DE3217696A1 - Verfahren zur kohlenstoffvergasung - Google Patents
Verfahren zur kohlenstoffvergasungInfo
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Description
Die vorliegende Erfindung betrifft ein Verfahren zur Vergasung von Kohlenstoff.
Die Erfindung betrifft, näher bestimmt, ein Verfahren, bei dem Kohlenstoff in einer Eisenschmelze durch Injizierung
von Kohlenstoff unter die Oberfläche der Eisenschmelze vergast wird.
Es ist eine Anzahl zur Vergasung von Kohlenstoff in einer Eisenschmelze vorgeschlagener Verfahren bekannt. Ein solches
Verfahren ist in dem SE-PS Nr (Patentanmeldung
Nr. 7706876-5) beschrieben. Dieses Patent offenbart ein Verfahren zur Herstellung von Kohlenwasserstoffverbindungen aus
Kohlenstoff (C) in Form von Kohle, die eine gewisse Menge Wasser, Kohlenwasserstoffe und/oder Kohlenwasserstoffverbindungen
enthält. Gemäß dem Verfahren wird Kohlenstoff in eine Metallschmelze in einem stoichiometrischen Überschuß im
Verhältnis zu in der Schmelze enthaltenem Sauerstoff in Form von oxidischen Verbindungen zusammen mit einem Kühlmittel
injiziert. Das Kühlmittel besteht vorzugsweise aus Eisenoxiden in Form von Eisenschlich, wenn die Schmelze eine
Eisenschmolze ist, wobei im selben Prozeß eine Reduktion
von Eisen erfolgt.
Schlackenbildende Verbindungen, wie CaO, werden ebenfalls rugesetzt.
Der für die Reduktion von Eisenoxiden erforderliche Wärmebedarf wird hierbei von der Verbrennung von injiziertem Kohlenstoff
und injiziertem Sauerstoffgas genommen, wobei große Mengen Kohlenmonoxid (CO) und Wasserstoffgas (H-) gebildet werden.
Es wird somit ein Verfahren angegeben, einen Röheisenprozeß
mit einem Kohlenstoffvergasungsprozeß zu kombinieren, wobei große Vorteile, nicht zumindest wirtschaftliche, erhalten
werden.
Es hat sich jedoch u.a. bei Versuchen mit den vorstehend
genannten Verfahren gezeigt, daß bei Kohlenstoffvergasung mittels einer Eisenschmelze sich eine Reihe von Problemen
ergibt. Die Probleme sind von solcher Art, daß sich der Prozeß nicht der Produktion anpassen läßt, wenn die Probleme
nicht gelöst werden.
Die Probleme entstehen hauptsächlich aus einer Schwierigkeit, nämlich der Bewirkung einer großen Gasmenge pro Zeiteinheit
im Verhältnis zu der Größe des Reaktorgefäßes, in dem die Reaktionen vor sich gehen.
Die Probleme bestehen, näher bestimmt, darin, eine hohe Gasproduktion
zu bewirken, starken Verschleiß der Auskleidung, zu vermeiden, einen guten Wärmeausgleich zu schaffen und
Staubbildung auf ein Minimum zu senken.
Was die Schwierigkeit der Bewirkung einer hohen Gasproduktion
betrifft, so ist diese mit der Größe des Reaktorgefäßes verknüpft.
Die Zuführung der Reaktanten erfolgt vorzugsweise mittels eines pneumatischen Einspritzsystemes und Einspritzung am
Boden des Reaktorgefäßes. In einem Prozeß, bei dem Gas und
Pulver in ein geschmolzenes Eisenbad eingespritzt werden, wird der größtmögliche Fluß eingespritzten Materials von
der Gasakkumulierungsfähigkeit des Systemes bestimmt. Kohlenstoffmonoxid
(CO) und Wasserstoffgas (H ) werden mehr oder
weniger unmittelbar nach Einspritzung gebildet und geben dabei Anlaß zu einem Gasstrom, der in kleine Bläschen
zerlegt wird, die zur Badoberfläche aufsteigen. Die Höhe der sich bildenden Bläschensäule wächst mit zunehmender Zuführung
von reaktiven Komponenten zum System. Wenn es sich um ein Eisenbad mit daraufliegender Schlacke handelt, soll somit
das entwickelte Gas sowohl durch geschmolzenes Metall als auch durch Schlacke hindurchströmen, wodurch sowohl das Metall
als auch die Schlacke eine Höhe erhalten, die größer ist als deren nominelle Höhen, d.h. wenn keine Gasentwicklung geschieht
Bei einem bestimmten Einspritzfluß erreicht die Mischung aus
Metall, Schlacke und Gas den oberen Rand des Reaktorgefäßes, wobei Metall und Schlacke herausgeworfen werden. Wenn dies
geschieht, ist, wie man sagt, die obere hydrodynamische Begrenzung des Systemes überschritten.
