DE4025320C2 - Verfahren und Reduktionsschachtofen zur Direktreduktion von eisenhaltigen Metalloxiden - Google Patents
Verfahren und Reduktionsschachtofen zur Direktreduktion von eisenhaltigen MetalloxidenInfo
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Description
Die Erfindung betrifft ein Verfahren zur Direktreduktion von
eisenhaltigen Metalloxiden zur Herstellung von direkt reduziertem
Eisen in einem Reduktionsreaktor mit einer einzigen
Reaktionszone und einem Bett aus teilweise metallisiertem Eisenoxid
und direkt reduziertem Eisen in der Reaktionszone,
wobei ein an H₂ und CO reiches reformiertes Reduktionsgas in
der Reaktionszone gebildet und das Eisenoxid im Reaktor mit
dem reformierten Reduktionsgas zur Reduktion in Kontakt gebracht
wird. Zudem erfaßt die Erfindung einen Reduktionsschachtofen
zur Durchführung des Verfahrens mit unterer Reformierungs-Reduktionszone,
einem Vorwärmer für das Gemisch
aus gereinigtem Gichtgas und Erdgas sowie einer oberen Vorwärm-
und Vorreduktionszone für Eisenoxid, von der ein Gichtgasauslaß
zu einer Kühleinheit mit Wasserabscheidung führt.
Die direkte Reduktion von Eisenoxiden, z. B. in Form von Pellets
oder Stückerz, zu metallischem Eisen in festem Zustand
wurde in den vergangenen Jahren weltweit kommerziell genutzt.
Die jährliche Kapazität der in Betrieb genommenen oder sich
in Bau befindlichen Anlagen für die direkte Reduktion beträgt
zusammen über 15 Mio. metrische Tonnen direkt reduzierter
Eisenprodukte, welche primär als Ausgangsmaterial in elektrischen
Lichtbogenöfen zur Stahlerzeugung eingesetzt werden.
Die weltweite Nachfrage nach weiterem direkt reduziertem Eisen
wird wohl noch viele Jahre in beträchtlichem Maße steigen, um
den zunehmenden weltweiten Bedarf an solchem Ausgangsmaterial
zu decken, da weitere Anlagen für die Stahlerzeugung in elektrischen
Lichtbogenöfen gebaut werden.
In bekannten Verfahren zur direkten Reduktion von Eisenoxid
zu metallischem Eisen wird als Reduktionsmittel reformiertes,
aufbereitetes bzw. umgewandeltes Gas eingesetzt. Erdgas wird
als Ausgangsstoff zur Erzeugung des reformierten Gases verwendet.
Das im Verfahren zur direkten Reduktion eingesetzte
reformierte Gas wird in einer als Reformer oder Gaswandler
bezeichneten Anlage erzeugt, wobei das Erdgas mit einem
sauerstoffhaltigen Material in Kontakt gebracht wird in Gegenwart
eines Katalysators, normalerweise eines
Nickelkatalysator, der die Reformierungsreaktion des
Erdgases aktiviert, wodurch ein an H2 und CO reiches
reformiertes Gas abgegeben wird. Das vom Reformer gesammelte
reformierte Gas wird dann einem Reduktionsreaktor zugeführt,
der den Eisenoxidstoff enthält und in welchem die direkte
Reduktion erfolgt. Somit erfordern solche Reduktionsverfahren
zwei verschiedene Reaktionszonen für die Durchführung des
eigentlichen direkten Reduktionsprozesses. Bei diesen
herkömmlichen Verfahren ist es erforderlich, daß das
reformierte Gasprodukt in der ersten Zone vor Eintritt in die
Reduktionszone zum Entfernen von CO2 und/oder Wasserdampf
behandelt wird.
Es ist natürlich äußerst wünschenswert, ein Verfahren zur direkten
Reduktion von Eisenoxidstoffen auf metallisches Eisen
zu schaffen, in welchem sich getrennte Reaktionszonen und die
Verwendung eines Nickelkatalysators erübrigen.
