DE3513070A1 - Diselenobis-benzoesaeureamide primaerer amine, verfahren zu ihrer herstellung und diese enthaltende pharmazeutische praeparate - Google Patents

Diselenobis-benzoesaeureamide primaerer amine, verfahren zu ihrer herstellung und diese enthaltende pharmazeutische praeparate

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DE3513070A1 DE19853513070 DE3513070A DE3513070A1 DE 3513070 A1 DE3513070 A1 DE 3513070A1 DE 19853513070 DE19853513070 DE 19853513070 DE 3513070 A DE3513070 A DE 3513070A DE 3513070 A1 DE3513070 A1 DE 3513070A1
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Eugen Dr. 5000 Köln Etschenberg
Hartmut Dr. 5000 Köln Fischer
André Dr. 5024 Pulheim Welter
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    • A61K31/165Amides, e.g. hydroxamic acids having aromatic rings, e.g. colchicine, atenolol, progabide
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Description

  • Titel: Diselenobis-benzoesäureamide primärer Ami-
  • ne, Verfahren zu ihrer Herstellung und diese enthaltende pharmazeutische Präparate.
  • Beschreibung Die vorliegende Erfindung betrifft neue Diselenobis-benzoesäureamide primärer Amine, die sich durch wertvolle pharmakologische Eigenschaften auszeichnen, sowie Verfahren zu ihrer Herstellung und ihre Verwendung als Wirkstoff in Arzneimitteln. Sie können besonders zur Behandlung von Krankheiten Verwendung finden, die durch eine Zellschädigung aufgrund vermehrter Bildung von aktiven Sauerstoffmetaboliten hervorgerufen werden, wie z.B. Leberschäden, Herzinfarkt, Entzündungen, Psoriasis, Strahlenschäden.
  • Die erfindungsgemäßen Verbindungen entsprechen der allgemeinen Formel I worin R1, R2 gleich oder verschieden sind und unabhängig voneinander Wasserstoff, Halogen, C14-Alkyl, C1,4-Alkoxy, Trifluormethyl, Nitro oder zusammen Methylendioxy bedeuten, n Null oder eine ganze Zahl von 1-17 ist und R3 für Wasserstoff, Methyl, Isopropyl, tert-Butyl, C3,10-Cycloalkyl, Phenyl oder substituiertes Phenyl steht, wobei der Phenylrest einmal oder zweimal unabhängig voneinander durch Halogen, C1,4-Alkyl, C1,4-Alkoxy, Hydroxy, Trifluormethyl, Nitro, Di-(C1,4-alkyl)-amino, Cyan, Alkoxycarbonylalkyl, Carboxy, Alkali-oxycarbonyl, Alkoxycarbonyl bzw.
  • Methylendioxy substituiert sein kann.
  • Halogen bedeutet Fluor, Chlor, Brom. Als Alkylreste mit 1-4 Kohlenstoffatomen seien Methyl, Ethyl, Propyl, Isopropyl, Butyl, Isobutyl, tert-Butyl genannt, als Alkoxyreste mit 1-4 Kohlenstoffatomen kommen Methoxy, Ethoxy, Propoxy, Butoxy in Betracht.
  • Bevorzugt sind dabei Verbindungen, in denen R1, R2 gleich oder verschieden sind und unabhängig voneinander Fluor, Chlor, Methyl, Methoxy, Trifluormethyl, Nitro oder zusammen Methylendioxy bedeuten, und n Null ist, während R3 einen unsubstituierten oder durch Hydroxy substituierten Phenylrest darstellt.
  • Besonders bevorzugt sind dabei Verbindungen, in denen R1, R2 gleich oder verschieden sind und unabhängig voneinander Fluor, Chlor, Methyl, Methoxy, Trifluormethyl, Nitro oder zusammen Methylendioxy bedeuten, während der Amidrest durch einen geraden oder verzweigten Alkylrest substituiert ist.
