DE3544270A1 - Verfahren und einrichtung zur trocknung kontaminierter fluessigkeiten und loesungen - Google Patents

Description

Die Erfindung betrifft ein Verfahren zur Trocknung kontaminierter Flüssigkeiten oder Lösungen, insbesondere schwach radioaktiver flüssiger Verbindungen unter der Einwirkung von einem Magnetron erzeugten und über einen Hohlleiter zugeführten Mikrowellen innerhalb eines geschlossenen Gefäßes mit Mikrowellen refelktierenden Wandungen und kontinuierlichem Abzug der Brüden sowie eine Einrichtung zur Durchführung des Verfahrens.

Kontaminierte Flüssigkeiten werden mittels entsprechender apparativer Einrichtungen in mehreren Stufen behandelt, indem sie beispielsweise durch Eindampfung zunächst konzentriert und dann für die Endlagerung in eine Matrix, beispielsweise einen Zement- oder einen bituminösen Körper eingebunden werden.

Es sind zahlreiche Vorschläge für die Trocknung unter Verwendung von Mikrowellen bekannt, nachdem es mit diesen gelingt, die zu behandelnde Flüssigkeit direkt und mit vergleichsweise hohem Wirkungsgrad zu erwärmen. Diese Art der Trocknung bietet zudem für radioaktive Flüssigkeiten den Vorteil, daß die Wärmebehandlung einerseits und die hierfür erforderlichen Handhabungen andererseits voneinander räumlich getrennt werden können, wodurch radioaktive Belastung für das Bedienungspersonal ausgeschlossen oder doch weitestgehend vermindert werden kann.

Die Trocknung wird in geschlossenen Gefäßen durchgeführt. Als Material für die Wandungen dieser Gefäße wurden sowohl mikrowellenreflektierende als auch mikrowellendurchlässige Materialien vorgeschlagen. Mikrowellenreflektierende Materialien setzen den Wirkungsgrad der Mikrowellentrocknung herab. Werden demgegenüber Glas- oder Tonerde als Wandungsmaterial der für die Trocknung verwendeten Gefäße eingesetzt, besteht die Gefahr ihrer Beschädigung bzw. Zerstörung bei unachtsamer Handhabung. Bei Trocknungsgefäßen aus organischem Material sind örtliche Mikrowellenabsorptionen und hieraus folgend ein Durchbrennen der Wandung an diesen Stellen nicht auszuschließen.

Es ist bereits ein Verfahren und eine zugehörige Einrichtung bekannt (DE-PS 31 09 513), bei denen eine Trocknung in einem Gefäß aus mikrowellenreflektierendem Material durchgeführt wird, wobei im Gefäß eine Vielzahl kugelförmiger Körper aus mikrowellendurchlässigen Materialien vorgesehen sind. Die kugelförmigen Körper werden hierbei - sei es durch Schwerkraft, durch entsprechende Einbauten nach Art eines Rührens oder durch Vibrationen - einer laufenden Bewegung unterworfen. Dabei wird von der Erkenntnis ausgangen, daß die bei der Mikrowellentrocknung innerhalb von Gefäßen, deren Wandungen aus Materialien bestehen, welche die Mikrowellen reflektieren, auftretenden Energieverluste dadurch herabgesetzt werden können, daß die Trocknung auf der Oberfläche kugelförmiger Körper durchgeführt wird, die laufend in Bewegung gehalten werden.

Der Erfindung liegt demgegenüber die Aufgabe zugrunde, kontaminierte Flüssigkeiten innerhalb des für die Endlagerung bestimmten Gebindes aus der flüssigen Phase unmittelbar in die feste Phase umzuwandeln bzw. ihre Konzentration durchzuführen.

