DE2924730C2

DE2924730C2 - Vorrichtung zum Bestimmen des Gehalts an paramagnetischem Zusatzstoff

Info

Publication number: DE2924730C2
Application number: DE2924730A
Authority: DE
Inventors: Henry Menlo Park Calif. Bernatowicz; Leonard Nathan Wrightsville Beach N.C. Grossmann; Alan Mark Berkeley Calif. Portis; Frederick Carl Wilmington N.C. Schoenig jun.
Original assignee: General Electric Co
Current assignee: General Electric Co
Priority date: 1978-08-07
Filing date: 1979-06-20
Publication date: 1985-11-28
Also published as: BE878097A; US4243939A; ES483160A0; JPS60122366A; FR2433181A1; SE440828B; IT1122373B; GB2033585A; GB2033585B; JPS6010259B2; IT7924802A0; ES8105882A1; FR2433181B1; DE2924730A1; JPS5537991A; SE7906613L

Description

mung des Gadoliniumoxid-Gehaltes durch zusätzliche Suszepübilitäten proportional dem Gehalt an ferroma- «netischen Stoffen. Nach der DE-OS 27 58 051 beseitigt man diese Schwierigkeit auf der Grundlage der Abnahme der Suszeptibilität der ferromagnetischer Einschlüsse bei hohen Feldstärken. Diese ferromagiietischen Einschlüsse werden daher mit einem magn tischen Gleichstromfeld vormagnetisiert, dessen Stärke mindestens 4000 Oersteds betragen sollte. Nach der DE-OS 27 58 051 wird dieses Gkichstrom-Sättigungsfeld durch ein homogen?;: Wechselstromfeld mit einer Stärke von etwa 15 Oersted dadurch Oberlagert, daß man die zu seiner Erregung eingesetzten Spulen koaxiai zu den Polen des Gleichstrommagneten anordnet

In diesem Oberlagerungsmagnetfeld ordnet man ein Paar gegeneinander in Reihe geschalteter Aufnahmespulen an und mißt die Ungleichgewichtsspannung, die durch das Kernbrennstoffpellet auf den gegeneinander in Reihe geschalteten Aufnahmespulen induziert wird.

In der FR-PS 5 05 324 ist eine Vorrichtung zum Feststellen von Inhomogenitäten in einem langgestreckten Gegenstand, wie einem Kabel, unter Anwendung eines magnetischen Gleichstromfeldes beschrieben. In dieser FR-PS werden weder Angaben über die Art der magnelisierbaren Materialien noch über die Stärke des benutzten Magnetfeldes gemacht

In der DE-OS 24 08 309 sind Einrichtungen zur Kontrolle von Pulverdraht beschrieben, der ferromagnetische Bestandteile enthält Dazu wird der Pulverdraht der gleichzeitigen Einwirkung eines hochfrequenten und eines konstanten Magnetfeldes ausgesetzt wobei man nach der durch den Pulverdraht verursachten Änderung des Induktionsflusses des hochfrequenten Magnetfeldes über die quantitative Zusammensetzung seiner Elemente urteilt. Nach der DE-OS 24 08 309 ändert man im Laufe der Kontrolle die Stärke des konstanten Magnetfeldes mindestens zweimal und für jeden der gewählten Intensitätswerte des konstanten Magnetfeldes registriert man den Änderungswert des Induktionsflusses des hochfrequenten Magnetfeldes und vergleicht die registrierten Werte, wobei einer von ihnen vorher so geändert wird, daß der Einfluß eines der Elemente des Pulverdrahtes kompensiert wird und man nach der Differenz dieser Werte die Menge des anderen Pulverdrahtclementec· bestimmen kann.

Die Intensität des konstanten Magnetfeldes nach der DE-OS 24 08 309 liegt im Bereich von 300 bis 12 000 Oersted, während die Intensität des hochfrequenten Feldes einige bis einige Zehntel Oersted nicht übersteigt.

Die Ausführungsform der Vorrichtung nach Fig. 9 der DE-OS 24 08 309 weist zwar eine Magnetisierungsspule auf, die mit Hilfe von Nuten und zusätzlichen Wicklungen konstruktiv so ausgeführt ist daß längs ihrer Achse mindestens zwei Abschnitte mit verschiedenen Intensitätswtrten des konstanten Magnetfeldes vorhanden sind, doch benötigt diese Vorrichtung dann eine entsprechende Anzahl von Stromspulen zur Erzeugung des ebenfalls erforderlichen hochfrequenten Mpgnetfeldes.

Der vorliegenden Erfindung lag die Aufgabe zugrunde. die eingangs genannte Vorrichtung dahingehend weiterzubilden, daß sie auch den Gehalt und die Verteilung ferromagnetischer Verunreinigungen zu messen gestattet

Diese Aufgabe wird erfindungsgemäß dadurch gelöst, daß die Vorrichtung außer dem ersten (36) noch einen zweiten Gleichstrommagneten (38) umfaßt, die axial in einer Linie angeordnete Bohrungen (32,34) haben und Magnetfelder mit unterschiedlichen Feldstärken erzeugen,

die größer als etwa 796 Acm-' (1000 Oersteds) sind, die erste und die zweite Abfühlspule (40, 42) jeweils in der Bohrung des ersten bzw. des zweiten Magneten angeordnet ist, und

die Vorrichtung weiter eine Einrichtung zum Hindurchführen des Elements (30) nacheinander durch die erste und durch die zweite Abfühlspule, wodurch ein erstes und ein zweites Signal durch die Spulen auf Änderungen in der Suszeptibilität von inkrementellen Teilen des Elements hin erzeugt werden, und

Einrichtungen (17,26,28,62,63,64,65) zum Verarbeiten der Signale umfaßt die Einrichtungen einschließen, die auf die Dichte des Materials des Elements (30) ansprechen, um die genannten Signale gemäß der Dichte der inkrementellen Teile des Elements zu modifizieren.