Was den Verschleiß der Auskleidung betrifft, so ist dieser eng mit einer hohen Gasproduktion verknüpft.
Ein für eine Eisenschmelze vorgesehenes Gefäß ist mit einem, oder meistens mehreren keramischen Werkstoffen ausgekleidet,
die eine Isolierung darstellen. Das keramische Material wird bei Kontakt mit Metall und Schlacke verschlissen. Die Verschleißmechanismen
können hauptsächlich in chemischen Zerfall, Erosion und thermische Spaltung eingeteilt werden.
Die Erosion ist bei einem Prozeß der hier vorgesehenen Art sehr kräftig und ist, wie sich gezeigt hat, direkt vom volumetrischen
Gasfluß durch das Reaktorgefäß abhängig. Der Grund hierfür ist eine hohe Gasentwicklung, d.h. ein großer volumetrischer
Fluß ergibt eine kräftige Umrührung des Bades.
Die Vergasung von Kohlenstoff zu CO und H2 liefert einen Wärmeenergiezuschuß
zum System, während die Spaltung von Eisenoxiden eine endothermische Reaktion ist. Es ist jedoch wünschenswert,
relativ große Mengen von Roheisen im Reaktorgefäß zu produzieren, da man dann u.a. eine vorteilhafte Umsetzung des Eisenbades
erhält.
liine hohe Roheisenproduktion ist vorteilhaft, da einerseits
die Eisenschmelze Verunreinigungen von eingespritztem Kohlenstoff aufnimmt, und weil eine relativ hohe Roheisenproduktion
eine Voraussetzung dafür ist, den Prozeß wirtschaftlich zu motivieren.
Der erforderliche Wärmeenergiezuschuß durch die Kohlenstoffvergasungsreaktion
ist jedoch von solcher Ordnung, daß große Mengen Kohlenstoff, verglichen mit dem Badvolumen, vergast
werden müssen, damit die Reduktion erforderlicher Eisenoxide erfolgen kann.
Die drei vorstehend genannten Probleme würden somit gelöst werden, wenn die Gasproduktion im Verhältnis zum Badvolumen
hoch geha]ten werden könnte.
Staubbildung ist bei Kohlenstoffvergasung ein großes und in einer Hinsicht entscheidendes Problem. Es ist seit langem
bekannt, daß bei Einspritzung von Sauerstoffgas in ein kohlenstoffhaltiges Eisenbad große Mengen Eisen abgehen. Bei
Einblasung oben am Gefäß mittels des sog. LD-Verfahrens läßt
sich der Hauptteil der Staubbildung mit der sog. Blasenbruchtheorie erklären.
Erfolgt die Einspritzung dagegen vom Boden oder von der Seite des Reaktorgefäßes, wurde gefunden, daß Eisen an den Phasengrenzflächen zwischen Metall und Gas aufgrund der bei der
Reaktion zwischen eingespritztem Sauerstoffgas und Kohlenstoff entstehenden sehr hohen Temperatur verdampft wird. Die Verdampfung
von Eisen erfolgt an den Phasengrenzflächen, die nicht von Eisenoxid bedeckt sind.
Die vorstehend genannten Probleme werden alle mittels der vorliegenden Erfindung beseitigt, oder jedenfalls stark vermindert
.
