DE2631220A1 - Verfahren zum einschmelzen von glas mit radioaktiven bestandteilen und ofen zur durchfuehrung dieses verfahrens - Google Patents

Verfahren zum einschmelzen von glas mit radioaktiven bestandteilen und ofen zur durchfuehrung dieses verfahrens

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DE2631220A1 DE19762631220 DE2631220A DE2631220A1 DE 2631220 A1 DE2631220 A1 DE 2631220A1 DE 19762631220 DE19762631220 DE 19762631220 DE 2631220 A DE2631220 A DE 2631220A DE 2631220 A1 DE2631220 A1 DE 2631220A1
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Description

Verfahren zum Einschmelzen von Glas mit radioaktiven Bestandteilen und Ofen zur Durchführung dieses Verfahrens
Die Erfindung betrifft ein Verfahren zum Einschmelzen von Glas mit radioaktiven Bestandteilen, insbesondere aus der Wiederaufbereitung von Kernbrennelementen sowie einen Glasschmelzofen zur Durchführung dieses Verfahrens.
Es ist bereits bekannt, radioaktive Abfälle in flüssiger Form in Tanks aus nichtrostendem Material aufzubewahren und die Zerfallswärme durch Kühlung der Flüssigkeit abzuführen. Nachteilig ist hierbei aber, daß gasförmige radioaktive Bestandteile entweichen können, daß das nichtrostende oder antikorrosive Material erfahrungsgemäß im laufe der Zeit doch korrodiert und daß daher eine sichere Aufbewahrung nicht möglich ist, das Eindringen der hochradioaktiven Flüssigkeit in das Grundwasser aber katastrophale Folgen hätte.
Es sind daher bereits verschiedene Vorschläge gemacht worden, radioaktive Abfälle und insbesondere den radioaktiven Abfall aus der Wiederaufbereitung von Kernbrennelementen nach genügender Verdünnung als Feststoff aufzubewahren. Nachteilig hat sich hierbei aber gezeigt, daß die bekannten Feststoffe
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mit Ausnahme von Glas unter der Einwirkung der radioaktiven Strahlung, der natürlichen Alterung und insbesondere der entwickelten Wärme zerfallen und daher eine sichere Aufbewahrung ebenfalls nicht möglich ist.
Insbesondere die Einlagerung in Glas hat sich bisher noch nicht als technisch durchführbar erwiesen, da hier die schwierigen Schmelzprobleme und hohen Temperaturen der Glasschmelzen beherrscht werden müssen und da die notwendige Betriebssicherheit und das Entfallen von Abgas in der Regel nicht gewährleistet ist. Eine zu hohe Abgasmenge würde aber wiederum die Radioaktivität ins Freie tragen und eine zu geringe Lebensdauer bzw. Betriebssicherheit der Öfen würde ein zuverlässiges Beseitigen der radioaktiven Abfälle verhindern.
Es ist daher Aufgabe der Erfindung, ein neuartiges Verfahren zum Einschmelzen der radioaktiven Bestandteile in Glas zu finden, welches die vorgenannten Kachteile nicht mehr aufweist und bei welchem insbesondere nur vernachlässigbar geringe Abgasmengen auftreten, bei welchem mit einer hohen Lebensdauer der Öfen gerechnet werden kann, bei welchem eine hohe Betriebssicherheit vorausgesetzt werden kann und bei dem die gewünschten Phosphat- oder Borosilikatgehalte des Glases einstellbar sind und die weiterhin dem Betrieb hinter Abschirmungen und durch Fernbedienungen zugänglich, sind.
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Die Öfen zur Durchführung des erfindungsgemäßen Verfahrens sollen weiterhin kompakt, wirtschaftlich herstellbar und leicht überwachbar und beobachtbar sein. Ihr Betrieb soll auch Mchtglasfachleuten möglich sein und sie sollen sowohl im kontinuierlichen als auch im diskontinuierlichen Betrieb einsetzbar sein.