Vorteilhafte Ausführungsformen der erfindungsgemäßen Vorrichtung finden sich in den Unteransprüchen. Die Erfindung wird im folgenden unter Bezugnahme auf die Zeichnung näher beschrieben. Es zeigt

F i g. 1 ein Schema mit einem Magneten und der zugeordneten Schaltung gemäß einer ersten Ausführungsform der erfindungsgemäßen Vorrichtung,

F i g. 2 typische Magnetisierungskurven von Gadolinium und ferromagnetischen Verunreinigungen, F i g. 3 ein Schema eines supraleitenden Magneten, F i g. 4A ein Schema von zwei Magneten und der zugeordneten Schaltung gemäß einer zweiten Ausführungsform der Erfindung,

F i g. 4B ein Schaltbild einer Schaltung zur Verwendung in der Anordnung von F i g. 4A zum Bestimmen des Gehalts an ferromagnetischer Verunreinigung,

F i g. 5 ein Schema einer Ausführungsform, die eine Densitometeranordnung zur Dichtekorrektur und zur Hohiraumfeststellung enthält,

F i g. 6 ein Diagramm der Signale aus einem Probeelement, das mit der Anordnung von F i g. 1 getestet worden ist,

F i g. 7 eine Tabelle von Daten, die das Probeelement des in Verbindung mit Fig.6 angegebenen Beispiels betreffen, und

F i g. 8 eine Tabelle von Daten, die ein als Beispiel gewähltes Brennstoffelement betreffen, das mit dem Gerät von F i g. 5 getestet worden ist.

Fig. 1 zeigt ein Gerät zum Bestimmen der Menge eines paramagnetischen Zusatzstoffes, wie Gadolinium, in Kernbrennstoff, der eine unbeträchtliche oder bekannte Menge an ferromagnetischen Verunreinigungen, wie Eisen, enthält.

Ein Kernbrennstoffelement 10 enthält den Kernbrennstoff und den Zusatzstoff und ist mit einem unmagnetischen Material, wie beispielsweise einer Zirconiumlegierung, umhüllt. Das Brennstoffelement 10 wird durch eine Abfühlspule 16 hindurchgeführt, die in der öffnung oder Bohrung 12 eines ringförmigen Magneten 14 angeordnet ist, der ein konstantes oder Gleichstrommagnetfeld erzeugt. Das Brennstoffelement 10 kann durch geeignete Vorrichtungen, wie beispielsweise vier Nuträderpaare 13, von denen eines oder mehrere durch einen Motor 15 angetrieben werden, angetrieben und geführt werden. Es wird daher eine Spannung in der Spule 16 induziert, die zu Änderungen in der magnetischen Suszeptibilität des Materials in dem Brennstoffelement 10, wenn dieses durch die Spule bewegt wird, proportional ist. Das heißt, die Spule 16 erzeugt eine Spannung V, die zu dem Produkt der Suszeptibilitätsänderung dXma\ N (die Windungszahl der Spuie 16) mal

H (die Feldstärke des Magneten 14 in dem Gebiet der Spule 16) proportional ist. Die durch die Spule 16 abgegebene Spannung wird über eine Leitung 18 an einen Verstärker 20 und von diesem an eine bekannte Anzeige- und Aufzeichnungseinrichtung, wie einen Streifen- oder Kurvenblattschreiber 26, angelegt. Bei Bedarf kann das Signal aus dem Verstärker 20 in bekannter Weise integriert werden, beispielsweise durch einen bekannten Integrierverstärker 17, wie es in F i g. 1 gezeigt ist. Das Diagramm der Spannungen, die durch den Schreiber 26 aufgezeichnet worden sind, kann dann mit einem Diagramm der Spannungen, die anhand eines Standardbrennstoffelements, welches bekannte Mengen an Zusatzstoffen enthält, erzeugt und in gleicher Weise aufgezeichnet worden sind, verglichen werden, '.5 um den Gewichtsprozentwert und die Verteilung des Zusatzstoffes in dem Brennstoffelement 10 zu bestimmen.

Die Signale aus dem Verstärker 20 können außerdem (oder statt dessen) an ein bekanntes Datenverarbeitungsgerät 28 angelegt werden, in welchem die Signale automatisch mit gespeicherten Standardwerten verglichen werden. Das Anzeigegerät 28 kann eine Ziffernanzeige der Menge und der axialen Lage des Zusatzstoffes und/oder eine Anzeige, daß sich das Brennstoffmaterial innerhalb oder außerhalb von vorbestimmten Spezifikationen befindet, liefern.

Für eine hohe Empfindlichkeit sollte die Abfühlspule 16 eine große Windungszahl (ζ. Β. 1000) haben, und zwar soweit sie gemäß dem in der Bohrung 12 verfügbaren Raum und gemäß einer Minimierung des Widerstandes der Wicklung möglich ist. Vorzugsweise nimmt die Wicklung der Spule 16 die Mitte der Länge der Bohrung 12 (in dem Gebiet größter Feldstärke) ein und hat den minimalen Innendurchmesser, der zum zuverlässigen Hindurchführen des Brennstoffelements 10 erforderlich ist.