  • Erfindungsgemäße Verbindungen sind beispielsweise: 2,2-Diselenobis-(N-phenyl-benzamid) 2,2-Diselenobis-[N-phenyl-(4-fluorbenzamid)] 2,2-Diselenobis-[N-phenyl-(4-chlorbenzamid)] 2,2-Diselenobis-[N-phenyl-(4-methylbenzamid)] 2,2-Diselenobis-[N-phenyl-(4-methoxybenzamid)] 2,2-Diselenobis-/N-phenyl-(4-trifluormethylbenzamid)S 2, 2-Diselenobis--phenyl-( 5-chlorbenzamid)7 2,2-Diselenobis-[N-phenyl-(5-nitrobenzamid)] 2,2-Diselenobis-[N-phenyl-(5-methoxybenzamid)] 2,2-Diselenobis-/N-phenyl-(3-methoxybenzamid)7 2,2-Diselenobis-N-phenyl-(3,4-methylendioxybenzamid)7 2,2-Diselenobis-[N-(4-nitrophenyl)-benzamid] 2,2-Diselenobis-[N-(4-fluorphenyl)-benzamid] 2,2-Diselenobis-[N-(4-cyanophenyl)-benzamid] 2,2-Diselenobis-N-(4-methoxycarbonylmethylphenyl)-benzarnidv 2,2-Diselenobis-N-[4-(1-eethoxycarbonylethyl)-phenyl]-benzamid 2,2-Diselenobis-fN-(4-trifluormethylphenyl)-benzamidN 2,2-Diselenobis-[N-(4-methylphenyl)-benzamid] 2,2-Diselenobis-[N-(4-methxyophenyl)-benzamid] 2,2-Diselenobis--( 4-chlorphenyl)-benzamid7 2,2-Diselenobis-CN-(4-dimethylaminophenyl)-benzamidur 2,2-Diselenobis-[N-(2-hydroxyphenyl)-benzamid] 2,2-Diselenobis-[N-(4-methoxyphenyl)-benzamid] 2,2-Diselenobis-Z-(2-methoxycarbonylphenyl)-benzamidg 2,2-Diselenobis- A -(2-carboxyphenyl)-benzamidg 2,2-Diselenobis-[N-(3-hydroxyphenyl)-benzamid] 2,2-Diselenobis-[N-(4-hydroxyphenyl)-benzamid] 2,2-Diselenobis-i<N-(2-nitrophenyl)-benzamidg 2,2-Diselenobis-/N-( 2-trifluormethylphenyl)-benzami47 2,2-Diselenobis-[N-(2-chlorphenyl)-benzamid] 2,2-Diselenobis-fN-(3,5-dichlorphenyl)-benzamidS 2,2-Diselenobis-N-(3,4-dimethoxyphenyl)-benzamidN 2,2-Diselenobis-ZN-(3,4-methylendioxyphenyl)-benzamid7 2,2-Diselenobis-(N-benzyl-benzamid) 2,2-Diselenobis-[N-(2-phenylbutyl)-benzamid] 2, 2-Diselenobis-(N-cyclopentyl-benzamid) 2,2-Diselenobis-(N-cyclohexyl-benzamid) 2,2-Diselenobis-(N-cyclooctyl-benzamid) 2,2-Diselenobis-(N-cyclohexylmethyl-benzamid) 2, 2-Diselenobis-(N-cyloheptylmethyl-benzamid) 2 ,2-Diselenobis-(N-cyclooctylmethyl-benzamid) 2,2-Diselenobis-(N-methyl-benzamid) 2,2-Diselenobis-(N-ethyl-benzamid) 2,2-Diselenobis-(N-propyl-benzamid) 2,2-Diselenobis-(N-isopropyl-benzamid) 2,2-Diselenobis-(N-butyl-benzamid) 2,2-Diselenobis-(N-tert-butyl-benzamid) 2,2-Diselenobis-(N-hexyl-benzamid) 2,2-Diselenobis-(N-heptyl-benzamid) 2,2-Diselenobis-(N-octyl-benzamid) 2,2-Diselenobis-(N-decyl-benzamid) 2,2-Diselenobis-(N-dodecyl-benzamid) 2,2-Diselenobis-(N-hexadecyl-benzamid) 2,2-Diselenobis-(N-octadecyl-benzamid) Die erfindungsgemäßen Substanzen weisen glutathionperoxidaseartige Eigenschaften auf und sind damit in der Lage, dieses Enzym zu ersetzen und auf diese Weise im Zusammenwirken mit einem Mercaptan die schädigende Wirkung aktiver Sauerstoffmetaboliten zu verhindern.
  • Die selenabhängige Glutathion(GSH)-Peroxidase (Px) katalysiert die Reduktion von H202 und organischen Hydroperoxiden.
  • Das selenhaltige Enzym schützt die Zellen gegen Peroxidation und spielt eine wichtige Rolle in der Modulierung des Arachidonsäure-Stoffwechsels (C.C.Reddy, E.J.Massaro, Fundam. and Appl. Toxicology (3), 9-10 (1983), S. 431-436 und L.Flohe in Free Radicals in Biology, Vol. V, Edited by W.A. Pryor 1982 Academic Press, S. 223-254).
