DE2904627A1 - Verfahren zur verarbeitung von radioaktiven abfaellen - Google Patents

Verfahren zur verarbeitung von radioaktiven abfaellen

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DE2904627A1 DE19792904627 DE2904627A DE2904627A1 DE 2904627 A1 DE2904627 A1 DE 2904627A1 DE 19792904627 DE19792904627 DE 19792904627 DE 2904627 A DE2904627 A DE 2904627A DE 2904627 A1 DE2904627 A1 DE 2904627A1
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Description

ALKEM GmbH Mein Zeichen
Hanau VPA 79 P 8 5 0 4 BRD
Verfahren zur Verarbeitung; von radioaktiven Abfällen
Die vorliegende Erfindung betrifft ein Verfahren zur Rückgewinnung von Uran und Plutonium aus festen Rohabfällen, insbesondere aus Verarbeitungsstätten von Kernbrennstoffen, und Verarbeitung der von Uran und Plutonium befreiten Abfälle zu einem raumsparenden endlagerfähigen Produkt. Der Verunreinigungsgrad dieser voluminösen Abfälle, die innerhalb des Kontrollbereiches eines Fertigungsbetriebes anfallen, ist sehr unterschiedlich. Abfälle mit wägbaren, also stärkeren Verunreinigungen durch Spaltstoffe wie Uran und Plutonium entstehen fast ausschließlich in den Handschuhboxen und machen etwa die Hälfte des gesamten Abfalles aus.
2.2.1979 / Mü 2 Ant
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Materialmäßig gesehen besteht dieser Abfall aus PVC (Polyvinylchlorid), Gummi, Polystyrol (PS), Polymethylmethacrylat (PMMA), Polyäthylen (PE), Polytetrafluoräthylen (PTFE) und anderen.Außer diesen Kunststoffen befinden sich im Abfallmaterial auch Zellstoff und andere brennbare Naturstoffe. Quantitativ überwiegt in diesem Gemisch das PVC mit einem Anteil bis zu 70 Gew. %.
Diese Abfälle können auf konventionelle Weise nicht beseitigt werden, da sie langlebige radiotoxische Spaltstoffe (Plutonium) enthalten. Um eine gefahrlose Endlagerung der Abfälle zu erreichen, ist die Zielsetzung neuer Behandlungsverfahren die Rückgewinnung der Spaltstoffe, die Verringerung des Primärabfallvolumens und Erzeugung eines endlagerfähigen Abfallproduktes.
Bisher hat man sich in der Praxis darauf beschränkt, derartige Abfälle in Zementblocken zu fixieren, um eine geringstmögliche Auslaugrate gegenüber Wasser oder Salzlaugen zu erreichen, und in Salzstöcken endzulagem. An diesem Verfahren ist ungünstig, daß sich das Abfallvolumen erheblich erweitert und eine Plutoniumrückgewinnung zu einem späteren Zeitpunkt nicht mehr möglich ist.
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- % - VPA 79 P 8 5 0 4 BRD
Um diese Nachteile auszuschalten, wurden vornehmlich in den USA eine Reihe von Verbrennungsverfahren entwickelt, mit denen neben der Volumenreduzierung eine Konzentrierung des Spaltstoffes auf ein kleines Restvolumen, dem Ascheanteil, erreicht werden sollte. Wie dem Ubersichtsbericht KfK-2250 des Kernforschungszentrums Karlsruhe zu entnehmen ist, hat bisher kein Verfahren aufgrund ungelöster Schwierigkeiten Produktionsreife erlangen können.
Als Nachteil ist allen Verbrennungsverfahren gemeinsam, daß bei den erwähnten Abfällen mit hohem PVG-Gehalt die erzeugte kontaminierte Sekundärabfallmenge in fixierter endlagerfähiger Form das Ausgangsvolumen des Primärabfalles übersteigt. Bei. einigen Hochtemperaturprozessen kommt erschwerend hinzu, daß während der Verbrennung das Plutonium in eine sehr schwerlösliche Form überführt wird, die die Rückgewinnung aus der Asche erheblich erschwert.