Diese Aufgabe wird erfindungsgemäß dadurch gelöst, daß die radioaktiven Bestandteile in wässriger Suspension oder als Schlamm zusammen mit einem zum Erschmelzen von Glas geeigneten Gemenge oben in den Ofen eingegeben werden, daß die Schmelze aus Glas und den radioaktiven Bestandteilen (Schmelzbad) durch direktes Hindurchleiten von elektrischem Strom beheizt wird und daß der Massenstrom von oben nach unten rein vertikal erfolgt.
Vorteilhaft kann die Stromzuführung zu dem Schmelzbad über mit der Schmelze in Kontakt stehenden Elektroden erfolgen und um die Lebensdauer der Elektroden zu erhöhen und deren Korrosion erh'eblich herabzusetzen, kann im oberen Wannenteil an den Elektroden nur eine geringe Konvektionsströmung vorliegen und es können Maßnahmen getroffen werden, um oben in der Ofenmitte eine höhere Energiekonzentration vorliegen zu haben, als an den Rändern und an den Elektroden. Aufgrund dieser geringeren Energiekonzentration wird die Korrosion der Elektroden durch die auftretende geringere Wärme an den Elektroden verringert und die Energiekonzentration in der
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Ofenmitte ergibt dort die zum Aufschmelzen des Gemenges notwendigen hohen Temperaturen, ohne daß an der Ofenwandung ein Anhacken oder eine erhöhte Korrosion der Wandungen möglich ist.
Der erfindungsgemäße Glasschmelzofen zur Durchführung des vorgenannten Verfahrens besteht aus keramischen Materialien (Zac), wobei es für den Fachmann absolut überraschend ist, daß diese keramischen Materialien nicht nur gegenüber den geschmolzenen aggressiven Gläsern, sondern auch gegenüber dem Anteil des Schlamms oder der wässrigen Suspension im Gemenge genügend widerstandsfähig sind. Es hat sich sogar herausgestellt, daß nicht die Verwendung von korrosionsfesten mit einem hohen Anteil von üLckeljlegierten Stähle, sondern die bekannten keramischen Materialien, wie sie üblicherweise im Glasofenbau Verwendung finden, ambesten geeignet sindr
Der Ofen weist weiterhin vorteilhaft Elektroden aus Zinnoxyd oder Molybdän auf und er besitzt im oberen Bereich unterhalb der Auflageschicht des Gemenges einen größeren Querschnitt als in mindestens einem darunter liegenden Bereich, in welchem das Glas eine höhere Temperatur aufweist.
Um größere Konvektionsströmungen im Bereich der Elektroden zu verhindern, v/eist der Ofen im Bereich der oberen Elektroden einen großen Ofenquerschnitt auf und diese sind vorteilhaft in !Tischen und/oder oberhalb von Vorsprüngen angeordnet,
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wodurch die Ausbildung von durch den Ofen gehenden Konvektionsströmungen verhindert wird.
Der größere Querschnitt oben im Ofen ist weiterhin vorteilhaft, wenn dieser diskontinuierlich "betrieben wird und daher die Chargen diskontinuierlich zugegeben werden. Auch größere Chargen von Gemenge erhöhen den Spiegel der Schmelze dann nicht wesentlich und die zugegebene Menge kann dadurch gemessen werden, daß der Ofen auf einer Anzahl von Druckmeßdosen steht und deren Belastung gibt eine eindeutige Aussage über die Beladung des Ofens.
Die diskontinuierliche Arbeitsweise wird auch noch vorteilhaft dadurch gefördert, daß der Glasauslaß eine Elektrode als von außen anpreßbaren Verschlußstein aufweist, die mit einer weiteren im Ofeninneren befindlichen Elektrode elektrisch verbunden ist und wobei der von der Verschlußsteinelektrode zu der inneren Elektrode fließende Strom den Auslaßkanal sicher offenhält, auch wenn kein Durchfluß erfolgt. Die Verhinderung des Einfrierens bei den Betriebspausen wird unterstützt durch Strahlheizelemente außen vor dem Auslaßstein, der auswechselbar ist, falls ein letriebsstörender Verschließ feststellbar ist.