  • Die Glutathion-Peroxidase spielt bei allen Erkrankungen eine Rolle, bei denen es zu einer Zellschädigung des betreffenden Gewebes und schließlich zur Nekrose aufgrund einer vermehrten Bildung von aktiven Sauerstoffmetaboliten in Form von Peroxiden (z.B. Lipidperoxide und Wasserstoffperoxid) kommt. Dieser sogenannte oxidative Streß" wird z.B. beobachtet bei Lebererkrankungen - induziert durch entzündliche oder autoimmunologische Reaktionen, durch Alkohol oder durch Medikamente - aber auch bei anderen Erkrankunyen, wie z.B. Herzinfarkt. Es ist bekannt, daß nach einem Herzinfarkt in das geschädigte Gebiet Leukozyten einwandern und der Zelluntergang von einer vermehrten Freisetzung der genannten aktiven Sauerstoffmetaboliten beyleitet ist. Dies führt schließlich zu einem fortschreitenden Gewebeabbau.
  • In solchen Fällen ist das hierfür wichtige und natürlicherweise vorhandene Schutzsystem, bestehend aus verschiedenen, Peroxide und aktiven Sauerstoff abbauenden Enzymen, überfordert. Hierzu gehören Superoxiddismutase, Katalase, und besonders das Glutathion-Redox-System mit der dazugehörenden Enzymkomponente Glutathion-Peroxidase. Gerade diesem letzteren Prinzip kommt eine große Bedeutung zu, da es sowohl organische Peroxide als auch Wasserstoffperoxid entgiften kann. Es ist belegt, daß dieses System für die intakte Leberfunktion eine große Rolle spielt (Wendel et al.: Biochemical Pharmacology, Vol. 31, S. 3601 (1982); Remmer: Deutsches Ärzteblatt - Ärztliche Mitteilungen 79, Heft 26, S. 42 (1982)) und z.B. das Ausmaß eines experimentellen Leberschadens gerade von diesem System abhängt, d.h. von dem Gehalt der Leber an Glutathion einerseits und von der Aktivität des Enzyms Glutathion-Peroxidase andererseits. Im Verlauf einer allgemeinen Entzündung wird dieser Leberschutzmechanismus stark reduziert (Bragt et al., Ayents and Actions, Supp. 17, S. 214 (1980), wodurch die Leber einen stark erhöhten oxidativen Streß" erleidet.
  • Eine sehr wichtige Rolle spielen die reaktiven Sauerstoffmetaboliten als Mediatoren von Entzündungen. Sie scheinen sowohl bei Leucotaxis, Gefäßdurchlässigkeit, Bindegewebsschäden und Immunkomplex/Komplement-induzierten Effekten mitzuwirken als auch bei Schäden, wie sie durch Wiedereinströmen in ischämischen Bereichen entstehen (L. Flohe et al., in The Pharmacology of Inflammation, ed. I.L. Bonta et al., Handbook of Inflammation, Vol. 5, Elsevier, Amsterdam, in preparation).
  • Auch die Schäden nach ionisierender Bestrahlung sind auf die Bildung von Radikalen und aktiven Sauerstoffmetaboliten zurückzuführen. Ein Weg für die chemische Zytoprotektion besteht somit in der Stärkung des Glutathion/Glutathionperoxidase-Systems (H. Rink in: "Glutathion", Proceedings of the 16th Conference of the German Society of Biological Chemistry 1973, edited by Flohe, Benöhr, Sies, Walter and Wendel, Seite 206).
  • Die Messung der glutathionperoxidaseartigen Aktivität erfolgte nach der Methode von A. Wendel (A. Wendel, Methods in Enzymology Vol. 77, 325-333 (1981)). Gemessen wird in diesem Versuch das Verschwinden von GSH in Gegenwart von t-Butylhydroperoxid. Es wurde nun überraschend gefunden, daß die erfindungsgemäßen Verbindungen der Formel I eine glutathionperoxidaseartige Wirkung besitzen.
  • Glutathionperoxidaseartige Wirkung Bei in vitro-Untersuchungen wurde die Katalyse des Peroxidaseabbaus geprüft. Dabei wurde festgestellt, daß die erfindungsgemäßen Verbindungen die Glutathion-Peroxidase ersetzen können.
  • ROOH Erfindungsgemäße ROH Verbindungen H2O2 H20 RSH RSSR Die katalytische Aktivität wird in GSH-Px Einheiten ausgedrückt. Als Re ferenzsubs tanz diente die kürzlich beschriebene Substanz Ebselen, 2-Phenyl-1,2-benzisoselenazol-3(2H)-on (A. Wendel, M. Fansel, H. Safayhi, G. Tiegs, R. Otter, Biochem. Pharmac. 33, 3241, 1984).
  • Zum besseren Vergleich wurde die Aktivität von Ebselen als 100 % angesehen und die Aktivität der erfindungsgemäßen Verbindungen auf die von Ebselen bezogen.