Die vorliegende Erfindung betrifft somit ein Verfahren zur Vergasung von Kohlenstoff (C) in Form von Kohle, Kohlenwasserstoffen
und/oder Kohlenwasserstoffverbindungen, bei dem in ein Reaktorgefäß, das eine Eisenschmelze enthält, durch Einspritzung
unter die Oberfläche der Eisenschmelze Kohlenstoff, Sauerstoffgas und Eisenoxide eingeführt werden, wo die Eisenoxide
ein Kühlmittel darstellen und vorgesehen sind, reduziert zu werden, und Kohlenstoff in einem stoichiometrischen Überschuß
im Verhältnis zu in der Schmelze enthaltenem Sauerstoff in Form von Oxiden eingespritzt wird, und die Eisenschmelze
solchen Kohlenstoffgehalt hat, daß sie Kohlenstoff einlöst. Das Verfahren ist dadurch gekennzeichnet, daß das Reaktorgefäß
dazu gebracht wird, einen inneren Gesamtdruck von 2 bis 50 Bar, vorzugsweise 4 bis 10 Bar zu haben.
Das Reaktorgefäß wird, abgesehen von einem Gasauslaß und Einspritzlöchern,
völlig gegen die Umgebung abgedichtet ausgeführt, Der Gasauslaß wird vorzugsweise mit einer regelbaren Drosselung
versehen, um Druckregelung im Reaktorgefäß zu ermöglichen.
Die Erfindung wird nachstehend unter Bezugnahme auf die
beigefügte Zeichnung näher beschrieben, in der Fig. 1 ein Diagramm ist, in dem der Staubgehalt gegen den
Gesamtdruck im Reaktorgefäß abgesetzt ist, Fig. 2 ein Diagramm ist, in dem der Sraubgehalt gegen den
Schwefelgehalt im Bad abgesetyt ist.
Das Reaktorgefäß wird gemäß vorliegender Erfindung veranlaßt, mit einem Überdruck zu arbeiten. Der Oberdruck (Gesamtdruck)
kann, je nach vorgesehener Kapazität, Größe des Reaktorgefäßes usw., von etwa 2 Bar bis 50 Bar betragen. Ein bevorzugter
Druckintervall erstreckt sich jedoch von etwa 4 bis 10 Bar und insbesondere von etwa 6 bis 8 Bar.
Das Gasvolumen, das in der Mischung aus Metall, Schlacke und Gas akkumuliert wird, beruht im wesentlichen nur auf dem
volumetrischen Gasfluß. Bei einem konstanten volumetrischen Fluß ist somit der Massenfluß proportional zum Druck. Die
pro Zeiteinheit eingespritzte Kohlenstoffmenge kann somit, verglichen mit wenn atmopshärischer Druck herrscht, in direkter
Proportion zum Druck erhöht werden, ohne daß dabei die Größe des akkumulierten Gasvolumens beeinflußt wird. Dies bedeutet,
daß die vorstehend erwähnte hydrodynamische Grenze für das Reaktorgefäß, d.h. wenn Metall und Schlacke aus dem Reaktorgefäß
herausgeworfen werden, ebenfalls proportional zum Druck erhöht wird. Durch Drucksetzung des Reaktorgefäßes wird somit
eine bedeutend höhere Gasproduktion pro Zeiteinheit ermöglicht.
Ein verstärkter Massenfluß kann, wie erwähnt, ohne Erhöhung des volumetrischen Flusses bewirkt werden. Dies hat seinerseits
zur Folge, daß die genannte Erosion trotz erhöhter Gasproduktion konstant gehalten oder vermindert werden kann,
indem der volumetrische Fluß gesenkt wird, obwohl der Massenfluß größer ist als bei atmosphärischem Druck im Reaktorgefäß.
Ein verminderter volumetrischer Fluß ergibt nämlich weniger Umrührung und somit weniger Erosion. /
Der Massenfluß wird durch Einspritzung einer größeren Menge Kohlenstoff und Sauerstoffgas erhöht. Aufgrund der größeren
Menge Kohlenstoff und Sauerstoffgas wird dem Bad eine größere Wärmeenergiemenge zugeführt, die zur Reduzierung
einer größeren Menge von Eisenoiden zu Roheisen ausgenutzt wird. Die Wärmeverluste durch die Wände des Reaktorgefäßes
werden vom Unterschied zwischen der Innen- und Außentemperatur
der Wände bestimmt. Es erfolgt also kein größerer Wärmeverlust, solange die Badtemperatur nicht erhöht wird.