Das Brennstoffelement 10 sollte durch die Spule 16 mit einer konstanten Geschwindigkeit hindurchbewegt werden, die innerhalb von etwa plus oder minus 0,1 % in dem Bereich von 0,3 bis etwa 30,5 m/min liegt, wobei der bevorzugte Bereich von 4,6 bis 12,2 m/min (15—40 feet per minute) reicht. Eine Geschwindigkeit von weniger als 0,3 m/min wird im allgemeinen als zu langsam für den Produktionsbetrieb angesehen, während eine Geschwindigkeit von mehr als 30,5 m/min Signalfrequenzen ergeben kann, die die Leistungsfähigkeit der zugeordneten elektronischen Schaltungen überfordern.

Wegen des relativ niedrigen Pegels der Signale aus der Spule 16 sollte sorgfältig darauf geachtet werden, Rauschen aufgrund von mechanischen Schwingungen und elektrischen Streufeldern zu minimieren. Außerdem sollte das Brennstoffelement 10, das abgetastet wird, wegen der 1/T-Beziehung der magnetischen Suszeptibilität des Brennmaterials in dem Brennstoffelement zur Temperatur auf einer angemessen konstanten Temperatur gehalten werden. Das durch den Magneten 14 erzeugte Feld sollte für annehmbare Rauschabstände so stark wie praktisch möglich sein.

Die Magnetisierung Mvon paramagnetischem Material steigt mit dem angelegten Feld //linear gemäß der Beziehung M = XH an, wobei X die Suszeptibilität des paramagnetischen Materials ist Eine typische Magnetisierungskurve für Gadoliniumzusatzstoff von etwa 2,0 Gew.-°/o in Uranoxid ist durch die gestrichelte Linie in F i g. 2 dargestellt.

Wenn ein angelegtes Feld H verstärkt wird, nimmt jedoch die Suszeptibilität des ferromagnetischen Materials ab und seine Magnetisierung M nähert sich einem Grenzwert in Abhängigkeit von der Materialmenge. Das ist in F i g. 2 durch typische Magnetisierungskurven ^m/h für Gehalte an ferromagnetischer Verunreinigung von 25, 200 und 250 ppm in Uranoxid dargestellt. Diese Kurven lassen erkennen, daß ferromagnetische Verunreinigungen durch Felder oberhalb von etwa 15,92 kAcm-¹ (20 KOe) im wesentlichen gesättigt werden.

Gewöhnliche Elektromagnete und Dauermagnete (wie in F i g. 1 gezeigt) können Feldstärken bis zu etwa 7,96 kAcm-¹ (10 KOe) liefern. Für höhere Feldstärken kann auf supraleitende Zylinderspulen oder Elektromagnete zurückgegriffen werden. Ein supraleitender Magnet 14' ist in F i g. 3 gezeigt Solche Magnete sind beispielsweise in »Applied Superconductivity«, V. L Newhouse, John Wiley & Sons, Inc., New York, 1964, beschrieben. Der supraleitende Magnet 14' enthält typischerweise eine Spule oder einen Kern 15 aus supraleitendem Material, wie beispielsweise Niob/Titan. der zu einer ständigen Stromschleife geschaltet ist und durch flüssiges Helium, das in einem als Kammer ausgebildeten vakuumisolierten und durch eine Kühleinheit 21 gekühlten Behälter oder Dewar-Gefäß 19 enthalten ist, auf Supraleitungstemperatur gehalten wird. Solche supraleitenden Magnete sind im Handel erhältlich.

In einem Magnetfeld von etwa 3,98 kAcm-¹ (5 KOe) führt eine Änderung im Verunreinigungsgehalt an ferromagnetischem Eisen in der Größenordnung von 100 ppm zu einem Suszeptibilitätsänderungssignal, das einer Änderung im Gadoliniumgehalt von etwa 3 Gew.-% äquivalent ist. Zur genauen Bestimmung des Gehalts an paramagnetischem Zusatzstoff muß deshalb der Beitrag einer unbekannten Menge an ferromagnetischer Verunreinigung zu dem Suszeptibilitätsänderungssignal im wesentlichen eliminiert werden.

F i g. 4A zeigt deshalb eine Einrichtung zum Bestimmen der Menge eines paramagnetischen Zusatzstoffes, wie Gadolinium, in einem anderen paramagnetischen Material, das eine wesentlich andere paramagnetische Suszeptibilität hat, wie beispielsweise Kernbrennstoff, und ferromagnetische Verunreinigungen, wie Eisen, in unbekannter Menge enthält.

In dieser Ausführungsform sind zwei Magnete 36 und 38 mit Abstand voneinander so angeordnet daß ihre Bohrungen 32 bzw. 34 axial in einer Linie sind. Die Magnete 36 und 38 können von dem oben beschriebenen und in den F i g. 1 oder 3 gezeigten Typ sein, haben aber unterschiedliche Feldstärken. Zu Erläuterungszwecken wird angenommen, daß der Magnet 36 die größere Feldstärke hat

" Innerhalb der Bohrungen der Magnete 36 und 38 sind Abfühlspulen 40 bzw. 42 angeordnet, die der Spule 16 von F i g. 1 gleichen können. Ein Brennstoffelement 30, welches das zu untersuchende Brennmaterial enthält (d. h. Kernbrennstoff, einen paramagnetischen Zusatzstoff und ferromagnetische Verunreinigungen), wird mit einer konstanten Geschwindigkeit durch die Abfühlspulen 40 und 42 hindurchbewegt, wodurch Änderungen in der Suszeptibilität des Brennmaterials Ausgangssignale Vi bzw. V₂ auf Leitungen 60 bzw. 61 erzeugen.

