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Stichwort: Bleifüllung
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Behälter für die Lagerung von radioaktivem Material und Verfahren
zum Schließen des Behälters Die Erfindung betrifft einen Behälter für die Lagerung
von radioaktivem Material der im Oberbegriff des vorstehenden Anspruches 1 genannten
Art.
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Aus der DE-OS 3 204 300 der Anmelderin ist ein Behälter bekannt, bei
dem ein als Dichtdeckel wirkender Primärdeckel in den Hohlkörper eingebracht und
in seiner Dichtstellung von einem als Druckdeckel wirkenden Sekundärdeckel beaufschlagt
wird. Der zwischen der Innenwandung des Hohlkörpers einerseits und den einander
zugewandten Seiten des Deckels begrenzte Hohlraum ist unverfüllt, so daß nach Zerstörung
des Sekundärdeckels sofort ein Korrosionseingriff an der Dichtfläche zwischen Primärdeckel
und Hohlkörper erfolgt.
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Es ist die Aufgabe der vorliegenden Erfindung, einen Behälter der
im Oberbegriff des vorstehenden Anspruches 1 genannten Art zu schaffen, der ein
verbessertes Korrosionsverhalten aufweist.
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I,iese Aufgabe wird bei einem Behälter der genannten Art dadurch gelöst,
daß der Hohlraum zumindest teilweise mit einem korrosionsfesten, niedrig schmelzenden
Metall oder Metallegierung gefüllt ist und auf den mit dem
Füllmaterial
in Berührung stehenden Hohlkörper- und DeckelAchen eine Vormetallisierungsschicht
ausgebildet ist.
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Nach Zerstörung des Sekundärdeckels muß zunächst die Füllmetallüberdeckung
des Primärdeckels wegkorrodiert werden, ehe die korrosiven Medien sich einen Korrosionsweg
zwischen Hohlkörper und Primärdeckel suchen können.
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Die Lagersicherheit wird durch die erfindungsgemäße Ausbildung erheblich
verbessert.
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Eine weitere Erhöhung der Korrosionsfestigkeit ist dann erreicht,
wenn der Primärdeckel eingeklebt wird. Hierfür geeignete Keramikkleber werden als
Pulver oder Paste geliefert. Die Pulver werden mit etwa 1 % Wasser angerührt, das
bei der Reaktion in Kristallwasser übergeht.
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Das Kleben von keramischen Bauteilen ist an sich aus der DE-OS 3 204
300, Seite 35, bekannt.
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Obwohl mechanische Verriegelungssysteme zwischen Primär-und Sekundärdeckel
eingesetzt werden können, wie sie in der DE-OS 3 204 300 beschrieben werden, ist
es von besonderem Vorteil, wenn der Sekundärdeckel auf seiner Unterseite mit mindestens
einem Zapfen versehen ist, der von erschmolzenem Füllmaterial umschlossen ist.
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Die Ansprüche 4 und 6 betreffen weitere vorteilhafte Ausgestaltungen
des erfindungsgemäßen Behälters.
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Die Erfindung ist auch auf ein Verfahren zum Schließen des Behälters
gerichtet.
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Erfindungsgemäß ist vorgesehen, daß die mit dem Füllmaterial in Berührung
kommenden Keramikflächen metallisiert werden, danach das radioaktive Material in
den Hohlkörper
eingebracht wird, anschließend der Primärdeckel eingesetzt
- gf. eingeklebt - wird und danach das Füllmaterial eingefüllt und der vom Füllmaterial
eingenommene Haum auf Schmelztemperatur des Füllmaterials erwärmt wird.
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In nebengeordneter Weise kann erfindungsgemäß nach Einsetzen des Primärdeckels
auch schmelzflüssiges Material in den Raum oberhalb des Primärdeckels eingebracht
werden.
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Für das Metallisieren der Keramikflächen bieten sich verschiedene
Verfahren an. Hierzu gehören z. B. das Aufdampfen im Vakuum, das sog. Sputtern,
das stromlose Plattieren, das Verfahren gemäß der DE-PS 10 95 732 (auf deren Offenbarung
hiermit Bezug genommen wird), das Aufbringen von Flüssiglot, das Aufbringen von
Metallfilmen oder anderen zusammenhängenden Metallschichten mit Hilfe von Glasbildnern
oder keramikähnlichen Haftmitteln oder das Aufs intern derartiger Metallfolien.