Ausgehend von einem Verfahren der eingangs erwähnten Art wird diese Aufgabe erfindungsgemäß dadurch gelöst, daß die zu behandelnde Flüssigkeit oder Lösung in das Gebinde zur Endlagerung eingebracht und die Mikowellenenergie während des Trocknungsvorgangs unter Phasenverschiebung der Mikrowellen in Anpassung an den jeweiligen Füllstand innerhalb des Innenraums des Gebindes und das sich ändernde Absorptionsvermögen des Inhalts zugeführt wird, wobei die reflektierte Leistung der Mikrowellenenergie über ein dem Magnetron zugeordneten Detektor gemessen und abhängig von der gemessenen Größe ein Anpassungstransformationsglied innerhalb des Hohlleiters derart geregelt wird, daß die reflektierte Leistung gegen ein Minimum geführt wird. Durch Minimierung der reflektierten Mikrowellenenergie wird der Anlagewirkungsgrad erhöht. Die von Bedienungspersonen durchzuführenden Manipulationen werden auf die Handhabung des Gebindes beschränkt und der apparative Aufwand sowie die zugehörigen Anlagenkosten erheblich herabgesetzt, wobei mechanische Teile innerhalb der Flüssigkeit bzw. des Konzentrats vermieden sind.

Die Messung der reflektierten Leistung der Mikrowellenenergie erfolgt zweckmäßig kontinuierlich, wobei die Nachregelung des Anpassungstransformatorgliedes abhängig von den gemessenen Werten bei ansteigender reflektierter Leistung entsprechend vorgenommen wird.

Durch Zuführung von Glas bzw. Keramik bildenden Stoffen oder Kunststoffen als Zusatz zur Flüssigkeit oder der Lösung vor der Einbringung in das Gebinde und durch homogene Verteilung härten die zugeführten Stoffe während der Trocknung oder während der anschließenden Abkühlung aus, so daß ein im wesentlichen homogen verfestigtes Endprodukt gebildet wird, welches nicht nur mechanischen Beanspruchungen, sondern auch dem Angriff auslaugender Medien widersteht.

Besonders vorteilhaft ist eine Verfahrensweise, bei welcher die kontaminierte Flüssigkeit oder Lösung während der Einbringung in das Gebinde zur Endlagerung durch Versprühung derart in Teilstrahlen aufgeteilt wird, daß die den Mantel des Sprühkegels beschreibenden äußersten Teilstrahlen im Bereich der Innenwandung des Gebindes auftreffen. Hierdurch wird einer erhöhten Kontamination des Innenraums der Gebindeabdeckung oder ihrer unteren Abschlußorgane - beispielsweise durch kristallisierte Salze oder ausgeschiedener Feststoffe - wirksam begegnet.

In vorteilhafter Weise wird die Einbringung der Flüssigkeit mit dem Effekt nach Art einer Sprühtrocknung verbunden, wenn die Mikrowellenenergie bereits während der Einbringung der kontaminierten Flüssigkeit oder Lösung in das Gebinde zugeführt wird.

Während der Zufuhr von Mikrowellenenergie können Wärmeverluste entweder durch Isolation und/oder Zufuhr von Wärmeenergie von außen unterbunden werden.

Bei der Trocknung kontaminierter Salzlösungen kann das Konzentrat der Salzlösung durch Zufuhr von Mikrowellenenergie im Überschuß weiter eingeengt, d. h. dessen Porenraum vermindert und die Salzlösung verfestigt werden.

Die Einrichtung zur Durchführung des Verfahrens weist ein Magnetron zur Erzeugung von Mikrowellenenergie, einen diesem nachgeschalteten Mikrowellenhohlleiter, eine Zuleitung für die zu behandelnde Flüssigkeit bzw. Lösung und eine Abführleitung für die entstehenden Brüden auf, und ist gekennzeichnet durch eine statisch abgeschützte haubenartige Gebindeabdeckung, deren Oberteil ein für Flüssigkeiten und Gase undurchlässiges, jedoch für Mikrowellen durchlässiges Fenster im Bereich der Ankoppelung des Mikrowellenhohlleiters und Stutzen für den Anschluß der Zuleitung für die zu behandelnde Flüssigkeit sowie der Abführleitung für die entstehenden Brüden aufweist, und deren Unterteil mindestens im Bereich des Randes mit einer für Mikrowellen undurchlässigen Dichtung in Zuordnung zum oberen Anschluß des Gebindes versehen ist.