Da bisher kein Verfahren bekannt ist, mit dem gleichzeitig eine Spaltstoffrückführung und Volumenverringerung erreicht wird, stellte sich die Aufgabe, nach einem Weg zur Erreichung des gesteckten Zieles zu suchen.
030033/0273
-μ - VPA 79 P 8 50 4 BRD
Die Lösung dieser Aufgabe besteht erfindungsgemäß in einem Verfahren, das nach folgenden Schritten abläuft:
a) Zerkleinern des Rohabfalles auf ca. 5 nun Korngröße
b) Auflösung desselben bei erhöhter Temperatur in einem organischen Lösungsmittel bis zur Erreichung einer Konzentration von ca. 10 Gew. %
c) Abtrennung von unlöslichen Rohabfallpartikeln > 1 mm
d) Abscheiden des in der Polymerlösung verbleibenden ungelösten Spaltstoffanteiles mit Hilfe einer Zentrifuge
e) Verdampfung und Kondensation des Lösungsmittels zur Rückführung in den Auflösungsprozeß nach b)
f) Einbettung des Abfallanteiles aus c) in die verbleibende Kunststoffschmelze
g) Abfüllen der Schmelze und Erstarrung derselben in Lagerbehälter,
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- γ - VPA 79 P 8 5 (H BRD
Das Grundprinzip dieses erfindungsgemäßen Verfahrens besteht also in der Auflösung des vorzerkleinerten Rohabfalles in einem organischen Lösungsmittels, so daß lediglich nach Abtrennung von unlöslichen Kunststoffpartikeln die ungelösten Verunreinigungen wie UO2 und PuO2 in fester, jedoch suspendierter Form zurückbleiben. Die Rohabfälle bestehen, wie bereits erwähnt, vornehmljc h aus thermoplastischen Kunststoffen, für die mehrere geeignete organische Lösungsmittel existieren.
Es gibt auch Stoffe, wie Zellstoff und Holz oder auch stark vernetzte Kunststoffe wie z.B. Neopren, die in diesen Lösungsmitteln unlöslich sind. Der Gesamtanteil dieser unlöslichen Materialien überschreitet jedoch erfahrungsgemäß nicht 25 % der Gesamtabfallmenge, sie werden daher entsprechend Schritt c) aus der Polymerlösung abgetrennt, bevor diese in Zentrifugen von festen Spaltstoffpartikeln befreit wird.
In der beiliegenden Figur ist dieses Verfahren schematisch dargestellt. Die in normaler Weise aus in den Arbeitsstätten, also z.B. den Arbeitsboxen in PVC-Beuteln eingeschweißten mit Uran und/oder Plutonium verunreinigten Abfälle werden zunächst meßtechnisch nach ihrem Plutoniumgehalt sortiert. Rohabfälle mit mehr als 5 Gramm pro Kubikmeter Spaltstoffgehalt eignen sich für das erfindungsgemäße Verfahren, da sich bei ihnen eine Rückführung des Spaltstoffgehaltes lohnt und empfiehlt.
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8 - * - VPA 79 P 8 5 0 *» BRD
Dieser Abfall, der vorher auch noch in an sich bekannter Weise von evtl. vorhandenen Metallteilen befreit wird, wird entsprechend der Fig. 1 mit Hilfe eines Transportbehälters 1 einer Zerkleinerungsanlage 2 zugeführt. In dieser werden die Abfälle je nach verfahrenstechnischer Notwendigkeit bis auf etwa 5 nun Korngröße zerkleinert und über eine nichtdargestellte Austragsschnecke in einen Zwischenbunker 3 gelagert. Aus diesem Zwischenbunker 3 gelangen die zerkleinerten Abfälle mit Hilfe des Rührwerkes 31 und der Austragsschnecke 32 in einen Kessel 4, der mit einem Rührwerk 41 versehen ist. über die Leitung 43 wird in diesem Kessel Lösungsmittel aus dem Tank 10 zugegeben und gleichzeitig eine Erhöhung der Temperatur auf 60 - 800C über einen, dem Doppelmantel 42 des Kessels zugeführten Wärmeträger vorgenommen. Dieser besteht z.B. aus Wasser und wird bei 44 zu- und bei 45 abgeführt. In diesem Kessel 4 wird dabei soviel Material der Abfallmischung eingetragen, bis sich eine 1096 ige Polymerlösung gebildet hat. Die für den Lösungsvorgang benötigte Zeit beträgt dabei etwa 30 Minuten.
