DE2758051C2 - - Google Patents

Description

Die Erfindung betrifft ein Verfahren zum Messen des Anteils para­ magnetischer Beimengungen, insbesondere Gd₂O₃, in einer Kernbrenn­ stoffprobe bei Anwesenheit von ferromagnetischen Einschlüssen. Die Erfindung betrifft weiter eine Vorrichtung zur Durchführung des Verfahrens.

In der DE-OS 23 24 205 ist ein Verfahren zum zerstörungsfreien Bestimmen von Beimengungen in Kernbrennstoffen beschrieben. Das Ver­ fahren beruht auf der Gewichtsänderung, die eine paramagnetische Beimengung, wie Gd₂O₃, im Magnetfeld erleidet.

Uranoxid-Brennstoffpellets in Kernreaktoren enthalten Gadoli­ niumoxid (Gd₂O₃) als abbrennbares Gift in Abstufungen von 0,5 Gew.-% im Bereich von 0 bis 8 Gew.-%. Die Pellets werden zu Brennstoffstäben zusammengesetzt und dazu mit einer Umhüllung, z. B. von Zircalloy, versehen. Jeder fertige Brennstoffstab kann bis zu sechs Zonen verschiedener Gadoliniumoxid-Konzentrationen ent­ halten. Es ist ein Verfahren erforderlich, mit dem man die genaue Konzentration und Verteilung des Gadoliniumoxides in einem fertigen Brennstoffstab bestimmen kann.

Magnetisch verhalten sich UO₂ und Gd₂O₃ beide paramagnetisch, jedoch ist die Suszeptibilität des letzteren wesentlich höher als die des ersteren. Die magnetische Suszeptibilität von Uranoxid-Brennstoff­ pellets nimmt etwa durch die Zugabe von Gadoliniumoxid zu. Das Verarbeiten der Ausgangsstoffe zu Brennstoffpellets zur Verwendung in Reaktoren führt üblicherweise zur Aufnahme von bis zu 500 ppm elementaren Eisens und/oder ferromagneti­ scher Legierungen als Verunreinigungen. Ferro­ magnetische Einschlüsse in solchen Pellets komplizieren die Bestimmung des Gadoliniumoxides durch zusätzliche Suszeptibi­ litätsbeiträge proportional dem Gehalt an ferromagnetischen Stoffen. Die differentielle Suszeptibilität dM/dH der ferrogmagnetischen Einschlüsse nimmt jedoch bei hohen Feldstärken ab.

Es ist eine Aufgabe der vorliegenden Erfindung, ein Verfahren zum Messen des Anteils paramagnetischer Beimengungen, insbeson­ dere zum Bestimmen der Gadoliniumoxid-Konzentration und -vertei­ lung, in einer Kernbrennstoffprobe bei Anwesenheit von ferro­ magnetischen Einschlüssen sowie eine Vorrichtung zur Durchführung des Verfahrens zu schaffen.

Diese Aufgabe wird erfindungsgemäß durch die Schritte a) und b) des Patentanspruchs 1 gelöst:

Bei diesem Verfahren werden die Meßfehler, die bei magnetischen Suszeptibilitätsmessungen von ferromagnetischen Einschlüssen herrühren können, gering gehalten.

Vorteilhafte Ausführungsformen des erfindungsgemäßen Verfahrens sowie die Vorrichtung zur Durchführung des Verfahrens sind Gegen­ stand der Unteransprüche.

Die Erfindung wird im folgenden unter Bezugnahme auf die Zeichnung näher erläutert. Im einzelnen zeigt

Fig. 1 eine Magnetisierungskurve eines Kernbrennstoff­ pellets,

Fig. 2 eine Vorrichtung zum Bestimmen des Gadoliniumoxid- Gehaltes in Uranoxid-Brennstoffstäben, und

Fig. 3 eine graphische Darstellung des Ausgangssignals in Abhängigkeit vom Abstand entlang eines Kernbrenn­ stoffstabes bestimmt nach dem erfindungsgemäßen Ver­ fahren.

