DE2819652A1 - Entladungsrohr fuer natriumlampe - Google Patents
Entladungsrohr fuer natriumlampeInfo
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- H01J61/36—Seals between parts of vessels; Seals for leading-in conductors; Leading-in conductors
Description
drying. ERNST STRATMANN
D-4OOO DÜSSELDORF 1 · SCHADOWPLATZ 9
Düsseldorf, 2. Mai 1978 47,019
7829
7829
Westinghouse Electric Corporation
Pittsburgh, Pa., V. St. A.
Pittsburgh, Pa., V. St. A.
# Die Erfindung betrifft ein Entladungsrohr für eine Hochdrucknatriumentladungslampe,
bestehend aus einem länglichen, röhrenförmigen, keramischen Entladungsrohrkörperglied und aus an jedem
Ende dieses Gliedes abdichtend angebrachten Endkappen aus wärmefestem Metall.
Die Erfindung betrifft auch ein Verfahren zur Verbindung von wärmefestem Metall mit einem Material, das einen hohen Aluminiumgehalt
aufweist.
Hochdrucknatriumentladungslampen mit ihrer goldgelben Entladung
und hohem Wirkungsgrad haben sich als außerordentlich erfolgreich bei der Beleuchtung von Stadtstraßen und Durchgangsstraßen
erwiesen. Bei der Herstellung derartiger Hochdrucknatriumentladungslampen ist eine der schwierigsten Operationen das Abdichten
des aus polykristallinem Alumina oder Saphir bestehenden Lichtbogenentladungsrohres
mit Endkappen aus wärmefestem Metall. Hinzu kommt, daß bei einem vorzeitigen Versagen der Lampe dies
meistens auf ein Versagen der Abdichtung zwischen dem Licht-" bogenrohr und ihren Endkappen zurückgeführt werden kann, in
vielen weiteren Fällen auf ein Versagen der Bindung zwischen
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der Abdichtfritte und den Endkappen im Bereich der Zwischenfläche.
Kommerzielle Hochdrucknatriumentladungslampen verwenden eine
glasartige Abdichtfritte, um den Lichtbogenkörper mit den aus wärmefestem Metall bestehenden Endkappen zu verbinden, und diese
glasartige Abdichtfritte ist in fast allen Fällen prinzipiell aus Aluminiumoxid und Kalziumoxid in etwa eutektischen Verhältnissen
zusammengesetzt. Die meisten dieser Abdichtfritten umfassen im allgemeinen kleine Mengen an anderen Metalloxiden
wie Siliziumdioxid, Magnesiumoxid, Bariumoxid, Yttriumoxid, usw. Viele dieser Abdichtzusammensetzungen zusammen mit dem
Verfahren, durch das die polykristallinen Aluminalichtbogenröhren mit den Endkappen aus wärmefestem Metall bei den Hochdrucknatriumentladungs
lampen verbunden werden, finden sich in den US-Patentschriften 3 281 209, 3 469 729 und 3 588 577. Die
Nachteile der Bindung zwischen der abdichtenden Glasfritte und den wärmefesten Metallendkappen ist bereits bekannt geworden
und es wurden laufend Versuche unternommen, dies Problem zu lösen. Ein Lösungsversuch findet sich in der US-PS 3 448 319,
gemäß der eine Suspension von Wolframtrioxid in einem geeigneten Bindemittel, gemischt mit einem geringeren Anteil der Abdichtzusammensetzung,
auf die innere Oberfläche der Endkappe aufgeschichtet wurde. Bei diesem Verfahren mußte große Sorgfalt angewendet
werden, um sicherzustellen, daß die Wolframschicht vollständig mit einer Schicht aus keramischem Abdichtmaterial überdeckt
war, so daß kein Wolfram dem Alkalimetalldampf im Lichtbogenrohr ausgesetzt ist. In der US-Patentschrift 3 598 435
wird ein Verfahren beschrieben, bei dem Zirkoniumdioxid auf dem Niobium gebildet wird, indem das wärmefeste Metall mit Zirkoniumhydrid
beschichtet wird, oder indem alternativ Zirkoniumoxid oder eine an Zirkon reiche Niobiumlegierung verwendet wird,
indem Zirkonium in die Niobiumoberfläche eindiffundiert wird. Es wird jedoch angenommen, daß die Verwendung von Zirkonium
zu ungewünschter Versprödung der Niobiumendkappen führt.
