auf. Eine weitere dreistündige Inkubation unter konstanten pH-Bedingungen führte zu einer geklärten Lösung fast ohne Niederschlag. Der pH der Lösung wurde auf pH 5,0 eingestellt und die Thermoase durch 45-minütiges Erhitzen bei 95°C inaktiviert. Nach dem Abkühlen wurde die Lösung probiert und als sehr bitter befunden. Nach Einstellen des pH auf pH 6,0 wurden 3 Einheiten prolinspezifische Endoprotease (wie unter Verwendung von Z-Gly-Pro-pNA bei pH 5 und 37°C gemessen) aus A. niger zu 25 ml des Hydrolysats hinzugefügt. Nach Inkubation für 20 Stunden bei 50°C wurde ein weiterer Enzyminaktivierungszyklus durch Erhitzen der Lösung für 30 Minuten bei 90°C durchgeführt. Nach Abkühlen auf Raumtemperatur und Einstellen des pH-Werts auf 4,0 wurde gefunden, dass das Caseinathydrolysat vollständig gelöst und klar war, d.h. eine optische Absorption von 0,24, wie spektralphotometrisch bei 480 nm in einer 1-cm-Zelle gegen Wasser gemessen, aufwies. Probieren ergab das Fehlen von jeglicher Bitterkeit oder Geschmacksabweichungen.
  • Das Mischen dieser zweifach konzentrierten Caseinlösung mit der gleichen Menge an frischer, doppelt konzentrierter Süßmolke, die durch Ansäuern auf pH 4,0, gefolgt von einer Zentrifugation bei niedriger Geschwindigkeit, von verunreinigendem Casein-Protein befreit worden war, lieferte schließlich ein klares, nicht-bitteres, milchähnliches Getränk.
  • Beispiel 3
  • Eine klare, nicht-bittere Lösung von hydrolysierten Molkeproteinen, die durch Hydrolyse von Süßmolke erhalten wird.
  • Süßmolke wurde mittels Ansäuern der Lösung auf pH 4 von Casein-Protein befreit. Nach Zentrifugation wurde der klare Überstand dekantiert. Der pH der Molkefraktion wurde auf pH 6,8 eingestellt. Zu 200 ml dieser Lösung wurden 200 mg Thermoase (eine hitzebeständige Metallo-Endoprotease aus Bacillus thermoproteolyticus Rokko mit einer Aktivität von 14000 PU/mg, wie von Daiwa Kasei, Osaka, Japan, hergestellt) hinzugefügt. Während der Inkubation bei pH 6,7 und 75°C traten leichte Ausflockung und Ausfällung von Protein auf. Eine weitere dreistündige Inkubation unter konstanten pH-Bedingungen führte zu einer geklärten Lösung, die immer noch etwas Niederschlag enthielt. Der pH der Lösung wurde auf pH 5,0 eingestellt und die Thermoase durch 45-minütiges Erhitzen bei 95°C inaktiviert. Nach dem Abkühlen wurde die Lösung probiert und für leicht bitter erachtet. Nach einer weiteren pH-Einstellung auf pH 6,0 wurden 3 Einheiten prolinspezifische Endoprotease (wie unter Verwendung von Z-Gly-Pro-pNA bei pH 5 und 37°C gemessen) aus A. niger zu 25 ml des Hydrolysats hinzugefügt. Nach Inkubation für 20 Stunden bei 50°C wurde ein weiterer Enzyminaktivierungszyklus durch Erhitzen der Lösung für 30 Minuten bei 90°C durchgeführt. Nach Abkühlen auf Raumtemperatur und Einstellen des pH-Werts auf 4,0 wurde gefunden, dass das Molkeproteinhydrolysat vollständig gelöst und klar war, d.h. eine optische Absorption von 0,35, wie spektralphotometrisch bei 480 nm in einer 1-cm-Zelle gegen Wasser gemessen, aufwies. Probieren zeigte das Fehlen von jeglicher Bitterkeit oder Geschmacksabweichungen.
  • Beispiel 4
  • Eine klare, nicht-bittere Lösung auf Milchproteinbasis, die durch Hydrolyse von Magermilch ohne Verwendung von Exoproteasen erhalten wurde.