In der DE-OS 38 11 654 der Anmelderin werden ein Verfahren
sowie ein Reduktionsschachtofen eingangs beschriebener Gattung
beschrieben. In einen Reduktionsreaktor werden eine
erste Schicht direkt reduziertes Eisen sowie über diesem eine
Schicht aus Metalloxidmaterial eingebracht. Dann wird der Reduktionsreaktor
auf Reduktionstemperatur vorgewärmt,
anschließend Erdgas in Gegenwart eines Sauerstoff enthaltenden
Materials in das Eisen eingespeist und das Erdgas und
Sauerstoff enthaltende Material durch das Eisen geleitet, so
daß ein an H₂O und CO reiches, reformiertes Gas erzeugt wird,
das in Kontakt mit dem Eisen enthaltenden Metalloxid kommt.
Dabei beträgt das Verhältnis von direkt reduziertem Eisen zu
Metalloxid 0,25:1,00 bis 0,50:1,00, das Verhältnis von
Sauerstoff zu Erdgas 0,75:1,0 bis 1,0:1,0. Das Sauerstoff
und Erdgas enthaltende Material wird in die Reaktionszone bei
einem Verhältnis von Sauerstoff zu Erdgas von 0,75:1,00 bis
1,00:1,00 eingebracht.
Angesichts dessen hat sich der Erfinder die Aufgabe gestellt,
das eingangs umrissene Verfahren sowie den Reaktionsschachtofen
dafür zur direkten Reduktion von eisenhaltigen Metalloxiden
auf ein metallisiertes Eisenprodukt weitergehend zu
verbessern.
Die Lösung dieser Aufgabe wird durch die Lehre der Ansprüche
1 bzw. 6 erreicht. Weitere vorteilhafte Ausführungen sind den
Unteransprüchen zu entnehmen. Dieses Verfahren wird in der
einzigen Reaktionszone eines direkten Reduktionsreaktors
durchgeführt. Hierbei soll das sog. DRI-Material, also das
direkt reduzierte Eisen, als Katalysator zum Erzeugen eines
reformierten Gases unmittelbar in der Reaktionszone eines
direkten Reduktionsreaktors eingesetzt werden.
Erfindungsgemäß wird das reformierte Gas hergestellt, indem vom
Reaktor rückgeführtes Gichtgas mit Erdgas
gemischt, die Gasmischung auf eine Temperatur im Bereich von
etwa 650°C bis 850°C vorgewärmt sowie mit Sauerstoff
angereicherte Luft auf eine Temperatur von 650°C bis 850°C
vorgewärmt und mit der vorgewärmten Mischung aus Gichtgas sowie
Erdgas in einer Mischkammer gemischt wird. Die besagten Gase
werden mit einem Oxidationsgrad von etwa 0,30 bis 0,35 der
Reaktionszone zugeführt. Wird diese Gasmischung dem heißen direkt reduzierten
metallisierten Eisen in der Reaktionszone ausgesetzt, verursacht
dies eine in hohem Grade endotherme Reformierungsreaktion. Das
resultierende reformierte Reduktionsgas weist eine Volumenzu
sammensetzung auf, die im wesentlichen aus etwa 45% bis 48%
Wasserstoff, etwa 32% bis 34% Kohlenmonoxid, etwa 2% bis 4%
Kohlendioxid, etwa 1% bis 3% Methan, etwa 14% bis 16%
Stickstoff und etwa 1% bis 3% Wasserdampf besteht, und es hat
einen Oxidationsgrad im Bereich von etwa 0,05 bis 0,09 in der
Reduktionszone.
Das erfindungsgemäße Verfahren ermöglicht die Verwendung einer
einzigen Reaktionszone eines Reduktionsreaktors für die
Produktion des reformierten Gases zum Einsatz im Reduktions
verfahren und gleichzeitig die eigentliche direkte Reduktion des
eisenhaltigen Oxids. Es hat sich gezeigt, daß dieser Weg der
gleichzeitigen Reformierung und Reduktion die Gesamteffizienz des
Reduktionsverfahrens wesentlich verbessert. Auch kann dadurch das
Reduktionsverfahren mit wesentlich weniger Energie durchgeführt
werden. Der gesamte Energieverbrauch des Verfahrens wird
durchschnittlich mit etwa 9.4 GJ (Giga Joules) pro Tonne
Produkt veranschlagt, wovon etwa 2.3% als elektrische Energie
zugeführt werden.
Weitere Vorteile und Einzelheiten der Erfindung ergeben
sich aus der nachfolgenden Beschreibung eines bevorzugten
Ausführungsbeispieles sowie anhand der Zeichnung; diese zeigt in
ihrer einzigen Figur einen Verfahrensstammbaum einer Vorrichtung
zur Durchführung des Verfahrens.
