DE2758051A1

DE2758051A1 - Verfahren zum bestimmen des gadoliniumgehaltes in kernbrennstoffen und vorrichtung zur durchfuehrung des verfahrens

Info

Publication number: DE2758051A1
Application number: DE19772758051
Authority: DE
Inventors: Leonard Nathan Grossmannn; Israel Samson Jacobs; Joseph Adam Lahut
Original assignee: General Electric Co
Current assignee: General Electric Co
Priority date: 1976-12-27
Filing date: 1977-12-24
Publication date: 1978-06-29
Also published as: JPS5395494A; DE2758051C2; BE887587Q; SE7714536L; JPS6247252B2; IT1090351B; ES465446A1; US4134064A; SE436935B

Description

Verfahren zum Bestimmen des Gadoliniumgehaltes in Kernbrennstoffen und Vorrichtung zur Durchführung des Verfahrens

Die Erfindung bezieht sich auf ein Verfahren zum Bestimmen der Konzentration brennbarer Gifte in Kernbrennstoff-Pellets und eine Vorrichtung zur Durchführung des Verfahrens. Mehr im besonderen bezieht sich die Erfindung auf ein Verfahren zum Messen des Gd₂O,-Gehaltes in Urandioxid-Kernbrennstoffpellets, bei dem vorhandene ferromagnetische Verunreinigungen mit einem magnetischen Gleichstromfeld gesättigt werden sowie eine Vorrichtung zur Durchführung des Verfahrens.

Uranoxid-Brennstoffpellets in Kernreaktoren enthalten Gadoliniumoxid (GdpO,) als brennbares Gift in Abstufungen von 0,5 Gew. -% im Bereich von 0 bis 8 Gew.-96. Die Pellets werden zu Brennstoffstäben zusammengesetzt und mit einer Umhüllung _z.b. von Zircalloy versehen. Jeder fertige Brennstoffstab kann bis zu sechs Zonen verschiedener Gadoliniumoxid-Konzentrationen ent-

halten. Es ist ein Verfahren erforderlich, mit dem man die genaue Konzentration und Verteilung des Gadoliniumoxides in einem fertigen Brennstoffstab bestimmen kann.

Magnetisch verhalten sich UO₅ und Gd₉O, paramagnetisch und haben Suszeptibilitäten von 8,74 x 10" elektromagnetischen Einheiten/g-Oe bzw. 147 χ 10" elektromagnetischen Einheiten/ g-Oe. Das Verarbeiten der Ausgangsstoffe zu Brennstoffpellets zur Verwendung in Reaktoren führt üblicherweise zur Aufnahme von bis zu 500 ppm elementaren Eisens und/oder ferromagnetischer Legierungen als Verunreinigungen.

Die magnetische Suszeptibilität dM/dH von Uranoxid-Brennstoffpellets nimmt durch die Zugabe von Gadoliniumoxid zu. Ferromagnetische Einschlüsse in solchen Pellets komplizieren die Bestimmung des Gadoliniumoxides durch zusätzliche Suszeptibilitäten proportional dem Gehalt an ferromagnetischen Stoffen. Die Suszeptibilität der ferromagnetischen Einschlüsse nimmt jedoch bei hohen Feldstärken ab.

Der Gadoliniumoxidgehalt von Brennstoffpellets kann zerstörungsfrei bestimmt werden durch Messen der Wechselstromsuszeptibilität unter Anwendung einer induktiven Technik. Die ferromagnetischen Einschlüsse werden mit einem starken magnetischen Gleichstromfeld gesättigt, das während der Suszeptibilitätsmessungen angewandt wird.

Es ist eine Aufgabe der vorliegenden Erfindung, zerstörungsfreie Verfahren zum Bestimmen der Gadoliniumoxid-Konzentration und -verteilung in Uranoxid-Brennstoffstäben zu schaffen.

Bei diesem Verfahren sollen die Meßfehler möglichst gering gehalten werden, die bei magnetischen Suszeptibilitätsmessungen von ferromagnetischen Einschlüssen herrühren können.

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Die Erfindung wird im folgenden unter Bezugnahme auf die Zeichnung näher erläutert. Im einzelnen zeigen :

Fig. 1 eine Magnetisierungskurve eines Kernbrennstoffpellets,

Fig. 2 eine Vorrichtung zum Bestimmen des Gadoliniumoxid-Gehaltes in Uranoxid-Brennstoffstäben, und

Fig. 3 eine graphische Darstellung des Ausgangssignals in Abhängigkeit vom Abstand entlang eines Kernbrenn stoffstabes bestimmt nach dem erfindungsgemäßen Verfahren.