  • Ebselen wurde in einer Konzentration von 30 Mol eingesetzt, als Lösungsvermittler diente Dimethylformamid (DMF). Die Diselenide wurden in einer Konzentration von 15 Mol eingesetzt (DMF), da in den Diseleniden 2 Selenatome/Mol vorhanden sind.
  • Substanz Katalytische Aktivität (in %) Ebselen 100 2,2-Diselenobis-(benzanilid) 105 2,2-Diselenobis-[N-(2-trifluormethyl- 62,5 phenyl ) -benzamid/ 2,2-Diselenobis-N-(4-nitrophenyl)- 67,5 benzamid 2,2-Diselenobis-[N-(4-(1-ethoxycarbonyl- 67,5 ethyl)phenyl)-benzamidS 2,2-Diselenobis-[N-(3,4-methoxyendioxy- 52,5 phenyl)-benzamidv 2,2-Diselenobis-[N-(4-chlorphenyl)- 67,5 benzamid7 2,2-Diselenobis-(N-benzyl-benzamid) 105 2,2-Diselenobis-N-(4-methylphenyl)- 57,5 benzamid 2,2-Diselenobis-N-(4-trifluormethyl- 100 phenyl ) -benzamid7 2,2-Diselenobis-[N-(4-hydroxyphenyl)- 57,5 benzamid 2,2-Diselenobis-(N-cyclohexylmethyl- 90 benzamid) 2,2-Diselenobis-[N-(3-hydroxyphenyl)- 115 benzamid] 2,2-Diselenobis-[N-(3,5-dichlorphenyl)- 85 benzamid 2,2-Diselenobis-/N-(2-chlorphenyl)- 70 benzamid] 2,2-Diselenobis-(N-methyl-benzamid) 110 Substanz Katalytische Aktivität (in %) 2,2-Diselenobis-N-(4-methoxyphenyl)- 27,5 benzamidj 2,2-Diselenobis-[N-(4-dimethylamino- 34 phenyl)-benzamidv 2,2-Diselenobis-N-(4-phenylbutyl)- 31,5 benzamid/ 2,2-Diselenobis-N-hexyl-benzamid 29 2,2-Diselenobis-/N-(4-fluorphenyl)- 38,5 benzamid Die Herstellung der erfindungsgemäßen Verbindungen erfolgt durch Umsetzung von Benzisoselenazolonen der Formel II, die nach den Vorschriften von DE-OS 30 27 073, 30 27 074 bzw. DE-OS 30 27 075 erhalten werden, mit einer annähernd äquimolekularen Menge eines Mercaptans in einem geeigneten organischen Lösungsmittel bei Raumtemperatur zu Zwischenverbindungen der Formel III + R'-S-S-R' die in Gegenwart eines Amins leicht unter Disproportionierung in die erfindungsgemäßen Verbindungen der Formel I umgewandelt werden.
  • Die vorliegende Erfindung betrifft ebenfalls pharmazeutische Präparate, welche Verbindungen der Formel I enthalten. Bei den erfindungsgemäßen pharmazeutischen Präparaten handelt es sich um solche zur enteralen wie oralen oder rektalen sowie parenteralen Verabreichung, welche die pharmazeutischen Wirkstoffe allein oder zusammen mit einem üblichen, pharmazeutisch anwendbaren Trägermaterial enthalten. Vorteilhafterweise liegt die pharmazeutische Zubereitung des Wirkstoffes in Form von Einzeldosen vor, die auf die gewünschte Verabreichung abgestimmt sind, wie z.B.
  • Tabletten, Dragees, Kapseln, Suppositorien, Granulate, Lösungen, Emulsionen oder Suspensionen. Die Dosierung der Substanzen liegt üblicherweise zwischen 10 und 1000 mg pro Tag, vorzugsweise zwischen 30 und 300 mg pro Tag, und kann in einer Dosis oder mehreren Teildosen, vorzugsweise in zwei bis drei Teildosen pro Tag, verabreicht werden.
  • Die Herstellung der erfindungsgemäßen Verbindungen wird durch die folgenden Beispiele näher erläutert.
  • Die angegebenen Schmelzpunkte wurden mit einem Büchi 510-Schmelzpunktbestimmungsapparat gemessen und sind mit "C angegeben und nicht korrigiert.
  • Allgemeine Vorschrift 5 mmol eines 2-substituierten 1,2-Benzisoselenazol-3(2H)-ons werden in ca. 200 ml Methanol suspendiert und mit 5,5 mmol eines Mercaptans (z.B. Ethylmercaptan) versetzt.