Das Signal Vi auf der Leitung 60 wird an eine Verzögerungsschaltung 64 angelegt Die Verzögerungsschaltung 64 verzögert das Signal Vj aus der Spule 40, so daß es an dem Ausgang der Verzögerungsschaltung gleichzeitig mit dem Signal V2, das von demselben Abschnitt des Brennstoffelements 30 stammt erscheint Die Verzögerungsschaltung 64 ist vorzugsweise einstellbar, so

daß ihre Verzögerungszeit mit der Geschwindigkeit, mit der sich das Brennstoffelement 30 durch die Abfühlspulen 40 und 42 bewegt, korreliert werden kann. (Eine derartige geeignete Verzögerungsschaltung ist, beispielsweise, von der Fa. Reticon Corporation, Sunnyvale, California, erhältlich, in deren Broschüre Nr. 57 324 es gezeigt ist).

Das verzögerte Signal Vi an dem Ausgang der Verzögerungsschaltung 64 wird über einen verstärkungsgeregelten Verstärker 62 an einen Eingang eines Differenzverstärkers 65 angelegt, während das Signal V₂ über einen verstärkungsgeregelten Verstärker 63 an den anderen Eingang des Differenzverstärkers 65 angelegt wird.

Die verstärkungsgeregelten Verstärker modifizieren die Pegel der Signale Vj und ¹Z₂ in Übereinstimmung mit vorbestimmten Konstanten K] und K₂ des Systems, wodurch (wie im folgenden noch näher beschrieben) der Beitrag der ferromagnetischen Verunreinigung zu dem Signal im wesentlichen eliminiert wird und das Differenzsignal C an dem Ausgang des Differenzverstärkers 65 propotional zu der Menge an paramagnetischem Zusatzstoff ist.

Das den Zusatzstoff angebende Signa! C kann, wie bei der Ausführungsform von Fig. 1, durch den Integrierverstärker 17 integriert und durch einen Kurvenblatt- oder Streifenschreiber 26 aufgezeichnet und ebenfalls (oder statt dessen) an ein Datenverarbeitungsgerät 28 angelegt werden. Statt dessen können die Signale auf den Leitungen 60 und 61 auch in digitales Format gebracht und an ein bekanntes Datenverarbeitungsgerät angelegt werden, in welchem die Funktionen der Schaltungselemente 62—65 und 17 in bekannter Weise ausgeführt werden können.

Die Feldstärken beider Magnete 36 und 38 sollten groß sein, um die Empfindlichkeit zu maximieren und den Eisenbestandteil zu sättigen. Andererseits sollten ihre Feldstärken erwünschtermaßen beträchtlich voneinander verschieden sein, damit sich ein praktischer Pegel des Differenzsignals G ergibt Ein Feldstärkeverhältnis von etwa zwei hat sich als praktisch herausgestellt Beispielsweise kann der Magnet 36 eine Feldstärke von etwa 47,75 kAcm-¹ (60 KOe) und der Magnet 38 eine Feldstärke von etwa 23,87 kAcm-¹ (30 KOe) haben.

Das Differenzsignal C, das zu der Menge des paramagnetischen Zusatzstoffes direkt proportional ist, steht zu den Konstanten K] und K₂ und den Spannungen Vi und V₂ in folgender Beziehung:

(I)C= K₁V₁-K₂V₂

K\ und K₂ sind Konstanten des Systems, die, wenn sie in geeigneter Weise festgelegt sind, zur Eliminierung des Beitrages der ferromagnetischen Verunreinigungen zu dem Signal G führen.

Für ein gegebenes System und für gegebene Systembetriebsbedingungen werden die Konstanten K\ und K₂ am einfachsten empirisch festgelegt, und zwar beispielsweise in folgender Weise: Wenigstens zwei Testbrennstoffelemente 30 werden benötigt, von denen jedes eine genau bekannte Änderung im Zusatzstoffgehalt über seiner Länge aufweist (Es könnte aber auch ein einziges Brennstoffelement benutzt werden, das eine bekannte Zusatzstoffgehaltänderung an zwei in geeigneter Weise voneinander entfernten Stellen auf seiner Länge hat) Zur genauen Bestimmung der Konstanten K\ und K₂ sollten die Zusatzstoffänderungen in den beiden Testsegmenten beträchtlich voneinander verschieden sein. Beispielsweise kann das erste eine Änderung im Zusatzstoffgehalt von 2 und das zweite eine Änderung von 6 Gew.-% Gadoliniumoxid in Uranoxid haben.
Das erste Testelement wird durch die Spulen 40 und 42 mit der vorbestimmten Elementgeschwindigkeit des Systems hindurchbewegt und eine erste Gruppe von Spannungen Vj und V₂ auf den Leitungen 60 bzw. 61, die aus der Änderung im Zusatzstoffgehalt in dem Element resultieren, wird gemessen. Das zweite Testelement wird dann durch die Spulen 40 und 42 hindurchbewegt und eine zweite Gruppe der resultierenden Spannungen Vi und V₂ wird in gleicher Weise gemessen. Diese beiden Gruppen von numerischen Werten für die Signale Vi und V₂ und die entsprechenden bekannten Zahlenwerte des bekannten Zusatzstoffgehalts werden in die oben angegebene Beziehung (1) eingesetzt. Das ergibt zwei Gleichungen, aus denen die Zahlenwerte für K\ und K₂ ermittelt werden können. Die verstärkungsgeregelten Verstärker 62 und 63 können dann so eingestellt werden, daß sie diese Zahlenwerte von K\ und K₂ repräsentieren. Die Genauigkeit in der Bestimmung der Konstanten K\ und K₂ kann verbessert werden, indem zusätzliche Testelemente mit bekannter Zusatzstoffgehaltänderung benutzt werden.