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Aufgabe der Erfindung ist die Schaffung von mit Endkappen verschlossenen
Lichtbogenröhren für Natriumdampflampen, bei der diese vorgenannten Probleme nicht mehr auftreten.
Erfindungsgemäß wird die Aufgabe durch die Merkmale des Hauptanspruchs
gelöst, also dadurch, daß eine Hochdrucknatriumentladungslampe, die aus einem länglichen, röhrenförmigen, keramischen
Entladungsrohrkörperglied sowie zwei wärmefesten Metallendkappen
besteht, die auf ihrer inneren Oberfläche eine SiIiziummetallbeschichtung
aufweisen und an den Enden des länglichen röhrenförmigen keramischen Entladungsrohrkörpergliedes abdichtend
angebracht sind.
Dabei wird vorzugsweise eine glasartige Abdichtfritte, die prinzipiell
aus Alumina und Kalzia besteht, zwischen der Siliziumbeschichtung und dem Entladungsrohrkörperglied angeordnet, welches
selbst aus Alumina zusammengesetzt ist.
Die Erfindung umfaßt auch ein Verfahren zum Verbinden eines wärmefesten Metalls mit einem Material, das einen hohen Aluminagehalt
aufweist, wobei dieses Verfahren darin besteht, das wärmefeste Metall mit einer Aufschlämmung zu beschichten, die prinzipiell
aus Siliziummetall und einem Träger besteht, woraufhin das mit der Aufschlämmung beschichtete wärmefeste Metall in
einem Vakuum für eine bestimmte Zeit bei einer bestimmten Temperatur gebacken wird. Anschließend wird eines der Materialien
mit hohem Aluminagehalt und das beschichtete wärmefeste Metall mit einer Abdichtfritte beschichtet, die prinzipiell aus Kalzia
und Alumina besteht. Das Material mit hohem Aluminagehalt und das wärmefeste Metall wird dann zusammengesetzt, wobei sich
die Abdichtfritte zwischen diesen befindet. Diese Anordnung wird dann gemäß einem vorbestimmten Abdichtschema gebacken.
Das wärmefeste Metall, vorzugsweise Niobium, wird mit einer Aufschlämmung beschichtet, die prinzipiell Siliziummetall und
einen Träger umfaßt. Diese Beschichtung wird ein einer Menge
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von etwa 3 bis 5 mg/cm der Oberfläche aufgebracht und kann
von etwa 3 bis 5 mg/cm der Oberfläche aufgebracht und kann
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entweder durch Aufmalen oder durch Aufsprühen abgelagert werden. Das beschichtete wärmefeste Metall wird dann für eine vorbestimmte
Zeit bei einer vorbestimmten Temperatur gebacken. Eine herkömmliche Glasabdichtfritte, die prinzipiell Aluminiumoxid
und Kalziumoxid umfaßt, wird dann auf die Zwischenfläche zwischen dem Aluminakeramik und dem wärmefesten Metall aufgebracht, und
mit Hilfe eines herkömmlichen Wärmeverfahrens abgedichtet.
Es wurde gefunden, daß das Siliziummetall eine feste chemische reaktive Bindung mit sowohl dem Niobiummetall als auch der
Oxidfritte bildet, wenn eine dünne Schicht von Silizium als Zwischenschicht verwendet wird, um eine Abdichtung zu bilden,
die im wesentlichen eine Niobium-Silizium-Fritte-Qualität besitzt.
Es findet offensichtlich eine erhebliche Reaktion des Siliziums mit dem Niobiumsubstrat statt, wobei zumindest zwei
Bereiche von dazwischen liegenden Niobium-Silizium-Verbindungen und ein Bereich von fester Siliziumlösung in dem Niobium entstehen.
Auf der Frittenseite gibt es Hinweise dafür, daß Silizium
in die Fritte eindiffundiert.
Die Erfindung wird nachfolgend anhand von Ausführungsbeispielen näher erläutert, die in den Zeichnungen dargestellt sind.