Um eine genügende Aufheizung des Gemenges einschließlich des Anteils an wässriger Suspension oder an wässrigem Schlamm im Oberofen zu gewährleisten, können dort zusätzlich eine
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Oberofenheizung und eine Abdeckung vorbanden sein, wodurch die Heizung vor dem Zutritt von Wasserdampf geschützt wird, welcher die Heizelemente zerstören würde.
Im folgenden werden zwei Ausführungsbeispiele der Erfindung anhand von Zeichnungen näher erläutert. Es zeigen: Figur 1 schematisch einen vertikalen, mittleren
Schnitt durch einen Ofen gemäß der Erfindung, Figur 2 bis 5 die Schnitte A-B, C-D, E-F, G-H und
I - J,
Figur 7 bis 10 die Schnitte K - L, M - N, 0 - P,und Q-R
gemäß Figur 1,
Figur 11 einen mittleren vertikalen Schnitt durch einen
anderen Ofen gemäß der Erfindung, Figur 12 zwei Teilschnitte in verschiedenen Höhen durch
den Ofen gemäß Figur 11 und Figur 13 einen weiteren Schnitt durch den Ofen gemäß
Figur 11 in einer zur dessen Schnittebene
senkrecht stehenden Ebene.
In den Figuren 1 bis 10 sind nur die Formsteine des eigentlichen Ofenkörpers gezeigt, die übliche Konstruktion aus Stahlträgern, Isolation und gegebenenfalls Kühlwasser sowie die in die Formsteine eingesetzten Elektroden sind nicht gezeigt.
Die Positionen in den Figuren 1 bis 10 sind wie folgt:
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_ ry _
1. Auslaufdüse
2. Auslaufstein
3. Boden
4. Boden
5. Absperrung
6. Elektrodenstein
7. Eckstein
8. Thermoelementstein
9. Brücke
10. Elektrodenstein
11. Eckstein
12. Thermoelementstein
13. Brücke
14· Seitenwand
15. Seitenwand
16. Thermoelementrohr
Als Elektroden für den Ofen gemäß Figur 1 "bis 10 kommen Zinnoxydelektroden in Frage, wobei diese in bekannter Weise in die Elektrodensteine 6 und 10 eingesetzt sind.
Der Querschnitt des erfindungsgemäßen Ofens wandelt sich von der höchsten Ebene gemäß Figur 2 von einem Rechteck zu einem Rechteck mit gleichen Außenmaßen, aber mit eingesetztem Mittelstein in der darunter liegenden Ebene gemäß Figur 3. In der wiederum tiefer liegenden Ebene gemäß Figur 4 hat sich der Querschnitt zu einem Rechteck mit wesentlich verringerter Fläche verkleinert und dieses Rechteck erweitert sich wiederum in der letzten Arbeitsebene gemäß Figur 5 zu einem Körper mit doppeltem Hammerkopf, aus Figur 6 geht hervor, daß der Auslaß mittig erfolgt.
Die Elektroden 6abzw. 10asind jetzt jeweils an den Schmalseiten des Rechtecks gemäß Figur 2 bzw. an den Enden der Hammerköpfe gemäß Figur 5 angesetzt, wo ein großer Querschnitt 7 09883/0155
für den Stromfluß eine geringe Belastung gewährleistet.
Bei dem Ofen gemäß Figur 1 bis 10 wird Phosphatglas erschmolzen, das sehr stark oxydierend ist und wobei die Temperatur an den Elektroden zur Verringerung der Korrosion möglichst gering gehalten werden muß»·
Zwar liegen die Schmelztemperaturen für Phosphatglas relativ sehr niedrig, auf der anderen Seite ist aber der spezifische Widerstand dieses Glases äußerst gering, so daß mit relativ hohen Strömen bei geringer Spannung zu rechnen ist.