  • Nach wenigen Minuten (5-15 Min.) entsteht eine klare Lösung*. Mittels Dünnschichtchromatographie wird geprüft, ob sich das 1,2-Benzisoselenazol-3(2H)-on vollständig umgesetzt hat. Sobald dies der Fall ist, werden 2 ml einer 33 %igen wäßrigen Lösung von Methylamin zugegeben. Das Reaktionsgemisch wird mindestens eine Stunde gerührt. Der entstandene Niederschlag wird abgesaugt, mit Methanol und schließlich mit Ether gewaschen. In einigen Fällen wird noch in Methylenchlorid ausgerührt. Wenn notwendig kann das so erhaltene Diselenid aus einem geeigneten Lösungsmittel umkristallisiert werden.
  • * In einigen Fällen kristallisiert das Zwischenprodukt nach wenigen Minuten wieder aus. In diesen Fällen wird dem Reaktionsgemisch soviel Dimethylformamid zugegeben, bis wieder eine klare Lösung erhalten wird.
  • Beispiel 1 2 ,2-Diselenobis-WY-( 4-nitrophenyl )-benzamid7 Analog der allgemeinen Vorschrift aus: 1,0 g (3,13 mmol) 2-(4-Nitrophenyl)-l,2-benzisoselenazol-3(2H)-on 0,5 ml Ethylmercaptan 1,5 ml 33 %iges Methylamin in 100 ml Methanol Ausbeute: 0,65 g (65 % d.Th.) Fp. 243-245"C Beispiel 2 2,2-Diselenobis-[N-(3-hydroxyphenyl)-benzamid] Analog Beispiel 1 aus: 5 g 2-(3-Hydroxyphenyl)-1,2-benzisoselenazol-3(2H)-on 1,3 ml Ethylmercaptan 4,3 ml 33 %iges Methylamin in 250 ml Methanol Ausbeute: 1,2 g (12 % d.Th.) Fp. 285-286"C Beispiel 3 2,2-Diselenobis-N-(4-hydroxyphenyl)-benzamid Analog Beispiel 1 aus: 2,5 g 2-(4-Hydroxyphenyl)-1,2-benzisoselenazol-3(2H)-on 0,65 ml Ethylmercaptan in 100 ml Methanol Ausbeute: 1,15 g (46 % d.Th.) Fp. 282-284 C Beispiel 4 2,2-Diselenobis-[N-(2-hydroxyphenyl)-benzamid] Analog Beispiel 1 aus: 3 g 2-(2-Hydroxyphenyl)-1,2-benzisoselenazol-3(2H)-on 0,78 ml Ethylmercaptan in 100 ml Methanol Ausbeute: 0,5 g (8,3 % d.Th.) Fp. 235-238"C Beispiel 5 2,2-Diselenobis-(N-cyclohexylmethyl-benzamid) Analog Beispiel 1 aus: 2,5 g 2-Cyclohexylmethyl-l,2-benzisoselenazol-3(2H)-on 0,53 ml Ethylmercaptan 2,1 ml 33 %iges Methylamin in 100 ml Methanol Ausbeute: 2,15 g (86 % d.Th.) Fp. 227-229"C Beispiel 6 2,2-Diselenobis-[N-(2-trifluormethyl)-benzamid] Analog Beispiel 1 aus: 1 g 2-(2-Trifluormethylphenyl)-1,2-benzisoselenazol-3(2H)-on 0,215 ml Ethylmercaptan 0,73 ml 33 %iges Methylamin in 50 ml Methanol Ausbeute: 0,508 g (51,2 % d.Th.) Fp. 235-236"C Beispiel 7 2,2-Diselenobis-N-[4-(1-ethoxycarbonylethyl)-phenyl]-benzamid Analog Beispiel 1 aus: 0,7 g 2-f4-(l-Ethoxycarbonylethyl)-phenylj-1 ,2-benzisoselenazol-3(2H)-on 0,14 ml Ethylmercaptan 0,68 ml 33 %iges Methylamin in 50 ml Methanol Ausbeute: 0,1 g (14,3 % d.Th.) Fp. 179-181"C Beispiel 8 2,2-Diselenobis-irN-(3,4-methylendioxyphenyl)-benzamidS Analog Beispiel 1 aus: 