  • Zu 200 ml einer kommerziell erhältlichen Magermilch wurden 300 mg Thermoase (eine hitzebeständige Metallo-Endoprotease aus Bacillus thermoproteolyticus Rokko mit einer Aktivität von 14000 PU/mg, wie von Daiwa Kasei, Osaka, Japan, hergestellt) hinzugefügt. Während der Inkubation bei pH 6,7 und 75°C traten unmittelbare Ausflockung und Ausfällung von Protein auf. Eine weitere dreistündige Inkubation unter konstanten pH-Bedingungen führte zu einer geklärten Lösung fast ohne Niederschlag. Der pH der Lösung wurde auf pH 5,0 eingestellt und die Thermoase durch 45-minütiges Erhitzen bei 95°C inaktiviert. Nach dem Abkühlen wurde die Lösung probiert und für sehr bitter erachtet. Nach einer weiteren pH-Einstellung auf pH 6,0 wurden 3 Einheiten prolinspezifische Endoprotease (wie unter Verwendung von Z-Gly-Pro-pNA bei pH 5 und 37°C gemessen) aus A. niger zu 25 Milliliter des Hydrolysats hinzugefügt. Nach Inkubation für 20 Stunden bei 50°C wurde ein weiterer Enzyminaktivierungszyklus durch Erhitzen der Lösung für 30 Minuten bei 90°C durchgeführt. Nach Abkühlen auf Raumtemperatur und Einstellen des pH-Werts auf 4,0 wurde gefunden, dass das Caseinathydrolysat vollständig gelöst und klar war, d.h. eine optische Absorption von weniger als 0,900, wie spektralphotometrisch bei 480 nm in einer 1-cm-Zelle gegen Wasser gemessen, aufwies. Probieren zeigte das Fehlen von jeglicher Bitterkeit oder Geschmacksabweichungen.
  • Beispiel 5
  • Eine klare, säurebeständige, nicht-bittere Flüssigkeit mit einer milchähnlichen Zusammensetzung, die durch Mischen von hydrolysiertem Natriumcaseinat mit verschiedenen nicht-hydrolysierten Molkezubereitungen erhalten wird.
  • Der pH einer 6 (Gew.-)%igen Lösung von Natriumcaseinat (90% Protein, wie von DMV International, Niederlande, erhalten) wurde auf 8,0 eingestellt, wonach 40 Mikroliter Delvolase (Delvolase®, 560000 DU pro Gramm, wie von DSM Food Specialities, Seclin, Frankreich, erhalten) pro Gramm Casein hinzugefügt wurden. Dann wurde das Gemisch bei 60°C unter konstantem Rühren für entweder 150 oder 210 Minuten bei einem pH inkubiert, der entweder nicht reguliert oder konstant bei 8,0 gehalten wurde. Nach der Inkubation wurde die Hydrolysereaktion durch Senken des pH auf 5,0 unter Verwendung von Milchsäure, gefolgt von einem Hitzeschock für 10 Minuten bei 90°C, abgestoppt. Dann wurde die Temperatur auf 50°C gesenkt, und prolinspezifische Endoprotease aus A. niger (siehe WO 02/45523 ) wurde hinzugefügt. Pro Gramm Casein wurden 250 Mikroliter einer Enzymlösung, die 8 Einheiten pro Milliliter hinzugefügt (d.h. 2 Einheiten/Gramm Caseinat, wie im Beispiel 1 beschrieben gemessen) und entweder für 240, 480 oder 960 Minuten inkubiert. Schließlich wurde ein zusätzlicher Hitzeschock für 10 Minuten bei 95°C wurde angewendet, worauf alle Proben mit destilliertem Wasser verdünnt wurden, um eine Caseinatkonzentration von 3% zu erreichen, auf 14°C abgekühlt und dann einem spezialisierten Geschmackspanel angeboten wurden, das für die Quantifizierung bitterer Geschmacksabweichungen in Milchprodukten ausgebildet war. Nach dem Probieren kamen sämtliche Mitglieder des Panels überein, dass alle Proben, die aus den verschiedenen Delvolase-Inkubationen und ihrer anschließenden 480- oder 960-minütigen Inkubation mit der prolinspezifischen Endoprotease stammten, nicht bitter waren. Proben, die nach Inkubation mit nur Delvolase erhalten wurden, wurden als äußerst bitter angesehen, Proben, die mit Delvolase und einer 240-minütigen Inkubation mit prolinspezifischer Endoprotease erhalten wurden, wurden als leicht bitter bewertet.