Die Einrichtung von F i g. 4A kann also zum Bestimmen des Gehalts an ferromagnetischer Verunreinigung in dem Brennstoffelement 30 benutzt werden. Gemäß F i g. 4B ist das Ausgangssignal eines Summierverstärkers 65' ein Signal 1, welches zu dem Gehalt an ferromagnetischer Verunreinigung folgendermaßen proportional ist:

(2)/= K₃V] + KtV₂

Ein verstärkungsgeregelter Verstärker 62' empfängt das verzögerte Signal Vi, während ein verstärkungsgeregelter Verstärker 63' das Signal V₂ empfängt Die Konstanten Ki und Kt können in der oben für die Be-Stimmung der Konstanten K] und K₂ beschriebenen Weise ermittelt werden (und die Verstärker 62' und 63' können so eingestellt werden, daß sie diese Konstanten repräsentieren), indem Testbrennstoffelemente benutzt werden, die eine bekannte Änderung im Gehalt an ferromagnetischer Verunreinigung aufweisen. Die Beziehung (2) gilt genau für Fälle, in weichen die ferromagnetische Verunreinigung gesättigt ist, d. h. für ausreichend starke Magnetfelder. Für Feldstärken, die nicht ausreichen, um die magnetische Verunreinigung zu sättigen, ist die Beziehung komplexer und ist auf die Form der Magnetisierungskurve der ferromagnetischen Verunreinigung bezogen.

Die Schaltung von F i g. 4B kann die Stelle der entsprechenden Schaltung (Schaltungselemente 62,63 und

65) in Fig.4A einnehmen oder zur gleichzeitigen Anzeige des Gehalts an Verunreinigungsstoff und des Gehalts an ferromagnetischer Verunreinigung zu ihr parallel geschaltet werden. (Außerdem kann die Funktion dieser Schaltung durch geeignet programmierte Daten-Verarbeitungseinrichtungen ausgeführt werden.)

F i g. 5 zeigt eine Version der Erfindung, die Einrichtungen enthält, weiche das den Zusatzstoff angebende Signal für Änderungen in der Dichte des Materials in dem Brennstoffelement kompensieren. Ansonsten gleichen die Grundanordnung und die Betriebsweise der Anordnung und der Betriebsweise der Ausführungsform von F i g. 4A und gleiche Teile tragen gleiche Bezugszahlen.

Eine Dichteänderung des Brennmaterials in dem Brennstoffelement 30 verursacht eine proportionale Änderung in dem den Zusatzstoff angebenden Signal G, da die Magnetisierung zur Masse direkt proportional ist. Das den Zusatzstoff angebende Signal sollte deshalb entsprechend der Dichte korrigiert werden.

Wenn das Brennmaterial in Form von Tabletten vorliegt, können außerdem Späne von diesen Tabletten fehlen oder es können Zwischenräume zwischen Tabletten vorhanden sein, die große, örtlich begrenzte Änderungen in der Brennmaterialdichte darstellen, welche entsprechende Spannungen in den Abfühlspulen 40 und 42 induzieren. Es hat sich gezeigt, daß solche Hohlraumvolumina bis zu etwa 5 mm³ eine vernachlässigbare Auswirkung auf die Bestimmung des paramagnetischen Zusatzstoffes haben. Bei größeren Hohiraumvolumina ist es jedoch erwünscht, Maßnahmen zu treffen, die verhindern, daß ein Signal aufgrund eines solchen Hohlraums fälschlicherweise für ein Signal aufgrund einer Änderung im Zusatzstoffgehalt genommen wird.

Gemäß F i g. 5 wird die Dichte des Materials in dem Brennstoffelement 30 durch ein Gammastrahldensitometer abgefühlt, das eine geeignete Gammastrahlenquelle t40 und einen Gammastrahldetektor 142 enthält, welche auf entgegengesetzten Seiten des Brennstoffelements 30 angeordnet sind. Die Quelle 140 richtet ein Bündel 144 von Gammastrahlen in das Brennstoffelement 30. Das Bündel 144 wird bei seinem Durchgang durch das Brennstoffelement 30 im Verhältnis zu der Dichte des darin enthaltenen Materials gedämpft und der Detektor 142 erzeugt deshalb ein Ausgangssignal D_a das zu der Materialdichte proportional ist

Das Signal D_e wird an eine Verzögerungsschaltung 146 angelegt, deren Verzögerungszeit so gewählt oder eingestellt ist, daß das verzögerte Dichtesignal Dd in zeitliche Übereinstimmung mit dem den Zusatzstoff angebenden Signal G (an dem Ausgang des Differenzverstärkers 65) gebracht wird. Das Signal Dd wird an einen invertierenden Verstärker 148 angelegt, dessen Ausgangssignal eine Vorspannung ist, die an eine Vorspannungseingangsklemme eines verstärkungsgeregelten Verstärkers 150 angelegt wird, der das Signal G an seiner anderen Eingangsklemme empfängt Das Ausgangssignal des Verstärkers 150 ist deshalb das Signal G, das für Dichteänderungen des Brennmaterials kompensiert ist