0,82 g 2-(3,4-Methylendioxy)-1,2-benzisoselenazol-3(2H)-on 0,19 ml Ethylmercaptan 0,94 ml 33 %iges Methylamin in 50 ml Methanol Ausbeute: 0,7 g (85,4 % d.Th.) Fp. 270-272"C Beispiel 9 2 ,2-Diselenobis-£N-( 4-dimethylaminophenyl )-benzamid7 Analog Beispiel 1 aus: 2 g 2-(4-Dimethylaminophenyl)-1,2-benzisoselenazol-3(2H)-on 0,46 ml Ethylmercaptan 1,18 ml 33 %iges Methylamin in 100 ml Methanol Ausbeute: 1 g (49,8 % d.Th.) Fp. 258-260°C Beispiel 10 2,2-Diselenobis-N-(4-trifluormethylphenyl)-1,2-benzisoselenazol-3(2H)-on Analog Beispiel 1 aus: 2 g 2-(4-Trifluormethylphenyl)-1,2-benzisoselenazol-3(2H)-on 0,428 ml Triethylamin 1,45 ml 33 %iges Methylamin in 100 ml Methanol Ausbeute: 0,87 g (43,8 % d.Th.) Fp. 273°C Beispiel 11 2,2-Diselenobis-[N-(4-methylphenyl)-benzamid] Analog Beispiel 1 aus: 2 g 2-(4-Methylphenyl)-l,2-benzisoselenazol-3(2H)-on 0,5 ml Ethylmercaptan 1,73 ml 33 %iges Methylamin in 100 ml Methanol Ausbeute: 1,44 g (71,8 % d.Th.) Fp. 255"C Beispiel 12 2,2-Diselenobis-(N-benzyl-benzamid) Analog Beispiel 1 aus: 2 g 2-Benzyl-1,2-benzisoselenazol-3(2H)-on 0,5 ml Ethylmercaptan 1,73 ml 33 %iges Methylamin in 100 ml Methanol Ausbeute: 1,37 g (68,4 % d.Th.) Fp. 196-198"C Beispiel 13 2,2-Diselenobis-gN-(4-methoxyphenyl)-benzamidS Analog Beispiel 1 aus: 2 g 2-(4-Methoxyphenyl)-1,2-benzisoselenazol-3(2H)-on 0,48 ml Ethylmercaptan 1,6 ml 33 %iges Methylamin in 150 ml Methanol Ausbeute: 1,26 g (63,2 % d.Th.) Fp. 290-292"C Beispiel 14 2,2-Diselenobis-[N-(4-chlorphenyl)-benzamid] Analog Beispiel 1 aus: 2 g 2-(4-Chlorphenyl)-l,2-benzisoselenazol-3(2H)-on 0,48 ml Ethylmercaptan 0,53 ml 33 %iges Methylamin in 150 ml Methanol Ausbeute: 1,45 g (72 % d.Th.) Fp. 280-283"C Beispiel 15 2,2-Diselenobis-[N-(4-phenylbutyl)-benzamid] Analog Beispiel 1 aus: 2 g 2-(4-Phenylbutyl)-l,2-benzisoselenazol-3(2H)-on 0,45 ml Ethylmercaptan 1,5 ml 33 %iges Methylamin in 150 ml Methanol Ausbeute: 1,8 g (90 % d.Th.) Fp. 180-181"C Beispiel 16 2,2-Diselenobis-/'N-(3,5-dichlorphenyl)-benzamidU Analog Beispiel 1 aus: 1,7 g 2-(3,5-Dichlorphenyl)-1,2-benzisoselenazol-3(2H)-on 0,4 ml Ethylmercaptan 0,5 ml 33 %iges Methylamin in 200 ml Methanol Ausbeute: 2,9 g (84 % d.Th.) Fp. 255-257"C Beispiel 17 2,2-Diselenobis-[N-(2-nitrophenyl)-benzamid] Analog Beispiel 1 aus: 0,5 g 2-(2-Nitrophenyl)-l,2-benzisoselenazol-3(2H)-on 0,12 ml Ethylmercaptan 0,2 ml 33 %iges Methylamin in 50 ml Methanol Ausbeute: 0,45 g (90 % d.Th.j Fp. 225°C Beispiel 18 2,2-Diselenobis-[N-(2-chlorphenyl)-benzamid] Analog Beispiel 1 aus: 2g 2-(2-Chlorphenyl)-1,2-benzisolenazol-3(2H)-on 0,6 ml Ethylmercaptan 0,7 ml 33 %iges Methylamin in 150 ml Methanol Ausbeute: 0,8 g (32,2 % d.Th.) Fp.