An den Auflösungsvorgang schließt sich dann der Separierungsschritt für die ungelösten Kunststoffschnitzel aus der erhitzten Polymerlösung an.
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- 7 - VPA 79 P 8 5 0 4 BRD
Für diese groben Teile iet dazu ein Trommelfilter 5 vorgesehen, die abgeschiedenen Teilchen werden mit Lösungsmittel nachgewaschen, abgestreift und einem Sammelbehälter 51 zugeführt. Die restliche Lösung mit den suspendierten Spaltstoffteilchen gelangt dann zu einer Zentrifuge 6, die einen Zentrifugeneffekt zwischen 15000 und 20000 g besitzt. In dieser sammeln sich die Spaltstoffe als fester Kuchen im Zentrifugenzylinder an. Durch die konstruktive Auslegung dieses Zentrifugenzylinders auf einen Innendurchmesser von etwa nur 80 mm wird die Kritikalitätssicherheit gewährleistet. Das Zentrifugenrohr wird nach einer ausreichenden Spaltstoffansammlung ausgewechselt und in einem Transportbehälter der Spaltstoffaufarbeitung zugeführt.
Die gereinigte Polymerlösung gelangt dann aus dieser Zentrifuge über eine Pumpe 62 zu drei in Reihe geschalteten Flashverdampfern 71, 72 und 73 und anschließend zum Schneckenverdampfer 81. Während die Flashverdampfer die nach der Zentrifuge anfallende Konzentration der Polymerlösung von 10 auf 40 Gew. % erhöhen, verdampft der nachgeschaltete Schneckenverdampfer den Restanteil am Lösungsmittel. Wie in diesem Beispiel gezeigt, ist es zweckmäßig, dem Schneckenverdanpfer 81 einen zweiten Schneckenverdampfer 82 nachzu schalten, mit diesem die Restverdampfung des Lösungsmittels bis auf einen Restgehalt von weniger als 1 % durchzuführen und gleichzeitig in die aus dem Schneckenverdampfer mit ca. 16O°C austretende Polymer-
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ήίτ
- & - VPA 79 P 8 5 0 ^ BRD
schmelze die im Trommelfilter 5 ausgeschiedenen unlöslichen Feststoffe einzumischen. Diese gelangen aus dem Behälter 51 über die Leitung 52 zu diesem
Schneckenverdampfer 82.
5
Die fließfähige Polymerschmelze mit den eingebetteten Feststoffen wird alsdann in einen Transportbehälter, z.B. ein 400 1-Rollreifenfaß gefüllt und bildet dort nach Abkühlung einen kompakten porenfreien Kunststoffblock, in dem unter Umständen auch noch andere nicht brennbare Abfälle wie Glas, Keramik oder metallische Maschinenteile eingebettet werden können. Dieser Block stellt ein auslaugbeständiges Gebinde dar, so daß eine Zementierung nicht mehr nötig ist und somit ein endlagerfähiges Produkt vorliegt.
Die aus den Verdampfern austretenden Lösungsmitteldämpfe werden über die Leitungen 83 einem Kondensator zugeführt, dort verflüssigt und in den Lösungsmitteltank 10 eingeleitet, von dem sie dem Auflösungsprozeß im Kessel 4 bei Bedarf wieder zugeführt werden. Es findet somit eine ständig e Kreislaufführung des Lösungsmittels statt, so daß der Verbrauch an diesem äußerst gering ist. Als Lösungsmittel sind beispielsweise geeignet Tetrahydrofuran oder Methyläthylketon.