Das Dichtesignal Dd wird außerdem an eine Schwellenwertschaltung 152 angelegt, die ein Ausgangssignal nur dann erzeugt, wenn ihr Eingangssignal einen vorbestimmten Wert übersteigt Der Ausgang der Schwellenwertschaltung 152 ist mit einer Vorspannungseingangsklemrne eines verstärkungsgeregelten Verstärkers 154 verbunden, der in Reihe zwischen den Verstärker 150 und die Systemausgabeeinrichtungen (Schreiber 26 und Datenverarbeitungsgerät 28) geschaltet ist Wenn das Signal Dd einen vorbestimmten Wert übersteigt (was beispielsweise durch einen Hohlraum, wie etwa einen Spalt zwischen Tabletten, oder eine ausreichend große Änderung in der Dichte des Brennmaterials verursacht wird), legt die Schwellenwertschaltung 152 ein Sperrvorspannungssignal an den Verstärker 154 an und verhindert dadurch, daß das Signal aus dem Differenzverstärker 65, das von einem solchen Hohlraum herrührt, die Systemausgabeeinrichtungen erreicht (Das den Hohlraum angebende Signal aus der Schaltung 152 steht außerdem an einer Klemme 156 zur Verfugung und kann benutzt werden, um das Auftreten von solchen Hohlräumen zu signalisieren und/oder aufzuzeichnen.) Dieses Signal kann beispielsweise an die Eingänge des Schreibers 26 und des Dstenverarbeitungsgerätes 28 angelegt werden, wie es durch die gestrichelte Leitung 158 gezeigt ist.

Die Schwellenwertschaltung 152 kann eine bekannte Schmitt-Trigger-Schaltung sein, wie sie beispielsweise durch A. I. Pressman in »Design of Transistorized Circuits for Digital Computers«, John F. Rider Publisher, Inc., New York, 1959, beschrieben ist Statt dessen können die Funktionen der Schaltungselemente 146, 148, 152 und 154 auch durch geeignete Datenverarbeitungseinrichtungen ausgeführt werden.

Die GammastrahlquelV < 4-0 enthält etwa 3,7 · 10'° Bq (1 Ci) radioaktives Cäsium, das in einem abschirmenden Gehäuse enthalten ist, welches eine Auslaßöffnung mit einer Koilimiereinrichtung enthält, die ein schmales Bündel Gammastrahlen in das Element 30 schickt

Der Gammastrahldetektor kann einen bekannten Natriumjodidkristallszintillator in Verbindung mit einem Photoelektronen-Vervielfacher aufweisen, wie er beispielsweise von W. V. Price in »Nuclear Radiation Detection«, McGraw-Hill Book Company, 1964, beschrieben ist
Das Justieren und Eichen der Oirhtekompensations- und Hohlraumfeststellungsanordnung kann durch Verwendung von Probebrennstoffelementen 30 erKgc;., die Material enthalten, das bekannte Dichteänderungen und Hohlräume hat

Beispiel

Das verwendete Gerät war in der in F i g. 1 gezeigten Weise aufgebaut (mit der Ausnahme, daß kein Datenverarbeitungsgerät 28 benutzt wurde). Der Magnet 14 war ein handelsüblicher Dauermagnet mit einer Feldstärke von etwa 358 kAcm-' (5000 Oersted) längs der Achse seiner Bohrung 12 mit einem Durchmesser von 1,9 cm und einer Länge von 7,9 cm. Die Abfühlspule 16 wurde mit etwa 1000 Windungen aus Kupferdraht mit einem Durchmesser von 0,08 mm (48-gauge) auf einem geeigneten Formteil gewickelt und innerhalb der Bohrung 12 mittig angeordnet Der Verstärker 20 bestand aus den von der Fa. Analog Devices Company hergestellten Verstärkermodellen 260 und 234, die in Reihe geschaltet waren.

Ein Probebrennstoffstab wurde aus einem Stück Zircaloy-2-Rohr hergestellt und enthielt eine Anordnung aus Uranoxid-Brennstofftabletten mit vorbestimmtem Gd₂O₃- und Eisengehalt Dieser Probebrennstoffslab wurde durch die Spule 16 mit einer Geschwindigkeit von etwa 3,05 m/min hindurchgeführt Die Spannung, die durch die Spule 16 aus den zonenweisen Änderungsn im Gadoliniumoxid- und Eisengehalt erzeugt wurde, wurde durch den Schreiber 26 aufgezeichnet, bei welchem es sich um einen handelsüblichen Oszillographenschreiber handelte.