Unter der Voraussetzung, daß in dem oberen Teil des Glasschmelzofens oder der Glasschmelzwanne, wo sich wesentlich niedrigere Temperaturen als im unteren Teil einstellen werden, die meiste Energie, nämlich zum Aufschmelzen des Gemenges und zur Verdampfung des Wasseranteils gebraucht wird, wurde die Wanne gemäß den Figuren 1 bis 10 in zwei weitgehend voneinander getrennte Abteilungen unterteilt, die lediglich durch einen relativ schmalen Kanal gemäß Figur 4 bzw. Figur 9 und 10 miteinander verbunden sind«
Durch diese Teilung ist es möglieh, daß zwischen der oberen und der unteren Kammer bzw» dem oberen und dem unteren Teil sehr große Temperaturdifferenzen eingestellt werden können. Zum Beispiel können in der oberen Kammer Temperaturen von 800 - 900° auftreten und es kann ein Stromwert aufrecht-
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erhalten und eingestellt werden, der die Elektroden nicht überbelastet. In dem unteren Teil wird dann nur noch so viel Energie zugeführt, daß die Temperatur auf 1100 - 1200° steigt und diese zusätzliche Temperatur wird mit einer relativ geringen Energie eingestellt, die nur ein Drittel der often benötigten sein kann, so daß trotz der höheren Leitfähigkeit des Glases im unteren Teil bei der genannten Temperatur der Stromwert an den Elektroden wieder ungefähr der gleiche sein kann. Unter Stromwert wird hierbei die Stromdichte verstanden.
Der Auslauf des geschmolzenen Glases erfolgt im Boden, wohei die Düse indirekt durch eine übliche Peuerfestbeheizung beheizt wird. Der Block Nr. 13iWelcher im öfteren Bereich der Schmelzwanne zusätzlich eingebaut ist, hat die Aufgabe eine Energiekonzentration an den Seitensteinen 12 und 15 zu bewirken bzw. in den Durchlässen zwischen den Teilen 12, 13 und 15, damit es an dieser Stelle nicht zum Anbacken der Schmelze am Seitenstein und damit zur Brückenbildung kommt.
Außerdem wird der leitende Querschnitt verringert, so daß eine größere Energiemenge in der Mitte der Wanne und nicht an den Elektroden freigesetzt wird.
Es ist damit möglich, daß die Temperatur des Glases an den Elektroden niedriger als in der Wannenmitte ist und weiterhin sind aufgrund der seitlichen Anbringung der Elektroden diese
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in Teilen eingebaut, in welchen nur sehr wenig Konvektionsströmung vorliegt.
Durch diese Anordnung wird weiterhin erreicht, daß in unmittelharer Nähe der Elektroden ein mit Zinnoxyd angereichertes Glas angesammelt wird, so daß die Auflösung der Zinnoxydelektroden weitgehend reduziert wird.
Die Ausbildung des erfindungsgemäßen Ofens gemäß Pigur 1 bis 10 ist weiterhin so, daß ein großes Verhältnis von Wannenoberfläche zu dem Wannenvolumen entsteht, so daß zwar einerseits eine große Schmelzfläche entsteht, auf die das Gemenge und das radioaktive Material als Schlamm aufgegeben wird, so daß eine große Fläche zur Verdampfung des Wassers zur Verfügung steht, daß aber andererseits ein geringes Wannenvolumen vorliegt, wodurch der Ofen kompakt und klein gehalten werden kann, so daß eine Abschirmung und Überwachung in heißen Zellen möglich bleibt.
Über dem Ofen gemäß Figur 1 bis 10 ist weiterhin ein nicht gezeigter Oberbau vorhanden, aus welchem die bei der Gemengeaufschmelzung entstehenden Gase durch Unterdruck abgesaugt werden können. Diese können dann in bekannter Weise gereinigt, gefiltert oder absorbiert werden, so daß eine Umweltbelastung außerhalb der erlaubten Werte nicht aufzutreten braucht. Eine solche Behandlung des Gases ist nur bei vollelektrischen Glasschmelzöfen möglich, da sonst die Abgase auB der öl- oder
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Gasfeuerung das Gasvolumen so hoch, "bringen würde, daß. dieses nicht mehr wirtschaftlich oder nicht mehr genügend behandelt werden kann. Gemäß den Figuren 11 "bis 13 kann ein Ofen zum Einschmelzen von radioaktivem Material (Waste) auch im Querschnitt Rechteckform besitzen, wobei die Größe des Rechteckes von oben nach unten verringert wird. Die eingesetzten Elektroden können zum Erschmelzen von Borsilikatglas jeweils doppelt in übereinander liegenden Ebenen vorliegen und so angebracht sein, daß eine möglichst gleichmäßige Energieeingabe gewährleistet ist.
