DE3248090A1 - Elektrochemische speicherzelle - Google Patents

Elektrochemische speicherzelle

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DE3248090A1
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DE
Germany
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additive
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sodium
electrochemical storage
selenium
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DE19823248090
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English (en)
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Detlev Dipl.-Chem. Dr. 6903 Neckargemünd Repenning
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BBC Brown Boveri AG Germany
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BBC Brown Boveri AG Germany
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    • HELECTRICITY
    • H01ELECTRIC ELEMENTS
    • H01MPROCESSES OR MEANS, e.g. BATTERIES, FOR THE DIRECT CONVERSION OF CHEMICAL ENERGY INTO ELECTRICAL ENERGY
    • H01M10/00Secondary cells; Manufacture thereof
    • H01M10/36Accumulators not provided for in groups H01M10/05-H01M10/34
    • H01M10/39Accumulators not provided for in groups H01M10/05-H01M10/34 working at high temperature
    • H01M10/3909Sodium-sulfur cells
    • HELECTRICITY
    • H01ELECTRIC ELEMENTS
    • H01MPROCESSES OR MEANS, e.g. BATTERIES, FOR THE DIRECT CONVERSION OF CHEMICAL ENERGY INTO ELECTRICAL ENERGY
    • H01M4/00Electrodes
    • H01M4/02Electrodes composed of, or comprising, active material
    • H01M4/36Selection of substances as active materials, active masses, active liquids
    • H01M4/58Selection of substances as active materials, active masses, active liquids of inorganic compounds other than oxides or hydroxides, e.g. sulfides, selenides, tellurides, halogenides or LiCoFy; of polyanionic structures, e.g. phosphates, silicates or borates
    • YGENERAL TAGGING OF NEW TECHNOLOGICAL DEVELOPMENTS; GENERAL TAGGING OF CROSS-SECTIONAL TECHNOLOGIES SPANNING OVER SEVERAL SECTIONS OF THE IPC; TECHNICAL SUBJECTS COVERED BY FORMER USPC CROSS-REFERENCE ART COLLECTIONS [XRACs] AND DIGESTS
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Description