Um ein Austreten von reflektierten Mikrowellen über die Brüden-Abführleitung und damit verbundene Energieverluste auszuschließen, empfiehlt es sich, in der Abführleitung für die Brüden, und zwar vorzugsweise im Bereich von deren Anschlußstutzen auf dem Oberteil der Gebindeabdeckung ein für Mikrowellen undurchlässiges, jedoch für Gase und Dämpfe durchlässiges Filter vorzusehen.

Ein derartiges Filter kann beispielsweise so ausgebildet sein, daß es von einem zylindrischen Block gebildet wird, dessen Länge das Ein-, vorzugsweise das Mehrfache der halben Wellenlänge der verwendeten Mikrowellen beträgt, und der eine Mehrzahl von Bohrungen für den Durchgang der Brüden aufweist.

Unter Berücksichtigung der korrosiven Eigenschaften des trocknenden Mediums wird als Material für den Filter-Block Edelstahl, Messing oder auch Aluminium gewählt.

Um das Entstehen von Konzentrat-Ablagerungen in den Funktionsbereichen der Innenseiten der Gebinde-Abdeckung zu unterbinden, können innerhalb der Gebinde-Abdeckung eine oder mehrere Sprühdüse(n) für ein Reinigungsmedium angeordnet werden, welche auf den Bereich des Mikrowellenfensters und/oder die Mündung der Zuleitung und/oder der Brüden-Abführleitung im Oberteil der Gebinde-Abdeckung ausgerichtet ist bzw. sind.

Mit der vorstehend angegebenen Einrichtung wird unter Durchführung des erfindungsgemäßen Verfahrens die Trocknung und Konzentration des Rückstandes aus der zu behandelnden Flüssigkeit oder Lösung innerhalb des für die Endlagerung vorgesehenen Gebindes in einem einzigen Verfahrensschritt durchgeführt, wobei auf bewegliche Teile verzichtet werden kann und der Energieaufwand minimiert wird.

Zur Erläuterung des Erfindungsgedankens ist in der Zeichnung eine Einrichtung zur Durchführung des Verfahrens schematisch dargestellt.

Die kontaminierte Flüssigkeit wird über eine Leitung 1 in einem Vorlagebehälter 3 geführt. Aus diesem Vorlagebehälter gelangt die Flüssigkeit über eine Leitung 5 mit Pumpe 7 und Anschlußleitung 9 zu einer Gebindeabdeckung 11 und über diese in das an die Unterseite der Gebinde-Abdeckung gas- und flüssigkeitsdicht anschließbare Gebinde 60. Um die radioaktive Flüssigkeit möglichst fein verteilt einzubringen, weist die Gebinde-Abdeckung eine Sprühdüse 11 a auf. Von einem Magnetron 20 werden Mikrowellen über einen Hohlleiter 22 der Gebinde-Abdeckung 11 zugeleitet. Im Bereich des Eintritts des Hohlleiters in die Gebinde- Abdeckung ist ein für Mikrowellen durchlässiges, für Dampf und Gase jedoch undurchlässiges Fenster 11 b vorgesehen. Ein derartiges Mikrowellenfenster kann aus Teflon, Quarz, Aluminium-Oxid oder auch Capton hergestellt sein. Über dieses Fenster 11 b gelangen die Mikrowellen über den Innenraum der Gebinde-Abdeckung in den Innenraum des Gebindes. Durch die in diesen Raum eingebrachte oder in diesem bereits enthaltene Flüssigkeit oder Lösung bzw. das gebildete Konzentrat wird die Mikrowellenenergie mehr oder weniger absorbiert. Durch Geometrie- und Anpassungsänderungen sowie Lastvariationen während des Trocknungsprozesses wird aber auch ein Anteil der eingebrachten Mikrowellenenergie in den Hohlleiter zurück reflektiert. Diese reflektierte Leistung wird durch ein Anpassungstransformationsglied 24 innerhalb des Hohlleiters 22 in Betrag und Phase minimiert. Ein geringer Anteil der eingebrachten Mikrowellenenergie, der bis zum Magnetron reflektiert wird, ist dann noch über Kühlwasser abzuleiten. Für diese Aufgabe ist ein Zirkulator 21 vorgesehen, der die reflektierte Leistung über Kühlwasser abführt. Dieser Zirkulator ist derart ausgelegt, daß bei fehlender Last die gesamte reflektierte Leistung an Kühlwasser übertragen werden kann.