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Die Anmelderin verweist hier beispielsweise auf den Aufsatz von Schmidt-Brücken
und Schlapp in "Keramische Zeitschrift", Nr. 4 und Nr. 12 (1971) - Ein neues Verfahren
zur Metall/Keramik-Verbindung - und auf Nr. 4 (1974) - Festhaftende Metallfilme
auf Keramik- und Glassubstraten -.
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Die Metallisierung der Wandflächen führt dazu, daß die Wandflächen
gut von dem erschmolzenen Füllmaterial benetzt werden können, was bei dem Keramikmaterial
selbst (vorzugsweise Al203) nicht der Fall ist. Die Rauhheit des Keramikmaterials
führt zu einer guten Verankerung der Metallisierungsschicht auf dem Material.
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Als Füllmaterial werden Blei und Bleilegierungen bevorzugt. Untcr
den Blellegierungen wird wiederum eine Blei-Zinn-Leierung bevorzugt.
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Festes Füllmaterial känn zum einen durch das Einbringen eines entsprechend
der iioh lrauingeonetr ie vorgeformten festen Bleiringes oder in Form von Metailpulver
-erfolgen. Der Behälter wird dann im Bereich des Hohlraums durch ein Zonenschmelzverfahren
auf die Schmelztemperatur aufgeheizt, d. h. im Falle des Bleis auf eine Temperatur
im Bereich von 350 - 4000C.
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Bei der Ausführungsform des Behälters, bei dem der Sekundärdeckel
mit mindestens einem Zapfen versehen ist, wird nach dem Einfüllen des schmelzflüssigen
Füllmaterials oder dem Erschmelzen des zuvor in fester Form eingebrachten Füllmaterials
der Sekundärdeckel auf den Hohlkörper aufgesetzt und dabei der Zapfen in das flüssige
Metall eingedrückt. Dadurch steigt die Metallflüssigkeit in dem hohlkörper oberhalb
des Primärdeckels etwas an.
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Beim Erstarren erfolgt eine Kontraktion des Füllmaterials, so daß
der Sekundärdeckel gegen seine Auflagefläche am Hohlkörper gezogen wird. Somit ist
eine weitere Möglichkeit gegeben, die in der DE-OS 3 204 300 angesprochene Vorspannung
zwischen Deckel und eigentlichem Behälter aufzubauen, ohne daß mechanische Hilfsmittel
betätigt werden müssen.
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Zum Erleichtern des Schmelzvorgangs kann dem eingebrachten Füllmaterial
ein Flußmittel zugesetzt werden.
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Abschließend sollen noch beispielsweise Metalle für den Aufbau der
Metallisierung genannt werden. Hierzu gehören vorzugsweise Gold, Molybdan, Mangan,
Titan, Platin, Kupfer, Aluminium, Silber, Chrom, Nickel oder Mischungen hiervon,
wobei Gold, Molybdan und/oder Mangan bevorzugt werden.
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Es wird davon ausgegangen, daß sich an der Grenzfläche zwischen Keramik
und Metallisierung eine interkristalline Verbindung aufbaut.
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Die Erfindung soll nun anhand der beigefügten einzigen Figur genauer
beschrieben werden: Zu dem Behälter gehört ein einseitig geschlossener rohrartiger
Hohlkörper 1 aus einem keramischen Werkstoff, vorzugsweise Al203.In diesen Behälter
ist eine mit verglastem hochradioaktivem Abfall 2 gefüllte Stahlkanne 3 mittels
einer Reibschlußhülse 4 gehalten, die sowohl für eine Verankerung der Kanne 3 in
dem Hohlkörper 1 als auch für einen besseren Wärmeübergang zwischen Kanne 3 und
Körper 1 dient. Derartige Reibschlußhülsen sind in der DE-OS 31 48 528 der Anmelderin
beschrieben. Bei Einsatz einer Reibschlußhülse ist ein Bearbeiten des Keramikkörpers
1 nach dem Brennen überflüssig. In der eibschlußhülse 2 ist im oberen Bereich eine
ringnut 4a vorgesehen, in der ein die Kanne 3 haltender Federring 5 eingeschnappt
ist.
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Oberhalb des Aufnahmeraums für die Kanne 3 ist auf der Innenwandung
des Hohlkörpers 1 eine sich konisch aufweitende Eingriffsfläche 1a ausgebildet,
die mit einer entsprechend konisch geformten Eingriffs fläche 6a eines im wesentlichen
halD-kugelförmigen, ebenfalls-aus Al 203 bestehenden Primärdeckels 6 in Eingriff
steht.