  • Elektrochemische Speicherzelle
  • Die Erfindung bezieht sich auf eine elektrochemische Speicherzelle gemäß dem Oberbegriff des Patentanspruches 1.
  • Solche wiederaufladbaren elektrochemischen Speicherzellen mit Festelektrolyten eignen sich sehr gut zum Aufbau von Akkumulatoren. Diese kommen in vermehrtem Maße als elektrische Energiequelle von Elektrofahrzeugen zum Einsatz.
  • Die in den Alkali/Schwefel-Speicherzellen verwendeten Festelektrolyten, die beispielsweise aus Beta-Aluminiumoxid gefertigt sind, zeichnen sich dadurch aus, daß die Teilleitfähigkeit des beweglichen Ions sehr hoch und die Teilleitfähigkeit der Elektronen um viele Zehnerpotenzen kleiner ist. Durch die Verwendung solcher Festelektrolyten für den Aufbau von elektrochemischen Speicherzellen wird erreicht, daß praktisch keine Selbstentladung stattfindet, da die Elektronenleitfähigkeit vernachlässigbar ist, und die Reaktionssubstanzen auch nicht als neutrale Teilchen durch den Festelektrolyten gelangen können.
  • Bei der Entladung solcher Speicherzellen bilden sich aufgrund der aus dem Anodenraum durch den Festelektrolyten wandernden Natriumionen im Kathodenraum sehr schwefelreiche Natriumpolvsulfide, wie beispielsweise Na2S5.
  • Bei der weiteren Entladung der Speicherzellen kommt es zur Bildung von Na2S3 und schließlich von Na2S2,7.
  • Weiter dürfen diese Speiherzellen nicht entladen werden, da es dann zur Bildung von festen Reaktionsprodukten kommt, welche die Wiederaufladung solcher Speicherzellen verhindern.
  • Ein wesentlicher Nachteil bei diesen Speicherzellen ist die Tatsache, daß sie nur bis zur Bildung von Na2S2,7 entladen werden können. Eine weitere Entladung der Speicherzellen, bei der ebenfalls noch Energie gewonnen werden könnte, ist im Prinzip möglich, jedoch aufgrund der oben beschriebenen Nachteile nicht empfehlenswert. Da diese Speicherzellen nicht weiter entladen werden können, ist es für den Fall, daß sie eine größere Kapazität aufweisen sollen, erforderlich, daß sie entsprechend größer auszubilden sind, derart , daß sie mehr Reaktandensubstanz aufnehmen können.
  • Der Erfindung liegt deshalb die Aufgabe zugrunde, eine elektrochemische Speicherzelle zu schaffen, die bei gleicher geometrischer Ausbildung wie bekannte Einrichtungen dieser Art eine größere Kapazität aufweist.
  • Diese Aufgabe wird erfindungsgemäß durch die kennzeichnenden Merkmale des Patentanspruches 1 gelöst.
  • Der in den Kathodenraum der elektrochemischen Speicherzelle eingefüllte Zusatz reagiert unter Energielieferung mit dem Natrium, wobie im Kathodenraum die entsprechende Natriumverbindung entsteht. Als Zusatz kommt ,z.B., Selen in Frage, das mit dem Natrium zu Na2Se reagiert.Anhand von thermodynamischen Daten ist festzustellen, daß bei dieser Reaktion eine Energie von -370 kJ frei wird. Das gebildete Reaktionsprodukt weist die Eigenschaft auf, daß es den Schmelzpunkt von Na2S2,7 erniedrigt.Da die freie Reaktionsenergie des erfindungsgemäßen Zusatzes mit Natrium größer ist als die Reaktionsenergie von Natrium und Schwefel bei der Bildung von Na2S2,7,ist sichergestellt, daß das schmelzpunkterniedrigende Reaktionsprodukt zwischen dem Natrium und dem erfindungsgemäßen Zusatz vor der Bildung von Na2S2,7 erzeugt wird. Damit wird bei der Entladung einer elektrochemischen Speicherzelle, die den erfindungsgemaßen Zusatz im Kathodenraum erhält, erreicht, daß sie auf eine wesentlich größere Entladungstiefe gebracht werden kann als die bisher bekannt gewordenen Einrichtungen dieser Art.
  • Die Menge des in den Kathodenraum zu füllenden Zusatzes muß mindestens 30 Mol% bezogen auf die Gesamtmenge des in den Kathodenraum gefüllten Schwefels und des Zusatzes betragen, damit die gewünbschte Schmelzpunkterniedrigung erreicht wird.Dieser Gewichtszunahme der elektrochemischen Speicherzelle steht der Vorteil gegenüber, daß ihre Kapazität um ca 9% erhöht werden kann.
  • Erfindungsgemäß wird dem in den Kathodenraum gefüllten Schwefel Selen als Zusatz beigemischt. Bei der Entladung der Natrium/Schwefel-Speicherzelle bildet sich dann Na2Se. Dieses Reaktionsprodukt ist auch in sehr schwefelreichen Natriumpolysulfiden löslich. Ferner ist Selen in Schwefel und das entstehende Natriumselenid insbesondere in flüssigem Na2S2 löslich. Schon kleine Mengen von Selenzusätzen bzw. deren Verbindungen bewirken die Erhöhung der Leitfähigkeit des Schwefels.
  • Durch das sich bei der Entladung der Speicherzelle bildende Na2Se wird die Leitfähigkeit nicht gemindert.
  • Der erfindungsgemäße Zusatz verursacht keine negativen Einwirkungen auf die Keramik und die aus anderen Werkstoffen hergestellten Bauteile der Speicherzelle.