Die Vorrichtung umfaßt - wie aus der Figur ersichtlich - einen
Reduktionsreaktor 10 mit einer kombinierten Reformierungs-
Reduktionszone 12, eine Vorwärm- und Vorreduktionszone 14 für die
Eisenoxidaufgabe, einen Einlaß 16 für die Zuführung einer eisen
haltigen Metalloxid-Charge in den Reaktor 10 sowie einen Auslaß
18 zur Entnahme von direkt reduziertem, metallisiertem Eisen. Der
Reaktor 10 hat auch einen Auslaß 20 zum Entfernen von Gichtgasen.
Die eisenhaltigen Metalloxide können dem Reaktor 10 in Form von
Pellets zugeführt werden, die beispielsweise etwa 63 bis 68 Gew.-% Eisen enthalten.
Das aus dem Reaktor 10 entnommene direkt
reduzierte Eisen enthält etwa 85 bis 90
Gew.-% Eisen.
Das entnommene Gichtgas weist hier eine Volumenzusammensetzung auf,
die im wesentlichen aus etwa 28% bis 36% Wasserstoff, etwa 17%
bis 21% Kohlenmonoxid, etwa 13% bis 17% Kohlendioxid, etwa 2%
bis 7% Methan, etwa 16% bis 18% Stickstoff und etwa 12% bis
17% Wasserdampf besteht. Seine Temperatur liegt
im Bereich von etwa 300°C bis 350°C; auch hat es einen
Oxidationsgrad ηo im Bereich von etwa 0,33 bis 0,35 und ein
Reduktionsvermögen ηR (reducing power) im Bereich von 1,6 bis 1,7.
Hier ist verwendet
und
Die aus dem Reaktor 10 entnommenen Gichtgase werden über eine
Leitung 23 zu einer Einheit 22 zur Kühlung auf eine Temperatur im
Bereich von etwa 40°C bis 60°C und zum Entfernen von Wasser
weitergeleitet. Die Wassermenge, die in den Gasen verbleibt,
nachdem diese durch Einheit 22 geleitet werden, beträgt etwa 1
bis 3 Vol.-%. Die Einheit 22 kann jeden geeigneten, beim Stand
der Technik bekannten Wasserabscheider enthalten.
Nach dem Entwässern wird das Gichtgas gespalten. Der erste Teil
des Gases wird als Brennstoff für Vorwärmer 24 und 26 ver
wendet. Das verbleibende Gichtgas wird in einem Verhältnis 4:1
mit Erdgas gemischt und zu dem in der Zeichnung rechten Vorwärmer
24 rückgeführt. In diesem wird die Mischung aus Gichtgas und
Erdgas auf eine Temperatur im Bereich von etwa 650°C bis 850°C,
bevorzugt etwa 680°C bis 720°C, erwärmt. Die erwärmte Mischung
aus Gichtgas und Erdgas fließt mit einer Strömungsgeschwindigkeit
von 1000 bis 1100 NM3/Tonne DRI (=direkt reduziertes Eisen) über eine Leitung 28 zu einer
Mischkammer 30.
Luft, die bevorzugt mit Sauerstoff in einem Verhältnis von
Luft/Sauerstoff von 7:1, 1:7 angereichert ist, wird von dem in
der Zeichnung linken Vorwärmer 26 auf eine Temperatur im Bereich
von etwa 650°C bis 850°C, bevorzugt etwa 680°C bis 720°C,
erwärmt. Die erwärmte Luft wird dann über Leitung 32 bei einer
Strömungsgeschwindigkeit von 70/NM3 Tonne DRI zur Mischkammer 30
transportiert und mit der Mischung aus Erdgas und Gichtgas
vereinigt. Vor der Zuführung in die Reaktionszone 12 wird die
Mischung aus Luft, Erdgas und Gichtgas teilweise verbrannt. Diese
teilweise Verbrennung erhöht die Temperatur auf über 850°C,
bevorzugt 1000°C bis 1100°C. Das teilweise oxidierte Gas wird an
die Reaktionszone 12 abgegeben; stöchiometrisch ausgeglichen, um
ein CH4/(CO2+H2O)-Verhältnis von etwa 0,63:1 bis 0,67:1 sowie
einen Oxidationsgrad von 0,30 bis 0,35 zu erhalten.