Es zeigt:
Fig. 1 in Form eines Blockdiagramms das erfindungsgemäße
Verfahren;
Fig. 2 eine perspektivische Ansicht einer typischen Endkappe für eine Hochdrucknatriumentladungslampe;
Fig. 3 eine teilweise geschnittene Seitenansicht eines typischen Entladungsrohres für eine Hochdrucknatriumentladungslampe;
und
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Fig. 4 eine teilweise geschnittene Seitenansicht einer anderen Konstruktion für ein Ende einer Entladungsröhre
für eine Hochdrucknatriumentladungslampe.
In den Figuren beziehen sich gleiche Bezugszahlen auf gleiche
Teile. Fig. 1 zeigt in Form eines Blockdiagramins die Verfahrensschritte, die erfindungsgemäß erforderlich sind, um den Teil
aus wärmefestem Metall mit dem Lichtbogenrohr aus Aluminakeramikmaterial
abdichtend zu verbinden. Gemäß diesem neuen Verfahren nach der Erfindung wird eine bestimmte Menge von Siliziummetallpulver
mit einer Teilchengröße von ungefähr 400 Mesh (0,04 mm) mit einem flüssigen Träger, vorzugsweise Alkohol, bis zu einer
Konsistenz gemischt, die zwischen einer dünnen Paste und einer viskosen Flüssigkeit liegt. Die Viskosität dieser Aufschlämmung
kann verändert werden, wie dem Durchschnittsfachmann ohne weiteres naheliegt, und zwar abhängig davon, ob die Aufschlämmung auf
die wärmefeste Metallendkappe mit Hilfe von Aufmalen mittels eines Pinsels oder durch Aufsprühen auf die Oberfläche des wärmefesten
Metalls aufgebracht werden soll. Beide Verfahren haben
sich als geeignet erwiesen. Die Aufschlämmung wird gemäß einer
vorzugsweisen Ausführungsform auf das wärmefeste Metallteil,
insbesondere der inneren Oberfläche der Niobiumendkappe in einer
Menge aufgebracht, die zwischen etwa 3 bis 5 mg/cm der beschichteten
Oberfläche liegt. Das beschichtete wärmefeste Metallteil wird dann bei ungefähr 1400° C ungefähr 20 min lang in einem
Vakuum gebacken, um das Silizium mit dem wärmefesten Teil zu reagieren und um den flüssigen Träger zu entfernen. Das Silizium
könnte alternativ mit Hilfe eines Dampfablagerungsverfahrens aufgebracht werden, in welchem Falle dieser Backschritt zum
Reagieren des Siliziums mit dem wärmefesten Metall und zur Entfernung des Trägers nicht benötigt werden würde.
Nachdem das wärmefeste Metallteil hergestellt wurde, werden entweder das wärmefeste Metallteil oder der Teil aus Aluminakeramik
(also z. B. das Lichtbogenrohr) oder auch beide Teile an ihren Zwischenflächen mit einer herkömmlichen Kalzia-Alumina-Abdichtfritte
beschichtet und die Teile zum Brennen gemäß her-
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kömmlicher Abdichtverfahren zusammengesetzt, wie sie beispielsweise
in der US-Patentschrift 3 469 729 offenbart werden. Ein derartiges Abdichtverfahren umfaßt beispielsweise das Erhitzen
des zusammengesetzten Lichtbogenrohres von Raumtemperatur auf eine Temperatur von ungefähr 700° C innerhalb von etwa 3 min,
dann von einer Temperatur von 700 C auf eine Temperatur zwischen 1425 und 1550° C mit einer Rate von ungefähr 40° C/min, ungefähr
20 min lang. Die Anordnung wird dann auf einer Temperatur zwischen 1425 und 1550° C für eine Zeitdauer von ungefähr 1 min gehalten
und danach die Anordnung mit einer Rate von ungefähr 30 C/min auf eine Temperatur von 700° C abgekühlt, zu welcher Zeit der
Ofen abgeschaltet und der Anordnung ermöglicht wird, auf Raumtemperatur abzukühlen. Ein alternatives Abdichtverfahren würde
darin bestehen, das Lichtbogenrohr von Raumtemperatur in etwa 20 bis 25 min auf eine Temperatur von 1365 bis 1400 C zu bringen,
das Lichtbogenrohr bei einer Temperatur von 1365 bis 1400 C etwa 5 min lang zu halten und danach die Temperatur innerhalb
von etwa 5 min auf ungefähr 1000° C zu reduzieren und diese Temperatur von 1000° C ungefähr 10 min lang aufrechtzuerhalten.