Da die magnetische Suszeptibilität des Gd-O, ein Vielfaches der des UO₂ ist, wird die Suszeptibilität der U0₂-Pellets mit jeder Zugabe von 0,5 Gew.-% Gd₂O, zu dem UO₂ zunehmen. Ferromagnetische Einschlüsse in den Brennstoffpellets komplizieren die Gadoliniumoxid-Bestimmung durch zusätzliche Suszeptibilitäten proportional dem Gehalt an ferromagnetischem Material. Die Suszeptibilität der ferromagnetisehen Einschlüsse nimmt jedoch bei starken Feldern sehr stark ab. Die durchgezogene Kurve in der Figur 1 zeigt die Abhängigkeit der Magnetisierung von der angewandten Feldstärke eines Brennstoff pellets, das 0,5 Gew.-% Gd₂O, und ferromagnetische Verunreinigungen mit einem magnetischen Äquivalent von 25 ppm Eisen enthält. Die gestrichelte Kurve der Figur 1 zeigt die Neigung der Kurve des Brennstoffpellets ohne die Eisenverunreinigungen. Das Problem der ferromagnetisehen Einschlüsse wird daher durch Messen der Suszeptibilität von Kernbrennstoffpellets in einem magnetischen Feld minimal, wenn dieses stark genug ist, die ferromagnetisehen Bestandteile zu sättigen. Das Sättigungsfeld kann erzeugt werden, indem man das Kernbrennstoffpellet mit einem magnetischen Gleichstromfeld vormagnetisiert. Aus der Figur 1 ergibt sich, daß die Stärke des Vormagnetisierungsfeldes mindestens h kOe betragen sollte. In der Praxis erweist sich ein Wert von 5 kOe befriedigend, jedoch geben noch stärkere Felder, z.B. 8 kOe, eine etwas verbesserte Auflösung.

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Figur 2 zeigt eine Vorrichtung zum Messen der Wechselstromsuszeptibilität eines Kernbrennstoffpellets unter Anwendung einer induktiven Technik mit einem koaxial ausgerichteten Vormagnetisierungsgleichstromfeld. Techniken zum induktiven Messen der Suszeptibilität sind z.B. in dem Buch "Magnetism and Metallurgy", Kapitel 8, von A. Berkowitz und E. Kneller, Academic Press, New York, 1969, beschrieben.

Ein Paar von Helmholtzspulen 10 und 11 wird durch einen Audioenergieverstärker 12 zur Erzeugung eines homogenen magnet! sehen Wechselstromfeldes angeregt. Zwei Spulen 13 und 14 mit im wesentlichen identischem FlächeXWicklungen-Wert werden zwischen den Helmholtzspulen 10 und 11 in einem magnetischen Wechselfeld angeordnet. Die Spulen 13 und 14 sind in Gegenreihenschaltung verbunden, so daß die durch das Wechselfeld induzierte Spannung sich in etwa aufhebt. Wird eine magne tische Probe nahe einer der Spulen angeordnet, dann wird eine Ungleichgewichtsspannung erzeugt, die proportional der Suszeptibilität der Probe ist (dM/dH). Die von den in Gegenreihenschaltung verbundenen Aufnahmespulen 13 und 14 abgegebene Spannung wird dem Eingang eines phasenstarren Verstärkers 15 zugeführt. Die Ausgangsleistung des Verstärkers treibt ein Aufzeichnungsgerät 16 an. Das Bezugs-Ausgangssignal von dem phasenstarren Verstärker 15 wird an den Eingang des Audioenergieverstärkers 12 gelegt, um die Helmholtzspulen 10 und 11 mit Energie zu versorgen.

Vier Brennst off pellet sji 7, 18, 19 und 20 wurden in einem Zircalloy-Rohr 21 zusammengefasst, das sich während einer Messung entlang der Achse der Aufnahmespule 14 erstreckte. Die Pole 22 und 23 eines Gleichstromelektromagneten wurden koaxial mit den Helmholtzspulen 10 und 11 und den Aufnahmespulen 13 und 14 ausgerichtet und erzeugen ein Gleichstromvormagnetisierungsfeld. Die Aufnahmespulen 13 und 14 werden auch als Such- oder Sondenspulen bezeichnet. Durch die beschriebene

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Konfiguration erhält man eine maximale Kupplung von Probe zu Spule. Wo es auf eine solche maximale Kupplungswirkung nicht ankommt, können auch andere Konfigurationen als Spule und Magnet benutzt werden.