  • Beispiel 19 2,2-Diselenobis-(N-methyl-benzamid) Analog Beispiel 1 aus: 1g 2-Methyl-1,2-benzisoselenazol-3(2H)-on 0,£ ml Ethylmercaptan 1,2 ml 33 %iges Methylamin in 100 ml Methanol Ausbeute: 0,65 g (63,8 % d.Tn.-.) Fp. 277-279°C Beispiel 20 2,2-Diselenobis-[N-phenyl-(5-methoxy-benzamid)] Analog Beispiel 1 aus: 1 g 5-Methoxy-2-phenyl-1,2-benzisoselenazol-3(2H)-on 0,25 ml Ethylmercaptan 1 ml 33 %iges Methylamin in 80 ml Methanol Ausbeute: 0,6 g (60 % d.Th.) Fp. 203-204-C Beispiel 21 2,2-Diselenobis-[N-(4-cyanophenyl)-benzamid] Analog Beispiel 1 aus: 2 g 2-(4-Cyanophenyl)-1,2-benzisoselenazol-3(2H)-on U,5 ml Ethylmercaptan 5 ml 33 %iges Methylamin in 150 ml Methanol Ausbeute: 0,5 g (25 % d.Th.) Fp. 268-270"C Beispiel 22 2,2-Diselenobis-(N-cyclopentyl-benzamid) Analog Beispiel 1 aus: 0,7 g 2-Cyclopentyl-1,2-benzisoselenazol-3(2H)-on 0,2 ml Ethylmercaptan 3 ml 33 %iges Methylamin in 50 ml Methanol Ausbeute: 0,46 g (65,7 % d.Th.) Fp. 275-280"C Beispiel 23 2,2-Diselenobis-(N-cyclohexyl-benzamid) Analog Beispiel 1 aus: 1 g 2-Cyclohexyl-1,2-benzisoselenazol-3(2H)-on 0,25 ml Ethylmercaptan 3 ml 33 %iges Methylamin in 100 ml Methanol Ausbeute: 0,5 g (50 % d.Th.) Fp. 315"C Beispiel 24 2,2-Diselenobis-[N-(4-fluorphenyl)-benzamid] Analog Beispiel 1 aus: 1,26 g 2-(4-Fluorphenyl)-l,2-benzisoselenazol-3(2H)-on 0,3 ml Ethylmercaptan 3 ml 33 %iges Methylamin in 100 ml Methanol Ausbeute: 1,1 g (87,3 % d.Th.) Fp. 260"C Beispiel 25 2,2-Diselenobis-(N-hexyl-benzamid) Analog Beispiel 1 aus: 2 g 2-Hexyl-1,2-benzisoselenazol-3(2H)-on 0,52 ml Ethylmercaptan 2 ml 33 %iges Methylamin in 150 ml Methanol Ausbeute: 1,55 g (77,5 % d.Th.) Fp. 163-165"C Beispiel 26 2,2-Diselenobis-(N-tert-butyl-benzamid) Analog Beispiel 1 aus: 1,34 g 2-tert-Butyl-1,2-benzisoselenazol-3(2H)-on 0,4 ml Ethylmercaptan 1,4 ml 33 %iges Methylamin in 100 ml Methanol Ausbeute: 0,96 g (71,4 % d.Th.) Fp. 241-242"C Beispiel 27 2,2-Diselenobis-(N-phenyl-benzamid) Analog Beispiel 1 aus: 2 g 2-Phenyl-1,2-benzisoselenazol-3(2H)-on 0,5 ml Ethylmercaptan 4 ml 33 %iges Methylamin in 100 ml Methanol Ausbeute: 1,8 y (90 % d.Th.) Fp. 263-265"C Beispiel 28 2,2-Diselenobis-CN-(3,4-dimethoxyphenyl)--benzamidg Analog Beispiel 1 aus: 1 g 2-(3,4-Dimethoxyphenyl)-1,2-benzisoselenazol-3(2H)-on 0,2 ml Ethylmercaptan 2 ml 33 %iges Methylamin in 150 ml Methanol Ausbeute: 0,25 g (25 % d.Th.) Fp. 235 "C Beispiel 29 2,2-Diselenobis-[N-(2-methoxyphenyl)-benzamid] Analog Beispiel 1 aus: 2 g 2-(2-Methoxyphenyl)-1,2-benzisoselenazol-3(2H)-on 0,5 ml Ethylmercaptan 1,5 ml 33 %iges Methylamin in 100 ml Methanol Ausbeute: 0,95 g (47,4 % d.Th.) Fp. 216-217"C Beispiel 30 2,2-Diselenobis-[N-phenyl-(3-methoxy-benzamid)] Analog Beispiel 1 aus: 1 g 7-Methoxy-2-phenyl-1,2-benzisoselenazol-3(2H)-on 0,25 ml Ethylmercaptan 1,0 ml 33 %iges Methylamin in 100 ml Methanol Ausbeute: 0,31 g (31,6 % d.Th.) Fp. 152-155"C Beispiel 31 2,2-Diselenobis-/S-(2-methoxycarbonylphenyl)-benzamidS Analog Beispiel 1 aus: 1,66 g 2-(2-Methoxycarbonylphenyl)-1,2-benzisoselenazol-3(2H)-on 0,5 ml Ethylmercaptan 1,5 ml 33 %iges Methylamin in 100 