Da die magnetische Suszeptibilität des Gd₂O₃ ein Vielfaches der des UO₂ ist, wird die Suszeptibilität der UO₂-Pellets mit jeder Zugabe von 0,5 Gew.-% Gd₂O₃ zu dem UO₂ zunehmen. Ferromagnetische Einschlüsse in den Brennstoffpellets kompli­ zieren die Gadoliniumoxid-Bestimmung durch zusätzliche Suzep­ tibilitäten proportional dem Gehalt an ferromagnetischem Ma­ terial. Die differenzierte Suszeptibilität der ferromagnetischen Einschlüsse nimmt jedoch bei starken Feldern sehr stark ab. Die durchge­ zogene Kurve in der Fig. 1 zeigt die Abhängigkeit der Magne­ tisierung von der angewandten Feldstärke eines Brennstoff­ pellets, das 0,5 Gew.-% Gd₂O₃ und ferromagnetische Verunrei­ nigungen mit einem magnetischen Äquivalent von 25 ppm Eisen enthält. Die gestrichelte Kurve der Fig. 1 zeigt die Neigung der Kurve des Brennstoffpellets ohne die Eisenverunreinigungen. Das Problem der ferromagnetischen Einschlüsse wird daher durch Messen der Suszeptibilität von Kernbrennstoffpellets in einem magnetischen Feld minimal, wenn dieses stark genug ist, die ferromagnetischen Bestandteile zu sättigen. Das Sättigungs­ feld kann erzeugt werden, indem man das Kernbrennstoffpellet mit einem zeitlichen konstanten Magnetfeld vormagnetisiert. Aus der Fig. 1 ergibt sich, daß die Stärke des Vormagnetisierungs­ feldes mindestens 320 KA/m betragen sollte. In der Praxis erweist sich ein Wert von 400 KA/m befriedigend, jedoch geben noch stär­ kere Felder, z. B. 640 KA/m, eine etwas verbesserte Auflösung.

Fig. 2 zeigt eine Vorrichtung zum Messen der Wechselstrom­ suszeptibilität eines Kernstoffpellets. Ein Paar von Helmholtzspulen 10 und 11 wird durch einen Nieder­ frequenzverstärker 12 zur Erzeugung eines homogenen, zeitlich wechselnden Magnetfeldes angeregt. Zwei Spulen 13 und 14 mit im wesentlichen identischem Wert von Fläche × Wicklung werden zwischen den Helmholtzspulen 10 und 11 in dem zeitlich wechseln­ den Magnetfeld angeordnet. Die Spulen 13 und 14 sind in Gegen­ reihenschaltung verbunden, so daß die durch das Wechselfeld induzierte Spannung sich in etwa aufhebt. Wird eine magne­ tische Probe nahe einer der Spulen angeordnet, dann wird eine Ungleichgewichtsspannung erzeugt, die proportional der differentiellen Suszep­ tibilität der Probe ist (dM/dH). Die von den in Gegenreihen­ schaltung verbundenen Spulen 13 und 14 abgegebene Spannung wird dem Eingang eines phasenstarren Verstärkers 15 zugeführt. Am Ausgang des Verstärkers ist ein Aufzeichnungsgerät 16 geschlossen. Ein Bezugsanschluß des phasenstarren Verstärkers 15 steht mit dem Eingang des Niederfrequenz­ verstärkers 12 zur Synchronisation in Verbindung.

Vier Brennstoffpellets 17, 18, 19 und 20 wurden in einem Zircalloy-Rohr 21 zusammengefaßt, das sich während einer Mes­ sung entlang der Achse der Aufnahmespule 14 erstreckte. Die Pole 22 und 23 eines Gleichstromelektromagneten wurden koaxial mit den Helmholtzspulen 10 und 11 und den Spulen 13 und 14 ausgerichtet und erzeugten ein zeitlich konstantes Vorma­ gnetisierungsfeld.