Bei dem zu erschmelzenden Glas gemäß dem Ofen von Figur 1 bis 13 wird dieses bei etwa 1300° erschmolzen und da das radioaktive Material ebenfalls als Schlamm vorliegt, die Schlammkonzentration aber wesentlich geringer sein kann, ist eine zusätzliche Oberofenheizung installiert, wobei Silizium-Karbid-Heizelemente 21 durch eine Abdeckung 22 aus Inconel und durch Siederohre vor dem Zutritt von Wasserdampf geschützt sind.
Der Auslauf ist gemäß den Figuren 11 bis 13 seitlich angeordnet, um eine diskontinuierliche Arbeitsweise zu erleichtern, bei welcher der Glasfluß schnell-abgebrochen werden muß.
Diese besondere Aufgabenstellung wird dadurch gelöst, daß gegen eine seitliche Bohrung in dem Auslaßstein 19 eine
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Verschlußelektrode 18 gedruckt wird, deren Spitze Kegelform aufweist, so daß durch das Andrücken der Elektrode 18 die Öffnung sofort verschlossen werden kann, jedoch über den Stromfluß zwischen dieser Elektrode und einer Elektrode 24 in der Ofenmitte in der Wanne die Temperatur in der Ausflußöffnung auf einem Wert gehalten werden kann, der ein sofortiges Öffnen durch Wegziehen dieser Elektrode 18 gestattet.
Dadurch wird auch im geschlossenen Zustand ein Einfrieren der Ausflußöffnung sicher verhindert und der Raum um die Verschlußelektrode 18 herum ist zusätzlich mit Silizium-Karbid-Strahlelementen beheizt, um ein sauberes weiteres Abfließen des Glasstromes zu ermöglichen.
Im oberen Teil der Wanne ist wie bereits ausgeführt der. Querschnitt wesentlich größer als im unteren, um die Glasstandsschwankungen, die sich durch den diskontinuierlichen Betrieb ergeben, in der Höhe gering zu halten und zu limitieren und um außerdem wie bereits vorstehend genannt, eine große Fläche für die Verdampfung des Wassers aus der Suspension bzw. dem Schlamm zur Verfugung zu stellen.
Angetempert bzw. angefahren werden die Öfen gemäß der Erfindung durch die im Oberbau befindlichen Heizelemente und weitere am Boden der Wanne liegende Heizelemente, wie dies bei konventionellen elektrisch, beheizten Glasschmelzofen
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üblich ist. Es können selbstverständlich auch Zusatzelektroden verwendet werden, mit denen der Ofen mittels durch Zusätze leitfähig gemachte Scherben oder nach Aufschmelzen einer geringen Glasschicht am Boden betrieben werden kann.
Der Ofen gemäß den Figuren 11 bis 13 ist mit einer Schutzbeschaltung für die Molybdänelektroden versehen, wobei die Gegenelektrode eine Zinnoxydelektrode 24 ist, die im Zentrum des Bodens eingebaut ist. Dergleichen Schutzbeschaltungen sind bereits aus älteren Patenten bekannt.
TJm die Gewichts Schwankungen beim Ablassen des Glases und beim Füllen mit Gemenge bzw. Schlamm exakt verfolgen zu können, steht der gesamte Ofen auf mindestens vier Druckmeßdosen, so daß das Gewicht der auslaufenden oder eingegebenen Mange bzw. die GewichtsSchwankung sicher bestimmt werden kann.
Der seitliche Auslauf mit der in ihrem Abstand einstellbaren Verschlußelektrode 18 gibt nicht nur die Möglichkeit, den Auslauf zu schließen, sondern auch durch Einstellung seines Abstandes die Auslaufmenge zu regeln. Die Temperatur des ausfließenden Glases kann dabei zusätzlich noch durch den Stromfluß in das Ofeninnere hinein geregelt werden. Die weitere Konstruktion sieht zu, daß die ganze Auslauföffnung durch Wegziehen der Beheizungskammer mit den Heizelementen freigelegt werden kann, so daß bei Bedarf mit einem Manipulator der Auslaufstein 19 ausgewechselt werden kann.