  • Der Hydrolysegrad unter Verwendung des OPA-Verfahrens, wie von Nielsen, P.M., et al. (Journal Food Science, Bd. 66, Nr. 5, S. 642–646, 2001) beschrieben, wie er nach den Inkubationen mit Delvolase gemessen wurde, betrug etwa 12%; nach der Inkubation mit der prolinspezifischen Endoprotease stiegen die DH-Werte auf Werte zwischen 16 und 20%.
  • Um ein Produkt mit im Wesentlichen derselben Zusammensetzung wie in Kuhmilch herzustellen, wurden die verschiedenen doppelt konzentrierten (d.h. 6 Gramm/Liter) nicht-bitteren Caseinhydrolysate, wie unter Verwendung der vorstehend erwähnten Protokolle hergestellt, mit einem gleichen Volumen an doppelt konzentrierten (d.h. 1,3 Gramm/Liter) nicht-hydrolysierten Molkeproteinen gemischt. Zunächst wurden unterschiedliche Molkeproteinlösungen unter Verwendung kommerzieller und nicht-kommerzieller Produkte hergestellt. Von den verschiedenen getesteten Molkeprodukten, BiPRO (Davisco Foods International), PROXIME 660 oder HIPROTAL 875 oder DOMOVICTUS 535 (BDI, Niederlande), ergaben alle relativ klare und mild schmeckende Produkte. Frische Käsemolke lieferte ein gelbliches, trübes Produkt mit starkem Milchproduktaroma. Unter den Kombinationen, die mit diesen verschiedenen Molkeprodukten und den verschiedenen Caseinhydrolysaten hergestellt wurden, erwies sich insbesondere die Kombination mit einer nicht- pasteurisierten (nicht-kommerziellen) Version von PROXIM 660 aufgrund ihres anziehenden Geschmacks und des Fehlens von Trübung oder Geschmacksabweichungen als besonders interessant.
  • Trotz der Tatsache, dass die so hergestellten milchähnlichen Gemische recht transparent waren, führte eine Zentrifugation bei niedriger Geschwindigkeit von 10 Minuten bei 2000 g oder einfaches Absetzen für wenige Stunden, gefolgt von Dekantierung, zu vollständig klaren Produkten. Die zentrifugierten Produkte lieferten üblicherweise eine optische Absorption unter 0,90, wie spektralphotometrisch bei 480 nm in einer 1-cm-Zelle gegen Wasser bestimmt. Am bedeutsamsten ist, dass die letzteren Verfahrensschritte zu Proteinverlusten führten, die üblicherweise weniger als 10% der gelösten Fraktion betrugen. Die so hergestellten klaren Lösungen blieben auch nach Ansäuerung auf pH-Werte von nur 4,0 und 2,8 klar.
  • Beispiel 6
  • Ein vereinfachtes Hydrolyseprotokoll zur Umwandlung von Magermilch in ein klares, mild schmeckendes und säurebeständiges Endprodukt.