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Die Außenfläche des Primärdeckels 6, eine auf die Dichtfläche 1a folgende
Ringfliciie 1b und die Innenseite 7a eines auf der Stirnfläche 1c des IlolllkörIDers
1 aufliegenden Sekundärdeckels 7 begrenzen einen hohlraum 8.
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(Die Rauhtiefe auf der Ringfläche 1b ist stark vergröbert dargestellt.)
Auf
der Mitte der Innenseite 7a des Deckels 7 ist ein sich konisch erweiternder Zapfen
7b vorgesehen, der in eine auf der Außenfläche des Primärdeckels 6 vorgesehene und
einstückig mit dem Deckel ausgebildete Krone 6b eingreift. Die Krone verjüngt sich
entsprechend der Mantelfläche des Zapfens 7b derart, daß zwischen der Mantelfäche
des Zapfens und der Krone ein im wesentlichen durch parallele Wandungen begrenzter
Spalt verbleibt. In der Krone befindet sich mindestens eine Ausgleichsöffnung 6c.
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Der Sekundärdeckel 7 liegt mit einer ringförmigen Auflagefläche 7c
auf der ringförmigen freien Stirnfläche ib des Hohlkörpers 1 auf In einen Ringraum
zwischen einer Abstufung 7d des Deckels und der Innenwandung des Hohlkörpers 1 ist
ein abdichtender zweiteiliger haltering 9 eingebracht, der den Sekundärdeckel 7
zunächst hinsichtlich der Verschiebung quer zur Erstreckungsrichtung des Hohlkörpers
1 sichert und den Spalt zwischen Kanne und Zapfen offen hält. Die Außenfläche des
Primärdeckels 6 einschließlich Krone 6b, die Ringfläche ib und der Zapfen 7b sind
vormetallisiert. Da die Schichtdicke der Vormetallisierung gering ist, wurden die
Schichten in der Figur nicht besonders dargestellt.
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Beim Schließen des Behälters wird zunächst der Primärdeckel 6 eingesetzt,
wobei zwischen die Flächen 1a und 6a ein Kleber eingebracht wird. Danach wird in
den Ringraum außerhalb der Krone und in die Krone Bleipulver bzw. Granulat eingefüllt
und der Behälter im Bereich der Wandfläche 1b mittels eines Zonenschmelzverfahrens
0 bis auf Temperaturen im Bereich von 350 - 400 C aufgeheizt. Die Ausgleichsöffnung
6c ermöglicht einen Ausgleich der Flüssigkeitsspiegel innerhalb und außerhalb der
Krone 6. Nach Verflüssigung wird der Deckel 7 aufgesetzt bis die Flächen 1c und
7c zur Anlage kommen;
dann nimmt der Zapfen die in der Figur dargestellte
Position ein. Der Ring 9 wird dabei komprimiert und hält den Kronenspalt offen.
Beim Erstarren kontrahiert das Blei; infolge der konischen Gestaltung der Mantelfläche
des Zapfens 7 wird dadurch eine Zugkraft auf den Deckel 7 ausgeübt, d. h. nach Erstarren
des Bleis liegt der Deckel 7 mit Vorspannung auf der Fläche 1c auf. Die Fläche 1c
bzw. die Fläche 7c kann auch metallisiert sein, um den Dichteingriff in diesen Flächen
zu verbessern Der erfindungsgemäße Behälter weist drei Korrosionsschutzbarrieren
auf: Deckel 7 mit Eingriff: lc/7c, Bleifüllung Pb mit Eingriff: Oberseite des Primärdeckels
6 und Wandung ib und Primärdeckel mit Eingriff: ia/6a.
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Die Erfindung ist nicht auf das Einbringen des radioaktiven Materials
in einer Kanne 3 beschränkt. Falls es vom Handling her möglich ist, kann radioaktives
Material auch direkt in den Aufnahmeraum des Behälters eingebracht werden. Innerhalb
der Kanne muß nicht unbedingt verglastes Material vorhanden sein; es ist auch möglich,
verkürzte Brennstäbe, z. B. in einem Umhüllungsrohr aufgerollte Brennstäbe, einzulagern.
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Der Behälter kann noch in an sich bekannter Weise in einen Stahlliner
eingeschlossen werden.