ml Methanol Ausbeute: 0,55 g (33 %) Fp. 230-231"C Beispiel 32 2,2-Diselenobis-[N-(2-carboxyphenyl)-benzamid] Analog Beispiel 1 aus: 1,5 g 2-(2-Carboxyphenyl)-1,2-benzisoselenazol-3(2H)-on 0,5 ml Ethylmercaptan 1,5 ml 33 %iges Methylamin in 150 ml Methanol Ausbeute: 0,49 g (31 %) Fp. 298-300"C Beispiel 33 2,2-Diselenobis-[N-phenyl-(3,4-dimethoxy-benzamid)] Analog Beispiel 1 aus: 1 9 6,7-Dimethoxy-2-phenyl-1,2-benzisoselenazol-3(2H)-on 0,2 ml Ethylmercaptan 3 ml 33 %iges Methylamin in 200 ml Methanol Ausbeute: 0,55 g (55 % d.Th.) Fp. 235°C Beispiel 34 2,2-Diselenobis-[N-phenyl-(3-methyl-benzamid)] Analog Beispiel 1 aus: 2 y 7-Methyl-2-phenyl-1,2-benzisoselenazol-3(2H)-on 0,5 ml Ethylmercaptan 2 ml 33 %iges Methylamin in 100 ml Methanol Ausbeute: 1,5 g (75 % d.Th.) Fp. 290-295"C

Claims (4)

  1. Titel: Diselenobis-benzoesäureamide primärer Amine, Verfahren zu ihrer Herstellung und diese enthaltende pharmazeutische Präparate.
    Patentansprüche Diselenobis-benzoesäureamide der allgemeinen Formel I worin R¹, R² gleich oder verschieden sind und unabhängig voneinander Wasserstoff, Halogen, C1-4-Alkyl, C1-4-Alkoxy, Trifluormethyl, Nitro oder zusammen Methylendioxy bedeuten, n Null oder eine ganze Zahl von 1-17 ist und R3 für Wasserstoff, Methyl, Isopropyl, tert-Butyl, C310-Cycloalkyl, Phenyl oder substituiertes Phenyl steht, wobei der Phenylrest einmal oder zweimal unabhängig voneinander durch Halogen, C1,4-Alkyl, C14-Alkoxy, Hydroxy, Trifluormethyl, Nitro, Di-(C-14-alkyl)-amino, Cyan, Alkoxycarbonylalkyl, Carboxy, Alkali-oxycarbonyl, Alkoxycarbonyl bzw.
    Methylendioxy substituiert sein kann.
  2. 2. Diselenobis-benzoesäureamide gemäß Formel I,Anspruch 1, worin R1, R2 gleich oder verschieden sind und unabhängig voneinander Wasserstoff, Fluor, Chlor, Methyl, Methoxy, Trifluormethyl, Nitro oder zusammen Methylendioxy bedeuten, n Null oder eine ganze Zahl von 1-17 ist und R3 für Wasserstoff, Methyl, tert-Butyl, C5-C6-Cycloalkyl, Phenyl oder substituiertes Phenyl steht, wobei der Phenylrest einmal oder zweimal unabhängig voneinander durch Fluor, Chlor, Methyl, Methoxy, Hydroxy, Trifluormethyl, Nitro, Dimethylamino, Cyan, Ethoxycarbonylalkyl, Carboxy, Natrium-oxycarbonyl, Methoxycarbonyl, Ethoxycarbonyl, Butoxycarbonyl bzw.
    Methylendioxy substituiert sein kann.
  3. 3. Verfahren zur Herstellung von Verbindungen gemäß den Ansprüchen 1-2, dadurch gekennzeichnet, daß man Benzisoselenazole der allgemeinen Formel II + R'-S-S-R' worin R1, R2, R3 die in Formel I angegebenen Bedeutungen haben, in einem geeigneten organischen Lösungsmittel bei Raumtemperatur mit einer annähernd äquimolekularen Menge eines Mercaptans zu den Zwischenverbindungen der Formel III umsetzt, die bei Zugabe von Methylamin in die Diselenobis-benzoesäureamide der allgemeinen Formel I umgewandelt werden.
  4. 4. Pharmazeutische Präparate, dadurch gekennzeichnet, daß sie eine Verbindung der Formel I gemäß den Ansprüchen 1-2 als Wirkstoff im Gemisch mit üblichen pharmazeutischen Hilfs- und Trägerstoffen enthalten.
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