Fig.6 zeigt ein Diagramm der nichtintegrierten Spannungen, die über der Länge des Probebrennstoffstabes für dessen Zonen erzielt wurden. Fig.7 zeigt eine Tabelle, die die Zonen des Probebrennstoffstabes, die Anzahl der Tabletten in jeder Zone und den Gadoliniumoxid- und Eisengehalt derselben angibt Außerdem ist die Spitzenspannung angegeben, die an den Zonengrenzflächen erzielt wurde. Die Daten von F i g. 7 wurden analysiert, um die gesonderten Auswirkungen von Änderungen im Gadoliniumoxid- und Eisengehalt zu ermitteln. Für den experimentellen Zustand wurde ermittelt, daß eine Änderung im C^Os-Gehalt von 1 Gcw.-%

11 12

eine Spitzenspannung von 25 mV ergab, während eine Änderung von 50 ppm im Fe-Gehalt eine Spitzenspannung von 14 mV ergab. Es wurde festgestellt, daß nicht sämtliches Eisen ferromagnetisch war. Dies war eine Folge von Eisenlegierungsbestandteilen und des bei der Herstellung der Brennstofftabletten angewandten Wärmebehandlungsverfahrens.

In einem anderen Beispiel war das Gerät ein funktionales Äquivalent der Anordnung von Fig.5. Die Magnete 36 und 38 waren supraleitende Zylinderspulen und lieferten Feldstärken von etwa 55,70 (70) bzw. 27,85 kAcm-' (35 KOe). Die Magnete 36 und 38 waren in demselben Isolierbehälter oder Dewar-Gefäß enthalten und die Abfühlspulen 40 und 42 hatten einen gegenseitigen Abstand von etwa 25 cm.

Dieses Gerät wurde benutzt, um eine als Beispiel gewählte Brennstoffelementumhüllung mit einer Zirkoniumlegierung mit einem Außendurchmesser von etwa 1 cm abzutasten, die eine Säule von Brennstofftabletten mit einer Länge von etwa 3,5 m enthielt Das Brennstoffelement wurde durch die Abfühlspulen 40 und 42 mit einer Geschwindigkeit von etwa 4,6 m/min (15 feet per minute) hindurchbewegt. Der Brennstoff war in dem Brennstoffelement in siebzehn Zonen mit unterschiedlichen Längen und mit unterschiedlichem Gadoliniumgehalt angeordnet Die Ergebnisse einer Abtastung dieses Brennstoffelements sind in Fig.8 gezeigt, wobei das den Gadoliniumgehalt angebende Signal in Gewichtsprozent Gadolinium ausgedrückt ist. Die Dichte des Brennmaterials in den verschiedenen Zonen, die durch das Gammastrahldensitometer ermittelt worden ist, ist ebenfalls angegeben, ebenso wie der Ziel- oder beabsichtigte Gadoliniumgewichtsprozentwert.

Die Erfindung ist zwar hier am Beispiel der Bestimmung des Gehaltes an paramagnetischem Zusatzstoff und ferromagnetischer Verunreinigung von Kernbrennstoff beschrieben worden, sie kann jedoch auch für andere analoge Zwecke benutzt werden, wie beispielsweise zur Bestimmung des Gehaltes an ferromagnetischem Material in einem paramagnetischen Grundmaterial und/oder des Gehaltes an paramagnetischem Zusatzstoff in einem paramagnetischem Grundmaterial, wenn die paramagnetischen Suszeptibilitäten des Zusatzstoffes und des Grundmaterials ausreichend voneinander verschieden sind.

Hierzu 7 Blatt Zeichnungen

50

Ϊ5

CO

65

Claims

Patentansprüche:

1. Vorrichtung zum Bestimmen des Gehalts an paramagnetischem Zusatzstoff in einem langgestreckten Element eines paramagnetischen Grundmaterials, dessen Suszeptibilität beträchtlich geringer als die Suszeptibilität des Zusatzstoffes ist, mit einem Gleichstrommagneten und zwei Abfühlspu-Ien, dadurch gekennzeichnet, daß die Vorrichtung außer dem ersten (36) noch einen zweiten Gleichstrommagneten (38) umfaßt, die axial in einer Linie angeordnete Bohrungen (32, 34) haben und Magnetfelder mit unterschiedlichen Feldstärken erzeugen, die größer als etwa 796 Acm-¹ (1000 Oersteds) sind,

die erste und die zweite Abfüh'.jpule (40,42) jeweils in der Bohrung des ersten bzw. des zweiten Magneten angeordnet ist, und

die Vorrichtung weiter eine Einrichtung zum Hindurchführen des Elements (30) nacheinander durch die erste und durch die zweite Abfühlspule, wodurch ein erstes und ein zweites Signal durch die Spulen auf Änderungen in der Suszeptibilität von inkrementellen Teilen des Elements hin erzeugt werden, und
Einrichtungen (17, 26, 28,62,63,64,65) zum Verarbeiten der Signale umfaßt, die Einrichtungen einschließen, die auf die Dichte des Materials des Elements (30) ansprechen, um die genannten Signale gemäß der Dichte der inkrementellen Teile des Elements zu modifizieren.

2. Vorrichtung nach Anspruch 1, gekennzeichnet durch eine Einrichtung zum Einstellen der Größe der Signale aus der ersten und der zweiten Abfühlspule gemäß vorbestimmten Konstanten K\ bzw. Ki und eine Einrichtung zum Bestimmen der Differenz in der Größe des eingestellten ersten und des eingestellten zweiten Signals aus denselben inkrementellen Teilen des Materials.

3. Vorrichtung nach Anspruch 1, gekennzeichnet durch eine Einrichtung zum Vergleichen der den Zusatzstoff anzeigenden Signale mit ähnlichen Signalen, die von einem Standardmaterial mit bekanntem Zusatzstoffgehalt stammen.

4. Vorrichtung nach einem der Ansprüche 1 oder 3, dadurch gekennzeichnet, daß die Magnetfelder Feldstärken in dem Bereich von 796 bis 79 576 Acm -'(1000 -100 000 Oersteds) haben.