  • Kommerziell erhältliche Magermilch (Friesche Vlag, Niederlande) mit einer Konzentration von 39 Gramm/Liter Proteinen, 51 Gramm/Liter Kohlenhydrat, 0,5 Gramm/Liter Fett und einem endgültigen pH von 6,5 wurde in einem Wasserbad bei 60°C äquilibriert, wonach 40 Mikroliter Delvolase (siehe Beispiel 5) pro Gramm Casein (die verwendete Magermilch enthielt 30 Gramm Casein/Liter) hinzugefügt wurden. Das Gemisch wurde unter konstantem Rühren ohne pH-Einstellungen inkubiert. Nach 150-minütiger Inkubation wurde der pH unter Verwendung von Milchsäure auf 5,0 gesenkt, und die Lösung wurde in zwei Portionen aufgeteilt. Eine Portion wurde für 10 Minuten auf 90°C erhitzt, um das Subtilisin zu inaktivieren, wohingegen die andere Portion für weitere 10 Minuten bei 60°C gehalten wurde. Dann wurden beide Portionen in ein Wasserbad bei 50°C überführt, und nach Äquilibrierung wurde zu den beiden Gefäßen eine prolinspezifische Endoprotease derart hinzugefügt, dass Konzentrationen von 250 Mikroliter Enzym (d.h. 2 Einheiten; siehe Beispiel 5) pro Gramm an vorhandenem Casein erreicht wurden. Nach einem weiteren Inkubationszeitraum von 960 Minuten bei 50°C wurden beide Portionen einem Hitzeschock von 10 Minuten bei 95°C unterzogen. Dann wurden die DH-Werte unter Verwendung des Protokolls, wie im Beispiel 5 beschrieben, bestimmt. Nach der Delvolase-Inkubation betrug der DH 20%. Nach Inkubation mit der prolinspezifischen Endoprotease hatte die Probe, die einem Hitzeschock zur Inaktivierung der Delvolase unterworfen worden war, einen DH-Wert von 26%, wohingegen die andere Probe einen DH von 30% aufwies. Das Probieren der beiden endgültigen Lösungen wurde wiederum bei 14°C und durch dasselbe ausgebildete Panel, wie im Beispiel 5 erwähnt, durchgeführt. Der Schlussfolgerung des Geschmackspanels zufolge waren beide Lösungen gleichermaßen nicht-bitter.
  • Wiederum ergab eine Zentrifugation der beiden Zubereitungen bei niedriger Geschwindigkeit klare Lösungen, die nach weiterer Ansäuerung auf pH 4 klar blieben. Mittels Chromatographie über eine Superdex-Peptid-HR-1030-Säule wurde eine Peptidgrößenanalyse durchgeführt. Die erhaltenen Daten zeigten, dass in der mit Delvolase-Inaktivierung hergestellten Substanz die Fraktion, die kleinere Peptide als 1500 Daltons enthielt, 94 Gew.-% des in der Lösung vorhandenen Proteins ausmachte, während die Fraktion, die kleinere Peptide als 5000 Daltons enthielt, 99 Gew.-% des in der Lösung vorhandenen Proteins darstellte. In der ohne Inaktivierung der Delvolase hergestellten Substanz stellte die Fraktion, die kleinere Peptide als 1500 Daltons enthielt, 87 Gew.-% dar, und die Fraktion, die kleinere Peptide als 5000 Daltons enthielt, machte ebenfalls 99 Gew.-% aller vorhandenen Proteine aus.
  • Zusammengefasst lässt sich sagen, dass die in dem erfindungsgemäßen Beispiel gezeigten Ergebnisse demonstrieren, dass Magermilch sowie Caseine unter Verwendung eines vereinfachten Hydrolyseprotokolls wirksam zu nicht-bitteren, klaren Hydrolysaten hydrolysiert werden können. Der sehr große vorhandene Anteil an kleinen Peptiden deutet auf eine stark verringerte Allergenität des erhaltenen Magermilchhydrolysats verglichen mit normaler Magermilch hin.

Claims (17)

  1. Zusammensetzung, umfassend hydrolysiertes Casein-Protein und Molkeprotein in einem Verhältnis von 9:1 bis 1:1, bezogen auf das Trockengewicht, die bei pH-Wert 4 eine klare Flüssigkeit ist, wenn sie in Wasser in einer Menge von 40 g/-Liter bei 10°C gelöst oder vorhanden ist, mit einer optischen Absorption von weniger als 1,00, gemessen bei 480 Nanometer und mit einer 1 cm Glaszelle gegen einen Überstand der gleichen Zusammensetzung bei 10°C und pH-Wert 4, der nach 20-minütiger Zentrifugation bei 20000 × g erhalten wurde.
  2. Zusammensetzung nach Anspruch 1, wobei die Molkeproteinfraktion nicht hydrolysiert ist.
  3. Zusammensetzung nach den Ansprüchen 1 oder 2 mit reduzierter Allergenität, verglichen mit der Protein-Zusammensetzung vor der Hydrolyse.
  4. Zusammensetzung nach einem der Ansprüche 1 bis 3, wobei die Peptidfraktion des hydrolysierten Proteins mit einem Molekulargewicht unter 5000 Dalton größer als 95 Gew.-% des Proteins ist, das in dem hydrolysierten Protein vorliegt, und wobei die Peptidfraktion des hydrolysierten Proteins mit einem Molekulargewicht unter 1500 Dalton größer als 85 Gew.-% des Proteins ist, das in dem hydrolysierten Protein vorliegt.