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Hinsichtlich einzelner Konstruktionsmerkmale wird weiterhin auf ältere Anmeldungen der Anmelderin für die Stromführung zu keramischen Elektroden, für einen elektrischen vertikalen Schmelzofen und für ein Ofen zum Schmelzen von Mineralstoffen hingewiesen.
Insgesamt kann gesagt werden, daß die zwei Ausführungsbeispiele des erfindungsgemäßen Ofens zum Schmelzen von Glas mit hochradioaktiven Bestandteilen erstmalig erlauben, sicher und einfach Feststoffe aus den hochradioaktiven Abfallstoffen herzustellen und damit ihre Lagerung über längste Zeiträume hinweg sicher zu gewährleisten.
Vorstehend wurde willkürlich eine Unterscheidung von Gemenge und radioaktive Bestandteile enthaltendem Schlamm gemacht; selbstverständlich kann auch die Gesamteingabe aus Schlamm bestehen, wenn genügend glasbildende Bestandteile darin enthalten sind. In weiterer Ausgestaltung ist selbstverständlich auch eine Mischung von Schlamm und Gemenge üblicher Art vor der Eingabe möglich.
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Claims (10)

Patentansprüche
1. Verfahren zum Einschmelzen von Glas mit radioaktiven Bestandteilen, insbesondere aus der Wiederaufbereitung von Kernbrennelementen, dadurch gekennzeichnet, daß die radioaktiven Bestandteile in wässriger Suspension oder als Schiann zusammen mit einem zum Erschmelzen von Glas geeigneten Genenge oben in den Ofen eingegeben werden oder das Gemenge zum Erschmelzen geeignet aus den radioaktiven Bestandteilen gebildet wird, dap die Schmelze aus Glas und den radioaktiven Bestandteilen (Schmelzbad) durch direktes Hindurchleiten von elektrischem Strom beheizt wire) und der Massenstrom von oben nach unten rein vertikal erfolgt.
2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß die Stromzuführung zu dem Schmelzbad über mit der Schmelze in Kontakt stehenden Elektroden erfolgt.
3. Verfahren nach Anspruch 1 oder 2, dadurch gekennzeichnet, daß im oberen Wannenteil an den Elektroden nur geringe Konvektionsströmungen vorliegen und oben in der Ofenmitte eine höhere Energiekonzentration vorliegt, als an den Rändern.
4. Ofen zur Durchführung des Verfahrens nach Anspruch 1 bis 3, dadurch gekennzeichnet, daß er aus keramischen Materialien (Zac und andere konventionelle Glasofenbaumaterialien) aufgebaut ist, die Elektroden aus Zinnoxyd oder Molybdän bestehen und der Ofen im oberen Bereich unterhalb des Gemenges einen
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größeren Querschnitt als in mindestens einem darunter liegenden Bereich aufweist.
5. Ofen nach Anspruch 4, dadurch gekennzeichnet, daß die Elektroden im Bereich eines großen Ofenquerschnitts in Mischen, an den Ofenschmalseiten und/oder oberhalb von Yorsprüngen angeordnet sind.
6. Ofen nach Anspruch 4 oder 5, dadurch gekennzeichnet, daß in der Ofenmitte eine die Querschnitte der Strompfade verringernde Einschnürung oder Querschnittsreduzierung vorliegt.
7. Ofen nach Anspruch 4 "bis 6, dadurch gekennzeichnet, daß er auf einer Anzahl von Druckmeßdosen steht.
8. Ofen nach Anspruch 4-7, gekennzeichnet durch einen Glasauslaß mit einer Elektrode als von außen anpreßbarem Yerschlußstein sowie Strahl- und Heizelementen außen vor dem Auslaßstein.
9. Ofen nach Anspruch 4 his 8, dadurct gekennzeichnet, daß der Auslaßstein (19) auswechselbar ist.
10. Ofen nach Anspruch 4 und jedem der weiteren Ansprüche, gekennzeichnet durch eine Oberofenheizung (21) die vor dem Zutritt von Wasserdampf geschützt ist.
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