Die Ofentemperatur wird dann innerhalb von 25 min auf ungefähr 200° C abgesenkt, zu welchem Zeitpunkt die Ofenleistung abgeschaltet
wird und dem Lichtbogenrohr erlaubt wird, auf Raumtemperatur sich abzukühlen.
In den Situationen, wo eine Endkappe aus wärmefestem Metall an einen röhrenförmigen Entladungsrohrkörper aus polykristallinem
Alumina oder aus Saphir angebracht werden soll, kann der Zusammenbau der vorbeschichtetenwärmefesten Metallendkappe mit
dem Entladungsrohrkörper vor der Aufbringung der Abdichtfritte erfolgen. In diesem Falle wird die Abdichtfritte dann auf ein
Gebiet des Entladungsrohrkörpers aufgebracht, das angrenzend zum Rand der Endkappe aus wärmefesten Metall liegt. Während
des Abdicht- und Erhitzungszyklus fließt die Fritte in das Gebiet zwischen der Endkappe und dem Entladungsrohrkörper infolge
der Kapillarwirkung, wie für den Fachmann auf dem Gebiet der Herstellung von keramischen Entladungsröhren wohl bekannt ist.
Ob nun die Alumina-Kalzia-Abdichtfritte vor oder nach der Zu-
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sammensetzung aufgebracht wird, ist für das erfindungsgemäße
Verfahren nicht kritisch.
Mehrere alternative Entladungsrohrkonstruktionen werden bei der Herstellung von Hochdrucknatriumentladungslampen angewendet.
In allen Fällen muß zwischen dem Entladungsrohr aus polykristallinem Alumina oder aus Saphir und einem Teil aus wärmefestem
Metall eine Abdichtung hergestellt werden. Eine vorwiegend verwendete Konstruktion benutzt Endkappen aus wärmefestem Metall,
wie sie in Fig. 2 dargestellt sind, und zwar in Verbindung mit einem Lichtbogenrohr, wie es in Fig. 3 dargestellt ist. Die
Endkappe 10 umfaßt im allgemeinen einen flachen Endteil 12 und einen ringförmigen Randteil 14 und kann ein Stück Rohr 16 aus
wärmefestem Metall enthalten, das sich durch die Mitte des flachen Teils 12 erstreckt. Zumindest ein Ende des Entladungsrohrs
einer Hochdrucknatriumentladungslampe muß ein Rohr umfassen, um die anfängliche Fülluug des Entladungsrohres mit
dem die Entladung aufrechterhaltenden Natrium-Quecksilber-Amalgam sowie mit einem geeigneten Startgas zu ermöglichen. Obwohl einige
Hersteller an beiden Enden des Lichtbogenrohrs Röhren vorsehen, um für eine Gleichförmigkeit der Teile zu sorgen, ist bei der
in Fig. 3 dargestellten Ausführungsform nur ein Rohr notwendig,
während die Endkappe 10 am oberen Ende des Lichtbogenrohres eine Röhre 16 nicht umfaßt.
Fig. 3 zeigt ein typisches Entladungsrohr für eine keramische Entladungslampe, die einen rohrförmigen, aus polykristallinem
Alumina oder aus Saphir bestehenden Lichtbogenrohrkörper 18 enthält, der an beiden Enden mit Hilfe einer Endkappe 10 aus
wärmefestem Metall verschlossen ist. Das Metall stellt vorzugsweise Niobium dar. Auf der Endkappenanordnung sind sich gegenüberliegende,
die Entladung aufrechterhaltende Elektroden 20 angeordnet, die, wie in Fig. 3 dargestellt, auf dem Rohr der
mit einem Rohr versehenen Endkappe mit Hilfe eines Streifens 22 gehalten werden, oder auch direkt von der Endkappe mit Hilfe
eines ähnlichen Streifens 22 gehalten werden, wenn diese Endkappe kein Rohr aufweist. Ein Zuführleiter 24 aus wärmefestem
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Metall führt den Strom der oberen Elektrode zu, wie in Fig. 3 dargestellt, während die Rohrzuführung 16, die aus Tantal besteht
und in der Mitte der Endkappe bei 26 angelötet ist, den elektrischen Strom für die untere Elektrode 20 führt.