  5. Zusammensetzung nach einem der Ansprüche 1 bis 4, wobei Magermilch als Proteinquelle verwendet wird.
  6. Zusammensetzung nach einem der Ansprüche 1 bis 5, die 10 bis 150 g Gesamtprotein, bezogen auf das Trockengewicht, pro 1000 g Zusammensetzung aufweist.
  7. Zusammensetzung nach einem der Ansprüche 1 bis 5, die weniger als 10% w/w, vorzugsweise weniger als 5% w/w, Wasser enthält.
  8. Nahrungsmittel, vorzugsweise ein Getränk, umfassend eine Zusammensetzung nach einem der vorhergehenden Ansprüche.
  9. Getränk nach Anspruch 8, welches ein Sport-Getränk oder ein Soft-Getränk oder ein Gesundheitsgetränk ist.
  10. Verfahren zur Herstellung einer Zusammensetzung aus hydrolysiertem Casein-Protein und Molkeprotein, umfassend das enyzmatische Hydrolysieren zumindest von Casein-Protein, so dass eine Zusammensetzung erhalten wird, die bei pH-Wert 4 eine klare Flüssigkeit ist, wenn sie in Wasser in einer Menge von 40 g/-Liter bei 10°C gelöst oder vorhanden ist, mit einer optischen Absorption von weniger als 1,00, gemessen bei 480 Nanometer und mit einer 1 cm Glaszelle gegen einen Überstand der gleichen Zusammensetzung bei 10°C und pH-Wert 4, der nach 20-minütiger Zentrifugation bei 20000 × g erhalten wurde, wobei die Casein- und die Molkeproteinfraktion in einem Verhältnis von 9:1 bis 1:1, bezogen auf das Trockengewicht, vorliegt, wobei zuerst eine Hydrolyse durch eine Endoprotease bei einem pH-Wert-Optimum zwischen 4 und 10 erfolgt, so dass die Proteine auf der carboxyterminalen Seite der sperrigen hydrophoben Aminosäurereste gespalten werden, und anschließend eine Hydrolyse durch eine prolinspezifische Endoprotease erfolgt, gefolgt von einem Enzyminaktivierungsschritt.
  11. Verfahren nach Anspruch 10, wobei die Molkefraktion und die Caseinfraktion hydrolysiert werden.
  12. Verfahren nach einem der Ansprüche 10 oder 11, wobei Exoprotease gleichzeitig oder anschließend zur Endoproteasehydrolyse zugegeben wird.
  13. Verfahren nach einem der Ansprüche 10 bis 12, wobei die Zusammensetzung weiter durch eine Anzahl mikrobieller Kulturen fermentiert wird, so dass der Geschmack verbessert wird, die Vorteile für die Gesundheit verbessert werden oder die Viskosität des Endprodukts gesteigert wird.
  14. Verwendung der Zusammensetzung nach einem der Ansprüche 1 bis 7 in Nahrungsmitteln oder Futtermitteln.
  15. Verwendung nach Anspruch 14 in Nahrungsmitteln oder Futtermitteln zur Erzielung einer reduzierten Allergenität oder erhöhten Bioaktivität des Proteins in Nahrungsmitteln oder Futtermitteln verglichen mit einem nicht hydrolysierten Protein.
  16. Verwendung nach Anspruch 14 in Babynahrung, Diätnahrungsmitteln, Nutrazeutika, Eiscremes, Soßen, fermentierten Produkten, Joghurts oder Körperpflegeprodukten.
  17. Verwendung einer prolinspezifischen Endoprotease zur Hydrolyse von Casein-Protein zur Herstellung von hydrolysiertem Casein, das eine klare Flüssigkeit bei pH-Wert 4 ergibt, wenn es in Wasser in einer Menge von 40 g/-Liter bei 10°C gelöst oder vorhanden ist, mit einer optischen Absorption von weniger als 1,00, gemessen bei 480 Nanometer und mit einer 1 cm Glaszelle gegen einen Überstand der gleichen Zusammensetzung bei 10°C und pH-Wert 4, der nach 20-minütiger Zentrifugation bei 20000 × g erhalten wurde.
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