Die Betriebsfrequenz betrug 82 Hz. Diese Frequenz ist nicht kritisch, doch ist die Betriebsfrequenz so auszuwählen, daß mechanische Resonanzen in der Probe und im Meßsystem minimal gehalten werden, und außerdem sollte die Betriebsfrequenz so gering sein, daß Skineffekte möglichst gering gehalten werden und so sichergestellt ist, daß das Magnetfeld eine nichtmagnetische leitende Abschirmung durchdringt, nämlich das Zircalloyrohr 21. Für das Zircalloyrohr mit einem spezifischen Widerstand von 7 x 10 Ohm-Me
<f bei 80 Hz etwa 5 Millimeter.

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Widerstand von 7 x 10 Ohm-Metern beträgt die Eindringtiefe

Im spezifischen Fall hatte jede Helmholtzspule einen Durchmesser von etwa 13 Zentimetern und wies 525 Wicklungen aus einem mit Formex überzogenen Draht Nr. 30 auf. Die bei der Betriebsfrequenz erzeugten Felder hatten eine Stärke von etwa 15 Oe. Die Sonden- bzw. Aufnahmespulen hatten einen Innendurchmesser von etwa 1,4 Zentimetern, waren etwa 0,25 Zentimeter hoch und wiesen 2000 Drahtwicklungen auf. Die vier gemessenen Brennstoffpellets enthielten 0, 0.5_t 2.5 und 4 Gew<-% GkI₂O, in UO₂. Die Pellets hatten einen Durchmesser von etwa 1,06 Zentimetern und waren Je 1,08 Zentimeter lang.

Die Figur 3 gibt eine Kurve der Ausgangssignale des phasenstarren Verstärkers in Abhängigkeit von der Lage des Probenrohres 21 für ein die vier vorbeschriebenen Brennstoffpellets enthaltendes Rohr wieder. Der Gadoliniumoxidgehalt der Brennstoffpellets und ihre relative Lage im Rohr kann leicht unterschieden werden.

Das Vormagnetisierungs-Gleichstromfeld kann auch durch einen Permanentmagneten mit einem Axialfeld erzeugt werden, der um

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eine der Sondenspulen angeordnet ist.

Verfahren und Vorrichtung nach der vorliegenden Erfindung gestattet die zerstörungsfreie Bestimmung des Gadoliniumoxid-Gehaltes und der Verteilung des Gadoliniumoxids in Brennstoffstäben. Ein Gleichspannungs-Vormagnetisierungsfeld sättigt die ferromagnetisehen Einschlüsse und beseitigt so Fehler, die sonst die Meßgenauigkeit beeinträchtigen könnten.

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Le e rs e i t e

Claims

Patentansprüche

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M. \ Verfahren zum Bestimmen des Gadoliniumoxid-Gehaltes von Kernbrennstoff-Pellets, die Gadoliniumoxid, Uranoxid und ferromagnetische Einschlüsse umfassen, gekennzeichnet durch folgende Stufen :

Einrichten eines sich mit der Zeit nich^erändernden magnetischen Feldes, das ausreicht, die ferromagnetischen Einschlüsse zu sättigen,

Überlagern des sich mit der Zeit niclrtyverändernden magnetischen Feldes durch ein homogenes sich mit der Zeit verändernden magnetischen Feldes, wobei

zumindest
dieses homogene Feld/im wesentlichen koaxial zum mit der Zeit nich-^veränderlichen Feld ausgerichtet ist,

Anordnen eines Paares gegeneinander in Reihe geschalteter Aufnahmespulen in den überlagerten Magnetfeldern,