5. Vorrichtung nach einem der Ansprüche 1 bis 4, dadurch gekennzeichnet, daß die Feldstärke von einem der Magnetfelder etwa doppelt so groß ist wie die Feldstärke des anderen Magnetfeldes.

6. Vorrichtung nach einem der Ansprüche 1 bis 5, dadurch gekennzeichnet, daß die Magnetfelder Feldstärken von mehr als 7958 Acm-¹ (10 000 Oersteds) haben und von supraleitenden Magneten stammen.

7. Vorrichtung nach einem der Ansprüche 1 bis 6, gekennzeichnet durch eine Einrichtung, mit der bei der Signalverarbeitung die Größe der Signale aus der ersten und aus der zweiten Abfühlspule gemäß Konstanten K^ bzw. K«, eingestellt und die Summe der Größen des eingestellten ersten Signals und des eingestellten zweiten Signals aus denselben inkrementellen Teilen des Materials gebildet wird, um dadurch ein Signal zu erzeugen, das den Gehalt des Materials an ferromagnetischer Verunreinigung für jeden inkrementellen Teil desselben angibt.

Die Erfindung betrifft eine Vorrichtung zum Bestimmen des Gehalts an paramagnetischem Zusatzstoff in einem langgestreckten Element eines paramagnetischen Grundmaterials, dessen Suszeptibilität beträchtlieh geringer als die Suszeptibilität des Zusatzstoffes ist, mit einem Gleichstrommagneten und zwei Abfühlspulen.

Es ist bekannt, in Brennstäben ein abbrennbares Reaktorgift vorzusehen, das zwar ein starker Neutronenabsorber ist, durch Neutronenabsorption jedoch in ein Isotop mit niedrigem Steuerwert (d.h. geringem Neutronenabsorptionsvermögen) umgewandelt wird. Diese Verwendung von abbrennbaren Reaktorgiften verringert den Umfang an erforderlicher mechanischer Steuerung und, durch geeignete Anordnung des abbrennbaren Reaktorgiftes, können dadurch Verbesserungen in der Leistungsverteilung erzielt werden.

Solche abbrennbaren Reaktorgifte werden häufig in Brennstäben in einer Mischung mit ausgewählten Anteilen des Kernbrennstoffs vorgesehen. Ein solcher Kernbrennstoff liegt typischerweise in Form von Tabletten oder Pulver vor, die in einem langgestreckten Hüllrohr enthalten sind und mit diesem einen Brennstab bilden, wie er beispielsweise aus der US-PS 33 78 458 bekannt ist. Eine Anordnung von abbrennbarem Reaktorgift in einem Brennstab ist beispielsweise aus der US-PS 37 99 839 bekannt.

Zur Qualitätskontrolle und zu Identifizierungszwekken ist es erwünscht, während der Kernbrennstoffhandhabungs- und -herstellungsprozesse schnelle, zerstörungsfreie Methoden zum Bestimmen der Menge und des Ortes des abbrennbaren Reaktorgiftes in einem Brennstab zur Verfügung zu haben. Da Gadolinium eines der weitgehendst benutzten abbrennbaren Rcaktorgifte ist, ist es besonders erwünscht, den Gadoliniumgehalt von Kernbrennstoff festzustellen.

Wenn ein Zusatzstoff eine magnetische Suszeptibilität hat, die ausreichend größer ist als die magnetische Suszeptibilität des Kernbrennstoffes, mit dem er vcrmischt ist, kann seine Suszeptibilität in einem Magnetfeld gemessen werden, um die Lage und die Menge des Zusatzstoffes in dem Brennstab zu bestimmen.

Typischer Kernbrennstoff, wie Uran- und Plutoniumoxide, sind paramagnetisch. Beispielsweise beträgt die Suszeptibilität von Urandioxid (UO₂) bei Raumtemperatur 11,01 ■ ΙΟ-* E. M.E/gAcm-' (8.76 · 10-"emu/g-Oe oder electromagnetic unit/gram -Oersted). Zufällig ist die Raumtemperatur-Suszeptibilität von Gadoliniumoxid (Gd2Ü3) beträchtlich größer, nämlich 184,73 · 10-⁶E. M. EVgAcm-' (147 · 10-⁶ emu/g-Oe). Diese Differenz ist ausreichend, um die magnetische Bestimmung des Gadoliniumzusatzstoffgehalts in Kernbrennstoff praktisch möglich zu machen.
Ein Problem, das die magnetische Bestimmung von Gadolinium oder anderen paramagnetischen Zusatzstoff in Kernbrennstoff kompliziert, ist das Vorhandensein von ferromagnetischen Verunreinigungen, wie Eisen. Typischer Kernbrennstoff enthält 100 ppm (Teile pro Million) oder mehr von solchen Verunreinigungen.

Die Suszeptibilität von solchen ferromagnetischen Verunreinigungen ist in schwachen Magnetfeldern zwar sehr hoch, nimmt aber in starken Magnetfeldern stark ab, wenn diese der Sättigung zustreben.
In der DE-OS 27 58 051 ist eine Vorrichtung zum Bcstimmen des Gadoliniumoxid-Gehaltes von Kcrnbrcnnstoffpellets beschrieben, die Gadoliniumoxid, Uranoxid und ferromagnetische Einschlüsse umfassen. Diese ferromagnetischen Einschlüsse komplizieren die Bestim-