Durch Absorption von Mikrowellen innerhalb der zugeführten Flüssigkeit oder Lösung verdampft dessen flüssige Phase. Die entstehenden Brüden gelangen über die an das Oberteil der Gebinde-Abdeckung anschließende Brüden-Abführleitung 31 mit eingeschaltetem Mikrowellenfilter 33 in den Kondensator 35. Das Mikrowellenfilter 33 unterbindet den Austritt von Mikrowellen aus dem Innenraum des Gebindes 60 über die Gebindeabdeckung in die Brüdenleitung 31 hinein. In dem Kondensator 35 werden die Brüden niedergeschlagen und das anfallende Destillat wird über eine Destillatleitung 37 in einen Destillatbehälter 39 abgeleitet. Der Destillatbehälter wird über eine Leitung 41 be- und entlüftet. Aus diesem Destillatbehälter wird das Destillat kontinuierlich oder diskontinuierlich über eine Entsorgungsleitung 43 und eine Destillatpumpe 45 abgezogen.

Die Trocknung ist beendet, sobald die Zone höchster Temperatur ca. 5 cm unter der Oberkante des Applikationsraumes innerhalb des Gebindes 60 über eine - nicht dargestellte - Temperaturregistrierung ermittelt wird. Darauf folgend wird die Zufuhr der kontaminierten Flüssigkeit über die Leitung 9 durch Abschalten der Pumpe 7 unterbrochen. Mikrowellenenergie wird jedoch noch solange zugeführt, bis eine Nachtrocknung durch Austreiben restlichen Wassers aus dem Konzentrat erfolgt ist. Der Abschluß der Nachtrocknung wird über den Stillstand des Destillatflusses innerhalb der Leitung 37 und den Temperaturanstieg im Gebinde festgestellt. Nach einer Abkühlphase für das Konzentrat innerhalb des Gebindes 60 wird der Innenraum der Gebindeabdeckung über ein unteres Abschlußorgan 11 c - beispielsweise in Form eines Verschlußschiebers - verschlossen und das Gebinde 60 von der Gebindeabdeckung abgekoppelt. Für diese Abkoppelung ist eine auch der Ankoppelung vor Beginn der Konzentration dienende Hubvorrichtung 70 in Verbindung mit einer Transportbahn, beispielsweise einer Rollenbahn, vorgesehen.

Claims (11)

1. Verfahren zur Trocknung kontaminierter Flüssigkeiten oder Lösungen, insbesondere schwach radioaktiver flüssiger Verbindungen unter der Einwirkung von in einem Magnetron erzeugten und über einen Hohlleiter zugeführten Mikrowellen innerhalb eines geschlossenen Gefäßes mit mikrowellenreflektierenden Wandungen und kontinuierlichem Abzug der Brüden, dadurch gekennzeichnet, daß die zu behandelnde Flüssigkeit oder Lösung in das Gebinde zur Endlagerung eingebracht und die Mikrowellenenergie während des Trocknungsvorgangs unter Phasenverschiebung der Mikrowellen in Anpassung an den jeweiligen Füllstand innerhalb des Innenraums des Gebindes und das sich ändernde Absorptionsvermögen des Inhalts zugeführt wird, wobei die reflektierte Leistung der Mikrowellenenergie über ein dem Magnetron zugeordneten Detektor gemessen und abhängig von der gemessenen Größe ein Anpassungstransformationsglied innerhalb des Hohlleiters derart geregelt wird, daß die reflektierte Leistung gegen ein Minimum geführt wird.