In der Mischkammer 30 hat die Gasmischung generell eine
Volumenzusammensetzung von etwa 35% bis 38% Wasserstoff, etwa
15% bis 17% Kohlenmonoxid, etwa 18% bis 20% Kohlendioxid,
etwa 15% bis 16% Methan, etwa 20% bis 22% Stickstoff, etwa 4%
bis 7% Wasserdampf und etwa 0,02% bis 0,3% C2H6. Die
eintretende Gasmischung hat einen Oxidationsgrad im
Bereich von etwa 0,27 bis 0,32 und ein Reduktionsvermögen im
Bereich von etwa 2 bis 3.
Der Gasstrom aus der Mischkammer 30 wird der Reaktionszone 12 mit
einer Strömungsgeschwindigkeit von 1100 NM3/Tonne DRI zugeführt.
Das Gas wird somit in sehr engen Kontakt mit heißem, abwärts
fließendem DRI-Material und/oder dem teilweise metallisierten
Eisenoxidbett in der Reaktionszone 12 gebracht. Unter diesen
Umständen wirkt das feste metallische Eisen als Katalysator und
schafft etwa 12 bis 16 m2/g eisenspezifische
Oberfläche für die katalytische Reaktion. Die Wärme von seiner
Oberfläche verursacht eine in hohem Grade endotherme Reaktion.
Diese Reaktion ist wie folgt:
CH₄ + CO₂ = 2H₂ + CO (3).
Während der Reaktion beträgt der Druck im Reaktor (1,2 atm) 1,2156×10⁵ Pa.
Das resultierende reformierte Gas weist eine Volumenzusammen
setzung von etwa 45% bis 48% Wasserstoff, etwa 32% bis 34%
Kohlenmonoxid, etwa 2% bis 4% Kohlendioxid, etwa 1% bis 3%
Methan, etwa 14% bis 16% Stickstoff und etwa 1% bis 3% Was
serdampf auf. Kennzeichnenderweise beträgt der Anteil des
reformierten Gases etwa 1100 NM3/Tonne bis etwa 1450 NM3/Tonne in
Bezug auf das Eisenoxidmaterial.
Es hat sich erwiesen, daß aufgrund der endothermen Reaktion die
Temperatur des Gases in der Reaktionszone auf eine Reaktions
temperatur im Bereich von etwa 820°C bis 850°C abfällt.
Zudem weist dieses reformierte Reduktionsgas
einen Oxidationsgrad im Bereich von 0,05 bis 0,09 sowie ein
Reduktionsvermögen im Bereich von etwa 11 bis 29 auf. Die
nachstehende Tabelle I zeigt die in anderen direkten
Reduktionsverfahren verwendete Zusammensetzung der Gase.
Die endotherme Reaktion (3) stellt die zur Durchführung der
folgenden Reduktionsreaktion erforderliche Wasserstoff- und
Kohlenmonoxidmenge bereit:
2 FeO + H₂ + CO = Fe + H₂O + CO₂ (4).
Diese Reaktion findet in der Reaktionszone gleichzeitig mit der
Reformierungsreaktion an der festen Oberfläche statt. Dies trägt
wesentlich zur Gesamteffizienz des Verfahrens bei. Die Reaktion
(4) stellt ebenfalls das für die kontinuierliche Aufrechter
haltung der Reformierungsreaktion notwendige Kohlendioxid bereit.
Das in Zone 12 erzeugte, aufwärtsfließende Reduktionsgas weist in
seiner Zusammensetzung Methan, Kohlenmonoxid, Kohlendioxid,
Wasserstoff, Stickstoff und Wasserdampf auf. Eine typische
Volumenzusammensetzung sieht folgendermaßen aus: 5,4% CH4; 25,5%
CO; 5,1% CO2; 46,5% H2; 1,4% H2O und 16,1% N2. Dieses
aufwärtsfließende Gas enthält genügend Reduktionsvermögen und
ausreichende Temperatur, um die in Zone 14 abwärtsfließende
Eisenoxidzufuhr des Reaktors 10 vorzuwärmen und vorzureduzieren.
Das Verfahren nach der vorliegenden Erfindung macht sich die an
der festen Oberfläche erfolgende, endotherme Reaktion zunutze,
welche die Wirkung des Sinterns und Haftens aufhält, wodurch ein
ruhiger und gleichmäßiger Lauf des reduzierten Materials durch
den Reaktor 10 ermöglicht wird. Es ist ferner zu beachten, daß
keine Reformierung des reduzierten Gases außerhalb des Reaktors
10 erfolgt.