Die Betriebsfrequenz betrug 82 Hz. Diese Frequenz ist nicht kritisch, doch ist die Betriebsfrequenz so auszuwählen, daß mechanische Resonanzen in der Probe und im Meßsystem minimal gehalten werden, und außerdem sollte die Betriebsfrequenz so gering sein, daß Skineffekte möglichst gering gehalten werden und so sichergestellt ist, daß das Magnetfeld eine nichtma­ gnetische leitende Abschirmung durchdringt, nämlich das Zir­ calloyrohr 21. Für das Zircalloyrohr mit einem spezifischen Widerstand von 7 × 10^-7 Ohm-Metern beträgt die Eindringtiefe bei 80 Hz etwa 5 Millimeter.

Im vorliegenden Fall hatte jede Helmholtzspule einen Durch­ messer von etwa 13 Zentimetern und wies 525 Wicklungen auf. Die Spulen 13, 14 hatten einen Innen­ durchmesser von etwa 1,4 Zentimetern, waren etwa 0,25 Zenti­ meter hoch und wiesen 2000 Drahtwicklungen auf. Die vier g­ messenen Brennstoffpellets enthielten 0, 0.5, 2.5 und 4 Gew.-% Gd₂O₃ in UO₂. Die Pellets hatten einen Durchmesser von etwa 1,06 Zentimetern und waren je 1,08 Zentimeter lang.

Die Fig. 3 gibt eine Kurve der Ausgangssignale des phasen­ starren Verstärkers in Abhängigkeit von der Lage des Proben­ rohres 21 für ein die vier vorbeschriebenen Brennstoffpellets enthaltendes Rohr wieder, im Unterschied zu der Darstellung in Fig. 2 waren dabei die einzelnen Pellets voneinander beabstandet. Der Gadoliniumoxidgehalt der Brenn­ stoffpellets und ihre relative Lage im Rohr kann leicht un­ terschieden werden.

Das zeitlich konstante Vormagnetisierungsfeld kann auch durch einen Permanentmagneten erzeugt werden.

Verfahren und Vorrichtung nach der vorliegenden Erfindung gestatten die zerstörungsfreie Bestimmung des Gadoliniumoxid- Gehaltes und der Verteilung des Gadoliniumoxids in Brennstoff­ stäben. Ein zeitlich konstantes Vormagnetisierungsfeld sättigt die ferromagnetischen Einschlüsse und beseitigt so Fehler, die sonst den Meßwert verfälschen würden.

Claims (4)

1. Verfahren zum Messen des Anteils paramagnetischer Bei­ mengungen, insbesondere Gd₂O₃, in einer Kernbrennstoff­ probe bei Anwesenheit von ferromagnetischen Einschlüssen mit folgenden Schritten:

• a) Die Probe wird einem homogenen Magnetfeld ausgesetzt, welches aus einem relativ hohen, zeitlich konstanten Anteil, das die ferromagnetischen Einschlüsse magne­ tisch gesättigt, sowie aus einem relativ schwachen, zeitlich wechselnden Anteil besteht, und
• b) die in einer die Probe umfassenden Aufnahmespule in­ duzierte Wechselspannung wird mit der in einer leeren Vergleichsspule durch das homogene Magnetfeld indu­ zierten Wechselspannung verglichen.

2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß die induzierten Wechselspannungen kohärent zu dem zeit­ lich wechselnden Magnetfeldanteil nachgewiesen werden.

3. Verfahren nach Anspruch 1 und 2, dadurch gekennzeich­ net, daß die Frequenz des zeitlich wechselnden Magnet­ feldanteils so gewählt wird, daß die gesamte Probe gleichmäßig von dem Magnetfeld durchdrungen wird.

4. Vorrichtung zur Durchführung der Verfahren gemäß Anspruch 1 bis 3, gekennzeichnet durch

• - die Verbindung von Aufnahmespule (14) und Vergleichsspule (13) in Gegenreihenschaltung,
• - ein Paar von Helmholtzspulen (10, 11), das um die Aufnahme- und Vergleichsspule herum angeordnet ist, zum Erzeugen des zeitlich wechselnden Magnetfeldanteils,
• - eine Vorrichtung (22, 23) zum Erzeugen des zeitlich konstanten Magnetfeldanteils und
• - Mittel (15), die mit der Gegenreihenschaltung von Aufnahme- und Vergleichsspule in Verbindung stehen, zum Nachweis der induzierten Spannung.