2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß die reflektierte Leistung der Mikrowellenenergie kontinuierlich gemessen und das Anpassungstransformationsglied bei einer Erhöhung der reflektierten Leistung entsprechend nachgeregelt wird.

3. Verfahren nach Anspruch 1 oder 2, dadurch gekennzeichnet, daß der Flüssigkeit oder der Lösung Glas bzw. Keramik bildende Stoffe oder Kunststoffe vor der Einbringung in das Gebinde oder in diesem homogen verteilt zugesetzt und diese gemeinsam während der Trocknung und Abkühlung zu einem im wesentlichen homogenen Endprodukt verfestigt werden.

4. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 3, dadurch gekennzeichnet, daß die kontaminierte Flüssigkeit oder Lösung während der Einbringung in das Gebinde zur Endlagerung durch Versprühung derart in Teilstrahlen aufgeteilt wird, daß die den Mantel des Sprühkegels beschreibenden äußersten Teilstrahlen im Bereich der Innenwandung des Gebindes auftreffen.

5. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 4, dadurch gekennzeichnet, daß Mikrowellenenergie bereits während der Einbringung der kontaminierten Flüssigkeit oder Lösung in das Gebinde zugeführt wird.

6. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 5, dadurch gekennzeichnet, daß während der Zufuhr von Mikrowellenenergie Wärmeverluste durch Isolation und/oder Zufuhr von Wärmeenergie von außen unterbunden werden.

7. Verfahren zur Trocknung kontaminierter Salzlösungen nach einem der Ansprüche 1 bis 6, dadurch gekennzeichnet, daß Mikrowellenenergie im Überschuß derart zugeführt wird, daß das Konzentrat der Salzlösung weiter eingeengt wird.

8. Einrichtung zur Durchführung des Verfahrens nach einem der Ansprüche 1 bis 7 mit einem Magnetron zur Erzeugung von Mikrowellenenergie, einem diesem nachgeschalteten Mikrowellenhohlleiter, einer Zuleitung für die zu behandelnde Flüssigkeit bzw. Lösung und einer Abführleitung für die entstehenden Brüden, gekennzeichnet durch eine statisch abgeschützte haubenartige Gebindeabdeckung (11), deren Oberteil ein für Flüssigkeiten und Gase undurchlässiges, jedoch für Mikrowellen durchlässiges Fenster (11 b) im Bereich der Ankoppelung des Mikrowellenhohlleiters (22) und Stutzen für den Anschluß der Zuleitung (9) für die zu behandelnde Flüssigkeit bzw. Lösung sowie der Abführleitung (31) für die entstehenden Brüden aufweist, und deren Unterteil zumindest im Bereich des Randes mit einer für Mikrowellen undurchlässigen Dichtung in Zuordnung zum oberen Abschluß des Gebindes (60) versehen ist.

9. Einrichtung nach Anspruch 8, gekennzeichnet durch ein für Mikrowellen undurchlässiges, jedoch für Gase und Dämpfe durchlässiges Filter (33) in der zu einem Kondensator (35) führenden Brüden-Abführleitung (31), vorzugsweise im Bereich des Anschlußstutzens dieser Abführleitung (31) auf dem Oberteil der Gebinde- Abdeckung (11).

10. Einrichtung nach Anspruch 9, dadurch gekennzeichnet, daß das Filter (33) von einem zylindrischen Block gebildet wird, dessen Länge das Ein-, vorzugsweise das Mehrfache der halben Wellenlänge der verwendeten Mikrowellen beträgt, und der eine Mehrzahl axialer Bohrungen für den Durchgang der Brüden aufweist.

11. Einrichtung nach einem der Ansprüche 8 bis 10, gekennzeichnet durch eine oder mehrere innerhalb der Gebindeabdeckung (11) angeordnete Sprühdüse(n) (11 d) für ein Reinigungsmedium, welche auf den Bereich des Mikrowellenfensters (11 b) und/oder die Mündung der Zuleitung (9) und/oder der Brüden-Abführleitung (31) im Oberteil der Gebindeabdeckung ausgerichtet ist bzw. sind.