Die in der Reaktionszone 12 erfolgenden Reformierungs- und
Reduktionsreaktionen entfernen genügend Wärme von der Oberfläche
des heißen, metallisierten Produktes, um die Wirkung des
Sinterns, Klumpens oder der Agglomeration der metallisierten
Partikel aufzuhalten.
Der Reaktor 10 kann jede Ausführung eines geeigneten Reaktors
sein, beispielsweise ein Schachtofen mit Fließbett (shaft-furnace
moving-bed type).
Claims (7)
1. Verfahren zur Direktreduktion von eisenhaltigen Metalloxiden
zur Herstellung von direkt reduziertem Eisen in
einem Reduktionsreaktor mit einer einzigen Reaktionszone
und einem Bett aus teilweise metallisiertem Eisenoxid und
direkt reduziertem Eisen in der Reaktionszone, wobei ein
an H2 und CO reiches reformiertes Reduktionsgas in der
Reaktionszone gebildet und das Eisenoxid im Reaktor mit
dem reformierten Reduktionsgas zur Reduktion in Kontakt
gebracht wird,
dadurch gekennzeichnet,
daß das Gichtgas vor der Rückführung zum Reaktor mit Erdgas
vermischt und diese Mischung auf eine Temperatur im
Bereich von 650°C bis 850°C vorgewärmt wird, daß diese
vorgewärmte Mischung aus Gichtgas und Erdgas dann mit auf
eine Temperatur im Bereich von 650°C bis 850°C vorgewärmter
Luft vermischt sowie diese Mischung aus Gichtgas,
Erdgas und vorgewärmter Luft mit einem Oxidationsgrad im
Bereich von 0,27 bis 0,32 und einem Reduktionsvermögen
zwischen 2 bis 3 teilweise verbrannt wird, um eine Temperatur im Bereich zwischen
850°C und 1100°C einzustellen,
wonach die Mischung in diesem teilweise
verbranntem Zustand dem direkt reduzierten Eisen in der
Reaktionszone des Reduktionsreaktors zur Bildung des
Reduktionsgases mit einem Oxidationsgrad von 0,05 bis 0,09
zugeführt wird.
2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß in
der Reduktionszone des Reduktionsreaktors ein
Reduktionsgas gebildet wird, das aus 45% bis 48%
Wasserstoff, 32% bis 34% Kohlenmonoxid, 2% bis 4%
Kohlendioxid, 1% bis 3% Methan, 14% bis 16%
Stickstoff und 1% bis 3% Wasserdampf besteht.
3. Verfahren nach Anspruch 1 oder 2, gekennzeichnet durch
ein Reduktionsvermögen des Reduktionsgases von 11 bis 29.
4. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 3, dadurch gekennzeichnet,
daß die Gase erwärmten Oberflächen von direkt
reduziertem Eisen in der Reaktionszone ausgesetzt
werden, und daß eine endotherme Reformierungsreaktion
ausgelöst wird, wobei das direkt reduzierte Eisen als Katalysator
mit einer Oberfläche von 12 bis 16 m²/g Eisen
dient und wobei die Temperatur der Gase auf eine Temperatur
im Bereich von etwa 800°C bis 850°C gesenkt wird.
5. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 4, dadurch
gekennzeichnet, daß die Mischung verbrannt und eine
Temperatur von mehr als 1000°C eingestellt wird.
6. Reduktionsschachtofen mit einer unteren Reformierungs-Reduktionszone
(12), einem Vorwärmer (24) für das Gemisch aus
gereinigtem Gichtgas und Erdgas sowie einer oberen Vorwärm-
und Vorreduktionszone (14) für Eisenoxid, von der
ein Gichtgasauslaß (20) zu einer Kühleinheit (22) mit
Wasserabscheidung führt, zur Durchführung des Verfahrens
nach einem der Ansprüche 1 bis 5, gekennzeichnet durch
eine Reformierungs- und Reduktionszone (12), die an eine
Mischkammer (30) angrenzt, der ein weiterer Vorwärmer
(26) für Luft oder ein Sauerstoff-Luft-Gemisch vorgeschaltet
ist.
7. Reduktionsschachtofen nach Anspruch 6, dadurch gekennzeichnet,
daß der Vorwärmer (26) an die Kühleinheit (22)
angeschlossen ist.
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