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- &'- VPA 79 P 8 504 BRD
Dieses Verfahren läßt sich selbstverständlich von vornherein noch dadurch weiter vereinfachen, daß in den Verarbeitungsbetrieben nur solche Materialien Verwendung finden, die sich alle in einem geeigneten Lösungsmittel auflösen lassen. Ebenso ist es zur Rückgewinnung anderer unter Umständen radioaktiver und nicht löslicher feinkörniger Wertstoffe geeignet.
Gegenüber den bisher bekannten Verfahren hat dieses erfindungsgemäße Verfahren folgende Vorteile:
1. Rückgewinnung von Plutonium und Uran ohne chemische Prozesse
2. Keine Veränderung, d.h. Verschlechterung der Löslichkeit von PuOp und UO« während des Behandlungsprozesses im Hinblick auf deren weitere Behandlung mit Salpetersäure.
3. Keine Sekundärabfallerzeugung
4. Das Endprodukt des Behandlungsprozesses ist endlagerungsfähig
5. Das endlagerfähige Abfallvolumen ist gemessen am Rohabfallvolumen um etwa den Faktor 5 kleiner
6. Über die Abluft erfolgt keinerlei Aktivitätsfreisetzung
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- ys - VPA 79 P 8 5 O h BRD
7. Die benötigten Apparaturen sind bekannt und erprobt
8. Es entstehen keine Materialprobleme durch thermische Beanspruchung, da die Temperaturen unter 170°C
bleiben
9. Durch entsprechende geometrische Dimensionierung der verwendeten Apparate ist die Kritikalitäts-Sicherheit gewährleistet
10. Da keine Säuren entstehen oder eingesetzt werden, gibt es auch keine Korrosionsprobleme
11. Da keine Abgase entstehen, ist auch keine Abgasbehandlungaeinrichtung notwendig
12. Die radiolytische Gasbildung während des Prozesses ist sehr gering, da nur eine kurze Kontaktzeit des Spaltstoffes mit dem Lösungsmittel - ca. 1 Stunde - gegeben ist
13. In Anbetracht der relativ niedrigen Temperaturen und einer Wärmekreislaufführung ist auch der benötigte Energieeinsatz gering.
5 Patentansprüche
1 Figur
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Claims (5)

- VPA 79 P 8 5 0 4 BRD Patentansprüche
1. Verfahren zur Rückgewinnung von Uran und Plutonium
und anderen Wertstoffen aus festen Rohabfällen, insbesondere aus Verarbeitungsstätten von Kernbrennstoffen und Verarbeitung der von Uran, Plutonium und anderen Wertstoffen befreiten Abfälle zu einem raumsparenden endlagerfähigen Produkt» gekennzeichnet durch folgende Schritte: 10
a) Zerkleinern des Rohabfalles auf ca. 5 mm Korngröße
b) Auflösung desselben bei erhöhter Temperatur in einem organischen Lösungsmittel
c) Abtrennung von ungelösten größeren Abfallschnitzeln
d) Abscheiden des ungelösten Spaltstüffanteiles
aus der Polymerlösung mit Hilfe einer Zentrifuge
e) Verdampfung und Kondensation des Lösungsmittels zur Rückführung in den Auflösungsprozeß nach b)
f) Einbettung des Abfallanteiles aus c) in die verbleibende Kunststoffschmelze
g) Abfüllen der Schmelze und Erstarrung derselben in Lagerbehältern
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-? - VPA 79 P 8 5(H BRD
2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet , daß als Lösungsmittel Tetrahydrofuran oder Methyl-Äthylketon verwendet wird.
3. Verfahren nach Anspruch 1 und 2, dadurch gekennzeichnet, daß für Schritt e) und f) Flashverdampfer und anschließend Schneckenverdampfer verwendet werden.
4. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet , daß für Schritt d) hochtourige Röhrenzentrifugen mit einem Zentrifugaleffekt von 15000 - 20000 g zum Einsatz kommen.
5. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch g e kennzei chnet, daß feinverteilte Wertstoffe aus löslichen Abfällen zurückgewonnen werden.
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