Koppeln des Brennstoffpellets mit einer der Auf nahmespulen und

Messen einer Ungleichgewichts-Wechselspannung, die durch das Kernbrennstoff-Pellet auf den gegeneinander in Reihe geschalteten Spulen induziert wird, wobei die Suszeptibilität des Brennstoffpellets mit einer induktiven Technik gemessen wird und die durch die ferromagnetischen Einschlüsse erzeugten Meßfehler auf einen vernachlässigbaren Level reduziert sind.
2. Verfahren nach Anspruch 1,
dadurch gekennzeichnet,
«laß die Aufnahmespulen Solenoide sind und daß sie

koaxial zu den Magnetfeldern angeordnet sind.
3. Verfahren nach Anspruch 2,
dadurch gekennzeichnet,

daß die Pellets koaxial mit der Aufnahmespule gekoppelt sind.
4. Verfahren nach Anspruch 2,
dadurch gekennzeichnet,

daß das alternierende magnetische Feld durch Anregen eines Paares von Helmholtzspulen mit einem Audiofrequenzsignal erzeugt wird.
5. Verfahren nach Anspruch 4,
dadurch gekennzeichnet,

daß die Ungleichgewichts-Spannung kohärent mit dem Audiosignal nachgewiesen wird.
6. Verfahren nach Anspruch 5»
dadurch gekennzeichnet,

daß das Brennstoffpellet in einem nichtmagnetischen leitenden Rohr enthalten ist, wobei die Frequenz des Audiosignals so ausgewählt wird, daß man eine Penetrationstiefe größer als die Dicke der Wandung des Rohres erhält.
7. Verfahren zum Messen der Suszeptibilität eines Probenpellets mittels einer induktiven Wechselstromtechnik, wofür man ein Paar von Aufnahmespulen in Gegenreihenschaltung verbindet, das Pellet mit einer der Aufnahmespulen koppelt, die Aufnahmespulen in ein homogenes, sich mit der Zeit veränderndes magnetisches Feld einbringt und die durch die Anwesenheit ^ies Pellets in den Spulen induzierte Ungleichgewichts-Spannung mißt, wobei das £ell-et ferromagnetische Einschlüsse enthält,

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dadurch gekennzeichnet,

daß man das Pellet in ein sich mit der Zeit nich1/veränderndes magnetisches Feld ausreichender Stärke zur Sättigung der ferromagnetischen Einschlüsse einbringt, wobei das veränderliche Feld koaxial zum mit der Zeit sich nichtArerändernden Feld ausgerichtet ist.
8. Vorrichtung zum Bestimmen des Gadoliniumoxid-Gehaltes von Kernbrennstoff-Pellets,

gekennzeichnet durch folgende Bestandteile :

eine erste magnetische Aufnähmespule,

eine zweite magnetische Aufnahmespule, die in Gegenreihenschaltung mit der ersten Aufnahmespule verbunden ist,

Mittel zum Einbringen der Aufnahmespulen in ein homogenes sich mit der Zeit veränderndes Magnetfeld,

ein Kernbrennstoff-Pellet mit Uraniumoxid, Gadoliniumoxid und ferroraagnetisehen Einschlüssen, das mit der ersten Aufnahmespule gekoppelt ist,

Mittel zum Nachweisen von Ungleichgewichts-Spannungen, die im Reihenstromkreis der Aufnahmespulen durch das Brennstoffpellet induziert werden und

Mittel zum Einbringen des Kernbrennstoff-Pellets in ein sich mit der Zeit nicht/veränderndes Magnetfeld, das koaxial mit dem sich verändernden Magnetfeld ausgerichtet ist und eine ausreichende Stärke hat, die ferromagnetischen Einschlüsse zu sättigen.
9. Vorrichtung nach Anspruch 8,
dadurch gekennzeichnet,

daß die Mittel zum Erzeugen des homogenen sich verändernden Magnetfeldes ein Paar von Helmholtzspulen umfassen, die um die Aufnahmespulen herum angeordnet sind.

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10. Vorrichtung nach Anspruch 9»
dadurch gekennzeichnet,

daß die Mittel zum Erzeugen des sich mit der Zeit nich^/verändernden Magnetfeldes Pole eines Magneten umfasst, der benachbart den Helmholtzspulen angeordnet ist.
11. Vorrichtung nach Anspruch 9,
dadurch gekennzeichnet,

daß das sich verändernde Hagnetfeld eine Frequenz von etwa 82 Hz hat.
12. Vorrichtung nach Anspruch 9,
dadurch gekennzeichnet,

daß das Brennstoffpellet in einer nichtmagnetischen leitenden Umhüllung eingeschlossen ist und daß die Frequenz des sich verändernden Magnetfeldes ausreichend gering ist, um das Durchdringen der Umhüllung durch das Magnetfeld sicherzustellen.

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