  • Das aus dem Selen und dem Natrium gebildete Reaktionsprodukt beeinflußt das Widerstandsverhalten von ausgefallen elektrochemischen Speicherzellen ebenfalls sehr gut. Normalerweise erhöht sich bei den herkömmlichen Speicherzellen der Innenwiderstand sehr beachtlich, wenn innerhalb dieser eine Störung, beispielsweise aufgrund eines Keramikbruches hervorgerufen wird, weil es in solchen Fällen meistens zur Bildung von Na2S2,7 oder Na2S kommt. Durch den erfindungsgemäßen Zusatz, insbesondere durch das gebildete Reaktionsprodukt aus Natrium und Selen, wird die Erhöhung des Widerstandes einer ausgefallenen elektrochemischen Speicherzelle unterbunden. Dies ist besonders dann vorteilhaft, wenn eine solche Speicherzelle mit mehreren Speicherzellen in Reihe geschaltet ist. Bei Erhöhung des Innenwiderstandes einer solchen Speicherzelle wird der Stromfluß durch diese Reihe vollständig unterbunden. Bleibt jedoch der Innenwiderstand einer solchen defekten Speicherzelle relativ klein, so kann weiterhin ein Lade- oder Entladestrom durch diese Serienschaltung fließen.
  • Die Erfindung wird nachfolgend anhand einer Zeichnung erläutert.
  • In der Figur ist eine elektrochemische Speicherzelle 1 auf der Basis von Natrium und Schwefel im Vertikalschnitt dargestellt. Diese Speicherzelle besteht im Wesentlichen aus einem metallischen Gehäuse 2, einem Festelektrolyten 3 und einem stabförmigen Stromabnehmer 4. Das metallische Gehäuse 2 weist die Form eines Bechers auf. Im Inneren desselben ist der ebenfalls becherförmig ausgebildete Festelektrolyt 3 angeordnet.
  • Dieser ist aus Beta-Aluminiumoxid gefertigt. Seine Abmessungen sind so gewählt, daß zwischen seinen äußeren Begrenzungsflächen und den inneren Begrenzungsflächen des metallischen Gehäuses 2 ein zusammenhängender Zwischenraum 5 entsteht. Dieser Zwischenraum 5 dient bei dem hier dargestellten Ausführungsbeispiel als Kathodenraum. Das Innere des Festelektrolyten 3 wird als Anodenraum 6 genutzt. Das metallische Gehäuse 2 ist an s-einem offenen Ende mit einem nach außen weisenden Flansch 7 versehen. Auf diesem ist der ebenfalls nach außen weisende Flansch 8 des Festelektrolyten 3 aufgesetzt.
  • Der Flansch 8 des Festelektrolyten 3 wird durch einen Isolierring gebildet, der aus Alpha-Aluminiumoxid gefertigt ist. Die Verbindung zwischen dem Festelektrolyten 3 und dem Isolierring erfolgt silber ein Glaslot (hier nicht dargestellt). Der Isolierring ist so ausgebildet, daß er über den Festelektrolyten 3 nach außen übersteht und damit gleichzeitig die Funktion des Flansches 8 übernimmt. Zwischen dem Flansch 7 des Gehäuses 2 und dem Flansch 8 des Festelektrolyten 3 ist vorzugsweise eine Dichtung 9 angeordnet. Durch den Flansch 8 des Festelektrolyten 3 wird der zwischen dem Gehäuse 2 und dem Festelektrolyten 3 liegende Kathodenraum 5 gegen den Anodenraum 6 und nach außen hin vollständig verschlossen. Der Verschluß des Anodenraum 6 erfolgt durch eine Verschlußplatte 11, die aus einem korrosionsbeständigen Material gefertigt ist. Die Verschlußplatte 11 liegt auf dem Flansch 8 des Festelektrolyten 3 auf. Zwischen dem Flansch 8 und der Verschlußnlatte 11 ist eine Dichtung 10 angeordnet. Der zwischen dem metallischen Gehäuse 2 und dem Festelektrolyten 3 liegende Kathodenraum ist mit einem Graphitfilz 12 ausgeffillt. Dieser ist mit dem Schwefel 13 getränkt. Erfindungsgemäß ist dem Schwefel 13 ein Zusatz 14 beigemischt. Bei dem hier dargestellten Ausführungsbeispiel besteht der Zusatz 14 aus Selen. Die Menge des Zusatzes 14 beträgt 30 Mol% bezogen auf die Gesamtmenge des in den Kathodenraum 5 eingefüllten Gemisches bestehend aus Schwefel und Selen. Dieser Zusatz 14 reagiert sehr schnell mit den Natriumionen, die bei der Entladung der Speicherzelle durch den Festelektrolyten 3 hindurch in den Kathodenraum 5 wandern.
  • Bei der Bildung des Natriumselenides laufen energieliefernde Reaktionen ab, so daß der Zusatz 14 keine energiegewichtsbelastende Komponente darstellt.
  • Als kathodischer Stromkollektor dient bei dem hier dargestellten Ausführungsbeispiel das metallische Gehäuse 2. Der anodische Stromkollektor 4 ist stabförmig ausgebildet und ragt in den becherförmigen Festelektrolyten 3, insbesondere in den Anodenraum 6 hinein. Als anodischer Stromkollektor 4 wird vorzugsweise ein Metall-oder Graphitstab verwendet. Bei der hier dargestellten Ausführungsform ist der Anodenraum 6 mit einem Metallfilz 15 ausgefüllt, der mit flüssigem Natrium getränkt ist. Der Metallfilz 15 ist so angeordnet, daß er den anodischen Stromkollektor eng umschließt und fest an den Innenflächen des Festelektrolyten anliegt. Der Metallfilz 15 wirkt als Kapillarstruktur, wodurch eine stands ge Benetzung der Innenfläche des Festelektrolyten 3 mit Natrium erreicht wird.
  • Erfindungsgemäß kann anstelle des Zusatzes 14, der bei dem hier beschriebenen Beispiel aus Selen besteht, auch eine Selenverbindung in den Kathodenraum eingefilllt werden. Andere Zusätze 14, wie, z.B., ein anderes Chalkogenid oder eine Verbindung desselben, sind, sofern ihre freien Reaktionsenergien größer ist als -370kJ, ebenfalls geeignet.