Ein weiterer Effekt auf den Wärmeausgleich wird durch den
erhöhten Gesamtdruck erhalten. Wenn das Volumen einer gasförmigen Gleichgewichtsmischung vermindert wird, erhöhen sich die
Konzentration sämtlicher Komponenten und der GesamtJruck der
Mischung in entsprechendem Grad. Ist die gesamte Molanzahl von Reaktanten und Produkten gem. einer Reaktionsformel verschieden,
werden Zähler und Nenner des Konzentrationsbruches in verschiedenem Grad geändert. Das System befindet sich dann
nach der Druckerhöhung nicht im Gleichgewicht. Das Gleichgewicht wird zu der Seite verschoben, die die kleinste Anzahl Mole
in der Reaktionsformel darstellt.
Die Gaszusammensetzung, die mittels vorliegendem Prozeß erhalten wird, wird im Prinzip bestimmt von der Reaktion
C (in FeD + CO2 (g)f » 2 CO(g) (1)
Der Anteil Wasserstoffgas/Wasserdampf kann durch die sog.
Versetzreaktion berechnet werden.
H2O (g) + COCg)^
> H2 Cg) + CO2 Cg) (2)
Wird der Gesamtdruck erhöht, wird die Reaktion (1) nach links
verschoben, was auch die Reaktion (2.) nach links verschiebt.
Abgehendes Gas enthält bei einem erhöhten Gesamtdruck somit einen größeren Anteil CO2 und H2O als bei atmosphärischem
Druck und hat folglich einen höheren Verbrennungsgrad, was einen zusätzlichen Wärmezuschuß zum Reaktor mit sich bringt.
Dieser zusätzliche Wärmezuschuß ergibt ein extra Reduktionspotential
im Reaktor.
Anstelle einer erhöhten Eisenreduktion kann jedoch ein erhöhter Anteil Wasserdampf durch Einspritzung zugesetzt
werden, was einen erhöhten Anteil Wasserstoffgas im abgehenden Gas bewirkt und somit den chemischen Wärmegehalt des Gases
bereichert und dem Gas ein erhöhtes H-/CO-Verhältnis gibt.
Letzteres ist u.a. günstig, wenn das Gas beispielsweise zur Methanolherstellung verwendet werden soll.
Bei Kohlenstoffvergasungsprozessen der hier vorgesehenen Art
ist Staubbildung ein ernstes Problem. Es wurde vorstehend erwähnt, daß Eisen von den Phasengrenzflächen zwischen Metall
und Gas aufgrund der bei Reaktion zwischen Sauerstoffgas und Kohlenstoff entstehenden sehr hohen Temperatur verdampft wird.
Die gesamte Phasengrenzfläche bei konstantem Massenfluß im System wird mit einem erhöhten Druck aufgrund eines verminderten
volumetrischen Flusses kleiner. Dies bewirkt seinerseits eine Verminderung der Verdampfung und Staubbildung.
Fig. 1 zeigt als ein Beispiel ein Diagramm über den Staubgehalt in g/Nm gegenüber dem Gesamtdruck in Bar. Das Diagramm zeigt
drei verschiedene Kurven, die verschiedene Schwefelgehalte im Bad repräsentieren, und wechselnde Menge eingespritztes Sauerstoffgas.
Ein Dreieck bezeichnet Versuche bei einem Schwefelgehalt von 0,92$ ίο,05% und einem Kohlenstoffgehalt von 0,611
-0,051 sowie einem Sauerstoffgasfluß von 4,2 Nl/min. Kreise
bezeichnen Versuche mit demselben Schwefelgehalt und Kohlenstoffgehalt, aber mit einem Sauerstoffgasfluß von 2,4 Nl/min.
Quadrate bezeichnen Versuche mit einem Schwefelgehalt von 1,75% -0,191 und einem Kohlenstoffgehalt von 0,11% ^0,07%
sowie einem Sauerstoffgasfluß von 4,2 Nl/min.
Die in Fig. 1 dargestellten Versuche wurden im Laboratoriumsmaßstab ausgeführt, wo Kohlenstoff und Sauerstoffgas in
flüssiges Eisen bei einer Temperatur von 15500C eingespritzt
wurden.