Erfindungsgemäß ist die Zwischenfläche oder Oberfläche 3O des
Randteils 14 der Endkappe 10 mit einer Siliziummetallpulverauf schlämmung beschichtet, gleiches gilt für einen Teil des
flachen Endteils 12 der Endkappe, und zwar im Bereich angrenzend zum Randteil 14. Diese Beschichtung 32 wird dann etwa 20 min
lang bei einer Temperatur von 1400 C in einem Vakuum gebacken.
Die Endkappen werden dann auf die Enden eines Entladungsrohrkörpers 18 angeordnet und eine Abdichtfritte, die prinzipiell
Kalzia und Alumina in ungefähr eutektischen Proportionen umfaßt, die jedoch auch kleine Mengen von Silica, Magnesia oder Baria
enthalten kann, auf die Schnittstelle der Enden der Endkappenrandteile 14 mit dem Endladungsrohrkörper um den ganzen Umfang
des Entladungsrohrkörpers herum aufgebracht und die Anordnung dann in einen Ofen angeordnet. Diese Anordnung wird dann gemäß
herkömmlicher Abdichtverfahren erhitzt, wodurch die glasartige Abdichtfritte 34 infolge von Kapillarwirkung zu allen Zwischenflächen
zwischen der Endkappe 10 und dem Entladungsrohrkörper fließt.
Das erfindungsgemäße Verfahren ist auch bei Entladungsröhren für Hochdrucknatriumentladungslampen anwendbar, die gemäß der
in Fig. 4 dargestellten Ausführungsform konstruiert sind. Bei dieser Ausführungsform wird der Entladungsrohrkörper 18 mit
Hilfe einer polykristallinen Aluminascheibe 36 abgedichtet, die an dem Entladungsrohrkörper bei 38 mit Hilfe irgendwelcher
herkömmlicher Abdichtfritten befestigt ist, die in den vorgenannten
üS-Patentschriften offenbart werden. Bei dieser Ausführungsform
erstreckt sich ein Rohr aus wärmefestem Metall, vorzugsweise Tantal oder Niobium, durch eine Öffnung in der
Mitte der Scheibe 36 aus polykristallinem Alumina und trägt auf seinem inneren Ende einen Elektrodenstützstreifen 22 und
eine Elektrode 20. Bei dieser Ausführungsform wird eine Auf-
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schlämmung von Siliziummetallpulver von ungefähr 400 Mesh (O,04 mm)
in einem flüssigen Träger, beispielsweise Alkohol, auf das Rohr in dem Gebiet 40 aufgeschichtet, das die Zwischenfläche mit
der Öffnung in der keramischen Endkappe 36 bilden soll, und zwar in der gleichen Weise, wie bei Aufbringung auf die innere
Oberfläche der Endkappe 10. Die beschichtete Röhre wird dann
in einem Vakuum bei 1400° C ungefähr 20 min lang gebacken, bevor
ein Zusammenbau mit der keramischen Endscheibe 36 stattfindet, wiederum mit Hilfe von herkömmlicher Kalzia-Alumina-Abdichtfritte
bei 42.
Es sollte auch bemerkt werden, daß unterschiedliche Mengen von dem Kalzia-Alumina-Abdichtfrittenmaterial mit der Siliziummetallauf
schlämmung vermischt werden können, bevor die Siliziummetallauf schlämmung auf das wärmefeste Metallteil aufgebracht wird.
Es wurden Lampen erfolgreich mit Kombinationen aus Silizium und Fritte beschichtet, die von 90 % Silizium und 10 % Fritte
bis zu 10 % Silizium und 90 % Fritte reichten. Bei Verwendung derartiger Mischungen erwies es sich als besonders günstig,
wenn das Verhältnis von Silizium zu Frittenmischung in der Größenordnung
von etwa 80 % Silizium und 20 % glasartiger Abdichtfritte lag.