Claims (4)

  1. Patentansprüche Elektrochemische Speicherzelle (1) auf der Basis von Natrium und Schwefel mit einem Anodenraum (6) und einem Kathodenraum (5), welche durch einen alkalijonenleitenden Festelektrolyten (3) voneinander getrennt und mindestens bereichsweise von einem metallischen Gehäuse (2) umgeben sind, dadurch gekennzeichnet, daß in den Kathodenraum (5) mindestens ein weiteres mit dem Schwefel (13) vermischtes Chalkogenid oder eine chemische Verbindung desselben als Zusatz (14) eingefüllt ist.
  2. 2. Elektrochemische Speicherzelle nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß in den Kathodenraum (5) Selen als Zusatz (14) eingefüllt ist.
  3. 3. Elektrochemische Speicherzelle nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß in den Kathodenraum (5) eine Selenverbindung (14) als Zusatz eingefüllt ist.
  4. 4. Elektrochemische Speicherzelle nach einem der Ansprüche 1 bis 3, dadurch gekennzeichnet, daß die Menge des Zusatzes (14) mindestens 30 Mol% des gesamten in den Kathodenraum (5) eingefüllten Gemisches bestehend aus dem Schwefel (13) und dem Zusatz (14) beträgt.
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Citations (1)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
DE2810320A1 (de) * 1977-03-09 1978-09-14 South African Inventions Kathode fuer eine zelle, verfahren zur herstellung einer solchen kathode und sie enthaltende wiederaufladbare batterie

Patent Citations (1)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
DE2810320A1 (de) * 1977-03-09 1978-09-14 South African Inventions Kathode fuer eine zelle, verfahren zur herstellung einer solchen kathode und sie enthaltende wiederaufladbare batterie

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