Das Diagramm zeigt deutlich, daß die Staubbildung schon bei
relativ geringen Überdrücken markant abnimmt. Dieser Effekt wird bei höheren Drücken verstärkt. Bei einem hohen Schwefel-
gehalt im Bad ist die Staubbildung überhaupt geringer und
wird relativ wenig vom Druck beeinflußt, verglichen damit, wenn der Schwefelgehalt höher ist. Im Diagramm ist ferner
gezeigt, daß bei unveränderten Gehalten von Schwefel und Kohlenstoff im Bad die Staubbildung mit vermindertem Sauerstoff
gasfluß abnimmt.
Es wurde somit entdeckt, daß ein hoher Schwefelgehalt die Staubbildung bei einem gegebenen Kohlenstoffgehalt und einem
gegebenen Sauerstoffgasfluß markant vermindert. Der Schwefelgehalt
soll, aus diesem Gesichtswinkel isoliert, höher sein als 0,5% bis 1,5a, aber niedriger als 2,0% bis 2,51. Ein
bevorzugter Intervall für den Schwefelgehalt ist etwa 0,5% bis 2%. Fig. 2 zeigt den Staubgehalt in g/Nm gegenüber dem
Schwefelgehalt in % im Bad. Gefüllte Kreise beziehen sich auf Messungen einer Eisenschmelze mit einem Kohlenstoffgehalt
von über 3%, und ungefüllte Kreise gelten für eine Eisenschmelze mit weniger als 0,8% Kohlenstoff. Fig. 2 betrifft
Verhältnisse bei atmosphärischem Druck.
Gemäß vorliegender Erfindung ist es vorzuziehen, einen Reaktor auf die vorstehend angegebene Weise arbeiten zu lassen, während
der Schwefelgehalt im Bad auf etwa 0,5% bis 21, und gleichzeitig
der Kohlenstoffgehalt im Bad auf unter 3%, vorzugsweise
unter 2%, gebracht wird.
Der Kohlenstoffgehalt im Eisenbad wird mit der Menge eingespritzten
Kohlenstoffes im Verhältnis.. zXLÜbrioen Reaktanten geregelt
Der Schwefelgehalt im Eisenbad wird mit der Menge und dem Typ schlackenbildender Verbindungen geregelt.
Es ist völlig deutlich, daß alle einleitend genannten Probleme durch Ausführung des Verfahrens während Drucksetzung des
Reaktorgefäßes beseitigt, oder jedenfalls bedeutend reduziert wurden. Die Verbesserung wird dadurch akzentuiert, daß das
Bad veranlaßt wird, die oben angegebenen Schwefel- und Kohlenstoffgehalte anzunehmen.
Durch Ausnutzung der Erfindung werden somit die Staubbildung
wie auch der Futterverschleiß stark vermindert. Ferner kann dank einer größeren Wärmeenergieentwicklung im Bad eine
bedeutende Roheisenproduktion geschehen. Einer der wesentlichsten Vorteile ist jedoch, daß die Gasproduktion wesentlich
erhöht werden kann.
Die Erfindung ist nicht auf die vorstehend beschriebenen Ausführungsformen
begrenzt anzusehen, .ea ia er. /
Claims (2)
1. Verfahren zur Vergasung von Kohlenstoff (C) in Form von
Kohle, Kohlenwasserstoffen und/oder Kohlenwasserstoffverbindungen,
bei dem in ein eine Eisenschmelze enthaltendes Reaktorgefäß unter die Oberfläche der Eisenschmelze Kohlenstoff,
Sauerstoffgas und Eisenoxide durch Injektion eingeführt werden, und die Eisenoxide ein Kühlmittel und vorgesehen sind, reduziert
zu werden, ,und Kohlenstoff in einem stoichiometrischen Überschuß
in Beziehung zu in der Schmelze enthaltenem Sauerstoff in Form von Oxiden injiziert wird, und die Eisenschmelze
einen solchen Kohlenstoffgehalt hat, daß sie Kohlenstoff einlöst, dadurch gekennzeichnet, daß
das Reaktorgefäß dazu gebracht wird, einen inneren Gesamtdruck von 2 bis 50 Bar, vorzugsweise 4 bis 10 Bar, zu haben.
2. Verfahren nach Anspruch !,dadurch gekennzeichnet,
daß der genannte Kohlenstoffgehalt in der Eisenschmelze dazu gebracht wird, 3IC, vorzugsweise 2IC, zu
unterschreiten, und daß der Schwefelgehalt in der Eisenschmelze
dazu gebracht wird, etwa 0,51 bis 2% zu sein.
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