Abdichtungen, die durch Aufbringen von Siliziummetallpulver in Form einer Aufschlämmung direkt auf die Endkappe aus wärmefestem
Metall gemäß den Ausfuhrungsformen der Fig. 2 und 3 hergestellt
wurden, sind bei mehreren Testhochdrucknatriumlampen mit einer Leistung von 400 W angewendet worden. In einem derartigen
Test wurde eine siliziumbeschichtete Versuchslampe mit 100 %iger überleistung (statt 400 W mit 800 W) betrieben und
zyklisch häufig ein- und ausgeschaltet. Es war zu erwarten, daß eine derartige Behandlung die Abdichtung einem viel größeren
thermischen Schock aussetzt und irgendwelche thermischen Fehlanpassungen stark übertreibt. Diese Testlampe überlebte mehr
als 2000 Stunden und mehr als 500 Ein-Aus-Zyklen, ohne daß sich irgendein Zeichen eines Abdichtversagens ergab. Unter derartigen
schweren Testbedingungen zeigten herkömmliche Lampen nur eine
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durchschnittliche Überlebensdauer von 2OO Stunden und 50 Zyklen.
Aus dem vorangegangenen wird deutlich geworden sein, daß das
Abdichtverfahren gemäß der vorliegenden Erfindung erheblich verbesserte Abdichtungen zwischen den Niobiumendkappen und dem
polykristallinen Aluminakörper eines Lichtbogenrohrs von Hochdrucknatriumentladungslampen
wie auch eine wesentliche verlängerte Lampenlebensdauer liefert.
ES/jn 3
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Claims (7)
- drying. Ernst StratmannPATENTANWALT
D-4OOO DÜSSELDORF I · SCHADOWPLATZ 9281985247,019
7829.Düsseldorf, 2. Mai 1978Westinghouse Electric Corporation
Pittsburgh, Pa., V. St. A.P a t e η t a η s ρ r ü c h e ;Entladungsrohr für eine Hochdrucknatriumentladungslampe, die ein langgestrecktes röhrenförmiges keramisches Entladungsrohrkörperglied sowie an jedes Ende dieses Gliedes abdichtend angebrachte Endkappen aus wärmefestem Metall umfaßt, dadurch gekennzeichnet, daß die inneren Oberflächen (30) der Endkappen (10) eine Siliziummetallbeschichtung (32) aufweisen, die an die Enden des Körpergliedes (18) abdichtend aufgebracht sind und diese abschließen. - 2. Entladungsrohr nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß eine glasartige Abdichtfritte (34), die prinzipiell aus Alumina und KaIzia besteht, zwischen der Siliziumbeschichtung (32) und dem Entladungsrohrkörperglied (18) angeordnet ist, welches aus Alumina zusammengesetzt ist.
- 3. Entladungsrohr nach Anspruch 1 oder 2, dadurch gekennzeichnet, daß das Entladungsrohrkörperglied (18) aus polykristallinem Alumina besteht und daß das wärmefeste Metall Niobium ist.
- 4. Verfahren zur Verbindung eines wärmefesten Metalls mit einem Material von hohem Aluminagehalt, gekennzeichnet durch Beschichten des wärmefesten Metalls mit einer Aufschlämmung, die prinzipiell Siliziummetall und einen Träger809847/0726Postscheck.- berlin west (BLZ 100100 10) 132736-109 ■ deutsche bank (BLZ 3OO7OOIO) 6 160253umfaßt, Backen des wärmefesten Metalls mit darauf befindlicher Aufschlämmung in einem Vakuum für eine vorbestimmte Zeit bei einer vorbestimmten Temperatur; Beschichten des Materials mit hohem Aluminagehalt oder des wärmefesten Metalls mit einer Abdichtfritte, die prinzipiell aus Kalzia und Alumina besteht; Zusammenbauen des Materials von hohem Aluminagehalt und des wärmefesten Metalls mit der dazwischen liegenden Abdichtfritte; und Backen der Anordnung gemäß einem bestimmten Abdichtverfahren.
- 5. Verfahren nach Anspruch 4, dadurch gekennzeichnet, daß der flüssige Träger Alkohol ist.
- 6. Verfahren nach Anspruch 4 oder 5, dadurch gekennzeichnet,daß das wärmefeste Metall mit einer Auf schläitmungsmenge2
von 3 bis 5 mg/cm beschichtet wird. - 7. Verfahren nach Anspruch 4, 5 oder 6, dadurch gekennzeichnet, daß das Backen des mit der Aufschlämmung versehenen wärmefesten Metalls etwa 20 min lang bei 1400 C erfolgt.Beschreibung;8098A7/0726
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Also Published As
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NL7805145A (nl) | 1978-11-15 |
GB1601844A (en) | 1981-11-04 |
JPS53145374A (en) | 1978-12-18 |
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